KR20130049787A - 실리콘을 함유하는 박막 증착을 위한 실리콘 전구체 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 반도체 소자에 적용되는 실리콘을 함유하는 박막 증착을 위한 실리콘 전구체에 관한 것으로서, 지속적인 저온 환경에도 높은 열적 안정성과 높은 증기압을 가짐으로써, 유기 금속 화학 증착법 및 원자층 증착법을 이용하여 실리콘 산화막 또는 실리콘 질화막을 증착하는 반도체 제조공정에 용이하게 적용될 수 있는 화합물을 제공하는 기술에 관한 것이다.
Description
본 발명은 반도체 소자에 적용되는 실리콘 산화막이나 실리콘 질화막과 같이 실리콘이 함유된 박막 또는 그 박막 증착을 위한 실리콘 전구체에 관한 것으로서, 유기 금속 화학 증착법 및 원자층 증착법을 이용한 실리콘 산화막, 실리콘 질화막 등의 실리콘을 함유한 박막을 증착하는 반도체 제조공정에 적용될 수 있는 실리콘 산화막 또는 실리콘 질화막 증착용 실리콘 전구체 화합물 및 이를 이용한 박막 제조 방법에 관한 것이다.
최초의 상업용 실리콘 트랜지스터가 1954년 텍사스인스트루먼트사에 의해 개발된 후, 1958년에는 역시 동일 회사가 여러 개의 트랜지스터회로를 집적 할 수 있는 반도체 집적회로를 완성하였다. 이로써 하나의 반도체 위에 다수의 저항과 트랜지스터가 공존할 수 있게 되었다.
이러한 반도체 칩의 집적화는 현재에도 무어의 법칙 등에 의해서 18개월 마다 한 칩에 집적되는 트랜지스터의 수가 2배로 증가하여, 1970년에 한 개의 칩에 15,000개의 트랜지스터를 집적하던 수준에서 현재는 수억 개의 소자를 집적하는 수준에 이르렀다. 이것을 가능하게 한 기술은 트랜지스터의 소형화 기술이며 이로 인해 공간 감소에 따른 저전력, 빠른 동작이 가능해져서 각종 유비쿼터스 제품의 현실화도 가능하게 되었다. 반도체 칩의 빠른 성장에는 실리콘을 기본으로 한 산화막 또는 질화막 재료의 공헌이 크다.
하나의 반도체 소자를 만드는 데 있어, 실리콘 산화막(SiO2)과 실리콘 질화막(Si3N4)은 각각 다양한 두께와 다양한 방법으로 제조되고 있다. 실리콘 산화막는 안정할 뿐만 아니라 실리콘 반도체 기판과의 뛰어난 접합성, 우수한 전기적 절연 성질 때문에 절연체로 많이 사용되고 있으며, 또한 필드 옥사이드, 패드 옥사이드, 층간 절연체, 캐패시터 절연체 등에 사용된다.
상기한 바와 같이, 반도체 공정에서 실리콘을 함유하는 박막은 아래의 표 1과 같이 다양한 공정에서 다양한 형태로 이용된다.
[표 1]
한편, 게이트 절연막으로 종래에는 실리콘 산화막이 주류로 사용되어 왔으나, 최근의 디자인 룰 감소에 따라서 유전율이 큰 하이케이(High-k) 절연체를 사용하는 경향이 있다. 하지만, 실리콘 산화막의 우수한 절연효과 등으로 인해서 최근의 주류는 하프늄-실리콘 산화물(HfSiO), 하프늄-실리콘 질화 산화물(HfSiON), 지르코니움-실리콘 산화물(ZrSiO) 등의 형태로 하이케이 절연체와 실리콘 산화막 절연체가 혼합된 형태의 박막이 각 반도체 소자 업체의 주요 공정 재료가 되고 있다.
