KR20130108343A - 동작상 안전성이 개선된 고온 전기 분해 장치 - Google Patents

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KR20130108343A
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꼼미사리아 아 레네르지 아또미끄 에 오 에네르지 알떼르나띠브스
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Abstract

본 발명은 물길이 음극(2.1,2.2, ...2.n) 및 양극(4.1,4.2, ...4.n)으로 유동하게 되는 전기 분해 셀들(C1,C2, ...Cn)의 적층으로 이루어진 고온 전기 분해 장치(high-temperature electrolyser; HTE)에 관한 것이다. 본 발명에 의하면, 상기 HTE의 구조는 산소 수집 도관부(17) 및 수소 수집 도관부(18)에 각각 근접한 각각의 음극 입구단(11.1) 및 각각의 양극 입구단(9.1)을 지니도록 설계되어 있다. 따라서, 가스 버퍼 체적이 산소 및 수소 수집 도관들 주위에 만들어지는데, 이러한 버퍼 체적은 결과적으로 상기 전기 분해 장치를 밀봉하는 간단하고 효율적인 수단을 구성한다.

Description

동작상 안전성이 개선된 고온 전기 분해 장치{High-temperature electrolyser（ＨＴＥ）with improved operating safety}
본 발명은 수소를 생성하기 위해 물을 고온 전기 분해하는 방법에 관한 것이다.
또한, 본 발명은 상기 방법을 구현하는 반응기 및 그에 관련된 밀봉된 봉입체(sealed enclosure)를 지니는 모듈에 관한 것이다.
좀더 구체적으로 기술하면, 본 발명은 본 발명의 요소들 모두나 일부의 효율을 손상시킬 수 있으며 그리고/또는 본 발명의 요소들 모두나 일부의 예상가능한 파손을 야기할 수 있는 누설(漏泄; leak)의 위험성을 감소시킴으로써 동작상 안전성이 개선된 고온 전기 분해 장치들에 관한 것이다.
고온 전기 분해 장치(high-temperature electrolyser; HTE)는 전해질에 의해 분리되는 음극(cathod) 및 양극(anode)으로 형성된 다수의 단위 셀(elementary cell)을 포함하며, 이 경우에 상기 단위 셀들은 한 단위 셀의 양극 및 상기 한 단위 셀 다음의 단위 셀의 음극 사이에 개재(介在)되어 있는 것이 일반적인 상호 연결 플레이트들에 의해 직렬로 전기적으로 접속되어 있다. 음극-음극 연결이 수반되는 양극-양극 연결이 또한 가능하다. 상호 연결 플레이트들은 적어도 하나의 금속 플레이트로 형성된 전기 도전성 성분들이다. 이러한 플레이트들은 또한 한 단위 셀에서 유동하는 음극 유체(cathodic fluid)와 한 단위 셀 다음의 단위 셀에서 유동하는 양극 유체(anodic fluid)를 분리하는 기능을 제공한다.
양극 및 음극은 가스들이 유동할 수 있는 다공질 재료로 제조된다.
수소를 생성하기 위한 물의 고온 전기 분해의 경우에, 수소가 가스 형태로 생성되는 음극에서는 증기가 유동하며, 양극에서는 배출 가스가 유동할 수 있고, 이러한 수단으로 양극에서 가스 형태로 생성된 산소를 수집한다. 대부분의 고온 전기 분해 장치(high-temperature electrolyser; HTE)들은 양극에서 배출 가스로서 공기를 사용한다.
고온 전기 분해 장치들에서는, 밀봉(seal)들이 종래에는 "패스티(pasty)" 유리 밀봉들로 만들어지는데, 그 이유는 상기 밀봉들이 본질적으로 2가지 이점, 즉 양호한 전기적 절연 및 기계적 조임 없는 양호한 밀봉과 같은 2가지 이점을 지니기 때문이다. 이와는 반대로, 상기 패스티 유리 밀봉들의 주된 단점들에는 다음과 같은 것들이 있다.
- 유리 전이 온도에 따른 취약성, 및 특히 차동 팽창(differential expansion) 때문에 응력을 받는 경우의 파손 가능성;
- 음극-지원 셀(매우 두꺼운 다공질 재료)의 두께를 충전하여 2개의 양극 및 음극 실들 간의 밀봉 및 시간 경과에 따른 유지관리를 보장함에 있어서의 어려움. 실제로 이러한 유형의 셀은 밀봉을 이루도록 지지체로서 사용될 수 있는 밀집 방지 영역이 획득되는 것을 허용하지 못한다. 그 외에도, 유리 또는 다른 충전제(filler)들은 다공질 재료의 공극들을 관통하지 못한다;
- 여러 유리 유형이 슬립(slip)들 자체로 획득된다는 사실 때문에 유리를 수용할 그루브(groove)를 기계 가공할 필요성;
- 그루브 내의 유리 밀봉이 아마도 유동할 수 있다는 사실 때문에 HTE 전기 분해 장치의 "천장(ceiling)" 또는 수직 설계가 불가능함;
- HTE 전기 분해 장치의 천장 설계가 불가능하다는 사실 때문에, 적층의 기부(base)에서 셀들이 더 압착되고 후자의 중량 때문에, 적층된 셀들의 개수가 한정되는 차등적 압착;
- 밀봉 제조를 위한 동작 온도 이상의 온도 변화(temperature excursion)에 대한 필요성. 이러한 변화는 금속 재료들에 유해하므로 손상이 크다는 것을 의미한다;
- 동작 온도에서 점성이 있는 유리가 열변형(creep)한다는 사실 때문에 압력차가 큰(>100 mbar) 밀봉을 유지함에 있어서의 어려움;
- 동작 온도에 변화(유리막의 열기계 파손)가 있는 경우, 좀더 구체적으로 수소 생성의 소정 정지 기간 후에 전기 분해 동작이 재개되는 경우, 적은 누설율(leakage rate)을 유지함에 있어서의 어려움;
- 셀 및 상호 연결기(들)의 다른 성분들을 갖는 잠재적인 화학적 비적합성, 예를 들면 전극들을 오염시키는 SiO2 증기의 방출로 인해, 개스킷 표면들이 상당히 부식된다;
- 열 과도(thermal transient)시 응력을 일으키는, 냉각시 유리 점성의 손실을 통한 적층의 성분들 간의 강한 연결부의 생성;
- 성분들의 조립해제함에 있어서의 어려움, 또는 셀 또는 셀들의 적층을 변화시키지 않고서 성분들을 조립해제할 수 없는 가능성.
