KR20140085831A - 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거방법 - Google Patents

배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 배가스에 포함된 황산화물과 질소산화물을 건식의 조건에서 동시에 제거하는 방법에 관한 것으로, 구체적으로는, 질소산화물 및 황산화물을 포함하는 배가스를 산화시키는 제1단계 및 산화된 배가스에 알카리 분말 흡수제를 투입하여 황산화물 및 질소산화물을 제거하는 제2단계를 포함하며, 상기 제1단계에서 배가스는 NO 및 SO2를 포함하며, 25 내지 250℃의 온도에서 상기 NO가 30% 이상 산화되도록 수행되는 것을 특징으로 하는 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거 방법을 제공한다.
이러한 본 발명의 제거 방법은 상온 내지 250℃의 비교적 넓은 온도 범위에서 사용 가능하며, 건식의 조건 하에서 배가스 내 질소산화물 및 황산화물을 효과적으로 제거하는 것이 가능하도록 한다.

Description

배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거방법 {The dry method for the simultaneous removal of SOx and NOx in the flue gas}
본 발명은 건식 조건에서 배가스 내의 황산화물과 질소산화물을 동시에 제거하기 위한 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게, 본 발명은 배가스 내 질소산화물 중 NO를 산화시킨 뒤, 분말 흡수제를 주입함으로써, 건식의 조건에서 배가스 내 황산화물과 질소산화물을 동시에 제거하는 방법에 관한 것이다.
종래에 배가스 내의 SOx와 NOx를 제거하는 방법으로는 대부분 탈황기술과 탈질기술을 조합하여 사용하여 왔다. 대표적인 탈황기술로는 소석회 슬러리 등과 같은 알칼리 용액을 사용하는 습식탈황기술이 잘 알려져 있으나 설비비용이 고가이고 폐수처리설비가 필요하다는 단점이 있으며, 건식 혹은 반건식으로 소석회 등을 배가스 중에 분사하여 제거하는 기술은 설비는 간단하나 SOx 제거효율이 다소 낮다는 단점이 있다.
NOx를 제거하는 탈질기술로 가장 많이 이용되는 방법은 촉매를 이용한 선택적 촉매 환원법(Selective Catalytic Reduction, SCR)인데, 여기서 질소산화물은 환원제로 주입된 암모니아와 반응하여 질소와 물로 전환된다.　 공지문헌 "Chemical Engineering Progress, pp.39-45, January, 1994"에 따르면, 선택적 촉매 환원법에 주로 사용되는 촉매는 V2O5-WO3-TiO2 촉매이며, 반응조건에 따라 90% 이상까지 질소산화물을 제거할 수 있다고 개시되어 있으며, 주로 250~400℃의 온도범위에서 사용된다.
한편, 활성탄, 카본 화이버 혹은 활성코크스와 같은 카본류의 경우 100~250℃의 저온에서도 NOx를 제거할 수 있는 것으로 알려져 있다[K. Kusakabe, H. Kawamura, H. J. Kim and S. Morooka, Fuel, 69, 917, 1990 ; J. Muniz, G. Marban and A. B. Fuertes, Appl. Catal. B: Environmental, 23, 25, 1999]. 한편, 카본류의 촉매는 저온에서 SOx를 흡착하여 제거할 수 있다는 것이 잘 알려져 있기 때문에, 활성코크스 등을 이용한 동시 탈황, 탈질공정이 이미 상업화 되어 있는데, 예를 들어 신일본제철소의 나고야 공장의 소결 설비에는 이동상식 활성코크스 설비가 상업적으로 운전되고 있으며, 일본특허공개 1993-105415호에는 여기에 사용되는 활성코크스의 제조방법을 개시하고 있다. 이외에 일본특허공개 제2001-294414호에서도 동시 탈황, 탈질용 활성코크스의 제조방법에 대하여 개시하고 있다. 그러나, SOx 존재 하에서는 활성코크스 촉매의 탈질 성능이 떨어지는 것으로 알려져 있으며 [K. Kusakabe, H. Kawamura, H. J. Kim and S. Morooka, Fuel, 69, 917, 1990], 한편, 활성코크스 공정은 배가스 중의 산소 농도가 높거나 반응 온도가 높을 경우 핫 스팟 발생에 의한 발화 위험성이 높아 실제 공정에서는 배가스의 온도가 150℃가 넘지 않도록 운전하고 있다.
이외에 전자빔이나 플라즈마(한국특허공개 제1997-0007855호)를 이용하여 암모니아를 첨가제로 하여 동시에 탈황 탈질을 수행하는 방법들이 알려져 왔으나 고온에서의 암모늄염 생성의 어려움 등의 문제로 아직까지 상업화되지는 않고 있다.
