KR20160007831A - 자가 가습형 박막 양성자 전도성 ｓｏｆｃ 및 그 제조방법 - Google Patents

자가 가습형 박막 양성자 전도성 ｓｏｆｃ 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC 및 그 제조방법에 관한 것으로, 본 발명의 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC는 고배열도(well-arrayed)의 다공성 기판; 상기 다공성 기판의 상면 일부에 형성되는 제1 다공성 공기극층; 상기 제1 다공성 공기극층을 감싸도록 형성되는 제1 전해질층; 상기 제1 전해질층을 감싸도록 형성되는 다공성 연료극층; 상기 연료극층을 감싸도록 형성되는 제2 전해질층; 및 상기 제2 전해질층을 감싸거나 상기 제2 전해질층의 상면에 형성되는 제2 다공성 공기극층을 포함한다.
본 발명에 의하면, 산소 이온 전도성 박막 고체산화물 연료전지가 결합된 수소극을 공유하는 양성자 이온 전도성 박막 고체산화물 연료전지를 구비하므로 자가 가습에 의해 물 공급 장치가 최소화되어 연료전지 시스템의 크기가 최소화되는 효과가 있다.

Description

자가 가습형 박막 양성자 전도성 ＳＯＦＣ 및 그 제조방법 {SELF-HUMIDIFICATION TYPE THIN FILM PROTON CONDUCTING SOLID OXIDE FUEL CELL AND MANUFACTURING METHOD FOR SELF-HUMIDIFICATION TYPE THIN FILM PROTON CONDUCTING SOLID OXIDE FUEL CELL}
본 발명은 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC 및 그 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 연료전지 작동을 위해 수분이 필요한 고체산화물 연료전지의 시스템 간소화를 위한 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC 및 그 제조방법에 관한 것이다.
양성자 전도성 고체 산화물 연료전지(Proton Conducting Solid Oxide Fuel Cell)는 수소 이온을 전도하는 고체산화물을 전해질로 사용하여 연료 전지 중 가장 낮은 온도(700도 이하)에서 작동한다.
특히, 양성자 전도성 고체 산화물 연료전지는 구성 요소들이 모두 고체로 이루어져 있기 때문에 구조가 간단하고, 전해질의 손실과 부식의 문제가 없으며, 귀금속 촉매가 필요 없고 직접 내부 개질을 통한 연료 공급이 가능하다. 또한, 고온의 가스를 배출하기 때문에 폐열을 이용한 열 복합 발전이 가능하다는 장점도 지니고 있다.
고체산화물 연료전지 중 하나인 양성자 전도성 고체 산화물 연료전지는, 일반적으로, 수소 이온 전도성의 치밀한 전해질층과 그 양면에 위치한 다공성의 공기극(cathode) 및 다공성의 연료극(anode)으로 이루어져 있다. 작동원리는 다공성의 연료극에 공급된 수분이 양성자 결함(protonic defect)을 생성시키고 이를 통해 공급된 수소가 전극-전해질 계면에서의 수소의 산화 반응에 의해 생성된 양성자가 치밀한 전해질을 통해 공기극으로 이동하여 다시 다공성의 공기극에 공급된 산소와 반응함으로써 물을 생성하게 되고, 이때, 연료극에서는 전자가 생성되고 공기극에서는 전자가 소모되므로 두 전극을 서로 연결하면 전기가 발생하는 것이다.
이러한 연료 전지와 관련된 기술이 논문 "Low intermediate temperature ceramic fuel cell with Y-doped BaZrO3 electrolyte and thin film Pd anode on porous substrate(이하 '종래기술 1'이라 함)" 및 "Effect of anode functional layer on the performance of proton-conducting solid oxide fuel cells (SOFCs)(이하 '종래기술 2'라 함)"에 기술된 바 있다.
