KR20130072917A - 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법 - Google Patents

산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법 Download PDF

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Abstract

코크스 오븐 가스 증량시 발생되는 탄화실 내화물의 열 충격을 완화함과 동시에, 흡열반응에 따른 열손실을 보상할 수 있는 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법이 소개된다.
본 발명의 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법은, 코크스 오븐 내의 탄화실에 산소를 공급하는 산소 공급과정; 상기 산소 공급과정을 통해 공급된 산소는 탄화실 내부의 현열을 이용하여 탄화실 내부에 존재하는 탄소, 탄소화합물, 수소와 발열반응하고, 이 발열반응을 통해 생성된 이산화탄소 및 물은 탄화실 내부의 현열을 이용하여 탄화실 내부에 존재하는 탄소, 탄소화합물, 수소와 흡열반응하되, 발열반응시 발생된 열에너지를 이용하여 흡열반응에 따른 온도 하강을 방지하는, 반응과정;을 포함한다.

Description

산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법 {A METHOD FOR AMPLIFYING COKE-OVEN GAS BY USING OXYGEN}
본 발명은 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법에 관한 것으로서, 더 상세하게는 이산화탄소 및 물을 이용하여 코크스 오븐가스를 증량하는 과정에서 발생되는 내화물의 열 충격을 완화함과 동시에, 코크스 오븐 가스를 증량할 수 있는 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법에 관한 것이다.
일반적으로 코크스 오븐은 석탄에 열을 가하여 석탄을 건류시키는 기능을 하는 바, 이때 부산물로 코크스 오븐 가스가 발생하게 된다.
도 1에 도시된 바와 같이, 코크스 오븐에서 발생되는 코크스 오븐 가스(Coke Oven Gas, COG)는, 탄화실(1) 상부의 가스 통로(3)와 상승관(5)을 통해 가스 포집관(7)에 포집되며, 석션메인(Suction main)을 거쳐 후공정인 가스 정제 공정으로 배송된다.
이렇게 생성된 코크스 오븐 가스는 정제 과정을 통하여 제철소 내에서 연료로 대부분 사용되고 있으나, 최근 코크스 오븐 가스의 사용량이 증가함에 따라 코크스 오븐 가스를 증량시키는 방법에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다.
특히, 이산화탄소 문제가 부각됨에 따라 수소의 대량 생산이 중요한 이슈로 부각되고 있는데, 이러한 수소를 대량 생산할 수 있는 잠재적인 원료로 코크스 오븐 가스가 주목받고 있는 것이 현실이다.
그러나, 미정제 코크스 오븐 가스는 타르, H2S 등의 물질을 포함하고 있는 바, 코크스 오븐 가스의 현열을 직접 열교환 장치를 통해 에너지로 회수하기란 매우 어렵다.
최근, 이러한 문제를 해결하기 위하여, 일본에서는 고온 미정제 코크스 오븐 가스에 포함된 타르를 촉매로 사용하여 분해하거나, 산소를 투입하여 고온에서 부분 산화시켜 가연성 가스 성분을 증량하는 방법에 관한 연구가 진행되고 있으나, 촉매 재생과 높은 산소 소모에 따른 기술적, 경제적 문제를 여전히 해결하지 못하고 있는 것이 현실이다.
또한, 탄소와 이산화탄소 또는 물 등의 온화한 산화제와의 반응을 통해 일산화탄소 및 수소를 얻는 연구가 석탄 가스화의 주요한 반응으로 주목을 받아 왔지만, 가스화를 위해 고온의 열에너지가 필요한 실정이다.
본 발명자는 이러한 문제를 해결하기 위하여, 종전 "이산화탄소를 이용한 코크스 오븐 가스의 증량방법"을 출원, 등록(한국등록특허 제1082127호)받은 바 있다.
