KR20150078758A - 열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물 - Google Patents

열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 에폭시 수지 50중량%, 용제류 40중량%, 접착강화수지 4.5중량%, 잠재성 경화제 5중량% 및 경화 촉진제 0.5중량%로 이루어지는 에폭시 혼합물 100중량부에 대하여, 열전도성 필러 200중량부를 혼합하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물에 관한 것이다.

Description

열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물{EPOXY ADHESIVE COMPOSION FOR COPPER CLAD LAMINATE}
본 발명은 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 에폭시 수지 20중량%, 비 할로겐 인계난연제 30중량%, 용제류 40중량%, 접착강화수지 4.5중량%, 잠재성 경화제 5중량% 및 경화 촉진제 0.5중량%로 이루어지는 에폭시 혼합물 100중량부에 대하여, 열전도성 필러 200중량부를 혼합하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물에 관한 것이다.
현재 저탄소 녹색성장이라는 국가 정책에 맞추어 이산화탄소와 같은 온실가스의 감소에 대하여 전구를 대신한 LED의 사용이 증가하고 있고, 또한, 소형화, 고집적화, 하이파워화가 진행되는 파워 하이브리드IC가 향후 기판의 추세이다.
기존의 에폭시수지로 구성된 동박적층판인 인쇄회로기판(PCB)을 이용시 열의 방열기능이 떨어져서 증가되는 열의 발생과 비례하며, 기존의 PCB와 메탈 PCV의 방열이 효과적으로 되지 않아 LED 효율의 감소 및 수명이 단축된다는 단점을 가지고 있다.
또한, 정보통신 기술의 발달로 컴퓨터 및 통신기기가 일체화된 고도의 통신정보화가 이루어져 가고 있다. 또한 휴대전화, 컴퓨터와 같은 전자기기가 점차 슬림화 및 고성능화됨에 따라, 이들에게 기본적으로 사용되는 전자회로기판은 다층화 및 기판두께의 감소와 고밀도화가 진행되며, 단위체적당 발열량이 증가하면서 열 부하로 인하여 오작동 및 작동중지, 속도저하, 노트북의 폭발 사고 등이 일어나는 문제가 발생되었다. 이에 내열성뿐만 아니라 높은 열전도성이 요구되어지고 있다.
대한민국 등록특허공보 제10-0931742호(접착제 조성물, 그 제조방법, 이것을 이용한 접착필름, 반도체 탑재용 기판 및 반도체 장치) 대한민국 등록특허공보 제10-1239010호(수지 조성물, 그것을 이용한 혼성 집적용 회로 기판)
상기와 같은 종래의 문제점을 해결하기 위하여 본 발명은 동박적층판용 접착제조성물에 우수한 열전도도를 갖는 필러와 에폭시수지의 혼합물을 충전제로 사용하여 우수한 접착력과 열전도도의 효과적인 개선을 통하여 기존의 PCB의 근본적인 단점을 해결하며, 방열을 목적으로 고가의 미국 또는 일본산의 열전도성 절연수지를 사용하지 않고도 방열우위성과 원가 절감 효과를 얻을 수 있도록 하는데 그 목적이 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 에폭시 수지 20중량%, 비 할로겐 인계난연제 30중량%, 용제류 40중량%, 접착강화수지 4.5중량%, 잠재성 경화제 5중량% 및 경화 촉진제 0.5중량%로 이루어지는 에폭시 혼합물 100중량부에 대하여, 열전도성 필러 200중량부를 혼합하여 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에서 상기 열전도성 필러는, 질화 알루미늄(Aln Powder), 알루미나(Al2O3), 질화 붕소(Boron Nitride), 산화 마그네슘(MgO) 및 코팅된 탄소나노튜브(CNT)로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 또는 그 이상인 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에서 상기 에폭시 수지는, 비스페놀 A형 에폭시 수지 50중량%, 테트라 펑셔녈 에폭시 수지 10중량%, 오-크레졸 노블락 에폭시 수지 20중량% 및 페놀 노블락 에폭시 수지 20중량%로 구성되는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에서 상기 용제류는, 디메틸포름아미드(Dimethylformamide), 메틸 셀로 솔브 (Methyl cellosolve), 메틸 에틸 케톤(Methyl Ethyl Ketone)으로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 또는 그 이상인 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에서 상기 접착강화 수지는, 폴리비닐부티랄(polyvinyl butyral) 인 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에서 상기 잠재성 경화제는, 디아미노디페닐메탄(Diaminodiphenymethane. 이하 DDM),디아미노디페닐설펀(Diamonodiphenly sulfone. 이하 DDS), 디시안디아마이드(Dicyanodiamide. 이하 DICY), 2-페닐-4-메틸-5-하이드록시메티이미다졸, 3-(3,4-디클로페닐)-1,1-디메틸우레아(1-Dimethylurea. 이하 DCMU)로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 또는 그 이상인 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명에서 상기 경화 촉진제는, 이미다졸 화합물을 함유하는 경화촉진제로써 2-에틸-4메틸 이미다졸, 1-(2-시아노에틸)-2-알킬 이미다졸, 2-페닐 이미다졸, 이소시아네이트-마스킹된 이미다졸 로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 또는 그 이상인 것을 특징으로 한다.
