KR20150036565A - 레올로지제, 그의 제조방법 및 용도 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 다음 단량체들: (a) 적어도 하나의 스티렌계 단량체, (b) 선택적으로, 적어도 하나의 (메트)아크릴레이트계 단량체 또는 부타디엔, 및 (c) 선택적으로, 프로필렌 옥사이드 및/또는 에틸렌옥사이드로부터 유도된 임의로 치환된 비닐 작용기 및 잔기를 함유하는 공중합성 계면활성제를, 선택적으로 프로필렌 옥사이드 및/또는 에틸렌 옥사이드로부터 유도된 부분을 함유하는 비중합성 계면활성제의 존재하에, 및 선택적으로 다른 계면활성제의 존재하에, 중합시키는 단계를 포함하며, 여기서 적어도 상기 공중합성 계면활성제 또는 상기 비중합성 계면활성제는 상기 중합 중에 존재하는 것인 레올로지제의 제조방법 뿐만아니라, 상기 방법에 의해 얻을 수 있는 레올로지제, 상기 레올로지제를 함유하는 유계 굴착 유체, 상기 유계 굴착 유체에서 틱소트로프제로서 레올로지제의 용도, 및 이러한 레올로지제를 함유하는 유계 굴착유체를 사용하는 굴착방법에 관한 것이다.
Description
본 발명은 지하 유정의 굴착에 특히 사용되는 유계 굴착 유체의 분야에 관한 것으로, 특히 이러한 굴착 유체에 존재하는 유기 점토의 대체로서 사용될 수 있는 레올로지제에 관한 것이다.
굴착 유체 (drilling fluid)는 또한 굴착이수(drilling mud)라고 불리우며 또한 압력 및 시추 안정성을 유지하고, 드릴 비트(drill bit)를 냉각하고, 윤활하고 지지하고, 부식을 제어하고, 또한 굴착 작업 중에 유정으로부터 드릴 커팅을 정지하고 제거하기 위해 오일, 가스 및 지열 지하 유정에서 특히 사용되고 있다.
이들 굴착 유체는 긴 천공 파이프 아래에서 큰 압력 하에 순환된 후 파이프 구멍 환체를 통한 표면, 즉 파이프의 외측과 시추공 벽 사이의 영역으로 반환된다. 따라서 드릴 비트에 의해 생성된 드릴 커팅은 굴착 유정에서 다시 순환되기 전에 굴착 유체를 처리하여 이들 드릴 커팅을 제거하는 표면으로 굴착 유체 중에 운반된다.
이러한 굴착 유체의 조성은 굴착되는 유정에 따라 달라진다. 따라서 여기에는 두 개의 주요한 부류의 굴착 유체 즉 수계(water-based) 굴착 유체 및 유계(oil-based) 굴착 유체가 있다.
유계 시스템은 황화수소 함유층의 굴착을 위해 또는 혈암, 염, 석고, 경석고 또는 증발암 층과 같은 수 민감성 층의 굴착을 위해, 특히 해상 굴착에서 더욱 더 실제 사용되고 있다.
유계 굴착 유체는 일반적으로 전환 에멀젼(invert emulsion), 즉 불연속 내부 수성상을 분산시킨 외부 연속 오일 상을 포함하는 유중수 에멀젼을 포함한다.
따라서 에멀젼은 일반적으로 에멀젼을 안정화시키기 위해 이러한 조성물 중에 존재한다. 또한 당업자에게 잘 알려진 다른 첨가제, 예를 들면, 증량제, 습윤제, 유체 상실 조절 첨가제, 알칼리성 조절제, 점도 조절제는 전체 시스템을 안정화시키고 원하는 성능 특성들을 확립하기 위해 존재할 수 있다. 상세한 설명은 예를 들면 논문 P. A. Boyd et al. Journal of Petroleum Technology 1985, 131-142 및 논문 R. B. Bennet et al. Journal of Petroleum Technology 1984, 875-981에서 발견할 수 있다.
굴착 유체의 중요한 특성은 특히 굴착 바닥 구멍의 온도가 300℉ (약 149℃) 이상에 도달할 수 있기 때문에 고온에서도 현수 중에 절단을 유지하기 위해서 뿐만 아니라 굴착 부위에 그의 이송 중에 굴착 유체의 균일성을 유지시키기 위하여 굴착 작업이 정지될 때 두꺼운 겔을 빠르게 형성하기 위해 높은 전단에서 낮은 점도 및 정치시 높은 점도를 갖는다는 것이다. 따라서 굴착 유체의 원하는 레올로지 및 점도를 유지하기 위하여, 레올로지 조절제 및 점착제는 굴착 유체, 특히 유기 점토 (또한 유기 양이온에 의한 처리에 의해 유기적으로 변형되어 유기친화성 표면을 형성하는 유기친화성 점토로도 불리움) 중에 첨가된다.
그러나 유기 점토는 고체 입자 형태의 굴착 유체에 첨가되며, 이는 유체가 견딜 수 있는 드릴 커팅의 양을 감소시켜 처리 전에 굴착 유체의 수명을 감소시키며 또한 기공 목을 막아서 투과성 및 생산을 감소시켜 층 손상의 원인이 될 수 있다. 유기 점토의 고체 형태는 또한 수송 및 저장 중에 문제를 나타낼 수 있는데, 이것은 이들 기간 중에 유기점토의 침강 위험이 있기 때문이다. 따라서 일반적으로 유체 순환을 유지시킬 필요가 있거나 또는 굴착 유체의 균일성을 유지시키기 위해 영구적 또는 일시적 점착제를 첨가함으로써 이를 더욱 두껍게 만들 필요가 있다. 더욱이, 또한 유기 점토의 열 분해가 고온에서 일어날 수 있으므로, 굴착 유체의 원하는 레올로지의 손실이 초래될 수 있다.
