KR20150129749A - 산란 매트릭스 상의 바나듐 증착 굴절률 매칭층을 포함하는 광학 아웃커플링층 스택(ocls) 을 갖는 코팅 제품 및 장치, 그 제조방법 - Google Patents
산란 매트릭스 상의 바나듐 증착 굴절률 매칭층을 포함하는 광학 아웃커플링층 스택(ocls) 을 갖는 코팅 제품 및 장치, 그 제조방법 Download PDFInfo
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Abstract
특정한 예의 실시형태는 발광 다이오드(예를 들면, OLED 및/또는 PLED) 포함 장치, 및/또는 그 제조 방법에 관한 것이다. 특정한 예의 실시형태는 유기 금속 산란 매트릭스층 위에 제공되는 진공 증착 인덱스 매칭층(imL)을 포함하는 광학 아웃커플링층 스택(OCLS)를 포함한다. imL 은 실리콘 포함층일 수 있고, 예를 들면, 진공 증착된 SiOxNy를 포함할 수 있다. 산란 마이크로 입자를 포함하는 OCLS, imL 및 애노드는 장치 추출 효율이 OLED 장치의 유기층 내에서 발생되는 광을 효율적으로 커플링하고 유리 기판을 통해 추출함으로써 상당히 개선되도록 설계될 수 있다. 특정한 예의 실시형태에서, ITO, SiOxNy 인덱스 매칭층, OCLS 산란층 및 유리 기판의 굴절률은 내림차순으로 제공될 수 있다.
Description
본 출원은 2012년 6월 5일에 출원된 미국 출원 제13/488,779호의 전체 내용을 참조로 포함하고 있다.
특정한 예의 실시형태는 광학 아웃커플링층 스택(optical out-coupling layer stacks)을 포함하는 코팅 제품 및 장치 및/또는 이들의 제조 방법에 관한 것이다. 구체적으로, 특정한 예의 실시형태는 OLED 및/또는 그 외의 장치에 사용하기 위한 유기 금속 산란 매트릭스층 위에 제공되는 진공 증착된 실리콘 포함 인덱스 매칭층을 포함하는 아웃커플링층 스택, 및/또는 관련 방법에 관한 것이다.
유기 발광 다이오드(OLED)는 발광다이오드(LED)로서, 그 내부의 전계 발광층(emissive electroluminescent laye)은 전류에 따라서 광을 방출하는 유기 화합물의 필름이다. 이러한 유기 반도체 물질 층은, 일부 경우에, 2개의 전극 사이에 위치한다. 일반적으로, 예를 들면, 이러한 전극 중 적어도 하나는 투명하다. OLED(폴리머 및/또는 증발하는 작은 분자에 기반하는 것)는 경우에 따라 텔레비전 스크린; 컴퓨터 모니터; 휴대폰 및 PDA 에서 보이는 것과 같은 소형 또는 휴대용 시스템 스크린 등에서 사용된다. OLED는 또한, 경우에 따라, 공간 조명의 광원 및 대형 발광 소자에서 사용될 수 있다. OLED 장치는, 예를 들면, 미국 특허 제7,663,311호; 제7,663,312호; 제7,662,663호; 제7,659,661호; 제7,629,741호; 및 제7,601,436호에 기재되어 있고, 그 전체 내용은 본원에 참조로 포함되어 있다.
일반적인 OLED는 2개의 유기층(즉, 전자수송층 및 홀수송층)을 포함하는 것으로, 이러한 유기층은 2개의 전극 사이에 임베딩되어 있다. 상부 전극은, 일반적으로 높은 반사율을 갖는 금속성 거울이다. 애노드는, 일반적으로 유리 기판에 의해 지지되는 투명 전도성층이다. 상부 전극은, 일반적으로 캐소드이고, 하부 전극은 일반적으로 애노드이다. 인듐 주석 산화물(ITO)은 애노드에 사용된다.
도 1은 OLED의 예시의 단면도이다. 유리 기판(102)은 투명 애노드층(104)을 지지한다. 홀수송층(106)은, 일부 경우에, 적절한 도펀트가 도핑되어 있으면, 탄소나노튜브(CNT) 기반층일 수 있다. 종래의 전자수송 및 방출층 및 캐소드층(108 및 110)이 또한 제공될 수 있다.
전압이 해당 전극에 인가되면, 전하는 전기장의 영향하에서 장치 내에서 이동하기 시작한다. 전자가 캐소드를 출발하고, 홀은 반대 방향의 애노드로부터 이동한다. 이러한 전하들이 재조합되면, 방출된 분자는 LUMO 준위와 HOMO 준위 사이의 밴드갭(E=hν)에 의해 제공된 진동에 의해 광자를 형성하고, 이는 전극에 인가된 전력이 광으로 변환되는 것을 의미한다. 상이한 물질 및/또는 도펀트가 사용되어 상이한 색상을 발생시키고, 이러한 색상들이 결합되어 추가의 색상을 얻을 수 있다.
이러한 기술은 큰 시야각, 빠른 반응 시간, 높은 콘트래스트 및 램버시안 프로파일(Lambertian profile)과 같은 바람직한 특성을 갖는다.
방출 및 전하 캐리어층의 전자 품질은 상당히 발전하고 있지만, 방출된 광의 상당한 부분은, 예를 들면, 계면 효과에 의해서 촉진된 도파로 모드(wave-guiding modes)로서, 유리 상의 ITO 코팅 및 하층 유리 기판 둘 다에 의해서 트랩핑된다. 이러한 비효율로 인해, 이러한 장치 중 일부는 일반적으로 요구되는 것보다 높은 전류 밀도에서 구동된다. 불운하게도 이는 수명에 부정적인 영향을 미친다. 이러한 일반적이지 않은(non-nominal) 구동 조건하에서도 OLED의 발광 효율은 형광 램프의 것보다 상당히 낮을 수 있다.
실제, 불운하게도, 평면 기판 상의 OLED에서 발생되는 광자의 20 내지 30% 만이 공기로 배출되는 것이 일반적이다. 활성 OLED 층(굴절률이 550 nm에서 약 1.75)과 ITO 애노드(굴절률이 550 nm에서 약 2.0) 의 사이에서 굴절률이 매칭되지 않기 때문에, 대부분의 광은 전반사(total internal reflection)로 인해 장치 내에 트랩핑되고, 작은 분획만이 유리 기판에 진입하고 실제로 공기로 방출되어 유용한 기능을 한다.
예를 들면, 광 아웃커플링 방법을 통해 OLED 장치의 광출력을 개선하는 것이 바람직하다. 이와 같이 함으로써, 장치의 수명 및/또는 전체 발광 효율을 개선할 수 있다. 광 효율을 개선하기 위한 다수의 기술이 제안되고 있지만, 불운하게도 이러한 방법은 실제 제작 요건을 충족하지 못한다.
상기 기재된 바와 같이, 광추출 효율을 개선하기 위해서 다수의 기술이 시도되고 있다. 예를 들면, 기판 표면에 마이크로 굴절 또는 확산 구조체(예를 들면, 마이크로렌즈 또는 피라미드, 산란층 등의 어레이)를 첨가함으로써 기판으로부터 공기로의 광추출을 증가시키는 것이 시도되었다. OLED 스택의 반사율에 따라, 기판으로부터 공기로의 광추출은 일반적으로 최대 30%까지 상당히 증가시킬 수 있다. 그러나, 불운하게도, 이러한 구조체는 매우 깨지기 쉬운 경향이 있다.
또 다른 시도는 단색 발광 장치에 관한 것이다. 이러한 장치에서, 기판으로 방출되는 광의 각도 분포는 (예를 들면, 마이크로 캐비티 효과에 의해)OLED 스택의 층 두께에 의존한다. 적절한 디자인에 의해, 기판의 탈출 콘 내의 광량이 증가될 수 있고, 외부 효율도 디자인 파장에서 최대 40%까지 이를 수 있다.
또 다른 접근 방법은 "유기 모드"를 수반하는 것으로, 이는 규칙적인 또는 랜덤의 산란 구조체를 OLED 스택 내에 도입함으로써 발생된 광자의 약 50%를 나타낸다. 그러나, 애노드가 러프하고, 장치 성능에 악영향을 미치는 국소 전류 핫 스팟이 전개될 수 있는 것이면, 전기적 성능에 대해 가능한 부정적인 영향의 점에서 결점이 있다.
지속적인 도전으로는, 유기 모드가 기판 모드로 전환되도록 유리 기판과 유기층의 굴절률을 매칭시키는 시도를 수반하고 있다. 기판으로 추출된 광량은 적어도 이론적으로 2 내지 3 배 정도 증가할 수 있다.
OLED는 높은 반사율 캐소드를 갖고 충분히 두꺼운 것이면, OLED 내측에 발생되는 광자의 80%가 높은 인덱스 기판으로 추출될 수 있다. 그러나, 이러한 광을, 상기 기재된 방법 중 하나를 사용하지 않고, 공기로 아웃커플링하는 것에는 여전히 문제가 존재한다.
도 2는 OLED 장치의 개략도와 함께 상이한 주요한 광 모드를 도시한다. 도 2의 점선은 탈출 콘을 도시한다. 알 수 있듯이, 주요한 모드는, 공기 중에 실제로 방출하는 광의 분획인 공기 모드 중의 광(A), 투명한 유리 기판 내에서 이동하고 트랩핑되는 광의 분획인 기판 모드 중의 광(B); 및 유기 층 및 높은 인덱스 ITO 애노드 내측으로 이동하고 트랩핑되는 광의 분획인 유기층 및/또는 ITO 모드 내에 트랩핑된 광(C)을 포함한다. 유리는 더 두껍고 및/또는 더 흡수력이 있는 "B-모드"일 수 있는 것을 알 수 있다. 캐소드 내에서 플라즈몬 손실에 관련되는 또 다른 성분이 있지만, 이는 도 2 개략도에 도시되어 있지 않은 것을 유의한다. 즉, 표면 플라즈몬 모드에서, 광은 유기 캐소드 반사물 계면에서 트랩핑된다(경우에 따라 유기 물질과 알루미늄의 계면이다). 실패 모드는, 광이 유리 기판을 통해 방출하는 하부 방출 OLED 장치에 대해 일반적이다.
상기의 점에서, OLED의 장치의 발광 효율을 개선하기 위한 기술이 요구되는 것을 알 수 있다.
특정한 예의 실시형태의 일 형태는 광도파로 모드를 줄이는 관점에서 기판 (예를 들면, 유리 기판) 상의 광 아웃커플링 층 스택(OCLS)에 관한 것이다.
특정한 예의 실시형태의 또 다른 형태는 OLED에서 높은 발광 효율을 달성하기 위한 확장 기술(scalable techniques)에 관한 것이다.
특정한 예의 실시형태의 또 다른 형태는 유기 금속 산란 매트릭스층 위에 제공되는 진공 증착 인덱스 매칭층(imL)을 포함하는 OCLS 구조체에 관한 것이다. 특정한 예의 실시형태에서, imL은 실리콘 포함층일 수 있고, 예를 들면, 실리콘 산화물, 실리콘 질화물 및/또는 실리콘 옥시질화물을 포함할 수 있다. 특정한 예의 실시형태에서 imL은 산소가 구배되어 인덱스가 구배될 수 있다.
또 다른 예의 실시형태는 OLED 또는 그 외의 장치에 대해 통합된 애노드 유리 기판에 관한 것이다. 통합된 애노드 유리 기판은, 소다 라임 기반 유리 기판, OCLS, 및 ITO 등을 포함하는 애노드를 포함할 수 있다. 특정한 예의 실시형태에서, OCLS는 이전의 단락에서 상기 기재된 바와 같이 구조체를 형성할 수 있다.