상기와 같이 이루어지는 본 발명은 기존의 PCB의 단점인 열 전도율이 낮아 LED의 성능 및 수명에 영향을 주는 것을 개선한 것으로서, 본 발명에 의하면 메탈 PCB의 문제점이었던 동박과 메탈 판과의 접착력이 우수하면서도 열전도율이 높아 방열성이 우수하며, 파손 전압의 증가로 인하여 기존의 LED조명의 성능 향상과 수명의 증가 및 원가 절감효과를 기대할 수 있다.
도 1은 디아미노디페닐메탄(Diaminodiphenymethane)의 분자식.
도 2는 디아미노디페닐설펀(Diamonodiphenly sulfone)의 분자식.
도 3은 비스페놀 A형 에폭시 수지(YD-128)의 분자식.
도 4는 테트라 펑서녈 에폭시 수지 KDT-4400의 분자식.
도 5는 O-크레졸 노볼락 에폭시 수지 YDCN-500 시리즈의 분자식.
도 6은 YDCN 시리즈의 분자식.
도 7은 본 발명에 따른 에폭시 수지 조성물을 동박 및 알루미늄판에 접착하여 메탈PCB를 제조하는 공정조건.
도 8은 Cooper Foil에 접착제 도포 후 반경화 조건을 거쳐 Al-Plate에 프레싱한 최종 제품의 예시도.
도 9는 본 발명의 실시예에 따른 PCB의 예시도.
이하, 본 발명에 따른 열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물에 대하여 설명하면 다음과 같다.
본 발명에서 사용되는 에폭시 수지는 에폭시 당량(화학반응에서 화학량론적으로 각 원소나 화합물에 할당된 일정한 물질량)이 100-1000인 것이 바람직하다.
에폭시 당량은 에폭시기 1개당 에폭시수지의 분자량으로 정의된다. 100미만의 에폭시 당량을 사용하면 가교밀도가 매우 높아져 유연성이 낮아 딱딱한 성질을 나타내고 접착력이 감소한다. 이에 비하여 1000을 초과하는 에폭시 당량을 갖는 에폭시 수지를 이용하여 만든 메탈 PCB내에 접착력은 높아지지만, 발포현상이 일어나 강도 부족, 내열성저하 및 접착력의 저하와 같은 문제가 발생할 수 있기에 바람직하지 않다.
따라서 본 발명에서는 모든 물성을 고르게 향상시키기 위하여 에폭시 수지 조성물 중 비스페놀 A형 에폭시 수지, 테트라 펑셔널 에폭시 수지, 오-크레졸 노볼락 에폭시 수지, 페놀 노볼락 에폭시 수지 가운데 평균 에폭시 당량이 100-500사이의 에폭시를 사용하며, 디메틸포메이드(DMF),메틸 셀로 솔브 (MCS),메틸 에틸 케톤(MEK)등의 용매에 용해시켜 사용한다.
여기에서, 페놀 노볼락 에폭시 수지의 양은 전체 에폭시 수지 100 중량부에 대하여 20중량부로 사용하는 것이 바람직하다. 페놀 노볼락 에폭시 수지의 양이 20 중량부 미만이면 전이 온도가 떨어지는 문제가 존재하고, 20 중량부를 초과하면 미 반응 에폭시 수지로 인하여 내열성이 저하되는 문제점이 있다.
또한, 본 발명에서 사용되는 테트라 펑셔널 에폭시 수지는 평균 에폭시 당량이 100-500범위내의 것을 사용하며, 이 역시 디메틸포메이드(DMF),메틸 셀로 솔브 (MCS),메틸 에틸 케톤(MEK)등의 용매에 용해 시켜 사용하는 것이 바람직하다.
