KR20160078113A - 혼합 형광체 및 이를 이용하는 백색 발광장치 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 열적 안정성 및 연색성이 우수하고, 휘도가 높은 산질화물계 황색 형광체와 질화물계 적색 형광체가 소정의 몰비로 혼합된 혼합 형광체 및 이를 포함하는 발광장치에 대한 것이다.
Description
본 발명은 청색 발광소자에 황색 형광체와 적색 형광체의 혼색을 이용하여 따뜻한 백색광을 제공하는 발광장치에 관한 것이다
최근 조명, LCD 백라이트, 자동차 조명용 등으로 각광을 받고 있는 백색 LED 발광장치는 통상적으로 청색 또는 근자외선을 방출하는 LED 등의 발광소자(여기광원)와 상기 발광소자에서 방출하는 광을 여기원으로 하여 파장을 가시광선으로 변환시키는 형광체를 포함한다.
종래 백색 LED 발광장치는 파장이 450 ~ 550 nm인 InGaN계 재료를 사용한 청색 발광 다이오드와, 조성식 (Y,Gd)3(Al,Ga)5O12로 표시되는 황색 발광의 YAG계 형광체를 포함한다. 이러한 종래 백색 LED 발광장치의 경우, 발광소자로부터 방출된 청색광을 형광체층으로 입사시켜 형광체층 내에서 수회의 흡수와 산란을 반복하는 과정에서 형광체에 흡수된 청색광이 황색으로 파장 변환이 이루어진 황색광과 입사된 청색광의 일부가 조합됨으로써 백색이 구현될 수 있다.
그러나, 종래 백색 LED 발광장치는 색 온도가 높으며, 발광효율이 낮고, 녹색 및 적색 영역이 부족하여 연색성이 떨어지기 때문에, 조명광 밖에 되지 못하는 문제점이 있다.
본 발명은 열적 안정성 및 연색성이 우수하고, 고휘도인 산질화물계 황색 형광체 및 질화물 적색 형광체를 포함하는 혼합 형광체 및 이를 포함하는 발광장치를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기한 목적을 달성하기 위해서, 본 발명은 산질화물계 황색 형광체와 질화물계 적색 형광체가 1 : 0.1~10 몰비로 혼합된 것을 특징으로 하는 혼합 형광체를 제공한다.
본 발명의 바람직한 일례에 따르면, 상기 산질화물계 황색 형광체는 하기 화학식 1로 표시되는 것일 수 있으며, 상기 질화물계 적색 형광체는 하기 화학식 2로 표시되는 것일 수 있다.
[화학식 1]
Y3-a(Al5-b-dGab)O12-cNc:Rea
(상기 화학식 1에서,
a는 0.03≤a≤0.15 이고,
b는 0.1≤b≤0.5 이며,
c는 0.1≤c≤ 0.5 이고,
Re는 희토류 원소로, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm 및 Yb로 이루어진 군에서 선택됨).
[화학식 2]
(Sr2-a-bAb)Si5N8 :Rea
(상기 화학식 2에서
a는 0.01≤a≤0.1 이고,
b는 0.1≤b≤0.5 이며,
A는 Ba, Ca, Mg로 이루어진 군에서 선택되며,
Re는 희토류 원소로, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm 및 Yb로 이루어진 군에서 선택됨).
또한, 본 발명은 전술한 산질화물계 황색 형광체와 질화물 적색 형광체가 혼합된 혼합 형광체를 포함하는 발광장치를 제공한다.
본 발명에 따른 산질화물계 황색 형광체 및 질화물계 적색 형광체를 갖는 조명용 백색 발광장치에서 열적 안정성 및 연색성이 우수하고, 휘도가 높기 때문에, 발광장치의 파장 변환부 재료로 사용될 수 있다.
도 1은 제조예 1 내지 3에서 얻은 황색 형광체의 발광 특성을 나타낸 그래프이다.
도 2는 황색 형광체의 전자주사현미경(scanning electron microscope, SEM) 사진이다.
도 3은 질화물계 적색 형광체의 발광 스펙트럼 그래프 이다
도 4은 적색 형광체의 전자주사현미경(scanning electron microscope, SEM) 사진이다.
도 2는 황색 형광체의 전자주사현미경(scanning electron microscope, SEM) 사진이다.
