KR20170076062A - 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체, 그 제조방법 및 상기 연료극 지지체를 포함하는 용융탄산염 연료전지 - Google Patents

용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체, 그 제조방법 및 상기 연료극 지지체를 포함하는 용융탄산염 연료전지 Download PDF

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Abstract

본 발명의 일 실시예에 따르면, 구리로 이루어진 다공성 지지체, 및 상기 지지체 상에 형성된 니켈 또는 니켈 합금의 도금층을 포함하는 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체, 그 제조방법 및 이를 포함하는 용융탄산염 연료전지를 제공하며, 상기 연료극 지지체 및 이를 포함하는 용융탄산염 연료전지는 제조 원가가 낮으며 용융 탄산염에 대한 침식 저항성이 우수한 효과가 있다.

Description

용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체, 그 제조방법 및 상기 연료극 지지체를 포함하는 용융탄산염 연료전지{ANODE SUPPORT FOR MOLTEN CARBONATE FUEL CELL, MANUFACTURING METHOD THEREOF, AND MOLTEN CARBONATE FUEL CELL COMPRISING THE SAME}
본 발명은 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체, 그 제조방법 및 상기 연료극 지지체를 포함하는 용융탄산염 연료전지에 관한 것이다.
연료전지는 수소와 산소의 전기화학적 반응을 통해 전력을 발생시키기 때문에 기존의 내연기관에 의존한 화력발전과 같이 카르노사이클에 구애를 받지 않아 발전효율이 높으며, 소음이 적고, 부산물로 물이 생기는 등 환경에 미치는 영향도 매우 적다. 연료전지는 사용되는 전해질에 따라서 작동온도가 결정되고 전해질에 따라서 크게 고분자 전해질형 연료전지, 고체산화물 연료전지, 용융탄산염 연료전지, 직접 메탄올 연료전지 등이 있다. 이중, 용융탄산염 연료전지(Molten Carbonate Fuel Cell, MCFC)는 탄화수소 등의 화학연료가 가지고 있는 화학에너지를 전기에너지로 직접 전환시키는 장치로서, 600℃ 이상의 고온에서 작동한다.
이러한 용융탄산염 연료전지는 높은 열효율과 환경 친화성, 모듈화 특성 및 작은 설치공간으로 대표되는 장점을 공유하는 동시에, 600℃ 이상의 고온에서 운전되기 때문에 인산형 또는 고분자 연료전지와 같은 저온형 연료전지에서 기대할 수 없는 다음과 같은 추가적인 장점이 있다. 즉, 고온에서의 빠른 전기화학반응은 전극재료를 백금 대신 니켈의 사용을 가능하게 하여 경제성에서 유리할 뿐만 아니라, 백금 전극에 피동물질로 작용하는 일산화탄소를 수성가스 전환반응을 통하여 연료로 사용하여 다양한 연료 선택성을 제공한다.
한편, 상기 용융탄산염 연료전지는 통상적으로 연료극, 매트릭스 및 전해질이 함침된 공기극을 기본으로 포함하는 셀을 구비한다. 상기 연료극은 일반적으로 산화 니켈 등의 소재가 테이프케스팅 등의 방법으로 제조되는데, 이는 연료극에서 일어나는 반응에 니켈이 촉매활성을 갖기 때문이다. 다만, 연료극이 더 큰 출력을 위해 대면적으로 제조될 경우 고온 열처리 전에 아직 높은 강도를 갖지 못한 상태에서 핸들링 되어야 하기 때문에 파손이 일어나기 쉽다. 또한, 실제 작동 중 연료극의 처짐 현상 등이 일어나서 성능에 심각한 문제가 일어난다. 따라서, 상기 연료극은 금속 소재의 지지대와 결합되는 경우가 많으며, 탄산염에 대한 내식성이 우수하여 주로 사용되는 금속 니켈로 이루어진 지지대를 사용한다. 그러나, 상기 니켈의 소재가격이 높기 때문에 전제 용융탄산염 연료전지 제품 자체의 제조 원가가 상승하는 문제가 있다.
본 발명은 제조 원가가 낮으며 용융 탄산염에 대한 침식 저항성이 우수한 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체 및 그 제조방법을 제공하고자 한다.
또한, 본 발명은 상기 연료극 지지체를 포함하는 용융탄산염 연료전지를 제공하고자 한다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 구리로 이루어진 다공성 지지체, 및 상기 지지체 상에 형성된 니켈 또는 니켈 합금의 도금층을 포함하는 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체를 제공한다.