이는, 코크스 오븐에서 발생하는 폐열을 이용하여 고온 탄소를 이산화탄소 내지 물과 반응시켜 코크스 오븐 가스를 증량시키는 방법에 관한 것으로, 코크스 오븐 탄화실에 존재하는 코크스 오븐 가스 스트림에 이산화탄소, 물 또는 이들 혼합물인 가스화제를 공급하여, 가스화제를 탄화실 내의 탄소와 반응시킴으로써, 코크스 오븐 가스를 증량하는 방법에 관한 것이다.
그러나, 이러한 코크스 오븐 가스의 증량방법에 따르면, 코크스 오븐 내의 탄소에 이산화탄소, 물 등을 반응시키기 때문에, 수소 가스가 발생되지 않는 것은 물론, 코크스 오븐 내에 부착되거나, COG 중에 존재하는 탄소화합물을 적절히 이용할 수 없다는 문제점이 있었다.
또한, 코크스 오븐 탄화실 상층부에 이산화탄소 및 물을 공급, 탄화실의 고온 폐열을 활용할 수 있는 이점은 있으나, 탄화실 상층부에 상온의 이산화탄소 및 물 등을 투입하게 되면, 갑작스러운 온도 강하로 탄화실 내부의 내화물에 열 충격을 주게 되어, 코크스 오븐의 수명을 단축시키는 문제점이 있었다.
나아가, 고온의 탄소와 이산화탄소, 물을 반응시키는 반응은 흡열반응인바, 이러한 흡열반응에 따라 탄화실내의 열에너지가 손실되는 문제점이 있었다.
상기한 배경기술로서 설명된 사항들은 본 발명의 배경에 대한 이해 증진을 위한 것일 뿐, 이 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 이미 알려진 종래기술에 해당함을 인정하는 것으로 받아들여져서는 안 될 것이다.
한국등록특허 제1082127호
본 발명은 이러한 종래의 문제점을 해결하기 위해 코크스 오븐 가스를 증량하는 과정 진행시 온도하강에 따른 탄화실내 내화물의 열 충격을 완화함과 동시에, 흡열반응에 따라 발생되는 열에너지 손실을 보충할 수 있는 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법은, 코크스 오븐 내의 탄화실에 산소를 공급하는 산소 공급과정; 상기 산소 공급과정을 통해 공급된 산소는 탄화실 내부의 현열을 이용하여 탄화실 내부에 존재하는 탄소, 탄소화합물, 수소와 발열반응하고, 이 발열반응을 통해 생성된 이산화탄소 및 물은 탄화실 내부의 현열을 이용하여 탄화실 내부에 존재하는 탄소, 탄소화합물, 수소와 흡열반응하되, 발열반응시 발생된 열에너지를 이용하여 흡열반응에 따른 온도 하강을 방지하는, 반응과정;을 포함한다.
상기 산소 공급과정과 별도로 코크스 오븐 내의 탄화실에 이산화탄소, 물을 공급하는 산화제 공급과정을 더 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 산소공급과정과 산화제 공급과정은 동시에 진행되는 것을 특징으로 한다.
상기 반응과정은 하기의 반응식에 의해 진행되는 것을 특징으로 하는바, Z는 0을 포함한다.
½O2 + H2 --> H2O : 발열반응
½O2 + C --> CO : 발열반응
CxHyOz + aO2 --> cCO + H2 : 발열반응
O2 + C --> CO2 : 발열반응
CxHyOz + bO2 --> cCO2 + dH2O : 발열반응
C + H2O --> CO + H2 : 흡열반응
C + CO2 --> 2CO : 흡열반응
CxHyOz + aCO2 --> cCO + dH2 : 흡열반응
CxHyOz + aH2O --> cCO + dH2 : 흡열반응
H2 + CO2 --> CO + H2O : 흡열반응
상기 코크스 오븐의 600 ~ 1200℃ 현열을 탄화실 가스웨이에서 상기 반응을 통해 회수되는 것을 특징으로 한다.
