KR20140142576A - 이차전지용 전극의 제조 방법 및 이로부터 제조된 전극을 포함하는 이차전지 - Google Patents

이차전지용 전극의 제조 방법 및 이로부터 제조된 전극을 포함하는 이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 전극 집전체 표면에 전극 활물질을 도포하고 건조 및 압착하여 전극을 제조하는 단계; 및 상기 전극 전면 상에 관통공을 포함하는 공극 패턴 또는 홈 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 이차전지용 전극의 제조 방법과 상기 방법에 의해 제조된 전극을 포함하는 이차전지에 관한 것이다.

Description

이차전지용 전극의 제조 방법 및 이로부터 제조된 전극을 포함하는 이차전지{MANUFACTURING METHOD OF ELECTRODE FOR SECONDARY BATTERY AND SECONDARY BATTERY COMPRISING ELECTRODE MANUFACTURED BY THE METHOD}
본 발명은 이차전지용 전극의 제조 방법, 이러한 방법으로부터 제조된 전극을 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
이동통신 및 휴대용 전자기기의 사용의 지속적인 증가와 휴대용 전자기기의 급속한 발전에 따라, 경량화, 소형화 그리고 고용량화 이차전지의 개발에 대한 관심이 갈수록 높아지고 있다.
리튬 이차전지는 니켈-카드늄(Ni-Cd) 전지나 니켈-수소(Ni-MH)전지에 비해 단위 중량당 에너지 밀도가 우수하고, 작동 전압이 높다는 이점이 있어, 그 수요가 점차 증대하고 있다.
이에, 상기 리튬 이차전지의 고에너지 및 고밀도 출력을 확보하기 위해, 전극의 전해액에 젖음성을 증가시킴과 동시에, 전지의 성능을 향상시킬 수 있는 이차전지용 전극 제조 방법의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명은 종래 기술에서의 문제점을 해결하기 위하여, 전극의 습윤성(Wetting) 및 전해질의 이온 전달 효율을 향상시킬 수 있는 이차전지용 전극 제조 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 방법에 의해 제조된 이차전지용 전극과, 이를 포함하는 이차전지를 제공한다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은
전극 집전체 표면에 전극 활물질을 도포하고 건조 및 압착하는 단계; 및
상기 전극 활물질이 도포된 전극 집전체 전면을 천공하여 공극 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 이차전지용 전극의 제조 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은
전극 집전체 표면에 전극 활물질을 도포하고 건조 및 압착하는 단계; 및
상기 전극 활물질이 도포된 전극 집전체 표면을 에칭하여 스크래치 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 이차전지용 전극의 제조 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 상기 각각의 방법을 이용해 제조된 이차전지용 전극과, 분리막 및 리튬염을 함유하는 전해액을 포함하는 이차전지를 제공한다.
상기 이차전지용 전극은 양극 또는 음극일 수 있다.
본 발명에서는 공극 패턴 또는 스크래치 패턴을 구비한 이차전지용 전극을 제공함으로써, 전극 활물질 두께가 증가된 전극의 습윤성 및 전해질의 이온 전달 효율성을 향상시킬 수 있으므로, 전지 수명, 용량 및 율 (Rate) 특성이 향상된 이차전지를 제조할 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술 사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니다.
도 1은 본 발명의 실시예 1에서 제조된 관통공을 구비한 전극의 평면도이다.
도 2는 본 발명이 실시예 2에서 제조된 스크래치 홈을 구비한 전극의 평면도이다.
도 3은 본 발명의 실시예 및 비교예에서 제조된 이차전지의 방전 용량을 비교한 결과 그래프이다.
이하, 본 발명을 구체적으로 설명하기 위해 도면 및 실시예를 들어 상세하게 설명하기로 한다. 그러나 본 발명에 따른 실시예는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 아래에 상술하는 실시예에 한정되는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 실시예는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본 발명을 보다 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다.
종래 리튬 이차전지의 고에너지 및 고밀도 출력을 확보하기 위한 방법으로서, 전극 폭을 증대시키거나, 활물질의 도포 두께를 증대시키는 방법 (high-loading) 등이 제안되었다. 하지만, 이러한 방법을 실시하는 경우, 전해액 주입 공정 시에 전극 전면이 균일하게 습윤(Wetting)되기 어렵다는 단점이 있으며, 그 영향으로 전극 상태가 양호함에도 불구하고, 전지 용량이나 사이클 특성 저하가 야기된다.
이에, 전극의 전해액에 대한 젖음성 향상을 위하여, 양극 또는 양극/음극판 등에 관통공을 전해액의 함침 속도를 높이는 방법 등이 개발되고 있다.
