KR20130134566A - 이차전지와 그의 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 단위 셀이 복수 개 적층되어 이루어지는 이차 전지로서, 단위 셀에서 양극 및 음극 사이에 개재되는 분리막의 최외곽 부분이 접합되어 있는 것을 특징으로 하는 이차 전지 및 그의 제조방법에 관한 것이다. 본 발명에 따른 이차전지는 전지의 온도가 높아짐에 따른 분리막 수축 시점을 늦출 수 있어 전지의 안정성을 향상시킬 수 있다.

Description

이차전지와 그의 제조방법{Secondary battery and method for preparation thereof}
본 발명은 단위 셀이 복수 개 적층되어 이루어지는 이차 전지로서, 단위 셀에서 양극 및 음극 사이에 개재되는 분리막의 최외곽 부분이 접합되어 있는 것을 특징으로 하는 이차 전지 및 그의 제조방법에 관한 것이다.
휴대폰, 노트북 컴퓨터, 캠코더 등의 휴대용 기기뿐만 아니라 전기 자동차에 이르기까지 충방전이 가능한 이차 전지의 적용 분야가 날로 확대되고 있으며, 이에 따라 이차전지의 개발이 활발히 이루어지고 있다. 또한, 이차전지의 개발시 용량 밀도 및 비에너지를 향상시키기 위한 전지 설계에 대한 연구 개발도 진행되고 있다.
현재 적용되고 있는 이차 전지 중에서 1990년대 초에 개발된 리튬 이온 전지는 수용액 전해액을 사용하는 Ni-MH, Ni-Cd, 황산-납 전지 등의 재래식 전지에 비해서 작동 전압이 높고 에너지 밀도가 월등히 크기 때문에 각광을 받고 있다. 그러나 이러한 리튬 이온 전지는 유기 전해액을 사용하기 때문에 발화 및 폭발 등의 안전성 문제가 제기되고, 제조가 까다로운 단점이 있다. 최근 리튬 이온 폴리머 전지는 이러한 리튬 이온 전지의 약점을 개선하였지만 전지의 용량이 리튬 이온 전지와 비교하여 상대적으로 낮고, 특히 저온에서의 방전 용량이 불충분하여 이에 대한 개선이 요구되고 있다.
한편, 이차전지를 구성하는 양극/분리막/음극 구조의 전극 조립체는 구조에 따라 크게 젤리-롤형 (권취형)과 스택형 (적층형)으로 구분된다.
젤리-롤형 전극 조립체는 원통형 전지에서는 바람직하게 사용될 수 있지만 각형 또는 파우치형 전지에 적용할 때에는 국부적으로 응력이 집중되어 전극 활물질이 박리되거나 충방전 과정에서 반복되는 수축 및 팽창 현상에 의해 전지의 변형을 유발할 수 있다는 문제가 있다.
반면에 스택형 전극 조립체는 다수의 양극 및 음극 단위 셀들을 순차적으로 적층한 구조로서, 각형의 형태를 얻기가 용이한 장점이 있지만 제조과정이 번잡하고 충격이 가해졌을 때 전극이 밀려서 단락이 유발되는 단점이 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여 젤리-롤형과 스택형의 혼합 형태인 전극 조립체로서 일정한 단위 크기의 양극/분리막/음극 구조의 풀셀 (full cell) 또는 양극(음극)/분리막/음극(양극)/분리막/양극(음극) 구조의 바이셀 (bi-cell)을 긴 길이의 연속적인 분리 필름을 이용하여 폴딩한 구조의 스택/폴딩형 전극 조립체가 개발되었다.
스택/폴딩형 전극 조립체의 제조시, 단위 셀과 분리막을 폴딩하여 적층시킬 때 코로나 처리 등을 실시하여 전극과 분리막을 쉽게 떨어지지 않게 하는 공정을 수행하지만, 조립 후 각 단위 셀의 분리막 최외곽 부분, 즉 분리막이 전극과 중첩되지 않는 부분은 서로 접합되어 있지 않고 낱장으로 분리되어 있다.
이와 같이 분리막의 최외곽 부분이 서로 접합되어 있지 않는 전지 셀의 내부 구조는 안전성 실험시 셀에 열이 전단되면 각 단위 셀의 분리막이 수축하게 되고, 수축된 각 단위 셀들이 각 단위 셀들의 최외곽 전극과 맞닿게 되면서 내부 단락을 일으켜 셀 폭발로 이어질 수도 있다.