따라서, 배가스에 포함된 황산화물과 질소산화물을 동시에 제거하는 방법에 있어서, 비교적 넓은 온도 범위에서 사용 가능하며, 탈황과 탈질 성능이 모두 우수한 제거 방법이 요구되는 실정이다.
이에 본 발명은 비교적 넓은 온도 범위에서 사용이 가능하며, 건식의 조건에서 배가스 내 질소산화물 및 황산화물을 효과적으로 제거할 수 있는 방법을 제공하는 것을 그 목적으로 하고 있다.
본 발명의 구현 예에 따르면, 질소산화물 및 황산화물을 포함하는 배가스를 산화시키는 제1단계; 및
산화된 배가스에 알카리 분말 흡수제를 투입하여 황산화물 및 질소산화물을 제거하는 제2단계를 포함하며,
상기 제1단계에서 배가스는 NO 및 SO2를 포함하며, 25 내지 250℃의 온도에서 상기 NO가 30% 이상 산화되도록 수행되는 것을 특징으로 하는 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거 방법을 제공한다.
상기 산화 단계는 배가스에 산화성 물질을 투입하거나 배가스를 저온 플라즈마 반응기에 통과시켜 수행될 수 있다.
상기 알카리 분말 흡수제는 Ca(OH)2, CaO, CaCO3, NaHCO3 및 Na2CO3로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 알카리 분말 흡수제는 Ca(OH)2일 수 있다.
상기 Ca(OH)2가 투입되는 산화된 배가스는 질소산화물 중 NO가 30 내지 60%가 산화된 것일 수 있다.
상기 알카리 분말 흡수제는 Ca(OH)2 및, CaO, CaCO3, NaHCO3 및 Na2CO3로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 선택적으로 부가한 것일 수 있다.
상기 알카리 분말 흡수제의 체류 시간은 5초 이상 25초 이하일 수 있다.
상기 제2단계 후에 사용된 분말 흡수제를 포집하는 포집 단계를 더 포함할 수 있다.
본 발명의 제거방법은 상온 내지 250℃의 비교적 넓은 온도 범위에서 사용 가능하며, 따로 폐수 처리를 필요로 하지 않는 건식의 조건 하에서, 배가스 내 질소산화물 및 황산화물을 효과적으로 제거하는 것이 가능하도록 한다.
본 발명은 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거방법에 관한 것으로, 이하, 구체적으로 설명한다.
상기한 바와 같이, 본 발명의 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거방법은 배가스에 포함된 질소산화물 중의 NO 및 SO2 일부를 산화시켜 산화된 배가스를 얻는 산화 단계 및 상기 산화된 배가스에 분말 흡수제를 주입하여 황산화물과 질소산화물을 제거하는 제거 단계를 포함하여 이루어진다.
본 발명에 사용될 수 있는 배가스는 소각로나 소결로 등에서 발생하는 배가스일 수 있으나, 이에 특히 제한되는 것은 아니며, 황산화물 및 질소산화물을 다량 포함하고 있는 어떠한 배가스를 사용할 수 있다.
본 발명의 황산화물은 SO2 및 SO3을 포함할 수 있으며, 본 발명의 질소산화물은 NO 및 NO2를 포함할 수 있다
먼저, 배가스에 포함된 질소산화물 중 NO를 산화시키기 위하여, 배가스에 산화성 물질을 투입하거나, 배가스를 저온 플라즈마 반응기에 통과시켜 수행될 수 있다. NO는 NO2 존재 시 흡수제의 NOx 제거효율이 상승하기 때문에 산화시키는 것이 바람직하다.
상기 산화성 물질은 오존을 사용하는 것이 바람직하며, 배가스에 오존을 투입하면 하기 화학식 1과 같이 반응하여 NO가 산화되어 NO2 를 생성한다. 하기 화학식 1에서 보는 바와 같이 오존과 NO는 동일한 당량비로 반응하는 바, 상기 산화제의 투입량은 산화시키고자 하는 NO의 양에 따라 조절될 수 있다.
[화학식 1]
NO + O3 → NO2 + O2 식 1
한편, 저온 플라즈마 반응기를 사용하는 경우, 반응기 내에서 고전압 방전이 일어나므로, 배가스를 상기 반응기에 통과시키면, 배가스 내의 H2O 또는 O2 등이 해리되면서 OH, O 또는 O3 등의 라디칼이 생성된다. 이때 생성된 상기 라디칼의 산화작용에 의해 NO가 산화되어 NO2 가 생성된다.