상기 다공성 지지체는 메쉬(mesh), 폼(foam) 또는 와이어 스크랩(wire scrap)일 수 있다.
상기 도금층은 두께가 5 내지 50㎛일 수 있다.
상기 니켈 합금은 철(Fe), 구리(Cu), 알루미늄(Al), 크롬(Cr) 및 니켈(Ni)로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 포함할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따르면, 구리로 이루어진 다공성 지지체 상에 니켈 또는 니켈 합금을 도금하여 도금층을 형성하는 단계를 포함하는 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체의 제조 방법을 제공할 수 있다.
상기 다공성 지지체 상에 묻은 이물질을 제거하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 다공성 지지체를 염화니켈욕조에서 20 내지 40초 동안 니켈 하지도금하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 도금은 전해 도금 또는 무전해 도금일 수 있다.
본 발명의 또 다른 실시예에 따르면, 상기 연료극 지지체를 포함하는 용융탄산염 연료전지를 제공한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체 및 이를 포함하는 용융탄산염 연료전지는 제조 원가가 낮으며 용융 탄산염에 대한 침식 저항성이 우수한 효과가 있다.
도 1은 본 발명에 따른 연료극 지지체에 대한 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
도 2는 가속 수명평가 전 발명예에 대한 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
도 3은 가속 수명평가를 100시간 동안 진행한 발명예에 대한 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
도 4는 가속 수명평가 전 비교예에 대한 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
도 5는 가속 수명평가를 100시간 동안 진행한 비교예에 대한 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
이하, 다양한 실시예를 참조하여 본 발명의 바람직한 실시 형태를 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시 형태는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시 형태로 한정되는 것은 아니다.
본 발명은 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체, 그 제조방법 및 상기 연료극 지지체를 포함하는 용융탄산염 연료전지에 관한 것이다.
상기 연료극 지지체는 연료극을 지지함으로써, 상기 연료극이 큰 출력을 위해 대면적으로 제조될 경우 고온 열처리 전 높은 강도를 갖지 못한 상태에서 핸들링 시 파손되는 현상, 실제 작동 중 연료극의 처짐 현상 등이 일어나 성능에 심각한 문제가 일어나는 것을 방지할 수 있다.
일반적으로 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체는 용융 탄산염에 대한 침식 저항성을 우수하게 유지하기 위하여 금속 니켈로 이루어진 지지체를 사용하나, 니켈은 가격이 높기 때문에 전제 용융탄산염 연료전지 제품 자체의 제조 원가가 상승하는 문제가 있다.
따라서, 본 발명의 일 실시예에 따른 연료극 지지체는 구리로 이루어진 다공성 지지체, 및 상기 지지체 상에 형성된 니켈 또는 니켈 합금의 도금층을 포함함으로써, 제조 원가를 낮추는 동시에 용융 탄산염에 대한 침식 저항성이 우수한 연료극 지지체를 제공할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 연료극 지지체에 대한 주사전자현미경(SEM) 사진이다. 본 발명에 따른 연료극 지지체는 다공성 지지체 및 상기 다공성 지지체 상에 형성된 도금층을 포함할 수 있다.
