KR20130034935A - 생물막 형성 억제 미생물이 고정화된 유동상 담체 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치 - Google Patents

생물막 형성 억제 미생물이 고정화된 유동상 담체 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치 Download PDF

Info

Publication number
KR20130034935A
KR20130034935A KR1020110099110A KR20110099110A KR20130034935A KR 20130034935 A KR20130034935 A KR 20130034935A KR 1020110099110 A KR1020110099110 A KR 1020110099110A KR 20110099110 A KR20110099110 A KR 20110099110A KR 20130034935 A KR20130034935 A KR 20130034935A
Authority
KR
South Korea
Prior art keywords
biofilm formation
microorganism
carrier
membrane
immobilized
Prior art date
Application number
KR1020110099110A
Other languages
English (en)
Other versions
KR101270906B1 (ko
Inventor
이정학
김상룡
이정기
Original Assignee
서울대학교산학협력단
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 서울대학교산학협력단 filed Critical 서울대학교산학협력단
Priority to KR1020110099110A priority Critical patent/KR101270906B1/ko
Priority to JP2013533777A priority patent/JP5850441B2/ja
Priority to CN201180049829.5A priority patent/CN103153881B/zh
Priority to EP11832779.0A priority patent/EP2615067B1/en
Priority to PCT/KR2011/007666 priority patent/WO2012050392A2/ko
Priority to US13/879,495 priority patent/US20130199977A1/en
Publication of KR20130034935A publication Critical patent/KR20130034935A/ko
Application granted granted Critical
Publication of KR101270906B1 publication Critical patent/KR101270906B1/ko
Priority to US14/883,354 priority patent/US20160030890A1/en
Priority to US15/694,495 priority patent/US20180028982A1/en

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C02—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F3/00—Biological treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F3/02—Aerobic processes
    • C02F3/08—Aerobic processes using moving contact bodies
    • C02F3/085—Fluidized beds
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C02—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F3/00—Biological treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F3/02—Aerobic processes
    • C02F3/10—Packings; Fillings; Grids
    • C02F3/104—Granular carriers
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C02—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F—TREATMENT OF WATER, WASTE WATER, SEWAGE, OR SLUDGE
    • C02F3/00—Biological treatment of water, waste water, or sewage
    • C02F2003/001—Biological treatment of water, waste water, or sewage using granular carriers or supports for the microorganisms
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
    • Y02W10/00—Technologies for wastewater treatment
    • Y02W10/10—Biological treatment of water, waste water, or sewage

Abstract

본 발명은 생물막 형성 억제 미생물의 활성을 안정적으로 유지하여서 분자생물학적인 관점에서 분리막의 막오염을 저감하면서 물리적 세척에 의한 막오염 완화 효과도 동시에 얻을 수 있는 분리막 수처리 기술에 관한 것으로서, 담체의 내부에 생물막 형성 억제 미생물이 고정화되어 있으며, 수중 폭기에 의해서 유동성을 갖는 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체, 및 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체가 내부에 배치된 수처리 반응조와 수처리용 분리막 모듈을 포함하는 분리막 수처리 장치를 제공한다.

