KR20130068595A - 내충격성 및 내스크래치성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물 - Google Patents

내충격성 및 내스크래치성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물 Download PDF

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Abstract

본 발명은 폴리프로필렌 수지, 고무성분 및/또는 무기첨가제, 및 비이온 계면활성제를 포함함으로써 물성 균형이 우수하며 내충격성과 내스크래치성이 매우 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다.

Description

내충격성 및 내스크래치성이 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물　　{Polypropylene resin composition with improved impact and scratch resistance}
본 발명은 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것으로, 보다 구체적으로 폴리프로필렌 수지, 고무성분 및/또는 무기첨가제, 및 비이온 계면활성제를 포함함으로써 물성 균형이 우수하며 내충격성과 내스크래치성이 매우 우수한 폴리프로필렌 수지 조성물에 관한 것이다.
자동차 부품, 전기전자 부품, 산업자재 부품 및 기타 사출 성형품에 사용되는 폴리프로필렌 수지 조성물은 내충격성이 취약하면 외부로 노출된 부위가 외부적인 요인에 의해 충격을 받았을 때 쉽게 깨어지는 경우가 발생된다. 특히, 자동차 부품의 경우 충돌 사고에 의해 승객이 부딪쳐서 파손된 부품이 인명 피해를 입는 경우가 많이 있다.
상기의 문제점을 해결하기 위하여 충격 보강제로 에틸렌-알파 올레핀 공중합체 고무가 주로 사용되고 있으며, 스티렌계 공중합체 고무 등도 사용되고 있다.
대한민국 특허출원 제10-2008-0123233호에는 프로필렌-알파 올레핀 랜덤 공중합체와 프로필렌-알파 올레핀 탄성 공중합체의 분자량을 조절하여 점도수의 비를 제어한 폴리프로필렌 수지 조성물에 에틸렌-알파 올레핀 공중합체를 추가하여 내충격성, 저온 충격성 개선되었다고 기재되어 있다.
대한민국 특허출원 제10-2008-0098137호에는 에틸렌-프로필렌 공중합체 85 내지 97 중량부와 에틸렌-알파 올레핀 공중합체 3 내지 15 중량부를 포함하되, 상기 에틸렌-프로필렌 공중합체의 용융지수에 대한 에틸렌-알파 올레핀 공중합체의 용융지수의 비가 0.1 내지 0.4인 사출 성형용 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였고, 충격보강제인 에틸렌-알파 올레핀 공중합체의 밀도 및 용융지수를 조절하여 사출 성형제품의 내충격성을 향상시켰다고 기재되어 있다.
그러나, 상기 수지 조성물은 내충격성을 높이기 위해 고무 함량이 높을 경우 강성이 크게 떨어지는 문제점을 유발할 수 있으며 또한 가격 역시 고가여서 경제성이 떨어지는 문제점이 있다.
한편, 수지 매트릭스 내에 마이크로 크기의 기공(void)들도 고무 입자들과 같이 전단 항복(shear yielding) 현상을 유발하면서 충격 특성을 향상시킬 수 있다고 알려져 있다.
이에 상기 문제점을 해결하기 위해서, 본 발명의 목적은 물성 균형이 우수하며 내충격성과 내스크래치성이 매우 우수한 폴리프로필렌 복합 수지 조성물을 경제적으로 제공하는 것이다.
본 발명은 폴리프로필렌 수지 45~96.5중량%, 고무성분 및/또는 무기첨가제 3~45중량%, 및 비이온 계면활성제 0.5~10.0중량%를 포함하는 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공한다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 고무성분은 에틸렌 알파 올레핀 공중합체이다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 무기첨가제는 탈크이다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 비이온 계면활성제는 끓는점 또는 인화점이 폴리프로필렌 수지 조성물의 가공 온도보다 낮다.
본 발명의 실시형태에 따르면, 상기 비이온 계면활성제는 폴리옥시 에틸렌 알킬 에테르, 폴리옥시 에틸렌 지방산 에스테르, 폴리옥시 에틸렌 알킬 페닐 에테르, 소르비탄 지방산 에스테르, 폴리옥시 에틸 소르비탄 지방산 에스테르 및 수크로오스 지방산 에스테르로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상이다.
