KR20130083347A - 배기가스에 함유된 이산화탄소를 회수하는 방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 배기가스에 함유된 이산화탄소를 포집하는 방법과 이를 격리하는 방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 화력발전소 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 제철공장 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 시멘트공장의 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 산업공장보일러 굴뚝에서 배출되는 배기가스와 같이 이산화탄소가 함유된 배기가스를 흡수공정에서 흡수한 이산화탄소 흡수액을 분해공정으로 보내어 저압·고온에서 고순도의 이산화탄소를 분해하여 포집(捕執)하고, 포집된 고순도의 이산화탄소는 압축·냉각하여 액체 탄산(Liquefied carbon dioxide)으로 회수하는 방법에 관한 것이다.
이를 위하여 본 발명은 이산화탄소를 함유한 배기가스에서 이산화탄소를 회수하는 방법에 있어서, 상기 이산화탄소를 함유한 배기가스는 온도가 높기 때문에 냉각공정에서 온도를 떨어뜨린 이산화탄소를 함유한 배기가스로 처리하는 냉각단계와, 상기 온도를 떨어뜨린 이산화탄소를 함유한 배기가스를 흡수공정으로 보내어 이산화탄소를 흡수액에 흡수·제거된 배기가스는 대기로 배출하고, 이산화탄소를 흡수한 흡수액은 이산화탄소 분해공정으로 보내는 흡수단계와, 상기 이산화탄소를 흡수한 흡수액은 가열하여 이산화탄소를 분해한 흡수액은 흡수단계의 흡수공정으로 반송하고, 분해된 이산화탄소는 회수단계로 보내는 분해단계와, 상기 분해된 이산화탄소는 압축냉각공정에서 압축냉각하여 액체 탄산으로 회수하는 이산화탄소를 회수하는 단계로 이루어진 것에 특징이 있다.

Description

배기가스에 함유된 이산화탄소를 회수하는 방법{Method of collecting carbon dioxide contained in the exhaust gas}
본 발명은 배기가스에 함유된 이산화탄소를 포집하는 방법과 이를 격리하는 방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 화력발전소 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 제철공장 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 시멘트공장의 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 산업공장보일러 굴뚝에서 배출되는 배기가스와 같이 이산화탄소가 함유된 배기가스를 흡수공정에서 흡수한 이산화탄소 흡수액을 분해공정으로 보내어 저압·고온에서 고순도의 이산화탄소를 분해하여 포집(捕執)하고, 포집된 고순도의 이산화탄소는 압축·냉각하여 액체 탄산(Liquefied carbon dioxide)으로 회수하는 방법에 관한 것이다.
산업의 발전에 따라서 이산화탄소의 배출량이 증가하고 있으며, 대기 중에 이산화탄소 농도는 산업혁명 이전에는 대략 280ppm 정도이던 것이 산업의 발전에 따라서 이산화탄소의 배출량이 증가하면서 현재에는 380ppm을 웃돌고 있다.
이산화탄소는 적외선의 2.5∼3μm, 4∼5μm의 파장대역(波長帶域)에 강한 흡수대(吸收帶)를 가지기 때문에, 지상으로부터의 열이 우주로 확산하는 것을 막는, 이른바 온실효과(溫室效果) 가스로서 작용하며, 또한, 해수 중에의 용존량(溶存量)이 증가하는 것에 의해서 해수가 산성화하여 생태계에 악영향을 주는 해양 산성화도 염려되고 있는 등의 문제를 야기하고 있다.
그래서 교토의정서(京都議定書)에 의해서 이산화탄소를 함유한 온실효과가스 배출량의 삭감 목표가 각국에 제시되었으며, 이를 각국은 배출되는 이산화탄소를 삭감할 것을 합의하였기 때문에 이산화탄소처리에 대한 구체적인 방법이 강구되어야 하는 실정에 이르렀다.
일반적으로 CO2를 함유한 가스로부터, CO2를 정제하거나 액체 탄산(Liquid carbon dioxide)을 만드는 경우, 암모니아와 이산화탄소를 만들어 요소(Urea)를 만드는 공장에서는 CO2와 H2 혼합가스를 고압(高壓)·저온(低溫)의 흡수공정(Absorption process)에서 CO2만 선택적으로 흡수하는 흡수제(Monoethanolamine, Diethanolamine, K2CO3의 수용액)에 흡수한 용액을 저압·고온의 분해공정(Decomposition process)으로 보내어 정제된 CO2를 만들어, 이를 NH3와 반응시켜 요소비료를 만들거나, 정제된 CO2를 압축·냉각하여 액체 탄산을 만들었다.
상기 고압·저온의 흡수공정을 보일러 연소공정에서 배출되는 CO2 농도가 12∼15% 정도로 낮은 배기가스를 처리하는 경우는 막대한 동력비와 시설비가 들어가기 때문에 경제성이 없는 문제점이 있다. 그래서 다음과 같은 특허문헌과 같은 기술들이 제시되어 있으나, 이들 기술 역시 흡수효율이 낮거나, 운전비가 높은 등의 문제점이 있다.
특허문헌 1 U.S. Pat. 제2004-0250684호에서는, 이산화탄소를 함유한 가스를 액상의 이산화탄소흡수제가 주입된 수직가스반응기(Vertical gas absorption reactor)의 이산화탄소흡수제를 통과하여 이산화탄소를 흡수하여 처리하는 방법이 제시되어 있으나, 상압(常壓)에서 이산화탄소를 흡수함으로 흡수효율이 떨어지는 문제점이 있다.