따라서 유기 점토의 상술한 단점들을 피하면서 유계 굴착유체의 원하는 성질을 유지하기 위해 유계 굴착 유체를 다른 레올로지 조절제로 대체할 필요가 있다.
따라서 본 특허출원의 발명자들은 유계 굴착유체 중에 존재하는 유기 점토를, 상기 유계 굴착 유체의 유상에 가용성인 소수성 골격을 포함하는 고분자로 만들뿐만 아니라 상기 소수성 골격 고분자에 연결되거나 연결되지 않는 친수성 기능을 갖는 레올로지제로 대체할 수 있다는 것을 발견했다.
실제로 본 발명에 따른 레올로지제는 다음과 같은 특성 및 이점을 가지고 있다:
- 유계 굴착 유체 중에 레올로지제의 완전한 용해,
- 넓은 범위의 온도에 대한 화학적 및 물리적 안정성,
- 틱소트로피 특성, 즉 레올로지제는 정치시 형성하고, 높은 전단하에 낮은 점도를 가지며, 수송 및 저장 단계 중에, 및 굴착 유정에서 굴착 유정의 사용 전에 및 도중에 굴착 유체의 레올로지를 조절할 수 있음, 및
- 낮은 플라스틱 점도와 같은 굴착 유체의 레올로지 프로파일을 더 잘 제어함.
이러한 특성 및 이점을 갖는 레올로지제는 단량체들의 혼합물에, 중합가능하거나 불가능한 계면활성제를 첨가하여 얻어지며, 이것은 중합 단계 도중에 고분자의 소수성 골격을 유도한다.
본 발명은 다음 단량체들: (a) 적어도 하나의 스티렌계 단량체, (b) 선택적으로, 적어도 하나의 (메트)아크릴레이트계 단량체 또는 부타디엔, 및 (c) 선택적으로, 프로필렌 옥사이드 및/또는 에틸렌옥사이드로부터 유도된 임의로 치환된 비닐 작용기 및 잔기를 함유하는 공중합성 계면활성제를, 선택적으로 프로필렌 옥사이드 및/또는 에틸렌 옥사이드로부터 유도된 부분을 함유하는 비중합성 계면활성제의 존재하에, 및 선택적으로 다른 계면활성제의 존재하에, 중합시키는 단계를 포함하며, 여기서 적어도 상기 공중합성 계면활성제 또는 상기 비중합성 계면활성제는 상기 중합 중에 존재하는 것인 레올로지제의 제조방법에 관한 것이다.
비중합성 계면 활성제가 존재하는 경우, 이러한 비중합성 계면활성제는, 오버 단량체(over monomer)와 반응하지 않는 경우에도, 중합 단계 중에 존재하는데, 그 이유는 상기 비중합성 계면활성제와 단량체 (a) 및 (b)의 중합에 의해 얻어진 고분자의 단순 혼합물이 원하는 특성을 갖는 화합물을 제공하지 않기 때문이라는 것을 주지해야 한다.
본 발명에서 사용되는 용어 "(C1-C25)알킬", "(C1-C15)알킬" 및 "(C1-C6)알킬"은, 이들로 제한되지 않지만, 메틸, 에틸, n-프로필, 이소-프로필, n-부틸, 이소-부틸, sec-부틸, t-부틸, n-펜틸, n-헥실, 도데실 등을 포함하는 탄소원자 1 내지 25개, 1 내지 15개 또는 1 내지 6개를 각각 함유하는 직쇄 또는 분지형 일가 포화 탄화수소 사슬을 말한다.
본 발명에서 사용되는 용어 "(C1-C6)알칸디일"은, 이들로 제한되지 않지만, 메탄디일, 에탄디일, 프로판디일, 부탄디일, 펜탄디일, 헥산디일 등을 포함하는 탄소원자 1 내지 6개를 함유하는 직쇄 또는 분지형 일가 포화 탄화수소 사슬을 말한다.
본 발명에서 사용되는 용어 "(C2-C6)알케닐"은, 이들로 제한되지 않지만, 비닐, 프로페닐, 부테닐, 펜테닐, 헥세닐 등을 포함하는 적어도 하나의 이중결합을 포함하며 또한 탄소원자 2 내지 6개를 함유하는 직쇄 또는 분지형 일가 포화 탄화수소 사슬을 말한다. 이것은 특히 비닐기이다.
본 발명에서 사용되는 용어 "(C5-C8)사일클로알킬"은, 이들로 제한되지 않지만, 사이클로펜틸, 사이클로헥실 등을 포함하는 탄소원자 5 내지 8개를 갖는 포화 탄화수소 고리를 말한다.
본 발명에서 사용되는 용어 "아릴"은 바람직하게는 탄소원자 6 내지 10개를 함유하고 또한 예를 들면 페닐 또는 나프틸기와 같은 하나 이상의 융합고리를 포함하는 방향족기를 말한다. 유리하게는, 이것은 페닐기일 것이다.
본 발명에서 사용되는 용어 "아릴-(C1-C6)알킬"은 상기 정의된 바와 같은 (C1-C6)알킬기를 거쳐 분자에 결합된 상기 정의된 바와 같은 아릴을 말한다. 특히 아릴-(C1-C6)알킬기는 벤질 또는 페닐부틸기이다.