본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물은 내충격성 및 내스크래치성이 크게 개선될 뿐만 아니라 물성이 향상되어 자동차 내외장재로서 범퍼, 사이드 실 몰딩, 도어트림(door trim), 트렁크, 필러 트림류 등에 다양하게 사용될 수 있다.
또한, 소량의 비이온 계면활성제를 함유함으로써 내충격성 향상을 위해 첨가하는 고무성분 함량을 크게 감량시킬 수 있어 제품 원가적 측면에서 유리하다.
도 1은 본 발명의 실시예 1에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 시편 단면의 전자현미경 사진이다.
도 2는 비교예 4에 따른 폴리프로필렌 수지 조성물로 제조된 시편 단면의 전자현미경 사진이다.
본 발명은 폴리프로필렌 수지 45~96.5중량%, 고무성분 및/또는 무기첨가제 3~45중량% 및 비이온 계면활성제 0.5~10.0중량%를 포함하는 폴리프로필렌 수지 조성물을 제공한다.
본 발명에서 상기 폴리프로필렌 수지는 프로필렌 단독 중합체, 프로필렌 랜덤 공중합체 및 프로필렌-에틸렌 블록 공중합체로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 사용할 수 있다. 상기 폴리프로필렌 수지의 용융지수는 특별히 제한은 없으나, 1∼60g/10분인 것이 바람직하다.
상기 폴리프로필렌 수지의 함량은 45∼96.5중량%로 사용할 수 있다. 함량이 45중량% 미만이면 가공이 어려우며 96.5중량%를 초과하면 다른 성분의 함량이 너무 적어져서 기능을 발휘하지 못하게 된다.
본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물은 내충격성 및 강성 보완을 위해서 고무성분 및 무기첨가제 중 어느 하나 또는 둘 모두를 함유한다.
상기 고무성분은 에틸렌 알파 올레핀 공중합체 고무 및 스티렌계 열가소성 엘라스토머로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 에틸렌과 탄소수 4~12의 α-올레핀을 함유한 에틸렌-α-올레핀 랜덤공중합체 고무를 사용할 수 있다.
상기 랜덤공중합체의 α-올레핀은, 예를 들면, 1-부텐(butene), 1-펜텐(pentene), 1-헥센(hexene), 1-헵텐(heptene), 1-옥텐(octene), 1-데켄(decene), 1-운데켄(undecene) 또는 1-도데켄(dodecene)일 수 있고, 바람직하게는 1-부텐(butene), 1-헥센(hexene), 1-옥텐(octene)이다. 상기 에틸렌-α-올레핀 랜덤공중합체 고무는 2종 이상의 에틸렌-α-올레핀 랜덤공중합체 고무를 병용해도 좋다.
본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물에서 무기첨가제로서 탄산칼슘, 황산바륨, 마이카(mica), 탈크(talc) 및 유리섬유로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 사용할 수 있고, 바람직하게는 탈크를 사용할 수 있다.
상기 고무성분 및/또는 무기첨가제의 함량은 전체 조성물에 대하여 3~45중량%를 사용할 수 있다. 상기 함량이 3중량% 미만인 경우 충격 완화 효과 또는 강성 보완 효과가 미미하고 45중량%를 초과하면 가공성이 저하되어 바람직하지 않다.
본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물은 끓는점 또는 인화점이 폴리프로필렌 수지 조성물의 가공 온도보다 낮은 비이온 계면활성제를 포함한다.
상기 비이온 계면활성제는 물에 이온화되지 않고 용해되는 계면활성제로 소수성 단위체와 친수성 단위체의 블록 중합 또는 그라프트 중합에 의해 합성된 고분자 비이온 계면활성제이다. 수산기(-OH), 에테르(-O-)와 같은 해리되지 않는 친수기를 여러개 가지고 있으며 각각 고급 알코올, 알킬 페놀, 지방산에 에틸렌 옥사이드를 부가시키는 것으로 부가된 옥시에틸렌의 몰 수에 따라 계면활성제의 친수성 조절할 수 있다.