특허문헌 2 일본특허공개번호 제2011-173047호에서는, 연소설비로부터 배출되는 배기가스 중의 CO2를 흡수액에 흡수시켜 제거하는 흡수탑과 CO2를 흡수한 흡수액을 가열하는 것으로 CO2를 방출시키고 재생된 흡수액을 흡수탑으로 반송하는 것으로 구성된 공정에 의한 CO2회수방법이 제시되어 있으며, 특허문헌 3 일본특허공개번호 제2010-253370호에서는, CO2를 함유한 배기가스를 CO2흡수액과 접촉시켜 배기가스 중의 CO2를 제거하는 CO2 흡수탑과 CO2 흡수탑에서 CO2를 흡수한 흡수액을 재생탑으로 보내어 CO2를 제거하는 공정이 제시되어 있으며, 특허문헌 4 일본특허공개번호 제2008-126154호에서는, 유황산화물 및 이산화탄소를 함유한 배기가스를 알칼리성 흡수액에 접촉시켜 배기가스 중의 유황산화물을 제거하는 탈유공정과 탈유공정에서 처리된 배기가스 중의 이산화탄소를 흡수하는 흡수공정과 이산화탄소를 흡수한 흡수액을 재생탑으로 보내어 CO2를 제거하는 공정이 제시되어 있으며, 특허문헌 5 일본특허공개번호 제2007-137725호에서는, 배기가스와 흡수액을 기액접촉시켜 흡수액에 배기가스 중의 이산화탄소를 흡수시키는 흡수탑과 이산화탄소를 흡수한 흡수액으로부터 이산화탄소를 방출시켜 흡수액을 재생하는 재생탑으로 구성된 이산화탄소를 회수하는 방법이 제시되어 있으나, 상기 특허문헌 2에서 특허문헌 5의 이산화탄소처리방법 역시 특허문헌 1에서와 같이 저압에서 이산화탄소를 흡수함으로 흡수효율이 떨어지는 문제점이 있다.
상기 기술 이외에도 CO2를 함유한 배기가스를 PSA(Pressure Swing Adsorption) 방법, 나노여과(Nano filtration)방법 등이 제시되어 있으나, 이들 방법들은 배기가스를 고압으로 압축을 해야함으로써 동력비가 높게 드는 문제점이 있다.
그리고 비특허문헌 1에서 비특허문헌 5에 공지된 내용은, 상기 특허문헌에서 공지된 내용을 설명한 내용이거나, 이산화탄소의 처리현황과 실태, 기술개발의 동향, 처리방법의 특징, CO2 분리회수에서 하이드레이트 기술의 적용 등의 내용을 제시한 기술들로 종래기술에 지나지 않는다.
[특허문헌 1] U.S. Patent No. 0250684, Apparatus for continuous carbon dioxide absorption, (Aug 10, 2004) [특허문헌 2] 일본특허공개번호 제2011-173047호, CO2 회수장치 및 CO2 회수방법(CO2回收裝置およびCO2回收方法), (2011년 09월 08일) [특허문헌 3] 일본특허공개번호 제2010-253370호, CO2 회수장치 및 CO2 회수방법(CO2回收裝置およびCO2回收方法), (2010년 11월 11일) [특허문헌 4] 일본특허공개번호 제2008-126154호, 배가스의 처리방법 및 장치(排ガスの理方法及び裝置), (2008년 06월 05일) [특허문헌 5] 일본특허공개번호 제2007-137725호, 이산화탄소회수시스템 및 이산화탄소회수방법(二酸化炭素回收システムおよび二酸化炭素回收方法), (2007년 06월 07일)
[비특허문헌 1] 미야모토 카즈아키(宮本 和明)　CO2 지중 저장 기술을 중심으로 한 온나화 대책기술의 개발동향(CO2地中貯留技術を中心とした溫暖化對策技術の發開動向), 과기술동향(科技術動向) 2002년 06월호 [비특허문헌 2] Bert Metz. et al. : IPCC Special Report on Carbon Dioxide Capture and Storage. Cambrige University Press (2005) [비특허문헌 3] 미야가와 미츠루(宮川 滿)·마츠오 카즈요시(松尾 和芳)·사쿠라이 소우이치로(櫻井 聰一郞)·사카이 마사카즈(酒井 正和), CO2 분리회수에의 하이드레이트 기술의 적용(CO2分離回收へのハイドレ-ト技術の適用), 미츠이 조선기술보(三井造船技報) No. 203. PP. 31∼36 (2011년 07월호） [비특허문헌 4] Ogawa T., et al, Development of Carbon dioxide removal system from the flue gas of coal fired power plant, Energy Procedia. Volume: 1, Issue: 1, Publisher: Elsevier, Pages: 721∼724 [비특허문헌 5] Ohsumi, T., 1993: Prediction of solute carbon dioxide behaviour around a liquid carbon dioxide pool on deep ocean basin. Energy Conversion and Management, 33(5∼8), 685∼690.
