KR20160016040A - 전해액 주액성이 향상된 리튬이차전지 및 그의 제조방법 - Google Patents

전해액 주액성이 향상된 리튬이차전지 및 그의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 음극활물질층에 단차를 향상시켜 전해액 주액성이 향상되도록 한 리튬이차전지 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 음극 활물질층에 단차를 형성시킴으로써 주액성이 현저하게 향상되었으며, 음극 활물질층에 형성된 단차로 인해 전극조립체의 권취시 보다 용이하게 권취될 수 있는 효과도 갖게 된다.

Description

전해액 주액성이 향상된 리튬이차전지 및 그의 제조방법 {Lithium secondary battery with improved electrolyte-injection and a method for making the same}
본 발명은 전해액 주액성이 향상된 리튬이차전지 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 구체적으로는 음극 활물질층에 단차를 형성시켜 전해액 주액성이 향상되도록 한 리튬이차전지 및 그의 제조방법에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급증하고 있고, 그러한 이차 전지 중 고에너지 밀도와 높은 방전 전압의 리튬 이차 전지에 대해 많은 연구가 행해지고 있으며, 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차전지는 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체가 어떠한 구조로 이루어져 있는지에 따라 분류되기도 하는 바, 대표적으로는, 긴 시트형의 양극들과 음극들을 분리막이 개재된 상태에서 권취한 구조의 젤리-롤(권취형) 전극조립체, 소정 크기의 단위로 절취한 다수의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 순차적으로 적층한 스택형(적층형) 전극조립체, 소정 단위의 양극과 음극들을 분리막을 개재한 상태로 적층한 바이셀(Bi-cell) 또는 풀셀(Full cell)들을 권취한 구조의 스택/폴딩형 전극조립체 등을 들 수 있다.
상기와 같이 다양한 구조의 리튬 이차전지는, 내부에 전극 조립체를 개재한 후에 전해액 주입구를 제외한 다른 부분들을 밀봉하고 상기 전해액 주입구를 통하여 전해액을 주입하여 제조된다. 또한 전해액을 주입한 후에는 전극조립체 및 파우치 내부에 존재하는 기포(pore)를 제거하기 위하여 파우치를 누르거나 자연스럽게 기포가 밖으로 빠져 나오도록 하여 전지 내부에 존재하는 기포를 제거하는 공정을 거친 후에 전해액 주입구를 완전히 밀봉하여 이차 전지를 제조하게 된다.
그런데, 이차 전지를 고 에너지 밀도로 제조하기 위해 집전체상에 활물질이 고밀도로 로딩됨에 따라 전극조립체로 주입되는 전해액 주액성이 저하되어 주액 시간이 길어지고 주액 공정이 불량하게 되는 문제점이 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위한 연구가 당업계에서 이루어졌으나, 활물질층이 소정의 구조를 갖도록 하여 전해액 주액성을 용이하게 향상시키는 방법에 대해서는 제시된 바가 없었다.
본 발명은 전술한 문제점을 해결하기 위해 이루어진 것으로, 집전체에 로딩된 음극 활물질층의 구조를 변경함으로써 전해액 주액성을 향상시키고자 한다.
본 발명의 일 양태에 따르면, 음극, 양극, 분리막 및 전해액을 포함하는 리튬이차전지에 있어서, 상기 음극이 음극 집전체, 및 상기 음극 집전체 상에 코팅되어 있으며 요부 형태의 단차가 형성되어 있는 음극 활물질층을 포함하는 리튬이차전지가 제공된다.
상기 단차는 10 내지 150 ㎛의 깊이, 500 내지 5000 ㎛의 폭 및 100 내지 5000 ㎛의 인접 단차와의 이격 거리를 갖도록 형성될 수 있다.
상기 리튬이차전지는 젤리롤 형태의 전극조립체를 포함하고, 젤리롤 외곽부에 형성된 단차는 젤리롤 중심부에 형성된 단차보다 넓은 단차 폭, 인접 단차와의 이격 거리 또는 이들 둘다를 가질 수 있다.
