KR20170010587A - 전극판, 이를 포함하는 전극조립체 및 이차전지 - Google Patents

전극판, 이를 포함하는 전극조립체 및 이차전지 Download PDF

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KR20170010587A
KR20170010587A KR1020150102407A KR20150102407A KR20170010587A KR 20170010587 A KR20170010587 A KR 20170010587A KR 1020150102407 A KR1020150102407 A KR 1020150102407A KR 20150102407 A KR20150102407 A KR 20150102407A KR 20170010587 A KR20170010587 A KR 20170010587A
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Abstract

집전체; 및 상기 집전체 상의 적어도 일부에 배치된 전극활물질층;을 포함하는 전극구조체; 및 상기 전극구조체의 일 측면에서 전극구조체의 상면 상의 일 지점까지 상기 집전체와 전극활물질층을 관통하며 배치되는 적어도 하나의 슬릿을 포함하는 전극판, 이를 포함하는 전극구조체 및 이차전지가 제시된다.

Description

전극판, 이를 포함하는 전극조립체 및 이차전지{Electrode plate, Electrode Assembly and Secondary battery comprising electrode plate}
전극판, 이를 포함하는 전극조립체 및 이차전지에 관한 것이다.
전자 분야의 기술 발달로 휴대폰, 게임기, PMP(portable multimedia player), MP3(mpeg audio layer-3) 플레이어뿐만 아니라, 스마트 시계, 스마트폰, 스마트 패드, 전자책 단말기, 태블릿 컴퓨터, 신체에 부착하는 웨어러블 기기와 같은 각종 이동용 전자 기기에 대한 시장이 크게 성장하고 있다. 이러한 이동용 전자 기기 관련 시장이 성장함에 따라, 이동용 전자기기의 구동에 적합한 배터리에 대한 요구도 높아지고 있다.
이차 전지(secondary battery)는 충전이 불가능한 일차 전지와는 달리 충전 및 방전이 가능한 전지를 말하는 것으로, 특히 리튬 이차 전지는 니켈-카드뮴 전지나, 니켈-수소 전지보다 전압이 높고, 단위 중량당 에너지 밀도도 높다는 장점이 있다. 최근에는 플렉시블(flexible) 이차 전지에 대한 연구도 진행되고 있다.
한 측면은 슬릿을 포함하여 유연성이 개선된 전극판을 제공하는 것이다.
다른 한 측면은 슬릿을 포함하는 전극판을 채용한 전극조립체를 제공하는 것이다.
또 다른 한 측면은 전극조립체를 포함하는 이차전지를 제공하는 것이다.
한 측면에 따라,
집전체; 및
상기 집전체 상의 적어도 일부에 배치된 전극활물질층;을 포함하는 전극구조체; 및
상기 전극구조체의 일 측면에서 전극구조체의 상면 상의 일 지점까지 상기 집전체와 전극활물질층을 관통하며 배치되는 적어도 하나의 슬릿을 포함하는 전극판이 제공된다.
다른 한 측면에 따라,
양극판; 음극판; 및
상기 양극판과 음극판 사이에 배치된 세퍼레이터를 포함하며,
상기 양극판 및 음극판 중 하나 이상이 상기 제1 항 내지 제15 항 중 어느 한 항에 따른 전극판인 전극조립체가 제공된다.
또 다른 한 측면에 따라,
상기에 따른 전극조립체를 포함하는 이차전지가 제공된다.
한 측면에 따르면, 슬릿이 도입된 전극판을 사용함에 의하여 리튬이차전지의 내구성이 향상된다.
도 1은 일구현예에 따른 전극판의 구조를 나타내는 개략도이다.
도 2는 일구현예에 따른 전극구조체의 구조를 나타내는 개략도이다.
도 3a 내지 3m은 일구현예에 따른 전극판에 도입된 슬릿의 형태를 나타내는 개략도이다.
도 4는 일구현예에 따른 관통구가 도입된 슬릿의 형태를 나타내는 개략도이다.
도 5는 일구현예에 다른 분지된 슬릿의 형태를 나타내는 개략도이다.
도 6은 일구현예에 따른 전극조립체의 구조를 나나태는 개략도이다.
도 7은 일구현예에 따른 양극판과 음극판에 도입된 슬릿의 구조를 나타내는 개략도이다.
도 8은 일구현예에 따른 전극조립체의 구조를 나나태는 개략도이다.
도 9는 일구현예에 따른 이차전지의 구조를 나타내는 개략도이다.
이하에서 예시적인 구현예들에 따른 전극판, 전극조립체 및 이차전지에 관하여 더욱 상세히 설명한다.
또한, 선택적으로, 이하에서 첨부된 도면을 참조하여 구현예를 상세히 설명한다. 도면에서 동일한 참조부호는 동일한 구성요소를 지칭하며, 각 구성요소의 크기나 두께는 설명의 명료성을 위하여 과장되어 있을 수 있다. 또한, 소정의 물질층이 기판이나 다른 층에 존재한다고 설명될 때, 그 물질층은 기판이나 다른 층에 직접 접하면서 존재할 수도 있고, 그 사이에 다른 제3의 층이 존재할 수도 있다. 그리고, 이하의 구현예에서 각 층을 이루는 물질은 예시적인 것이므로, 이외에 다른 물질이 사용될 수 있다.
일구현예에 따른 전극판은 집전체; 및 상기 집전체 상의 적어도 일부에 배치된 전극활물질층;을 포함하는 전극구조체; 및 상기 전극구조체의 일 측면에서 전극구조체의 상면 상의 일 지점까지 상기 집전체와 전극활물질층을 관통하며 배치되는 적어도 하나의 슬릿을 포함한다.