본 발명은 종래기술의 문제점을 해결하기 위해서, 이산화탄소를 함유한 배기가스를 냉각공정에서 냉각처리한 배기가스를 아스피레이터(Aspirator)와 같은 구조의 흡인장치로 흡수공정에 보내어, 흡수공정의 압력을 0.2∼0.5MPaG에서 이산화탄소를 분해할 때 에너지소모가 적은 입체장애아민의 흡수액에 이산화탄소를 흡수·제거한 배기가스는 대기로 배출하고, 이산화탄소를 흡수한 흡수액은 분해공정으로 보내어 가열하여 분해되는 이산화탄소는 포집하여 압축·냉각하여 액체 탄산으로 회수하는 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
본 발명은 화력발전소 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 제철공장 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 시멘트공장의 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 산업공장보일러 굴뚝에서 배출되는 이산화탄소를 함유한 배기가스에서 이산화탄소를 회수하는 방법에 있어서, 상기 이산화탄소를 함유한 배기가스는 온도가 높기 때문에 냉각공정에서 온도를 떨어뜨린 이산화탄소를 함유한 배기가스로 처리하는 냉각단계와, 상기 온도를 떨어뜨린 이산화탄소를 함유한 배기가스를 흡수공정으로 보내어 이산화탄소를 흡수액에 흡수·제거된 배기가스는 대기로 배출하고, 이산화탄소를 흡수한 흡수액은 이산화탄소 분해공정으로 보내는 흡수단계와, 상기 이산화탄소를 흡수한 흡수액은 가열하여 이산화탄소를 분해한 흡수액은 흡수단계의 흡수공정으로 반송하고, 분해된 이산화탄소는 회수단계로 보내는 분해단계와, 상기 분해된 이산화탄소는 압축냉각공정에서 압축냉각하여 액체 탄산으로 회수하는 이산화탄소를 회수하는 단계로 이루어진 것에 특징이 있다.
본 발명의 이산화탄소를 함유한 배기가스로부터 이산화탄소를 회수하는 방법에서 이산화탄소를 흡수하는 아스피레이터(Aspirator)와 같은 구조의 흡인장치로 흡수공정으로 보내어, 흡수공정의 압력을 0.2∼0.5MPaG에서 이산화탄소를 흡수하는 공정은 종래의 상압에서 흡수하는 공정에 비해서는 흡수효율이 향상되는 효과가 있으면서, 고압에서 흡수하는 공정에 비해서는 전력소모가 작은 효과가 있기 때문에 배기가스에 함유된 이산화탄소의 회수에 널리 이용될 것으로 기대한다.
도 1은 배기가스에 함유된 이산화탄소를 회수하는 공정도
도 2는 흡인장치(吸引裝置)의 단면도
도 3은 압력-온도에 따른 CO2의 상평형도(Pessure-temperature phase diagram of carbon dioxide)
도 4는 이산화탄소(CO2)-물(H2O)-이산화탄소 하이드레이트의 상평형도
도 5는 CO2의 몰리에(Mollier)선도(Temperature-entropy diagram)
먼저, 본 발명에서 이산화탄소를 함유한 배기가스 중에서 이산화탄소를 선택적으로 흡수할 수 있는 흡수제의 종류에 따른 흡수 메커니즘(Mechanism) 및 특징을 검토하면 다음과 같다.
1. 1급, 2급 알카놀아민(Alkanolamines) 수용액의 경우
종래의 암모니아·요소비료공장에서 CO2흡수제로 사용하던 모노에탄올아민(Monoethanolamine, MEA), 다이에탄올아민(Diethanolamine, DEA)과 같은 1급, 2급 알카놀아민(Alkanolamines)과 이산화탄소의 흡수반응은, 알카놀아민과 이산화탄소가 산·염기반응을 하여 카바메이트(Carbamate)가 생성되는 반응으로 다음 반응식 (1)과 같은 CO2 흡수반응이 일어난다.
2RNH2 + CO2 → RNHCOO- + RNH3 + ……………(1)
그리고 카바메이트(Carbamate)는 가수분해에 의한 중탄산염(Bicarbonate)이 생성된다.
RNHCOO- + H2O ↔ RNH2 + HCO3 - ……………(2)
여기서 R는 MEA 또는 DEA의 기능기를 나타낸다.
상기 반응식 (1)에서 보는 바와 같이 제 1, 2급 알카놀아민의 경우는, 알카놀아민 단위 몰당 흡수된 이산화탄소의 몰비(Mole ratio)는 0.5를 넘지 못한다. 그러나 흡수공정의 압력이 증가하면 1급 또는 2급 알카놀아민도 평형부하가 0.5를 넘어서게 되는데, 이는 반응식 (1)에서 생성된 카르바메이트가 반응식 (2)와 같이 가수분해되면서 유리아민(Free amine)을 생성하여 이산화탄소와 추가적으로 반응하기 때문이다.
상기 1급, 2급 알카놀아민(Alkanolamines) 수용액의 경우는, 이산화탄소의 흡수속도가 빠른 특징이 있으나, 이산화탄소의 흡수용량이 작으면서 분해공정에서 에너지 소모가 높은 단점이 있다.
2. 3급 알카놀아민의 경우
트리에탄올아민(Triethanolamine, TEA), N-메틸다이에탄올아민(N-Methyldiethanolamine, MDA)과 같은 3급 알카놀아민과 이산화탄소의 흡수반응 메커니즘은, 이산화탄소와 물의 직접 반응에 대한 3급 알카놀아민의 염기촉매반응에 의해서, 다음 반응식 (3)과 같은 CO2 흡수반응이 일어난다.
R3N + CO2 + H2O → R3NH+ + HCO3 - ……………(3)
여기서 R는 TEA 또는 MDA의 기능기를 나타낸다.
상기 반응식 (3)에서 보는 바와 같이 3급 알카놀아민 1 몰당 이산화탄소 1 몰을 흡수하는 흡수용량이 높은 특징이 있지만, 반응속도가 1, 2급 알카놀아민이 이산화탄소를 흡수하는 반응속도에 비하여 반응속도가 작은 문제가 있다.
3. 입체장애아민(Sterically hindered amine)의 경우
2-아미노-2-메틸-1-프로판올(2-Amino-2-methyl-1-propanol, AMP)와 같은 입체장애아민(Sterically hindered amine)의 경우는, 이산화탄소 가수분해 촉매반응에 의해 흡수되는 것으로, 다음 반응식 (4)와 같은 CO2 흡수반응이 일어난다.
RNH2 + CO2 + H2O → RNH3 + + HCO3 -……………(4)
여기서 R은 AMP의 기능기를 나타낸다.
