KR20130032484A - 고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 ｃｏ2 회수 방법 - Google Patents

고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 ｃｏ2 회수 방법 Download PDF

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윤용승
이정수
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Abstract

본 발명은 고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 CO2 회수 방법으로서, 원료인 석탄(1)을 공기분리장치(9)를 통해 공기가 분리된 99%이상의 산소(2)와 함께 가스화기(3)로 공급되는 원료 공급공정(S100)과, 회재의 일부와 슬랙이 제거된 합성가스가 열회수기(4)에 의해 냉각되는 열회수 공정(S200)과, 고온 집진기(12)에서 대부분의 회분이 제거되는 고온 집진공정(S300)과, 고온 탈황설비(13)를 통해 황화합물을 제거하는 고온 탈황공정(S400)과, 수소, 일산화탄소, 이산화탄소 등이 포함된 합성가스는 상기 공기분리장치(9)로부터의 99% 이상의 고농도 산소(2)와 함께 연료전지(10)로 유입되는 연료전지공정(S400)과, 미반응한 일산화탄소와 수소는 99% 이상의 고농도 산소(2)를 공급하여 연소기(11)에서 연소하는 연소공정(S500)과, 연소 후 이산화탄소를 얻는 이산화탄소 획득공정(S600)을 포함하므로, 고온 집진공정과 고온 탈황공정으로 구성된 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템에 있어서 상업용의 집진설비와 산가스 제거를 위한 습식공정을 적용한 통합공정에 비해 높은 효율을 얻을 수 있고, 수성가스 전환과 이산화탄소 회수공정이 포함되지 않음으로서, 장치 투자비를 절감할 수 있으며, 뿐만 아니라 쉽게 고농도의 이산화탄소를 회수할 수 있는 효과를 가진다.