본 발명에서 비이온 계면활성제로서 폴리옥시 에틸렌 알킬 에테르, 폴리옥시 에틸렌 지방산 에스테르, 폴리옥시 에틸렌 알킬 페닐 에테르, 소르비탄 지방산 에스테르, 폴리옥시 에틸 소르비탄 지방산 에스테르 및 수크로오스 지방산 에스테르로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상을 사용할 수 있다.
본 발명에서 상기 비이온 계면활성제는 끓는점(약 90~100℃)이 폴리프로필렌 수지 조성물의 가공 온도보다 훨씬 낮아 가공시 기체 또는 기포가 생겨나게 된다. 이로 인해 폴리프로필렌 수지 매트릭스 내에 서브마이크로 사이즈의 기공이 생겨서 폴리프로필렌 수지 조성물의 내충격성 및 내스크래치성을 향상시킬 수 있다.
본 발명에서 상기 비이온 계면활성제의 함량은 전체 조성물에 대하여0.5~10.0중량%, 바람직하게는 1.0~5.0중량% 범위 내이다. 상기 함량이 0.5중량% 미만이면 내충격 개선 효과가 없으며 10.0중량%를 초과하면 강성이 너무 크게 감소하게 되어 바람직하지 않다.
본 발명의 폴리프로필렌 수지 조성물은 상기 성분들 외에 그 적용 범위에 따라 첨가제로서 산화방지제, 가공활제, 자외선 안정제, 장기내열 안정제, 대전방지제, 난연제, 항균제, 착색제를 단독으로 또는 혼합하여 추가적으로 포함할 수 있다.
본 발명을 하기의 실시예에 의해　보다 구체적으로 설명하지만, 이는 본 발명을 예시하기 위한 것으로 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예 1
폴리프로필렌 블록 공중합체 수지(BJ700, 삼성토탈, MI=30g/10분), 탈크(KR8500, 경기실업, 평균입도 5.0㎛) 및 폴리옥시에틸렌 라우릴 에테르(polyoxyethylenelaurylether, LE-50F, 한농화성)를 하기 표 1에 나타낸 함량으로 용융 혼합하여 블렌드물을 얻었다. 이 블렌드물을 이축 압출기(SM PLATEK, 스크루 지름 30Ф)에 메인 호퍼(hopper)에 투입하고, 배럴 온도를 150℃ ~ 210℃에 맞추고, 압출량 30kg/시간, 스크루 회전수 250rpm하에서 혼련하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다.
실시예 2
폴리프로필렌 블록 공중합체 수지(BJ700, 삼성토탈, MI=30g/10분), 탈크(KR8500, 경기실업, 평균입도 5.0㎛) 및 폴리옥시에틸렌 노닐페놀 에테르(polyoxyethylene nonylphenol ether, NP-40F, 한농화성)를 하기 표 1에 나타낸 함량으로 용융 혼합하여 블렌드물을 얻었다. 이 블렌드물을 이축 압출기(SM PLATEK, 스크루 지름 30Ф)에 메인 호퍼(hopper)에 투입하고, 배럴 온도를 150℃ ~ 210℃에 맞추고, 압출량 30kg/시간, 스크루 회전수 250rpm하에서 혼련하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다.
실시예 3~5
폴리프로필렌 블록 공중합체 수지(BJ700, 삼성토탈, MI=30g/10분), 에틸렌 옥텐 공중합체 고무(ENGAGE 8842, 듀퐁 다우, MI=1.0 /2.16kg,190℃), 탈크(KR8500, 경기실업, 평균입도 5.0㎛) 및 폴리옥시에틸렌 라우릴 에테르(polyoxyethylene lauryl ether, LE-50F, 한농화성)를 하기 표 1에 나타낸 함량으로 용융 혼합하여 블렌드물을 얻었다. 이 블렌드물을 이축 압출기(SM PLATEK, 스크루 지름 30Ф)에 메인 호퍼(hopper)에 투입하고, 배럴 온도를 150℃ ~ 210℃에 맞추고, 압출량 30kg/시간, 스크루 회전수 250rpm하에서 혼련하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다.