다른 해결방안들은 세라믹 상에 상호 연결기의 금속을 땜질하는 데 있다. 그러나, 이러한 2가지 재료 간의 열팽창 차이와 함께, 세라믹 상에서의 상호 연결기의 금속의 웨팅(wetting)을 이루는 것은 이러한 동작을 대형 치수들에 적용할 수 없게 한다. 실제로, 납땜용 심(soldering seam)을 응고시킨 후에 냉각하면 세라믹이 파손되는 것이 일반적이다.
마지막으로, 운모(mica)가 주성분이거나 단순히 금속인 압착 밀봉들이 제안되어 왔다. 그러한 압착 밀봉들은 상당한 체적 및 매우 상당한 외부적 조임을 필요로 하며, 가열 동안 셀의 파손 없이 효율적인 밀봉을 이루기 위해 온도를 조종하기 어렵고 온도 유지하기 어렵다. 실제로, 동작 온도에서 매우 상당한 조임은 열변형(creep), 결과적으로는 전기 분해 장치 구조의 변형, 및 기껏해야 밀봉의 손실의 의미한다.
HTE 전기 분해 장치의 동작상의 안전성을 개선하기 위해, 본 발명자는 많아야 1%의 H2를 함유하는 증기가 배출 가스로서 음극 및 양극 모두에서 유동하게 하는 것을 본원 출원인의 명의로 출원된 특허 출원 FR 10 51783에서 제안하였다.
본 발명자가 이로부터 결론지었던 것은, 수소가 첨가되지 않거나 거의 수소가 첨가되지 않은 증기의 그러한 유동이 특히 생성된 수소의 회수를 위한 도관에 의한 양극 아래의 상호 연결기의 피드-스루(feed-through)를 통해, 복잡한 밀봉 해결방안이 회피될 수 있게 한다는 것이었다. 실제로, 누설이 실제로 여기서 생기는 경우에, 수소가 첨가되지 않은 증기는 말하자면 물 쿠션(water cushion) 또는 다시 말하면 가스 버퍼(gas buffer)를 형성하도록 끼어들게 된다.
본 발명이 해결하려는 과제는 HTE 전기 분해 장치에서 증기가 배출 가스로서 음극 및 양극 모두에서 유동하게 함으로써 만들어진 버퍼 영역을 최적화하는 것이다.
이러한 과제를 해결하기 위해, 본 발명의 한 객체는 단위 전기 분해 셀들의 적층을 포함하는, 물의 고온 전기 분해용 반응기이며, 여기서 각각의 단위 전기 분해 셀은 음극, 양극 및 상기 음극 및 양극 사이에 끼어있는 전해질로 이루어지며, 2개의 인접한 단위 전기 분해 셀 사이에는 2개의 인접한 단위 전기 분해 셀 중 하나의 단위 전기 분해 셀의 전극 및 2개의 인접한 단위 전기 분해 셀 중 다른 하나의 단위 전기 분해 셀의 전극과 전기적으로 접촉하게 적어도 하나의 상호 연결 플레이트가 끼어 있고, 상기 상호 연결 플레이트는 가스가 음극 및 양극에서 각각 유동하도록 적어도 하나의 음극실 및 적어도 하나의 양극실의 경계를 한정한다.
상기 물의 고온 전기 분해용 반응기에서는 음극실들의 단부들 중 한 단부(음극 입구단)는 증기를 공급할 수 있는 증기 공급부(feed)에 연결되어 있으며, 양극실들의 단부들 중 한 단부(양극 입구단)는 또한 증기를 공급할 수 있는 증기 공급부에 연결되어 있다.
상기 물의 고온 전기 분해용 반응기에서는 음극실들의 단부들 중 다른 한 단부(음극 출구단)는 셀들의 적층 및 상호 연결 플레이트들의 적층을 통해 이루어지는 수소 수집 도관부에서 나오고, 양극실들의 단부들 중 다른 한 단부(양극 출구단)는 셀들의 적층 및 상호 연결 플레이트들의 적층을 통해 이루어지는 산소 수집 도관부에서 나온다.
본 발명에 의하면, 각각의 음극 입구단은 산소 수집 및/또는 수소 수집 도관부에 근접배치되어 있고, 각각의 양극 입구단은 수소 수집 및/또는 산소 수집 도관부에 근접배치되어 있다.
본 명세서에서는 "단부(end)"라는 개념이 엄격한 기하학적 의미로가 아니고 유체들의 넓은 의미로 이해되어야 하는 것으로 규정되어 있다. 따라서, 입구단은 전기 분해 반응이 증기를 통해 일어나는 유체 영역(음극 입구단), 또는 생성된 산소가 증기에 의해 배출되는 유체 영역(양극 입구단)인 것으로 한정될 수 있다. 마찬가지로, 출구단은 전기 분해 반응이 더 이상 일어나지 않는 유체 영역(음극 출구단), 또는 산소가 더 이상 생성되지 않는 유체 영역(양극 출구단)인 것으로 한정될 수 있다. 전기 분해 장치의 모서리들에 상기 입구단들을 배치하는 것이 특수한 경우를 구성하는 것이며 이러한 한정 범위에 포함되는 것임은 자명한 것이다.