본 발명의 목적은 스택/폴딩형 전극 조립체의 제조시 야기될 수 있는 분리막 수축으로 인한 내부 단락을 방지함으로써 전지의 안전성을 향상시킬 수 있는 이차전지 및 그의 제조방법을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명에서는 단위 셀이 복수 개 적층되어 이루어지는 이차 전지로서, 단위 셀에서 양극 및 음극 사이에 개재되는 분리막의 최외곽 부분이 접합되어 있는 것을 특징으로 하는 이차 전지 및 그의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 이차전지는 전지의 온도가 높아짐에 따른 분리막 수축 시점을 늦출 수 있어 전지의 안정성을 향상시킬 수 있다.
도 1은 바이셀 구조의 전극 조립체를 나타낸 사시도이다.
도 2a 및 도 2b는 도 1의 전극 조립체의 평면도이다.
도 3은 바이셀 구조의 중첩된 층상 구조를 나타낸 도면이다.
본 발명은 단위 셀이 복수 개 적층되어 이루어지는 이차 전지로서, 단위 셀에서 양극 및 음극 사이에 개재되는 분리막의 최외곽 부분이 접합되어 있는 이차 전지를 제공한다.
상기 분리막의 최외곽 부분은 단위 셀이 적층된 구조에서 분리막과 전극이 중첩되지 않는 부위를 의미한다.
상기 접합은 열융착에 의한 접합으로서, 열융착 방법은 열에 의한 접합 방법이면 특별히 제한되지는 않지만 예를 들어, 고주파 열융착, 초음파 열융착, 코로나 처리, 플라스마 처리, 열에 의해 접착 기능을 갖는 열융착 물질을 이용한 열융착, 열에 의해 접착 기능을 갖는 분리막을 이용한 열융착 또는 이들 방법을 조합하여 수행될 수 있다.
상기 열융착 온도는 특별히 제한되지는 않지만 일반적으로 70 ℃ 내지 200 ℃, 바람직하게는 70 ℃ 내지 180 ℃의 범위일 수 있다.
상기 단위 셀은 바이셀 또는 풀셀일 수 있으며, 바이셀은 양극/분리막/음극/분리막/양극 또는 음극/분리막/양극/분리막/음극으로 구성되는 전기화학 셀이고, 풀셀은 양극/분리막/음극이 순차 또는 역순으로 구성되는 전기화학 셀이다.
또한, 상기 단위 셀은 스택형 전극 조립체 또는 스택 & 폴딩형 전극 조립체일 수 있다.
또한, 본 발명은 단위 셀을 적층하여 전극 조립체를 제조하는 단계를 포함하는 이차 전지의 제조방법으로서, 단위 셀의 양극 및 음극 사이에 개재되는 분리막의 최외곽 부분을 접합시키는 단계를 추가로 포함하는 이차 전지의 제조방법을 제공한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명하기로 한다. 단, 첨부된 도면은 본 발명의 구현예를 예시하기 위한 것일 뿐 본 발명을 한정하는 것은 아니다.
도 1은 바이셀 전극 조립체를 나타낸 것으로, 양극 (11)/분리막 (15)/음극 (13)/분리막 (15)/ 양극 (11)의 구조로 적층되어 있다.
이때 도 2a, 도 2b 및 도 3에서 나타낸 바와 같이 전극 (11, 13)과 중첩되지 않는 분리막 (15) 부위를 분리막의 최외곽 부분 (15a, 15b)이라 한다. 이때 분리막의 최외곽 부분의 폭 (a, b)은 대체로 동일하지만 동일하지 않을 수도 있다.
종래에는 이러한 적층 구조에서 전극 (11, 13)과 분리막 (15)이 중첩되는 부위만이 코로나 처리 등에 의해 접착되고 전극이 존재하지 않는 분리막 (15)의 최외곽 부분 (15a, 15b)은 서로 접착되지 않고 낱장으로 분리된 상태로 존재하였다.
그러나 본 발명에서는 분리막의 최외곽 부분 (15a, 15b)을 별도로 열융착시킴으로써 전극 외곽 부분의 분리막까지도 접합된 구조의 전극 조립체를 제공할 수 있다.