실시예 6
폴리프로필렌 블록 공중합체 수지(BJ700, 삼성토탈, MI=30g/10분), 에틸렌 옥텐 공중합체 고무(ENGAGE 8842, 듀퐁 다우, MI=1.0 /2.16kg,190℃), 탈크(KR8500, 경기실업, 평균입도 5.0㎛) 및 폴리옥시에틸렌 노닐페놀 에테르(polyoxyethylene nonylphenol ether, NP-40F, 한농화성)를 하기 표 1에 나타낸 함량으로 용융 혼합하여 블렌드물을 얻었다. 이 블렌드물을 이축 압출기(SM PLATEK, 스크루 지름 30Ф)에 메인 호퍼(hopper)에 투입하고, 배럴 온도를 150℃ ~ 210℃에 맞추고, 압출량 30kg/시간, 스크루 회전수 250rpm하에서 혼련하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다.
비교예 1
폴리프로필렌 블록 공중합체 수지(BJ700, 삼성토탈, MI=30g/10분)를 하기 표 1에 나타낸 함량으로 용융 혼합하여 블렌드물을 얻었다. 이 블렌드물을 이축 압출기(SM PLATEK, 스크루 지름 30Ф)에 메인 호퍼(hopper)에 투입하고, 배럴 온도를 150℃ ~ 210℃에 맞추고, 압출량 30kg/시간, 스크루 회전수 250rpm하에서 혼련하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다.
비교예 2
폴리프로필렌 블록 공중합체 수지(BJ700, 삼성토탈, MI=30g/10분) 및 폴리옥시에틸렌 라우릴 에테르(polyoxyethylene lauryl ether, LE-50F, 한농화성)를 하기 표 1에 나타낸 함량으로 용융 혼합하여 블렌드물을 얻었다. 이 블렌드물을 이축 압출기(SM PLATEK, 스크루 지름 30Ф)에 메인 호퍼(hopper)에 투입하고, 배럴 온도를 150℃ ~ 210℃에 맞추고, 압출량 30kg/시간, 스크루 회전수 250rpm하에서 혼련하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다.
비교예 3
폴리프로필렌 블록 공중합체 수지(BJ700, 삼성토탈, MI=30g/10분) 및 폴리옥시에틸렌 노닐페놀 에테르(polyoxyethylene nonylphenol ether, NP-50F, 한농화성)를 하기 표 1에 나타낸 함량으로 용융 혼합하여 블렌드물을 얻었다. 이 블렌드물을 이축 압출기(SM PLATEK, 스크루 지름 30Ф)에 메인 호퍼(hopper)에 투입하고, 배럴 온도를 150℃ ~ 210℃에 맞추고, 압출량 30kg/시간, 스크루 회전수 250rpm하에서 혼련하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다.
비교예 4
폴리프로필렌 블록 공중합체 수지(BJ700, 삼성토탈, MI=30g/10분) 및 탈크(KR8500, 경기실업, 평균입도 5.0㎛)를 하기 표 1에 나타낸 함량으로 용융 혼합하여 블렌드물을 얻었다. 이 블렌드물을 이축 압출기(SM PLATEK, 스크루 지름 30Ф)에 메인 호퍼(hopper)에 투입하고, 배럴 온도를 150℃ ~ 210℃에 맞추고, 압출량 30kg/시간, 스크루 회전수 250rpm하에서 혼련하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다.
비교예 5
폴리프로필렌 블록 공중합체 수지(BJ700, 삼성토탈, MI=30g/10분), 탈크(KR9500, 경기실업, 평균입도 5.0㎛) 및 에틸렌 옥텐 공중합체 고무(ENGAGE 8842, 듀퐁 다우, MI=1.0 /2.16kg,190℃)를 하기 표 1에 나타낸 함량으로 용융 혼합하여 블렌드물을 얻었다. 이 블렌드물을 이축 압출기(SM PLATEK, 스크루 지름 30Ф)에 메인 호퍼(hopper)에 투입하고, 배럴 온도를 150℃ ~ 210℃에 맞추고, 압출량 30kg/시간, 스크루 회전수 250rpm하에서 혼련하여 폴리프로필렌 수지 조성물을 제조하였다.