상기 산소 공급과정 및 산화제 공급과정은, 상기 탄화실의 일측에 위치하는 가스상승관과 반대측에 위치하는 산화제 공급관을 통해 진행되는 것을 특징으로 한다.
상기 탄화실내 내부로 공급되는 산소는 코크스 오븐 가스의 평균 총 발생량의 0.01 ~ 30% 비율로 공급되고, 상기 탄화실에서 1초 ~ 20분간 체류하는 것을 특징으로 한다.
본 발명은 상기한 기술적 구성으로 인해 아래와 같은 다양한 효과를 얻을 수 있다.
첫째, CO2 , H2O 등을 투입하여 COG를 증량할 때 발생하는 온도강하에 따른 탄화실 내화물의 열 충격을 완화, 방지하여 코크스 오븐의 수명을 연장할 수 있는 이점이 있다.
둘째, 추가적인 열에너지의 투입을 최소화한 상태에서 코크스 오븐 가스를 증량할 수 있는 바, 증량된 코크스 오븐 가스를 제선 공정에서 필요한 환원제 및 열원으로 사용하거나, 수소로 전환할 수 있는 이점이 있다.
셋째, 코크스 제조시 필수적으로 발생되지만, 그 활용도가 없거나 낮은 탄소화합물을 개질 반응을 통해 재활용할 수 있는 바, 조업상 다양한 문제를 일으키는 탄화실 내부에 부착된 탄소화합물 및 COG 중의 탄소화합물 처리 문제를 해결할 수 있는 이점이 있다.
넷째, 흡열반응에 따른 열손실을 자체 발열반응으로 보상할 수 있는 이점이 있다.
도 1은 코크스 오븐의 개략도,
도 2는 본 발명에 따른 코크스 오븐 가스 증량 장치의 구성도,
도 3은 본 발명의 산소 투입에 따른 탄화실 내부의 온도 변화를 나타낸 그래프,
도 4는 탄소와 물, 탄소와 이산화탄소 반응에 의한 탄소 전환율을 나타낸 그래프이다.
이하에서는 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시 예에 따른 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법에 대하여 설명한다.
본 발명자는, 코크스 오븐 내에 존재하는 탄소, 탄소화합물을 활용하여 일산화탄소 및 수소를 얻을 수 있는 방법을 지속적으로 연구, 개발한 끝에 본 발명을 도출하기에 이르렀다.
도 2에 도시된 바와 같이, 본 발명의 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법은, 기본적으로 탄화실(10), 연소실(미도시), 코크스 공급부(20), 산화제 공급관(30), 가스 상승관(40)을 포함하는 코크스 오븐에서 진행되며, 이러한 각 구성에 대한 자세한 설명은 한국등록특허 제1082127호에 개시된 구성과 동일하므로 생략한다.
다만, 탄화실(10)에 설치되는 산화제 공급관(30)의 위치는 가스 상승관(40)과 가장 멀리 떨어진 탄화실(10) 타측에 설치되는 바, 이는 산화제가 탄화실(10)의 가스웨이(W)를 통해 가스 상승관(40)으로 이동하는 동안 산화제가 높은 온도 구간에서 충분한 반응시간을 갖게 하기 위함이다.
본 발명에 따른 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법은, 산소 공급과정, 반응과정을 포함하며, 산화제 공급과정을 더 포함하는 것이 바람직하다.
산소 공급과정은 코크스 오븐 내의 탄화실(10)에 산소를 공급하는 과정이다.
산화제 공급과정은, 탄화실(10) 내부에 존재하는 고온의 탄소, 탄소화합물을 산화시키는 이산화탄소 및 물 등을 공급하는 과정인바, 코크스 오븐 가스를 더 많이 생산하기 위해서 산소 공급과정과 별도로 진행될 수도 있다.
반응과정에서는 흡열반응과 발열반응 모두가 진행된다.