Description

생물막 형성 억제 미생물이 고정화된 유동상 담체 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치 {Fluidizable carrier with biofilm formation-inhibiting microorganisms immobilized therein and membrane water treatment apparatus using the same}
본 발명은 분리막 수처리 장치의 운전 중에 분리막 표면에서 성장하여 형성되는 생물막(biofilm)에 의한 생물막오염(membrane biofouling)을 억제하는 기술에 관한 것으로서, 보다 구체적으로는 생물막 형성을 억제할 수 있는 미생물을 고정화시킨 유동상 담체 및 이를 반응조 내부에 투입하여 생물막 형성 억제 미생물의 유실 내지는 사멸 없이 안정적으로 분리막의 투과 성능을 장기간으로 유지할 수 있는 분리막 수처리 장치에 관한 것이다.
최근 수자원 부족 및 수질 악화가 심화됨에 따라 수처리 기술에 대한 수요는 세계적으로 급증하고 있다. 이러한 상황에 대응하기 위해서 수처리 기술에 전세계의 관심이 집중되면서, 해수담수화 및 정수처리에 이용되는 역삼투/나노여과 공정과 하폐수 처리에 이용되는 분리막 생물 반응조(membrane bioreactor, MBR) 공정을 포함하는 분리막 수처리 공정은 처리의 연속성과 공정의 간편성, 높은 처리효율 등의 장점들 때문에 부각되고 있다. 실제로 BBC research에서 2008년에 조사한 자료에 따르면, 국제 MBR 시장규모는 2008년 2억 9600만 달러에서 2013년 4억 8800만 달러까지 증가할 것으로 예측하고 있다.
그러나, 이렇게 주목 받고 있는 분리막 수처리 공정에는 분리막 표면에 미생물이 부착 성장하여 생물막(biofilm)이 형성되고 이로 인하여 막오염(membrane fouling)이 유발되어 투수도를 감소시키고, 분리막의 세정주기 및 수명 단축, 여과에 필요한 에너지 소비량 증가 등 분리막의 여과 성능을 저하시킴으로써 분리막 수처리 공정의 경제성을 악화시킨다는 문제점이 있다.
이와 같은 문제 해결을 위하여 지난 20여 년간 다양한 연구가 진행되었는데, 다양한 물리적 방법과 화학적 방법이 연구되어 왔다. 대표적인 분리막 표면의 생물막 저감 기술의 물리적인 방법으로는 폭기를 통한 전단력 증가에 의한 생물막 탈리 유도와 역세척을 통한 생물막 탈리 등의 방법이 있으며, 화학적인 방법으로는 입자 크기를 증가시키기 위한 고분자 응집제의 주입 혹은 분리막 표면의 친수성을 증가시키기 위한 개질 등의 방법이 있다. 이러한 연구들은 미생물의 생장에 필요한 수분과 양분이 어디에나 존재하는 수처리 공정의 특성과 분리막의 여과 방향으로 구동력(driving force)이 존재하는 분리막 공정의 특성과, 일단 형성되면 외부의 물리·화학적 충격에 높은 내성을 가지는 생물막 자체의 특성상 지금까지 만족할 만한 수준의 해결책이 되지 못하고 있다. 이는 미생물로부터 유래하는 생물막이라는 복잡한 생물학적 구조를 스케일링이나 유기물 흡착과 같이 단순한 하나의 오염물질로 간주하고 물리·화학적인 방법적 접근에서 해결하고자 접근하였기 때문이며, 생물막 오염 현상의 근본적인 해결을 위해서는 미생물의 특성에 대한 이해와 이를 바탕으로 한 생물학적 접근법이 절실한 실정이다.
한편, 미생물들은 온도, pH, 양분 등 여러 가지 주위 환경의 변화에 반응하여 특정 신호 분자를 합성하고 이를 세포 외로 배출/흡수하는 방법으로 주변의 세포 밀도를 인지한다. 세포 밀도가 증가하여 이러한 신호 분자의 농도가 일정수준에 이르게 되면 특정 유전자의 발현이 시작되고 그 결과 미생물 집단의 생리현상이 조절 (group behavior regulation)되는데, 이를 정족수 감지 현상 (quorum sensing phenomena)이라고 하며, 일반적으로 세포의 밀도가 높은 환경 하에서 발생한다. 이러한 정족수 감지 현상의 대표적인 예로는, 공생(symbiosis), 감염(virulence), 경쟁(competetion), 접합(conjugation), 항생제 생산(antibiotic production), 운동성(motility), 포자형성(sporulation), 생물막 형성(biofilm formation) 등이 보고되고 있다(Fuqua et al., Ann . Rev . Microbiol., 2001, Vol. 50, pp.725~751).
특히, 부유상에 비해 세포 밀도가 월등히 높은 생물막 조건에서 미생물의 정족수 감지 기작은 보다 쉽고 활발하게 발생할 수 있다. 1998년 Davies등(Science, Vol.280, pp.295~298)에 의해 이러한 미생물 정족수 감지 기작이 병원성 미생물인 Pseudomonas aeruginosa의 생물막 형성의 진행 정도, 두께 및 형상(morphology)과 같은 물리적 구조 특성, 항생제 내성 등과 같은 생물막의 다양한 특성과 밀접한 관련성을 나타낸다고 보고된 이래 정족수 감지 기작의 인위적인 조절을 통하여 생물막 형성을 억제하는 연구가 최근에 의료 및 농업 등과　 같은 일부 분야에서 의료기기의 오염방지(Baveja et al., Biomaterials, 2004, Vol.50, pp.5003~5012), 식물병(植物病) (Dong et al., Nature, 2001, Vol.411, pp.813~817)의 억제 등을 목적으로 이루어지고 있을 뿐이다.
미생물 정족수 감지 기작을 조절하여 생물막 형성을 억제하는 종래의 방법은 크게 다음의 몇 가지로 분류된다. 첫째로, 정족수 감지 기작에 사용되는 신호 분자와 비슷한 구조를 가지며 신호 분자와 유전자 발현 부위를 놓고 경쟁관계에 있는 것으로 알려진 길항제(antagonist)를 투입하여 생물막 형성을 억제할 수 있는데, 가장 대표적인 길항제로는 적조류의 일종인 Delisea pulchra가 분비하는 푸라논(furanone) 및 그 할로겐화 유도체들이 보고되고 있다(Henzer et al., EMBO Journal, Vol.22, 3803~3815). 둘째로, 정족수 감지 기작에 사용되는 신호 분자를 분해하는 효소(미생물 정족수 감지 억제 효소와 같은 생물막 형성 억제 효소: 예컨대, 락토나제, 아실라제) 내지는 그 효소를 생산하는 미생물을 이용하여 생물막 형성을 억제할 수 있다. 예컨대, Xu 등(2004)은 그람 음성균의 신호 분자인 아실-호모세린 락톤(acyl-homoserine lactone: AHL)을 분해하는 효소인 아실라제 용액을 주입하여 다양한 표면에서의 생물막 형성을 억제하는 방법을 개발한 바 있다(미국특허 제6,777,223호 공보).
그렇지만 상기 아실라제 효소용액을 직접 주입하여 생물막 형성을 억제할 경우 효소의 유실이 극심할 뿐 아니라 효소의 변성(denaturation)에 의해 비활성화가 빠르게 진행되는 등 실용화 및 산업화적인 측면에서 실현 가능성은 낮다고 할 수 있다.