상기 다공성 지지체는 저가의 금속으로 이루어져 있으며, 특히, 구리로 이루어져 있는 것이 내식성 측면에서 바람직하다. 한편, 상기 다공성 지지체는 당해 기술분야에서 일반적으로 사용되는 다공성 지지체라면 특별히 한정하지 않으나, 예를 들어, 메쉬(mesh), 폼(foam) 또는 와이어 스크랩(wire scrap)일 수 있다.
상기 다공성 지지체 상에는 니켈 및 니켈 합금의 도금층이 형성되는 것이 바람직하며, 이로 인해 본 발명에 따른 연료극용 지지체는 용융 탄산염에 침식 저항성이 우수하다.
상기 니켈 합금은 당해 기술분야에서 통상적으로 사용되는 니켈 합금이라면 특별히 제한하지 않으나, 예를 들어, 철(Fe), 구리(Cu), 알루미늄(Al), 크롬(Cr) 및 니켈(Ni)로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 도금층은 두께가 5 내지 50㎛인 것이 바람직하며, 상기 도금층의 두께가 5㎛ 미만이면 연료전지의 운전 시 상기 도금층은 가스 유동 및 탄산염에 지속적으로 영향을 받아 내식성이 저하되며, 이로 인해 용융 탄산염이 다공성 지지체에 침투할 수 있다. 한편, 상기 도금층의 두께가 50㎛ 초과하면 경제적으로 바람직하지 못하며 지나치게 두꺼울 경우 다공성 지지체의 기공을 막을 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체를 제조하는 방법을 제공할 수 있으며, 구체적으로, 상기 연료극 지지체를 제조하는 방법은 구리로 이루어진 다공성 지지체 상에 니켈 또는 니켈 합금을 도금하여 도금층을 형성하는 단계를 포함하는 연료극 지지체를 제조하는 방법을 제공할 수 있다.
먼저, 상기 구리로 이루어진 다공성 지지체 상에 묻은 이물질을 제거할 수 있다. 상기 이물질을 제거하기 위하여 유기 용제 또는 황산을 이용하여 세척하는 것이 바람직하다. 세척된 다공성 지지체와 도금층 간의 밀착력을 향상시키기 위해 상기 다공성 지지체 상에 니켈 하지도금을 수행할 수 있다. 상기 니켈 하지도금은 염화니켈욕조에서 20 내지 40초 동안 이루어질 수 있다.
상기 니켈 하지도금 후 다공성 지지체 상에 니켈 또는 니켈 합금을 도금하여 도금층을 형성할 수 있다. 상기 도금은 전해 도금 또는 무전해 도금 공정으로 형성될 수 있다.
메쉬와 같은 다공성 지지대는 균일한 니켈의 전기 도금이 어려우므로 무전해 도금을 수행하는 것이 바람직하다. 나아가, 구리로 이루어진 와이어(wire) 상에 니켈 또는 니켈 합금을 도금하여 도금층을 형성하고, 상기 도금층이 형성된 와이어를 메쉬 형태로 직조하는 것이 더욱 바람직하다.
상기 도금층은 두께가 5 내지 50㎛인 것이 바람직하며, 상기 도금층의 두께가 5㎛ 미만이면 연료전지의 운전 시 상기 도금층은 가스 유동 및 탄산염에 지속적으로 영향을 받아 내식성이 저하되며, 이로 인해 용융 탄산염이 다공성 지지체에 침투할 수 있다. 한편, 상기 도금층의 두께가 50㎛ 초과하면 경제적으로 바람직하지 못하며 지나치게 두꺼울 경우 다공성 지지체의 기공을 막을 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 연료극 지지체를 포함하는 용융탄산염 연료전지를 제공할 수 있다.
상기 용융탄산염 연료전지는 크게 전기 화학적 반응이 일어나 전기를 생산해 내는 스택(stack), 연료 공급 장치와 같은 기계적 주변장치, 및 DC/AC 컨버터와 같은 전기적 주변장치로 구성될 수 있다. 이 중에서 스택은 한 쌍의 연료극과 공기극 사이에 용융탄산염 전해질을 함유하는 다공성 매트릭스판으로 이루어지는 단위전지를 구비하며, 상기 연료극 및/또는 공기극은 지지체를 추가적으로 구비할 수 있다. 나아가, 이들 단위전지는 수십, 내지 수백 개 적층되어 스택을 이루어, 전체적으로 전기 화학적 반응을 일으킬 수 있다.
이하, 구체적인 실시예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 예시에 불과하며, 본 발명의 범위가 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예
1. 발명예 및 비교예의 연료극 지지체 제조
<발명예>
구리로 이루어진 메쉬 형태의 다공성 지지체를 니켈 1500mg, 40g/ℓ 농도의 NaH2PO2 및 150g/ℓ 농도의 NaCO2CH3를 함유한 pH 8 ~ 9의 무전해 도금용액에 침지시켜서 두께가 10㎛인 니켈 도금층이 형성된 연료극 지지체(발명예)를 제조했다.
<비교예>
스테인리스강으로 이루어진 메쉬 형태의 다공성 지지체를 니켈 1500mg, 40g/ℓ 농도의 NaH2PO2 및 150g/ℓ 농도의 NaCO2CH3를 함유한 pH 8 ~ 9의 무전해 도금용액에 침지시켜서 두께가 10㎛인 니켈 도금층이 형성된 연료극 지지체(비교예)를 제조했다.