흡열반응은 산화제 공급과정을 통하여 투입된 이산화탄소 및 물과 탄화실(10) 내부에 존재하는 탄소, 탄소화합물이 반응함으로써 진행되며, 발열과정은 산소 공급과정에서 공급된 산소와, 탄화실(10) 내부에 존재하는 수소(흡열반응에서 발생된 수소도 포함), 탄소, 탄소화합물 등이 반응함으로써 진행된다.
산화제 공급과정에서 상온의 이산화탄소 및 물 공급시, 이러한 이산화탄소 및 물이 공급되는 부분에는 온도 하강이 발생되는 것은 물론, 흡열반응 진행으로 인해 탄화실(10) 내부에 온도 하강이 발생되는데, 이러한 온도 하강은 발열반응에서 발생되는 열에너지에 의해 보상될 수 있게 된다.
상온의 이산화탄소 및 물 투입시 발생되는 온도 하강 시점과, 산소 투입에 따른 온도 보상 시점 간의 시간적 간격이 발생하지 않도록 산소 공급과정과 산화제 공급과정은 동시에 진행되는 것이 바람직하다.
상술한 반응과정 중 발열반응에 따른 반응식은 아래와 같다.
O2 + H2 --> H2O : 발열반응
½O2 + C --> CO : 발열반응
CxHyOz + aO2 --> cCO + H2 : 발열반응
O2 + C --> CO2 : 발열반응
CxHyOz + bO2 --> cCO2 + dH2O : 발열반응
산소 투입과정을 통하여 공급된 산소는, 탄소와의 반응을 통하여 이산화탄소 및 일산화탄소를 발생시키고, 탄소화합물과의 반응을 통하여 일산화탄소 및 수소를 발생시키며, 수소(흡열반응시 발생되는 수소 포함)와의 반응을 통하여 물을 발생시킨다.
발열과정은 후술할 흡열과정에서 사용될 수 있는 산화제인 이산화탄소 및 물을 자체 생성함과 동시에, 반응시 발열함으로써 후술할 흡열반응 진행시 발생되는 온도 하강 현상을 방지하게 된다.
하기와 같이, 상술한 발열과정에서 생성되거나, 산화제 공급과정을 통하여 투입된 이산화탄소 및 물은 탄화실(10) 내부에 존재하는 탄소, 탄소화합물, 수소 등과 반응하여 일산화탄소 및 수소 등을 생산한다.
C + H2O --> CO + dH2 : 흡열반응
CxHyOz + aCO2 --> cCO + dH2 : 흡열반응
CxHyOz + aH2O --> cCO + dH2 : 흡열반응
H2 + CO2 --> CO + H2O : 흡열반응
이때, 발생되는 온도 하강 현상은 상술한 발열과정에서 발생되는 열에 의해 보상됨은 상술한 바와 같다.
탄소화합물은 탄화실(10) 내부에 부착, 고착된 탄소화합물 또는 COG 중에 포함되어 있는 탄소화합물(타르 포함) 모두가 그 대상이다.
탄화실(10)에는 석탄을 고온으로 건류하는 과정에서, 석탄 가스가 부산물로 발생되는데, 탄화실(10)의 가스웨이에 산소 및 산화제를 투입하고, 코크스 오븐의 약 600 ~1200℃ 정도의 현열을 이용하면, 상술한 발열반응 및 흡열반응이 진행되는 것이다.
상술한 반응식 중 산소와 수소, long-chain 탄화수소 구조를 갖는 탄소화합물의 반응 속도가 가장 빠르므로, 탄화실(10)의 산화제 공급관(30) 근처에서 우선적으로 발열반응이 진행되어 온도 하강에 의한 내화물 열 충격을 완화하고, 이후 탄화실(10) 내부의 현열 등을 이용하면서 흡열반응이 진행되어, 일산화탄소 및 수소가 생성되는 것이다.