상기 테트라 펑셔널 에폭시 수지의 함량은 에폭시 수지 100중량부당 10중량부로 사용한다. 이때 상기의 테트라 펑셔널 에폭시 수지의 양이 10 중량부 미만일 경우 접착력이 저하되며, 10 중량부를 초과할 경우 수지의 가교밀도가 증가함에 따라 내열성이 향상되지만 완전 경화 후 깨지기 쉬운 취성을 지니게 된다.
본 발명에서는 평균 에폭시 당량이 180-500인 비스페놀 A형 에폭시 수지, 평균 에폭시 당량이 210-240 인 테트라 펑셔널 에폭시 수지, 평균에폭시 당량이 170-220인 노볼락 에폭시 수지를 사용하였다.
또한 본 발명에서 잠재성 경화제로 사용되는 디아미노디페닐메탄(Diaminodiphenymethane. 이하 DDM),디아미노디페닐설펀(Diamonodiphenly sulfone. 이하 DDS), 디시안디아마이드(Dicyanodiamide. 이하 DICY), 2-페닐-4-메틸-5-하이드록시메티이미다졸, 3-(3,4-디클로페닐)-1,1-디메틸우레아(1-Dimethylurea. 이하 DCMU)를 에폭시수지 100중량부에 대하여 25중량부를 첨가하는 것이 바람직하다. 상기 잠재성 경화제를 25중량부 미만으로 첨가하면 유리전이온도 및 내열성이 저하되는 문제를 가지고 있으며, 25중량부를 초과하면 미반응 경화제로 인하여 내열성이 저하된다.
본 발명에 사용되는 경화 촉진제로는 이미다졸 화합물을 함유하는 경화촉진제로써 2-에틸-4메틸 이미다졸, 1-(2-시아노에틸)-2-알킬 이미다졸, 2-페닐 이미다졸, 이소시아네이트-마스킹된 이미다졸 등이 사용가능하다. 상기의 이미다졸 화합물을 함유하는 경화촉진제의 함량은 에폭시 수지 100중량부의 0.025중량부를 혼합한다. 상기 경화촉진제의 함량이 0.025중량부 미만이면 경화가 촉진되지 못하며, 0.025중량부 이상이면 에폭시수지의 저장안정성이 나빠진다.
본 발명은 질화 알루미늄(Aln Powder), 알루미나(Al2O3), 질화 붕소(Boron Nitride), 산화 마그네슘(MgO) 및 코팅된 탄소나노튜브(CNT)로 구성된 군 가운데 하나 또는 그 이상을 열 전도성 필러로 사용하였다.
상기 질화 알루미늄(Aln Powder), 알루미나(Al2O3), 질화 붕소(Boron Nitride), 산화 마그네슘(MgO)은 열 전도도가 높아 방열성을 증대시킬 수 있는 효과가 있으며, 특히, 코팅된 탄소나노튜브(Carbon nanotube, 이하 CNT)는 기존의 고분자 소재에 비해 강도 및 경도, 내마모성, 내열성등 열적 기계적 성능과 전기적 특성 및 드릴가공성을 향상시킬 수 있다. 상기 나노 클레이는 필러 100중량부에 대하여 0.5~2중량부가 함유되는 것이 가장 바람직하다.
상기 탄소 나노튜브가 0.5 중량부 미만이 될 경우 열적, 기계적 특성 및 드릴 가공성 등이 나타나지 않으며, 2 중량부를 초과할 경우 점도가 증가하여 공정상 함침이 불가능해지는 문제가 존재한다.
열전도성이 우수한 상기의 필러는 에폭시 수지 혼합물 100중량부에 대하여 200중량부를 혼합하는 것이 바람직하며, 상기 필러를 200중량부 미만으로 혼합하게 되면 접착성은 우수하나 내열성과 열전도성이 낮다는 단점이 존재하며, 200중량부를 초과할 경우 내열성과 열전도성은 향상되나, 접착성이 취약해 지며, 완전 경화 후 깨지기 쉬운 취성을 지니게 된다.
표 1은 본 발명에 따른 에폭시 수지.