그리고 카바메이트(Carbamate)는 가수분해에 의해서 반응식 (5)에서와 같이 중탄산염(Bicarbonate)을 생성한다.
RNHCOO- + H2O → RNH2 + HCO3 - ……………(5)
상기 반응식 (4)와 (5)에서 보는 바와 같이 입체장애아민 1 몰당 이산화탄소 1 몰을 흡수하는 흡수용량이 높으면서 이산화탄소의 선택도가 높은 특징이 있으면서, 재생에 필요한 에너지가 작다고 하는 장점이 있다.
5. 염기성인 K2CO3 수용액의 경우
이산화탄소를 함유한 가스를 탄산칼륨(K2CO3) 수용액과 함께 고압의 흡수공정에 공급하면 염기성인 K2CO3 수용액에 CO2는 아래 반응식 (6)과 같은 CO2 흡수반응이 일어난다.
2K2CO3 + CO2 + H2O → 2KHCO3 ……………(6)
상기 K2CO3 수용액의 경우는, 이산화탄소를 함유한 가스를, 온도는 90∼110℃, 압력은 15∼20기압의 흡수공정에서 18∼40중량%의 탄산칼륨(K2CO3) 수용액에 이산화탄소를 흡수한 흡수액을 온도는 등온에서, 압력은 0.35∼1기압의 분해공정으로 보내어 이산화탄소를 분해하는 공정(Catacarb공정이라 함.)은, 상기 1급, 2급 알카놀아민(Alkanolamines) 수용액에 비해 고압에서 흡수 능력이 높으면서 SO2에 의한 열화현상이 낮고, 분해공정에서 에너지소모가 적은 특징이 있으나, 흡수속도가 느리면서 발전소 등의 대량배출원에 적용하기에는 흡수공정의 압력이 높다는 단점이 있다.
상기한 바와 같이 흡수제의 종류에 따라서 각각의 특징이 있으며, 본 발명에서는 상압(常壓)에 가까운 상태에서 이산화탄소의 함량이 12∼20% 범위의 배기가스에 함유된 이산화탄소를 선택적으로 흡수하는 흡수제는 입체장애(立體障碍) 아민을 사용하는 것이 바람직할 것으로 사료되어, 2-아미노-2-메틸-1-프로판올[2-Amino-2-methyl-1-propanol, AMP], 3-아미노-3-메틸-2-펜탄올[3-Amino-3-methyl-2 -pentanol], 2,3-다이메틸-3-아미노-1-뷰탄올[２，３－Dimethyl－３－amino－１－butanol], 2-아미노-2-에틸-1-뷰탄올[２－Amino－２－ethyl-1-butanol], 2-아미노-2-메틸-3-펜탄올[2-Amino-2-methyl-3-pentanol], 2-아미노-2-메틸-1-뷰탄올[2-Amino-2-methyl-1-butanol], 3-아미노-3-메틸-1-뷰탄올[3-Amino-3-methyl-1-butanol], 3-아미노-3-메틸-2-뷰탄올[3-Amino-3- methyl-2-butanol], 2-아미노-2-메틸-1-뷰탄올[2-Amino-2-methyl-1-butanol], 2-아미노-2,3-다이메틸-1-뷰탄올[2-Amino-2,3-dimethyl-1-butanol], 2-아미노-2-메틸-1-펜탄올[2-Amino-2-methyl-1-pentanol], 2-(다이에틸아미노)-에탄올[2-(Diethylamino)-ethanol], 2-(에틸아미노)-에탄올[2-(Ethylamino)-ethanol, EAE], 2-(프로필아미노)에탄올[2-(Propylamino)ethanol], 2-(메틸아미노)-에탄올[2-(Methylamino)-ethanol, MAE], 2-(에틸메틸아미노)-에탄올[2-(Ethylmethylamino)-ethanol], ２－(아이소프로필아미노)-에탄올[2-(Isopropylamino)-ethanol], 1-(에틸아미노)-에탄올[1-(ethylamino)-ethanol], 1-(메틸아미노)-에탄올[1-(Methylamino)-ethanol], 1-(프로필아미노)-에탄올[1-(Propylamino)-ethanol], 1-아이소프로필아미노)-에탄올[1-(Isopropylamino)-ethanol], 2-(에틸메틸아미노)-에탄올[2-(Ethylmethylamino)-ethanol], 1-(다이메틸아미노)-에탄올[1-(Dimethylamino)-ethanol], 1-(다이에틸아미노)-에탄올[1-(Diethylamino)-ethanol], 1-(에틸메틸아미노)-에탄올[1-( Ethylmethylamino)-ethanol], 2-(다이아이소프로필아미노)-에탄올[2-(Diisopropylamino)-ethanol], 1-(다이에틸아미노)-2-프로판올[1-(Diethylamino)-2-propanol], 3-(다이에틸아미노)-1-프로판올[3-(Diethylamino)-1-propanol], 2-(하이드록시메틸)-피페리딘[2-(Hydroxymethyl)-piperidine], 2-(2-(하이드록시에틸)-피페리딘[2-(2-Hydroxyethyl)-piperidine, HEP], 2-(1-하이드록시메틸)-피페리딘[2-(1-Hydroxymethyl)-piperidine] 또는 2-(1-하이드록시에틸)-피페리딘[2-(1-Hydroxyethyl)-piperazine] 중에서 한 종류의 입체장애아민을 흡수제로 사용한다.