특정한 예의 실시형태에서, 코팅 제품을 제조하는 방법이 제공된다. 베이스 산란 매트릭스층이, 예를 들면, 높은 인덱스 물질의 유기 금속 킬레이트 및 실록산 용매를 포함하는 베이스 산란 매트릭스층의 전구체로 유리 기판 상에 직접 또는 간접적으로 습윤 적용된다. 습윤 적용된 베이스 산란 매트릭스층은 경화된다. 상기 경화된 베이스 산란 매트릭스층 상에 실리콘 포함 인덱스 매칭층(예를 들면, SiOxNy이거나 이를 포함하는 것)을 간접적으로 또는 직접적으로 진공 코팅한다. 상기 인덱스 매칭층 상에 애노드층(예를 들면, ITO이거나 이를 포함하는 것)을 직접적으로 또는 간접적으로 진공 코팅한다. 상기 경화된 베이스 산란 매트릭스층은 굴절률이 1.55 내지 1.75(예를 들면, 1.6 내지 1.7)이고, 상기 인덱스 매칭층은 굴절률이 1.7 내지 1.9이고, 상기 애노드층은 굴절률이 1.9 내지 2.1이다. 특정한 예의 실시형태에 따르면, 유리 기판은 굴절률이 1.6 미만일 수 있다.
특정한 예의 실시형태에 따르면, 추가의 평탄화층, GLB를 포함하는 층은 베이스 산란 매트릭스층 상에 배치될 수 있고, 인덱스 매칭층은 GLB를 포함하는 층 위에 직접 접촉하도록 배치될 수 있다.
특정한 예의 실시형태에서, 전자 장치를 제조하는 방법이 제공된다. 본원에서 예시의 방법에 따라 제조되는 코팅 제품(예를 들면, 통합된 애노드 플레이트)이 제공된다. 애노드층이 패터닝된다. 전자 장치 제조 시, 패터닝된 애노드층 상에 홀수송층, 방출층, 및 반사 캐소드층을 순서대로 배치한다.
발광층은 전자 수송 및 방출층일 수 있고, 특정한 예의 실시형태에서 전자 장치는 OLED 기반 장치일 수 있다. 그 외의 예의 실시형태에서, 전자 장치는 PLED 기반 장치일 수 있다.
특정한 예의 실시형태에서, 코팅 제품이 제공된다. 코팅 제품은, 유리 기판; 상기 유리 기판 상에 직접적 또는 간접적으로 습윤 적용되는 베이스 산란 매트릭스층 - 상기 베이스 산란 매트릭스층은 유기 금속 킬레이트 하이브리드 매트릭스를 포함하는 등방성층 및 그 내부에 분산된 산란체를 포함함 - ; 상기 베이스 산란 매트릭스층 상에 직접 또는 간접적으로 스퍼터링 증착되는 실리콘 포함 인덱스 매칭층; 및 상기 인덱스 매칭층 상에 직접 또는 간접적으로 스퍼터 증착되는 투명 전도성 코팅(TCC);를 포함한다. 상기 베이스 산란 매트릭스층은 굴절률이 1.6 내지 1.7이고, 상기 인덱스 매칭층은 굴절률이 1.7 내지 1.9이고, 상기 TCC은 굴절률이 1.9 내지 2.1이다.
특정한 예의 실시형태에 따르면, 조 베이스(cured base) 산란 매트릭스층은 두께가 약 3 내지 20 (예를 들면, 바람직하게 3 내지 10, 경우에 따라 5) 마이크론일 수 있고 및/또는 평균 표면 조도(Ra)가 4 nm 미만일 수 있다. 두께는, 한 점에서 균열이 생길 때까지 증가될 수 있는 것을 유의한다.
특정한 예의 실시형태에서, 전자 장치가 제공된다. 전자 장치는 유리 기판; 상기 유리 기판 상에 직접적 또는 간접적으로 습윤 적용되는 베이스 산란 매트릭스층 - 상기 베이스 산란 매트릭스층은 경화되는 경우 두께가 약 3 내지 20 (예를 들면 5)마이크론이고, 유기 금속 킬레이트 하이브리드 매트릭스를 포함하는 등방성층 매트릭스 및 그 내부에 분산되는 고굴절률 광산란체를 포함함 -; 상기 베이스 산란 매트릭스층 상에 직접 또는 간접적으로 스퍼터링 증착되는 실리콘 포함 인덱스 매칭층; 및 상기 인덱스 매칭층 상에 직접 또는 간접적으로 스퍼터 증착되는 제1투명 전도성 코팅(TCC);을 포함한다. 상기 유리 기판, 상기 베이스 산란 매트릭스층, 상기 인덱스 매칭층, 및 상기 제1 TCC의 굴절률은 상기 유리 기판으로부터 각 층으로 증가할 수 있다. 상기 제1TCC 상에 홀수송층, 발광층, 및 반사 제2 TCC(예를 들면, 캐소드)가 순서대로 배치될 수 있다.
특정한 예의 실시형태에 따르면, 인덱스 매칭층은 실리콘 옥시질화물을 포함할 수 있고, 선택적으로 두께가 적어도 200 nm 일 수 있고, 제1 TCC는 애노드이고 선택적으로 ITO를 포함할 수 있고, 제2 TCC는 캐소드일 수 있고 Al, Ag, Pd, Cu, 및/또는 기타 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
이러한 실시형태, 특징, 형태, 및 이점, 및 그 외의 실시형태, 특징, 형태, 및 이점은 또 다른 실시형태를 만들기 위해 임의의 적합한 조합 또는 하위 조합으로 조합될 수 있다.
이러한 특징 및 이점, 그 외의 특징 및 이점은 도면과 함께 예시의 실시형태의 상세한 설명을 참조하여 더 완전히 이해될 수 있고,
도 1은 OLED의 예시의 단면도이고;
도 2는 OLED 장치의 개략적인 도면과 함께 상이한 주요 광 모드를 도시하고;
도 3은 파장 및 입사각의 함수로서 특정 예의 실시형태의 인덱스 매칭층 매트릭스의 효율을 도시하고;
도 4a 및 4b는 산란체의 상이한 간격 및 상이한 제타 준위를 갖는 단분산 산란체를 개략적으로 도시하고;
도 5a는 특정한 예시의 실시형태에 대해 하나의 산란체의 산란 효율을 플롯팅하는 그래프이고;
도 5b는 특정한 예의 실시형태에 대해 상이한 산란각에서 그래프의 하부 절반에서 Γ(φ) 및 그래프의 상부 절반에서 Γ(θ)의 절반 각도 분포를 도시하고,
도 6은 특정한 예의 실시형태에 따라 매트릭스를 산란체로 분산시키는, 슬롯 메니스커스 코터의 개략도이고;
도 7은 해결되어야 할 광 트랩핑 문제의 그래프 형태이고;
도 8은 특정한 예의 실시형태에 따라 OLED 장치의 개략적 단면도이고;
도 9는 도 8 예에 도시된 OCLS 시스템의 확대도이고;
도 10은 상이한 산란체 밀도에 대한 파장의 함수로서 반구 위에서 통합된 이론적 발광 효율을 도시한 그래프이고;
도 11은 2개의 예의 PLED 장치로부터 실제 방출 스펙트럼을 플롯팅한 그래프이고;
도 12는 특정한 예의 실시형태에 따라 OLED 장치를 제조하기 위한 예시의 방법을 도시하는 플로우 차트이고;
도 12a는 Si 함유 타겟, RF 마그네트론 스퍼터링 및 아르곤, 질소 및 산소 가스의 혼합물을 사용해서 스퍼터링 챔버 내에서 산소 함량의 함수로서 특정한 예의 실시형태의 SiOxNy 인덱스 매칭층의 굴절률의 변화를 도시하고;
도 13a 및 13b는 특정한 예의 실시형태에 따라 통합된 애노드 플레이트의 단면도이고;
도 14a 내지 14c는 특정한 예의 실시형태에 따라 생성된 샘플의 광학현미경 사진이고;
도 15 및 16은 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된, 두께 5 마이크론인 베이스 산란 매트릭스층의 원자력 현미경을 사용해서 연구된 표면 모폴로지 특성을 도시하고;
도 17은 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된, 공기 중에서 200℃에서 1시간 동안 어닐링된 유리 기판 상에 BSM 층의 원자력 현미경 사진이고;
도 18은 QUV 노출 전후에 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 유리 기판 상의 BSM 층의 투과 스펙트럼을 도시하고;
도 19는 다수의 각도에서 측정되는 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 유리 기판 상의 BSM 층에 대한 투과 스펙트럼을 도시하고;
도 20은 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 샘플 PLED 장치의 단면도이고;
도 21은 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 샘플 PLED 장치 및 대조 PLED 장치에 대한 전류 밀도의 함수로서 휘도 곡선을 도시하는 그래프이고;
도 22는 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 샘플 PLED 장치 및 대조 PLED 장치에 대한 휘도 수준의 함수로서 발광 효율을 도시하는 그래프이다.
도 1은 OLED의 예시의 단면도이고;
도 2는 OLED 장치의 개략적인 도면과 함께 상이한 주요 광 모드를 도시하고;
도 3은 파장 및 입사각의 함수로서 특정 예의 실시형태의 인덱스 매칭층 매트릭스의 효율을 도시하고;
도 4a 및 4b는 산란체의 상이한 간격 및 상이한 제타 준위를 갖는 단분산 산란체를 개략적으로 도시하고;
도 5a는 특정한 예시의 실시형태에 대해 하나의 산란체의 산란 효율을 플롯팅하는 그래프이고;
도 5b는 특정한 예의 실시형태에 대해 상이한 산란각에서 그래프의 하부 절반에서 Γ(φ) 및 그래프의 상부 절반에서 Γ(θ)의 절반 각도 분포를 도시하고,
도 6은 특정한 예의 실시형태에 따라 매트릭스를 산란체로 분산시키는, 슬롯 메니스커스 코터의 개략도이고;
도 7은 해결되어야 할 광 트랩핑 문제의 그래프 형태이고;
도 8은 특정한 예의 실시형태에 따라 OLED 장치의 개략적 단면도이고;
도 9는 도 8 예에 도시된 OCLS 시스템의 확대도이고;
도 10은 상이한 산란체 밀도에 대한 파장의 함수로서 반구 위에서 통합된 이론적 발광 효율을 도시한 그래프이고;
도 11은 2개의 예의 PLED 장치로부터 실제 방출 스펙트럼을 플롯팅한 그래프이고;
도 12는 특정한 예의 실시형태에 따라 OLED 장치를 제조하기 위한 예시의 방법을 도시하는 플로우 차트이고;
도 12a는 Si 함유 타겟, RF 마그네트론 스퍼터링 및 아르곤, 질소 및 산소 가스의 혼합물을 사용해서 스퍼터링 챔버 내에서 산소 함량의 함수로서 특정한 예의 실시형태의 SiOxNy 인덱스 매칭층의 굴절률의 변화를 도시하고;
도 13a 및 13b는 특정한 예의 실시형태에 따라 통합된 애노드 플레이트의 단면도이고;
도 14a 내지 14c는 특정한 예의 실시형태에 따라 생성된 샘플의 광학현미경 사진이고;
도 15 및 16은 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된, 두께 5 마이크론인 베이스 산란 매트릭스층의 원자력 현미경을 사용해서 연구된 표면 모폴로지 특성을 도시하고;
도 17은 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된, 공기 중에서 200℃에서 1시간 동안 어닐링된 유리 기판 상에 BSM 층의 원자력 현미경 사진이고;
도 18은 QUV 노출 전후에 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 유리 기판 상의 BSM 층의 투과 스펙트럼을 도시하고;
도 19는 다수의 각도에서 측정되는 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 유리 기판 상의 BSM 층에 대한 투과 스펙트럼을 도시하고;
도 20은 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 샘플 PLED 장치의 단면도이고;
도 21은 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 샘플 PLED 장치 및 대조 PLED 장치에 대한 전류 밀도의 함수로서 휘도 곡선을 도시하는 그래프이고;
도 22는 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 샘플 PLED 장치 및 대조 PLED 장치에 대한 휘도 수준의 함수로서 발광 효율을 도시하는 그래프이다.
