KR20200034144A - 시멘트 소성공정의 폐열을 이용하는 이산화탄소 포집, 저장 및 이용방법 - Google Patents

시멘트 소성공정의 폐열을 이용하는 이산화탄소 포집, 저장 및 이용방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 시멘트 소성로에서 배출되는 이산화탄소를 함유한 배기가스를 냉각하고, 이산화탄소 흡수제를 충전한 흡수탑에 보내어 배기가스 중에 함유된 이산화탄소를 흡수제에 흡수시키는 제1 단계; 상기 이산화탄소를 흡수한 흡수제를 재생탑에 보내고, 시멘트 소성공정에서 배출되고 회수된 폐열을 재가열기에 공급하여 이산화탄소를 흡수한 흡수제를 가열하여 흡수제로부터 이산화탄소를 분리하는 제2 단계; 및 상기 분리된 이산화탄소를 압축 및 냉각시켜 액화탄산을 제조하거나, 상기 분리된 이산화탄소, 분말 생석회(Lime, CaO) 및 물을 혼합하여 침강 탄산칼슘을 제조하는 제3 단계를 포함하는 시멘트 소성공정의 폐열을 이용하는 이산화탄소 포집, 저장 및 이용방법에 관한 것이다.본 발명에 따르면 대기 중에 배출되기 전 CO2를 직접 포집(CCUS)하여 온실가스를 감축할 수 있을 뿐만 아니라, 포집한 CO2를 활용하여 고순도 PCC와 액화 탄산을 제조하여 관련 산업에 활용할 수 있으며, 나아가 탄소 배출권을 획득할 수 있다.

Description

시멘트 소성공정의 폐열을 이용하는 이산화탄소 포집, 저장 및 이용방법{Method for Capturing, Storaging and Using Carbon Dioxide in Waste Gas of Cement Produciton Comprising the Using of Waste Heat of Cement Calcination Process}
본 발명은 시멘트 소성공정의 배기가스로부터 이산화탄소를 포집, 저장 및 이용하는 방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 시멘트 소성로에서 배출되는 배기가스에 함유된 이산화탄소를 흡수제로 흡수하고 시멘트 소성공정의 폐열을 이용하여 분리한 후, 침강탄산칼슘(PCC)과 액화 탄산가스의 형태로 저장 및 이용하는 방법에 관한 것이다.
최근 기구온난화에 따른 기후변화 문제로 전 지구촌이 난관은 겪고 있으며 각국 정부에서도 각국 온실가스 감축을 위한 노력을 하고 있다. 우리 나라도 2020년까지 BAU(자연증가량) 대비 30% 감축(2009.11), 2030년까지 BAU대비 37% 감축(2015.6) 목표를 발표하여 온실가스 감축 정책을 강화하고 있다. 특히 앞으로 2년 밖에 남지 않은 2020년까지 예상 CO2 배출량인 약 6억톤 중 30%인 1.8억톤을 감축할 예정인데, 이 중 55%인 1억톤을 CCUS 기술로 감축할 예정이다(김경호, 이산화탄소 포집저장 기술에 의한 감축: 대규모 통합실증기술과 경제성 확보가 사용화의 관건, KISTI 마켓 보고서, 2011).
특히, 우리나라의 경우 시멘트 1톤 생산에서 배출되는 CO2양은 약 0.93톤으로 평가되고 있다. 2010년도 이후 우리나라의 연간 시멘트 생산량은 약 5천5백만 톤이므로 시멘트 생산으로 인해 배출되는 전체 CO2 양은 약 5천만 톤 이상으로 평가될 수 있다. 이는 우리나라 전체 CO2 배출량의 약 7%에 해당한다. 참고로 세계 시멘트의 CO2 원 단위 평균값은 0.81톤이며, 연간 시멘트 생산량은 약 33억 톤이다. 따라서 세계 시멘트 생산으로부터 배출되는 CO2 양은 약 24억 톤 이상으로 평가될 수 있다.
구체적으로, 시멘트 제조공정은 크게 석회석 채석공정, 원료분쇄 및 소성 공정, 제품공정으로 구분할 수 있다. 원료 분쇄 및 소성 공정에서는 석회질 원료에 규산질을 포함한 점토질 원료를 혼합하여 미분쇄 후 약 1,450℃의 고온으로 가열하게 된다. 이런 고온 가열하에서 석회석의 탄산칼슘 성분은 산화칼슘과 CO2로 분리되게 된다. 소성 과정에서 석회석의 탈탄산 반응에 의해 배출되는 CO2 양은 약 0.4~0.5톤으로 평가된다.