마지막으로, "에 근접한(close to)"이라는 표현은 본 발명의 문맥에서 증기가 HTE 전기 분해 장치의 증기 공급부의 유량과 거의 같은 유량으로, 그리고 증기가 필요로 하는 환원 반응 전이나 상기 환원 반응 개시시에 버퍼 체적을 만들도록 산소 또는 수소를 각각 수집하는 도관부의 주변으로부터 일정 간격을 두고 배치되어 있음을 의미하는 것으로 이해되어야 한다.
따라서, 본 발명은 아직 환원되지 않은 증기, 즉 전기 분해에 의해 생성되는 산소 및 수소를 전혀 또는 거의 함유하지 않는 증기를 사용하여 생성된 산소 및 수소가 수집 및 유동되게 하는 전기 분해 장치의 부분들 주위에 버퍼 체적을 생성하는 데 있다. 따라서, 아직 환원되지 않은 증기는 전기 분해에 의해 생성된 수소 및 산소 간의 분할 버퍼(separation buffer)로서, 음극 또는 양극실들 내로의 주입 지점에 가능한 한 근접해서 분별 있게 사용된다.
다시 말하면, 본 발명자가 결과적으로 고려했던 것은 HTE 전기 분해 장치 및 그의 효율의 최적화가 추가로 위에서 인용한 특허 출원 FR 10 51783에서 언급한 바와 같이 버퍼 영역을 만들고, 한 격실(음극실 또는 양극실)의 입구를 동일한 격실 및/또는 다른 한 반대편 격실의 출구에 가능한 한 근접하게 하는데 있었던 것이다.
실제로, 물의 전기 분해 반응에서는, 음극에서 도입된 증기가 수소로 바로 변환될 수 있으므로, 상기 증기가 산소 출구를 밀봉(생성된 산소의 수집)하는데 사용될 경우에 한 격실(음극실 또는 양극실)의 입구를 도입 지점에 가능한 한 근접하게 하는 것이 유리하다.
그리고 이러한 본 발명에 따른 해결방안은 단연코 자명했던 것이 아닌데, 그 이유는 현재 기술에서 일반적으로 용인된 2개의 가스 영역을 밀봉하는 해결방안이 2개의 영역을 서로 분할하는 것에 있기 때문이다.
당업자가 본 발명에 따른 버퍼 영역들에 존재하는 증기를 끊임없이 반복시키기 위해 그리고 이러한 증기가 순수한 상태, 즉 반응 가스들(생성된 O2 또는 H2)로 아직 충전되지 않은 상태에 있도록 충분한 증기 물길을 확립 및 유지하도록 주의할 것임은 자명한 것이다.
본 발명의 문맥에서 검토될 증기와 관련해서는, 상기 증기는 위에서 인용된 특허 출원 FR 10 51783에 기재되고 권리주장된 바와 같이 음극 및 양극의 입구에서 동일한 조성물을 가질 수 있으며 이때 많아야 1% 수소를 함유할 수 있다. 또한 양극 입구에서의 증기와 다른 음극 입구에서의 증기를 검토하는 것이 가능하며, 이때 음극 입구에서 5% 또는 10% H2를 함유하는 증기, 및 양극 입구에서 많아야 1% H2를 함유하는 증기를 지니는 것이 가능하다. 어떤 경우든 간에, 버퍼 영역에서 수집 도관에 이르기까지 유동하는 증기 유동이 적어진다는 점에 주의하기 바란다.
제1 실시예에 의하면, 상기 물의 고온 전기 분해용 반응기는 증기가 유동할 수 있는 적어도 하나의 도관을 포함하며, 상기 도관은 상호 연결 플레이트 내에 형성되고, 상기 도관의 제1 단부는 증기를 공급할 수 있는 증기 공급부에 연결되어 있으며, 상기 도관의 제2 단부는 각각의 음극 또는 양극 입구단에 근접하고 셀들의 적층 및 상호 연결 플레이트들의 적층을 통해 이루어진 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 및/또는 다른 하나에 근접한 영역에서 나오는 증기를 전달하고, 상기 영역은 증기가 음극 또는 양극 입구단에 도달되기 전에 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 및/또는 다른 하나의 주변 둘레에 상기 증기의 버퍼 체적을 만들도록 설계된다.
이러한 실시예에 의하면, 적어도 하나의 리브(rib)가 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 또는 다른 하나의 주변 둘레에 배치되는 것이 유리할 수 있으며, 상기 리브(들)는 상기 도관의 제2 단부의 출구에서 증기를 음극 또는 양극 입구단을 향해 후퇴(방출)시켜 안내해 준다. 실제로, 상기 리브는, 비록 간단한 설계의 금속 밀봉이 불량한 고유 성능을 갖는다 하더라도 수집 도관부 내에서의 증기 유동이 실질적으로 줄어들게 할 수 있는 간단한 설계의 금속 밀봉일 수 있다.
또한 이러한 실시예에 의하면, 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 또는 다른 하나의 주변 둘레에 상기 리브의 반대편에 배치된 다수의 추가 리브가 존재하는 것이 바람직하며, 2개의 인접한 추가 리브 사이의 공간은 음극 또는 양극 입구단의 경계를 한정하며 후퇴된 증기의 속도가 높아지게 할 수 있다.
본 발명의 다른 한 실시예에 의하면, 각각의 음극 및/또는 양극 입구단이 상기 물의 고온 전기 분해용 반응기 주위에 증기를 수용하도록 상기 물의 고온 전기 분해용 반응기 주변 상에 배치되게 하며 셀들의 적층 및 상호 연결 플레이트들의 적층을 통해 이루어진 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 및/또는 다른 하나에 근접배치되게 하는 선택이 또한 이루어질 수 있으며, 음극 또는 양극 입구단 및 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 및/또는 다른 하나 사이에 한정된 영역은 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 및/또는 다른 하나의 주변 둘레에 상기 증기의 버퍼 체적을 만들도록 설계된다.
이러한 실시예에 의하면, 적어도 하나의 리브는 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 및/또는 다른 하나의 주변 둘레에 배치될 수 있으며, 상기 리브(들)는 상기 증기가 상기 수집 도관부 주위에 주변 안내되게 해준다.