유기 발광 다이오드(OLED)로부터 방출하는 상당량의 광은 다수의 층 및 계면 내에서(예를 들면, 발광 애노드, 애노드 유리, 및 유리-공기 계면) 전반사(TIR)에 의해 트랩핑될 수 있다. 방출되는 광의 약 50%만 유리 기판 내에 있고, 트랩핑된 광은 애노드/유기층/캐소드층 스택 내에서 흡수되는 것이 관찰되었다. 특정한 예의 실시형태는, 유리의 일측 또는 양측 상에 전반사(TIR) 파괴 매체뿐 아니라 인덱스 매칭층을 결합함으로써 전방 광산란의 개선을 돕는 방식으로 광 추출 효율을 증가시킨다. 예를 들면, 기존의 OLED 구조체의 모델은 Mie-Lorenz 이론에 기초해서 개발되고, 이러한 모드에 기초하면, S 매트릭스에 대해 용해함으로써 전방 Mie 산란을 시뮬레이션하고 최적화할 수 있다. 캐소드가 완전한 반사물질이면, 산란체의 반경, 산란체 인덱스 프로파일, 매트릭스와 산란체 사이의 굴절률 및 산란체의 농도가 주의 깊게 선택되는 경우, TIR에 의해 트랩핑된 광은 거의 100% 추출될 수 있다. 광 추출은 식, Γo/Γi=ηimL×ηs에 의해 정의된다. 특정한 예의 실시형태는 이러한 접근 방법을 이용하고 OCLS 층 스택 시스템을 수반한다. 높은 인덱스 매트릭스 내에서 구형 산란체의 경우에 유익한 효과를 지지하기 위한 데이터가 제공된다. 고체 상태 광원과 함께 특정한 예의 실시형태가 사용되는 경우, 본원에 기재된 예의 접근 방법은 추가로 또는 대체로 특정한 입체각 위에 분포된 광원에 대한 광 추출이 필요하거나 요구되는 그 외의 적용에 사용될 수 있다.
상기 나타낸 바와 같이, 특정한 예의 실시형태는, 예를 들면, 광학 아웃 커플링층 스택(OCLS) 시스템을 통해 OLED 장치의 발광 효율을 개선하는 것을 돕는다. OCLS는, 예를 들면, 유리에 달리 커플링된 광을 증가시키는 것을 돕기 위해, 유리와 ITO/유기 스택(및/또는 폴리머 LED 스택) 사이의 인덱스 매칭층을 제공하는 것을 도울 수 있다. OCLS에 의한 Mie 유사 산란은, 예를 들면, 동위상(in-phase) 결합을 파괴함으로써 유리 내에 도파로 모드를 제거하는 것을 도울 수 있다. 관련된 방법으로, Mie-유사 전방 산란이 증가될 수 있고, 스펙트럼 분산을 감소시킬 수 있다.
예를 들면, Γi(Ω,k)는, 유리 표면에 입사하는 광자 플럭스로서 정의될 수 있고, Γo(Ω,k)는, 공기 중 출력 플럭스로서 정의될 수 있고, 기호 Ω 및 k는 입체각 및 파동 벡터이다. 비는 ηimL×ηs(Ω,k) 배 정도 증가되고, η는 OCLS 매트릭스/인접한 평면의 인덱스 매칭 효율이고, ηs는 산란 효율이다. 전체 플럭스 출력은 전체 위상 공간 위에 이중적분
을 계산함으로써 산출될 수 있다. 그러나, 이러한 모델에 기초해서, 필수조건이 생성물 ηimL×ηs>1인 것을 알 수 있다. 하기 기재된 특정한 예의 실시형태는, 이러한 계획을 수행할 수 있는 지를 증명한다.
OCLS는 특정한 예의 실시형태에서 다층 시스템일 수 있고, 그 기능성은 적어도 부분적으로 그 다양한 성분이 최적화되어 소망의 성능을 달성하는 것에 기초하고 있다. 특정한 예의 실시형태에서, OCLS는 두꺼운 등방성 층 매트릭스, 및 분산 구형 산란체 및 임의의 평탄화층을 포함하는 매트릭스층 코어를 포함한다. 이러한 성분 각각은 이하 상세하게 기재된다.
상기 기재된 바와 같이, OCLS는 예를 들면, 유리 및 애노드 사이에 위치하는 두꺼운 등방성 층 매트릭스를 포함할 수 있다. 이러한 층은 유기 금속 킬레이트 하이브리드를 포함하고, 이 굴절률은 1.7 초과, 바람직하게 1.8 내지 1.9, 일부 경우에 잠재적으로 그 이상을 포함할 수 있다. 흡수 계수는 일부 경우에 0에 가까울 수 있다. 매트릭스층의 화학물질은, 예를 들면, 미국 특허 제8,357,553호에 기재되어 있고, 그 전체 내용은 참조로 포함되어 있다.
미국 특허 제8,357,553호로서는, 특정한 예의 실시형태는 폴리머 티타늄 이산화물 및/또는 폴리머 지르코니아 기반 시스템에 기초한 하이브리드 코팅 시스템을 수반할 수 있다. 유기-무기 하이브리드 폴리머 용액은 먼저 티타늄 알콕사이드를 킬레이트제와 반응시켜서 높은 반응성 4 배위체 티타늄 종을 적은 반응성 6 배위체 종으로 전환함으로써 제조된다. 그 외에 소망의 폴리머 성분은 안정한 티타늄 함유 용액에 첨가되고 철저히 혼합할 수 있다. 안정화 결과, 하이브리드 폴리머 용액은 실온에서 6개월까지 안정할 수 있고 색상 및 점도의 변화는 무시할 수 있는 정도이다. 하이브리드 폴리머 용액은 기판 상에 소망의 두께로 스핀 코팅되거나 수직 슬롯 코팅될 수 있다.
티타늄 이산화물 풍부 필름은, 약 250℃ 미만의 상승 온도에서 하이브리드 코팅을 열분해함으로써 생성되었다. 얻어진 건조된 필름은 0.2㎛ 내지 약 4㎛ 이상만큼 얇게 제조될 수 있다. 이러한 필름은 우수한 투명성을 갖고 경화 온도가 300℃ 이상인 경우 전체 가시 영역에서 약 1.90 이상일 수 있다. 두께가 300 nm를 초과하는 균열 부재 필름은 단일 코팅 적용으로 얻어졌다. 다중 코팅을 적용해서 두꺼운 필름을 얻고, SEM 사진으로부터 2개의 연속 코팅 사이에서 계면이 보이지 않았다. 하이브리드 고굴절률 필름은 기계적으로 튼튼하고, 열 및 UV 조사에 노출시 안정하며, 다양한 광학 적용에 적용가능하다. 물질은 반도체 물질과 상용가능하다.
특정한 예의 실시형태에서, 유기-무기 하이브리드 폴리머는 에틸렌-비닐 아세테이트(EVA), 실리콘, 아라미드, 등과 같은 적층 매체에 도입될 수 있다. 이 경우에, 진공 결합 또는 탈기를 사용할 수 있고, 경우에 따라 오토클레이브는 사용되지 않는다.
선택된 유기 폴리머는 다수 하이드록시 작용기를 함유한다. 이들은, 폴리머와 티타늄 이산화물 사이의 1차 또는 2차 화학적 결합해서 위상 상용성(phase compatibility) 및 고도의 분산을 촉진시킬 수 있다. 킬레이팅된 폴리(디부틸 티타네이트)폴리머 및 유기 폴리머는 이들의 높은 투명도 및 굴절률 분산 곡선에 의해 나타낸 바와 같이 용액 및 경화된 필름 내에서 모든 특성 또는 실질적으로 모든 특성에서 상용할 수 있다. 일반적으로, 1.9 이상의 인덱스는 두께 0.4㎛에 대해 550 nm에서 얻어진다. 0.4㎛과 같은 얇은 필름이 임의의 무기 발광 다이오드 상에 증착되는 경우, 일반적으로 상당히 높은 굴절률 물질로부터 광 아웃커플링을 70%의 증분 범위로 현저하게 개선시킨다.
무기 기반 전구체가 제공된다. 특정한 예의 실시형태에서, 무기 기반 전구체는 예를 들면, 티타늄 알콕사이드, 티타늄 기반 포스페이트 착물 등과 같은 티타늄 기반 전구체일 수 있다. 무기 기반 전구체는 코팅될 장치 및/또는 기판 상에 직접 또는 간접적으로 증착될 수 있다. 예를 들면, 특정한 예의 실시형태에서, 티타늄 알콕사이드 기반 전구체는 원자층 증착(ALD)을 통해 증착될 수 있고, 티타늄 기반 포스페이트 층이 인쇄될 수 있다. 특히, 그 외의 높은 인덱스 무기 물질은 특정한 예의 실시형태에서 티타늄 대신에 또는 함께 사용될 수 있는 것을 알 수 있다.
킬레이트가 형성될 수 있고, 유기 성분이 임의의 첨가제와 함께 첨가될 수 있다. 특정한 예에서 킬레이트는 살리실산일 수 있다. 특정한 예의 실시형태에서 유기 성분은 수지, 실리콘, 폴리이미드, 폴리아미드, 등일 수 있다. 임의의 첨가제가 도입될 수 있다. 예를 들면, 그 외의 무기 물질(예를 들면, 티타늄 기반 전구체 대신에 또는 함께)은 굴절률을 조정하기 위해 도입될 수 있다. 즉, 굴절률은 지르코니아, 실리카 및/또는 실리케이트 등을 선택적으로 포함함으로써 상방 또는 하방으로 조절될 수 있다. 광 산란 소자 및/또는 열 분산 소자도 도입될 수 있다. 광산란제(lighter scattering agent) 및 열분산제로서 기능하는 그 외의 예의 물질은 붕소 질화물이다. 가소제는, 또한 특정한 예의 실시형태에서 포함될 수 있다.
킬레이팅된 티타늄 기반 전구체 및 유기 성분은 유기-무기 하이브리드 용액을 형성하기 위해 가교될 수 있다. 일 예에서, 티타늄 알콕사이드는 킬레이트제와 반응해서 4 배위체 Ti 종을 덜 반응성 6 배위체 종으로 전환되어, 예를 들면, 킬레이팅된 폴리(디부틸 티타네이트)를 형성한다. 특히, 그 외의 티타네이트는 본 발명의 상이한 실시형태에서 형성되고 및/또는 사용될 수 있다. 하이브리드 폴리머는 하이드록시 포함 유기 수지를 갖는 킬레이팅된 폴리(디부틸 티타네이트)와 함께 혼합함으로써 형성될 수 있다. 특정한 예의 실시형태에서, 유기 및 무기 성분은 동일한 중량%로 제공될 수 있다. 특정한 예의 실시형태에서, 유기 및 무기 성분은 60/40 중량비로 제공될 수 있다. 특히, 본 발명의 상이한 실시형태에서 그 외의 비 및/또는 백분율이 가능하다.