도 3은 질화물계 적색 형광체의 발광 스펙트럼 그래프 이다
도 4은 적색 형광체의 전자주사현미경(scanning electron microscope, SEM) 사진이다.
이하, 본 발명에 대하여 설명한다.
본 발명은 청색 반도체 발광소자, 및 황색과 적색 형광체와의 혼합 형광체를 포함하는 조명용 백색 발광장치에 관한 것으로, 보다 상세하게는 R,G,B 풀 컬러를 구현하고 우수한 연색특성을 갖는 형광체를 제작하기 위하여 황색 영역에서 발광하는 형광체와 적색 영역에서 발광하는 형광체를 소정의 비율로 혼합함으로써 가시광의 파장 영역에서 연색성이 우수하여 풀 컬러 구현을 가능하게 하는 고연색성 혼합 형광체 및 이를 이용한 조명용 백색 발광장치에 관한 것이다.
<혼합 형광체>
본 발명에 따른 혼합 형광체는 (a) 산질화물계 황색 형광체와 (b) 질화물계 적색 형광체가 소정의 몰비, 예컨대 1 : 0.1 ~ 10 몰비로 혼합된 것을 특징으로 한다.
본 발명의 혼합 형광체를 구성하는 산질화물계 황색 형광체(a)는 하기 화학식 1로 표시되는 가넷계 황색 형광체이다.
[화학식 1]
Y3-a(Al5-b-dGab)O12-cNc:Rea
상기 화학식 1에서, a는 0.03≤a≤0.15 이고, b는 0.1≤b≤0.5 이며, c는 0.1≤c≤ 0.5 이고,
Re는 희토류 원소로, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm 및 Yb로 이루어진 군에서 선택된다.
상기 화학식 1로 표시되는 산질화물계 황색 형광체는 이트륨(Y), 알루미늄(Al), 갈륨(Ga) 및 산소(O)와 함께 질소(N) 및 텅스텐(W)을 특정 조성비율로 포함하는 모체와, 상기 모체에 세륨(Ce), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 사마륨(Sm), 유로퓸(Eu), 가돌리늄(Gd), 테르븀(Tb), 디스프로슘(Dy), 홀뮴(Ho), 에르븀(Er), 툴륨(Tm) 및 이테르븀(Yb)으로 이루어진 군에서 선택된 희토류 원소를 활성제(activator)로 고용시킨 가넷(garnet) 구조의 황색 형광체로서, 약 520nm 내지 580nm 범위에서 발광피크를 나타낸다.
상기 화학식 1로 표시되는 산질화물계 황색 형광체에서, 상기 희토류 원소로 세륨(Ce)을 사용하거나, 또는 Ce과 다른 희토류 원소를 92 ~ 97 : 3 ~ 8 중량 비율로 혼합하여 사용하는 것이 바람직하다.
이러한 산질화물계 황색 형광체는 250 ~ 550 ㎚의 발광 피크 파장을 갖는 여기광에 대하여 발광 피크 파장이 530 ~ 570 ㎚ 범위인 황색 발광을 한다.
또한, 상기 산질화물계 황색 형광체는 모체의 일 성분으로 질소(N)를 포함하고 활성제로 희토류 원소(바람직하게는 Ce)를 포함함으로써, 발광 파장 영역의 반치폭(FWHM, full-width-at-half-maximum)이 99 ㎚ 이상, 바람직하게는 100 내지 110 ㎚ 범위 정도로 넓어지고, 중심 파장이 청색 파장 측으로 이동하여 파장이 상호보안을 이루게 되며, 또한 황색 영역이 증가되어 연색성이 향상될 수 있을 뿐만 아니라, 휘도 및 열적 안정성이 향상될 수 있다.
상기 산질화물계 황색 형광체의 평균 입도는 특별히 한정되지 않으나, 약 1 내지 20 ㎛일 경우, 산란에 의한 광 흡수율 저하를 방지할 수 있고, 밀봉 수지에 균일하게 분산될 수 있으며, 나아가 발광 강도 및 색조가 균일할 수 있다.
본 발명에서는 상기 화학식 1의 산질화물계 황색 형광체를 다양한 방법에 의해 제조할 수 있다.