특히 상기 입체장애 아민 중에서도 2-아미노-2-메틸-1-프로판올(2-Amino-2-methyl-1-propanol), 3-아마노-3-메틸-1-뷰탄올(3-Amino-3-methyl-1-butanol), 2-피페리딘에탄올[2-Piperidineethanol, 2-(2-Hydroxyethyl)piperidine], 2-(에틸아미노)-에탄올[2-(Ethylamino)-ethanol], 2-(메틸아미노)-에탄올[2-(Methylamino)-ethanol] 또는 2-(2-하이드록시에틸)피페리딘[2-(2-Hydroxyethyl)piperidine] 중에서 한 종류 이상을 혼합한 입체장애아민의 20∼70중량% 수용액에 CO2 흡수능력증진제, 부식방지제를 혼합한 것을 CO2 흡수제로 사용하는 것이 바람직하다.
상기 입체장애아민을 흡수제로 사용하는 경우, CO2 흡수능력을 증진하기 위한 증진제(흡수촉진물질)로, 입체장애아민 100중량부 당 메탄올(methanol), 폴리에틸렌글리콜(Polyethylene glycol), 술포란(Sulfolane), 2-(메틸아미노)-에탄올[2-(Methylamino)-ethanol], 2-(에틸아미노)-에탄올[2-(Ethylamino)-ethanol], 2-(아이소프로필아미노)-에탄올[2-(Isopropylamino)-ethanol], 2-n-(뷰틸아미노)-에탄올[2-n-(Butylamino)-ethanol], 피페라진(Piperazine), 2-메틸피페라진(2-Methylpiperazine), 2,5-다이메틸피페라진(2,5-Dimethylpiperazine), 몰포린(Morpholine), 글리신(Glycine), 피페리딘(Piperidine) 또는 2-피페리틴오에탄올(2-Piperidinoethanol) 중에서 한 종류 이상을 1∼25중량부를 혼합하여 사용한다.
상기 부식억제물질은, 전체 흡수액에 염기성탄산동(鹽基性炭酸銅, CuCO3·Cu(OH)2·H2O)을 100∼500ppm을 첨가한다.
본 발명은, 화력발전소 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 제철공장 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 시멘트공장의 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 산업공장보일러 굴뚝에서 배출되는 이산화탄소가 함유된 배기가스 중에서 이산화탄소를 액체 탄산으로 회수하는 방법을 첨부된 도면을 참조하여 상세히 설명하면 다음과 같다.
1. 냉각단계
본 발명은 화력발전소 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 제철공장 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 시멘트공장의 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 산업공장보일러 굴뚝에서 탈질처리, 집진처리, 탈황처리를 하여 배기(排氣) 되는 이산화탄소를 함유한 배기가스로부터 이산화탄소의 회수에 있어서, 상기 이산화탄소를 함유한 배기가스는 온도가 높기 때문에 냉각공정으로 보내어 온도를 떨어뜨린 이산화탄소를 함유한 배기가스로 냉각처리한다.
배출 당시 이산화탄소를 함유한 배기가스는 온도가 높기 때문에 배기가스이송송풍기(1)로 냉각탑(2)의 하부로 공급하고, 냉각탑순환펌프(7)로 냉각탑(2) 내에 설치된 충전층(6)의 상부로 냉각용수와 함께 공급하여 순환하면서 이산화탄소를 함유한 배기가스의 온도를 30℃ 이하로 냉각하여 냉각탑(2) 상부로 배출하여 흡수공정으로 보낸다. 이때 냉각된 온도는 낮을수록 좋기 때문에 특별히 하안의 온도는 특별히 제한하지 않는다.
냉각용수는 냉각탑(2) 상부로 배출되는 이산화탄소를 함유한 배기가스의 온도가 30℃ 이하가 되도록 온도지시조정기(TIC, Temperature indicating controller)로 유량을 조정하면서 공급하고, 냉각탑(2) 하부의 수위는 수위지시조정기(LIC, Level indicating controller)에 의해서 냉각탑순환펌프(7)에서 냉각탑 충전층(3) 상부로 공급하는 순환수의 일부를 방류한다.
상기 냉각용수는 하천수, 지하수 또는 해수를 사용할 수 있으며, 냉각용수는 쿨링타워(Cooling tower)를 설치하여 클로즈드쿨링시스템(Closed cooling system)으로 하여 반송수를 공랭식(空冷式)으로 냉각하여 반복사용하거나, 냉각용수가 풍부한 경우는 원스루시스템(One through system)으로 하여 한번 사용한 냉각용수는 방류수로 방류한다.
상기 냉각탑 충전층(3) 충전재의 재질은, 내식성이 우수한 스테인리스강(Stainless steel), 자기(Porcelain), PVC(Polyvinylchloride), PE(Polyethylene), PP(Polypropylene), ABS수지(Acrylonitrile butadiene styrene copolymer), 아크릴수지(Acrylic resin), 에보나이트(Eebonite) 또는 베이클라이트(Bakelite) 중에서 한 종류의 라시히링(Raschig ring), 폴링(Pall Ring), 라프락스링(Raflux ring), 레싱링(Lessing Ring), 십자분할링(Cross partition ring), 새들형(Saddle type) 또는 볼형(Ball type) 중에서 한 종류를 기(氣)·액(液) 접촉시간이 1.5∼3초의 범위가 되도록 충전한다.
냉각탑(2)은 배기가스이송송풍기(1)에서 공급되는 배기가스의 질량속도(G)와 냉각탑순환펌프(4)에서 공급하는 순환수와 냉각용수(L)의 질량속도 비(L/G)가 0.2∼0.6의 범위가 되게 하며, 탑경(塔徑)은 충전재의 종류에 따른 익류점(Flooding point)과 로딩 점(Loading point)을 고려하여 결정하는 것이 원칙이지만, 일반적으로 탑의 면적은 가스의 유속이 0.15∼0.3m/초의 범위로 하면 무난하다.