본 발명에서 사용되는 용어 "임의로 치환된 비닐작용기"는 R 및 R'가 서로 독립적으로 수소원자 또는 치환기, 예를 들어 (C1-C25)알킬, 특히 (C1-C6)알킬, 특히 메틸을 나타내는 기 -CHR=CHR'를 말한다. 이것은 유리하게는 R이 (C1-C6)알킬,특히 메틸인 기 -CHR=CH2일 수 있다. 유리하게는 이것은 기 -CH=CH2(비닐) 또는 -CMe=CH2일 수 있다.
본 발명에서 사용되는 용어 "프로필렌 옥사이드 및/또는 에틸렌 옥사이드로부터 유도된 부분"은 하기 화학식의 기를 말한다:
-(0-CHRla-CHR2a)a-
상기 식에서,
각각의 Rla 및 각각의 R2a는 서로 독립적으로 수소원자 또는 메틸기를 나타내지만, Rla 및 R2a는 둘 다 메틸기를 나타낼 수 없으며, 또한 a는 적어도 1, 특히 적어도 3의 정수를 나타낸다.
관련된 계면활성제가 공중합성 계면활성제인 경우, a는 유리하게는 적어도 3의 정수, 특히 3 내지 120, 특히 5 내지 70, 바람직하게는 5 내지 40을 포함하는 정수를 나타낸다. 관련된 계면활성제가 비중합성 계면활성제인 경우, a는 유리하게는 1 내지 60, 특히 3 내지 20을 포함하는 정수를 나타낸다.
따라서 부분 -(0-CHRla-CHR2a)-는 에틸렌 옥사이드 (OCH2CH2) 또는 프로필렌 옥사이드(OCH2CHMe 또는 OCHMeCH2)로부터 유도된 부분을 나타낸다.
바람직하게, 이것은 다음 화학식의 기일 것이다:
-(0-CHR3-CHR4)b-(0-CHR5-CHR6)c-
상기 식에서,
- b 및 c는 각각 서로 독립적으로 0 또는 그 이상의 정수, b + c ≥ 1, 특히 b + c ≥ 3을 나타내며,
- R3 및 R4는 각각 서로 독립적으로 수소원자 또는 메틸기를 나타내지만, 둘 다 메틸기를 나타낼 수 없으며, 또한
- R5 및 R6는 각각 서로 독립적으로 수소원자를 나타내지만, 둘 다 메틸기를 나타낼 수 없다.
관련된 계면활성제가 공중합성 계면활성제인 경우, b 및 c는 각각 서로 독립적으로 유리하게는 0 또는 그 이상의 정수, b + c ≥ 3, 특히 3 ≤ b + c ≤ 120, 특히 3 ≤ b + c ≤ 70, 바람직하게는 5 ≤ b + c ≤ 40을 나타낸다. 관련된 계면활성제가 비중합성 계면활성제인 경우, b 및 c는 서로 독립적으로 유리하게는 0 또는 그 이상의 정수, b + c ≥ 1 , 특히 1 ≤ b + c ≤ 60, 바람직하게는 3 ≤ b + c ≤ 20을 나타낸다.
다음에 부분 -(0-CHR3-CHR4)b- 및 -(0-CHR5-CHR6)c-는 폴리에틸렌 옥사이드 (PEO) 부분, 즉 (OCH2CH2)x (여기서 x = b 또는 c) 또는 폴리프로필렌 옥사이드(PPO) 부분, 즉 (OCH2CHMe)y 또는 (OCHMeCH2)y (여기서 y = b 또는 c)를 나타낸다.
용어 "스티렌계 단량체"는, 바라직하게는 페닐 부분에, 특히 파라 위치에, 하나 이상의 치환기로 임의로 치환된 스티렌 부분으로 만들어진 단량체를 말한다. 치환기는 (C1-C15)알킬, 특히 (C1-C6)알킬, (C2-C6)알케닐, (C5-C8)사이클로알킬, 아릴 또는 아릴-(C1-C6)알킬, 및 특히 (C1-C15)알킬일 수 있다. 바람직하게는, 이것은 (C1-C6)알킬-스티렌 및 특히 p-(C1-C6)알킬-스티렌일 것이다.
스티렌계 단량체는 스티렌, 메타-메틸-스티렌, 파라-메틸-스티렌, 파라-프로필-스티렌, 파라-터트-부틸-스티렌, 파라-사이클로헥실-스티렌, 파라-도데실-스티렌, 2-에틸-4-벤질-스티렌, 파라-(페닐부틸)-스티렌, 디비닐벤젠 및 그의 혼합물 중에서 선택될 수 있다. 특히, 이것은 파라-터트-부틸-스티렌 (PTBS), 파라-메틸-스티렌 (PMS) 및 그의 혼합물일 수 있다.
바람직하게, 존재하는 경우, 단량체 (b)는 적어도 하나의 (메트)아크릴레이트계 단량체일 것이다.
용어 "(메트)아크릴레이트"는 당해 분야의 기술자에게 잘 알려져 있으며 또한 둘 다 메타크릴레이트 또는 아크릴레이트 유도체를 말한다.
따라서 용어 "(메트)아크릴레이트계 단량체"는 (메트)아크릴레이트 부분, 즉 메트아크릴레이트 또는 아크릴레이트 부분으로 만든 단량체를 말한다. 이러한 (메트)아크릴레이트 부분은 다음 화학식에 상응할 수 있다:
상기 식에서,
- Ra는 수소원자 또는 메틸기를 나타내고, 또한
- Rb는 (C1-C15), 특히 (C1-C10) 포화 탄화수소를 나타낸다.