게이트 절연막은 등가산화막이 1 nm 이하의 두께가 요구되고 있으므로, 실리콘이 포함된 하이케이 유전막을 사용하는 경우에 3 ~ 5 nm의 두께가 요구되며, 증착 온도도 400℃ 이하의 저온 공정이 필요하다. 또한, 최근 사용 영역이 급속도로 확산되어 가고 있는 박막형 트랜지스터-액정디스플레이 등의 평판 디스플레이 장치에 사용되는 트랜지스터의 게이트 산화막의 경우, 종래 게이트 산화막의 공정 조건에 비해 저온에서의 증착이 특히 요구된다. 특히, 박막형 트랜지스터-액정디스플레이의 구동 회로를 동일 유리 기판 상에 형성하는 폴리 실리콘을 함유하는 박막형 트랜지스터-액정디스플레이의 경우에는 게이트 절연막으로 실리콘 산화막을 사용하는데, 통상의 폴리 실리콘 공정이 900℃ 이상의 고온 공정인데 반해, 유리 기판의 특성상 400℃ 이하의 저온 조건을 요구하고 있다.
최근에는 실리콘 기판, 유리 기판뿐만 아니라 유기물 기반의 반도체 소자의 제작에 대한 요구가 커지고 있는 데, 이에 따라서 유기물이 용해되지 않는 100℃ 이하에서의 실리콘 산화막의 증착 또한 요구되고 있다.
여기서, 실리콘 산화막의 증착법에는 산화 공정, 화학기상법, 졸-겔법 등 다양한 방법이 제시되어 있다. 이는 증착 필요 두께, 박막의 특성, 박막의 용도 등에 따라서 각기 다른 방법을 선택하여 사용하고 있다. 퍼니스, 알티피 등을 이용하는 산화 공정의 경우에는 1000℃ 이상의 고온 공정이 필요하며, 실리콘 전구체와 산화제의 화학 반응에 의한 화학기상법의 경우에는 200 ~ 900℃의 온도에서의 공정이 필요하다.
비교적 저온에서 실리콘 산화막의 박막 증착이 가능한 플라즈마 화학적 증착법의 경우에는 기판이 플라즈마에 직접 노출되므로 플라즈마에 의해서 기판과 실리콘 산화막의 계면 특성이 열화되는 문제점이 있었다.
아이씨피 또는 이씨알 등의 고밀도 플라즈마를 이용한 플라즈마 화학적 증착법의 경우에는 플라즈마에 의한 데미지를 상대적으로 감소시킬 수 있으나, 최근의 대면적 실리콘 기판이나 박막형 트랜지스터-액정디스플레이와 같은 대면적 직사각형 형태의 기판에 적용할 경우 균일도를 얻기 어렵다는 문제점이 있다.
또 다른 저온 증착법으로는 촉매를 이용하여 실리콘 산화막을 증착하는 촉매-화학적 증착법이 있으나, 촉매에 의한 기판의 오염 등이 문제되어 실제로 생산 현장에서는 여전히 적용되지 못하고 있다. 또한, 통상의 화학적 증착법은 탄소나 산소와 같은 불순물의 오염이 크고, 기상반응에 의한 파티클을 생성하는 단점을 가지고 있다. 또한 기체 상태에서 원료들 사이의 반응, 원료의 분해, 표면 반응과 확산, 박막의 성장 과정 등이 동시에 일어나기 때문에 공정 변수의 제어가 정밀하지 않아서 박막을 나노급으로 성장시키기 어렵다는 단점이 있다.
이에 대한 보완으로 근래에 원자층 증착법이 연구되고 있다. 이 기술은 원자나 분자 단위에서 자기 제어반응을 이용한다. 원자층 증착법에서는 한 번에 단 한 가지의 원료기체를 주입하며, 다음 원료의 공급 주기를 반복하여 단원자 층의 막을 형성하고, 사이클을 반복하여 막의 두께를 nm 단위로 제어 할 수 있으며, 반응물질의 반응 온도가 곧 증착 온도이므로 적절한 반응 물질을 이용하면 화학적 증착법 보다 저온에서 박막을 형성시킬 수 있다.