이러한 CO2 의 포집 공정으로 연소 배기가스 중에 포함된 CO2를 냉각탑에서 냉각한 다음, 흡수탑에서 모노에탄올아민(Monoethanolamine) 등의 알칸올아민(Alkanolamine) 수용액에 CO2를 흡수하고 나머지 연소 배기가스는 대기로 방출하고, CO2를 흡수한 알칸올아민 수용액은 재생탑으로 보내어 리보일러(Reboiler)에서 가열에 의해 알칸올아민 수용액을 재생하여 흡수탑으로 반송하면서, CO2를 탈리(脫離)하여 회수하는 공정이 알려져 있다. 그러나, 알칸올아민은 CO2 흡수반응열이 높으면서 재생공정에서 분해열이 높기 때문에 에너지 소모량이 많아 경제성이 떨어지는 문제점이 있다.
또한, 최근 CO2를 포집하는 기술이 개발됨에 따라 CO2 포집물이 발생되고 있으나, 발생된 CO2 포집물은 대부분 매립되거나 방치되고 있다. 따라서 발생된 CO2 포집물을 활용 또는 저장할 수 있는 기술 개발이 요구되고 있는 실정이다.
본 발명은 시멘트 소성로에서 발생하는 이산화탄소를 포집하고, 저장 및 이용하기 위한 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명은 이산화탄소 포집 공정 운전시 흡수제의 재생에 많은 에너지가 소요되고, 탄산칼슘 및 액화탄산가스 제조에 고순도의 이산화탄소가 요구되는 문제점을 해결하기 위해, 시멘트 소성공정 중 발생하는 폐열을 이용하여 이산화탄소 흡수제를 재생하여 고순도의 이산화탄소를 분리하고 이를 액화탄산이나 침강탄산칼슘 형태로 저장 및 이용함으로써, 시멘트 소성공정과 일관 공정으로 이산화탄소를 포집, 저장 및 이용하는 방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명은 시멘트 소성로에서 배출되는 이산화탄소를 함유한 배기가스를 냉각하고, 이산화탄소 흡수제를 충전한 흡수탑에 보내어 배기가스 중에 함유된 이산화탄소를 흡수제에 흡수시키는 제1 단계;
상기 이산화탄소를 흡수한 흡수제를 재생탑에 보내고, 시멘트 소성공정에서 배출되고 회수된 폐열을 재가열기에 공급하여 이산화탄소를 흡수한 흡수제를 가열하여 흡수제로부터 이산화탄소를 분리하는 제2 단계; 및
상기 분리된 이산화탄소를 압축 및 냉각시켜 액화탄산을 제조하거나, 상기 분리된 이산화탄소, 분말 생석회(Lime, CaO) 및 물을 혼합하여 침강 탄산칼슘을 제조하는 제3 단계를 포함하는 시멘트 소성공정의 폐열을 이용하는 이산화탄소 포집, 저장 및 이용방법을 제공한다.
본 발명은 시멘트 소성로에서 배출되는 이산화탄소를 이산화탄소 흡수제에흡수시키고 시멘트 소성공정에서 배출되는 고온의 폐열을 이용하여 이산화탄소를 분리하여 액화탄산이나 침강탄산칼슘의 형태로 저장함으로써 시멘트 소성공정과 일관 공정으로 친환경적이고 경제적인 이산화탄소의 포집, 저장 및 이용 방법을 구현한다.
본 발명에 따르면 CO2 대량 발생 산업인 시멘트 산업에 적용 가능한 CCUS 기술을 개발하여 환경 시장의 새로운 분야를 선점할 수 있다.
본 발명에 따르면 대기 중에 배출되기 전 CO2를 직접 포집(CCUS)하여 온실가스를 감축할 수 있을 뿐만 아니라, 포집한 CO2를 활용하여 고순도 PCC와 액화 탄산을 제조하여 관련 산업에 활용할 수 있으며, 나아가 탄소 배출권을 획득할 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따라 시멘트 소성공정으로부터 발생하는 CO2를 포집하여 침강 탄산칼슘이나 액화탄산으로 전환하는 과정을 도시한 것이다.