최근에는 자성을 띤 담체에 아실라제 효소를 적층법(layer-by-layer)으로 고정화함으로써 효소의 변성에 의한 비활성화를 막는 동시에 자기장을 이용한 효소-고정화 자성 담체의 분리 및 회수를 용이하게 하여 침지형 분리막 생물 반응조(submerged membrane bioreactor, sMBR)에 적용함으로써 분리막 표면의 생물막오염을 억제한 결과가 Lee 등(2009)에 의해 보고되었다(등록특허 제981519호). 그러나 고농도의 미생물 플록이 존재하고, 이러한 플록(floc)들이 슬러지 체류시간(sludge retention time)을 유지하기 위해 지속적으로 배출되는 MBR공정의 특성상, 자성을 띠고 있는 담체라 하더라도 플록에 섞여있는 담체를 자기장만으로 전량 회수하는 데에는 한계가 있다. 또한 이러한 자성담체의 회수율을 극대화하기 위해서는 담체가 시스템 내부(예컨대, 튜빙, 밸브, 피팅 등)를 순환하지 않고 반응조 내에서만 존재하는 침지형 반응조여야 하는데, 나노여과 공정이나 역삼투막 공정과 같이 고압을 이용해야 하는 분리막 공정의 경우 대부분이 외부 가압형이기 때문에 적용이 곤란하다는 문제점이 지적된다. 나아가, 위와 같은 효고-고정화 자성 담체의 경우, 통상적인 미생물 재조합 기술을 이용하여 효소를 생산하는 데 있어서 미생물을 배양하고 추출·정제과정을 거쳐야 고정화 가능한 효소를 생산할 수 있어서 이로 인한 비용 소모가 크며, 정제를 거친 효소를 적층법을 통해서 고정화하는 것 또한 많은 비용과 시간을 소모하는 것이 문제점으로 지적된다.
이에 본 발명자들은, 생물막 형성 억제 효소 대신에 위와 같은 효소를 생산하는 생물막 형성 억제 미생물을 소정의 수단을 통하여 담체에 고정화시켜서 수처리 반응조 내부에 투입함으로써, 위와 같은 효소 이용 기술에서 유래되는 각종 문제점을 해결하고, 분자생물학적인 관점에서의 생물막 형성 억제 기술을 분리막 수처리 공정에 경제적/안정적으로 구현하고 물리적인 막오염 완화 효과를 동시에 기대할 수 있는 방안을 마련하고자 예의 연구를 거듭하였다.
미국특허 제6,777,223호 등록특허 제981519호
Henzer et al., EMBO Journal, Vol.22, 3803~3815
본 발명은, 수처리용 분리막 공정에서 생물막 형성 기작의 이해를 바탕으로 한 분자생물학적인 관점에서의 생물막 형성 억제 기작의 안정적인 구현 외에 물리적인 세척에 의해 생물막의 막오염 현상을 해결·완화시키기 위한 것이다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 연구의 결과, 본 발명자들은 내부에 생물막 형성 억제 미생물이 고정화되고 수중 폭기에 의해서 유동성을 갖는 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체를 이용함으로써, 생물막 형성 억제 미생물의 활성을 안정적으로 유지하여서 분자생물학적인 관점에서 분리막의 막오염을 저감하면서 물리적 세척에 의한 막오염 완화 효과도 동시에 얻을 수 있다는 점을 발견하고, 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
보다 구체적으로, 본 발명은 담체의 내부에 생물막 형성 억제 미생물이 고정화되어 있으며, 수중 폭기에 의해서 유동성을 갖는 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체를 제공한다. 이로써, 담체 내부에 고정화된 생물막 형성 억제 미생물에 의해 분자생물학적으로 생물막 형성을 억제할 수 있으며, 이와 함께 수중 폭기 조건에서의 담체의 유동성으로 인하여 분리막 표면에 직접 타격을 가하여 분리막 표면에 형성된 생물막의 탈리를 유도하게 됨으로써 물리적인 생물막의 탈리를 유발할 수 있게 된다.
본 발명에서 유동상 담체는 친수성의 고분자로 이루어진 하이드로겔을 주성분으로 포함하는 것을 사용할 수 있으며, 보다 구체적으로 하이드로겔은 알지네이트, PVA, 폴리에틸렌글리콜 및 폴리우레탄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 1종(이들 성분의 복합체도 포함)을 포함할 수 있으며, 이러한 재질의 유동상 담체를 사용함으로써 담체 내외를 통한 물질 전달이 용이해질 뿐 아니라 수중 폭기 조건에서 침지형 분리막 표면의 손상을 방지할 수 있다.
본 발명에서의 하이드로겔은 내부의 화학적 가교 결합을 통하여 3차원 망상 구조를 갖는 것이, 생물막 형성 억제 미생물을 화학적 가교 결합 사이에 포획시켜서 담체 내부에서 지속적으로 성장할 수 있게 된다는 점에서 바람직하다.
예컨대, 알지네이트는 친수성 천연 고분자를 주성분으로 포함하는 담체 물질인데, 염화칼슘 용액 내에서 화학적인 결합인 가교를 통해서 물질전달에 대한 저항을 최소화하는 망상형 구조로 고형물을 형성하게 된다. 이로써 생물막 형성 억제 미생물 뿐만 아니라 상기 미생물에 의해 생산된 효소 역시 고정화하는 것도 가능하며, 생체적합성 (biocompatibility)이 우수하여서 수처리용 미생물이 존재하는 반응조 내에서 사용하기 적합하며, 가격이 저렴하여 경제성이 높으면서 인체에 무해하다는 점에서도 바람직하다.
나아가, 본 발명의 유동상 담체는 실질적으로 구형으로 이루어지거나 구형에 가까운 형태를 갖는 것을 사용할 수 있는데, 이로써 수중 폭기 조건에서 침지형 분리막 표면의 손상을 방지할 수 있다.
본 발명에 적용 가능한 생물막 형성 억제 미생물은 생물막 형성 억제 효소를 생산할 수 있는 종류의 미생물이라면 유전자 재조합 미생물 또는 천연 미생물의 어떤 종류라도 사용할 수 있다. 또한, 정족수 감지 기작에 사용되는 신호 분자를 분해하는 정족수 감지 억제 효소를 생산할 수 있는 미생물을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 락토나제 또는 아실라제와 같은 정족수 감지 억제 효소를 생산하는 미생물을 사용할 수 있다. 예컨대, 유전자 재조합에 널리 사용되는 대장균 E. coli XL1-blue에 Bacillus thuringiensis subsp. kurstaki에서 추출한 aiiA 유전자(락토나제 생산과 관련된 유전자)를 재조합시킨 대장균, 또는 자연계에 존재하는 천연 미생물(예컨대, Rhodococcus qingshengii 종의 균주)을 사용할 수 있다. 본 발명자들은 수처리 공정에 적용하기에 적합한 Rhodococcus qingshengii 종의 균주를 입수하기 위하여, 실제 도시하수처리장의 생물반응조로부터 슬러지를 채취하여 미생물을 분리/동정한 후 분리된 여러 미생물들로부터 집적배양(Enrichment culture) 방법을 사용하여서 신호분자 분해 활성이 뛰어난 Rhodoccocus 속의 미생물(Rhodococcus qingshengii 등)을 분리해 내었다.