전극판이 슬릿을 포함함에 의하여 이차전지에서 전극판의 반복적인 굽힘(bending) 및/또는 비틀림(twisting)에 의한 응력의 집중을 효과적으로 분산하여 전극의 손상을 방지할 수 있다. 예를 들어, 전극판에 도입된 복수의 슬릿이 전극의 비틀림에 의한 응력의 집중을 분산시킬 수 있다. 따라서, 상기 전극판을 포함하는 이차전지의 내구성이 향상될 수 있다.
또한, 전극판의 반복적인 굽힘(bending) 및/또는 비틀림(twisting)에 의한 전극판의 일측면에서 연장된 전극탭에 집중되는 응력을 억제하여 전극 탭의 손상을 방지할 수 있다. 따라서, 상기 전극판을 포함하는 이차전지의 안정성이 향상될 수 있다.
도 1 및 2를 참조하면, 전극판(100)은 집전체(102)와 집전체(102) 상의 적어도 일부에 배치된 전극활물질층(101)을 포함하는 전극구조체(110) 및 전극구조체(110)의 일 측면(104)에서 전극구조체의 상면(105) 상의 일 지점(106)까지 집전체(102)와 전극활물질층(101)을 관통하며 배치되는 적어도 하나의 슬릿(103)을 포함한다. 전극판(100)에서 전극구조체(110)의 상면(105)에 대향하는 하면(108)에도 전극활물질층이 추가적으로 배치될 수 있다. 또한, 전극판(100)은 집전체(102)의 일 측면으로부터 연장되는 탭(109)을 포함할 수 있다.
도 3a를 참조하면, 전극판(100)이 전극구조체(110)의 일 측면(104) 및 일 측면에 대향하는 타 측면(107)을 따라 일정한 간격으로 이격되어 배치되는 복수의 슬릿(103)을 포함할 수 있다. 즉, 전극판(100)이 양 측면(104, 107)에 복수의 슬릿(103)을 포함함에 의하여 전극판의 반복적인 굽힘(bending) 및/또는 비틀림(twisting)에 의한 응력의 집중을 효과적으로 분산하여 전극판(100)의 손상을 방지할 수 있다.
도 3a를 참조하면, 전극판(100)에서 복수의 슬릿(103)이 전극판(100)의 길이 방향을 따라 배치될 수 있다. 복수의 슬릿(103)이 전극판(100)의 y축 방향에 해당하는 길이 방향을 따라 배치됨에 의하여 전극판(100)의 반복적인 비틀림(twisting)에 의한 응력의 집중을 더욱 효과적으로 분산할 수 있다.
도 3a를 참조하면, 전극판(100)에서 전극구조체(110)의 일 측면(104)에 배치되는 복수의 슬릿(103)과 일 측면에 대향하는 타 측면(107)에 배치되는 복수의 슬릿(103)이 서로 대칭일 수 있다. 즉, 전극판(100)에서 전극판(100)의 중심을 길이 방향으로 가로지르는 가상의 중심선(111)을 기준으로 전극판(100)의 좌우가 서로 대칭이 되도록 복수의 슬릿(103)이 배치될 수 있다.
다르게는, 도 3b를 참조하면, 전극판(100)은 전극구조체(110)의 일 측면(104) 및 일 측면에 대향하는 타 측면(107)을 따라 불규칙적으로 배치되는 복수의 슬릿(103)을 포함할 수 있다. 즉, 전극판(100)에서 전극구조체(110)의 양 측면(104, 107)을 따라 배치된 복수의 슬릿(103)이 서로 불규칙적인 간격으로 이격되어 배치될 수 있다.
도 3c 내지 3g를 참조하면, 전극판(100)에서 슬릿(103)이 전극구조체의 일 측면(104)과 0도 초과 내지 180도 미만의 각도를 이룰 수 있다. 예를 들어, 전극판(100)에서 복수의 슬릿(103)이 서로 독립적으로 전극구조체(110)의 일 측면(104)과 1도 내지 179도의 각도를 이룰 수 있다. 예를 들어, 전극판(100)에서 복수의 슬릿(103)이 서로 독립적으로 전극구조체(110)의 일 측면(104)과 30도 내지 150도 중에서 선택된 하나의 각도를 이룰 수 있다. 예를 들어, 전극판(100)에서 복수의 슬릿(103)이 서로 독립적으로 전극구조체(110)의 일 측면(104)과 45도 내지 135도 중에서 선택된 하나의 각도를 이룰 수 있다. 예를 들어, 전극판(100)에서 슬릿(103)이 복수개이며, 복수의 슬릿(103)이 서로 독립적으로 상기 전극구조체(110)의 일 측면(104)과 45도, 90도 및 135도 중에서 선택된 하나의 각도를 이룰 수 있다. 도 3c를 참조하면, 슬릿(103)과 전극구조체(110)의 일 측면(104)이 이루는 각도(103m)는 슬릿의 길이 방향으로 연장된 직선이 일 측면과 이루는 각도를 의미한다.
도 3c를 참조하면, 전극판에서 한 슬릿(103a)이 기판 측면과 이루는 각도가 45도이고, 다른 슬릿(103b)이 기판 측면과 이루는 각도가 90도, 또 다른 슬릿(103c)이 기판 측면과 이루는 각도가 135도일 수 있다.
도 4를 참조하면, 전극판(100)에서 전극구조체(110)의 일 측면(104)과 접하는 상기 슬릿(103)의 일측 단부(103p)가 개구될 수 있다. 슬릿(103)의 일측 단부(103p)가 전극구조체(110)의 일 측면(104)을 관통함에 의하여 전극구조체(110)의 일 측면(104)이 슬릿(103)에 의하여 절단되므로 전극판의 반복되는 비틀림(twisting)에 의한 응력의 집중을 효과적으로 분산할 수 있으며 전극판(100)의 유연성이 향상될 수 있다.