구체적으로, 본 발명의 일 실시예에서는,
전극 집전체 표면에 전극 활물질을 도포하고 건조 및 압착하여 전극(100)을 제조하는 단계; 및
상기 전극(100) 전면을 천공하여 관통공(110)을 포함하는 공극 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 이차전지용 전극의 제조 방법(1)을 제공한다(도 1 참조).
즉, 본 발명의 방법에 의해 전극 전면에 일정한 크기의 관통공 및 공극 패턴을 규칙적으로 형성함으로써, 전극 전면에 대한 젖음성 효과를 향상시킬 수 있다.
이때, 상기 관통공 패턴을 형성하는 공정은 일정 간격으로 이격된 핀이 구비된 금형을 이용하는 통상적인 사출 공정에 의해 형성될 수 있다.
또한, 상기 관통공은 원형, 사각형 또는 다각형의 형태로 형성될 수 있으며, 구체적으로 약 1mm이하, 구체적으로 약 0.1 내지 0.5mm의 직경을 가지는 원형 패턴으로 형성할 수 있다. 만약, 상기 관통공의 직경이 1mm을 초과하는 경우 전극 손실에 의한 용량 저하 및 외관 불량의 단점이 발생할 수 있고, 0.1mm 미만인 경우 전극의 전해액에 대한 젖음성 향상 효과가 미비하게 된다.
또한, 상기 관통공은 상기 전극의 전체 면적에 대하여 약 10 내지 70%, 구체적으로 10 내지 50%, 보다 구체적으로 10 내지 40% 정도의 면적으로 형성될 수 있다. 만약, 또한, 상기 관통공 패턴의 형성되는 면적이 전극 면적의 70%를 초과하는 경우 전극 용량이 저하될 수 있고, 10% 미만인 경우는 전극의 전해액에 대한 젖음성 향상 효과가 미비하다.
또한, 본 발명은 또 다른 일 실시예에서는
전극 집전체 표면에 전극 활물질을 도포하고 건조 및 압착하여 전극(100)을 제조하는 단계; 및
상기 전극 일면을 식각하여 홈 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 이차전지용 전극의 제조 방법(2)을 제공한다(도 2 참조).
이때, 상기 홈 패턴은 일정 크기의 원형, 다각형 또는 격자 무늬 돌출부를 구비한 금형을 이용하는 통상적인 프레스(press) 공정에 의해 형성될 수도 있고, 또는 물리적 입력을 가해 일정 크기의 원형, 다각형 또는 격자 무늬 형태로 전극 표면을 식각하는 통상적인 식각 공정에 의해 형성될 수도 있다.
상기 홈 패턴의 깊이는 전극 전체 두께를 기준으로 하여 약 10 내지 50%, 구체적으로 30 내지 50%인 것이 바람직하다. 만약, 상기 홈 패턴의 깊이가 50%를 초과하는 경우 전극 강도가 약화되거나, 전극이 손상될 수 있고, 약 10% 미만인 경우에는 전극의 전해액에 대한 젖음성 향상 효과가 미비하다.
또한, 상기 홈 패턴의 면적은 전극의 전체 면적에 대하여 약 30 내지 70%, 구체적으로 50 내지 70% 정도의 면적으로 형성될 수 있다. 만약, 상기 홈 패턴의 면적이 70%를 초과하는 경우 전극의 용량이 저하되는 단점이 있고, 30% 미만인 경우 역시 전극의 전해액에 대한 젖음성 향상 효과가 낮다.
또한, 본 발명의 다른 일 실시예에서는 상기 본 발명의 전극의 제조방법에 의해 제조된 이차전지용 전극을 제공한다.
이때, 상기 전극은 양극 또는 음극일 수 있다.
상기 본 발명의 전극이 양극인 경우, 상기 전극 집전체는 비제한적인 예로 스테인리스스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성탄소, 구리; 카본, 니켈, 티탄 또는 은으로 표면처리한 스테인리스스틸; 알루미늄-카드뮴합금; 도전재로 표면처리된 비전도성 고분자; 또는 전도성 고분자를 포함할 수 있다.
또한, 상기 전극 활물질은 LCO (LiCoO2), LNO (LiNiO2), LMO (LiMnO2), LiMn2O4, LiCoPO4, LFP(LiFePO4), LiNiMnCoO2 및 NMC (LiNiCoMnO2) 등을 포함하는 LiNi1-x-y-zCoxM1 yM2 zO2 (M1 및 M2는 서로 독립적으로 Al, Ni, Co, Fe, Mn, V, Cr, Ti, W, Ta, Mg 및 Mo로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나이고, x, y 및 z는 서로 독립적으로 산화물 조성 원소들의 원자 분율로서 0≤x<0.5, 0≤y<0.5, 0≤z<0.5, x+y+z=1임)로 이루어진 군으로부터 선택된 단일물 또는 2종 이상의 혼합물을 포함할 수 있다.