실제로, 상기 리브는, 비록 간단한 설계의 금속 밀봉이 불량한 고유 성능을 갖는다 하더라도 수집 도관부 내에서의 증기 유동이 실질적으로 줄어들 수 있게 하는 간단한 설계의 금속 밀봉일 수 있다.
본 발명에 따른 물의 고온 전기 분해용 반응기는 450℃ 이상의 온도, 전형적으로 700℃ 내지 1000℃의 온도에서 동작하도록 이루어진다.
본 발명의 HTE 전기 분해 장치는 증기가 배출 가스로서 음극 및 양극 모두에서 유동하게 함으로써 만들어진 버퍼 영역을 최적화시켜 준다.
다른 이점들 및 특징들은 첨부도면들을 참조한 상세한 설명을 이해하면 좀더 명확하게 알게 될 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 고온 전기 분해용 반응기의 한 실시예의 측면도이다.
도 1a는 일반 전기 분해 동작 동안 면 A-A에서 절취된 도 1의 반응기의 단면도이다.
도 1b는 또한 일반 전기 분해 동작 동안 면 B-B에서 절취된 도 1의 반응기의 단면도이다.
도 2는 산소 수집기의 일부 및 음극 입구단에 근접한 도 1 내지 도 1b에 따른 반응기의 세부 사시도이다.
도 2a는 음극실(cathodic compartment)의 면(8A)의 뷰에 따른 도 2의 세부도이다.
도 2b는 양극실(anodic compartment)의 면(8B)의 뷰에 따른 도 2의 세부도이다.
도 3은 수소 수집기의 일부 및 양극 입구단에 근접한 도 1 내지 도 1b에 따른 반응기의 세부 사시도이다.
도 3a는 양극실의 면(8B)의 뷰에 따른 도 3의 세부도이다.
도 3b는 음극실의 면(8A)의 뷰에 따른 도 3의 세부도이다.
본 발명은 수소를 생성하기 위한 한 유형의 고온 물 전기 분해 장치의 구조와 관련하여 설명되어 있다. 본 발명이 다른 구조들에 적용될 수 있음은 자명한 것이다. 그 대표적인 전기 분해 장치가 동작하게 되는 고온(high temperature)은 450℃보다 높은 온도이며 전형적으로는 700℃ 내지 1000℃의 온도이다.
본 명세서에서는 "상류(upstream)" 및 "하류(downstream)"란 용어들이 물길(stream)의 유동 방향 및 음극에서 생성된 수소의 유동 방향과 관련하여 사용되는 것으로 규정되어 있다.
또한 본 명세서에서는 다른 요소들의 표현들이 비례하지 않는 것으로 규정되어 있다.
도 1에는 본 발명에 따른 HTE 전기 분해 장치가 다중 적층된 단위 셀들(C1, C2 등등)을 포함하는 것으로 나타나 있다.
각각의 단위 셀은 음극 및 양극 사이에 위치해 있는 전해질을 포함한다.
이하에서는 셀들(C1,C2)과 이들의 계면(interface)이 상세하게 설명될 것이다.
셀(C1)은 음극(2.1) 및 양극(4.1)을 포함하며 음극(2.1) 및 양극(4.1) 사이에는 전해질(6.1), 예를 들면 "전해질 지원(electrolyte support)" 셀들이라 불리는 셀들의 경우에 100 ㎛ 두께인 것이 일반적이고 "음극 지원(cathod support)" 셀들이라 불리는 셀들의 경우에 수 ㎛ 두께인 것이 일반적인 고체 전해질이 위치해 있다.
셀(C2)은 음극(2.2) 및 양극(4.2)을 포함하며 상기 음극(2.2) 및 양극(4.2) 사이에는 전해질(6.2)이 위치해 있다.
음극들(2.1,2.2) 및 양극들(4.1,4.2)은 다공질 재료로 제조되며, 예를 들면 "전해질 지원" 셀들의 경우에 40 ㎛ 두께이고 "음극 지원" 셀들의 경우에는 각각 500 ㎛ 및 40 ㎛ 정도의 두께이다.
셀(C1)의 양극(4.1)은 상호 연결 플레이트(8)에 의해 셀(C2)의 음극(2.2)에 전기적으로 접속되는데, 상호 연결 플레이트(8)는 양극(4.1) 및 음극(2.2)과 접촉하고 있다. 그 외에도, 상호 연결 플레이트(8)는 양극(4.1) 및 음극(2.2)이 전기적으로 전력을 공급받을 수 있게 해 준다.
2개의 단위 셀(C1,C2) 사이에는 상호 연결 플레이트(8)가 개재되어 있다.
대표적인 예에서는, 상호 연결 플레이트(8)가 단위 셀의 양극 및 인접 셀의 음극 사이에 개재되어 있다. 그러나, 상호 연결 플레이트(8)는 2개의 양극 및 2개의 음극 사이에 개재되어 있을 수 있다.
상호 연결 플레이트(8)는 인접한 양극 및 인접한 음극과 함께, 유체가 흐르는 통로를 형성한다. 좀더 구체적으로 기술하면, 인접한 양극 및 인접한 음극과 함께 상호 연결 플레이트(8)는 양극(4)에서의 가스 유동에 전용되는 양극실(anodic compartment)들(9) 및 음극(2)에서의 가스 유동에 전용되는 음극실(cathodic compartment)들(11)을 한정한다.
대표적인 예에서는, 양극실(9)이 벽(9.11)에 의해 음극실(11)과 분리된다. 대표적인 예에서는, 상호 연결 플레이트(8)가 또한, 벽(9.11), 양극실들(9) 및 음극실들(11)을 가지고 경계를 한정하는 적어도 하나의 도관(duct)(10)을 포함한다.