도 1을 참조하면, 전극판(100)에서 전극구조체(110) 상면(105) 상의 일 지점(106)에 배치되는 슬릿(103)의 타측 단부가 관통구(through-hole)를 가질 수 있다. 구체적으로, 도 4를 참조하면, 슬릿(103)의 타측 단부(103q)가 관통구(103r)를 가짐에 의하여 전극판(100) 비틀림(twisting)에 의한 전극판(100)의 찢어짐 전파(tear propagation)를 효과적으로 방지할 수 있다. 예를 들어, 슬릿(103)의 타측 단부(103q)에서 관통구의 직경(103d)이 슬릿의 폭(103e)보다 더 클 수 있다. 슬릿(103)의 타측 단부(103q)에서의 관통구의 직경(103d)이 슬릿의 폭(103e) 보다 더 큼에 의하여 전극판(100)의 반복적인 비틀림(twisting)에 의한 찢어짐 전파(tear propagation)를 효과적으로 방지할 수 있다.
도 3g를 참조하면, 전극판(100)에서 적어도 하나의 슬릿(103)의 타측 단부(103q)가 전극활물질층(101)이 미배치된 전극구조체(110) 상면 상의 일 지점까지 연장될 수 있다. 즉, 슬릿(103)의 타측 단부(103q)가 전극활물질층(101)이 코팅되지 않은 집전체(102)까지 연장될 수 있다.
도 5를 참조하면, 전극판(100)에서 슬릿(103)이 상기 전극구조체(110)의 일 측면(104)에 접하는 일측 단부(103p)에서 전극구조체의 상면 상의 일 지점에 배치되는 타측 단부(103q)까지 배치되는 제1 슬릿(103f) 및 제1 슬릿(103f)의 타측 단부(103q)에서 분지된 복수의 제2 슬릿(103g, 103h, 103i)을 포함할 수 있다. 제2 슬릿(103g, 103h, 103i)은 제1 슬릿(103f)과 슬릿의 폭은 동일하거나 다르며 슬릿의 길이가 작을 수 있다. 제2 슬릿(103g, 103h, 103i)은 타측 단부에 관통구를 가질 수 있다. 분지되는 제2 슬릿(103g, 103h, 103i)의 개수 및 형태는 한정되지 않으며 전극판(100)의 응력의 집중을 효과적으로 분산할 수 있으며 전극판(100)의 유연성이 향상될 수 있는 범위 내에서 어떠한 형태도 가질 수 있다.
도 3a 및 도 4를 참조하면, 전극판(100)에서 슬릿의 길이(103j)가 상기 전극구조체(110)의 일 측면(104) 및 상기 일 측면에 대향하는 타 측면(107) 사이의 거리의 절반 미만일 수 있다. 슬릿의 길이(103j)가 전극판(100)의 폭의 절반 이하로 한정됨에 의하여 전극판(100) 내에서 전자의 이동이 용이할 수 있다. 다르게는, 전자의 이동 및 전극의 유연성을 함께 고려하여 슬릿의 길이(103j)가 전극판(100)의 폭의 절반 이상일 수 있다.
도 3a 내지 3m을 참조하면, 전극판(100)에서 슬릿(103)이 직선이거나 곡선일 수 있으나, 반드시 이러한 형태로 한정되지 않으며 전극판(100)의 응력의 집중을 효과적으로 분산할 수 있으며 전극판(100)의 유연성이 향상될 수 있는 범위 내에서 어떠한 형태로 가질 수 있다.
도 4를 참조하면, 전극판(100)에서 슬릿의 길이(103j)와 슬릿의 폭(103e)의 비가 5:1 이상일 수 있으나, 반드시 이러한 범위로 한정되지 않으며 전극판의 응력의 집중을 효과적으로 분산할 수 있으며 전극판의 유연성이 향상될 수 있는 범위 내에서 적절히 변경될 수 있다. 예를 들어, 슬릿의 길이(103j)와 슬릿의 폭(103e)의 비가 5:1 내지 1000:1일 수 있다. 예를 들어, 슬릿의 길이(103j)와 슬릿의 폭(103e)의 비가 5:1 내지 100:1일 수 있다. 예를 들어, 슬릿의 길이(103j)와 슬릿의 폭(103e)의 비가 5:1 내지 50:1일 수 있다. 예를 들어, 슬릿의 길이(103j)와 슬릿의 폭(103e)의 비가 5:1 내지 25:1일 수 있다. 예를 들어, 슬릿의 길이(103j)와 슬릿의 폭(103e)의 비가 5:1 내지 10:1일 수 있다.
도 1을 참조하면, 전극판(100)은 유연성(flexibility)을 가지는 전극판(100)일 수 있다. 전극판(100)이 유연성을 가짐에 의하여 반복되는 비틀림(twisting)에 의한 응력의 집중을 효과적으로 분산할 수 있다.
도 1 내지 5를 참조하면, 전극판(100)의 전극활물질층(101)은 전극활물질을 포함한다. 전극활물질층은 도전재, 결합제 및 가소제 중 하나 이상을 추가적으로 포함할 수 있다.
전극활물질층(101)은 양극활물질을 포함할 수 있다. 양극활물질은 당해 기술분야에서 이차전지의 양극활물질로 사용할 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 양극활물질은 리튬함유 금속산화물일 수 있다.