만약, 본 발명의 전극이 음극인 경우, 상기 전극 집전체는 비제한적인 예로 스테인리스스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성탄소, 구리; 카본, 니켈, 티탄 또는 은으로 표면처리한 스테인리스스틸; 알루미늄-카드뮴합금; 도전재로 표면처리된 비전도성 고분자; 또는 전도성 고분자를 포함할 수 있다.
또한, 전극 활물질은 천연흑연, 인조흑연, 탄소질 재료; 리튬 함유 티타늄 복합 산화물(LTO), Si, Sn, Li, Zn, Mg, Cd, Ce, Ni 또는 Fe인 금속류(Me); 상기 금속류(Me)로 구성된 합금류; 상기 금속류(Me)의 산화물(MeOx); 및 상기 금속류(Me)와 탄소와의 복합체로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 활물질 입자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 포함할 수 있다.
또한, 본 발명의 또 다른 실시예에서는 본 발명의 방법에 의해 제조된 하나 이상의 전극과, 상기 전극 사이에 개재된 분리막 및 리튬염을 함유하는 전해액을 포함하는 이차전지를 제공한다.
상기 분리막 및 리튬염을 함유하는 전해액은 이차전지 제조 시 통상적으로 사용되는 분리막 및 전해액을 사용할 수 있으며, 특별히 제한되지 않는다.
전술한 바와 같이, 본 발명에서는 관통공을 포함하는 공극 패턴 또는 홈 패턴을 구비한 전극을 제공함으로써, 전극면의 수직 방향으로 전해질 이동을 가능하게 하여 전극의 습윤성 효과를 증대시켜, 전해액을 전극 전체 면적에 균일하게 공급할 수 있다. 또한, 본 발명의 관통공 패턴 또는 홈 패턴이 형성된 전극을 구비한 전지는 종래 전지에 비해 공극 또는 홈 패턴 내에 잉여의 전해액을 잔존시킴으로써, 충·방전에 따른 전해액의 불균일한 고갈을 방지하여 사이클 진행 후에도 전해액에 의한 불균일한 전극 반응을 방지할 수 있다. 따라서 조기의 전극 퇴화를 방지할 수 있으므로, 전지의 수명을 향상시킬 수 있다. 더욱이, 본 발명의 공극 또는 홈 패턴을 포함하는 전극을 구비한 전지는 열전달이 원활함으로써 온도에 의한 악영향을 줄여 전극 전면적이 균일한 반응을 가능하게 하여 전지 성능 향상도 기대할 수 있다.
실시예
이하, 실시예 및 비교예를 통하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 단, 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이지 이들 만으로 본 발명의 범위를 한정하는 것은 아니다.
(실시예 1)
양극 활물질인 NMC/LFP 혼합물 95 중량%, 도전재인 Super-P 2.5 중량% 및 바인더인 PVdF 2.5 중량%를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 양극 슬러리를 제조하였다. 그 다음으로, 상기 양극 활물질을 알루미늄 호일의 양면에 코팅하고, 건조, 및 압착하여 양극을 제조한 다음, 상기 양극 상부에 약 0.5mm의 직경을 가지는 원형 핀이 구비된 금형을 위치시킨 후, 사출 공정을 실시하여, 약 0.5mm의 직경을 가지는 관통공 패턴 (50%)이 형성된 양극을 제조하였다.
또한, 음극 활물질인 천연흑연 95 중량%, 도전재인 Super-P 2.5 중량% 및 바인더인 SBR 2.5 중량%를 용제인 물에 첨가하여 음극 슬러리를 제조하였다. 이어서, 상기 음극 활물질을 구리 호일의 양면에 코팅하고, 건조, 및 압착하여 음극을 제조하였다.
상기 양극과, 음극 및 상기 양극 및 음극 사이에 다공성 분리막을 개재시켜 전극조립체를 형성하였다.
(실시예 2)
양극 활물질인 NMC/LFP 혼합물 95 중량%, 도전재인 Super-P 2.5 중량% 및 바인더인 PVdF 2.5 중량%를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 양극 슬러리를 제조하였다. 그 다음으로, 상기 양극 활물질을 알루미늄 호일의 양면에 코팅하고, 건조, 및 압착하여 양극을 제조한 다음, 칼날을 이용한 식각 공정으로 상기 양극 상에 격자 무늬 패턴 (깊이 약 50%, 면적 약 40%)을 형성하였다.
이어서, 음극 활물질인 천연흑연 95 중량%, 도전재인 Super-P 2.5 중량% 및 바인더인 SBR 2.5 중량%를 용제인 물에 첨가하여 음극 슬러리를 제조하였다. 상기 음극 활물질을 구리 호일의 양면에 각각 코팅하고, 건조, 및 압착하여 음극을 제조하였다.
이어서 상기 제조된 양극과, 음극 및 상기 양극 및 음극 사이에 다공성 분리막을 개재시켜 전극조립체를 형성하였다.