대표적인 예에서는, 상기 상호 연결 플레이트는 다수의 도관(10), 다수의 양극실(9) 및 다수의 음극실(11)을 포함한다. 유리한 점으로는, 도관(10) 및 상기 실들이 육각형 벌집 단면(hexagonal honeycomb section)들을 지니는데, 이는 상기 실들(9,11) 및 도관들(10)의 밀도가 증가할 수 있게 해 준다.
도 1a에 나타낸 바와 같이, 수소가 첨가되지 않은 증기(蒸氣; steam)가 배출 가스로서 각각의 음극(2.1,2.2) 및 양극(4.1,4.2)에서 유동하게 된다. 이와 같이 수소가 첨가되지 않은 증기가 양극 및 음극 모두에서 유동하는 것은 누설(漏泄; leak)로 인해 상기 전기 분해 장치 전부 또는 일부의 효율성을 손상시키며 그리고/또는 상기 전기 분해 장치 전부 또는 일부를 파손시킬 가능성이 있는 누설의 위험성이 줄어들게 할 수 있다.
따라서, 도 1a의 화살표들(12,13)은 양극실들(9) 및 음극실들(11)에서의 수소가 첨가되지 않은 증기의 동등한 압력의 동시 경로를 명확하게 나타낸다.
이 경우에 상징적으로 나타낸 유동은 셀(C1)의 양극실(9) 및 인접 셀(C2)의 음극셀(11) 사이에서 역방향으로 이루어진다(반대 방향의 화살표들(12,13)).
도 1b에 나타낸 바와 같이, 상기 전기 분해 장치의 구조는 또한 도관(10)의 제1 단부(10.1)가 다른 한 도관을 통해 수소가 첨가되지 않은 증기 공급부에 연결될 수 있게 하며 도관(10)의 제2 단부(10.2)가 음극실(11)에 연결될 수 있게 한다. 따라서, 화살표(14)는 도관(10)에서의 수소가 첨가되지 않은 증기의 유동(화살표(16))으로부터 음극실(11)로 향하는 수소가 첨가되지 않은 증기의 복귀 유동을 보여준다.
본 발명에 의하면, 각각의 음극 입구단(11.1)은 상호 연결 플레이트들(8)의 적층 및 셀들(C1,C2...Cn)의 적층을 통해 만들어지는 산소 수집 도관부(17)에 근접배치되어 있고, 각각의 양극 입구단(9.1)은 상호 연결 플레이트들(8)의 적층 및 셀들(C1,C2...Cn)의 적층을 통해 만들어지는 수소 수집 도관부(18)에 근접배치되어 있다.
본 발명에 의하면, 결과적으로, 그리고 도 2 내지 도 2a에 나타낸 바와 같이, 상호 연결 플레이트(8)의 일 면(face)(8A)에는 상호 연결 플레이트(8)의 2개의 리브(rib)(80,81) 사이의 영역에서 나오는 각각의 도관(10)의 단부(10.2)가 포함되어 있다.
2개의 인접 리브(80) 간의 공간은 음극실(11)의 입구단(11.1)의 경계를 한정한다. 리브(81)는, 그 일부에 대하여, 양극(9)에서 생성된 산소를 수집하는 도관부(17)의 경계를 한정한다. 예시된 바와 같이, 도관들(10)은 규칙적으로 배치되어 있으며, 도관들(10)의 단부들(10.2)은, 상기 도관들의 2개의 단부(10.2) 사이에 개별적으로 삽입되는 입구단들(11.1)과 같이 결정된 각에 따라 서로 분리된다.
도 2b에 나타낸 바와 같이, 상호 연결 플레이트(8)의 다른 일 면(8B), 즉 면(8A)의 반대편에 있는 면은 또한 리브들(82,83)을 포함한다.
2개의 리브(82) 간의 공간은 양극실(9)의 출구단(9.2)의 경계를 한정한다.
리브(83)는, 그 일부에 대하여, 양극(9)에서 생성된 산소를 수집하는 도관부(17)의 경계를 한정한다.
마지막으로, 이러한 면(8B)에는 양극(9)에서 생성된 산소를 수집하는 도관들(170)이 포함되어 있다. 예시된 바와 같이, 도관들(170)은 규칙적으로 배치되어 있고, 도관들(170)의 단부들은 양극실(9)의 출구단(9.2)과 같이 결정된 각에 따라 서로 분리된다. 터널의 형태로 예시된 바와 같은 도관(170)은 리브들(81,83) 사이에서의 개선된 전기 분해 셀(C)의 파지력 전달을 허용한다. 또한 본 발명에 의하면, 그리고 도 3 및 도 3a에 나타낸 바와 같이, 상호 연결 플레이트(8)의 면(8B)에는 상호 연결 플레이트(8)의 면(8B) 주변 상에 2개의 리브(84,85)에 의해 경계가 한정된 영역이 포함되어 있다. 이러한 2개의 리브(84,85) 간의 공간은 양극실(9)의 입구단(9.1)의 경계를 한정한다. 다른 한 리브(86)는, 그 일부에 대하여, 음극(11)에서 생성된 수소를 수집하는 도관부(18)의 주변 경계를 한정한다.
도 3b에 나타낸 바와 같이, 상호 연결 플레이트(8)의 다른 면(8A)에는 상호 연결 플레이트(8)의 다른 면(8A) 주변에 리브(87)가 포함되어 있다. 다른 2개의 리브(88,89)는 음극실(11)의 출구단(11.2) 및 음극(11)에서 생성된 수소를 수집하는 도관부(18)의 주변 경계를 한정한다.
대표적인 예에서는, 상호 연결 플레이트들(8)이 특히 산소 수집 도관부(17) 주위의 용접 비드(welding bead)(19)를 통해 서로 용접된 2개의 접시형 금속 플레이트를 조립함으로써 만들어진다. 리브들(80,81,82,83,84,85,86,87,88,89)은 이러한 방식으로 압착된 단면 리브들이다.
도 3 내지 도 3b의 실시예에서는, 산소 수집 도관부(18) 주위에 어떠한 용접 비드도 존재하지 않는다.