예를 들어, 양극활물질은 코발트, 망간, 니켈, 및 이들의 조합에서 선택되는 금속과 리튬과의 복합 산화물 중 1종 이상일 수 있으며, 그 구체적인 예로는, LiaA1-bBbD2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 및 0 ≤ b ≤ 0.5이다); LiaE1-bBbO2-cDc(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05이다); LiE2-bBbO4-cDc(상기 식에서, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05이다); LiaNi1-b-cCobBcDα(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α ≤ 2이다); LiaNi1-b-cCobBcO2-αFα(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α < 2이다); LiaNi1-b-cCobBcO2-αF2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α < 2이다); LiaNi1-b-cMnbBcDα(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α ≤ 2이다); LiaNi1-b-cMnbBcO2-αFα(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α < 2이다); LiaNi1-b-cMnbBcO2-αF2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.5, 0 ≤ c ≤ 0.05, 0 < α < 2이다); LiaNibEcGdO2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.9, 0 ≤ c ≤ 0.5, 0.001 ≤ d ≤ 0.1이다.); LiaNibCocMndGeO2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0 ≤ b ≤ 0.9, 0 ≤ c ≤ 0.5, 0 ≤ d ≤0.5, 0.001 ≤ e ≤ 0.1이다.); LiaNiGbO2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이다.); LiaCoGbO2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이다.); LiaMnGbO2(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이다.); LiaMn2GbO4(상기 식에서, 0.90 ≤ a ≤ 1, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이다.); QO2; QS2; LiQS2; V2O5; LiV2O5; LiIO2; LiNiVO4; Li(3-f)J2(PO4)3(0 ≤ f ≤ 2); Li(3-f)Fe2(PO4)3(0 ≤ f ≤ 2); LiFePO4의 화학식 중 어느 하나로 표현되는 화합물을 사용할 수 있다.
상기 화학식에 있어서, A는 Ni, Co, Mn, 또는 이들의 조합이고; B는 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V, 희토류 원소 또는 이들의 조합이고; D는 O, F, S, P, 또는 이들의 조합이고; E는 Co, Mn, 또는 이들의 조합이고; F는 F, S, P, 또는 이들의 조합이고; G는 Al, Cr, Mn, Fe, Mg, La, Ce, Sr, V, 또는 이들의 조합이고; Q는 Ti, Mo, Mn, 또는 이들의 조합이고; I는 Cr, V, Fe, Sc, Y, 또는 이들의 조합이며; J는 V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, 또는 이들의 조합이다.
상기 화학식들로 표시되는 양극활물질은 표면에 코팅층을 추가적으로 포함할 수 있다. 상기 코팅층은 코팅 원소의 옥사이드, 하이드록사이드, 코팅 원소의 옥시하이드록사이드, 코팅 원소의 옥시카보네이트, 또는 코팅 원소의 하이드록시카보네이트의 코팅 원소 화합물을 포함할 수 있다. 상기 코팅층을 이루는 화합물은 비정질 또는 결정질일 수 있다. 상기 코팅층에 포함되는 코팅 원소로는 Mg, Al, Co, K, Na, Ca, Si, Ti, V, Sn, Ge, Ga, B, As, Zr 또는 이들의 혼합물을 사용할 수 있다. 또한, 양극활물질층(101)은 상기 화학식들로 표시되며 코팅층이 없는 양극활물질과 상기 화학식들로 표시되며 코팅층을 추가적으로 포함하는 양극활물질의 혼합물을 포함할 수 있다.
전극활물질층(101)은 예를 들어, LiNiO2, LiCoO2, LiMnxO2x(x=1, 2), LiNi1-xMnxO2(0<x<1), LiNi1-x-yCoxMnyO2 (0≤x≤0.5, 0≤y≤0.5), LiFePO4, LiFeO2, V2O5, TiS, MoS 중에서 선택된 하나 이상의 양극활물질을 포함할 수 있다.
다르게는, 전극활물질층(101)은 음극활물질을 포함할 수 있다. 음극활물질은 당해 기술분야에서 이차전지의 음극활물질로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 음극활물질은 리튬 금속, 리튬과 합금 가능한 금속, 전이금속 산화물, 비전이금속산화물 및 탄소계 재료 중에서 선택된 하나 이상일 수 있다.
예를 들어, 리튬과 합금가능한 금속은 Si, Sn, Al, Ge, Pb, Bi, Sb Si-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13족 원소, 14족 원소, 전이금속, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Si는 아님), Sn-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13족 원소, 14족 원소, 전이금속, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Sn은 아님) 등일 수 있다. 원소 Y로는 Mg, Ca, Sr, Ba, Ra, Sc, Y, Ti, Zr, Hf, Rf, V, Nb, Ta, Db, Cr, Mo, W, Sg, Tc, Re, Bh, Fe, Pb, Ru, Os, Hs, Rh, Ir, Pd, Pt, Cu, Ag, Au, Zn, Cd, B, Al, Ga, Sn, In, Ti, Ge, P, As, Sb, Bi, S, Se, Te, Po, 또는 이들의 조합일 수 있다.
예를 들어, 전이금속 산화물은 리튬 티탄 산화물, 바나듐 산화물, 리튬 바나듐 산화물 등일 수 있다.
예를 들어, 비전이금속 산화물은 SnO2, SiOx(0<x<2) 등일 수 있다.
예를 들어, 탄소계 재료는 결정질 탄소, 비정질 탄소 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 상기 결정질 탄소는 무정형, 판상, 린편상(flake), 구형 또는 섬유형의 천연 흑연 또는 인조 흑연과 같은 흑연일 수 있으며, 상기 비정질 탄소는 소프트 카본(soft carbon: 저온 소성 탄소) 또는 하드 카본(hard carbon), 메조페이스 피치(mesophase pitch) 탄화물, 소성된 코크스 등일 수 있다.
또한, 전극활물질층(101)은 도전재를 포함할 수 있다. 도전재 로는 카본 블랙, 흑연 미립자, 천연 흑연, 인조 흑연, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 탄소섬유; 탄소나노튜브; 구리, 니켈, 알루미늄, 은 등의 금속 분말 또는 금속 섬유 또는 금속 튜브; 폴리페닐렌 유도체와 같은 전도성 고분자 등이 사용될 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술 분야에서 도전재로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다.