이하, 본 발명의 도면을 참조하여 상세하게 설명하고자 한다. 다음에 소개되는 실시예들은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되는 것이다. 따라서 본 발명은 이하 설명된 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 그리고 도면들에 있어서, 구성요소의 폭, 길이, 두께 등은 편의를 위하여 과장되어 표현될 수도 있다. 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다.
본 발명의 시멘트 소성공정의 폐열을 이용한 이산화탄소 포집, 저장 및 이용방법은 시멘트 소성로에서 배출되는 이산화탄소를 함유한 배기가스를 냉각하고, 이산화탄소 흡수제를 충전한 흡수탑에 보내어 배기가스 중에 함유된 이산화탄소를 흡수제에 흡수시키는 제1 단계;
상기 이산화탄소를 흡수한 흡수제를 재생탑에 보내고, 시멘트 소성공정에서 배출되고 회수된 폐열을 재가열기에 공급하여 이산화탄소를 흡수한 흡수제를 가열하여 흡수제로부터 이산화탄소를 분리하는 제2 단계; 및
상기 분리된 이산화탄소를 압축 및 냉각시켜 액화탄산을 제조하거나, 상기 분리된 이산화탄소, 분말 생석회 및 물을 혼합하여 침강 탄산칼슘을 제조하는 제3 단계를 포함한다.
액상 CO2 포집 공정 운전 시 가장 많은 비용이 소모되는 곳은 CO2로 포화된 흡수제를 재생하는 공정으로, 통상적으로 3.7 GJ/tCO2 이상 에너지가 소모된다. 시멘트 소성공정은 시멘트 제조공정 중에서 가장 중요한 공정으로 원료분쇄기에서 공급하는 원료를 약 850~900℃까지 예열기에서 예열하고, 이 원료를 회전식 소성로(Rotary Kiln)에서 약 1,450℃까지 고온으로 소성하여 시멘트 반제품인 클링커를 제조하는 공정이다. 본 발명자들은 시멘트 소성공정에서 발생하는 고온의 폐열을 CO2 포집 공정에서 CO2로 포화된 흡수제를 재생하는데 이용함으로써 경제적인 방법으로 고순도로 CO2를 포집하고 분리할 수 있음을 발견하였다. 본 발명은 이에 기초한 것이다.
본 발명에서, 상기 이산화탄소 흡수제는 모노에탄올아민(Monoethanolamine, MEA) 또는 다이에탄올아민(Diethanolamine)과 같은 1급, 2급 알칸올아민일 수 있다.
1급, 2급 알칸올아민과 이산화탄소의 흡수반응은, 알칸올아민과 이산화탄소가 반응하여 카바메이트(Carbamate)가 생성되는 반응으로 다음 반응식과 같이 일어난다.
2R-NH2 + CO2 ⇔ R-NH3 + + R-NH-COO-
상기 1급, 2급 알칸올아민은 CO2 분압이 낮아 흡수효율이 높은 특징이 있으나, 반응열이 아민의 종류에 따라 다소 차이는 있으나 모노에탄올의 경우 반응열이 1,919KJ/CO2 kg 이며, 다이에탄올아민(DEA)은 1,519 KJ/CO2 kg로 높기 때문에 이산화탄소의 분해에 많은 에너지가 소모되는 문제가 있다. 본 발명은 시멘트 소성공정에서 발생하는 고온의 폐열을 흡수제의 재생에 이용함으로써 이러한 문제를 해결하였다.
본 발명의 일 실시예에서, 흡수제는 재가열기에서 공급된 110~120℃, 1~2 기압의 열원에 의해 가열되어 이산화탄소와 분리되고 재생된다. 상기 열원은 스팀, 폐열, 배기가스 등 일 수 있다.
본 발명에서, 상기 흡수탑은 외부에서 공급되는 이산화탄소 함유 원료 가스를 유입 및 배출하기 위한 것으로, 원료 가스를 유입시키고 알칸올아민과 같은 흡수제를 공급하여 상기 원료 가스로부터 이산화탄소를 흡수한 흡수제를 재생탑으로 배출한다.