본 발명에서 생물막 형성 억제 미생물을 담체 내부에 고정화시키는 방법은 유동상 담체의 내부에 미생물을 고정화시킬 수 있는 방법이라면 특별한 제한은 없고, 부착(adhesion), 포괄법(entrapment), 캡슐화(encapsulation) 등의 미생물 고정화 방법을 사용할 수 있다. 예컨대, 생물막 형성 억제 미생물을 물에 현탁한 고농축 미생물 현탁액을 하이드로겔과 함께 혼합하고 염화칼슘 용액에 일정 유량으로 적하하면서 포괄하여서 일정한 크기의 유동상 담체를 제조할 수 있다.
또한, 본 발명은 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체가 내부에 배치된 수처리 반응조와 수처리용 분리막 모듈을 포함하는 분리막 수처리 장치를 제공한다. 본 발명의 분리막 수처리 장치에 적용할 수 있는 분리막 모듈로서는 분리막 표면에 생물막이 형성되어 분리막의 투과 성능이 저하되는 문제를 갖는 것이라면 특별한 제한은 없으며, 본 발명의 분리막 수처리 장치로서는 반응조 내부의 수많은 종류의 수처리용 미생물 등에 의해 분리막 표면에 생물막이 형성되는 분리막 생물반응조(membrane bioreactor, MBR) 장치 뿐만 아니라, 피처리수에 종종 존재하는 미생물로 인하여 분리막 표면에 생물막이 형성되는 통상의 분리막 수처리 장치 외에 나노여과 장치, 역삼투 여과 장치 등의 고도 수처리 장치를 들 수 있다.
본 발명의 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체를 분리막 수처리 장치에 적용하면 정족수 감지 억제 기작과 같은 분자생물학적인 관점에서의 생물막 형성 억제 기술에 의해 분리막 표면의 생물막 형성을 감소시키면서 반응조 내부에서 유동성을 나타내는 담체가 분리막 표면을 물리적으로 타격하여 그 표면에 부착된 생물막을 탈리시키는 효과를 거둘 수 있다. 이로써 기존의 분리막 수처리 공정에 비하여 막세척 주기가 길어지고 세척약품의 소모량을 줄일 수 있을 뿐 아니라 장시간 여과공정을 수행할 수 있다.
또한, 기존의 생물막 억제 효소 이용과 기술과 비교하여, 효소 추출 및 고정화 등의 복잡하고 고가의 과정이 필요 없이 단지 생물막 형성 억제 미생물을 펌프를 이용해 유동상 담체를 제조할 때 혼합하여 주기만 하면 된다는 장점이 있으며, 종래의 효소 고정화 자성 담체 기술에서와 같이 별도의 회수 장치가 없어도 미폭기시에 단시간에 가라앉는 특성을 이용하여 용이하게 회수하여 재이용할 수 있다는 장점이 있다.
도 1a 및 1b는 본 발명의 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체의 개념도 및 실제 제조된 담체의 사진 이다.
도 2a 및 도 2b는 본 발명의 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체를 투입한 생물반응조(도 2a: 폭기가 없는 경우. 도 2b: 폭기 중인 경우)의 실제 사진이다.
도 3은 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체의 제조 방법의 일실시형태를 나타내는 도면이다.
도 4는 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체의 신호분자 분해 활성을 나타내는 도면이다.
도 5는 본 발명의 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체를 생물반응조 내부에 투입하여 운전하는 분리막 생물반응조 장치의 개략도이다.
도 6은 본 발명의 실시예 및 비교예의 분리막 생물반응조 장치에서 운전시간에 따른 막간차압의 증가(막오염의 증가) 정도를 나타내는 도면이다.
도 7은 본 발명의 분리막 생물반응조 장치의 운전 시간에 따른 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체의 신호분자 분해 활성(상대적 활성도)을 나타내는 도면이다.
도 8은 본 발명의 분리막 생물반응조 장치의 운전 시간에 따른 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체의 젖은 무게를 나타내는 도면이다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 상세히 설명하지만, 본 발명이 여기에 한정되는 것은 아니다.
제조예 1 - 생물막 형성 억제 미생물이 고정화된 유동상 담체의 제조 및 신호분자 분해 활성 측정
생물막 형성 억제 미생물로는 실제 수처리 공정에 적용하기에 적합한 미생물로서 정족수 감지 억제 효소의 일종인 락토나제를 생산하는 것으로 알려진 Rhodoccocus qingshengii를 사용하였다. Rhodoccocus qingshengii는 충청북도에 위치한 옥천하수처리장에서 슬러지를 채취해 생물막 억제 미생물을 분리해 내었다. 분리된 다수의 미생물들 중 신호분자 분해 미생물을 찾기 위해, 생물검정법(bioassay)과 집적배양법(enriched culture)을 사용하였으며 이를 통해 신호분자 분해 활성이 뛰어난 Rhodoccocus 속의 미생물을 분리해 낼 수 있었다.
이 미생물을 이용해 생물막 형성 억제 미생물을 고정화하기 위한 유동상 담체는 시그마사(Sigma co.)에서 생산한 천연고분자 물질인 나트륨 알지네이트(Sodium alginate)를 이용하였으며, 알지네이트는 미생물 포괄법에 쓰이는 대표적인 물질이다. 분리막 생물막 반응조 내에서 오랜 시간 동안 물리적인 강도를 유지하기 위해서 다양한 농도의 알지네이트에 대하여 사전 테스트를 수행하였으며, 본 발명의 제조예에서는 최종 분사시의 농도를 기준으로 알지네이트 용액의 농도를 4 wt%로 조정하였다.
Rhodoccocus qingshengii는 24시간 진탕배양(shacked culture)하여 증식을 시키고 200ml의 진탕배양액을 원심 분리한 후 상등액의 배양액 성분을 제거하고, 남은 Rhodoccocus qingshengii 의 응집체를 Tris-HCl 50mM 완충용액(pH 7.0)을 이용하여 세척하고 초순수에 재현탁 시켰다. 그 후 도 3에 나타낸 바와 같이 상기 생물막 형성 억제 미생물의 재현탁 액과 상기 알지네이트 액을 혼합하여 염화칼슘(CaCl2) 용액에 분사하고, 이로써 화학적인 가교 결합을 통해 내부에 물질전달이 잘 되는 망상형의 유동상 담체를 만들었다. 유동상 담체를 만들 때 최종 분사시 알지네이트의 농도는 4 wt%로 하고 2 wt%의 염화칼슘(CaCl2) 액에서 1시간 동안 가교를 시킨 후 물리적인 강도를 증가시키기 위하여 상온에서 20시간 동안 건조하였다.
위와 같이 제조된 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체의 신호분자(AHL) 분해 활성은 수처리 공정에서 발견되는 대표적 신호분자 중 하나인 N-octanoyl-L-homoserine lactone (OHL) 을 사용하여 측정하였다. 시험관에 Tris-HCl 50mM 완충용액(pH 7.0) 30mL를 넣고, OHL을 0.2mm농도가 되도록 주입한 후, 생물막 형성 억제 미생물(Rhodoccocus qingshengii)이 고정화된 유동상 담체를 넣고 30도 온도의 진탕 배양기에 넣고 200rpm으로 60분 동안 반응시켰다. 이를 통해 생물막 형성 억제 미생물로부터 생산된 생물막 형성 억제 효소(락토나제)에 의해 60분 동안 약 92퍼센트의 신호분자 물질이 분해되었음을 확인할 수 있었다(도 4).