또한, 전극활물질층(101)은 결합제를 포함할 수 있다. 결합제로는 비닐리덴 플루오라이드/헥사플루오로프로필렌 코폴리머, 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리아크릴로니트릴, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 전술한 고분자들의 혼합물, 스티렌 부타디엔 고무계 폴리머 등이 사용될 수 있다.
다른 일구현예에 따른 전극조립체는 양극판; 음극판; 및 상기 양극판과 음극판 사이에 배치된 세퍼레이터를 포함하며, 상기 양극판 및 음극판 중 하나 이상이 상술한 전극판일 수 있다.
전극조립체가 슬릿이 도입된 양극판 및 음극판 중 하나 이상을 포함함에 의하여 반복되는 비틀림(twisting)에 의한 응력의 집중을 효과적으로 분산할 수 있다.
도 6을 참조하면, 전극조립체(200)는 양극판(100a); 음극판(100b); 및 상기 양극판(100a)과 음극판(100b) 사이에 배치된 세퍼레이터(120)를 포함하며, 상기 양극판(100a) 및 음극판(100b) 중 하나 이상이 상술한 전극판(100)일 수 있다.
도 7을 참조하면, 전극조립체(200)에서 음극판에 배치된 슬릿의 폭(103k)이 양극판에 배치된 슬릿의 폭(103l)보다 작거나 같을 수 있다. 전극조립체(200)에서 음극판에 배치된 슬릿의 폭(103k)이 양극판에 배치된 슬릿의 폭(103l)보다 작음에 의하여 음극판에 배치된 음극활물질층의 면적이 양극판에 배치된 양극활물질층의 면적에 비하여 더 크므로, N/P 대향면적비(ratio)가 1이상을 유지할 수 있다.
도 8을 참조하면, 전극조립체(200)에서 세퍼레이터(120)가 양극판(100a) 및 음극판(100b) 중 하나 이상과 동일한 패턴의 슬릿(103)을 포함할 수 있다. 세퍼레이터(120)가 양극판(100a) 및 음극판(100b)과 동일한 패턴의 슬릿(103)을 포함함에 의하여 전극조립체의 반복되는 비틀림(twisting)에 의한 응력의 집중을 효과적으로 분산할 수 있다.
도 6 내지 8을 참조하면, 전극조립체(200)는 다음과 같이 준비될 수 있다.
먼저, 양극판(100a)이 준비된다. 양극활물질, 도전재, 결합제 및 용매를 혼합하여 양극활물질 조성물을 준비한다. 양극활물질 조성물을 알루미늄 집전체상에 직접 코팅 및 건조하여 양극활물질층이 형성된 양극판(100a)을 제조한다. 다르게는, 상기 양극활물질 조성물을 별도의 지지체상에 캐스팅한 다음, 이 지지체로부터 박리하여 얻은 필름을 상기 알루미늄 집전체 상에 라미네이션하여 양극활물질층이 형성된 양극판(100a)을 제조한다.
양극판(100a) 제조에 사용되는 양극활물질, 도전재, 결합제는 전극판에서 설명한 재료를 사용할 수 있다. 양극판 제조에 사용되는 용매는 N-메틸피롤리돈(NMP), 아세톤, 물 등일 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해기술 분야에서 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 필요한 경우에는 양극활물질 조성물에 가소제를 더 부가하여 양극판(100a) 내부에 기공을 형성할 수 있다.
양극판(100a) 제조에 사용되는 양극활물질, 도전재, 결합제 및 용매의 함량은 이차전지에서 통상적으로 사용하는 수준이다. 이차전지의 용도 및 구성에 따라 도전재, 결합제 및 용매 중 하나 이상이 생략될 수 있다. 이차전지는 리튬전지일 수 있다.
다음으로, 음극판(100b)이 준비된다. 음극판(100b)은 양극활물질 대신에 음극활물질을 사용하는 것을 제외하고는 양극판(100a)과 동일한 방법으로 제조될 수 있다. 음극활물질 조성물에서 도전재, 결합제 및 용매는 양극판(100a)의 경우와 동일한 것을 사용할 수 있다.
예를 들어, 음극활물질, 도전재, 결합제 및 용매를 혼합하여 음극활물질 조성물을 제조하며, 이를 구리 집전체에 직접 코팅하여 음극판(100b)을 제조한다. 다르게는, 음극활물질 조성물을 별도의 지지체상에 캐스팅하고 이 지지체로부터 박리시킨 음극활물질 필름을 구리 집전체에 라미네이션하여 음극판(100b)을 제조한다. 음극판(100a) 제조에 사용되는 음극활물질, 도전재, 결합제 및 용매의 함량은 이차전지에서 통상적으로 사용하는 수준이다.
다음으로, 양극판(100a)과 음극판(100b) 사이에 삽입될 세퍼레이터(120)가 준비된다. 세퍼레이터(120)는 리튬전지와 같은 이차전지에서 통상적으로 사용되는 것이라면 모두 가능하다. 전해질의 이온 이동에 대하여 저저항이면서 전해액 함습 능력이 우수한 것이 사용될 수 있다. 예를 들어, 유리 섬유, 폴리에스테르, 테프론, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE) 또는 이들의 조합물 중에서 선택된 것으로서, 부직포 또는 직포 형태일 수 있다. 예를 들어, 리튬이온전지에는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등과 같은 권취 가능한 세퍼레이터가 사용되며, 리튬이온폴리머전지에는 유기전해액 함침 능력이 우수한 세퍼레이터가 사용될 수 있다.
세퍼레이터(120)는 하기 방법에 따라 제조될 수 있다. 예를 들어, 고분자 수지, 충진제 및 용매를 혼합하여 세퍼레이터 조성물이 준비된다. 세퍼레이터 조성물이 양극판 또는 음극판 상에 직접 코팅 및 건조되어 세퍼레이터(120)가 형성된다. 다르게는, 세퍼레이터 조성물이 지지체상에 캐스팅 및 건조된 후, 상기 지지체로부터 박리시킨 세퍼레이터 필름이 전극 상부에 라미네이션되어 세퍼레이터(120)가 형성된다.