일례로, 상기 산질화물계 황색 형광체는 (i)산화이트륨(예컨대, Y2O3), 질화알루미늄(예컨대, AlN), 산화알루미늄(예컨대, Al2O3), 산화갈륨(예컨대, Ga2O3), 및 세륨산화물(예컨대, CeO2)을 질소 분위기하에서 혼합하는 단계(S100); 및 (ii) 상기 단계에서 얻은 반응 혼합물을 질소-함유 분위기 하에서 소성하는 단계(S200)를 포함하는 방법에 의해 제조될 수 있다.
먼저, (i) 산화이트륨, 질화알루미늄, 산화알루미늄, 산화갈륨, 산화텅스텐 및 희토류 원소의 산화물을 질소 분위기하에서 혼합하여 반응 혼합물을 얻는다(이하, 'S100 단계'라 함).
상기 S100 단계에서는 원하는 조성의 형광체가 형성되도록 화학양론에 맞게 산화이트륨, 질화알루미늄, 산화알루미늄, 산화갈륨, 산화텅스텐 및 희토류 원소의 산화물을 칭량한 후 혼합한다. 일례로, 2.822 g의 Y2O3, 2.117 g의 Al2O3, 0.157 g의 AlN, 0.232 g의 Ga2O3, 0.072 g의 CeO2, 0.048 g의 WO3을 혼합하면, 산질화물계 형광체를 얻을 수 있다.
상기 희토류 원소의 산화물은 세륨(Ce), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 사마륨(Sm), 유로퓸(Eu), 가돌리늄(Gd), 테르븀(Tb), 디스프로슘(Dy), 홀뮴(Ho), 에르븀(Er), 툴륨(Tm) 및 이테르븀(Yb)으로 이루어진 군에서 선택된 원소의 산화물이고, 바람직하게는 산화세륨일 수 있다.
상기 S100 단계에서는 상기 출발물질들을 분쇄하여 입도를 작게 조절할 수 있다. 상기 분쇄방법으로는 당업자에게 알려진 건식 또는 습식 방법을 사용할 수 있고, 예컨대 모르타르 분쇄, 볼밀, 제트밀, 어트리션밀, 막자사발 등이 있는데, 이에 한정되지 않는다. 상기 출발물질들의 혼합 시간은 특별히 한정되지 않으나, 약 5분 내지 20분일 수 있다.
이후, (ii) 상기 반응 혼합물을 질소-함유 분위기하에서 소성하여 형광체를 얻는다(이하, 'S200 단계'라 함).
상기 S200 단계는 고온 소성 중에 합성되는 질화물의 분해를 방지 또는 억제하기 위해, 질소-함유 분위기에서 수행한다.
상기 질소-함유 분위기의 비제한적인 예로는 N2 가스 분위기, H2와 N2 혼합가스 분위기 등이 있고, 바람직하게는 H2와 N2 혼합가스 분위기가 있다. 상기 H2와 N2 혼합가스 분위기에서 수소와 질소의 혼합 비율은 특별히 한정되지 않으나, H2 : N2 = 5 ~ 25 : 75 ~ 95 부피비율일 경우, 고온 소성 중에 합성되는 질화물의 분해를 방지 또는 억제할 수 있고, 생성되는 산화물이나 질화물의 조성 편차를 줄여 고휘도의 형광체를 제조할 수 있다.
상기 질소-함유 분위기의 압력은 특별히 한정되지 않으나, 1 내지 10 atm 범위일 경우, 고온 소성 중에 합성되는 질화물의 분해를 방지 또는 억제할 수 있을 뿐만 아니라, 생성되는 산화물이나 질화물의 조성 편차를 줄일 수 있다.
상기 S200 단계에서, 소성 온도는 특별히 한정되지 않으나, 약 1600 ℃ 이상, 바람직하게는 약 1600 내지 1700 ℃ 범위일 경우, 형광체의 품질을 높일 수 있다.
또, 상기 소성 시간은 특별히 한정되지 않으나, 약 30분 내지 100 시간, 바람직하게는 약 3 내지 8 시간일 경우, 형광체의 품질 및 생산성을 높일 수 있다.
상기 S200 단계 이후, 상기 산질화물계 황색 형광체를 분쇄하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 형광체를 분쇄하여 상기 형광체의 평균입도를 약 1 내지 20 ㎛ 범위로 조절함으로써, 발광소자를 밀봉하는 밀봉 수지 내에 균일하게 분산될 수 있고, 산란에 의한 광 흡수율 저하를 방지할 수 있으며, 발광 강도 및 색조가 균일해질 수 있다.