도 1에는 종래기술 1에 의한 펄스 레이저 기법을 이용해 증착한 이트륨이 도핑된 바륨 지르코네이트(yttrium-doped barium zirconate, BZY) 전해질 사용하는 양성자 전도성 고체 산화물 연료 전지의 전자현미경 사진이 기재되어 있고, 도 2에는 종래기술 2에 의한 연소 기법을 이용해 증착한 이트륨이 도핑된 바륨 지르코네이트-세레이트(yttrium-doped barium zirconate-cerate, BCZY) 전해질을 사용하는 양성자 전도성 고체 산화물 연료 전지의 전자현미경 사진이 기재되어 있다.
그러나, 종래기술 1, 2에 기재된 양성자 전도성 고체 산화물 연료전지들의 작동을 위해서는 연료극에 수분을 공급해 주어야 하고 물 공급 장치의 추가적인 설치를 요구하여 연료전지 시스템 크기를 증대시키는 요인이 된다. 또한, 이러한 단점은 양성자 전도성 고체 산화물 연료전지 시스템의 휴대성을 악화시키는 요인으로도 작용할 수 있다.
"Low intermediate temperature ceramic fuel cell with Y-doped BaZrO3 electrolyte and thin film Pd anode on porous substrate", Electrochemistry Communications Volume 13, Issue 4, Pages 374~377 (공개일 2011.04) " Effect of anode functional layer on the performance of proton-conducting solid oxide fuel cells (SOFCs)", Electrochemistry communications Volume 16, Pages 37~40 (공개일 2012.01)
본 발명의 목적은 상기한 바와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 양성자 전도성 고체산화물 연료전지의 작동에 필요한 수분을 공급하는 물 공급 장치 크기의 최소화가 가능한 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC 및 그 제조방법을 제공하는 것이다.
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 특징에 따르면, 본 발명은, 고배열도(well-arrayed)의 다공성 기판; 상기 다공성 기판의 상면 일부에 형성되는 제1 다공성 공기극층; 상기 제1 다공성 공기극층을 감싸도록 형성되는 제1 전해질층; 상기 제1 전해질층을 감싸도록 형성되는 다공성 연료극층; 상기 다공성 연료극층을 감싸도록 형성되는 제2 전해질층; 및 상기 제2 전해질층을 감싸거나 상기 제2 전해질층의 상면에 형성되는 제2 다공성 공기극층을 포함하는 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC를 통해 달성된다.
또한, 본 발명에서의 상기 다공성 연료극층, 상기 제2 전해질층 및 상기 제2 다공성 공기극층이 자가 가습층인 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 제1 전해질층은 주상성장(columnar growth) 양성자 전도성 전해질층인 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 제2 전해질층은 고 계단도포성(high step coverage) 산소 이온 전도성 전해질층인 것을 특징으로 할 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 제1 전해질층은 10 μm 이상의 두께를 가지며, 상기 제1 다공성 공기극층과 상기 다공성 연료극층 사이의 수소 기체 침투를 막는 고치밀도를 가질 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 다공성 연료극층은 수소 기체와 수분이 이동이 가능한 미세구조를 위해 20 % 이상의 다공도(porosity)를 가질 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 제2 전해질층은 상기 다공성 연료극층과 상기 제2 다공성 공기극층(160) 사이의 수소 기체 침투를 막는 고치밀도를 가지며, 50 nm 이하의 입자 크기와 100 nm 이하의 두께를 가질 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 다공성 연료극층은 물리적 기상 증착(Physical Vapor Deposition, PVD) 기법에 의해 형성될 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 제2 전해질층은 원자층 증착(Atomic layer deposition, ALD) 기법에 의해 형성될 수 있다.
또한, 본 발명은 고배열도(well-arrayed)의 다공성 기판을 준비하는 단계; 상기 다공성 기판의 상면 일부에 제1 다공성 공기극층을 형성하는 단계; 상기 제1 다공성 공기극층을 감싸도록 제1 전해질층을 형성하는 단계; 상기 제1 전해질층을 감싸도록 다공성 연료극층을 형성하는 단계; 상기 연료극층을 감싸도록 제2 전해질층을 형성하는 단계; 및 상기 제2 전해질층을 감싸거나 상기 제2 전해질층의 상면에 제2 다공성 공기극층을 형성하는 단계를 포함하는 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC 제조방법을 통해 달성된다.