냉각공정은, 상기 기·액 접촉식 냉각공정 대신에 투관식 냉각기(Tube and shell cooler type)을 사용하여도 무방하다.
2. 흡수단계
이산화탄소 흡수액에 배기가스에 함유된 이산화탄소를 흡수하는 공정에서 흡수효율을 향상하기 위해서는 저온·고압으로 유지해야 하는데, 흡수효율을 향상하기 위해 고압으로 운전하는 경우는 압축기(Compressor)의 동력소모가 큰 문제가 있으며, 반면에 종래의 기술에서처럼 배기가스를 압축하지 않고 흡수공정의 압력을 상압에서 운전하는 경우는 흡수효율이 낮은 문제점이 있다. 그래서 본 발명에서는 배기가스를 직접 압축하는 않고, 이산화탄소를 함유한 배기가스를 아스피레이터(Aspirator)와 같은 구조의 흡인장치로 흡수공정으로 흡인하여 흡수공정의 압력을 0.2∼0.5MPaG 범위로 운전하여 최소의 전력비로 흡수효율을 향상할 수 있는 이산화탄소 흡수공정을 제시코자 한다.
본 발명에서 흡수액은, 상기 입체장애아민 수용액에 CO2 흡수능력을 증진하기 위한 증진제(흡수촉진물질)와 부식억제물질을 혼합한 것을 사용한다.
흡수탑(5)은 하부 충전층(6a)과 상부 충전층(6b)에 충전재를 충전한 원형의 구조로 구성된다.
상기 흡수액를 흡수탑(5)에 공급하고, 흡수탑순환펌프(7)로 흡수탑(5) 하부 충전층(6a) 위와 상부 충전층(6b) 위로 순환하면서 순환흡수액의 일부를 흡인장치(8)의 액체 유로(8a)로 공급하여 노즐부(8b)를 통과하면 베르누이 이론(Bernoulli's theory)에 의해서 상기 냉각단계에서 이산화탄소를 함유한 냉각된 배기가스와 CO2액화공정에서 반송되는 인너트가스(Inert gas)가 흡인(吸引)되어 순환흡수액과 함께 기·액 혼합유로(5d)를 통과하여 흡수탑(5) 하부로 공급된다.
흡수탑(5) 하부로 공급된 이산화탄소를 함유한 배기가스와 CO2액화공정에서 반송되는 인너트가스(Inert gas)는 충전층(6a, 6b)을 통과하면서 흡수탑 순환펌프(7)에서 공급되는 순환흡수액과 흡수탑(5) 상부 충전층(6b) 위로, 분해탑(10) 하부의 고온 재생흡수액을 흡수액 열교환기(14)에서 열교환 후 흡수액 냉각기(15)에서 30℃ 이하로 냉각된 재생 흡수액이 공급되어 향류접촉(向流接觸)하면서 배기가스에 함유된 이산화탄소가 흡수액에 흡수하여 제거되고, 이산화탄소가 제거된 배기가스는 압력지시조정기(PIC, Pressure indicating controller)로 흡수탑(5) 내의 압력을 0.2∼0.5MPaG 범위로 유지하면서 흡수탑(5) 상부로 배출되어 굴뚝(9)을 통해서 대기로 배출되고, 이산화탄소를 흡수한 흡수액은 흡수탑 순환펌프(7)로 흡수탑(5) 하부 충전층(6a), 흡수탑(5) 상부 충전층(6b)과 흡인장치(8)로 순환하면서 흡수탑(5) 하부의 수위가 수위지시조정기(Level indicating controller, LIC)로 일정하게 유지하면서 분해탑(10) 하부에서 반송되는 고온의 재생 흡수액과 열교환하는 흡수액 열교환기(14)로 보내어 열교환한 다음, 흡수탑(10)의 하부 충전층(11a)의 위로 공급한다.
상기 냉각기(15)에서 30℃ 이하로 냉각된 재생 흡수액으로 냉각하는데 있어서, 온도는 낮게 냉각될수록 좋기 때문에 하안의 온도는 특별히 제한하지 않는다.
흡수탑(5) 상부 충전층(6b) 위로 공급되는 재생 흡수액의 유량은, 배기가스 유량 및 이산화탄소의 함량(농도)을 고려하여 10∼20% 정도의 여유를 감안하여 결정한다.
흡인장치(8)는, 도 2 '흡인장치(吸引裝置)의 단면도'에서 보는 바와 같이 실험실의 아스피레이터(Aspirator)와 같은 구조로, 흡수탑 순환펌프(7)로 흡수액의 일부를 배기가스 흡인장치(8)의 액체 유로(8a)에 공급하여 노즐부(8b)를 통과하면 베르누이 이론(Bernoulli's theory)에 의해서 이산화탄소를 함유한 배기가스와 CO2액화공정에서 반송되는 인너트가스(Inert gas)가 흡인(吸引)되어 흡수액과 함께 기·액 혼합유로(8d)를 통과하여 흡수탑(5) 하부로 공급되는 구조로 되어 있다. 흡인장치(8)의 액체 유로(8a)에 공급하는 흡수액의 유량은 배기가스의 유량, 흡수탑(5) 내의 압력을 고려하여 결정한다.
상기 흡수탑(5)의 충전층(6a, 6b)의 충전재의 재질은, 냉각탑(2)의 충전재와 동일한 스테인리스강(Stainless steel), 자기(Porcelain), PVC(Polyvinylchloride), PE(Polyethylene), PP(Polypropylene), ABS수지(Acrylonitrile butadiene styrene copolymer), 아크릴수지(Acrylic resin), 에보나이트(Eebonite) 또는 베이클라이트(Bakelite) 중에서 한 종류의 라시히링(Raschig ring), 폴링(Pall Ring), 라프락스링(Raflux ring), 레싱링(Lessing Ring), 십자분할링(Cross partition ring), 새들형(Saddle type) 또는 볼형(Ball type) 중에서 한 종류를 충전한다.