상기 제1단계에 의해 질소산화물 외에 황산화물 중 SO2 의 일부도 산화성 물질 또는 라디칼과의 산화 반응에 의해 SO3 로 산화된다.
상기 제1단계에서 배가스의 온도가 너무 높아지면, 오존이나 라디칼의 재산화에 의해 산화성 물질의 수명이 짧아져, NO의 산화 효율이 떨어지기 때문에, 배가스의 온도는 25 내지 250℃인 것이 바람직하다.
후속적으로, 본 발명은 상기 산화된 배가스에 분말 흡수제를 주입하여 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물을 제거한다.
상기 제2단계에서 사용되는 분말 흡수제는 Ca(OH)2, CaO, CaCO3, NaHCO3 및 Na2CO3로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상의 알카리 화합물일 수 있으나, 특히 Ca(OH)2를 사용하는 것이 바람직하다.
상기 제2단계에서 분말 흡수제가 투입되는 경우 하기와 같은 반응에 의해 탈황 반응이 일어나게 된다.
Ca(OH)2 + SO2 + 1/2 O2 --> CaSO4 + H2O 식 2
　CaO + SO2 + 1/2 O2 --> CaSO4 식 3
　CaCO3 + SO2 + 1/2 O2 --> CaSO4 + CO2 식 4
　　2NaHCO3 + SO2 + 1/2 O2 --> Na2SO4 + 2CO2 + H2O 식 5
　 Na2CO3 + SO2 + 1/2 O2 --> Na2SO4 + 2CO2 식 6
또한, 상기 제2단계에서 분말 흡수제가 투입되는 경우 하기와 같은 반응에 의해 탈질 반응이 일어나게 된다.
Ca(OH)2 + NO + NO2 + 1/2 O2 --> Ca(NO3)2 + H2O 식 7
CaO + 2NO2 + 1/2 O2 --> Ca(NO3)2 식 8
CaCO3 + 2NO2 + 1/2 O2 --> Ca(NO3)2 + CO2 식 9
NaHCO3 + NO2 + 1/2 O2 --> NaNO3 + CO2 + 1/2H2O 식 10
Na2CO3 + 2NO2 + 1/2 O2 --> 2NaNO3 + CO2 식 11
상기 알카리 화합물 중 Ca(OH)2, CaO 또는 CaCO3는 일반적으로 황산화물과의 반응 속도가 느리기 때문에 탈황 효율이 낮다고 알려져 있다. 다만, 상기한 바와 같이 제1단계에서 SO2의 일부도 SO3 형태로 산화되며, SO3가 SO2에 비해 반응성이 높기 때문에 탈황 효율이 향상되어, 상기의 화합물에 의하여도 질소산화물뿐만 아니라 황산화물 또한 효과적으로 제거할 수 있다.
상기 제2단계에서 분말 흡수제를 주입한 후, 체류 시간은 5초 이상 25초 이하 동안 유지하는 것이 바람직하다. 체류 시간이 5초 미만인 경우, 분말 흡수제가 질소산화물 및 황산화물과 충분히 반응하지 못할 수 있다. 체류 시간을 충분히 확보하여야만 탈황 효율을 80% 이상까지 달성할 수 있다. 다만, 체류 시간이 25초를 초과하는 경우, 본 발명의 방법을 수행하는데 과다한 시간이 소모되어 설비 비용이 증가할 수 있다.
한편, 상기 알카리 화합물 중 Ca(OH)2는 NO 및 NO2가 함께 존재하는 조건에서 상기 질소산화물과의 반응성이 높다. 따라서, Ca(OH)2를 분말 흡수제로 사용하는 경우, 배가스 내의 질소산화물 중 NO를 전량 NO2로 산화시킬 필요가 없으며, 30 내지 60%의 정도로 산화시켜도 탈질 효율이 높아지기 때문에, 산화성 물질의 사용량이나 저온 플라즈마 반응기를 이용하는 데에 필요한 전력의 소모율을 줄일 수 있다.
상기 제2단계 후에는 사용된 분말 흡수제를 포집하는 단계를 더 포함할 수 있다.
상기 포집하는 단계에서는 집진장치를 사용하는 것이 분말 흡수제를 포집할 수 있어 바람직하며, 이때 사용되는 집진 장치로는 백 필터(bag filter)가 바람직하다.