실시예 1 : 분리막 생물반응조 장치에의 적용
상기에 언급한 방법으로 제조한 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체를 실험실 규모의 분리막 생물반응조 장치에 적용하였다. (도 5 참조). 구체적으로, 원통 형태의 반응조 내에 활성슬러지를 1.6 L 채워 넣었고, 하단부에 산기석을 설치하여 1 L/min 의 폭기 상태를 유지하도록 하였으며, 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체는 반응조 내에 총 60개 투입하였다. 연속공정을 위해 주 탄소원으로서 글루코스(glucose)를 사용한 합성폐수가 유입펌프를 통해 유입되도록 하였다. 합성폐수의 화학적 산소 요구량(COD)은 약 560 ppm 이었고, 수리학적 체류시간은 5.3 시간(hr)으로 운전하였다. 반응기 내에 설치된 여과용 분리막은 침지형 중공사 막으로서 한외여과막(Zeeweed 500, GE-Zenon사 제, 공경 0.04 mm)을 사용하였고, 분리막을 투과하는 처리수의 플럭스를 28.7 L/m2·hr 으로 운전하였다. 또한 수위조절기와 3-방향 밸브 (3-way-valve)를 통해 처리수의 일부는 반응기로 되돌아오도록 하여 반응기의 수위를 유지시켰다. 운전이 진행됨에 따라 분리막 표면에서 생물막이 형성되고 이는 막오염의 증가에 의한 분리막 투수도 저하로 이어지는데, 이러한 생물막 오염의 정도를 막간차압(transmembrane pressure, TMP)의 수치로 나타내었으며, 막간 차압이 증가할수록 생물막오염의 정도가 심화된 것을 나타낸다. 실험 결과, 77시간 동안의 운전 후에는 막간차압이 5 kPa에 불과하였으며, 400시간 동안의 운전 후에야 막간차압이 70 kPa에 도달하였다(도 6 참조).
비교예 1
실시예 1에서 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체 대신에 미생물을 전혀 고정화시키지 않은 하이드로겔 유동상 담체 (제조예 1에서 생물막 형성 억제 미생물을 고정화시키지 않고 제조한 담체) 60개를 반응조에 투입한 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 하여 운전하였다. 그 결과, 77시간 동안의 운전 후에 막간 차압은 70 kPa에 도달하였다(도 6 참조).
비교예 2
실시예 1에서 분리막 생물반응조 내에 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체를 투입하지 않은 것을 제외하고는 실시예 1과 동일하게 하여 운전하였다. 그 결과, 43시간 동안의 운전 후에 막간 차압은 70kPa에 도달하였다(도 6 참조).
즉, 상기 실시예 1 및 비교예 1～2로부터, 본 발명의 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체가 투입된 분리막 생물반응조 장치의 경우 (실시예 1)에서는 미생물이 고정화되지 않는 유동상 담체를 투입한 경우 (비교예 1)와 유동상 담체를 투입하지 않은 경우 (비교예 2)에 비하여 분리막 표면의 생물막에 의한 막오염 현상이 현저하게 완화되는 것을 확인할 수 있는데, 이는 유동상 담체 내부에 안정적으로 고정화된 생물막 형성 억제 미생물의 생물막 형성 억제 기작의 제어에 의한 분자생물학적 효과 이외에 수중 폭기에 의해 유동성을 갖는 담체에 의한 분리막 표면의 물리적 세척에 의한 막오염 제거 효과가 상승적으로 나타난 것으로 추정된다.
실시예 2 : 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체의 활성 유지 확인
본 발명의 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체의 내부에 있는 생물막 형성 억제 미생물의 신호분자 분해 활성이 장기간 유지되는지를 확인하는 실험을 수행하였다. 구체적으로, 상기 실시예 1에서 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체를 반응조에 투입한 시점을 기준으로 0, 1, 3, 5, 7, 10, 13, 15, 17, 20, 23, 25, 27, 30일째 되는 날에 각각 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체를 꺼내어 증류수로 여러 차례 유동상 담체의 외부를 씻어낸 후, 위의 제조예 1에서와 같은 실험을 수행하였다. 그 결과를 0일의 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체가 가지는 활성을 기준(100%)으로 하여 상대적 활성도를 측정하였다. 그 결과, 20일 이상 운전한 후에도 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체는 신호분자 분해 활성이 감소하지 않고 오히려 초기(0일) 활성도 대비 소폭 증가함을 확인할 수 있었다(도 7).
실시예 3 : 유동상 담체 내의 생물막 형성 억제 미생물의 성장 확인
본 발명의 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체를 장기간 분리막 생물반응조 내에서 투입하여 운전하는 경우, 생물막 형성 억제 미생물의 성장 정도에 대한 확인 실험을 수행하였다.
구체적으로, 상기 실시예 1에서 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체를 반응조에 투입한 시점으로부터 25일 동안 운전하면서 24시간마다 생물막 형성 억제 미생물이 고정화 된 유동상 담체를 10개씩 꺼내어 증류수로 여러 차례 유동상 담체의 외부를 씻어낸 후, 젖은 무게(wet weight) (5회 반복 실험의 평균값)를 측정하였다. 그 결과 25일이 지나면 초기(0일) 포괄한 생물막 형성 억제 미생물보다 젖은 무게가 점차 증가하는 경향을 나타내고 있다(도 12).
비교예 3
실시예 3에서 생물막 형성 억제 미생물을 고정화하지 않은 알지네이트 유동상 담체를 사용한 것을 제외하고는 실시예 3과 동일하게 하여 실험을 수행하였으며, 젖은 무게의 변화가 거의 없음을 확인할 수 있었다(도 8).
즉, 상기 실시예 2～3 및 비교예 3으로부터, 본 발명의 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체 내부에 포괄되어 있는 생물막 형성 억제 미생물이 내부에서 성장한 결과 젖은 무게가 증가하며, 이에 따라 신호분자 분해 활성 역시 감소하지 않고 소폭 증가하는 것을 알 수 있다.