세퍼레이터(120) 제조에 사용되는 고분자 수지는 특별히 한정되지 않으며, 양극판 또는 음극판의 결합제로서 사용되는 물질들이 모두 사용될 수 있다. 예를 들어, 비닐리덴플루오라이드/헥사플루오로프로필렌 코폴리머, 폴리비닐리덴플루오라이드(PVDF), 폴리아크릴로니트릴, 폴리메틸메타크릴레이트 또는 이들의 혼합물 등이 사용될 수 있으나 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 세퍼레이터의 재료로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다.
이어서, 양극판(100a)과 음극판(100b) 사이에 세퍼레이터(120)를 배치하여 전극조립체(200)가 준비된다.
다른 구현예에 따른 이차전지는 상술한 전극조립체를 포함할 수 있다.
이차전지가 상술한 전극조립체를 포함함에 의하여 이차전지의 반복되는 비틀림(twisting)에 의한 응력의 집중을 효과적으로 분산하여 이차전지의 내구성이 향상될 수 있다. 결과적으로, 이차전지의 수명 특성이 향상될 수 있다.
도 9를 참조하면, 이차전지(300)는 전극조립체(200)를 포함한다. 예를 들어, 이차전지(300)는 양극판(100a); 음극판(100b); 및 상기 양극판(100a)과 음극판(100b) 사이에 배치된 세퍼레이터(120)를 포함하는 전극조립체(200)를 포함하며, 전극조립체(200)가 파우치(150) 내에 실링될 수 있다. 전극조립체(200)는 전해액에 함침된 상태일 수 있다. 양극판(100a)에서 연장된 양극 탭(109a) 및 음극판(100b)에서 연장된 음극탭(109b)가 파우치 외부로 노출된다. 양극판(100a)은 양극활물질층(101a) 및 양극집전체(102a)를 포함하는 양극구조체(110a)를 포함하고, 음극판(100b)은 음극활물질층(101b) 및 음극집전체(102b)를 포함하는 음극구조체(110b)를 포함하며, 양극판(100a), 음극판(100b) 및 세퍼레이터(102)를 관통하는 복수의 슬릿(103)이 설치된다. 다르게는, 세퍼레이터(120)에는 슬릿이 도입되지 않을 수 있다.
도 9를 참조하면, 이차전지(300)는 다음과 같이 준비될 수 있다. 예를 들어, 이차전지는 리튬전지일 수 있다.
먼저 상술한 바와 같이 전극조립체(200)가 준비된다.
다음으로, 전해질이 준비된다. 예를 들어, 전해질은 유기전해액일 수 있다. 다르게는, 전해질은 고체전해질일 수 있다. 고체전해질은 보론산화물, 리튬옥시나이트라이드 등일 수 있으나 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 고체전해질로 사용될 수 있은 것이라면 모두 가능하다. 고체 전해질은 스퍼터링 등의 방법으로 상기 전극판 또는 세퍼레이터 상에 형성될 수 있다.
예를 들어, 전해질로서 유기전해액이 준비될 수 있다. 유기전해액은 유기용매에 리튬염이 용해되어 제조될 수 있다.
유기용매는 예를 들어, 프로필렌카보네이트, 에틸렌카보네이트, 플루오로에틸렌카보네이트, 부틸렌카보네이트, 디메틸카보네이트, 디에틸카보네이트, 메틸에틸카보네이트, 메틸프로필카보네이트, 에틸프로필카보네이트, 메틸이소프로필카보네이트, 디프로필카보네이트, 디부틸카보네이트, 벤조니트릴, 아세토니트릴, 테트라히드로퓨란, 2-메틸테트라히드로퓨란, γ-부티로락톤, 디옥소란, 4-메틸디옥소란, N,N-디메틸포름아미드, 디메틸아세트아미드, 디메틸설폭사이드, 디옥산, 1,2-디메톡시에탄, 설포란, 디클로로에탄, 클로로벤젠, 니트로벤젠, 디에틸렌글리콜, 디메틸에테르 또는 이들의 혼합물 등이나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 유기전해액의 유기용매로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다.
리튬염은 예를 들어, LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF6, LiClO4, LiCF3SO3, Li(CF3SO2)2N, LiC4F9SO3, LiAlO2, LiAlCl4, LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+1SO2)(단 x,y는 자연수), LiCl, LiI 또는 이들의 혼합물 등이 사용될 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 리튬염으로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다.
도 9를 참조하면, 이차전지(300)는 양극판(100a), 음극판(100b) 및 세퍼레이터(120)를 포함하는 전극조립체(200)를 포함한다. 전극조립체(200)가 유기전해액에 함침되고, 유기전해액에 함침된 전극조립체(200)가 파우치(150)에 수용되어 밀봉된다. 전극조립체(200)가 복수개의 적층되어 파우치(150)에 수용될 수 있다. 이차전지(300)가 복수개 적층되어 전지팩을 형성하고, 이러한 전지팩이 플렉시블 이차전지가 요구되는 모든 기기에 사용될 수 있다. 파우치(150)는 유연하며 전극조립체(200)을 외부와 격리하며 외부 공기 및 전해질 등에 대하여 불투과성을 가지는 것이라면 모두 가능하다. 파우치는 예를 들어, 다층 라미네이트 구조를 가질 수 있다. 다층 라미네이트 구조(multi-layer laminate structure)는 예를 들어 고분자층의 1층 구조, 제1 고분자층/제2 고분자층의 2층 구조, 제1 고분자층/금속호일층/제2 고분자층의 3층 구조 등을 가질 수 있으나 이러한 구조로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 가능한 다양한 구조를 가질 수 있다. 금속 호일의 금속은 알루미늄, 주석, 구리 및 스티레인레스 스틸 등일 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 실질적으로 불투과성인 금속 호일로 사용될 수 있는 것이라면 모두 가능하다. 제1 고분자층 및/또는 제2 고분자층의 재료로서 폴리에틸렌(PE), 폴리프로필렌(PP), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리이소부틸렌(PB) 등의 고분자가 사용될 수 있으나 반드시 이들로 한정되지 않으며 내화학성을 가지며 금속 호일과 안정한 라미네이트 복합층을 형성할 수 있는 고분자라면 모두 가능하다.