본 명세서에서는 도 3 내지 도 3b의 HTE 전기 분해 장치가 특허 출원 FR 10 51783에 기재되고 권리주장된 바와 같이 전기 분해 셀들의 적층 주위에 많아야 1% 수소를 함유하는 증기를 담고 있을 수 있는 밀봉된 케이싱의 사용을 필요로 하는 것으로 규정되어 있다.
따라서, 위에서 언급한 전기 분해 장치의 동작은 다음과 같이 요약될 수 있다. 아마도 사전에 가열될 수도 있는, 수소가 첨가되지 않은 증기가 도관(10) 내로 들어가게 된다. 수소가 첨가되지 않은 증기가 도관(140) 내로 이동할 경우에, 수소가 첨가되지 않은 증기는 상호 연결 플레이트(8)에 할당된 음극(11) 및 양극(9)과의 열교환에 의해 가열된다.
먼저, 셀(C1)의 온도에 근접한 온도로 가열되는, 이러한 '수소가 첨가되지 않은 증기'는 음극 입구단(11.1)을 통해 음극실(11) 내로 들어간다(도 1b 및 도 2a의 화살표(14)).
좀더 구체적으로 기술하면, 도 2a를 참조하면 아직 어떠한 환원(reduction)에도 직면하지 않은 '수소가 첨가되지 않고 가열된 증기' 물길은 말하자면 리브(81) 상으로 후퇴됨으로써 도관(10)의 제2 단부(10.2)에서 나와서 음극 입구단(11.1) 내로 들어간다. 아직 환원되지 않은 '수소가 첨가되지 않은 증기' 물길의 이러한 후퇴는, 본 발명에 의하면 도 2a에서 상징적으로 나타낸 만곡되고 폭넓은 화살표들에서 볼 수 있는 바와 같이 리브(81)의 전체 주변 둘레에, 즉 산소 수집 도관(17)의 전체 주변 둘레에 가스 버퍼 체적을 만든다. 이러한 버퍼 체적은 의도적으로 도관(17)에서 수집된 산소에 비하여 약간 높은 온도에 있게 한다. 그러므로 리브(81)의 기능은 도관(10)의 제2 단부(10.2)의 출구에서 물길을 음극 입구단(11.1) 또는 양극 입구단(9.1)으로 방출시켜 안내해 주는 것이다. 리브(81)의 반대편에 위치해 있는 2개의 인접한 추가 리브들(80) 간의 거리는 음극 입구단(11.1)의 경계를 한정함으로써, 후퇴된 증기가 상기 음극 입구단(11.1)을 통과할 때 후퇴된 증기의 속도가 높아질 수 있게 한다. 이리하여 본 발명에 따른 버퍼 영역의 성능이 개선된다. 실제로, 말하자면 통로들(11.1)에서 후퇴된 증기가 더 높은 속도를 갖게 함으로써, 생성된 가스(H2 또는 O2)의 역확산(retrodiffusion) 현상이 일어나지 않게 된다. 다시 말하면, 생성된 가스가 버퍼 영역으로부터 수집 도관부로 반대 방향으로 복귀 유동하게 될 위험성이 줄어든다. 바꾸어 말하면, 위에서 언급한 역확산을 방지하기 위해, 도 2 내지 도 2b의 실시예에서 설계된 단면(11.1)을 좁힘으로써 증기의 속도가 음극실 또는 양극실의 입구에서 높아질 수 있다. 수소가 첨가되지 않은 증기가 음극들(2)와 접촉하게 될 때 음극실(11)에 들어간 '수소가 첨가되지 않은 증기'는 환원에 직면하게 된다. 이때, 수소는 다음과 같은 반응의 수학식 1에 따라 생성된다.
Figure pct00001
음극실들(11)의 전체 길이를 따라 환원에 의해 생성된 수소는 전용 수집 도관(18) 내에 수집된다. 더 정확히 말하면, 도 3b에 예시된 바와 같이, 화살표들(12)에 따라 유동하는 생성된 수소는 면(8A)의 주변 영역에서 리브들(88,89) 사이의 음극 출구단(11.2)과 같은 거리까지 이르러서 수집 도관(18) 내로 들어간다.
더군다나, 동시에 아직 산소를 함유하지 않은, 수소가 첨가되지 않은 증기는 상호 연결 플레이트(8)의 주변을 통해서 리브들(84,85)에 의해 경계가 한정된 양극 입구단(9.1)을 거쳐 양극실(9) 내로 들어간다(도 3a의 화살표(15)). 좀더 정확하게 기술하면, 이러한 '산소를 함유하지 않은, 수소가 첨가되지 않은 증기' 물길은 리브(86) 주위에, 결과적으로 수소 수집 도관부(18) 주변 둘레에 분포된다. 이러한 증기 물길은 본 발명에 의하면 도 3a에서 상징적으로 나타낸 폭넓은 화살표들에서 볼 수 있는 바와 같이, 리브(86)의 전체 주변 둘레에, 즉 산소 수집 도관(18)의 전체 주변 둘레에 가스 버퍼 체적을 만든다. 이러한 버퍼 체적은 의도적으로 도관(18)에서 수집된 수소에 비하여 약간 높은 압력에 있게 한다.
양극실(9)의 전체 길이를 따라 양극(9)에서 생성된 산소는 전용 수집 도관(17)에 수집된다. 더 정확히 말하면, 도 2b에 예시된 바와 같이, 화살표(13)를 따라 유동하는 생성된 산소는 면(8B)의 영역에서 인접한 리브들(82) 사이의 양극 출구단(9.2)과 같은 거리까지 이르러서 도관들(170)을 통해 수집 도관(17) 내로 들어간다.