상기 포화 탄화수소기는 직쇄 또는 분지형일 수 있으며, 따라서 (C1-C15)알킬, 특히 (C1-C10)알킬기를 나타낸다.
상기 포화탄화수소 기는 또한 모노- 또는 폴리-사이클릭일 수 있으며, 이때 상기 사이클은 유리하게는 5- 또는 6-원을 가지며 또한 하나 이상의 (C1-C4)알킬기에 의해 임의로 치환된다.
(메트)아크릴레이트계 단량체는 에틸아크릴레이트, n-프로필 아크릴레이트, 이소프로필 아크릴레이트, n-부틸 아크릴레이트, 터트-부틸 아크릴레이트, 펜틸 아크릴레이트, 헥실 아크릴레이트, 2-에틸헥실 아크릴레이트, 메틸 메타크릴레이트, n-부틸 메타크릴레이트, 이소부틸 메타크릴레이트, 2-에틸헥실 메타크릴레이트, 라우릴 메타크릴레이트, 이소보닐 메타크릴레이트 및 그의 혼합물 중에서 선택될 수 있다.
단량체(b)는 특히 이소보닐 메타크릴레이트(IBOMA), 이소보닐 아크릴레이트 (IBOA), 이소부틸 메타크릴레이트 (IBMA), 2-에틸헥실 아크릴레이트(2EHA) 및 그의 혼합물중에서 선택된 적어도 하나의 (메트)아크릴레이트계 단량체일 수 있다.
이것은 특히 이소보닐 메타크릴레이트 (IBOMA), 이소부틸 메타크릴레이트(IBMA), 2-에틸헥실 아크릴레이트(2EHA) 및 그의 혼합물일 수 있다. 이것은 특히 IBOMA일 수 있다.
단량체(a) 대 단량체(b)의 중량비는 100:0 내지 10:90, 유리하게는 100:0 내지 50:50, 및 특히 100:0 내지 70:30을 포함할 수 있다.
용어 "공중합성 계면활성제"는 상기 계면활성제가 고분자를 형성하기 위해 중합 중에 단량체 (a) 및/또는 (b)의 작용기와 반응할 수 있는 작용기, 즉 임의로 치환된 비닐 작용기를 함유한다는 것을 의미한다.
이러한 공중합성 계면활성제는 바람직하게는 프로필렌 옥사이드 및/또는 에틸렌 옥사이드로부터 유도된 임의로 치환된 비닐 작용기 및 부분을 갖는 음이온 또는 비이온 계면활성제이다. 비닐 작용기는 유리하게는 (C1-C25)알킬, 특히 (C1-C6)알킬, 예를 들어 메틸로 임의로 치환된다. 따라서 이러한 계면활성제는 다음과 같은 화학식에 대응할 수 있다:
상기 식에서,
- L은 단일 결합 또는 링커를 나타내고,
- R 및 R'는 서로 독립적으로 H 또는 (C1-C25)알킬, 특히 H 또는 (C1-C6)알킬, 특히 H 또는 메틸, 바람직하게는 H를 나타내고,
- n은 적어도 1의 정수, 특히 3 내지 120, 특히 5 내지 70, 바람직하게는 5 내지 40을 포함하는 정수를 나타내고,
- 각각의 R7n 및 각각의 R8n는 서로 독립적으로 수소원자 또는 메틸기를 나타내지만, R7n 및 R8n는 둘 다 메틸기를 나타낼 수 없으며, 또한
- X1은 -0-(임의로 치환된 아릴), -0(C1-C25)알킬, -0-(C1-C5)알칸디일-SO3H, -OH(알코올), -S(0)2(OH)(설포네이트), -0-P(0)(OH)2(포스페이트) 또는 -0-S(0)2(OH)(설페이트)기, 또는 그의 염, 예를 들면 나트륨, 칼륨 또는 암노늄 염을 나타낸다.
따라서 부분 -(O-CHR7n-CHR8n)-는 에틸렌 옥사이드(OCH2CH2) 또는 프로필렌 옥사이드(OCH2CHMe 또는 OCHMeCH2)로부터 유도된 부분을 나타낸다.
용어 "링커"는 하기와 같은 나머지 계면활성제에 "비닐" 부분 -CR=CHR'를 결합시키기 위해 사용되는 2가기 (일반적으로 작은 기)를 말한다:
(C1-C6)알칸디일 예컨대 -(CH2)k- (k = 1 내지 6, 특히 1), -C(=0)-, -0-(C1-C15)알칸디일- 예컨대 -0-(CH2)t- (t = 1 내지 6), (C1-C15)알킬로 임의로 치환된 아릴, (C1-C15)알킬로 임의로 치환된 -O-아릴,
(여기서 A = (C1-C15)알킬 또는 (CH2)uOA1, 이때 A1는 탄화수소 사슬을 나타내고 u = 1 내지 6, 특히 1이다). 상기 링커는 또한 임의로 치환된 폴리올일 수 있다.
X1는 유리하게는 -OH(알코올), -S(0)2(OH)(설포네이트), -O-P(0)(OH)2(포스페이트) 또는 -0-S(0)2(OH)(설페이트)기, 또는 그의 염, 예를 들면 나트륨, 칼륨 또는 암모늄 염을 나타낸다.
유리하게는 R' = H 및 R = H 또는 (C1-C6)알킬, 특히 H 또는 메틸, 바람직하게는 H이다.