실리콘 산화막을 화학적 증착법 또는 원자층 증착법으로 증착하는 데 있어서, 실리콘 전구체로 사용되고 있는 대표적인 물질들로는 트리스(디메틸아미도)실란, 테트라키스(디메틸아미도)실란, 테트라키스(에틸메틸아미도)실란, 비스(터서리-부틸아미도)실란 등이 있으나 400℃ 이하의 저온에서 실리콘 산화막을 형성하는데 어려움이 있어서 지금까지 400℃ 이하에서 실리콘 산화막을 증착하는 데에 플라즈마 또는 촉매의 조력이 필요했다.
그러므로 반도체 소자의 집적화 및 디스플레이 분야에서의 사용을 확대하기 위해서는 저온에서 고품질의 실리콘 산화막의 박막을 형성시킬 수 있는 실리콘 전구체가 개발되어야만 하지만, 아직까지 그 연구 성과가 미흡한 실정이다.
본 발명은 저온 환경에도 높은 열적 안정성과 높은 증기압을 가짐으로써, 유기 금속 화학 증착법 및 원자층 증착법을 이용하여 실리콘 산화막 또는 실리콘 질화막과 같은 실리콘을 함유한 박막을 증착하는 반도체 제조공정에 용이하게 적용될 수 있는 실리콘 전구체를 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 실리콘이 함유된 실리콘 산화막 또는 실리콘 질화막을 증착하는데 사용되는 실리콘 전구체 화합물은 하기 화학식 1 내지 화학식5로 이루어지는 군으로부터 선택된 어느 하나를 포함하여 이루어지는 실리콘 전구체 화합물인 것을 특징으로 한다.
여기서, 하기 화학식 1 내지 화학식5는 하기 화학식6 내지 화학식 23에 의해 표시되는 기본 화합물로부터 유도된 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 실리콘을 함유하는 박막 형성용 실리콘 전구체들은 400℃ 이하의 저온에서 실리콘 산화막을 형성하는데 있어, 플라즈마 또는 촉매의 조력이 필요 없거나 그 필요량이 미미하므로, 반도체 제조 공정 비용을 감소시킬 수 있다.
또한, 반도체 소자의 집적화 및 디스플레이 분야에서의 사용이 확대되고 있는 저온 고품질 실리콘을 함유하는 박막을 용이하게 형성할 수 있는 효과를 제공한다.
도 1은 본 발명에 따른 실리콘 산화막 또는 실리콘 질화막 증착을 위한 실리콘 전구체 화합물을 그룹별로 나타낸 비교도.
이하에서는 본 발명에 따른 실리콘이 함유된 실리콘 산화막 또는 실리콘 질화막을 증착하는데 사용되는 실리콘 전구체 화합물에 대한 도면 및 실시예를 들어 상세히 설명하는 것으로 한다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나, 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
도 1은 본 발명에 따른 실리콘 산화막 또는 실리콘 질화막 증착을 위한 실리콘 전구체 화합물을 그룹별로 나타낸 비교도이다.
도 1에 도시된 제1군(1th Group) 내지 제5군(5th Group)의 화합물은 플라즈마 또는 촉매의 사용 없이도 낮은 전구체 노출속도(reactant exposure)와 낮은 공정 온도에서 박막 두께를 정확히 제어하면서 우수한 물리적, 전기적 특성을 갖는 실리콘 산화막 형성이 가능하게 된다.
여기서, 제1군(1th Group)은 하기 화학식 1로 표시하고, 제2군(2nd Group)은 하기 화학식 2-1 및 화학식 2-2로 표시하고, 제3군(3rd Group)은 하기 화학식 3-1 및 화학식 3-2로 표시하고, 제4군(4th Group)은 하기 화학식4로 표시하고, 제5군은 하기 화학식5로 표시하였으며, 각 화학식에 따른 기본 화합물을 살펴보면 다음과 같다.