특정한 예의 실시형태에서 하이브리드 용액은 꽤 액상일 수 있다. 이러한 경우에, 하이브리드 용액은 습윤 적용되거나, 수직 슬롯 메니스커스 코팅되거나, 또는 그 외에 소망의 두께로 제공될 수 있다. 예시의 코팅 기술은, 예를 들면, 미국 특허 제6,383,571호에 기재되고, 그 전체 내용은 본원에 참조로 포함되어 있다. 그러나, 특정한 예의 실시형태에서 예를 들면, 압출될 수 있는 더 높은 점성의 하이브리드 적층체(예를 들면, 무기 및/또는 EVA, 실리콘, 아라미드 등과 같은 유기 바인더 내에 포함되는 그 외의 물질)를 제공하는 것이 바람직할 수 있다. 높은 점성의 하이브리드 적층제는 "깨끗한" 또는 "덜 지저분한" 적용의 점에서 바람직할 수 있다.
코팅된 하이브리드 폴리머 또는 적층체는 건조되고 및/또는 경화된다. 건조 및/또는 경화는 용매 및 물을 제거하는 것을 돕고, 특정한 예의 실시형태에서 유기 물질보다 많은 무기 물질을 남길 수 있다. 건조는, 약 250℃ 미만의 제1상승 온도에서 발생할 수 있는 반면, 경화는 약 300℃ 이상의 제2상승 온도에서 발생할 수 있다. 특정한 예의 실시형태는 이러한 및/또는 임의의 그 외의 적합한 온도에서 건조 및 경화 중 하나 또는 둘 다를 포함할 수 있다.
따라서, 이러한 예의 베이스 형성, 가교, 및 경화 단계를 요약하면, 킬레이트팅된 Ti 기반 전구체를 수지 바인더와 접촉시키고; 수지 바인더 및 킬레이트팅 된 Ti 기반 전구체가 가교되고; 용매는 가열 공정을 통해 증발되고, 경화된 필름은 기판(예를 들면, 필름, 단단한 표면, 유리, 등)에 부착하는 것을 알 수 있다. 이와 같이 하면, (a) 적어도 하나의 LED 위에 기판 상의 유기 무기 하이브리드 용액을 습윤 적용하거나, (b) 유기 무기 하이브리드 용액을 캐리어 매체로 도입한 후 캐리어 매체를 적어도 하나의 LED 위의 기판 상에 압출된다. 유기 무기 하이브리드 용액은, 예를 들면, 코팅 형성시 기판 상에 배치된 후 경화된다.
매트릭스의 레올로지 특성에 따라서, 매트릭스는, 영역 캐스팅 또는 슬롯 메니스커스 코팅에 의해 대형 유리 위에 배치하고, 예를 들면, 열 및/또는 UV 노출에 의해 빠르게 경화시킬 수 있도록 하는 것이 바람직하다. 경화되는 경우, 애노드(예를 들면, ITO 포함) 및 발광(예를 들면, 유기)층에 효과적으로 인덱스 매칭시키는 것을 도울 수 있다. 일부 경우, OCLS의 일부는 두께가 10 내지 100㎛일 수 있다. 이 층의 평활도는 대략 유리 평활성의 크기이고, RMS 조도는 1.0 nm 이하이고 바람직하게 약 0.5 nm 이하이다.
매트릭스 수행 경로 중 하나의 경로는 유리질 폴리머 단량체를 사용하고 여기에 티타늄, 하프늄, 및/또는 지르코늄 옥소 클러스터를 첨가한다. 10 내지 30 중량%의 Zr4O2(OMc)12의 존재하에서 단량체의 중합이 행해지면, 예를 들면, 높은 굴곡 강도 및 유리 기판에 대한 매우 우수한 접착력을 갖는, 투명하고 높은 인덱스 필름이 생성된다. 적합한 계면활성제 및 커플링제를 사용하면, 슬롯 분포 균일성을 도울 수 있다. 유기 Ti16O16(OEt)32 클러스터 표면은 알코올 분해에 의해 선택적으로 개질될 수 있다. 이는 새로운 기능성 클러스터 Ti16O16(OEt)32-x(OR)x가 생성하고, 여기서 R은 메타크릴레이트 또는 스티렌일 수 있고, x는 예를 들면, pH 에 따라 4 내지 16 범위의 개질된 알콕시의 개수이다.
따라서, 얻어진 매트릭스는 폴리머의 이점(예를 들면, 가공성, 굴곡 강도 등)과 무기 빌딩 블록의 이점(예를 들면, 전이 알카로이드의 경우 높은 굴절률, 및 약품 비활성 및 열 및 환경 안정성)을 결합한다. 인덱스 매칭층(imL)은, 0 근방의 입사각에서 우수한 커플링 효율을 갖고 또한 각도에 의존성이 있다.
도 3은 파장 및 입사각의 함수로서 특정한 예의 실시형태의 imL 매트릭스의 효율을 도시한다. 미국특허 제8,357,553호에 따라 도 3 데이터가 얻어지는 경우 500 nm에서의 굴절률 1.9이고, 일반적인 분산성을 갖는 유기 금속 폴리머가 사용되었다.
매트릭스층 코어는, 함께 응집하지 않도록 바람직하게 분산되어 있는 구형 산란체를 포함한다. 바람직하게 사용되는 산란체 콜로이드의 제타 준위는 시스템 안정성이 우수하기 때문에 높고, 일부 경우에 70 mV를 초과한다. 공지된 바와 같이, 제타 준위는 콜로이드 시스템에서 동전기학적 준위(electro-kinetic potential)를 의미한다. 제타 준위는 분산 매체와 분산 입자에 부착된 유체 고정층 사이의 준위이다. 당업자는 일반적으로 많이 충전된 표면과 적게 충전된 표면을 분리하는 값으로서 25 mV인 것으로 생각한다. 제타 준위는 경우에 따라 콜로이드 분산 안정성에 관련된 것으로, 예를 들면, 높은 값에서 더 높은 안정성을 나타내는 것을 유의한다. 이러한 제타 준위 값에 따르면, 산란체 충진 밀도는, 구형 입자가 약 3 구형 직경(또는 6r)의 입자간 거리 d를 갖고 단분산되도록 하는 값의 범위 내에 있는 것을 보장한다. 이러한 조건이 충족되면, 이들 입자들의 분리가 충분히 크게 되어 제2파동의 각 입자를 여기시키는 필드에 대한 기여는 외부 필드(external field)보다 훨씬 작게 된다.
따라서, 전체 산란된 필드는 개별 독립적인 산란체에 의해 생성되는 산란된 필드의 합계에 의해 근사될 수 있다. 이러한 방법은 단일 산란 이벤트라고 한다. 이 방법에서, 각각의 산란체는 바람직하게 가장 가까운 인접한 필드 내에 위치하고, 바람직하게 시스템 위상이 관계되지 않는다. 일반적으로 항상 결합하고 있는 완전한 전방 산란의 경우는 예외이다. 완전히 정반대(extreme)에서, 입자의 밀도가 큰 경우, 각 입자는 이미 다른 입자에 의해 산란되었던 광을 산란시킨다. 이러한 상태에서는 산란을 확산시켜서 큰 후방 산란체 반응을 일으킬 수 있다. 이러한 산란을 확산시키는 상태는, 문턱값을 산란체 밀도로 설정함으로써 촉진될 수 있다. 따라서, 산란체가 생성되어, 표면 정전하를 갖고, 미리 경화된 매트릭스층 내에 배치되는 경우, 입자를 분리시키는 것을 돕는다. 산란체는 광학적으로 부드럽지만 낮은 k 물질(예를 들면, 중간 미만의 굴절률, 예를 들면, 경우에 따라 1.3 내지 1.7)로 제조될 수 있어서, ns/nl=m<1이다. 그러나, 그 외의 예시의 실시형태에서 m≥1인 것을 사용할 수 있다.
도 4a 및 4b는 상이한 산란체 사이 간격 s, 상이한 제타 준위를 갖는 단분산 산란체를 개략적으로 도시한다. 도 4a에서, 간격 s는 3d보다 큰 것으로, 하나의 산란체를 보장하는 것을 돕는다. 도 4a에서 제타 준위는 높다(예를 들면, 75 mV를 초과한다). 반면, 도 4b는 높은 인덱스 등방성 매트릭스 내에서 응집되거나 클러스터링 된 산란체를 도시한다. 도 4b에서 제타 준위는 낮다(예를 들면, 약 10 mV이다).
도 5a는 특정한 예의 실시형태에 대해 하나의 산란체의 산란 효율을 플롯팅하는 그래프이다. 그래프는 x=2πrm/λ의 함수로,π,r, 및 λ 는 일반적인 의미를 갖고, m은 상대적인 굴절률 비(ns/nm)이다. 하나의 산란체 이벤트 방법에서, 전체 산란체 함수는 소정의 부피에서 모든 산란체의 합계이다. 도 5b는 특정한 예의 실시형태에 따라 상이한 산란각에서 그래프의 상부 절반에서 Γ(θ) 및 그래프의 하부 절반에서 Γ(φ)의 절반 각도 분포를 도시한다. 2개의 함수는 실질적으로 수평축에 대해 대칭이다. 따라서, 도 5b로부터, 산란 분포 함수의 (i) 극(상부 절반) 및 (ii)방위각(하부 절반)인 2개의 절반 곡선인 것을 알 수 있다. 플롯(i)은 곡선의 x축에 대해 기본적으로 반사함으로써 그 전체에 그려질 수 있고, 마찬가지로 플롯(ii)에 동일하게 적용하는 것을 알 수 있다. 각 절반 플롯은 실질적으로 x축에 대해 대칭이기 때문에, 전체 산란 함수가 작용하는 치수가 전달된다.
도 6은 특정한 예의 실시형태에 따라 산란체를 포함하는 매트릭스를 분포하는, 슬롯 메니스커스 코터의 개략도이다. 도 6의 실시형태에서, 코터는 기판(600)이 코터에 대해 상대적으로 이동할 때 정지되어 있지만, 이는 항상 상이한 예시의 실시형태에서의 이와 같은 경우일 필요는 없다(예를 들면, 코터는 기판(600)이 정지되는 경우 이동할 수 있다). 코팅될 물질이 주입구(602)에서 코터 내부로 삽입된다. 과잉의 물질이 캐비티(604) 내에서 적어도 일시적으로 유지될 때, 나머지는 슬롯(606) 하부로 진행한다. 슬롯(606)의 폭(h)은 슬롯 출구(610)에 가장 가까운 메니스커스(608)의 형성을 돕는다.
물론, 특정한 예의 실시형태에서 더 높거나 더 낮은 분리가 제공되는 것을 알 수 있다. 상이한 예의 실시형태에서 산란체는 반드시 완전한 구형일 필요는 없고 그 외의 형상(예를 들면, 아이셰이드구형, 업롱 구형 등)이 사용될 수 있다( 및 잠재적으로 "혼합되고 매칭됨"). 실린더가 사용될 수 있고, 일부 경우에 예를 들면, 이러한 비등방성에 의해 유리한 것으로 입증될 수 있다.
임의의 평탄화층은 경화된 매트릭스 및 산란층 상에 오버코팅될 수 있다. 평탄화층은 아연 기반 킬레이트(예를 들면, ZnO-포함 폴리머 층)을 포함할 수 있고, 산란층에 의한 거친 면을 어닐링하는 것을 도울 수 있다. 이러한 층은 슬롯 메니스커스 코터에 의해 분포되고 열 및/또는 UV에 의해 경화될 수 있다. 경화 후, ZnO-포함 폴리머 층은 또한 그 위에 배치된 애노드의 씨드로서 작용하는 것을 도울 수 있다. 예를 들면, 이러한 평탄화층은, 예를 들면, MSVD 또는 그 외의 적합한 공정에 의해 증착되는 ITO 포함 필름에 대한 씨드로서 역할을 할 수 있다. 따라서, 평탄화층은 ITO 증착 및 가공 기술과 상용 가능하다.