또한 본 발명의 혼합 형광체를 구성하는 질화물계 적색 형광체(b)는 하기 화학식 2로 표시되는 화합물이다.
[화학식 2]
(Sr2-a-bAb)Si5N8 :Rea
상기 화학식 2에서,
a는 0.01≤a≤0.1 이고, b는 0.1≤b≤0.5 이며,
A는 Ba, Ca, Mg로 이루어진 군에서 선택되며,
Re는 희토류 원소로, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm 및 Yb로 이루어진 군에서 선택된다.
본 발명에 따른 질화물계 적색 형광체는 스트론튬(Sr), 실리콘(Si), Ba(바륨), 칼슘(Ca), 마그네슘(Mg) 및 질소(N)을 특정 조성비율로 포함하는 모체와, 상기 모체에 세륨(Ce), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 사마륨(Sm), 유로퓸(Eu), 가돌리늄(Gd), 테르븀(Tb), 디스프로슘(Dy), 홀뮴(Ho), 에르븀(Er), 툴륨(Tm) 및 이테르븀(Yb)으로 이루어진 군에서 선택된 희토류 원소를 활성제(activator)로 고용시킨 orthorhombic 구조의 적색 형광체로서, 약 550nm 내지 650nm 범위에서 발광피크를 나타낸다.
상기 화학식 1로 표시되는 질화물계 적색 형광체에서, 상기 희토류 원소로 유로피옴(Eu)을 사용하거나, 또는 Eu과 다른 희토류 원소를 92 ~ 97 : 3 ~ 8 중량 비율로 혼합하여 사용하는 것이 바람직하다.
이러한 질화물계 적색 형광체는 250 ~ 550 ㎚의 발광 피크 파장을 갖는 여기광에 대하여 발광 피크 파장이 580 ~ 650 ㎚ 범위인 적색 발광을 한다.
또한, 상기 질화물계 적색 형광체는 모체의 일 성분으로 질소(N)를 포함하고 활성제로 희토류 원소(바람직하게는 Eu)를 포함함으로써, 발광 파장 영역의 반치폭(FWHM, full-width-at-half-maximum)이 99 ㎚ 이상, 바람직하게는 100 내지 110 ㎚ 범위 정도로 넓어지고, 중심 파장이 청색 파장 측으로 이동하여 파장이 상호보안을 이루게 되며, 또한 적색 영역이 증가되어 연색성이 향상될 수 있을 뿐만 아니라, 휘도 및 열적 안정성이 향상될 수 있다.
상기 질화물계 적색 형광체의 평균 입도는 특별히 한정되지 않으나, 약 1 내지 20 ㎛일 경우, 산란에 의한 광 흡수율 저하를 방지할 수 있고, 밀봉 수지에 균일하게 분산될 수 있으며, 나아가 발광 강도 및 색조가 균일할 수 있다.
본 발명은 상기 화학식 2의 질화물계 적색 형광체를 다양한 방법에 의해 제조할 수 있다.
일례로, 상기 질화물계 적색 형광체는 (i-1) 질화스트론튬(예컨대, Sr3N2), 질화바륨(예컨대, Ba3N2), 질화칼슘(예컨대, Ca3N2), 질화마그네슘(예컨대, Mg3N2), 질화실리콘(Si3N4)및 산화유로피옴(예컨대, Eu2O3)을 질소 분위기하에서 혼합하는 단계(S300); 및 (ii-1) 상기 단계에서 얻은 반응 혼합물을 질소-함유 분위기 하에서 소성하는 단계(S400)를 포함하는 방법에 의해 제조될 수 있다.
먼저, (i-1) 질화스트론튬, 질화바륨, 산화알루미늄, 산화갈륨 및 희토류 원소의 산화물을 질소 분위기하에서 혼합하여 반응 혼합물을 얻는다(이하, 'S300 단계'라 함).
상기 S300 단계에서는 원하는 조성의 형광체가 형성되도록 화학양론에 맞게 산화이트륨, 질화알루미늄, 산화알루미늄, 산화갈륨 및 희토류 원소의 산화물을 칭량한 후 혼합한다.