방금 설명되었던 발명은 동시에,
- 양극 및 음극에서 증기가 부수적으로 유동하게 하는데 있고,
- 상기 상호 연결 플레이트들 및 상기 적층을 통해 생성되는, 수소 및 산소의 수집 도관부들 주위의 압력보다 약간 높은 압력에 있는 증기의 버퍼 체적을 만들도록 상기 상호 연결 플레이트들 및 상기 적층을 통해 생성되는, 수소 및 산호의 수집 도관부들 각각에 가능한 근접한 양극 및 음극 입구단들을 만드는데 있다. 버퍼 체적을 만듦으로써, 아직 환원되지 않고 아직 산소를 함유하지 않은, 수소가 첨가되지 않은 증기로 이루어지는 '누설 유량(leakage flow rate)'이 결과적으로 만들어진다. (수소가 첨가되지 않은 증기 및 상기 수집된 산소 또는 상기 수집된 수소를) 혼합함으로써, 또는 확산을 통해 상기 반응으로부터 도출되는 흔적(trace)들이 있을 수 있지만, 상기 버퍼 체적의 분별 있는 위치가 주어지면, 이러한 흔적들은 모든 상황에서 약해지게 된다.
많아야 1% 수소를 함유하는 증기의 주입을 통해 산소 및 수소 수집 도관부들에 근접한 본 발명에 따라 만들어진 버퍼 체적은 다음과 같은 이점들을 지닌다.
- 상기 버퍼 체적은 제조하기에 간단하고,
- 조종되어야 하는 상당한 기계적 조임을 필요로 하는 것 및/또는 복잡한 설계의 밀봉(seal)의 사용이 회피될 수 있으며,
- 추가적인 밀봉이 사용될 경우에 개선된 안전성이 보장된다.
HTE 전기 분해 장치의 주변으로부터 주입된 많아야 1% 수소를 함유하며 수집 도관부(18)(도 3a 참조)에 근접한 증기는 특허 출원 FR 10 51783에 기재되고 권리주장된 바와 같이 한정된다.
비록 상세하게 설명하지는 않았지만, 하나 이상의 재료 층들이 한 셀의 3가지 구성요소(양극, 음극, 전해질) 각각 상에, 그리고 또한 상호 연결기들 또는 상호 연결 플레이트들 상에 증착될 수 있음은 자명한 것이다.
다른 개선들은 본 발명의 범위에서 벗어나지 않고 이루어질 수 있다.
따라서, 예시된 실시예 중에서, 도 2 내지 도 2b에 도시된 실시예에서는 산소 수집 도관부(17)의 주변 및 음극실(11)의 입구단(11.1) 사이의 버퍼 체적의 생성이 예시되어 있지만, 도 3 내지 도 3b에 도시된 실시예에서는 산소 수집 도관부(18)의 주변 및 양극실(9)의 양극 입구단(9.1) 사이의 버퍼 체적의 생성이 예시되어 있다.
또한, 말하자면 역으로 되는 HTE 전기 분해 장치 구조를 설계하는 것이 가능한데, 다시 말하면 도 2 내지 도 2b에 도시된 실시예는 수소 수집 도관부(17)의 주변 및 양극실(9)의 양극 입구단(9.1) 사이의 버퍼 체적의 생성을 가능하게 하지만, 도 3 내지 도 3b에 도시된 실시예는 산소 수집 도관부(18)의 주변 및 음극실(11)의 입구단(11.1) 사이의 버퍼 체적의 생성을 허용한다. 바꾸어 말하면, 수집부들(17,18)의 수집 기능이 역으로 되며, 실들(9,11)의 기능이 역으로 된다. 이는 특히 HTE 전기 분해 장치 내에 상호 연결 플레이트들(8)을 동일한 위치에 유지하지만, 전기 분해 셀들(C1,C2..., Cn)을 회전시킴으로써 이루어질 수 있는데, 이 경우에 음극들(2.1,2.2, ...,2.n)은 이때 플레이트들(8)의 면들(8B)의 반대편에 있도록 제조되는 반면에, 양극들(4.1,4.2, ...,4.n)은 이때 플레이트들(8)의 면들(8A)의 반대편에 있도록 제조된다.
또한, 그러한 선택은 단일 HTE 전기 분해 장치 내에서 도 2 내지 도 2b에 따른 2가지 실시예, 다시 말하면 산소 수집 도관부(17) 둘레 및 음극실(11)의 입구단(11.1) 사이 및 수소 수집 도관부(18) 주변 및 양극실(9)의 양극 입구단(9.1) 사이의 동시적인 버퍼 체적의 생성을 위한 도 2 내지 도 2b에 따른 2가지 실시예를 지니도록 이루어질 수 있다.
또한, 그러한 선택은 단일 HTE 전기 분해 장치 내에서 도 3 내지 도 3b에 따른 2가지 실시예, 다시 말하면 산소 수집 도관부(17) 둘레 및 음극실(11)의 입구단(11.1) 사이 및 수소 수집 도관부(18) 주변 및 양극실(9)의 양극 입구단(9.1) 사이의 동시적인 버퍼 체적의 생성을 위한 도 3 내지 도 3b에 따른 2가지 실시예를 지니도록 이루어질 수 있다.
또한, 그러한 선택은 단일 HTE 전기 분해 장치 내에서 도 2 내지 도 2b에 따른 실시예 및 도 3 내지 도 3b에 따른 실시예를 지니도록 이루어질 수 있다.
또한, 그러한 선택은 단일 HTE 전기 분해 장치 내에서 수소 수집 도관부(18)에 근접배치된 각각의 음극실(11)의 입구단(11.1)을 지니고 산소 수집 도관부(17)에 근접배치된 각각의 양극실(9)의 양극 입구단(9.1)을 지니도록 이루어질 수 있는데, 이때 본 발명에 따른 버퍼 영역들은 소정의 생성된 가스(H2 또는 O2)의 입구 및 출구 사이에 생성된다.
더군다나, 위에 설명한 예에서 양극 및 음극실들의 입구에서의 증기에 수소가 첨가되지 않은 경우에, 이러한 증기가 또한 탄화수소를 생성할 목적으로 질소 및/또는 CO2와 같은 실제 전기 분해 반응에 참여하지 않는 가스들을 포함할 수 있음은 자명한 것이다.