이차전지(300)는 예를 들어, 스마트 와치 등의 웨어러블 기기에 사용될 수 있다. 이차전지는 알칼리금속전지일 수 있다. 예를 들어, 이차전지는 리튬이차전지, 나트륨이차전지일 수 있다.
이하의 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명이 더욱 상세하게 설명된다. 단, 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것으로서 이들만으로 본 발명의 범위가 한정되는 것이 아니다.
(전극판의 제조)
실시예 1
(음극판의 제조)
인조 흑연-천연 흑연 혼합물, 스티렌-부타디엔 고무(SBR)바인더 및 카르복시메틸셀룰로오스(CMC, Sunrose co.)를 97.5:1.5:1의 중량비로 혼합한 후 증류수에 투입하고 교반하여 음극활물질 슬러리를 제조하였다. 10㎛ 두께의 구리 집전체 위에 음극활물질 슬러리를 도포하고 80℃의 조건에서 0.5시간 동안 건조한 후 진공, 120℃의 조건에서 4시간 동안 다시 한번 건조하고, 압연(roll press)하여 집전체 상에 음극활물질층이 배치된 음극판을 제조하였다.
이어서, 레이저 커팅기를 사용하여 음극판의 양 측면에 슬릿을 형성시켰다.
(양극판의 제조)
LiCoO2 양극활물질, 탄소도전제 및 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)바인더를 97.6:1.3:1.1의 중량비로 혼합한 혼합물을 N-메틸피롤리돈(NMP)과 함께 혼합하여 양극활물질 슬러리를 제조하였다. 15㎛ 두께의 알루미늄 집전체 위에 양극활물질 슬러리를 도포하고 80℃의 조건에서 건조한 후 진공, 120℃의 조건에서 다시 한번 4시간 동안 건조하고, 압연(roll press)하여 집전체 상에 양극활물질층이 배치된 양극판을 제조하였다.
이어서, 레이저 커팅기를 사용하여 양극판의 양 측면에 슬릿을 형성시켰다.
음극판 및 양극판에 형성된 슬릿의 모양을 도 11b에 나타내었다.
실시예 2 내지 5
음극판 및 양극판에 형성된 슬릿의 모양을 도 11c 내지 11f로 변경한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 양극판 및 음극판을 제조하였다.
비교예 1
슬릿을 형성시키지 않은 것을 제외하고는 실시예 1과 동일한 방법으로 음극판 및 양극판을 제조하였다. 슬릿이 형성되지 않은 음극판 및 양극판을 도 11a에 나타내었다.
(전극조립체 및 리튬전지의 제조)
실시예 6
실시예 1에서 제조된 양극판 및 음극판 사이에 세퍼레이터를 배치하여 전극조립체를 준비하였다. 준비된 전극조립체를 파우치에 넣고 전해액을 주입한 후 밀봉하여 리튬전지를 제조하였다. 리튬전지의 폭은 26mm, 길이 110mm의 파우치셀이다.
세퍼레이터로서 두께 14㎛ 폴리에틸렌-폴리프로필렌 공중합체 세퍼레이터를 사용하였다.
전해액으로서 EC(에틸렌카보네이트):DEC(디에틸카보네이트):EMC(에틸메틸카보네이트)(3:2:5 부피비) 혼합 용매에 1.15M LiPF6이 용해된 것을 사용하였다.
실시예 7 내지 10
실시예 1에서 제조된 양극판 및 음극판 대신에 실시예 2 내지 5에서 제조된 양극판 및 음극판을 사용한 것을 제외하고는 실시예 6과 동일한 방법으로 리튬전지를 제조하였다.
비교예 2
비교예 1에서 제조된 양극판 및 음극판을 사용한 것을 제외하고는 실시예 2와 동일한 방법으로 리튬전지를 제조하였다.
평가예 1: 전극판의 비틀림(twisting) 평가
도 10a 내지 10c를 참조하면, 자체 제작한 비틀림 장치에 실시예 1 내지 5 및 비교예 1에서 제조된 양극판 또는 음극판의 양 말단을 수평으로 물린 후, 양극판 또는 음극판의 일 말단을 교대로 수평면을 기준으로 +90도 및 -90도 반복적으로 회전시켜 비틀림에 대한 내구성을 평가하였다.
도 12a 및 12b에서 보여지는 바와 같이, 50회 비틀림 후 비교예 1의 양극판에서는 파단이 발생하였으나 실시예 1의 전극판에서는 파단이 발생하지 않았다.
평가예 2 : 충방전 실험
자체 제작한 비틀림 장치에 실시예 6 내지 10 및 비교예 2에서 제조된 리튬전지를 수평으로 물린 후, 리튬전지의 일 말단을 수평면을 기준으로 +75도 및 -75도 교대로 회전시키는 비틀림을 2000회 시행하였다.
실시예 6 내지 10 및 비교예 2에서 제조된 파우치 셀에 대하여, 비틀림을 100회 시행할 때마다 25℃에서 리튬 금속 대비 3.0~4.35V의 전압 범위에서 0.1C의 정전류로 충방전시켜 방전용량을 측정하여 그 결과의 일부를 하기 표 1 및 도 13에 나타내었다. 상기 파우치 셀의 설계방전용량은 260mAh 이었다. 방전용량유지율은 하기 수학식 1로 정의된다.