(사출 물성 시편의 제조 및 물성 측정)
상기 실시예 및 비교예에서 얻어진 폴리프로필렌 수지 조성물을 TOYO (형체력 180톤) 사출 성형기를 이용하여 시편을 제작한 후, 얻어진 사출 시편에 대해 굴곡탄성율, Izod 충격강도 등을 측정하였다. 그 결과를 표 1에 나타낸다. 물성의 측정/평가항목 및 그 측정방법은 다음과 같다.
(1) 용융 지수
ASTM D1238에 의거하여 2.16kg 하중으로 230℃에서 측정하였다.
(2) 밀도
ASTM D1504에 의거하여 측정하였다.
(3) 굴곡 탄성률
ASTM D790에 의거하여 상온에서 측정하였다.
(4) 아이조드(IZOD) 충격 강도
ASTM D256에 의거하여 상온에서 노치(notched) 가공 시편으로 측정하였다.
(5) 내스크래치 평가
Ericshen 장비를 이용하여10N 추 끝에 0.5mm 반경의 바늘을 끼워놓고 국내 자동차 업체에서 주로 사용하는 엠보가 있는 가로 150mm,세로 200mm 시편위에 올려 놓고 자동 장치에 의해 1000mm/min 속도로 상하 좌우로 이동하게 한 후 표면에 격자(가로*세로20*20개씩)를 만들어 격자 전후의 칼라 밝기 (lightness, △L) 값을 측정하였다. △L 값이 낮을수록 내스크래치 특성이 우수하다는 것을 나타낸다.
Figure pat00001
상기 표 1을 참조하여, 고무성분 또는 탈크를 함유하지 않은 비교예 1과 비교예 2 내지 3의 폴리프로필렌 수지 조성물을 비교하면 비이온 계면활성제 첨가에 의한 내충격성 개선 효과가 거의 없었다. 그러나 탈크를 함유한 실시예 1 내지 2의 경우 비교예 4에 비하여 비이온 계면활성제 첨가로 내충격성이 어느 정도 향상됨을 확인하였다.
한편, 고무성분 및 탈크를 모두 함유하는 실시예 3 내지 6의 경우 비교예 5에 비하여 비이온 계면활성제 처방에 따라 내충격성과 내스크래치성이 크게 향상된 것이 확인되었다. 이는 도 1에서 보듯이 탈크 또는 에틸렌 옥텐 공중합체 고무를 함유하는 다성분 폴리프로필렌 수지 조성물에 비이온 계면활성제를 첨가하여 높은 온도에서 가공할 때 끓는점이 낮은 비이온 계면활성제가 기화, 냉각되면서 폴리프로필렌 매트릭스 내에 기공이 형성되고, 이로 인해 외부 충격에 의한 크랙을 저지하려는 현상을 통해 생겨난 결과로 생각된다. 또한 탈크나 공중합체 고무와 같은 구성 성분들이 늘어나면서 기공 발생 빈도가 급격히 증가되면서 내충격성 상승 효과 크게 향상됨이 확인되었다.

Claims (5)

  1. 폴리프로필렌 수지 45~96.5중량%, 고무성분 및/또는 무기첨가제 3~45중량%, 및 비이온 계면활성제 0.5~10.0중량%를 포함하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 고무성분은 에틸렌 알파 올레핀 공중합체인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 무기첨가제는 탈크인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 상기 비이온 계면활성제는 끓는점 또는 인화점이 폴리프로필렌 수지 조성물의 가공 온도보다 낮은 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 상기 비이온 계면활성제는 폴리옥시 에틸렌 알킬 에테르, 폴리옥시 에틸렌 지방산 에스테르, 폴리옥시 에틸렌 알킬 페닐 에테르, 소르비탄 지방산 에스테르, 폴리옥시 에틸 소르비탄 지방산 에스테르 및 수크로오스 지방산 에스테르로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 폴리프로필렌 수지 조성물.
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