마지막으로, 비록 물의 전기 분해에 대한 용도로만 설명되었지만, 만약 입구 가스(들)이 출구 가스들(반응 가스들)에 대하여 중화될 수 있으며 무해한 것으로 고려될 수 있다면, 그리고 만약 출구 가스들 중 하나에 입구 가스(들)의 최소한의 존재가 입구 가스의 수집 또는 입구 가스들의 수집에 그다지 유해하지 않다면 본 발명이 다른 전기 촉매 반응기들에 적용될 수 있음은 자명한 것이다.

Claims (7)

  1. 단위 전기 분해 셀들(C1,C2, ...Cn)의 적층을 포함하는, 물의 고온 전기 분해용 반응기로서, 각각의 단위 전기 분해 셀은 음극(2.1,2.2), 양극(4.1,4.2) 및 상기 음극 및 양극 사이에 끼어있는 전해질(6.1,6.2)로 이루어지며, 2개의 인접한 단위 전기 분해 셀 사이에는 2개의 인접한 단위 전기 분해 셀 중 하나의 단위 전기 분해 셀의 전극 및 2개의 인접한 단위 전기 분해 셀 중 다른 하나의 단위 전기 분해 셀의 전극과 전기적으로 접촉하게 적어도 하나의 상호 연결 플레이트(8)가 끼어 있고, 상기 상호 연결 플레이트는 가스가 음극 및 양극에서 각각 유동하도록 적어도 하나의 음극실(11) 및 적어도 하나의 양극실(9)의 경계를 한정하며,
    음극실들(11)의 단부들 중 한 단부(음극 입구단)는 증기를 공급할 수 있는 증기 공급부(feed)에 연결되어 있으며, 양극실들(9)의 단부들 중 한 단부(양극 입구단)는 또한 증기를 공급할 수 있는 증기 공급부에 연결되어 있고,
    음극실들(11)의 단부들 중 다른 한 단부(음극 출구단)는 셀들의 적층 및 상호 연결 플레이트들의 적층을 통해 이루어지는 수소 수집 도관부에서 나오고, 양극실들(9)의 단부들 중 다른 한 단부(양극 출구단)는 셀들의 적층 및 상호 연결 플레이트들의 적층을 통해 이루어지는 산소 수집 도관부에서 나오며,
    각각의 음극 입구단(11.1)은 산소 수집 및/또는 수소 수집 도관부(17)에 근접배치되어 있고, 각각의 양극 입구단(9.1)은 수소 수집 및/또는 산소 수집 도관부(18)에 근접배치되어 있는, 물의 고온 전기 분해용 반응기.
  2. 제1항에 있어서, 상기 물의 고온 전기 분해용 반응기는,
    증기가 유동할 수 있는 적어도 하나의 도관(10);
    을 포함하며, 상기 도관(10)은 상호 연결 플레이트(8) 내에 형성되고, 상기 도관의 제1 단부(10.1)는 증기를 공급할 수 있는 증기 공급부에 연결되어 있으며, 상기 도관의 제2 단부(10.2)는 각각의 음극 또는 양극 입구단에 근접하고 셀들의 적층 및 상호 연결 플레이트들의 적층을 통해 이루어진 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 및/또는 다른 하나에 근접한 영역에서 나오는 증기를 전달하고, 상기 영역은 증기가 음극 또는 양극 입구단에 도달되기 전에 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 및/또는 다른 하나의 주변 둘레에 상기 증기의 버퍼 체적(14)을 만들도록 설계되는, 물의 고온 전기 분해용 반응기.
  3. 제2항에 있어서, 상기 물의 고온 전기 분해용 반응기는,
    산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 또는 다른 하나의 주변 둘레에 배치된 적어도 하나의 리브(rib; 81);
    를 포함하며, 상기 리브(들)는 상기 도관의 제2 단부의 출구에서 증기를 음극 또는 양극 입구단을 향해 후퇴(방출)시켜 안내해 주는, 물의 고온 전기 분해용 반응기.
  4. 제3항에 있어서, 상기 물의 고온 전기 분해용 반응기는,
    산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 또는 다른 하나의 주변 둘레에 상기 리브(81)의 반대편에 배치된 다수의 추가 리브(80);
    를 포함하며, 2개의 인접한 추가 리브(80) 사이의 공간은 증기 방출 속도가 높아지게 하는 음극 또는 양극 입구단의 경계를 한정하는, 물의 고온 전기 분해용 반응기.
  5. 제1항에 있어서, 각각의 음극 및/또는 양극 입구단은 상기 물의 고온 전기 분해용 반응기 주위에 증기를 수용하도록 상기 물의 고온 전기 분해용 반응기 주변 상에 배치되어 있으며 셀들의 적층 및 상호 연결 플레이트들의 적층을 통해 이루어진 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 및/또는 다른 하나에 근접배치되고, 음극 또는 양극 입구단 및 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 및/또는 다른 하나 사이에 한정된 영역은 산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 및/또는 다른 하나의 주변 둘레에 상기 증기의 버퍼 체적(13)을 만들도록 설계되는, 물의 고온 전기 분해용 반응기.
  6. 제5항에 있어서, 상기 물의 고온 전기 분해용 반응기는,
    산소 및 수소 수집 도관부들 중 하나 또는 다른 하나의 주변 둘레에 배치된 적어도 하나의 리브(84,85,86);
    를 포함하며, 상기 리브(들)는 상기 수집 도관부 주위의 증기의 주변 안내(13)를 허용하는, 물의 고온 전기 분해용 반응기.
  7. 제1항 내지 제6항 중 한 항에 있어서, 상기 물의 고온 전기 분해용 반응기는 450℃ 이상의 온도, 전형적으로 700℃ 내지 1000℃의 온도에서 동작하도록 이루어진, 물의 고온 전기 분해용 반응기.
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