Epoxy resin 중량비 제조사
Bisphenol-A type YD-127 180-190 국도
화학
YD-128 184-190
YD-128×80 184-190
YD-011A80 450-500
Tetra Functional KDT-4400 210-240
O-Cresol Novolac type YDCN-500-10P 200-212
YDCN-500-80P 190-220
phenol Novolac type YDPN-638 170-190
수지는 분자량이 커질수록 인성과 충격강도는 상당히 증가되며, 도 3은 YD-128 의 분자식으로써 는 벤젠핵이 있기 때문에 내약품성과 접착성, 강인성, 고온특성이 우수하다. 또한 분자내의에테르기를 가지고 있어 내약품성이 우수하고 가소성이 있다. 그리고 친수성의 수산기와 소수성의 탄화수소가 규칙적으로 배열되어 있어 접착성도 우수하다.
도 3은 Tetra functional 에폭시 수지로 KDT-4400를 나타낸다. 이 수지는 네개의 기능성기를 가지므로 가교밀도를 높여 고반응성을 유도시키는 특성을 갖는다.
도 4는 YDCN-500의 분자식이고, 도 5은 YDPN Series의 분자식으로써, 높은 내열성과 화학적 안정성의 특성을 가지고 있으며, EMC 와 이용되었을때 우수한 특성을 나타내는 수지이며, ortho-크레졸 노볼락으로부터 유도된 수지이다. 에폭시 수지는 페놀 노블락과 크레졸 노블락의 두형태가 있으며, 이 수지는 많은 링구조와 반응기를 가지고 있기 때문에 내열도가 높은 경화물을 얻을 수가 있으며, 내열성과 접착력도 우수하다. 단점으로는 이 수지는 점도가 상당히 높아 취급이 어렵다는 점이다. 대개의 경우 이 수지는 상온에서 반고형이나 고형으로 존재한다.
표 2는 본 발명의 실시예에 따른 에폭시 수지의 함량비.
1 2 3 4 5 6
Bisphenol-A type YD-127 25 25 25
YD-128 25 25 25
YD-128×80 25 25 25
YD-011A80 25 25 25
Tetra Functional KDT-4400 10 10 10 10 10 10
O-Cresol Novolac type YDCN-500-10P 20 20 20
YDCN-500-80P 20 20 20
phenol
Novolac type		 YDPN-638 20 20 20 20 20 20
W% 100 100 100 100 100 100
표 3은 본 발명의 실시예에 따른 비 할로겐 인계난연제의 함량비.
Non-Halogen Flame Retardant KDP-55MC80 100 100 100 100 0 0
Non-Halogen Flame Retardant GCEM- 68 0 0 0 0 100 100
W% 100 100 100 100 100 100
표 4은 본 발명의 실시예에 따른 용제류의 함량비.
1 2 3 4 5 6
DMF 100 100
MCS 100 100
MEK 100 100
W% 100 100 100 100 100 100
표 5은 본 발명의 실시예에 따른 접착강화 수지의 함량비.
1 2 3 4 5 6
PVB(일본 세끼스이)
고점도


 KS-3Z 100
KS-23Z 100
KS-7Z 100
KS-5Z 100
PVB(일본세끼스이)
저점도		 KS-10Z 100 100
W% 100 100 100 100 100 100
표 6은 본 발명의 실시예에 따른 잠재성 경화제의 함량비.
1 2 3 4 5 6
경화제 DDM 100 100
DDS 100 100
DICY 100 100
W% 100 100 100 100 100 100
표 7은 본 발명의 실시예에 따른 경화 촉진제의 함량비.
경화촉진제 2-에틸-4메틸 이미다졸 100 100 100
1-(2-시아노에틸)-2-알킬 이미다졸 100 100 100
W% 100 100 100 100 100 100
표 8은 본 발명의 실시예에 따른 열전도성 필러의 함량비.
1 2 3 4 5 6
알루미나
(AL Oxide)		 쇼와덴코 190 95
질화 알루미늄
(Aln powder)
(중국산)		 PHW-1307 190
질화 붕소
(Denka Boron
Nitride)		 SPGS 190
SPG 190
산화 마그네슘
(MgO)		 95 190
코팅된
탄소나노튜브
(CNT)		 10 10 10 10 10 10
W% 200 200 200 200 200 200
상기 에폭시 수지의 조성물에 동박 및 알루미늄판을 접착하여 메탈PCB를 제조하는 데에 있어 공정 조건을 도 7에 도시하였다.
상기의 실시 예와 같이 제조된 접착제를 접착성, 열전도율, 파손전압범위에 관하여 테스트를 실시하고 아래의 표 9에 각각의 실험결과를 나타내었다.