[화학식 1]
먼저, 상기 화학식 1에 나타나는 실리콘 전구체 군은 아래의 화학식 6에 나타나는 화합물로부터 유도될 수 있다.
[화학식 6]
다음으로, 하기 화학식 2-1 및 화학식 2-2에 나타나는 실리콘 전구체 군은 아래의 화학식 7 및 화학식 8에 나타나는 화합물들로부터 유도될 수 있다.
[화학식 2-1]
[화학식 2-2]
이 때, 화학식 2-1 및 화학식 2-2의 A, B는 하기 표 2와 같다.
[표 2]
[화학식 7]
[화학식 8]
그 다음으로, 하기 화학식 3-1 및 화학식 3-2에 나타나는 실리콘 전구체 군은 아래의 화학식 9 내지 화학식 13에 나타나는 화합물들로부터 유도될 수 있다.
[화학식 3-1]
[화학식 3-2]
이 때, 화학식 3-1 및 화학식 3-2의 A,B,C,D는 하기 표 3과 같다.
[표 3]
[화학식 9]
[화학식 10]
[화학식 11]
[화학식 12]
[화학식 13]
아울러, 상기 화학식 2-1, 화학식 2-2 및 화학식 3-1, 화학식 3-2의 결합형태로도 나타날 수 있으며, 그 구체적인 예는 하기 화학식 14 내지 화학식 17과 같다.
[화학식 14]
[화학식 15]
[화학식 16]
[화학식 17]
그 다음으로, 하기 화학식4에 나타나는 실리콘 전구체 군은 아래의 화학식 18 및 화학식 19에 나타나는 화합물들로부터 유도될 수 있다. 이때, 화합물들은 상기 화학식 2-1 또는 화학식 2-2와 결합된 형태로 나타날 수 있다.
[화학식 4]
[화학식 18]
[화학식 19]
그 다음으로, 하기 화학식5에 나타나는 실리콘 전구체 군은 아래의 화학식 20 내지 화학식 23에 나타나는 화합물들로부터 유도될 수 있다.
[화학식 5]
[화학식 20]
[화학식 21]
[화학식 22]
[화학식 23]
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 실리콘 전구체는 저온 환경에서의 고밀도 플라즈마를 이용한 플라즈마 화학적 증착법 또는 원자층 증착법에 모두 용이하게 적용이 가능하며, 플라즈마의 조력을 최소화 하여 박막을 제조할 수 있다. 또한, 최근의 대면적 실리콘 기판이나 박막형 트랜지스터-액정디스플레이와 같은 대면적 직사각형 형태의 기판에도 용이하게 적용할 수 있고, 박막의 균일도를 향상시킬 수 있다.
아울러, 저온 촉매를 이용한 촉매-화학적 증착법에서도, 촉매의 사용을 최소화 하므로 촉매에 의한 기판의 오염 등을 방지할 수 있다.
또한, 통상의 화학적 증착법에서 발생하는 탄소나 산소와 같은 불순물의 오염을 방지하고, 기상반응에 의한 파티클을 생성의 문제가 전혀 없다.
이상 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시예들을 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다.
Claims (3)
- 하기 화학식 10의 화합물:
[화학식 10]
(상기 식에서, R1 내지 R4는 각각 H 및 C1-C4의 선형 또는 가지 달린 탄화수소로 구성되는 군으로부터 선택되는 어느 하나이다.)
- 하기 화학식 11의 화합물:
[화학식 11]
(상기 식에서, R1 내지 R4는 각각 H 및 C1-C4의 선형 또는 가지 달린 탄화수소로 구성되는 군으로부터 선택되는 어느 하나이다.)
- 하기 화학식 14의 화합물:
[화학식 14]
(상기 식에서, R1 및 R2는 각각 H, C1-C4의 선형 또는 가지 달린 알코올 및 C1-C4의 선형 또는 가지 달린 탄화수소로 구성되는 군으로부터 선택되는 어느 하나이다.)
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