본 발명에 의하면, 산소 이온 전도성 박막 고체산화물 연료전지가 결합된 수소극을 공유하는 양성자 이온 전도성 박막 고체산화물 연료전지를 구비하므로 자가 가습에 의해 물 공급 장치가 최소화되어 연료전지 시스템의 크기가 최소화되는 효과가 있다.
도 1은 종래기술 1에 의한 양성자 전도성 고체 산화물 연료 전지를 나타낸 전자현미경 사진이다.
도 2는 종래기술 2에 의한 양성자 전도성 고체 산화물 연료 전지를 나타낸 전자현미경 사진이다.
도 3은 본 발명에 의한 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC의 구조를 나타낸 측면도이다.
도 4는 본 발명에 의한 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC 제조방법을 도시한 블록도이다.
도 5 및 도 6은 본 발명에 의한 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC에서 다공성 연료극층과 제2 전해질층을 확대한 전자현미경 사진이다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 발명자가 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 또한, 명세서에 기재된 "...부"라는 용어는 적어도 하나의 기능이나 동작을 처리하는 단위를 의미하며, 이는 하드웨어나 소프트웨어 또는 하드웨어 및 소프트웨어의 결합으로 구현될 수도 있다.
이하 도면을 참고하여 본 발명에 의한 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC 및 그 제조방법에 대한 실시 예의 구성을 상세하게 설명하기로 한다.
도 3은 본 발명에 의한 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC의 구조가 측면도로 도시되어 있다.
이 도면에 의하면, 본 발명의 일실시 예에 의한 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC(100)는 다공성 기판(110), 제1 다공성 공기극층(120), 제1 전해질층(130), 다공성 연료극층(140), 제2 전해질층(150) 및 제2 다공성 공기극층(160)을 포함하며, 상기 다공성 연료극층(140), 상기 제2 전해질층(150) 및 상기 제2 다공성 공기극층(160)이 자가 가습층이다. 이렇게 자가 가습층을 통해 박막 양성자 전도성 SOFC(100)에 연료극에 수분을 공급해 주는 물 공급 장치가 적층 형태로 구비되어 연료전지 시스템의 크기를 감소시킬 수 있다.
다공성 기판(110)은 배열도가 높은(well-arrayed) 나노다공성 기판이 이에 적용된다.
제1 다공성 공기극층(120)은 다공성 기판(110)의 상면 일부(예컨대 상면 중앙부)에 형성되는 물리적 기상 증착(Physical Vapor Deposition, PVD) 기법 등에 의해 형성된다.
제1 전해질층(130)은 제1 다공성 공기극층(120)을 상면과 양측면에서 감싸도록 형성되는 주상성장(columnar growth) 양성자 전도성 전해질층이다.
여기서, 상기 제1 전해질층(130)은 10 μm 이상의 두께를 가지며, 제1 다공성 공기극층(120)과 후술할 다공성 연료극층(140) 사이의 수소 기체 침투를 막는 고치밀도를 가지는 기능을 한다. 한편, 상기 제1 전해질층(130)의 두께는 이에 한정하지 않고 증감이 가능하다.
다공성 연료극층(140)은 제1 전해질층(130)을 상면과 양측면에서 감싸도록 형성되며, 수소 기체와 수분이 이동이 가능한 미세구조를 위해 20 % 이상의 다공도(porosity)를 가진다. 이때, 상기 다공성 연료극층(140)의 다공도 %는 이에 한정하지 않고 증감이 가능하다.
제2 전해질층(150)은 다공성 연료극층(140)을 상면과 양측면에서 감싸도록 형성되는 고 계단도포성(high step coverage) 산소 이온 전도성 전해질층이다.