본 발명에서, 상기 재생탑은 상기 흡수탑에서 원료 가스로부터 이산화탄소를 흡수한 흡수제로부터 이산화탄소를 탈거 및 제거하여 이산화탄소를 흡수한 흡수제를 재생 및 재활용하기 위한 것이다. 상기 재생탑에서 흡수제와 이산화탄소는 분리되어 상기 재생탑의 상단부에 고농도의 기상의 이산화탄소가 존재하게 된다. 상기 재생탑의 일 측 소정 위치에 시멘트 소성공정으로부터 폐열로부터 회수된 재생열을 공급하는 공급부가 구비된다.
본 발명의 일 실시예에서, CO2 포집 공정은 1000 Nm3/h으로 진행되어, C02 회수율은 90% 이상이고, 재가열기 열용량은 2.4 GJ/tCO2 이하였으며, 포집된 CO2 양은 10톤 CO2/일 이었다.
본 발명은 포획 및 분리된 이산화탄소의 저장 및 이용을 위해 분리된 이산화탄소에 분말 생석회와 물을 혼합하여 침강 탄산칼슘(Precipitated Calcium Carbonate)으로 전환한다.
본 발명에서, 분리한 고순도의 이산화탄소를 이용하면 99.0% 이상의 고순도의 침강탄산칼슘을 제조할 수 있다.
침강 탄산칼슘은 분말 생석회(Cao)를 공업용수와 혼합하여 18%의 석회 슬러리(Ca(OH)2)를 만드는 석회 수화(Lime Slaking) 공정과 석회 슬러리(Lime Slurry, 18%)에 이산화탄소 포획 공정으로 얻은 가스상태의 이산화탄소를 주입하여 반응시켜 침강 탄산칼슘(PCC)를 생산하는 주공정에 따라 제조된다.
본 발명의 일 실시예에서, 1회 Batch Lime Slaking 공정에 소요되는 생석회의 양은 톤백 1개정도(약 800~1260kg)이며 약 4.2m3의 Lime Slurry (18%)를 생산하고 최대 1일 2회 운전할 수 있는 용량으로 설계하였다.
본 발명의 일 실시예에서, 이산화탄소는 이산화탄소 포획 공정에서 약 1.03 barg로 공급되며, 압력조절변을 통해 약 0.5 barg로 감압한 후 PCC 반응 탱크로 주입된다. 반응이 되지 않은 잉여의 이산화탄소는 탱크 벤트 라인(VENT Line)을 통해 외부로 배출되며, 벤트(VENT) 배출구는 작업자와 작업공간에서 충분한 이격거리를 둔 안전한 외부장소로 연장하여 설치하였다.
생석회가 물과 반응할 때 발열이 일어나므로, CaO 원재료 상태나 물과 CaO 투입비에 따라 온도가 70~90℃로 가변적이므로, 수화반응 완료 후 45~55℃에서 CO2 버블링시키는 것이 바람직하다.
석회 슬러리의 pH는 약 12.4이나 이산화탄소와 반응하면서 PCC로 전환되면 pH가 낮아지기 시작하여 pH가 6~8에 도달하면 라임 슬러리가 이산화탄소와 반응하여 전량 PCC로 전환된 상태로 간주하여 반응을 종료한다.
본 발명의 일 실시예에서는, PCC 반응 탱크에 pH 미터와 전도도Conductivity 미터를 설치하고, pH 미터가 반응물의 pH를 측정하여 pH가 설정치인 pH 6~8에 도달하면, 반응을 완료하였다. 바람직하게는 pH가 7일 때, 반응을 완료하였다.
본 발명에서, 얻어지는 침강 탄산칼슘(경질 탄산칼슘)은 평균 입도가 5㎛이하이다.
침강 탄산칼슘(경질 탄산칼슘)은 입자의 형태나 크기에 따라 다양한 제품에 적용이 가능하기 때문에 제지, 도료, 의료, 식품 등의 다양한 산업 분야에서 고급 용도로 사용되는 고가 제품이다.
본 발명은 포획 및 분리된 이산화탄소의 저장 및 이용을 위해 분리된 이산화탄소를 압축 및 냉각시켜 액화탄산으로 전환한다.
본 발명에서, 분리한 고순도의 이산화탄소를 이용하면 99.95% 이상의 고순도의 액화탄산을 제조할 수 있다.