따라서, 투명 전도성 산화물(TCO), 예를 들면, ITO 등은 평탄화 층 상에 직접 또는 간접적으로 배치될 수 있다. 이러한 TCO는, 최종 OLED 스택이 바람직한 광전 방식으로 기능하는 것을 보장하도록 도울 수 있다. 그러나, 모든 예의 실시형태에서 TCO 층은 OCLS의 일부인 것으로 고려될 필요는 없다.
OLED 장치에서 광 트랩핑의 이해를 돕기 위한 하나의 자연적인 모델링 접근 방법은 광선 추적 기술에 기초한다. 이러한 기술은 산란 매트릭스의 다수의 특성을 모델링 하기 위해 사용될 수 있다. 불운하게도, 광선 추적은 후방산란을 측정하지 않는 경향이 있는 단점이 있다. 따라서, 특정한 예의 실시형태는 바람직하게 Mie 산란 모델을 이용한다. 산란 계수 an, bn, cn 및 dn가 산출되고 산란 매트릭스가 계산된다. 산란된 필드의 진폭은 입사 필드의 함수로서 계산될 수 있다:
진폭 산란 매트릭스의 엘리먼트는 일반적으로 산란각도 및 방위각에 의존한다. 스트로크 파라미터(일반적으로 전자파 조사의 편광 상태를 기재하는 일련의 값을 의미하고)는 진폭 산란 매트릭스에 통합되고, van de Hulst (예를 들면, "Light Scattering by Small Particles,"Dover Books on Physics, 1981)로서 절차가 행해진다. 가정의 타당성을 시험하기 위해, 다수 산란의 개시는 단순한 구형 산란체에 대해 계산될 수 있고, Chandrasekhar에 의해 기재된 방사상 전달 방법(예를 들면, "Raiative transfer ",Dover Books on Physics, 2011) 가 행해질 수 있다.
도 7은 해결되어야 할 광트랩핑 문제의 그래프 형태이다. 주기적인 정사각형 격자 내에서 직경 b=2R의 유전체 로드의 2차원 단면 어레이로서, 기간 a=S 일 때 도 7 형태로 도시된다.
도 5a를 참조하면, x가 약 4인 경우에 산란 효율의 제1최대값을 알 수 있다. x값 4 이고 m은 약 0.45이면, 이는 약 0.8 내지 1.6 마이크론의 d에 해당한다. 지금, s가 약 3*d를 사용하는 경우, 충진 밀도에 따라 큐빅 마이크론당 0.5 내지 1 입자의 범위 내에 수치 밀도를 달성한다. 이러한 파라미터는 또한 산란 층의 두께가 적어도 약 10 마이크론인 이유를 설명한다.
유효 매체 근사법(EMA)은 성분의 특성 및 상대적인 분획에 기초해서 매체의 거시적 특성을 기재하는 물리적 모델을 의미한다. 다음의 식은 상이한 모드에서 매트릭스에 대해 유효 매체 근사법(EMA)을 결정하는 것을 도울 수 있다.
p 편광을 갖고 z방향에서 자기장이 없는 횡자계 모드(TMz 모드)에 대해,
s편광을 갖고 z 방향에서 자기장이 없는 횡 전계 모드에 대해,
이 기호(예를 들면, π 및 εeff)는 일반적인 의미를 갖는다. 또한, 상기 식에서,
OCLS의 굴절률 n은 거의 엡실론의 제곱근과 동일할 수 있다. 특정한 예의 실시형태에서 굴절률은, 예를 들면, OCLS의 두께 함수로서(또는 z축) 구배될 수 있다. 구배는, 거의 n=2 (예를 들면, 애노드가 ITO이거나 이를 포함함)로부터 유리에 대해 약 1.5 정도로 될 수 있다. 특정한 실시형태에서 애노드의 ITO 대신에 금속 그리드를 사용할 수 있는 것을 유의한다. 예를 들면, 그리드는 필드 매트릭스 홀 주입층에 이어서, EL층으로 코팅하고, 이러한 특별한 경우에, OCLS의 인덱스는 예를 들면, z의 함수로서 약 1.88 내지 유리의 값으로 구배될 수 있다
특정한 예의 실시형태에서, 산란체는 예를 들면, 다양한 분포의 직경 또는 주요 거리의 점에서 표면 근처에서 더 작게 될 수 있다. 예를 들면, 크기는 2 마이크론 평균 직경 또는 주요 거리로부터 0.5 마이크론 및 심지어 표면에서 나노매트릭스 수준까지 구배될 수 있다.
도 8은 특정한 예의 실시형태에 따라 OLED 장치의 개략 단면도이고, 도 9는 도 8에 도시된 OCLS 시스템의 확대도이다. 도 8 내지 9에서 도시된 바와 같이, OCLS 시스템은 매트릭스부(802a) 및 평탄화부(802b)를 포함한다. OCLS 시스템은 기판(102)와 애노드(104)(예를 들면, ITO이거나 이를 포함함) 사이에 개재된다. 매트릭스부(802a)에 포함되는 Mie 유사 산란체는, 전반사를 줄이는 것을 돕고, 달리 큰 부분에서 "손실광"을 구성한다. 다양한 층의 예시의 두께 및 평탄하부(802b)의 조도는 상기 기재되어 있다. 도 8 캐소드(110)는 예를 들면, TIR 를 줄이는 것을 돕기 위한 반사물질일 수 있다. 일부 경우에, 캐소드(110)의 반사율은 50%를 초과, 바람직하게 75% 초과, 더 바람직하게 80% 초과한다. 일부 경우, 반사율은 85 내지 90% 또는 그 이상일 수 있다.
특정한 예의 실시형태에서, 산란층은 유리의 표면(1) 상에 대체로 또는 추가로 배치될 수 있다. 이와 같이 함으로써 일부 경우 아웃커플링 가능성을 증가시키는 반면, 동시에 OLED로부터 반사율을 줄이는 것을 돕는다. OCLS 시스템의 스크래치 내성, 환경 안정성 및/또는 그 외의 거친 형태는 잠재적으로 더 가혹한 환경에서 견디는 것을 돕도록 향상될 수 있다.
도 10은 상이한 산란체 밀도에 대한 파장의 함수로서 반구 위에서 통합되는 이론적인 발광 효율을 도시하는 그래프이다. 도10 그래프로부터 도시된 바와 같이, 높은 산란 밀도는 모든 파장에서 더 높은 이론적 발광 강도로 해석되는 것이다.
도 11은 일반적으로 더 이론적인 도 10 그래프를 도시한다. 즉, 도 11은 2개의 예의 PLED 장치로부터 실제 방출 스펙트럼을 플롯팅한 그래프이다. 도 11에서 밑에 있는 라인은 OCLS 시스템이 없는 PLED 장치를 나타내는 반면, 위의 라인은 35 마이크론 두께의 산란체층이 평탄화된 OCLS 시스템을 갖는 PLED 장치에 해당된다. 후자의 예에서, 애노드는 아연 산화물을 포함하는 씨드층에 의해 지지되는 ITO를 포함하는 층을 포함하고, ITO를 포함하는 층은 이온빔에 의해 에칭되고, 예를 들면, 그 평활성을 향상시킨다. 사용되는 산란체는 Ti 기반 킬레이트 내에서 광학적으로 부드러운 실리케이트 구이었다.
상기로부터 명백한 바와 같이, 특정한 예의 시나리오에서, 인덱스 매칭 아웃 커플링 효율(>1)은 1보다 큰 Mie 유사 산란 효율에 의해 증가된다. 산란체를 함유하는 매트릭스는 그 자체가 높은 인덱스 무기 킬레이트이다. 예를 들면, 하나 이상의 물질을 포함하는 산란체가 제조된다. 예를 들면, 산란체는 일부 경우에 산란을 증가시키는 농축된 조성물을 가질 수 있다. 상대굴절률 m, 크기 r 및 산란체의 농도(1/s3)는, 장치로부터 아웃 커플링된 전체 통합된 광을 개선하는 것을 돕도록 선택된다.
특정한 예의 실시형태에서, OCLS 시스템은 하기 및/또는 그 외의 특성 중 하나 이상을 가질 수 있다:
전방 산란을 유도하는 능력;
광도파로 모드로 배향하는 능력;
Mie 유사 산란을 촉진시켜서 스펙트럼 분산을 감소(경우에 따라 제거하는)능력;
가능한 게터를 갖는 흡습성 산란체 물질;
응집하지 않고 흡수하지 않는 산란체 및 매트릭스;
하층(예를 들면, ITO 및 유기발광층 조성물)에 인덱스 매칭된 평탄화물질; 및/또는
진공 증착 및 열처리와의 상용성(예를 들면, ITO 증착에서 일반적으로 사용되는 것을 포함).
OCLS 구조는 특정한 예의 실시형태에서 더 개선될 수 있다. 예를 들면, 특정한 예의 실시형태는 유기 금속 산란 매트릭스층 위에 제공되는 진공 증착된 인덱스 매칭층(imL)을 포함하는 OCLS 구조에 관한 것이다. 특정한 예의 실시형태에서, imL은, 실리콘 포함층으로서, 예를 들면, 실리콘 산화물, 실리콘 질화물, 및/또는 실리콘 옥시질화물을 포함할 수 있다. imL은 특정한 예의 실시형태에서 산소 구배화되고, 따라서 인덱스가 구배화될 수 있다. 산란 마이크로입자를 포함하는 OCLS, imL 및 애노드는, OLED 장치 추출 효율이 OLED 장치의 유기층 내에서 발생되는 광을 효율적으로 커플링하고 유리 기판을 통해 추출함으로써 상당히 개선되도록 설계될 수 있다. 특정한 예의 실시형태에서, ITO, SiOxNy 인덱스 매칭층, OCLS 산란층 및 유리 기판의 굴절률은 내림차순으로 제공될 수 있다.
상기 기재된 설명으로부터 명백한 바와 같이, 특정한 예의 실시형태의 내부 아웃커플링층은 베이스 산란 매트릭스(BSM)층 및 마이크로 산란체를 포함할 수 있다. 습윤 공정을 사용하고, 예를 들면, 슬롯 다이코터로 기판 상에 배치할 수 있다. 한편, 인덱스 매칭층은, 예를 들면, 스퍼터링, 플라즈마 화학증착법(PECVD) 등과 같은 진공 증착법에 의해 BSM 층 상에 증착될 수 있다.
imL을 증착하기 위한 기술은, 애노드 증착에 사용되는 것과 유사할 수 있다. 예를 들면, SiOxNy 또는 그 외의 실리콘 포함 imL 및 ITO이거나 이를 포함하는 애노드는 상기 기재된 바와 같은 진공 증착 공정 및 비-습윤 공정을 사용해서 증착될 수 있다. 따라서, 특정 예의 실시형태에서, 예를 들면, 통합된 애노드 플레이트를 제조하면, 제조 공정을 간략화할 수 있는 습윤 공정에 의해 BSM 층만이 증착된다.
상기 나타낸 바와 같이, imL은 특정한 예의 실시형태에서 실리콘이거나 실리콘을 포함할 수 있다. 실리콘 포함 imL의 굴절률은 진공 공정(예를 들면, 스퍼터링 챔버 내에서)에서 산소 및/또는 질소 함량을 변화시킴으로써 쉽게 조절되고, OCLS 스택의 광학 성능을 향상시킬 수 있다.
특정한 예의 실시형태에서, 베이스 산란 매트릭스 층의 표면은 매우 균일하고 매끄럽다. 예를 들면, 특정한 예의 실시형태에서 원자력 현미경에 의해 측정된 표면 조도(Ra)는 바람직하게 10 nm 미만이고, 더 바람직하게 7 nm 미만, 가장 바람직하게 5 nm 미만이다. 따라서, imL, 애노드, 및 PLED 또는 OLED 층의 증착을 위해 매끄러운 표면을 제공할 수 있다.