Claims (9)

  1. 생물막 형성 억제 미생물이 내부에 고정화되어 있으며, 수중 폭기에 의해서 유동성을 갖는 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 유동상 담체는 하이드로겔을 포함하는 것을 특징으로 하는 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 유동상 담체는 알지네이트, PVA, 폴리에틸렌글리콜 및 폴리우레탄으로 이루어진 군으로부터 선택되는 적어도 1종을 포함하는 것을 특징으로 하는 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 유동상 담체는 내부의 화학적 가교 결합을 통하여 3차원 망상 구조를 갖는 것을 특징으로 하는 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체.
  5. 청구항 1에 있어서,
    상기 유동상 담체는 구형으로 이루어진 것을 특징으로 하는 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체.
  6. 청구항 1에 있어서,
    상기 생물막 형성 억제 미생물은 생물막 형성 억제 효소를 생산할 수 있는 유전자 재조합 미생물 또는 천연 미생물인 것을 특징으로 하는 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체.
  7. 청구항 1에 있어서,
    상기 생물막 형성 억제 미생물은 정족수 감지 억제 효소를 생산할 수 있는 것을 특징으로 하는 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 정족수 감지 억제 효소는 락토나제 또는 아실라제인 것을 특징으로 하는 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체.
  9. 피처리수를 수용하는 반응조, 및 상기 반응조 내부에 배치된 청구항 1 내지 청구항 8 중의 어느 한 항의 생물막 형성 억제 미생물 고정화 유동상 담체 및 수처리용 분리막 모듈을 포함하는 분리막 수처리 장치.
KR1020110099110A 2010-10-15 2011-09-29 생물막 형성 억제 미생물이 고정화된 유동상 담체 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치 KR101270906B1 (ko)