2. 발명예 및 비교예에 대한 가속 수명평가
연료극 지지체의 탄산염 침식에 대한 내구성을 평가하는 방법은 용융탄산염 침지를 통한 가속 수명평가 방법이다. 연료극은 600℃ 이상의 고온에서 탄산염 또는 탄산염 기체에 노출되는데, 용융탄산염 연료전지의 가동 조건을 구현하여 탄산염 침식에 대한 내구성을 평가하기에는 시험 시간이 지나치게 길어지기 때문에 가속 수명평가를 실시했다. 상기 가속 수명평가는 세라믹 도가니에 연료극 지지체를 투입하고 탄산염으로 채우고, 이후 650℃로 승온하여 상기 연료극 지지체를 용융탄산염 내에 침지시킨 채로 내구성을 평가한다. 상기 발명예 및 비교예의 연료극 지지체에 대하여 가속 수명평가를 실시하였고, 이때 수소, 이산화탄소 및 수증기 가스를 공급하여 실제 연료극 분위기와 동일하게 유지했다.
도 2는 가속 수명평가 전 발명예에 대한 주사전자현미경(SEM) 사진이고, 도 3은 가속 수명평가를 100시간 동안 진행한 발명예에 대한 주사전자현미경(SEM) 사진이다. 한편, 도 4는 가속 수명평가 전 비교예에 대한 주사전자현미경(SEM) 사진이고, 도 5는 가속 수명평가를 100시간 동안 진행한 비교예에 대한 주사전자현미경(SEM) 사진이다.
도 2 내지 5에 따르면, 비교예의 연료극 지지체는 가속 수명평가를 100시간 동안 진행한 결과, 도 5에 나타난 바와 같이 심하게 침식이 진행되었음을 확인했다. 한편, 동일한 조건에서 발명예의 연료극 지지체는 가속 수명평가를 100시간 동안 진행한 후에도 탄산염에 의한 침식이 진행되지 않음을 확인했다. 또한, 발명예는 고온에서 니켈과 구리의 합금화가 진행되어 불연속적인 니켈-구리의 경계가 사라지고 연속적인 경계가 생겼으며, 나아가, 계면에 존재하던 기공들이 사라져서 도금층이 더욱 강하게 구리 모재에 밀착되도록 변했다는 것을 확인했다.
이상에서 본 발명의 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능하다는 것은 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에게는 자명할 것이다.

Claims (9)

  1. 구리로 이루어진 다공성 지지체; 및
    상기 지지체 상에 형성된 니켈 또는 니켈 합금의 도금층
    을 포함하는 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 다공성 지지체는 메쉬(mesh), 폼(foam) 또는 와이어 스크랩(wire scrap)인 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 도금층은 두께가 5 내지 50㎛인 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 니켈 합금은 철(Fe), 구리(Cu), 알루미늄(Al), 크롬(Cr) 및 니켈(Ni)로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 포함하는 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체.
  5. 구리로 이루어진 다공성 지지체 상에 니켈 또는 니켈 합금을 도금하여 도금층을 형성하는 단계를 포함하는 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체의 제조 방법.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 다공성 지지체 상에 묻은 이물질을 제거하는 단계를 더 포함하는 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체의 제조 방법.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 다공성 지지체를 염화니켈욕조에서 20 내지 40초 동안 니켈 하지도금하는 단계를 더 포함하는 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체의 제조 방법.
  8. 제5항에 있어서,
    상기 도금은 전해 도금 또는 무전해 도금인 용융탄산염 연료전지용 연료극 지지체의 제조 방법.
  9. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항의 연료극 지지체를 포함하는 용융탄산염 연료전지.
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