다시 도면을 참조하면, 도 12는 특정한 예의 실시형태에 따라 OLED를 제조하는 예시의 공정을 도시하는 플로우차트이고, 도 13a 및 13b는 특정한 예의 실시형태에 따라 통합된 애노드 플레이트의 단면도이다. 단계 S1202에서 유리 기판(1302)이 제공된다. 유리 기판(1302)은 임의의 적합한 두께일 수 있지만, 일반적으로 더 얇은 기판은 전자 장치 형태 적용에 따라 바람직하다. 이 점에서, 특정한 예의 실시형태는 3 mm 이하, 바람직하게 2 mm 이하인 유리 기판을 사용할 수 있다. 예시의 두께는 1.6 mm이다. 하기 검토된 샘플은 320 mm x 380 mm 기판 상에 생성되었다.
단계 S1204에서 기판(1302)은 임의의 하나 이상의 적합한 공정을 사용해서 세정될 수 있다. 예를 들면, 기판(1302)은 탈이온수를 사용해서 초음파 세정될 수 있고, 공기로 건조될 수 있다. 기판(1302)은 추가로 또는 대체로 플라즈마 처리되고 산소 플라즈마를 사용해서 세정될 수 있다.
단계 S1206에서, 베이스 산란 매트릭스(BSM)층(1304)은 유리 기판(1302)의 주면 상에 습윤 적용된다. BSM 층(1304)의 전구체는, 예를 들면, 높은 인덱스 물질의 유기 금속 킬레이트(예를 들면, 티타늄 산화물(예를 들면, TiO2 또는 그 외의 적합한 화학양론), 지르코늄 산화물(예를 들면, ZrO2 또는 그 외의 적합한 화학양론) 등) 및 광택 폴리머를 형성하는 실록산(glmo) 용매를 포함할 수 있다. 예시의 전구체 물질은, 미국 특허 제8,357,553호에 기재되어 있다. 물질의 점성은 1 내지 20 cp, 바람직하게 3 내지 10 cp일 수 있고, 하기 샘플을 생성하는 데 사용되는 샘플 점도는 약 6cp이었다. 슬롯 다이 코팅 방법은, 충분히 두껍고, 평평하고, 매끄러운 코팅을 증착하기 위해 사용될 수 있다. BSM 층(1304)의 두께는 적용 및 소망의 광학 특성에 따라 변화할 수 있다. 그러나, BSM 층(1304)은 완벽하게 두께가 2 내지 10 마이크론, 바람직하게 3 내지 7 마이크론이다. 예시의 두께는 5.1 마이크론이다.
BSM 층(1304)은 단계 S1208에 나타낸 바와 같이 경화될 수 있다. 습윤 물질은 일반적으로 300℃ 미만, 바람직하게 250℃ 미만, 더 바람직하게 200℃ 미만의 온도에서 수 분 내지 수 시간에 걸쳐 경화된다. 하기 검토된 샘플은 대류 오븐을 사용하고 150℃에서 2 시간동안 경화되었다.
단계 S1210에서 인덱스 매칭층(imL)(1306)은, BSM 층(1304) 상에 형성될 수 있다. 상기 기재된 바와 같이, 실리콘 함유 imL(1306) 공정은 PECVD를 사용해서 증착되거나 스퍼터 증착될 수 있다. 실리콘 포함 imL(1306)은 상이한 예의 실시형태에서 예를 들면, 선택된 굴절률 또는 소망의 등급 굴절률로 산화되고 및/또는 질화되는 실리콘을 포함할 수 있다. Al과 같은 도펀트는, 용이하게 스퍼터링하기 위해 도입될 수 있다. 특정한 예의 실시형태에서, imL(1306)은, Ar, N2, 및/또는 O2 가스 환경에서 펄스 DC 반응 스퍼터링을 사용해서 스퍼터 증착되는 SiOxNy 를 포함할 수 있다. 이러한 및/또는 그 외의 가스의 부분 압력 또는 부분 유속을 변화시키면, 소망의 굴절률 또는 굴절률 구배를 얻는 것을 도울 수 있다. 예를 들면, 도 12a는 특정한 예의 실시형태에서 SiOxNy 의 굴절률 n의 최적화를 도시한다. 이 경우에, 200 nm의 SiOxNy 필름은 Si(8 원자% Al을 함유) 타겟을 사용하고 RF 마그네트론 스퍼터링에 의해 1.2 mm 두께의 소다 라임 유리 기판 상에 증착되었다. 스퍼터링 가스는 아르곤, 질소 및 산소의 혼합물이었다. 전체 가스 함량에 대한 산소 유속의 비는 0% 내지 35%에서 변화되었다. SiOxNy 의 굴절률 n은 2.1 내지 1.46 사이에서 변화되었다. 흡수 계수 k는 모든 이러한 예의 경우에 매우 작다. 특정한 예의 실시형태에서, 굴절률은 1.5 내지 1.9, 바람직하게 1.6 내지 1.8, 예의 굴절률은 약 1.6 내지 1.7 또는 심지어 1.75일 수 있다. 이러한 범위에서 구배가 달성될 수 있고, 구체적인 구배는 BSM 층(1304)에 근접한 약 1.5 또는 1.5 약간 위부터 BSM 층(1304)로부터 먼 약 1.8 또는 1.9 까지이다. 특정한 예의 실시형태에서 구배의 평균 굴절률은 약 1.75일 수 있다. BSM층(1304)에 대해, imL(1306)의 두께가 변화할 수 있다. 그러나, 두께는 바람직하게 약 10 내지 1000 nm, 바람직하게 100 내지 500 nm, 더 바람직하게 150 내지 300 nm, 예시의 대상 두께는 220 nm이다. 특정한 예의 실시형태에서, imL 상에 나노 산란체가 제공되지 않지만, 특정한 예의 실시형태에서 50% 광 추출이 제공될 수 있다.
단계 S1212에서 애노드층(1308)은 imL (1306) 상에 제공될 수 있다. 특정한 예의 실시형태에서 애노드층(1308)은 ITO를 포함하거나 이들로 이루어질 수 있다. 일반적으로, ITO는 높은 굴절률을 갖고, 특정한 예의 실시형태에서, 애노드층(1308)의 굴절률은 2.0 바로 아래일 수 있다(예를 들면, 약 1.8 내지 1.9). 애노드층(1308)의 두께는 변화할 수 있지만, 특정한 예의 실시형태에서, 그 두께는 imL(1306)의 약 25% 내에 있을 수 있다. 두께는 바람직하게 100 내지 500 nm, 더 바람직하게 150 내지 300 nm이고, 예시의 대상 두께는 200 nm이다. 가장 바람직하게, imL(1306)은 두께가 적어도 약 200 nm이다. 애노드층(1308)은 imL(1306)을 증착하기 위해 사용되는 것과 동일하거나 유사한 기술을 사용해서 imL(1306) 상에 증착될 수 있다. 예를 들면, DC 마그네트론 스퍼터링은 애노드층(1308)을 증착하기 위해 사용될 수 있다. 스퍼터링은 실온 또는 상승 온도에서 수행할 수 있고, 증착 후 애노드를 어닐링하거나 베이킹해서 예를 들면, 애노드를 활성화한다. 하기 검토된 샘플에서, ITO 포함 애노드 구조는 시트 저항을 적합한 수준(예를 들면, 50 옴/스퀘어 미만)까지 감소하기 위해, 260℃에서 1 시간 동안 어닐링했다.
이러한 단계는 특정한 예의 실시형태의 통합된 애노드 플레이트를 형성할 수 있다. 특정한 예의 실시형태의 통합된 애노드 플레이트는 또 다른 부분(예를 들면, 제작자)로 전송되어 단계 S1214에서 나타낸 바와 같은 남은 OLED 층을 만들고 및/또는 OCLS를 갖는 OLED를 완전한 또는 더 완전한 전자 장치로 형성할 수 있다.
도 12의 예시의 플로우차트에서 특이적으로 언급되지 않지만, 도 13b에 도시된 바와 같이, 임의의 평탄화 "글루층"(1310)은 특정한 예의 실시형태에서 BSM 층(1304)와 imL(1306) 사이에 개재될 수 있다. 글루층(1310)은 imL(1306)이 BSM층(1304)에 우수하게 접착하는 것을 도울 수 있다. GLB는 글루층(1310)과 함께 사용될 수 있는 예시의 물질이지만, 습윤 적용된 임의의 적합 물질 및/또는 그 외의 물질이 이러한 기능을 하도록 사용될 수 있다. 바람직하게, 글루층(1310)을 적용하면, imL (1306)이 형성된 표면의 조도를 증가시키지 않는다. 특정한 예의 실시형태에서, 글루층(1310)은 imL(1306)이 형성된 표면을 매끄럽고 및/또는 평평하게 하는 것을 도울 수 있다. 글루층(1310)은 바람직하게 특정한 예의 실시형태에서 100 내지 200 nm이다.
상기 나타낸 바와 같이, 굴절률은 기판(1302)으로부터 순서대로 증가시킬 수 있다. 기판(1302)의 굴절률은 1.6 미만(예를 들면, 1.5 내지 1.6, 경우에 따라 약 1.52)이고, BSM 층(1304)의 굴절률은, 바람직하게 1.6 내지 1.7이고, imL(1306)(및 제공되는 경우 글루층(1310))의 굴절률은 바람직하게 1.7 내지 1.9이고, 애노드의 굴절률은 바람직하게 1.9 내지 2.1이다.
도 12의 예시의 플로우차트 및 도 13a 및 13b 예시의 애노드 플레이트는 OLED와 함께 기재되었지만, 이들이 PLED 및/또는 기타 등과 함께 사용될 수 있는 것을 알 수 있다.
하기 표는 상기 공정이 SiOxNy 를 포함하는 imL 및 ITO를 포함하는 애노드와 함께 사용될 수 있는 것을 나타내고, 양 층은 스퍼터 증착되고 다양한 높은 온도 전략에서 어닐링된다. 샘플은 1.6 mm 두께의 유리 기판 및 약 5 마이크론 두께의 BSM층을 수반하고, 약 150℃에서 1시간 동안 사전 어닐링되거나 경화된다. SiOxNy를 포함하는 imL은 220 nm 두께에서 BSM 층 상에 형성되었고, 굴절률은 1.75이다. ITO는 200 nm 두께로 증착되었다. 임의의 단계 후 균열 증거는 보이지 않았다.
도 14a 내지 14c는 이러한 샘플을 100 배율로 확대한 광학 현미경 사진이다. 구체적으로, 도 14a는 증착된 상태의 샘플을 도시하고, 도 14b는 200℃에서 1시간 동안 어닐링 후 샘플을 도시하고, 도 14c는 260℃에서 1시간 동안 어닐링 후 샘플을 도시한다. OCLS를 갖는 통합된 애노드 플레이트는 높은 열 안정성을 나타내고, 높은 온도에서 어닐링에 의해 필름의 표면 특성 변화가 관찰되지 않고, 상기 기재된 바와 같이 예외적으로 시트 저항이 감소하고 투명도가 증가한다.
도 15 및 16은 특정한 예의 실시형태에 따라 생성된 5 마이크론 두께의 BSM 층을, 원자력 현미경을 사용해서 검토된(실온에서), 그 표면 모폴리지 특성을 도시한다. 표면이 매우 평평한 것을 알 수 있다. 평균 조도(Ra)는 약 3.4 nm였다. 특정한 예의 실시형태는 평균 조도(Ra)가 바람직하게 10 nm 미만, 더 바람직하게 7 nm 미만, 가장 바람직하게 5 nm 미만을 갖는다. 평균 조도(Ra)는 4 nm 미만인 것이 더 바람직하다. 기능 실시형태를 형성하기 위해 이러한 OCLS의 부분은 약 1 nm까지 감소할 필요는 없지만, 바람직하게 배치된 유리 기판의 조도와 적어도 동일한 크기이다.