Priority Applications (8)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020110099110A KR101270906B1 (ko) 2011-09-29 2011-09-29 생물막 형성 억제 미생물이 고정화된 유동상 담체 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치
JP2013533777A JP5850441B2 (ja) 2010-10-15 2011-10-14 生物膜形成抑制微生物固定化容器及びこれを利用した分離膜水処理装置
CN201180049829.5A CN103153881B (zh) 2010-10-15 2011-10-14 其中固定有抑制生物膜形成的微生物的容器及使用该容器的膜法水处理装置
EP11832779.0A EP2615067B1 (en) 2010-10-15 2011-10-14 Container in which biofilm formation-inhibiting microorganisms are immobilized, and water treatment apparatus using membrane using same
PCT/KR2011/007666 WO2012050392A2 (ko) 2010-10-15 2011-10-14 생물막 형성 억제 미생물 고정화 용기 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치
US13/879,495 US20130199977A1 (en) 2010-10-15 2011-10-14 Container with biofilm formation-inhibiting microorganisms immobilized therein and membrane water treatment apparatus using the same
US14/883,354 US20160030890A1 (en) 2010-10-15 2015-10-14 Container with biofilm formation-inhibiting microorganisms immobilized therein and membrane water treatment apparatus using the same
US15/694,495 US20180028982A1 (en) 2010-10-15 2017-09-01 Container with biofilm formation-inhibiting microorganisms immobilized therein and membrane water treatment apparatus using the same

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
KR1020110099110A KR101270906B1 (ko) 2011-09-29 2011-09-29 생물막 형성 억제 미생물이 고정화된 유동상 담체 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치

Publications (2)

Publication Number Publication Date
KR20130034935A true KR20130034935A (ko) 2013-04-08
KR101270906B1 KR101270906B1 (ko) 2013-06-03

Family

ID=48436913

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
KR1020110099110A KR101270906B1 (ko) 2010-10-15 2011-09-29 생물막 형성 억제 미생물이 고정화된 유동상 담체 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치

Country Status (1)