상기 단차 폭, 인접 단차와의 이격 거리 또는 이들 둘다가 젤리롤 중심부에서 젤리롤 외곽부로 갈수록 점층적으로 증가할 수 있다.
본 발명의 다른 양태에 따르면, 리튬이차전지의 제조방법에 있어서, 음극 합제를 제조하여 음극 집전체에 코팅 및 건조시켜 음극 활물질층을 형성시키는 단계 및 음극 집전체 상에 코팅된 음극 활물질 층을 돌기가 설치된 압연 롤로 압연하여 음극 활물질 층에 단차를 형성하는 단계를 포함하는 제조방법이 제공된다.
상기 단차를 통해 전해액을 주입하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 리튬이차전지가 젤리롤 형태의 전극조립체를 포함하고, 젤리롤 외곽부에 형성된 단차를 통해 전해액을 주입할 수 있다.
본 발명의 일 양태에 따른 리튬이차전지에서는 음극 활물질층에 단차가 형성됨으로써 전해액 주액성이 향상되는 효과를 갖는다. 즉, 주액 시간이 단축되고 주액 공정의 불량률이 감소되는 효과를 갖는다.
또한, 리튬이차전지가 젤리롤 형태의 전극조립체를 포함하는 경우, 음극 활물질층에 형성된 단차로 인해 전극조립체가 보다 용이하게 권취되는 효과를 갖는다.
도 1은 압연 롤을 사용하여 음극 활물질층에 단차를 형성하는 단계를 개략적으로 나타낸 것이다.
도 2a는 본 발명에 따른 음극을 양극 및 분리막과 조립하기 전의 양태를 개략적으로 나타낸 것이다.
도 2b는 본 발명에 따른 음극을 양극 및 분리막과 조립한 후에 전해액 함침 공간이 형성된 양태를 개략적으로 나타낸 것이다.
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 도면에 기재된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명은 음극, 양극, 분리막 및 전해액을 포함하는 리튬이차전지에 있어서, 상기 음극이 음극 집전체, 및 상기 음극 집전체 상에 코팅되어 있으며 단차가 형성되어 있는 음극 활물질층을 포함하는 리튬이차전지에 관한 것이다.
음극 활물질로는 당업계에서 통상적인 음극 활물질이 사용 가능하며, 비제한적인 예로는 리튬 금속 또는 리튬 합금, 탄소, 석유코크(petroleum coke), 활성화 탄소(activated carbon), 그래파이트(graphite) 또는 기타 탄소류와 같은 리튬 흡착물질 등이 있다.
음극 집전체의 비제한적인 예로는 구리, 금, 니켈 또는 구리 합금 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다.
음극 집전체 상에 코팅된 음극 활물질 층에는 단차가 형성되는데, 전해질 주액성을 향상시키는 목적에 부합하도록 요부 형태로 형성될 수 있다. 즉, 본원 명세서에서 '단차'라 함은 음극 활물질 층에서 돌출된 요부 부분을 의미하는 것으로 이해한다.
본 발명에 따른 일 양태에서, 음극 활물질 층은 30 내지 200 ㎛ 두께로 음극 집전체 상에 코팅될 수 있으며, 상기 음극 활물질 층에는 10 내지 150 ㎛의 깊이, 500 내지 5000 ㎛의 단차 폭 및 100 내지 5000㎛의 인접 단차와의 이격 거리를 갖는 단차가 형성된다.
상기 단차 깊이가 보다 두껍거나 인접 단차와의 이격 거리가 보다 멀게 형성될 경우에는 전지 성능이 저하될 수 있으며, 상기 단차 깊이가 보다 얕거나 인접 단차와의 이격 거리가 보다 가깝게 형성될 경우에는 전해액 주액성이 향상되는 효과를 기대하기 어렵다. 본원 명세서에서 '전해액 주액성이 향상'된다는 의미는 전해액의 주액 시간이 단축되고 주액 공정의 불량률이 감소됨을 의미하는 것으로 이해한다.