BSM 층은 또한 열에 매우 안정하다. 도 17은, 특정한 예의 실시형태에 따라 생성되는 공기 중 200℃에서 1시간 동안 어닐링되는, 유리 기판 상의 BSM층의 AFM 이미지이다. 표면 구조체는 어닐링 후 상당한 변화는 없고, 유사한 평균 표면 조도로 어닐링 되기 전과 유사했다.
BSM 층은 매우 우수한 UV 안정성을 갖는다. BSM 샘플은 25일 동안 QUV 챔버 내에서 시험되고, 도 18은 버진 샘플 및 노출 샘플의 투과 스펙트럼을 도시한다. UV 노출된 샘플은 Tvis가 1% 미만 변화하고 색상은 거의 변화하지 않는 것을 나타낸다. 본원에 기재된 QUV에 관련된 수준에 상응하는 연장된 UV 노출 후, 바람직하게 Tvis는 5% 이하, 바람직하게 3% 이하, 더 바람직하게 1 내지 2% 이하 정도 변화한다. 마찬가지로, 본원에 기재된 QUV 시험에 관련된 수준에 상응하는 연장된 UV 노출 후, a* 및 b* 수준은 바람직하게 3 이하, 더 바람직하게 2 이하, 가장 바람직하게 0.5 내지 1 정도 변화한다
도 19는 다수의 각도에서 측정된 특정한 예의 실시형태에 따라 생성된 유리 기판 상의 BSM 층의 투과 스펙트럼을 도시한다. 도 19 차트 및 관련 데이터로부터, 예를 들면, 적어도 가시 스펙트럼에서 기본적으로 80 이상인 강도에 의해 나타낸 바와 같이, 다양한 각도 및 파장에서 일반적으로 균일하고 우수한 산란을 갖는 것을 알 수 있다. 심지어 매우 좁은 각도 분포에서도(예를 들면, 약 45도 미만의 각도) 가시 투과도는 여전히 매우 높다. 이러한 좁은 각도 분포에서 바람직하게 75% 초과, 더 바람직하게 80% 초과, 경우에 따라 약 85%이다.
PLED 장치에서 예시의 통합
애노드
플레이트 평가
기판(1302) 상에, OCLS의 BSM 층(1304) 및 imL층(1306)을 갖고, ITO 애노드(1308)을 갖는 통합된 애노드 플레이트는, 50 mm x 50 mm 크기 샘플의 패터닝된 ITO 층 상에 PLED 장치를 형성하고 평가했다. 장치 구조체는 도 20에 도시된다. ITO 애노드(1308)은 광리소그래피로 패터닝되었다. PLED 층은 Pdot:PSS 홀수송층(HTL)(2010) 및 그린 방출층(EML)(2012)에 대해 스핀 코팅 방법을 통해 증착했다. 20 nm Ga/100 nm Al 캐소드(2014)는 열 증발을 통해 형성되었다. 장치는 0.5 mm 유리로 캡슐화해서 예를 들면, 습도, 산소 등에 의한 분해로부터 보호했다. 이 샘플에서 사용된 층 두께는 다음의 표에서 표시된다:
대조군 장치는, 동일한 방법으로 제조되지만, OCLS에 관련된 BSM 층 및 imL을 포함하지 않는다. 즉, 대조군 PLED 장치는, 동일한 층 스택을 사용하여 제조되고, 동일한 물질, 동일한 방법을 사용해서 동일한 두께로 증착한다.
특정한 예시의 실시형태에 따라 제조된 샘플 PLED 장치 및 대조군 PLED 장치는, 장치의 애노드와 캐소드 사이에 0 내지 9.6 V에서 변화하는 DC 전압을 인가함으로써 시험하고, 장치를 통과하는 전류를 측정한다. 유리 기판을 통과하는 광 추출은 PR650 분광기를 사용해서 측정했다.
도 21은, 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 샘플 PLED 장치 및 대조군 PLED 장치에 대해 전류 밀도의 함수로서 휘도 곡선을 도시한 그래프이다. 도 21 그래프에 따르면, 동일한 전류 밀도에서 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 샘플 PLED 장치는 대조군 장치보다 훨씬 높은 휘도 수준을 갖는다.
도 22는, 특정한 예의 실시형태에 따라 제조된 샘플 PLED 장치 및 대조군 PLED 장치에 대한 휘도 수준의 함수로서 발광 효율을 도시한 그래프이다. 1000 cd/m2 휘도 수준에서 샘플 장치는 8.5 cd/A의 효율을 갖지만, 대조군 장치는 5.1 cd/A의 효율을 갖는다. 이것에 따르면, 특정한 예의 실시형태의 통합 애노드 플레이트를 갖는 PLED 장치는 광학 아웃커플링 구조에 의해 훨씬 더 높은 휘도 수준을 갖는 것이 증명된다.
통합된 애노드 플레이트의 예시의 이점은 고정된 PLED 장치 구조체와 함께 상기에서 입증되었지만, 이러한 장치는 최대 광 출력에 대해서는 광학적으로 최적화되어 있지 않았다. 따라서, 최적화된 동일한 및/또는 우수한 결과가 달성될 수 있다. 마찬가지로, 상기 샘플은 그린 방출층과 함께 검토되었지만, 특정한 예의 실시형태의 이점은 백색 방출 장치를 포함하는 그 외의 색 방출 장치에 동일하게 적용되어야 한다. 이러한 이점을 얻기 위해서 통합된 애노드 플레이트 샘플을 OLED 층 장치로 제조하는 것을 알 수 있다.
상기 기재된 바와 같이, 베이스 산란 매트릭스층, 인덱스 매칭층 및 애노드의 두께 및 굴절률은, 단독으로 또는 조합하거나 다양한 하위 조합으로 조절되어 예를 들면, 특정한 예의 실시형태의 아웃커플링 효율을 최적화할 수 있다. BSM 층 내의 산란체의 농도, 크기, 및/또는 형태는, 이러한 목적 및/또는 유사한 목적을 위해 조절될 수 있다. 인덱스 매칭층 및/또는 애노드에서 사용되는 물질은, 또한 이러한 목적 및/또는 유사한 목적을 위해, 그 외의 물질로 변경되거나 대체될 수 있다. 유사한 설명은, 또한 특정한 예의 실시형태의 OLED 및/또는 OLED 층에 대한 두께 및 물질을 선택하는 경우에 해당한다. 물론, 예를 들면, 광학적으로 모델링함으로써 완전한 구조체를 개선하고 및/또는 최적화할 수 있는 것을 알 수 있다. 예를 들면, 표면 조도를 줄이기 위해, 베이스 산란 매트릭스층 및/또는 애노드의 표면은, (예를 들면, 오버코트, 평탄화, 패시베이션층, 등을 도입함으로써)평탄화될 수 있다.
특정한 예의 실시형태는 소다 라임 실리케이트 유리, 및/또는 소위 낮은 철 유리와 함께 사용될 수 있다. 예를 들면, 도 8에서 기판(102)는, 예를 들면, 낮은 철 유리 기판일 수 있다. 낮은 철 유리는, 예를 들면, 미국 특허 제7,893,350호; 제7,700,870호; 제7,557,053호; 제6,299,703호; 및 제5,030,594호, 및 미국 특허 공개공보 제2006/0169316호; 제2006/0249199호; 제2007/0215205호; 제2009/0223252호; 제2010/0122728호; 제2010/0255980호; 및 제2011/0275506호에 기재되어 있다. 이러한 문헌의 전체 내용은 본원에 참조로 포함되어 있다.
특정한 예의 실시형태에서, 코팅 제품의 제조 방법이 제공된다. 베이스 산란 매트릭스층은 높은 인덱스 물질의 유기 금속 킬레이트 및 실록산 용매를 포함하는 베이스 산란 매트릭스층의 전구체를, 유리 기판 상에 직접 또는 간접적으로 습윤 적용한다. 습윤 적용된 베이스 산란 매트릭스층이 경화된다. 실리콘 포함 인덱스 매칭층은, 조 베이스 산란 매트릭스층 상에 직접 또는 간접적으로 진공 코팅된다. 애노드층은 인덱스 매칭층 상에 직접 또는 간접적으로 진공 코팅된다. 조 베이스 산란 매트릭스 층은 굴절률 1.55-1.7이고, 인덱스 매칭층은 굴절률이 1.7-1.9이고, 애노드층은 굴절률이 1.9-2.1이다.
또한, 이전 단락의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 유리 기판은 굴절률이 1.6 미만일 수 있다.
이전 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 조 베이스 산란 매트릭스층은 두께가 약 2 내지 30 마이크론일 수 있고 및/또는 평균 표면 조도(Ra)가 4 nm 미만일 수 있다.
이전 3개의 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 습윤 적용 단계는 슬롯 다이 코터를 사용해서 수행될 수 있다.
이전 4개의 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 상기 베이스 산란 매트릭스층을 형성하는 전구체는 점도가 4 내지 8 cp일 수 있다.
이전 5개의 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 상기 베이스 산란 매트릭스층은, 경화되면, 유기 금속 킬레이트 하이브리드 매트릭스를 포함하는 등방성 층 매트릭스 및 그 내부에 분산된 산란체를 포함할 수 있다.
이전 단락의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 산란체는 티타늄 산화물 입자, 지르코늄 산화물 입자, 및/또는 하프늄 산화물 입자를 포함할 수 있다.
이전 7개의 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 경화 단계는 수 분 (예를 들면, 2 내지 3 분) 내지 수 시간(예를 들면, 1-2 시간, 경우에 따라 일부 경우에 24 시간 이하) 동안 200℃ 미만인 온도에서 수행될 수 있다.
이전 8개의 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 상기 인덱스 매칭층은 실리콘 옥시질화물을 포함할 수 있다.
이전 9개의 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 애노드층은 인듐 주석 산화물을 포함할 수 있다.
이전 단락의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 상기 애노드 층의 투명도를 증가시키고 및/또는 시트 저항을 감소시키기 위해서, 상기 기판, 및 그 위에 상기 경화된 베이스 산란 매트릭스층, 인덱스 매칭층, 및 애노드층을 어닐링할 수 있다.
이전 11개의 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 상기 베이스 산란 매트릭스층 상에 GLB를 포함하는 층을 배치할 수 있고, 상기 인덱스 매칭층은 임의로 상기 GLB를 포함하는 층 위에 직접 접촉하도록 배치될 수 있다.
특정한 예의 실시형태에서, 전자 장치를 제조하는 방법이 제공된다. 이전 12개의 단락 중 어느 하나의 특징에 따라 제조된 코팅 제품이 제공될 수 있다. 애노드층이 패터닝된다. 전자장치 제조 시, 상기 패터닝된 애노드층 상에, 홀수송층, 방출층, 및 반사 캐소드층이, 순서대로 배치될 수 있다.
이전 단락의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 상기 방출층은 전자수송 및 방출층이고, 상기 전자 장치는 OLED 기반 장치일 수 있다. 또한, 전자 장치는 PLED 기반 장치일 수 있다.