X1의 아릴 부분은 바람직하게는 페닐이다. 이러한 아릴 부분은 특히 (C1-C6)알킬, 아릴 및 아릴-(C1-C6)알킬 중에서 선택된 하나 또는 여러개의 기로 임의로 치환될 수 있다.
공중합성 계면활성제는 특히 다음과 같은 화학식에 상응할 수 있다:
상기 식에서,
- R, R', L 및 X1은 상기 정의된 바와 같고,
- m 및 p는 각각 서로 독립적으로 0 또는 1 이상의 정수, m + p ≥ 3, 특히 3 ≤ m + p ≤ 120, 특히 3 ≤ m + p ≤ 70, 바람직하게는 5 ≤ m + p ≤ 40을 나타내고,
- R9 및 R10는 각각 서로 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타낼 수 있지만, 둘 다 메틸기를 나타낼 수 없으며, 또한
- R11 및 R12는 각각 서로 독립적으로 수소 원자 또는 메틸기를 나타내지만, 둘 다 메틸기를 나타낼 수 없다.
다음에 부분 -(O-CHR9-CHR10)m- 및 -(0-CHR11-CHR12)p-는 폴리에틸렌 옥사이드 (PEO) 부분, 즉 (OCH2CH2)x (여기서 x = m 또는 p), 또는 폴리프로필렌 옥사이드 (PPO) 부분, 즉 (OCH2CHMe)y 또는 (OCHMeCH2)y (여기서 y = m 또는 p)를 나타낸다.
이것은 특히 다음 화합물 중의 하나일 수 있다:
용어 "비중합성 계면활성제"는 상기 계면활성제가 중합체를 형성하기 위해 단량체 (a) 및 (b)와 반응할 수 있는 작용기를 함유하지 않고 따라서 이러한 계면활성제가 중합단계 중에 형성된 중합체에 공유적으로 결합되지 않은 것이라는 것을 의미한다.
이러한 비중합성 계면활성제는 바람직하게는 프로필렌 옥사이드 및/또는 에틸렌 옥사이드로부터 유도되고, 특히 에틸렌 옥사이드로부터 유도된 부분들을 함유하는 음이온 또는 비이온 계면활성제이다. 이러한 계면활성제는 다음 화학식에 상응할 수 있다:
X3-(OCH2CH2)q-X2
상기 식에서,
- q는 1 내지 60, 특히 3 내지 20을 포함하는 정수를 나타내고,
- X3는 (C8-C25)알킬 사슬, 즉 탄소원자 8 내지 25개를 함유하는 직쇄 또는 분지형 포화탄화수소 사슬, 또는 (C1-C25)알킬로 임의로 치환된 아릴, 예컨대 페닐을 나타내고, 또한
- X2는 -OH (알코올), -S(0)2(OH)(설포네이트), -0-P(0)(OH)2(포스페이트) 또는 -0-S(0)2(OH)(설페이트)기, 또는 그의 염, 예를 들면 나트륨, 칼륨 또는 암모늄 염을 나타낸다.
X3는 특히 (C8-C25)알킬 사슬이다.
이것은 특히 다음과 같은 화합물 중의 하나일 수 있다:
공중합성 계면활성제 및 비중합성 계면활성제는 중합단계 중에 존재해야 한다.
특별한 실시형태에 따르면, 레올로지제는 적어도 하나의 공중합성 계면활성제를 포함한다. 실제로, 이렇게 얻어진 레올로지제는 더 양호한 레올로지 특성을 갖는다.
유리하게는, 레올로지제는 건조기준으로 레올로지제의 총중량에 대하여 (레올로지제의 활성부분에 대하여) 0.5 내지 10 중량%, 특히 1 내지 7 중량%를 포함할 것이다.
중합반응은 당해 분야의 기술자에게 잘 알려진 조건하에, 특히 에멀젼 중합의 조건에서 수행된다. 특히 반응은 가교결합제, 예를 들면 디비닐 벤젠 또는 에틸렌 글리콜 디메타크릴레이트의 존재하에 수행할 수 있다. 가교결합제는 레올로지제의 총중량의 0 내지 5 중량%, 특히 0.01 내지 3 중량%를 나타낼 수 있다.
따라서 레올로지제는 가교결합 중합체 형태일 수 있다.
특수한 실시형태에 따르면, 레올로지제는 임의로 가교결합된 통계 공중합체 형태이다.
본 발명에서 사용되는 용어 "통계 공중합체" (statistical copolymer)는 단량체 잔기의 서열이 통계 규칙에 따르는 공중합체를 말한다.
중합 반응은 에멀젼 중합 반응에서 통상 사용되는 계면활성제일 수 있거나 또 다른 계면활성제의 존재하에 수행할 수 있다.
본 발명은 또한 상기 언급된 방법에 의해 얻을 수 있는 레올로지제에 관한 것이다.
상기 레올로지제는 라텍스 또는 분말 형태일 수 있다.
본 발명은 또한 상기 정의된 바와 같은 레올로지제를 포함하는, 유계 굴착 이수로도 또한 불리우는 유계 굴착 유체에 관한 것이다.
본 발명에 따른 유계 굴착 유체는 유리하게는 전환 에멀젼, 즉 불연속 내부 상에 분산된 외부 연속 유상을 포함하는 유중수 에멀젼을 포함한다.
유상 중에 함유된 오일은 광물성, 합성 또는 디이젤일 수있다. 합성 오일은 예를 들면 파라핀 오일, 이소올레핀, 폴리올레핀, 실옥산 유도체 등일 수 있다.