그리고 흡수탑(5)은, 배기가스가 흡입장치(8)를 통해서 공급되는 배기가스와 CO2액화공정에서 반송되는 인너트가스(Inert gas)의 질량속도(G)와 흡수탑 순환펌프(7)에 공급되는 순환흡수액과 흡수탑(5) 상부로 공급되는 흡수액(L)의 질량속도 비(L/G)가 0.2∼0.6의 범위가 되게 하고, 탑경(塔徑)은 냉각탑 충전층(3) 충전재의 종류에 따른 익류점(Flooding point)과 로딩 점(Loading point)을 고려하여 결정하는 것이 원칙이지만, 일반적으로 탑의 면적은 가스의 유속이 0.15∼0.3m/초의 범위로 하면 무난하다.
충전탑(2)의 높이는 NTU(Number of transfer unit)와 HTU(Height of transfer unit)를 고려한 높이에 가스이동높이와 작업에 필요한 높이(약 2.5m)를 고려하여 결정하지만, 배기가스의 접촉시간을 1.2∼2초의 범위가 되도록 하고, 이에 가스이동높이와 작업에 필요한 높이(약 2.5m)를 고려하여 결정하여도 무난하다.
3. 분해단계
상기 흡수단계에서 이산화탄소를 흡수한 흡수액은 저압(상압)·고온상태의 분해공정에서 이산화탄소를 분해한다.
상기 흡수단계에서 이산화탄소(CO2)를 흡수한 흡수액은 흡수탑 순환펌프(8)로 흡수액 열교환기(14)로 보내어 재생흡수액 이송펌프(12)에서 공급되는 고온의 재생흡수액과 열교환한 다음, 분해탑(10) 하부 충전층(11a) 위로 보낸다.
이산화탄소(CO2)를 흡수한 흡수액이 분해탑(10) 하부 충전층(11a) 위로 공급되면 분해탑(10) 하부에서 리보일러(Reboiler, 13)에 공급되고, 리보일러(13)에서는 온도지시조정기(Temperature indicating controller, TIC)로 스팀(Steam)을 공급하여 분해탑(10) 하부의 온도를 80∼130℃로 조정하면 이산화탄소(CO2)를 흡수한 흡수액에서 이산화탄소(CO2)가 분해되어 분해탑 하부 충전층(12a)을 통과하여 분해탑 상부 충전층(12b)으로 올라가게 된다. 분해탑(10) 하부에서 이산화탄소(CO2)를 분해한 흡수액은 재생흡수액 이송펌프(12)에 의해서 수위지시조정기(Level indicating controller, LIC)로 분해탑(10) 하부의 레벨(Level)을 일정하게 유지하면서 흡수액 열교환기(14)로 보내어 분해단계에서 공급되는 저온의 이산화탄소(CO2)를 흡수한 흡수액과 열교환 후 흡수액 냉각기(15)로 보내어 30℃ 이하로 냉각한 다음, 흡수탑(5) 상부 충전층(6b) 위로 반송한다.
분해탑 상부 충전층(11b) 하부로 공급되어 분해된 이산화탄소(CO2)와 증기는 환류액 이송펌프(18)에서 공급되는 환류액과 역류(Counter-flow)로 접촉하면서 1차 증기(수분)를 응축하고, 분해탑(10) 상부로 배출되는 분해된 이산화탄소(CO2)는 플래시 탱크(17)에서 분해된 이산화탄소(CO2)와 함께 환류 냉각기(16)로 보내어 냉각수를 공급하여 냉각하여 분해된 이산화탄소(CO2)에 포함된 증기를 응축한 것을 이산화탄소분리기(17)로 보내어 응축된 응축액은 환류액 이송펌프(18)로 분해탑 상부 충전층(11b) 위로 환류하면서 나머지 응축액은 이산화탄소분리기(17)의 수위를 수위지시조정기(LIC)로 일정하게 유지하면서 흡수탑(5) 상부 충전층(6b) 위로 보내고, 증기가 제거된 이산화탄소는 이산화탄소 회수단계로 보낸다.
상기 분해탑(10)의 충전층(11a, 11b) 충전물의 재질은, 내식성이 우수한 스테인리스강(Stainless steel) 또는 자기(Porcelain) 중에서 한 종류의 라시히링(Raschig ring), 폴링(Pall Ring), 라프락스링(Raflux ring), 레싱링(Lessing Ring), 십자분할링(Cross partition ring), 새들형(Saddle type) 또는 볼형(Ball type) 중에서 한 종류를 충전한다.
그리고 분해탑(10)은, 리보일러(13)에서 스팀이 공급되어 분해된 이산화탄소의 기체와 증기의 질량속도(G)와 흡수탑 순환펌프(9)에서 공급되는 이산화탄소를 흡수한 흡수액과 환류액 이송펌프(18)에서 공급되는 환류액(L)의 질량속도 비(L/G)가 0.2∼0.6의 범위가 되게 하고, 탑경(塔徑)은 충전층 충전재의 종류에 따른 익류점(Flooding point)과 로딩 점(Loading point)을 고려하여 결정하는 것이 원칙이지만, 일반적으로 탑의 면적은 가스의 유속이 0.15∼0.3m/초의 범위로 하면 무난하며, 분해탑(10)의 높이는 NTU(Number of transfer unit)와 HTU(Height of transfer unit)를 고려한 높이에 가스이동높이와 작업에 필요한 높이(약 2.5m)를 고려하여 결정하지만, 배기가스의 접촉시간을 1.2∼2초의 범위가 되도록 하고, 이에 가스이동높이와 작업에 필요한 높이(약 2.5m)를 고려하여 결정하여도 무난하다.