Country Link
KR (1) KR101270906B1 (ko)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20200027381A (ko) * 2018-09-04 2020-03-12 경북대학교 산학협력단 층 구조의 정족수 억제 담체의 조성 및 제조방법과 이를 이용한 생물오염의 제어

Families Citing this family (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20170033057A (ko) 2015-09-16 2017-03-24 서울대학교산학협력단 생물막 형성 억제 미생물 고정화 용기 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치
KR101913802B1 (ko) 2017-02-27 2018-11-02 서울대학교산학협력단 이종간 정족수 감지 억제용 미생물 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치 및 수처리 공정
KR102468429B1 (ko) 2020-06-08 2022-11-22 경북대학교 산학협력단 생물막 형성 억제 장치 및 이를 포함하는 분리막 수처리 시스템
KR102508313B1 (ko) * 2022-10-25 2023-03-13 전남대학교산학협력단 신규 판토에아 속 pl-1 균주 및 이의 용도

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP4014581B2 (ja) 2003-04-08 2007-11-28 スプリング・フィールド有限会社 生物濾過装置
JP2007244979A (ja) 2006-03-15 2007-09-27 Toray Ind Inc 水処理方法および水処理装置
KR100981519B1 (ko) * 2007-12-24 2010-09-10 재단법인서울대학교산학협력재단 생물막 형성 억제 효소를 이용한 분리막 생물반응조 수처리 공정
KR20100083223A (ko) * 2009-01-13 2010-07-22 한국과학기술연구원 생물막이 부착된 기체투과성 막을 이용한 폐수 고도처리방법

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR20200027381A (ko) * 2018-09-04 2020-03-12 경북대학교 산학협력단 층 구조의 정족수 억제 담체의 조성 및 제조방법과 이를 이용한 생물오염의 제어

Also Published As

Publication number Publication date
KR101270906B1 (ko) 2013-06-03

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5850441B2 (ja) 生物膜形成抑制微生物固定化容器及びこれを利用した分離膜水処理装置
KR100981519B1 (ko) 생물막 형성 억제 효소를 이용한 분리막 생물반응조 수처리 공정
Bagheri et al. Critical review of fouling mitigation strategies in membrane bioreactors treating water and wastewater
Deng et al. A comparison study on membrane fouling in a sponge-submerged membrane bioreactor and a conventional membrane bioreactor
Jun et al. Comparison of membrane fouling during short-term filtration of aerobic granular sludge and activated sludge
KR101270906B1 (ko) 생물막 형성 억제 미생물이 고정화된 유동상 담체 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치
Novoa et al. Membrane fouling in algal separation processes: a review of influencing factors and mechanisms
SG183547A1 (en) Fluidized membrane bioreactor
WO2017047882A1 (ko) 생물막 형성 억제 미생물 고정화 용기 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치
US20180028982A1 (en) Container with biofilm formation-inhibiting microorganisms immobilized therein and membrane water treatment apparatus using the same
CN106399140A (zh) 一种群体感应猝灭菌制备方法、mbr膜污染防治方法及装置
KR101913802B1 (ko) 이종간 정족수 감지 억제용 미생물 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치 및 수처리 공정
Armah et al. Emerging trends in wastewater treatment technologies: the current perspective
Tang et al. Ultra-low pressure membrane-based bio-purification process for decentralized drinking water supply: improved permeability and removal performance
Murshid et al. A review on biofilm-based reactors for wastewater treatment: Recent advancements in biofilm carriers, kinetics, reactors, economics, and future perspectives
KR101429248B1 (ko) 생물막 형성 억제를 위한 정족수 감지 억제 효소 고정화 실리카가 포함된 효소 주머니를 적용한 수처리용 분리막 생물 반응조 시스템
KR102093432B1 (ko) 층 구조의 정족수 억제 담체의 조성 및 제조방법과 이를 이용한 생물오염의 제어
KR101246117B1 (ko) 생물막 형성 억제 효소가 고정화된 분리막, 그 제조방법 및 이를 이용한 수처리 공정
Choo et al. Quorum sensing and quorum quenching in membrane bioreactors
KR101585169B1 (ko) 생물막 형성 억제 미생물 고정화 컬럼 및 이를 이용한 분리막 수처리 장치
Yang et al. The principle and method of wastewater treatment in biofilm technology
KR102508313B1 (ko) 신규 판토에아 속 pl-1 균주 및 이의 용도
KR102468429B1 (ko) 생물막 형성 억제 장치 및 이를 포함하는 분리막 수처리 시스템
Pellegrin et al. Membrane processes
Wang et al. Survey on nitrogen removal and membrane filtration characteristics of Chlorella vulgaris Beij. on treating domestic type wastewaters

Legal Events

Date Code Title Description
A201 Request for examination
E701 Decision to grant or registration of patent right
GRNT Written decision to grant
FPAY Annual fee payment

Payment date: 20160128

Year of fee payment: 4

FPAY Annual fee payment

Payment date: 20170421

Year of fee payment: 5

FPAY Annual fee payment

Payment date: 20180425

Year of fee payment: 6

FPAY Annual fee payment

Payment date: 20190828

Year of fee payment: 7