액화탄산 제조는 1기압 20℃에서 기체 상태인 CO2를 액화하는 냉각과 압축 기술을 조합하면 가능한 기술이므로, 시멘트 생산 기술에서 포집한 CO2를 액화하는 시설에 가장 적합한 온도와 압력을 모색하고, 포집하는 CO2의 순도를 고순도화하여 99.95% 이상의 액화탄산을 제조할 수 있으므로 포집한 CO2의 저장 및 이용방법으로 유용하다.
본 발명의 일 실시예에서, 25℃, 1.02 kg/cm2·g, 5 Nm3/h의 조건으로 CO2 99%, H20 1%를 액화장치에 공급하여, 수분을 제거하고 -30℃ 온도로 냉각하고, 19 kg/cm2·g로 가압하여 99.9% 이상의 CO2, 0.1% 미만의 H20를 포함하는 액화탄산가스를 얻었다.
기존의 액화탄산의 생산은 천연가스, 발효가스, 석유정제 부생가스, 암모니아 합성공정의 부생가스 등을 이용하며, 이들 원료가스는 순도는 높지만 무기·유기유황의 불순물, 수소, 메탄, 산소, 질소, 수증기 등의 불순가스가 함유되어 있다. 그러나, 본 발명에 따르면 순도 99,95% 이상의 고순도 액화탄산을 제조할 수 있다.
이상에서는 본 발명의 바람직한 실시예에 대하여 도시하고 설명하였지만, 본 발명은 상술한 특정의 실시예에 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 변형 실시가 가능한 것은 물론이고, 이러한 변형 실시들은 본 발명의 기술적 사상이나 전망으로부터 개별적으로 이해되어져서는 안될 것이다.

Claims (6)

  1. 시멘트 소성로에서 배출되는 이산화탄소를 함유한 배기가스를 냉각하고, 이산화탄소 흡수제를 충전한 흡수탑에 보내어 배기가스 중에 함유된 이산화탄소를 흡수제에 흡수시키는 제1 단계;
    상기 이산화탄소를 흡수한 흡수제를 재생탑에 보내고, 시멘트 소성공정에서 배출되고 회수된 폐열을 재가열기에 공급하여 이산화탄소를 흡수한 흡수제를 가열하여 흡수제로부터 이산화탄소를 분리하는 제2 단계; 및
    상기 분리된 이산화탄소를 압축 및 냉각시켜 액화탄산을 제조하거나, 상기 분리된 이산화탄소, 분말 생석회(Lime, CaO) 및 물을 혼합하여 침강 탄산칼슘을 제조하는 제3 단계를 포함하는 시멘트 소성공정의 폐열을 이용하는 이산화탄소 포집, 저장 및 이용방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 이산화탄소 흡수제는 모노에탄올아민(Monoethanolamine, MEA) 또는 다이에탄올아민(Diethanolamine)인 것을 특징으로 하는 시멘트 소성공정의 폐열을 이용하는 이산화탄소 포집, 저장 및 이용방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 이산화탄소를 흡수한 흡수제는 110~120℃, 1~2 기압의 열원에 의해 가열되어 이산화탄소와 분리되고 재생되는 것을 특징으로 하는 시멘트 소성공정의 폐열을 이용하는 이산화탄소 포집, 저장 및 이용방법.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 침강 탄산칼슘은 분말 생석회(Cao)를 공업용수와 혼합하여 석회 슬러리(Ca(OH)2)를 만드는 석회 수화(Lime Slaking) 공정과 석회 슬러리(Lime Slurry)에 이산화탄소 포획 공정으로 얻은 가스상태의 이산화탄소를 주입하여 반응시켜 제조하는 것을 특징으로 하는 시멘트 소성공정의 폐열을 이용하는 이산화탄소 포집, 저장 및 이용방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 침강 탄산칼슘 제조시 CaO 원재료 상태나 물과 CaO 투입비에 따라 온도가 70~90℃로 가변적이므로, 수화반응 완료후 45~55℃에서 CO2 버블링시키는 것을 특징으로 하는 시멘트 소성공정의 폐열을 이용하는 이산화탄소 포집, 저장 및 이용방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 침강 탄산칼슘 제조시 pH가 6~8에 도달하면 반응을 완료하는 것을 특징으로 하는 시멘트 소성공정의 폐열을 이용하는 이산화탄소 포집, 저장 및 이용방법.
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