이하, 구체적인 실시예를 통해 본 발명을 보다 구체적으로 설명한다. 하기 실시예는 본 발명의 이해를 돕기 위한 예시에 불과하며, 본 발명의 범위가 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예
[실시 예 1]
SO2의 농도가 160ppm이고, NO의 농도가 150 ppm 인 배가스를 팬(Fan)을 이용하여 20 liter/min 의 유량으로 저온 플라즈마 반응기로 통과시켜 NO 60%를 산화시키고, 여기에 분말 Ca(OH)2를 1g/min의 속도로 투입하였다. 투입된 Ca(OH)2는 백필터(Bag Filter)를 이용하여 포집하였으며, 배가스의 온도는 150℃이었다. 저온 플라즈마 반응기에는 약 2 Wh/Nm3의 전력을 투입하였으며, Ca(OH)2의 투입지점과 백필터 사이의 배관의 직경을 조절하여 Ca(OH)2의 체류시간을 6초로 하여 탈황 탈질 성능을 측정하였다.
[실시 예 2]
SO2의 농도가 160ppm이고, NO의 농도가 150 ppm 인 배가스를 팬(Fan)을 이용하여 20 liter/min 의 유량으로 저온 플라즈마 반응기로 통과시켜 NO 60%를 산화시키고, 여기에 분말 Ca(OH)2를 1g/min의 속도로 투입하였다. 투입된 Ca(OH)2는 백필터 를 이용하여 포집하였으며, 배가스의 온도는 150℃이었다. 저온 플라즈마 반응기에는 약 2 Wh/Nm3의 전력을 투입하였으며, Ca(OH)2의 투입지점과 백필터 사이의 배관 직경을 변경하여 Ca(OH)2의 체류시간을 11초로 하여 탈황 탈질성능을 측정하였다.
하기 표 1에 실시예 1 및 2의 탈황 탈질 성능 시험 결과를 비교하여 나타내었다.
체류시간 탈황효율 탈질효율
실시예 1 6초 54% 70%
실시예 2 11초 81% 76%
상기 표 1에서 살펴본 바와 같이, 본 발명에 따라 Ca(OH)2의 체류시간을 6초로 한 경우, 탈황 효율이 54%, 탈질 효율이 70%이었으나, Ca(OH)2의 체류시간을 11초로 한 경우, 탈황 효율이 81%, 탈질효 율이 76%로, 분말 흡수제의 체류시간을 충분히 할수록 탈황 효율이 증가함을 확인할 수 있었다.
이상에서 본 발명의 실시예에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명의 권리범위는 이에 한정되는 것은 아니고, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능하다는 것은 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에게는 자명할 것이다.

Claims (8)

  1. 질소산화물 및 황산화물을 포함하는 배가스를 산화시키는 제1단계; 및
    산화된 배가스에 알카리 분말 흡수제를 투입하여 황산화물 및 질소산화물을 제거하는 제2단계를 포함하며,
    상기 제1단계에서 배가스는 NO 및 SO2를 포함하며, 25 내지 250℃의 온도에서 상기 NO가 30% 이상 산화되도록 수행되는 것을 특징으로 하는 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 산화 단계는 배가스에 산화성 물질을 투입하거나 배가스를 저온 플라즈마 반응기에 통과시켜 수행되는 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거 방법.
  3. 제1항에 있어서, 상기 알카리 분말 흡수제는 Ca(OH)2, CaO, CaCO3, NaHCO3 및 Na2CO3로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상인 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거 방법.
  4. 제3항에 있어서, 상기 알카리 분말 흡수제는 Ca(OH)2인 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거 방법.
  5. 제4항에 있어서, 상기 Ca(OH)2가 투입되는 산화된 배가스는 질소산화물 중 NO가 30 내지 60%가 산화된 것인 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거 방법.
  6. 제3항에 있어서, 상기 알카리 분말 흡수제는 Ca(OH)2 및, CaO, CaCO3, NaHCO3 및 Na2CO3로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종 이상을 선택적으로 부가한 것인 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거 방법.
  7. 제1항에 있어서, 상기 알카리 분말 흡수제의 체류 시간은 5초 이상 25초 이하인 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거 방법.
  8. 제1항에 있어서, 상기 제2단계 후에 사용된 분말 흡수제를 포집하는 단계를 더 포함하는 배가스 내의 황산화물 및 질소산화물의 건식 동시 제거 방법.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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KR101594798B1 (ko) * 2015-01-02 2016-02-17 한국에너지기술연구원 동시제거반응을 이용한 배가스 처리장치
CN109569264A (zh) * 2018-11-14 2019-04-05 广州永兴环保能源有限公司 一种碳酸氢钠脱酸药剂脱酸试验方法

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