특히, 상기한 반응에서 이용되는 현열은 탄화실(10) 상부의 약 600 ~ 1200℃ 정도의 현열인데, 탄화실(10) 내부 가스웨이(W) 내화물의 안정성을 위하여 약 600 ~1100℃ 범위의 현열을 이용하는 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 흡열 반응 효율 향상을 위하여 700 ~ 1100℃의 현열을 이용할 수도 있다.
도 3은 본 발명에 따라 코크스 오븐 상부 가스웨이를 모사한 실험장치에서 실시한 산소 공급에 따른 온도 변화 그래프로써, 약 1000 ℃ 정도로 유지되는 탄화실 내부에 실온의 이산화탄소를 투입한 경우와 이산화탄소 및 산소를 함께 투입한 경우, 온도 변화를 나타낸 것이다.
이산화탄소를 투입한 경우 산화제 투입구 근처의 온도가 떨어지지만, 산소와 함께 투입한 경우 산소 투입량에 따라 800 ~ 1000℃ 이상을 유지할 수 있었다.
따라서, 산소와 이산화탄소를 함께 투입할 경우, 800℃ 이상으로 탄화실 내부 온도를 유지할 수 있기 때문에, 추가적인 열에너지 투입을 최소화한 상태에서 코크스 상부의 내화물 온도가 유지할 수 있는바, 이산화탄소 및 물 투입에 따른 온도 강하를 방지함으로써 내화물의 열 충격을 완화할 수 있게 되는 것이다.
한편, 이때 발생한 이산화탄소 및 물은 외부에서 추가로 공급되는 탄소, 유기물 그리고, 탄화실내의 탄소 및 탄소화합물, COG 중의 탄소화합물(타르 포함)과 반응하여 수소 및 일산화탄소를 생성한다.
도 4는 물-탄소, 이산화탄소-탄소 반응의 열역학적 평형 결과를 나타낸 그래프이다.
이러한 열역학적 평형 결과에 따르면, 탄소와 물의 반응은 300℃부터 증가하기 시작하여 500℃를 넘어서면서 폭발적으로 증가한 후, 800℃에 이르러 일정 수준을 유지한다.
따라서, 탄소와 물 반응은 500℃ 이상에서 높은 평형 전환율로 일산화탄소와 수소로 전환될 수 있는바, 1000℃이하에서 코크스 오븐의 현열과 코크스 오븐 내의 고온탄소(부착카본, 분카본, 스폰지카본 등)를 활용할 경우, 추가적인 열에너지 투입을 최소화한 상태에서 코크스 오븐 가스를 증량할 수 있게 된다. 특히, 코크스 제조시 활용도가 없거나, 낮은 탄화실 상부에 부착된 탄소와도 쉽게 반응하므로, 부착카본에 의해 발생되는 조업상 문제점을 해결할 수 있게 된다.
상술한 바와 같이, 본 발명에 따른 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법은, 코크스 오븐에서 발생되는 600℃ 이상의 코크스 오븐 현열을 반응, 승온 에너지원으로 사용하여, 탄화실 내의 흡열반응을 진행시킴으로써, 높은 전환율로 일산화탄소 및 수소를 생성함으로써, 코크스 오븐 가스의 총 열량을 증가시키고, 타르 등을 포함한 탄소화합물을 제거할 수 있게 된다. 또한, 발열반응을 이용하여 온도 하강에 따른 내화물 열 충격을 완화할 수 있게 된다.
한편, 탄화실 내부로 공급되는 산소는 탄화실 상부에서 공급되는데, 바람직하게는 탄화실 일측에 위치하는 가스 상승관에서 가장 멀리 떨어진 탄화실 상부 타측에서 공급된다. 이는 탄소, 탄소화합물, 수소와의 발열반응시 투입한 산소가 높은 온도의 반응 구간에서 충분히 체류할 시간을 주기 위해서이다.
즉, 투입되는 산소는 탄화실에서 1초 이상 체류하는 것이 바람직한바, 이는 발열반응이 일어나기 위한 최소한의 시간이다. 또한, 탄화실 내부의 산소의 체류 시간이 20분을 초과하면 추가적인 발열 화학 반응이 진행되지 않는다.