4. 회수단계
상기 분해공정에서 증기가 제거된 이산화탄소는, 압축기의 1단에서 0.4∼0.5Mpa까지 압축 후 냉각기에서 20∼30℃ 냉각하여 응축된 응축수는 응축수 제거기(Water seperator)에서 제거한 다음, 2단에서는 2.0∼2.5Mpa까지 압축 후 냉각기에서 20∼30℃ 냉각하여 응축된 응축수는 응축수 제거기에서 제거한 다음, 냉동공정에서 냉매를 이용하여 -20℃로 냉각하면 도 5 'CO2의 몰리에(Mollier)선도(Temperature-entropy diagram)'에서 보는 바와 같이 이산화탄소(CO2)는 액체 탄산(Liquid carbon dioxide)으로 회수된다.
또는, 상기 2단 압축한 이산화탄소를, 상기 1단과 2단 압축·냉각·응축수제거과정을 동일하게 3단, 4단 압축기에서 이산화탄소 임계압력 7.382MPa 이상으로 압축한 다음, 임계온도 31.1℃ 이하로 냉각수(Cooling water)를 이용하여 냉각하여도 액체 탄산으로 회수된다.
이때 액화되지 않은 가스와 인너트 가스(Inert gas)는 흡인장치(8)로 반송한다.
상기 액체 탄산으로 회수된 이산화탄소는 해저심층, 해저대수층, 육상대수층, 석탄층, 폐유전 또는 폐천연가스정에 격리처리한다.
본 발명의 이산화탄소를 함유한 배기가스로부터 이산화탄소를 회수하는 공정 중에서, 압력을 0.2∼0.5MPaG에서 이산화탄소를 흡수하는 공정은 종래의 상압에서 흡수하는 공정에 비해서는 흡수효율이 향상되는 효과가 있으면서, 고압에서 흡수하는 공정에 비해서는 전력소모가 작은 효과가 있기 때문에 배기가스에 함유된 이산화탄소의 회수처리공정에 널리 이용될 것으로 기대한다.
1: 배기가스이송송풍기 2: 냉각탑
3: 충전층 4: 냉각탑순환펌프
5: 흡착탑 6a: 흡수탑 상부 충전층
6b: 흡수탑 하부 충전층 7: 흡수탑순환펌프
8: 흡인장치(吸引裝置) 8a: 액체 유로
8b: 노즐(Nozzle) 부 8c: 기체 유로
8d: 기·액 혼합유로 9: 굴뚝
10: 분해탑 11a: 분해탑 상부 충전층
11b 분해탑 하부 충전층 12: 재생흡수액 이송펌프
13: 리보일러(Reboiler) 14: 흡수액 열교환기
15: 흡수액 냉각기 16: 환류 냉각기
17: 이산화탄소분리기 18: 환류액 이송펌프
LT: 수위 전달장치(Level transmitter)
LIC: 수위지시조정기(Level indicating controller)
TT: 온도전달장치(Temperature transmitter)
TIC: 온도지시조정기(Temperature indicating controller)
PT: 압력전달장치(Pressure transmitter)
PIC: 압력지시조정기(Pressure indicating controller)

Claims (1)

  1. 화력발전소 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 제철공장 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 시멘트공장의 굴뚝에서 배출되는 배기가스, 산업공장보일러 굴뚝에서 배기(排氣) 되는 이산화탄소를 함유한 배기가스에 함유된 이산화탄소를 회수하는 방법에 있어서,
    상기 이산화탄소를 함유한 배기가스는 온도가 높기 때문에 냉각공정에서 온도를 떨어뜨린 이산화탄소를 함유한 배기가스로 냉각처리하는 냉각단계와,
    아스피레이터(Aspirator)와 같은 구조의 흡인장치가 하부에 부착된 흡수탑의 내부에는 상단과 하단에 층전층을 충전한 구조로 된 흡수탑에 입체장애아민 수용액에 CO2 흡수증진제와 부식억제물질을 혼합한 흡수액을 공급하고, 흡수탑순환펌프로 흡수탑 충전층 위로 흡수액을 순환하면서 순환 흡수액의 일부를 흡인장치에 공급하면, 상기 냉각단계에서 이산화탄소를 함유한 냉각된 배기가스가 흡인(吸引)되어 흡수탑 하부로 공급되어 충전층에서 흡수액과 향류접촉(向流接觸)하면서 배기가스에 함유된 이산화탄소가 흡수액에 흡수되어 제거된 배기가스는 압력지시조정기(PIC, Pressure indicating controller)로 흡수탑 내의 압력을 0.2∼0.5MPaG 범위로 유지하면서 흡수탑(5) 상부로 배출되어 굴뚝을 통해서 대기로 배출되고, 이산화탄소를 흡수한 흡수액은 흡수탑 하부의 수위를 수위지시조정기(Level indicating controller, LIC)로 일정하게 유지하면서 분해탑으로 보내는 흡수단계와,
    상기 이산화탄소를 흡수한 흡수액을 분해탑으로 보내어, 리보일러에서 스팀을 공급하여 가열해서 이산화탄소를 분해한 재생흡수액은 흡수단계의 흡수탑으로 반송하고, 분해된 이산화탄소는 회수단계로 보내는 분해단계와,
    상기 분해된 이산화탄소를 압축·냉각을 반복하는 공정에서 액체 탄산(Liquid carbon dioxide)으로 회수하는 회수단계로 구성되는 것을 특징으로 하는 배기가스에 함유된 이산화탄소를 회수하는 방법.
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