특정한 예의 실시형태에서, 코팅 제품이 제공되고, 이는, 유리 기판; 상기 유리 기판 상에 직접적 또는 간접적으로 습윤 적용되는 베이스 산란 매트릭스층 - 상기 베이스 산란 매트릭스층은 유기 금속 킬레이트 하이브리드 매트릭스를 포함하는 등방성층 매트릭스 및 그 내부에 분산된 산란체를 포함함 - ; 상기 베이스 산란 매트릭스층 상에 직접 또는 간접적으로 스퍼터링 증착되는 실리콘 포함 인덱스 매칭층; 및 상기 인덱스 매칭층 상에 직접 또는 간접적으로 스퍼터 증착되는 투명 전도성 코팅(TCC); 을 포함한다. 상기 베이스 산란 매트릭스층은 굴절률이 1.6 내지 1.7이고, 상기 인덱스 매칭층은 굴절률이 1.7 내지 1.9이고, 상기 TCC은 굴절률이 1.9 내지 2.1이다.
이전 단락의 특징에 있어서, 특정 예의 실시형태에서, 유리 기판은 굴절률이 1.6 미만일 수 있다.
이전 단락의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 경화된 베이스 산란 매트릭스층은, 두께가 약 3 내지 20 마이크론이고 및/또는 평균 표면 조도(Ra)가 4 nm 미만일 수 있다.
이전 3개의 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 산란체는 티타늄 산화물 입자, 지르코늄 산화물 입자, 및/또는 하프늄 산화물 입자를 포함할 수 있다.
이전 4개의 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 인덱스 매칭층은 실리콘 옥시질화물을 포함하고, 상기 TCC는 애노드일 수 있다.
이전 5개의 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, TCC는 인듐 주석 산화물을 포함할 수 있다.
이전 6개의 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, 인덱스 매칭층은 두께가 적어도 약 200 nm일 수 있다.
이전 7개의 단락 중 어느 하나의 특징에 있어서, 특정한 예의 실시형태에서, GLB를 포함하는 층은 베이스 산란 매트릭스층과 상기 인덱스 매칭층 사이에 개재되고, 상기 GLB를 포함하는 층은 두께가 100 내지 200 nm일 수 있다.
특정한 예의 실시형태에서, 전자 장치가 제공되고 이는, 유리 기판, 상기 유리 기판 상에 직접적 또는 간접적으로 습윤 적용되는 베이스 산란 매트릭스층 - 상기 베이스 산란 매트릭스층은, 경화되면, 두께가 약 3 내지 20 마이크론이고, 유기 금속 킬레이트 하이브리드 매트릭스를 포함하는 등방성층 매트릭스 및 그 내부에 분산되는 고굴절률 광산란체를 포함함 -; 상기 베이스 산란 매트릭스층 상에 직접 또는 간접적으로 스퍼터링 증착되는 실리콘 포함 인덱스 매칭층; 상기 인덱스 매칭층 상에 스퍼터 증착되는 제1투명 전도성 코팅(TCC)을 포함한다. 상기 유리 기판, 상기 베이스 산란 매트릭스층, 상기 인덱스 매칭층, 및 상기 제1 TCC의 굴절률은 유리 기판으로부터 순서대로 증가한다. 홀수송층, 방출층, 및 반사 제2 TCC는 상기 제1 TCC 상에 순서대로 배치한다.
이전 단락의 특징에서, 특정한 예의 실시형태에서, 상기 인덱스 매칭층은 실리콘 옥시질화물을 포함하고, 두께가 적어도 200 nm이고, 상기 제1 TCC는 애노드이고 예를 들면 ITO를 포함하고, 상기 제2 TCC는 캐소드이고 예를 들면 Al, Ag, Pd, Cu, 또는 이들의 조합을 포함할 수 있다.
특정한 예의 실시형태는 OLED 및/또는 PLED와 함께 기재되지만, 본원에 기재된 기술은, 예를 들면, 무기 발광 다이오드 및/또는 그 외의 조명 시스템을 포함하는 그 외의 형태의 발광 다이오드(LED)와 함께 사용될 수 있다.
본원에 사용된 바와 같이, "상에", "에 의해 지지된" 등은, 달리 기재되어 있지 않으면, 2개의 엘리먼트가 서로 바로 인접되어 있는 것을 의미하는 것은 아니다. 즉, 하나 이상의 층이 사이에 기재되어 있어도, 제1층은 제2 층 "상에" 또는 "에 의해 지지된" 것으로 말할 수 있다.
본 발명은 가장 실제의 실시형태 및 바람직한 실시형태인 것으로 현재 고려되는 것과 함께 기재되어 있지만, 본 발명은 개시된 실시형태에 의해 제한되지 않는 반면, 수반된 청구범위의 사상 및 범위 내에서 포함되는 다양한 변형 및 동등한 배열을 포함하는 것으로 의도된다.
Claims (25)
- 코팅 제품을 제조하는 방법으로서,
베이스 산란 매트릭스층 - 상기 베이스 산란 매트릭스층의 전구체는 높은 인덱스 물질의 유기 금속 킬레이트 및 실록산 용매를 포함함 - 을 유리 기판 상에 직접 또는 간접적으로 습윤 적용하는 단계;
상기 습윤 적용된 베이스 산란 매트릭스층을 경화하는 단계;
상기 경화된 베이스 산란 매트릭스층 상에 실리콘 포함 인덱스 매칭층을 간접적으로 또는 직접적으로 진공 코팅하는 단계; 및
상기 인덱스 매칭층 상에 애노드층을 직접적으로 간접적으로 진공 코팅하는 단계;
를 포함하고,
상기 경화된 베이스 산란 매트릭스층은 굴절률이 1.55 내지 1.7이고, 상기 인덱스 매칭층은 굴절률이 1.7 내지 1.9이고, 상기 애노드층은 굴절률이 1.9 내지 2.1인, 코팅 제품의 제조 방법.
- 제1항에 있어서,
상기 유리 기판은 굴절률이 1.6 미만인, 방법.
- 상기 어느 한 항에 있어서,
상기 경화된 베이스 산란 매트릭스층은, 두께가 약 2 내지 30 마이크론이고 평균 표면 조도(Ra)가 4 nm 미만인, 방법.
- 상기 어느 한 항에 있어서,
상기 습윤 적용 단계는 슬롯 다이 코터를 사용해서 수행되는, 방법.
- 상기 어느 한 항에 있어서,
상기 베이스 산란 매트릭스층을 형성하는 전구체는 점도가 4 내지 8 cp인, 방법.
- 상기 어느 한 항에 있어서,
상기 베이스 산란 매트릭스층은, 경화되면, 유기 금속 킬레이트 하이브리드 매트릭스를 포함하는 등방성 층 매트릭스 및 그 내부에 분산된 산란체를 포함하는, 방법.
- 제6항에 있어서,
상기 산란체는 티타늄 산화물 입자, 지르코늄 산화물 입자, 및/또는 하프늄 산화물 입자를 포함하는, 방법.
- 상기 어느 한 항에 있어서,
상기 경화 단계는 수 분 내지 수 시간 동안 200℃ 미만인 온도에서 수행되는, 방법.
- 상기 어느 한 항에 있어서,
상기 인덱스 매칭층은 실리콘 옥시질화물을 포함하는, 방법.
- 상기 어느 한 항에 있어서,
상기 애노드층은 인듐 주석 산화물을 포함하는, 방법.
- 상기 어느 한 항에 있어서,
상기 애노드 층의 투명도를 증가시키고 시트 저항을 감소시키기 위해서, 상기 경화된 베이스 산란 매트릭스층, 인덱스 매칭층, 및 애노드층을 갖는 상기 기판을 어닐링하는 단계를 더 포함하는, 방법.
- 상기 어느 한 항에 있어서,
상기 베이스 산란 매트릭스층 상에 GLB를 포함하는 층을 배치하는 단계를 더 포함하고, 상기 인덱스 매칭층은 상기 GLB를 포함하는 층 위에 직접 접촉하도록 배치되는, 방법.
- 전자 장치를 제조하는 방법으로,
상기 제1항의 방법에 따라서 제조된 코팅 제품을 제공하는 단계;
상기 애노드층을 패터닝하는 단계; 및
전자장치 제조 시, 상기 패터닝된 애노드층 상에, 홀수송층, 방출층, 및 반사 캐소드층을, 순서대로 배치하는 단계;
를 포함하는, 전자 장치의 제조 방법.
- 제13항에 있어서,
상기 방출층은 전자수송 및 방출층이고, 상기 전자 장치는 OLED 기반 장치인, 방법.
- 제13항에 있어서,
상기 전자 장치는 PLED 기반 장치인, 방법.
- 유리 기판;
상기 유리 기판 상에 직접적 또는 간접적으로 습윤 적용되는 베이스 산란 매트릭스층 - 상기 베이스 산란 매트릭스층은 유기 금속 킬레이트 하이브리드 매트릭스를 포함하는 등방성층 매트릭스 및 그 내부에 분산된 산란체를 포함함 - ;
상기 베이스 산란 매트릭스층 상에 직접 또는 간접적으로 스퍼터링 증착되는 실리콘 포함 인덱스 매칭층; 및
상기 인덱스 매칭층 상에 직접 또는 간접적으로 스퍼터 증착되는 투명 전도성 코팅(TCC);
을 포함하고,
상기 베이스 산란 매트릭스층은 굴절률이 1.6 내지 1.7이고, 상기 인덱스 매칭층은 굴절률이 1.7 내지 1.9이고, 상기 TCC은 굴절률이 1.9 내지 2.1인, 코팅 제품.
- 제16항에 있어서,
상기 유리 기판은 굴절률이 1.6 미만인, 코팅 제품.
- 제16항에 있어서,
상기 경화된 베이스 산란 매트릭스층은, 두께가 약 3 내지 20 마이크론이고 평균 표면 조도(Ra)가 4 nm 미만인, 코팅 제품.
- 제16항에 있어서,
상기 산란체는 티타늄 산화물 입자, 지르코늄 산화물 입자, 및/또는 하프늄 산화물 입자를 포함하는, 코팅 제품.
- 제16항에 있어서,
상기 인덱스 매칭층은 실리콘 옥시질화물을 포함하고, 상기 TCC는 애노드인, 코팅 제품.
- 제20항에 있어서,
상기 TCC는 인듐 주석 산화물을 포함하는, 코팅 제품.
- 제16항에 있어서,
상기 인덱스 매칭층은 두께가 적어도 약 200 nm인, 코팅 제품.
- 제16항에 있어서,
상기 베이스 산란 매트릭스층과 상기 인덱스 매칭층 사이에 개재되는 GLB를 포함하는 층을 더 포함하고, 상기 GLB를 포함하는 층은 두께가 100 내지 200 nm인, 코팅 제품.
- 유리 기판,
상기 유리 기판 상에 직접적 또는 간접적으로 습윤 적용되는 베이스 산란 매트릭스층 - 상기 베이스 산란 매트릭스층은, 경화되면, 두께가 약 3 내지 20 마이크론이고, 유기 금속 킬레이트 하이브리드 매트릭스를 포함하는 등방성층 매트릭스 및 그 내부에 분산되는 고굴절률 광산란체를 포함함 -;
상기 베이스 산란 매트릭스층 상에 직접 또는 간접적으로 스퍼터링 증착되는 실리콘 포함 인덱스 매칭층;
상기 인덱스 매칭층 상에 스퍼터 증착되는 제1투명 전도성 코팅(TCC);
상기 유리 기판, 상기 베이스 산란 매트릭스층, 상기 인덱스 매칭층, 및 상기 제1 TCC의 순서대로 증가하는 굴절률;
상기 제1TCC 상에 순서대로 배치되는 홀수송층, 방출층, 및 반사 제2 TCC;
를 포함하는, 전자 장치.
- 제24항에 있어서,
상기 인덱스 매칭층은 실리콘 옥시질화물을 포함하고, 두께가 적어도 200 nm이고, 상기 제1 TCC는 애노드이고 ITO를 포함하고, 상기 제2 TCC는 캐소드이고 Al, Ag, Pd, Cu, 또는 이들의 조합을 포함하는, 장치.
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