이때, 상기 제2 전해질층(150)은 다공성 연료극층(140)과 후술할 제2 다공성 공기극층(160) 사이의 수소 기체 침투를 막는 고치밀도를 가지도록 원자층 증착(Atomic layer deposition, ALD) 기법에 의해 형성되며, 50 nm 이하의 입자 크기와 100 nm 이하의 두께를 가진다. 한편, 상기 제2 전해질층(150)의 입자 크기와 두께는 상술한 범위에 한정하지 않고 증감이 가능하다.
제2 다공성 공기극층(160)은 제2 전해질층(150)을 상면과 양측면에서 감싸거나 상기 제2 전해질층(150)의 상면에 형성된다.
도 4에는 본 발명에 의한 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC 제조방법이 블록도로 도시되어 있고, 도 5 및 도 6에는 본 발명에 의한 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC에서 고 다공성 연료극층과 제2 전해질층을 확대한 전자현미경 사진이 나타나 있다.
이 도면에 의하면, 본 발명의 일실시예에 의한 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC 제조방법은 다공성 기판 준비 단계(S200), 제1 다공성 공기극층 형성 단계(S210), 제1 전해질층 형성 단계(S220), 다공성 연료극층 형성 단계(S230), 제2 전해질층 형성 단계(S240) 및 제2 다공성 공기극층 형성 단계(S250)를 포함하며, 상기 다공성 연료극층 형성 단계(S230), 제2 전해질층 형성 단계(S240) 및 제2 다공성 공기극층 형성 단계(S250)가 자가 가습층이 형성 단계이다.
다공성 기판 준비 단계(S200)는 배열도가 높은(well-arrayed) 나노다공성 기판인 다공성 기판(110)을 형성하여 준비하는 단계이다.
제1 다공성 공기극층 형성 단계(S210)는 다공성 기판(110)의 상면 일부(예컨대 상면 중앙부)에 형성되는 물리적 기상 증착(Physical Vapor Deposition, PVD) 기법 등에 의해 제1 다공성 공기극층(120)을 형성하는 단계이다.
제1 전해질층 형성 단계(S220)는 제1 다공성 공기극층(120)을 상면과 양측면에서 감싸도록 형성되는 주상성장(columnar growth) 양성자 전도성 전해질층인 제1 전해질층(130)을 형성하는 단계이다.
이때, 상기 제1 전해질층 형성 단계(S220)에서 제1 전해질층(130)은 10 μm 이상의 두께를 가지며, 제1 다공성 공기극층(120)과 후술할 다공성 연료극층(140) 사이의 수소 기체 침투를 막는 고치밀도를 가지는 기능을 한다. 한편, 상기 제1 전해질층(130)의 두께는 이에 한정하지 않고 증감이 가능하다.
제2 전해질층 형성 단계(S240)는 제1 전해질층(130)을 상면과 양측면에서 감싸도록 다공성 연료극층(140)을 형성하는 단계로, 상기 다공성 연료극층(140) 형성시 수소 기체와 수분이 이동이 가능한 미세구조를 위해 20 % 이상의 다공도(porosity)를 가진다. 이때, 상기 제2 전해질층 형성 단계(S240) 수행시 다공성 연료극층(140)의 다공도 %는 이에 한정하지 않고 증감이 가능하다.
제2 전해질층 형성 단계(S240)는 다공성 연료극층(140)을 상면과 양측면에서 감싸도록 제2 전해질층(150)이 형성되는 단계로, 고 계단도포성(high step coverage) 산소 이온 전도성 전해질층이다.
이때, 상기 제2 전해질층 형성 단계(S240) 수행시 제2 전해질층(150)은 다공성 연료극층(140)과 후술할 제2 다공성 공기극층(160) 사이의 수소 기체 침투를 막는 고치밀도를 가지도록 원자층 증착(Atomic layer deposition, ALD) 기법에 의해 형성되며, 50 nm 이하의 입자 크기와 100 nm 이하의 두께를 가진다.
한편, 상기 제2 전해질층 형성 단계(S240) 수행시 제2 전해질층(150)의 입자 크기와 두께는 상술한 범위에 한정하지 않고 증감이 가능하다.