열융착의 방법은 전술한 바와 같이 다양한 방법에 의해 수행될 수 있지만 열에 의해 접착 기능을 갖는 열융착 물질을 이용하는 것이 바람직하다. 열에 의해 접착 기능을 갖는 열융착 물질이란, 열에 의해 접착되는 바인더를 의미하는 것으로 전지 분야에서 일반적으로 사용되는 물질을 사용할 수 있으며, 폴리프로필렌 또는 폴리에틸렌을 예로 들 수 있다.
이때 열에 의한 접착 기능을 갖는 열융착 물질을 이용하는 방법이란 상기 바인더 물질을 분리막의 최외곽 부분 (15a, 15b)에 도포한 후 열을 가해 접합하는 방식을 예로 들 수 있다. 이때 바인더 물질의 도포 방식은 특별히 제한되지 않으며 예컨대 바인더 물질을 분사 등의 방법으로 분리막의 최외곽 부분 (15a, 15b)에 직접 도포하거나 시트 형태로 접착할 수 있다.
또한, 바인더 물질의 도포 위치는 분리막의 최외곽 부분 (15a, 15b) 전면일 수도 있고, 서로 평행하게 마주보는 양쪽이 될 수도 있고, ㄱ자의 인접하는 부분이 될 수 있는 등 특별히 제한은 없다.
한편, 바인더 물질의 도포 두께나 도포 형태 역시 특별한 제한은 없어, 예컨대 적절한 두께로 분리막의 최외곽 부분 (15a, 15b)에 균일하게 전면 도포될 수도 있고, 점 형태 또는 스트라이프 형태로도 도포될 수 있다.
한편, 본 발명의 이차전지를 구성하는 단위 셀에 있어서, 사용되는 양극, 음극 및 분리막은 리튬 이차전지 제조에 통상적으로 사용되는 것들이 사용될 수 있다.
구체적인 예로, 양극 활물질로는 리튬함유 전이금속 산화물이 바람직하게 사용될 수 있으며, 예를 들면 LiCoO2, LiNiO2, LiMnO2, LiMn2O4, Li(NiaCobMnc)O2 (0<a<1, 0<b<1, 0<c<1, a+b+c=1), LiNi1 - yCoyO2, LiCo1 - yMnyO2, LiNi1 - yMnyO2 (O≤y<1), Li(NiaCobMnc)O4 (0<a<2, 0<b<2, 0<c<2, a+b+c=2), LiMn2 - zNizO4, LiMn2 - zCozO4 (0<z<2), LiCoPO4 및 LiFePO4로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물을 사용할 수 있다. 또한, 이러한 산화물 (oxide) 외에 황화물 (sulfide), 셀렌화물 (selenide) 및 할로겐화물 (halide) 등도 사용될 수 있다.
음극 활물질로는 통상적으로 리튬 이온이 흡장 및 방출될 수 있는 탄소재, 리튬 금속, 규소 또는 주석 등을 사용할 수 있다. 바람직하게는 탄소재를 사용할 수 있는데, 탄소재로는 저결정 탄소 및 고결정성 탄소 등이 모두 사용될 수 있다. 저결정성 탄소로는 연화탄소 (soft carbon) 및 경화탄소 (hard carbon)가 대표적이며, 고결정성 탄소로는 천연 흑연, 키시흑연 (Kish graphite), 열분해 탄소 (pyrolytic carbon), 액정피치계 탄소섬유 (mesophase pitch based carbon fiber), 탄소 미소구체 (meso-carbon microbeads), 액정피치 (Mesophase pitches) 및 석유와 석탄계 코크스 (petroleum or coal tar pitch derived cokes) 등의 고온 소성탄소가 대표적이다. 이때 음극은 결착제를 포함할 수 있으며, 결착제로는 비닐리덴플루오라이드-헥사플루오로프로필렌 코폴리머 (PVDF-co-HFP), 폴리비닐리덴플루오라이드, 폴리아크릴로니트릴, 폴리메틸메타크릴레이트 등, 다양한 종류의 바인더 고분자가 사용될 수 있다.
또한, 분리막으로는 종래에 분리막으로 사용된 통상적인 다공성 고분자 필름, 예를 들어 에틸렌 단독중합체, 프로필렌 단독중합체, 에틸렌/부텐 공중합체, 에틸렌/헥센 공중합체 및 에틸렌/메타크릴레이트 공중합체 등과 같은 폴리올레핀계 고분자로 제조한 다공성 고분자 필름을 단독으로 또는 이들을 적층하여 사용할 수 있으며, 또는 통상적인 다공성 부직포, 예를 들어 고융점의 유리 섬유, 폴리에틸렌테레프탈레이트 섬유 등으로 된 부직포를 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
전해액으로는 리튬 함유 비수계 전해액이 사용되며, 이는 비수 전해액과 리튬염으로 이루어져 있다.