수성상은 물 또는 염수, 즉 염의 수용액, 예를 들면 할라이드 또는 알칼리 또는 알칼리 토금속, 특히 염화나트륨 또는 염화 칼슘일 수 있다.
유계 굴착유체는 또한 유화제, 증량제, 습윤제, 유체 상실 조절 첨가제, 알칼리성 조절제 및 레올로지 조절제를 포함할 수 있다.
유화제는 로진산, 톨유산(tall oil acid), 지방 알코올, 또는 지방산 및 그의 염 및 유도체 (예를 들면 아미도아민, 폴리아미드, 폴리아민, 에스테르, 이미다졸린, 설페이트 및 포스포네이트), 및 합성 유화제를 포함할 수 있다. 이것은 특히 에멀젼 중합 반응에서 통상 사용되는 유화제일 수 있다.
증량제는 중정석(barite), 황산바륨, 산화철, 방연석, 능철석, 자철석, 티탄철석, 천청석, 고회석, 방해석, 적철석 또는 탄산칼슘일 수 있다. 바람직하게는, 이것은 중정석 또는 바륨 설페이트이다.
습윤제는 레시틴, 지방산, 톨유, 산화 톨유, 유기인산염 에스테르, 변형 이미다졸린, 변형 아미도-아민, 알킬 방향족 설페이트, 알킬 방향족 설포네이트, 또는 다가알코올의 유기 에스테르일 수 있다.
유체상실 제어 첨가제(fluid loss control additive)는 리그나이트, 아스팔트 화합물, 길소나이트, 유기친화성 흄산염, 또는 합성 중합체 예를 들면 Pliolite® DF일 수 있다.
알칼리성 조정제는 C02 및 H2S등의 산성 가스와 결합하거나 반응하기 위한 석회 (수산화 칼슘)일 수 있다.
유기 점토 이외의 레올로지 조절제는 폴리아민 수지, 폴리카르복실산 및 지방산 비누일 수 있다.
바람직하게, 본 발명에 따른 유계 굴착 유체는 유기점토를 함유하지 않을 것이다.
본 발명에 따른 유계 굴착 유체는 유리하게는 레올로지제의 0.1 내지 10 ppb (배럴 당 파운드) (0.285 내지 28.5 kg/m3)을 함유할 것이다.
본 발명은 또한 틱소트로프제, 즉 정치시 겔을 형성하며 또한 유계 굴착 유체 중에서 높은 전단속도 하에 낮은 점도를 갖는 제로서 본 발명에 따른 레올로지제의 용도에 관한 것이다.
본 발명에 따른 레올로지제는 또한 유체 상실 조절 기여제로서 사용할 수 있다.
마지막으로, 본 발명은 또한 본 발명에 따른 레올로지제를 함유하는 유계 굴착 유체를 사용하는 굴착방법에 관한 것이다.
다음 실시예들은 본 발명을 예시하기 위해 나타내는 것이지 제한적인 것은 아니다.
실시예
I. 레올로지제의 제조
본 발명에 따른 레올로지제는, 선택적으로 디비닐 벤젠 등의 가교결합제의 존재하에, 단량체 (a) 및 (b) (존재한다면) 및 공중합성 및/또는 비중합성 계면활성제를 에멀젼 중합시켜 제조하였다. 사용된 단량체(들) 및 계면활성제(들)은 다음과 같다:
* 비교 실시예
** 알킬디페닐옥사이드 디설포네이트 (이것은 본 발명에 따른 비중합성 계면활성제임).
*** 소듐 도데실 설페이트 (이것은 본 발명에 따른 비중합성 계면활성제가 아임).
이들 실시예 모두는 건조 기준으로 약 4 중량% 계면활성제를 함유한다.
레올로지제는 라텍스 형태로 얻어지며 또한 유계 굴착 유체의 제조에서 이 형태로 사용되지만 분말 형태로 사용할 수 없었다.
II. 유계 굴착 유체의 제조
이어서 이전의 실시예 I에서 제조된 레올로지제는 다음 조성물 A에 첨가한 다음, 300℉ (149℃)에서 16 시간 가열 롤링하여 본 발명에 따른 유계 굴착 유체를 제공하였다.
III. 틱소트로프제
이 부분에서 시험된 다양한 유계 굴착 유체의 레올로지 프로파일은 API (American petroleum Institute) 13A norm에 따라 결정하였다.
본 발명에 따른 레올로지제는 상술한 유제 굴착 유체 조성물 A에 첨가하였을 때 유기 점토 및 비교 레올로지 1과 비교하였다.