상기 희토류 원소의 산화물은 세륨(Ce), 프라세오디뮴(Pr), 네오디뮴(Nd), 사마륨(Sm), 유로퓸(Eu), 가돌리늄(Gd), 테르븀(Tb), 디스프로슘(Dy), 홀뮴(Ho), 에르븀(Er), 툴륨(Tm) 및 이테르븀(Yb)으로 이루어진 군에서 선택된 원소의 산화물이고, 바람직하게는 산화유로퓸 일 수 있다.
상기 S300 단계에서는 상기 출발물질들을 분쇄하여 입도를 작게 조절할 수 있다. 상기 분쇄방법으로는 당업자에게 알려진 건식 또는 습식 방법을 사용할 수 있고, 예컨대 모르타르 분쇄, 볼밀, 제트밀, 어트리션밀, 막자사발 등이 있는데, 이에 한정되지 않는다.
상기 출발물질들의 혼합 시간은 특별히 한정되지 않으나, 약 5분 내지 20분일 수 있다.
이후, (ii-1) 상기 반응 혼합물을 질소-함유 분위기하에서 소성하여 형광체를 얻는다(이하, 'S400 단계'라 함).
상기 S400 단계는 고온 소성 중에 합성되는 질화물의 분해를 방지 또는 억제하기 위해, 질소-함유 분위기에서 수행한다.
상기 질소-함유 분위기의 비제한적인 예로는 N2 가스 분위기, H2와 N2 혼합가스 분위기 등이 있고, 바람직하게는 H2와 N2 혼합가스 분위기가 있다. 상기 H2와 N2 혼합가스 분위기에서 수소와 질소의 혼합 비율은 특별히 한정되지 않으나, H2 : N2 = 5 ~ 25 : 75 ~ 95 부피비율일 경우, 고온 소성 중에 합성되는 질화물의 분해를 방지 또는 억제할 수 있고, 생성되는 산화물이나 질화물의 조성 편차를 줄여 고휘도의 형광체를 제조할 수 있다.
상기 질소-함유 분위기의 압력은 특별히 한정되지 않으나, 1 내지 10 atm 범위일 경우, 고온 소성 중에 합성되는 질화물의 분해를 방지 또는 억제할 수 있을 뿐만 아니라, 생성되는 산화물이나 질화물의 조성 편차를 줄일 수 있다.
상기 S400 단계에서, 소성 온도는 특별히 한정되지 않으나, 약 1600 ℃ 이상, 바람직하게는 약 1600 내지 1700 ℃ 범위일 경우, 형광체의 품질을 높일 수 있다.
또, 상기 소성 시간은 특별히 한정되지 않으나, 약 30분 내지 100 시간, 바람직하게는 약 3 내지 8 시간일 경우, 형광체의 품질 및 생산성을 높일 수 있다.
상기 S400 단계 이후, 상기 질화물계 적색 형광체를 분쇄하는 단계를 더 포함할 수 있다. 상기 형광체를 분쇄하여 상기 형광체의 평균입도를 약 1 내지 20 ㎛ 범위로 조절함으로써, 발광소자를 밀봉하는 밀봉 수지 내에 균일하게 분산될 수 있고, 산란에 의한 광 흡수율 저하를 방지할 수 있으며, 발광 강도 및 색조가 균일해질 수 있다.
<발광장치>
한편 본 발명은 전술한 화학식 1로 표시되는 산질화물계 황색 형광체와 화학식 2로 표시되는 질화물계 적색 형광체가 소정의 몰비로 혼합된 혼합 형광체를 포함하는 발광장치를 제공한다.
일례로, 상기 발광장치는 여기광을 방출(발광)하는 발광소자; 및 상기 발광소자의 광방출 측에 위치하며, 상기 산질화물계 황색 형광체와 질화물계 적색 형광체가 혼합된 혼합 형광체 및 밀봉 수지를 포함하는 파장 변환부를 포함한다.
전술한 혼합 형광체를 포함하는 본 발명의 발광장치는 LED 패키지(PKG) 적용시 2700~3500K 사이의 색온도를 가지며, 90 이상의 색 렌더링 인덱스(color rendering index, CRI Ra) 값을 구현 가능하다.
상기 발광 소자는 청색광 등의 여기광을 방출(발광)하는 광원으로서, 예컨대 발광 다이오드(LED), 유기 발광 다이오드(OLED), 레이저 다이오드(LD), 기타 청색광을 방출(발광)하는 광원 등이 있다.