상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 디메틸술폭시드, 디옥소란, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 아세트산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소란 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 프로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해액에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4,LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로보란 리튬 등이 사용될 수 있다.
경우에 따라서는 유기 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용될 수도 있다.
상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지테이션 리신(poly agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
또한, 비수계 전해액에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임 (glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다. 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있다.
본 발명에 따른 리튬 이차전지는 당업계에 공지되어 있는 통상적인 방법에 의해 제조될 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 리튬 이차전지에서 상기 양극, 음극 및 분리막의 구조는 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어, 이들 각각의 시트를 권회식 (winding type), 스택형 (stacking type) 또는 스택 & 폴딩형 (stack and folding type)으로 원통형, 각형 또는 파우치형의 케이스에 삽입한 형태일 수 있다.
10: 바이셀 전극 조립체
11: 양극
13: 음극
15: 분리막
15a, 15b: 분리막의 최외곽 부분

Claims (13)

  1. 복수 개의 단위 셀이 적층되어 이루어지는 이차 전지로서,
    단위 셀에서 양극 및 음극 사이에 개재되는 분리막의 최외곽 부분이 접합되어 있는 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 분리막의 최외곽 부분은 단위 셀이 적층된 구조에서 분리막과 전극이 중첩되지 않는 부위인 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 접합은 열융착에 의한 접합인 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  4. 청구항 1 또는 청구항 3에 있어서,
    열융착은 고주파 열융착, 초음파 열융착, 코로나 처리, 플라스마 처리, 열에 의해 접착 기능을 갖는 열융착 물질을 이용한 열융착, 열에 의해 접착 기능을 갖는 분리막을 이용한 열융착 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  5. 청구항 1 또는 청구항 3에 있어서,
    상기 열융착 온도는 70 ℃ 내지 180 ℃의 범위인 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위 셀은 바이셀 또는 풀셀인 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 바이셀은 양극/분리막/음극/분리막/양극 또는 음극/분리막/양극/분리막/음극으로 구성되는 전기화학 셀이고, 풀셀은 양극/분리막/음극이 순차 또는 역순으로 구성되는 전기화학 셀인 이차 전지.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 단위 셀은 스택형 전극 조립체 및 스택 & 폴딩형 전극 조립체로 이루어진 군에서 적어도 하나 이상 선택되는 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  9. 단위 셀을 적층하여 전극 조립체를 제조하는 단계를 포함하는 이차 전지의 제조방법으로서,
    단위 셀의 양극 및 음극 사이에 개재되는 분리막의 최외곽 부분을 접합시키는 단계를 추가로 포함하는 이차 전지의 제조방법.
  10. 청구항 9에 있어서,
    상기 분리막의 최외곽 부분은 단위 셀이 적층된 구조에서 분리막과 전극이 중첩되지 않는 부위인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 제조방법.
  11. 청구항 9에 있어서,
    상기 접합은 열융착에 의한 접합인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 제조방법.
  12. 청구항 9 또는 청구항 11에 있어서,
    열융착은 고주파 열융착, 초음파 열융착, 코로나 처리, 플라스마 처리, 열에 의해 접착 기능을 갖는 열융착 물질을 이용한 열융착, 열에 의해 접착 기능을 갖는 분리막을 이용한 열융착 및 이들의 조합으로 이루어진 군에서 선택되는 것을 특징으로 하는 이차 전지의 제조방법.
  13. 청구항 9 또는 청구항 11에 있어서,
    상기 열융착 온도는 70 ℃ 내지 180 ℃의 범위인 것을 특징으로 하는 이차 전지의 제조방법.
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KR20180061017A (ko) 2016-11-29 2018-06-07 주식회사 엘지화학 바인더 패턴층이 형성된 분리막, 이를 포함하는 전기화학소자 및 이의 제조방법
CN114467191A (zh) * 2019-11-26 2022-05-10 株式会社Lg新能源 电极组件及制造电极组件的方法

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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KR20180061017A (ko) 2016-11-29 2018-06-07 주식회사 엘지화학 바인더 패턴층이 형성된 분리막, 이를 포함하는 전기화학소자 및 이의 제조방법
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