다음의 약자들이 이 부분에서 사용하였다:
ES@RTC: 실온에서 전기 안정성
H.R.: 가열 롤링( Hot Rolling)
HTHP: 고온 고압 (mL)
PV: 플라스틱 점도 (cP)
YP: 항복점 (lb/100ft2)
얻어진 결과는 하기 표에 나타낸다:
| 굴착유체 | A + 1.0 ppb 유기점토 |
A + 0.44 ppb* (1) |
A + 0.44 ppb* (1) + EPA073** |
A + 0.35ppb* (2) |
| 노성 전 | ||||
| 122℉(50℃)(cP)에서 Fann®35 다이알 기록 | ||||
| 600 rpm | 76 | 76 | 75 | 88 |
| 300 rpm | 44 | 44 | 43 | 52 |
| 200 rpm | 33 | 33 | 32 | 40 |
| 100 rpm | 22 | 21 | 21 | 26 |
| 6 rpm | 7 | 6 | 6 | 10 |
| 3 rpm | 6 | 5 | 5 | 9 |
| 플라스틱 점도(cP) | 32 | 32 | 32 | 36 |
| 항복점(lb/100ft2) | 12 | 12 | 11 | 16 |
| 300℉ (149℃)에서 16시간 노성 후 | ||||
| 122℉ (50℃)(cP)에서 Fann®35 다이알 기록 | ||||
| 600 rpm | 110 | 90 | 90 | 108 |
| 300 rpm | 66 | 50 | 49 | 61 |
| 200 rpm | 49 | 35 | 35 | 45 |
| 100 rpm | 32 | 21 | 21 | 28 |
| 6 rpm | 11 | 5 | 5 | 7 |
| 3 rpm | 10 | 4.5 | 4 | 6 |
| 플라스틱 점도(cP) | 44 | 40 | 41 | 47 |
| 항복점(lb/100ft2) | 22 | 10 | 8 | 14 |
| 300℉(149℃)/500psi/2 x vol 30'(ml)에서 HTHP | 24.0 | 26.0 | 26.0 | 19.2 |
* 라텍스 형태로 도입된 레올로지제의 건조 기준으로
** 레올로지제 2와 동일한 양으로
이들 결과는 개선된 레올로지제를 얻기 위해 에멀젼 중합 도중에 (및 이 단계 후가 아님) 단량체(a) 및 선택적으로 (b)를 갖는 비중합성 계면활성제를 도입하는 중요성을 입증한다.
| 굴착유체 | A + 1ppb* (3) | A + 1ppb* (8) |
A + 1ppb* (12) |
| 노성 전 | |||
| 122℉(50℃)(cP)에서 Fann®35 다이알 기록 | |||
| 600 rpm | 124 |
127 | 138 |
| 300 rpm | 78 | 84 | 92 |
| 200 rpm | 60 | 66 | 72 |
| 100 rpm | 42 | 48 | 50 |
| 6 rpm | 21 | 28 | 21 |
| 3 rpm | 19 | 26 | 19 |
| 플라스틱 점도(cP) | 46 | 43 | 46 |
| 항복점(lb/100ft2) | 32 | 41 | 36 |
| 300℉ (149℃)에서 16시간 노성 | |||
| 122℉(50℃)(cP)에서 Fann®35 다이알 기록 | |||
| 600 rpm | 159 | 176 | 152 |
| 300 rpm | 105 | 122 | 101 |
| 200 rpm | 84 | 101 | 80 |
| 100 rpm | 59 | 75 | 56 |
| 6 rpm | 24 | 30 | 23 |
| 3 rpm | 21 | 26 | 21 |
| 플라스틱 점도(cP) | 54 | 54 | 51 |
| 항복점(lb/100ft2) | 51 | 68 | 50 |
* 라텍스 형태로 도입된 레올로지제의 건조 기준으로
| 굴착유체 | A + 0.39ppb* (3) | A + 0.39 ppb* (4) |
A + 0.39ppb* (6) |
| 노성 전 | |||
| 122℉ (50℃)(cP)에서 Fann®35 다이알 기록 | |||
| 600 rpm | 95 | 100 | 103 |
| 300 rpm | 58 | 62 | 64 |
| 200 rpm | 44 | 49 | 50 |
| 100 rpm | 30 | 34 | 34 |
| 6 rpm | 13 | 13 | 13 |
| 3 rpm | 12 | 12 | 12 |
| 플라스틱 점도(cP) | 37 | 38 | 39 |
| 항복점(lb/100ft2) | 21 | 24 | 25 |
| 300℉ (149℃)에서 16시간 노성 | |||
| 122℉(50℃)(cP)에서 Fann®35 다이알 기록 | |||
| 600 rpm | 114 | 109 | 123 |
| 300 rpm | 68 | 66 | 74 |
| 200 rpm | 50 | 50 | 54 |
| 100 rpm | 30 | 32 | 34 |
| 6 rpm | 10 | 10 | 11 |
| 3 rpm | 8 | 9 | 9 |
| 플라스틱 점도(cP) | 46 | 43 | 49 |
| 항복점(lb/100ft2) | 22 | 23 | 25 |
* 라텍스 형태로 도입된 레올로지제의 건조 기준으로
표 2 및 3에 나타낸 결과들은 매우 다양한 공중합성 및 비중합성 계면활성제가 본 발명에 따른 레올로지제에서 사용될 수 있으며 또한 다른 계면활성제도 또한 존재할 수 있다는 것을 입증한다.