탄화실 내부로 공급되는 산소는, 반응이 이루어지는 탄화실 내부의 총 코크스 오븐 가스량의 0.01 내지 30% 범위로 조절되는 것이 바람직하다.
통상 코크스 오븐 가스 총 발생량은 장입되는 석탄 1톤당 약 100 ~ 500Nm3 정도로 발생되는데, 산소 투입량이 COG 평균 총발생량의 0.01% 미만이면, 산소를 투입함으로써 얻어지는 효과가 미약하고, 산소 투입량이 COG 평균 발생량의 30%를 초과하면, 공급된 산소가 다량의 COG를 연소시켜 다량의 이산화탄소를 발생시키는 문제가 있다.
본 발명은 특정한 실시 예에 관련하여 도시하고 설명하였지만, 이하의 특허청구범위에 의해 제공되는 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 한도 내에서, 본 발명이 다양하게 개량 및 변화될 수 있다는 것은 당 업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 자명할 것이다.
10 : 탄화실 20 : 코크스 공급부
30 : 산화제 공급관 40 : 가스 상승관
W : 가스웨이

Claims (7)

  1. 코크스 오븐 내의 탄화실에 산소를 공급하는 산소 공급과정;
    상기 산소 공급과정을 통해 공급된 산소는 탄화실 내부의 현열을 이용하여 탄화실 내부에 존재하는 탄소, 탄소화합물, 수소와 발열반응하고, 이 발열반응을 통해 생성된 이산화탄소 및 물은 탄화실 내부의 현열을 이용하여 탄화실 내부에 존재하는 탄소, 탄소화합물, 수소와 흡열반응하되, 발열반응시 발생된 열에너지를 이용하여 흡열반응에 따른 온도 하강을 방지하는, 반응과정;을 포함하는, 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 산소 공급과정과 별도로 코크스 오븐 내의 탄화실에 이산화탄소, 물을 공급하는 산화제 공급과정을 더 포함하는 것을 특징으로 하는, 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 산소공급과정과 산화제 공급과정은 동시에 진행되는 것을 특징으로 하는, 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법.
  4. 청구항 1 또는 청구항 2 중 어느 한 항에 있어서, 상기 반응과정은 하기의 반응식에 의해 진행(Z는 0을 포함함)되는 것을 특징으로 하는, 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법.
    ½O2 + H2 --> H2O : 발열반응
    ½O2 + C --> CO : 발열반응
    CxHyOz + aO2 --> cCO + H2 : 발열반응
    O2 + C --> CO2 : 발열반응
    CxHyOz + bO2 --> cCO2 + dH2O : 발열반응
    C + H2O --> CO + H2 : 흡열반응
    C + CO2 --> 2CO : 흡열반응
    CxHyOz + aCO2 --> cCO + dH2 : 흡열반응
    CxHyOz + aH2O --> cCO + dH2 : 흡열반응
    H2 + CO2 --> CO + H2O : 흡열반응
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 코크스 오븐의 600 ~ 1200℃ 현열을 탄화실 가스웨이에서 상기 반응을 통해 회수되는 것을 특징으로 하는, 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법.
  6. 청구항 1 또는 청구항 2 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 산소 공급과정 및 산화제 공급과정은, 상기 탄화실의 일측에 위치하는 가스 상승관과 반대측 위치하는 산화제 공급관을 통해 진행되는 것을 특징으로 하는, 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법.
  7. 청구항 4에 있어서,
    상기 탄화실내 내부로 공급되는 산소는 코크스 오븐 가스의 평균 총 발생량의 0.01 ~ 30% 비율로 공급되고, 상기 탄화실에서 1초 ~ 20분간 체류하는 것을 특징으로 하는, 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법.
KR1020110140540A 2011-12-22 2011-12-22 산소를 이용한 코크스 오븐 가스 증량방법 KR101387325B1 (ko)

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