상기 단차는 음극활물질 전체에 걸쳐 균일하게 형성되거나 또는 편차를 갖도록 형성될 수 있다. 예컨대, 전극조립체가 젤리롤 형태로 제조되는 경우, 젤리롤 중심부쪽 음극에 형성된 단차는 젤리롤 외곽부쪽 음극에 형성된 단차에 비해 보다 보다 짧은 단차 폭, 인접 단차와의 이격 거리 또는 이들 둘다를 갖도록 형성될 수 있다. 이를 위한 일 양태에서, 젤리롤 중심부쪽 음극으로부터 젤리롤 외곽부쪽 음극으로 갈수록 단차 폭, 인접 단차와의 이격 거리 또는 이들 둘다가 점층적으로 증가하도록 설계될 수 있다. 혹은, 다른 양태에서는, 젤리롤 중심부쪽 일정 영역까지의 음극에 형성된 단차가 균일한 단차 폭 및 인접 단차와의 이격 거리를 갖고, 그 이후의 젤리롤 외곽부쪽 음극에 형성된 단차가 균일한 단차 폭 및 인접 단차와의 이격 거리를 갖되, 젤리롤 중심부쪽 일정 영역까지의 음극에 형성된 단차 폭 및/또는 인접 단차와의 이격 거리가 젤리롤 외곽부쪽 음극에 형성된 단차 폭 및 인접 단차와의 이격 거리보다 작도록 설계될 수 있다.
본 발명에 따른 리튬이차전지는 음극 합제를 제조하여 음극 집전체에 코팅 및 건조시켜 음극 활물질층을 형성시키는 단계 및 음극 활물질 층에 단차를 형성하는 단계를 포함하는 방법에 의해 제조될 수 있다.
음극 합제는 당업계의 통상적인 방법에 의해 제조될 수 있으며, 예를 들어, 상기 음극 활물질 입자에 아세틸렌블랙, 케첸블랙, 나노튜브, 또는 나노폰 등의 도전성조제와 PVdF, SBR 등의 바인더 또는 카복시 메틸 셀룰로즈(Carboxy methyl cellulose: CMC)와 같은 분산재를 첨가하여 혼련하여 제작할 수 있다. 이후, 음극 합제를 음극 집전체의 표면에 코팅한 후 건조시켜서 음극 활물질층을 형성시킨다.
음극 활물질 층에 단차를 형성하는 방법은 특별히 제한되지 않으며, 비제한적인 예로 음극 집전체 상에 코팅된 음극 활물질 층을 돌기가 설치된 압연 롤로 압연할 수 있다.
이어서, 도 1에 도시된 바와 같이, 표면에 돌기가 설치되어 있는 압연 롤(3)을 사용하여, 음극 집전체(2) 상에 적층된 음극 활물질층(1)에 단차를 형성시켜서 음극을 제조한다. 압연 롤(3)로는 활물질 층에 형성하고자 하는 요부 형상에 부합하는 돌기가 설치되어 있는 압연 롤을 선택한다.
단차는 전술한 바와 같은 단차 깊이, 단차 폭 및 인접 단차와의 이격 거리를 갖도록 형성될 수 있다.
이어서, 당업계에서 통상적으로 사용되는 분리막(6), 및 양극 집전체(5) 상에 양극 활물질층(4)이 적층되어 있는 양극을 준비하고(도 2a), 이들을 음극 활물질층(1)에 적층시켜서 전극 조립체를 제조한다(도 2b). 수득된 전극 조립체에는 전해액 함침 공간(도 2b, 7)이 충분히 형성되어 있어, 전해액 주액성이 보다 향상될 수 있다.
본 발명에서 사용가능한 양극활물질의 비제한적인 예로는 종래 전기화학소자의 양극에 사용될 수 있는 통상적인 양극활물질이 사용 가능하며, 특히 리튬망간산화물, 리튬코발트산화물, 리튬니켈산화물, 리튬철산화물 또는 이들을 조합한 리튬복합산화물을 사용할 수 있다.