| 굴착유체 | A + 0.39ppb* (13) | A + 0.39ppb* (3) |
A + 0.39ppb* (15) |
| 노성 전 | |||
| 122℉(50℃)(cP)에서 Fann®35 다이알 기록 | |||
| 600 rpm | 97 | 95 | 82 |
| 300 rpm | 59 | 58 | 48 |
| 200 rpm | 45 | 44 | 36 |
| 100 rpm | 31 | 30 | 25 |
| 6 rpm | 13 | 13 | 10 |
| 3 rpm | 12 | 12 | 8.5 |
| 플라스틱 점도(cP) | 38 | 37 | 34 |
| 항복점(lb/100ft2) | 21 | 21 | 14 |
| 300℉(149℃)에서 16시간 노성 | |||
| 122℉(50℃)(cP)에서 Fann®35 다이알 기록 | |||
| 600 rpm | 115 | 114 | 101 |
| 300 rpm | 68 | 68 | 56 |
| 200 rpm | 50 | 50 | 40 |
| 100 rpm | 32 | 30 | 24 |
| 6 rpm | 10 | 10 | 6 |
| 3 rpm | 8 | 8 | 5 |
| 플라스틱 점도(cP) | 47 | 46 | 45 |
| 항복점(lb/100ft2) |
21 | 22 | 11 |
* 라텍스 형태로 도입된 레올로지제의 건조 기준
Claims (15)
- 다음 단량체들: (a) 페닐 부분에 치환된 적어도 하나의 스티렌계 단량체, (b) 선택적으로, 적어도 하나의 (메트)아크릴레이트계 단량체 또는 부타디엔, 및 (c) 선택적으로, 프로필렌 옥사이드 및/또는 에틸렌옥사이드로부터 유도된 임의로 치환된 비닐 작용기 및 잔기를 함유하며, 바람직하게는 음이온 및 비이온 계면활성제 중에서 선택되는, 공중합성 계면활성제를, 선택적으로 프로필렌 옥사이드 및/또는 에틸렌 옥사이드로부터 유도된 부분을 함유하며, 바람직하게는 음이온 및 비이온 계면활성제 중에서 선택되는, 비중합성 계면활성제의 존재하에, 및 선택적으로 다른 계면활성제의 존재하에 중합시키는 단계를 포함하는 레올로지제의 제조방법.
- 제1항에 있어서, 상기 스티렌계 단량체가 (C1-C15)알킬, (C2-C6)알케닐, (C5-C8)사이클로알킬, 아릴 및 아릴-(C1-C6)알킬 중에서 선택된 하나 이상의 치환기로 페닐 부분에 치환된 스티렌이고, 바람직하게는 (C1-C6)알킬-스티렌인 방법.
- 제2항에 있어서, 상기 스티렌계 단량체가 파라-터트-부틸-스티렌(PTBS), 파라-메틸-스티렌(PMS) 및 그의 혼합물 중에서 선택된 것인 방법.
- 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 단량체(b)가 존재하고 또한 하기 화학식에 대응하는 적어도 하나의 (메트)아크릴레이트계 단량체인 방법:
상기 식에서,
- Ra는 수소원자 또는 메틸기를 나타내고, 또한
- Rb는 (C1-C15) 포화 탄화수소 기를 나타낸다. - 제4항에 있어서, 상기 단량체 (b)가 이소보닐 메타크릴레이트(IBOMA), 이소보닐 아크릴레이트 (IBOA), 이소부틸 메타크릴레이트 (IBMA), 2-에틸헥실 아크릴레이트(2-EHA) 및 그의 혼합물중에서 선택된 적어도 하나의 (메트)아크릴레이트계 단량체인 방법.
- 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 단량체(a) 대 단량체(b)의 중량비가 100:0 내지 10:90, 유리하게는 100:0 내지 50:50, 및 특히 100:0 내지 70:30을 포함하는 것인 방법.
- 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 공중합성 계면활성제가 하기 화학식을 갖는 것인 방법:
상기 식에서,
- L은 단일 결합 또는 링커를 나타내고,
- R 및 R'는 서로 독립적으로 H 또는 (C1-C25)알킬, 특히 H 또는 (C1-C6)알킬, 특히 H 또는 메틸, 바람직하게는 H를 나타내고,
- n은 적어도 1의 정수, 특히 3 내지 120, 특히 5 내지 70, 바람직하게는 5 내지 40을 포함하는 정수를 나타내고,
- 각각의 R7n 및 각각의 R8n는 서로 독립적으로 수소원자 또는 메틸기를 나타내지만, R7n 및 R8n는 둘 다 메틸기를 나타낼 수 없으며, 또한
- X1은 -0-(임의로 치환된 아릴), -0(C1-C25)알킬, -0-(C1-C5)알칸디일-SO3H, -OH, -S(0)2(OH), -0-P(0)(OH)2 또는 -0-S(0)2(OH)기, 또는 그의 염, 예를 들면 나트륨, 칼륨 또는 암모늄 염을 나타낸다. - 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 비중합성 계면활성제가 하기 화학식을 갖는 것인 방법:
X3-(OCH2CH2)q-X2
상기 식에서,
- q는 1 내지 60, 특히 3 내지 20을 포함하는 정수를 나타내고,
- X3는 (C8-C25)알킬 사슬 또는 (C1-C25)알킬로 임의로 치환된 아릴을 나타내고, 또한
- X2는 -OH, -S(0)2(OH), -0-P(0)(OH)2 또는 -0-S(0)2(OH)기, 또는 그의 염, 예를 들면 나트륨, 칼륨 또는 암모늄 염을 나타낸다. - 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 중합이 가교결합제의 존재하에 수행되는 것인 방법.
- 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 건조기준으로 레올로지제의 총중량에 대하여 0.5 내지 10 중량%, 특히 1 내지 7 중량%의 공중합성 및 비중합성 계면활성제를 포함하는 것인 방법.
- 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 따른 방법에 의해 얻을 수 있는 레올로지제.
- 제11항에 따른 레올로지제를 포함하는 유계 굴착유체.
- 제12항에 있어서, 0.1 내지 10 ppb (0.285 내지 28.25 kg/m3)의 레올로지제를 함유하는 유계 굴착유체.
- 유계 굴착유체에서 틱소트로프제로서 제11항에 따른 레올로지제의 용도.
- 제12항 또는 제13항에 따른 유계 굴착유체를 사용하는 굴착방법.
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