상기 여기광의 발광 파장은 특별히 한정되지 않으나, 발광 파장이 250 ~ 550 ㎚일 경우, 상기 여기광과 상기 형광체에 의해 발광되는 황색광과 적색광이 조합하여 자연스런 백색이 구현될 수 있다.
상기 파장 변환부는 상기 화학식 1의 산질화물계 황색 형광체, 화학식 2의 질화물계 적색 형광체와 밀봉 수지를 포함하고, 선택적으로 상기 화학식 1~2의 형광체 이외의 당 업계에 알려진 통상적인 다른 형광체를 더 포함할 수 있다.
이러한 파장 변환부는 당 업계에 알려진 바와 같이, 트랜스퍼 몰딩과 같은 몰딩 공정을 통해 발광소자 상에 몰딩된다.
상기 밀봉 수지는 바인더 수지로서, 투명하면서 접착성을 갖는 것이라면 특별한 제한 없이 사용될 수 있다. 예를 들면, 에폭시 수지, 실리콘 수지, 우레탄 수지, 아크릴 수지 등이 있는데, 이에 한정되지 않는다.
상기 혼합 형광체의 함량은 특별히 한정되지 않으나, 밀봉 수지 100 중량부를 기준으로 약 0.1 내지 10 중량부 범위일 수 있다. 상기 혼합 형광체의 함량이 전술한 범위에 해당될 경우, 청색광이 형광체에 흡수된 여기광, 특히 청색광이 황색광과 적색광으로 용이하게 변환되어 상기 여기광과 조합되어 백색광을 구현할 수 있다
보다 구체적으로, 본 발명에서는 청색 발광소자로부터 발생된 기준광과 이 기준광의 일부를 흡수하여 발광하는 황색 발광형광체 및 적색 발광형광체에 의해 따뜻한 백색의 구현이 가능하다. 따라서, 종래 청색 발광소자에 YAG:Ce 황색 발광 형광체를 결합시켜 얻어지는 차가운 백색광(b) 에 비하여, 녹색의 함유량이 적고 적색의 함유량이 많은 따뜻한 광을 연출함으로써, 따뜻한 백색광이 요구되어지는 조명용으로 적합하다.
이하, 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 다만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 이들에 의하여 본 발명의 범위가 한정되는 것은 아니다.
[제조예 1]
2.780 g의 Y2O3, 0.029 g의 WO6, 2.128 g의 Al2O3, 0.078 g의 AlN, 0.232 g의 Ga2O3 및 0.072 g의 CeO2를 질소 분위기의 글러브 박스 안에서 유발로 10분 동안 혼합하여 반응 혼합물을 얻었다. 이후, 상기 반응 혼합물 5g을 도가니에 충전한 다음, 소성로의 내부에 N2와 H2의 혼합 가스(N2:H2=75:25 부피비율)를 500 cc/min의 속도로 공급하고 1650 ℃에서 4 시간 동안 가열하여 소성 처리하고 분쇄하여 형광체를 얻었다.
상기에서 얻은 형광체는 발광파장이 450 ㎚인 여기원에 대하여 황색 발광(중심 파장: 약 540 ㎚)을 하였다(도 1 참조).
[제조예 2]
2.752 g의 Y2O3, 0.048 g의 WO6, 2.121 g의 Al2O3, 0.078 g의 AlN, 0.232 g의 Ga2O3 및 0.072 g의 CeO2를 혼합하는 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 형광체를 얻었다.
상기에서 얻은 형광체는 발광파장이 450 ㎚인 여기원에 대하여 황색 발광(중심 파장: 약 538 ㎚)을 하였다(도 1 참조).
[제조예 3]
2.684 g의 Y2O3, 0.096 g의 WO6, 2.105 g의 Al2O3, 0.078 g의 AlN, 0.232 g의 Ga2O3 및 0.072 g의 CeO2를 혼합하는 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일하게 수행하여 형광체를 얻었다.
상기에서 얻은 형광체는 발광파장이 450 ㎚인 여기원에 대하여 황색 발광(중심 파장: 약 537 ㎚)을 하였다(도 1 참조).