방전용량유지율[%]=[n회 비틀림 후 방전용량/비틀기 전의 방전용량]ㅧ100
비틀림 횟수 방전용량유지율 [%]
비교예 2 실시예 6 실시예 8
500 91.73 93.58 94.23
1000 81.22 90.09 90.60
2000 41.04 85.87 85.04
상기 표 1 및 도 13에 보여지는 바와 같이, 슬릿이 형성된 실시예 6 및 8의 리튬전지는 슬릿이 없는 비교예 2의 리튬전지에 비하여 방전용량유지율이 현저히 향상되어 내구성이 현저히 향상되었다. 이러한 효과는 슬릿이 비틀림시에 발행하는 응력의 집중에 의한 전극손상이 완화되었기 때문으로 판단된다.
전극판 100 양극판 100a
음극판 100b 101 전극활물질층
101a 양극활물질층 101b 음극활물질층
102a 양극집전체 102b 음극집전체
102 집전체 103 슬릿
103a, 103b, 103c 슬릿 103d 관통구의 직경
103e 슬릿의 폭 103f 제1 슬릿
103g, 103h, 103i 제2 슬릿 103j 슬릿의 길이
103k 음극판 슬릿의 폭 103l 양극판 슬릿의 폭
103m 슬릿과 전극구조체의 일 측면이 이루는 각도
103p 슬릿의 일측 단부 103q 슬릿의 타측 단부
103r 관통구 104 전극구조체의 일 측면
105 전극구조체의 상면 106 전극구조체 상의 일 지점
107 전극구조체의 타 측면 108 전극구조체의 하면
109 탭 109a 양극 탭
109b 음극 탭 110 전극구조체
110a 양극구조체 110b 음극구조체
120 세퍼레이터 150 파우치
300 이차전지

Claims (20)

  1. 집전체; 및
    상기 집전체 상의 적어도 일부에 배치된 전극활물질층;을 포함하는 전극구조체; 및
    상기 전극구조체의 일 측면에서 전극구조체의 상면 상의 일 지점까지 상기 집전체와 전극활물질층을 관통하며 배치되는 적어도 하나의 슬릿을 포함하는 전극판.
  2. 제1 항에 있어서, 상기 전극구조체의 일 측면 및 상기 일 측면에 대향하는 타 측면을 따라 일정한 간격으로 이격되어 배치되는 복수의 슬릿을 포함하는 전극판.
  3. 제2 항에 있어서, 상기 복수의 슬릿이 전극판의 길이 방향 또는 폭 방향을 따라 배치되는 전극판.
  4. 제1 항에 있어서, 상기 전극구조체의 일 측면에 배치되는 복수의 슬릿과 및 상기 일 측면에 대향하는 타 측면에 배치되는 복수의 슬릿이 서로 대칭인 전극판.
  5. 제1 항에 있어서, 상기 전극구조체의 일 측면 및 상기 일 측면에 대향하는 타 측면을 따라 불규칙적으로 배치되는 복수의 슬릿을 포함하는 전극판.
  6. 제1 항에 있어서, 상기 슬릿이 전극구조체의 일 측면과 0도 초과 내지 180도 미만의 각도를 이루는 전극판.
  7. 제1 항에 있어서, 상기 슬릿이 복수개이며, 상기 복수의 슬릿이 전극구조체의 일 측면과 서로 동일하거나 서로 다른 각도를 이루는 전극판.
  8. 제1 항에 있어서, 상기 전극구조체의 일 측면과 접하는 상기 슬릿의 일측 단부가 개구된 전극판.
  9. 제1 항에 있어서, 상기 전극구조체 상면 상의 일 지점에 배치되는 상기 슬릿의 타측 단부가 관통구를 가지는 전극판.
  10. 제9 항에 있어서, 상기 관통구의 직경이 상기 슬릿의 폭보다 더 큰 전극판.
  11. 제1 항에 있어서, 상기 슬릿의 타측 단부가 상기 전극활물질층이 미배치된 전극구조체 상면 상의 일 지점까지 연장된 전극판.
  12. 제1 항에 있어서, 상기 슬릿이
    상기 전극구조체의 일 측면에 접하는 일측 단부에서 상기 전극구조체의 상면 상의 일 지점에 배치되는 타측 단부까지 배치되는 제1 슬릿 및
    상시 제1 슬릿의 타측 단부에서 분지된 복수의 제2 슬릿을 포함하는 전극판.
  13. 제1 항에 있어서, 상기 슬릿의 길이가 상기 전극구조체의 일 측면 및 상기 일 측면에 대향하는 타 측면 사이의 거리의 절반 미만인 전극판.
  14. 제1 항에 있어서, 상기 슬릿이 직선이거나 곡선인 전극판.
  15. 제1 항에 있어서, 상기 슬릿의 길이와 폭의 비가 5:1 이상인 전극판.
  16. 제1 항에 있어서, 상기 전극판이 유연성(flexibility)을 가지는 전극판.
  17. 양극판; 음극판; 및
    상기 양극판과 음극판 사이에 배치된 세퍼레이터를 포함하며,
    상기 양극판 및 음극판 중 하나 이상이 상기 제1 항 내지 제15 항 중 어느 한 항에 따른 전극판인 전극조립체.
  18. 제17 항에 있어서, 상기 음극판에 배치된 슬릿의 폭이 상기 양극판에 배치된 슬릿의 폭보다 작거나 같은 전극조립체.
  19. 제17 항에 있어서, 상기 세퍼레이터가 상기 양극판 및 음극판 중 하나 이상과 동일한 패턴의 슬릿을 포함하는 전극조립체.
  20. 제17 항에 따른 전극조립체를 포함하는 이차전지.
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