(비교예)
양극 활물질인 NMC/LFP 혼합물 95 중량%, 도전재인 Super-P 2.5 중량% 및 바인더인 PVdF 2.5 중량%를 용제인 NMP에 첨가하여 양극 슬러리를 제조하고, 음극 활물질인 천연흑연 95 중량%, 도전재인 Super-P 2.5 중량% 및 바인더인 SBR 2.5 중량%를 용제인 물에 첨가하여 음극 혼합물 슬러리를 제조하였다.
그 다음으로, 상기 양극 활물질 및 음극 활물질을 각각 알루미늄 및 구리 호일의 양면에 코팅하고, 건조, 및 압착하여 양극 및 음극을 각각 제조하였다.
이어서 상기 제조된 양극과, 음극 및 상기 양극 및 음극 사이에 다공성 분리막을 개재시켜 전극조립체를 형성하였다.
(실험예 1)
상기 비교예와 실시예 1, 2에서 제조한 전극 조립체를 각각 알루미늄 파우치형 전지케이스에 장착한 다음, 에틸렌카보네이트(EC), 에틸메틸카보네이트(EMC), 리튬염(LiPF6)으로 구성된 전해액을 동일량 동시에 주입하고, 포장지로 덮은 다음 가장자리를 열 밀봉(Heat Sealing)하여 리튬 이온전지를 제작하였다.
상기 제조된 각각의 전지를 6시간, 1일, 1 주일 후 분해한 다음, 전극군의 무게를 측정하여 함침된 전해액 양을 측정하였다. 그 결과, 실시예 1의 경우가 비교예의 전지에 비해 가장 많은 양의 전해액이 가장 빠른 속도로 함침되어 있음을 알 수 있다.
(실험예 2)
충, 방전 시험기를 이용하여 상기 비교예 및 실시예 1, 2의 리튬이온 전지를 충, 방전 조건 0.5 C/1.0 C로 각각 충,방전을 실시하였다. 이어서, 각각의 전지에서 방전 용량과 AC 임피던스를 측정한 다음, 다시 충, 방전을 반복한 후 AC 임피던스를 재 측정하여 각각의 전지의 사이클에 따른 방전 용량 결과를 측정하여 도 3에 나타내었다.
상기 도 3의 전지의 방전 곡선을 비교해 보면, 비교예의 전지의 경우, 관통공 또는 홈 패턴이 형성된 전극을 이용한 실시예 1 및 2의 전지에 비하여, 전극에 대한 전해질의 습윤성이 낮기 때문에, 실시예 1 및 2의 전지에 비하여 사이클 진행에 따른 용량 감소 속도가 크다는 것을 알 수 있다.
100: 전극 활물질이 도포된 전극 집전체
110: 공극 패턴 (관통공)
120: 공극 패턴 (스크래치 홈)

Claims (12)

  1. 전극 집전체 표면에 전극 활물질을 도포하고 건조 및 압착하여 전극을 제조하는 단계; 및
    상기 전극 전면을 천공하여 관통공을 포함하는 공극 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 공극 패턴을 형성하는 공정은 전극 상에 일정 간격으로 이격된 핀을 구비한 금형을 이용하는 사출 공정에 의해 수행되는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조 방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 관통공은 원형, 사각형 또는 다각형의 형태로 형성하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조 방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 관통공은 0.1mm 내지 0.5mm의 직경을 가지는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조 방법.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 관통공은 전극의 전체 면적에 대하여 10% 내지 70% 면적으로 형성하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조 방법.
  6. 전극 집전체 표면에 전극 활물질을 도포하고 건조 및 압착하여 전극을 제조하는 단계; 및
    상기 전극 일면 또는 양면을 식각하여 홈 패턴을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조 방법.
  7. 청구항 6에 있어서,
    상기 홈 패턴은 일정 형태의 크기의 원형, 다각형 또는 격자 무늬 돌출부를 구비한 금형을 이용하는 프레스(press) 공정 또는 물리적 입력을 가해 일정 크기의 원형, 다각형 또는 격자 무늬 형태로 전극 표면을 식각하는 식각 공정에 의해 형성하는 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조 방법.
  8. 청구항 6에 있어서,
    상기 홈 패턴의 깊이는 전극 전체 두께를 기준으로 하여 10% 내지 50%인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조 방법.
  9. 청구항 6에 있어서,
    상기 홈 패턴의 면적은 전극의 전체 면적에 대하여 30% 내지 70%인 것을 특징으로 하는 이차전지용 전극의 제조 방법.
  10. 청구항 1의 방법에 의해 제조된 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  11. 청구항 6의 방법에 의해 제조된 전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지.
  12. 청구항 10 또는 청구항 11에 있어서,
    상기 전극은 양극 또는 음극인 것을 특징으로 하는 이차전지.
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