제2 다공성 공기극층 형성 단계(S250)는 제2 전해질층(150)을 상면과 양측면에서 감싸거나 상기 제2 전해질층(150)의 상면에 제2 다공성 공기극층(160)을 형성하는 단계이다.
도 5는 상기 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC(100)에서 다공성 연료극층(140)을 확대한 전자현미경 사진으로, 다공도(porosity)를 가지므로 수소 기체와 수분이 이동이 가능한 미세구조를 가지고 있음을 알 수 있다.
그리고 도 6은 상기 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC(100)에서 제2 전해질층(150)을 확대한 전자현미경 사진으로, 고 계단도포성(high step coverage) 산소 이온 전도성 전해질층을 통해 다공성 연료극층(140)과 상기 제2 다공성 공기극층(160) 사이의 수소 기체 침투를 막는 고치밀도를 가지고 있다.
이상과 같이 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 상기의 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다.
그러므로 본 발명의 범위는 설명된 실시예에 국한되어 정해져서는 아니 되며, 후술하는 특허청구범위뿐 아니라 이 특허청구범위와 균등한 것들에 의해 정해져야 한다.
100: 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC
110: 다공성 기판 120: 제1 다공성 공기극층
130: 제1 전해질층 140: 다공성 연료극층
150: 제2 전해질층 160: 제2 다공성 공기극층

Claims (10)

  1. 고배열도(well-arrayed)의 다공성 기판;
    상기 다공성 기판의 상면 일부에 형성되는 제1 다공성 공기극층;
    상기 제1 다공성 공기극층을 감싸도록 형성되는 제1 전해질층;
    상기 제1 전해질층을 감싸도록 형성되는 다공성 연료극층;
    상기 다공성 연료극층을 감싸도록 형성되는 제2 전해질층; 및
    상기 제2 전해질층을 감싸거나 상기 제2 전해질층의 상면에 형성되는 제2 다공성 공기극층을 포함하는 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 다공성 연료극층, 상기 제2 전해질층 및 상기 제2 다공성 공기극층이 자가 가습층인 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전해질층은 주상성장(columnar growth) 양성자 전도성 전해질층인 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 제2 전해질층은 고 계단도포성(high step coverage) 산소 이온 전도성 전해질층인 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제1 전해질층은 10 μm 이상의 두께를 가지며, 상기 제1 다공성 공기극층과 상기 다공성 연료극층 사이의 수소 기체 침투를 막는 고치밀도를 가지는 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 다공성 연료극층은 수소 기체와 수분이 이동이 가능한 미세구조를 위해 20 % 이상의 다공도(porosity)를 가지는 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 제2 전해질층은 상기 다공성 연료극층과 상기 제2 다공성 공기극층(160) 사이의 수소 기체 침투를 막는 고치밀도를 가지며, 50 nm 이하의 입자 크기와 100 nm 이하의 두께를 가지는 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 다공성 연료극층은 물리적 기상 증착(Physical Vapor Deposition, PVD) 기법에 의해 형성되는 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC.
  9. 제1항에 있어서,
    상기 제2 전해질층은 원자층 증착(Atomic layer deposition, ALD) 기법에 의해 형성되는 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC.
  10. 고배열도(well-arrayed)의 다공성 기판을 준비하는 단계;
    상기 다공성 기판의 상면 일부에 제1 다공성 공기극층을 형성하는 단계;
    상기 제1 다공성 공기극층을 감싸도록 제1 전해질층을 형성하는 단계;
    상기 제1 전해질층을 감싸도록 다공성 연료극층을 형성하는 단계;
    상기 연료극층을 감싸도록 제2 전해질층을 형성하는 단계; 및
    상기 제2 전해질층을 감싸거나 상기 제2 전해질층의 상면에 제2 다공성 공기극층을 형성하는 단계를 포함하는 자가 가습형 박막 양성자 전도성 SOFC 제조방법.
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