[실시예 1] 황색과 적색 형광체가 혼합된 혼합 형광체
상기의 제조 공정으로 얻어진 단일상의 황색 형광체 Y3-a(Al5-b-dGab)O12-cNc:Rea 와 단일상의 적색 형광체 (Sr2-a-bAb)Si5N8 :Rea 를 1 : 0.1~10의 몰비로 볼밀과정을 통해 균일하게 혼합하였다.
Claims (14)
- 산질화물계 황색 형광체와 질화물계 적색 형광체가 1 : 0.1~10 몰비로 혼합된 것을 특징으로 하는 혼합 형광체.
- 제1항에 있어서,
상기 산질화물계 황색 형광체는 하기 화학식 1로 표시되는 것을 특징으로 하는 혼합 형광체:
[화학식 1]
Y3-a(Al5-bGab)O12-cNc:Rea
(상기 화학식 1에서,
a는 0.03≤a≤0.15 이고,
b는 0.1≤b≤0.5 이며,
c는 0.1≤c≤ 0.5 이고,
Re는 희토류 원소로, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm 및 Yb로 이루어진 군에서 선택됨). - 제2항에 있어서,
상기 화학식 1의 희토류 원소는 Ce인 것을 특징으로 하는 혼합 형광체. - 제1항에 있어서,
상기 산질화물계 황색 형광체의 발광 피크 파장은 250 ~ 550 ㎚의 피크 파장 범위를 갖는 여기광에 대하여 530 ~ 570 ㎚인 것을 특징으로 하는 혼합 형광체. - 제1항에 있어서,
상기 질화물계 적색 형광체는 하기 화학식 2로 표시되는 것을 특징으로 하는 혼합 형광체:
[화학식 2]
(Sr2-a-bAb)Si5N8 :Rea
(상기 화학식 2에서
a는 0.01≤a≤0.1 이고,
b는 0.1≤b≤0.5 이며,
A는 Ba, Ca, Mg로 이루어진 군에서 선택되며,
Re는 희토류 원소로, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm 및 Yb로 이루어진 군에서 선택됨). - 제5항에 있어서,
상기 화학식 2의 희토류 원소는 Eu인 것을 특징으로 하는 혼합 형광체. - 제1항에 있어서,
상기 질화물계 적색 형광체의 발광 피크 파장은 250 ~ 550 ㎚의 피크 파장 범위를 갖는 여기광에 대하여 550 ~ 750 ㎚인 것을 특징으로 하는 혼합 형광체. - 제1항에 있어서,
상기 산질화물계 황색 형광체와 질화물계 적색 형광체는 발광 파장 영역의 반치폭(FWHM, full-width-at-half-maximum)이 99 ㎚ 이상인 것을 특징으로 하는 혼합 형광체. - 제1항에 있어서,
상기 산질화물계 황색 형광체와 질화물계 적색 형광체의 평균 입도는 각각 1 내지 20 ㎛인 것을 특징으로 하는 혼합 형광체. - 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 기재된 혼합 형광체를 포함하는 발광장치.
- 제10항에 있어서,
상기 발광장치는
여기광을 방출하는 발광소자; 및
상기 발광소자의 광방출 측에 위치하며, 상기 산질화물계 황색 형광체, 질화물계 적색 형광체 및 밀봉 수지를 포함하는 파장 변환부를 포함하는 것을 특징으로 하는 발광장치. - 제10항에 있어서,
상기 발광장치는 LED 패키지 적용시 2700~3500K 사이의 색온도를 가지며, 90 이상의 색 렌더링 인덱스(color rendering index, CRI Ra) 값을 구현 가능한 것을 특징으로 하는 발광장치. - 제10항에 있어서,
상기 발광소자는 발광 다이오드, 유기 발광 다이오드 또는 레이저 다이오드인 것이 특징인 발광장치. - 제10항에 있어서,
상기 여기광의 발광 파장은 250 ~ 550 ㎚인 것이 특징인 발광장치.
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Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN111234102A (zh) * | 2020-03-06 | 2020-06-05 | 陕西科技大学 | 一种圆偏振荧光发射的纤维素纳米纸的制备方法 |
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2014
- 2014-12-24 KR KR1020140188852A patent/KR20160078113A/ko not_active Application Discontinuation
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN111234102A (zh) * | 2020-03-06 | 2020-06-05 | 陕西科技大学 | 一种圆偏振荧光发射的纤维素纳米纸的制备方法 |
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