실시 예1 실시 예2 실시 예3 실시 예4 실시 예5 실시 예6
접착성
(kgf/cm2)		 2.0 1.9 1.8 1.9 1.8 1.9
Solder Float
(288℃-min)		 30이상 30이상 10 이상 30 이상 30이상 30이상
Flammability
(UL94)		 Vo Vo Vo Vo Vo Vo
열전도율
(W/m.K)		 1.6 3.3 6 3.1 4.0 5.7
comparative tracking Index
[IEC]		 600 Volts 600 Volts 600 Volts 600 Volts 600 Volts 600 Volts
(실시예)
비스페놀 A형 에폭시 수지 YD-128[국도화학] 25중량%와, 비스페놀 A형 에폭시 수지 YD011A80[국도화학] 25중량%와, 테트라 펑셔널 에폭시 수지 KDT-4400[국도화학] 10중량%와, O-크레졸 노볼락 에폭시 수지 YDCN-500-80P[국도화학] 20중량%와, 페놀 노블락 에폭시 수지 YDPN-638[국도화학] 20중량%를 혼합하여 에폭시 수지를 조성하였다.
다음으로, 상기 에폭시 수지 20중량%와, 비 할로겐 인계난연제 30중량%와, 메틸 셀로 솔브 (Methyl cellosolve) 40중량%와, 폴리비닐부티랄(polyvinyl butyral) KS-10Z[일본 세끼스이] 4.5중량%와, 디시안디아마이드(Dicyanodiamide) 5중량% 및 1-(2-시아노에틸)-2-알킬 이미다졸 0.5중량%를 혼합하여 에폭시 혼합물을 조성하였다.
이후, 상기 에폭시 혼합물 100중량부에 대하여 보론 나이트라이드(Boron Nitride) 200중량부를 혼합한 후 5~10시간을 교반시켜 본 발명에 따른 에폭시 수지 조성물을 조성하였다.
상기 에폭시 수지 조성물을 이용하여 동박과 알루미늄 판을 압축 접착하였다.

Claims (7)

  1. 에폭시 수지 20중량%, 비 할로겐 인계난연제 30중량%, 용제류 40중량%, 접착강화수지 4.5중량%, 잠재성 경화제 5중량% 및 경화 촉진제 0.5중량%로 이루어지는 에폭시 혼합물 100중량부에 대하여, 열전도성 필러 200중량부를 혼합하여 이루어지는 것을 특징으로 하는 열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 열전도성 필러는,
    질화 알루미늄(Aln Powder), 알루미나(Al2O3), 질화 붕소(Boron Nitride), 산화 마그네슘(MgO) 및 코팅된 탄소나노튜브(CNT)로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 또는 그 이상인 것을 특징으로 하는 열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 에폭시 수지는,
    비스페놀 A형 에폭시 수지 50중량%, 테트라 펑셔녈 에폭시 수지 10중량%, 오-크레졸 노블락 에폭시 수지 20중량% 및 페놀 노블락 에폭시 수지 20중량%로 구성되는 것을 특징으로 하는 열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 상기 용제류는,
    디메틸포름아미드(Dimethylformamide), 메틸 셀로 솔브 (Methyl cellosolve), 메틸 에틸 케톤(Methyl Ethyl Ketone)으로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 또는 그 이상인 것을 특징으로 하는 열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 상기 접착강화 수지는,
    폴리비닐부티랄(polyvinyl butyral) 인 것을 특징으로 하는 열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 상기 잠재성 경화제는,
    디아미노디페닐메탄(Diaminodiphenymethane. 이하 DDM),디아미노디페닐설펀(Diamonodiphenly sulfone. 이하 DDS), 디시안디아마이드(Dicyanodiamide. 이하 DICY), 2-페닐-4-메틸-5-하이드록시메티이미다졸, 3-(3,4-디클로페닐)-1,1-디메틸우레아(1-Dimethylurea. 이하 DCMU)로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 또는 그 이상인 것을 특징으로 하는 열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물.
  7. 제1항에 있어서, 상기 경화 촉진제는,
    이미다졸 화합물을 함유하는 경화촉진제로써 2-에틸-4메틸 이미다졸, 1-(2-시아노에틸)-2-알킬 이미다졸, 2-페닐 이미다졸, 이소시아네이트-마스킹된 이미다졸로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 또는 그 이상인 것을 특징으로 하는 열전도도가 있는 동박 적층판용 에폭시 접착제 조성물.
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