양극 집전체의 비제한적인 예로는 알루미늄, 니켈 또는 이들의 조합에 의하여 제조되는 호일 등이 있다.
본 발명에서 사용가능한 분리막으로는 당업계에서 통상적으로 사용되는 분리막을 사용할 수 있으며, 비제한적인 예로 폴리올레핀계 분리막, 유기-무기 복합 다공성 분리막 등을 들 수 있다.
본 발명에서 사용될 수 있는 전해액은 A+B-와 같은 구조의 염으로서, A+는 Li+, Na+, K+와 같은 알칼리 금속 양이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하고, B-는 PF6 -, BF4 -, Cl-, Br-, I-, ClO4 -, AsF6 -, CH3CO2 -, CF3SO3 -, N(CF3SO2)2 -, C(CF2SO2)3 -와 같은 음이온 또는 이들의 조합으로 이루어진 이온을 포함하는 염이 프로필렌 카보네이트(PC), 에틸렌 카보네이트(EC), 디에틸카보네이트(DEC), 디메틸카보네이트(DMC), 디프로필카보네이트(DPC), 디메틸설폭사이드, 아세토니트릴, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 테트라하이드로퓨란, N-메틸-2-피롤리돈(NMP), 에틸메틸카보네이트(EMC), 감마 부티로락톤 또는 이들의 혼합물로 이루어진 유기 용매에 용해 또는 해리된 것이 있으나, 이에만 한정되는 것은 아니다.
상기 전해액 주입은 최종 제품의 제조 공정 및 요구 물성에 따라, 전지 제조 공정 중 적절한 단계에서 행해질 수 있다. 즉, 전지 조립 전 또는 전지 조립 최종 단계 등에서 적용될 수 있다.
특히, 리튬이차전지가 젤리롤 형태의 이차전지인 경우, 젤리롤 외곽부에 형성된 단차를 통해 전해액을 주입할 수 있다. 이 때, 젤리롤 외곽부에 형성된 단차가 젤리롤 중심부에 형성된 단차보다 넓은 단차 폭, 인접 단차와의 이격 거리 또는 이들 둘다를 갖는 경우, 전해액 주액성이 보다 향상될 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
1: 음극 활물질층
2: 음극 집전체
3: 압연 롤
4: 양극 활물질층
5: 양극 집전체
6: 분리막
7: 전해액 함침 공간

Claims (8)

  1. 음극, 양극, 분리막 및 전해액을 포함하는 리튬이차전지에 있어서,
    상기 음극이 음극 집전체, 및 상기 음극 집전체 상에 코팅되어 있으며 요부(凹部) 형태의 단차가 형성되어 있는 음극 활물질층을 포함하는 리튬이차전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 단차가 10 내지 150 ㎛의 깊이, 500 내지 5000 ㎛의 폭 및 100 내지 5000 ㎛의 인접 단차와의 이격 거리를 갖도록 형성되어 있는 리튬이차전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 리튬이차전지는 젤리롤 형태의 전극조립체를 포함하고,
    젤리롤 외곽부에 형성된 단차는 젤리롤 중심부에 형성된 단차보다 넓은 단차 폭, 인접 단차와의 이격 거리 또는 이들 둘다를 가지는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 단차 폭, 인접 단차와의 이격 거리 또는 이들 둘다가 젤리롤 중심부에서 젤리롤 외곽부로 갈수록 점층적으로 증가하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지.
  5. 음극 집전체 상에 음극 활물질 층을 도포 및 건조시킨 후에, 음극 활물질 층에 단차를 형성하는 단계를 포함하는 제1항에 기재된 리튬이차전지의 제조방법.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 단차가 돌기가 설치된 압연 롤로 압연함으로써 형성된 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 단차를 통해 전해액을 주입하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 리튬이차전지가 젤리롤 형태의 전극조립체를 포함하고, 젤리롤 외곽부에 형성된 단차를 통해 전해액을 주입하는 것을 특징으로 하는 리튬이차전지의 제조방법.

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