Description

고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 ＣＯ2 회수 방법{Method for the recovery of high concentrations CO2 of Efficiency Integrated Coal Gasification Fuel Cell combined Cycle (IGFC) system}
본 발명은 석탄으로부터 생산된 합성가스를 연료전지와 연계하여 고농도의 이산화탄소(CO2)를 회수하면서도 고효율 발전을 하는 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템(IGFC)에 관한 것으로, 보다 상세하게는 CO2가 포함된 합성가스를 연료전지에 순산소와 함께 공급하여 발전함으로써 별도의 CO2 포집설비 없이 최종적으로 고농도의 CO2를 회수하여, CO2 포집설비를 설치하는 공정에 비해 효율을 상승시키고 설비구성을 단순화할 수 있는 고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 CO2 회수 방법에 관한 것이다.
잘 알려진 바와 같이, 복합발전은 석탄이나 바이오매스와 같은 탄소가 다량 포함되어 있는 원료를 가스화하여 일산화탄소와 수소가 대부분인 합성가스로 전환시킨 후, 가스터빈이나 연료전지와 연계하여 전력을 생산할 수 있다.
원료들 중 석탄의 경우 다른 자원에 비해 매장량이 풍부하고 지역 편제성이 적기 때문에, 최근에는 전 세계적으로 석탄으로부터 청정연료인 대체 천연가스나 합성유로 전환하거나, 정제된 합성가스를 가스터빈으로 발전하는 연구가 활발히 진행되고 있다.
최근에는 석탄가스화 복합발전(Integrated Coal Gasification Combined Cycle, IGCC)의 열교환망을 개선하여 열효율을 상승시키기 위한 A-IGCC와 합성가스를 연료전지와 연계하여 발전하는 석탄가스화 연료전지 복합발전(Integrated Coal Gasification Fuel Cell Combined Cycle, IGFC)에 관한 연구가 일본과 미국을 중심으로 활발히 진행되고 있다.
그렇지만, 현재까지의 석탄가스화 연료전지 복합발전에 관한 연구는 석탄가스화, 가스정제, 열회수, 이산화탄소 분리 및 연료전지 등의 세부 분야별로 연구가 진행되고 있어 아직까지 공정에 대한 최적화가 이루어지지 않은 실정이다.
도 1은 일반적인 석탄가스화 연료전지 복합발전의 공정 흐름도를 도시하고 있는데, 도 1에 도시된 바와 같이, 원료 공급공정(S10)과, 열회수 공정(S20), 집진공정(S30)과, 수성가스 전환공정(S40)과, 탈황공정(S50)과, 이산화탄소 포집공정(S60)과, 연료전지공정(S70) 및 연소공정(S80)을 포함한다.
원료 공급공정(S10)에서 원료인 석탄(1)은 공기가 공기분리장치(9)를 통해 분리된 95%이상의 산소(2)와 함께 가스화기(3)로 공급되어, 회재의 일부와 슬랙이 제거된 합성가스는 열회수 공정(S20)의 열회수기(4)에 의해 냉각되고, 집진공정(S30)의 집진기(5)에서 대부분의 회분이 제거되고, 수성가스 전환공정(S40)의 수성가스 전환설비(6)에서 일산화탄소가 물과 반응하여 이산화탄소와 수소로 전환된다.
이후 탈황공정(S50)의 탈황설비(7)의 탈황과 이산화탄소 포집공정(S60)의 포집설비(8)의 이산화탄소 포집으로 황화합물과 이산화탄소가 제거되고, 고농도의 수소만이 연료전지공정(S70)의 연료전지(10)로 공급된다.
이어서, 제거되지 않은 이산화탄소와 미반응된 수소는 최종적으로 연소공정(S80)의 연소기(11)에서 95%이상의 산소나 공기로 연소시키기 때문에, 불순물인 질소를 포함하는 가스가 배출된다.
그런데, 국내에서는 석탄가스화와 연료전지가 구분되어 연구가 진행되고 있는 실정이며, 석탄가스화의 경우 대체천연가스와 석탄가스화 복합발전을 위해 상업용 규모로 2014년에 완공될 예정이다.
또한, 상업용 석탄가스화 공정에서도 도 1의 집진공정(S30)에서는 250~300℃ 범위에서 집진기(5)가 운전되고, 수성가스 전환공정(S40)에서는 (Sour) 가스 조건에서 수성가스 전환설비(6)를 거친 후, 합성가스는 렉티졸(Rectisol)이나 셀렉솔(Selexol)과 같은 낮은 온도의 습식공정, 즉 탈황공정(S50)의 탈황설비(7) 및 이산화탄소 포집공정(S60)의 포집설비(8)을 통해 황화합물과 이산화탄소를 제거한다.
이후, 이러한 낮은 온도의 합성가스는 대부분의 수소로 구성되어 있는데, 가스터빈이나 연료전지공정(S70)의 연료전지(10)를 활용한 발전을 위해 열교환기 등에 의해 운전온도까지 재가열이 요구된다.
또한 연소공정(S80)에서는 연소기(11)에서 95% 이상의 산소나 공기로 미반응된 수소를 연소시키기 때문에 배출가스에는 질소가 포함되어 있어 고농도의 이산화탄소를 얻기 위해서는 별도의 포집설비가 추가로 필요하게 된다.
현재까지 1～3 t/d 규모의 다양한 가스화기들이 전력연구원, 고등기술연구원, 한국에너지기술연구원, SKI 등에서 운전되고 있으나, 향후 석탄가스화 연료전지 복합발전에 적합한 가스화기의 선정에 대한 평가가 필요할 것이다.
합성가스 정제분야는 건식공정으로 이산화탄소 포집 및 저장(CCS)을 위해 전력연구원, 고등기술연구원, 한국에너지기술연구원에서 건식탈황 및 SEWGS에 대한 연구가 정부과제로 수행 중에 있으며, 마찬가지로 석탄가스화 연료전지 복합발전을 기반으로 하는 연료전지에 적합한 정제기술의 개발이 요구된다.
한편, 석탄가스화 연료전지 복합발전를 기반으로 하는 연료전지의 개발은 용융탄산염 연료전지(MCFC)와 고체산화물 연료전지(SOFC)를 중점으로 개발되고 있으나, 본 발명에서 제안하고 있는 이산화탄소의 농도가 높은 조건에서 일산화탄소와 수소를 원료로 하는 최적의 연료전지의 개발이 필수적이다.
국외의 경우 석탄가스화 및 정제기술은 석탄가스화 복합발전을 기반으로 주요 선진국에서 실증플랜트의 설계/건설/운전을 통해 상용화를 위한 검증을 수행하였고, 이의 플랜트 시장은 지이에너지(GE energy), 토노토필립스(ConocoPhillips), 쉘(Shell) 등의 기술사들이 주도하고 있으나 아직까지도 석탄가스화 연료전지 복합발전에 적합한 가스화기와 정제기술들은 최적화 되어 있지 않은 상태이다.
석탄가스화 연료전지 복합발전의 통합공정 개발은 일본의 이글 프로젝트(Eagle project)와 미국의 SECA 프로젝트(project)가 진행 중에 있는데, 일본의 경우 고온형 연료전지, 가스화기(150t/d), 정제(습식) 및 이산화탄소 포집 등으로 세분화하여 연구가 진행되었으며, 연료전지는 용융탄산염 연료전지를 적용하여 파일럿 규모로 대형화가 진행되고 있다.
미국의 경우에는 고체산화물 연료전지의 개발에 중점을 두어 2010년까지 3～10 kW급 모듈을 개발함과 동시에, 연료전지의 가격을 $175/kW까지 낮추고자 하며, 이 프로젝트는 2010년 이후 미래 발전(Future Gen.) 계획에 편입될 예정으로 보고되었다.
이에 반하여 향후 국내의 경우에는 석탄가스화 연료전지 복합발전을 위하여 2015년경부터 정부에서 적극적으로 지원할 계획이며, 국외의 경우에도 석탄의 열효율을 증가시키기 위한 방안으로 활발한 연구가 진행될 것으로 예상하고 있다.
석탄가스화 연료전지 복합발전의 통합공정에 관한 특허는 국내의 경우 전무한 실정이며, 국외의 경우 극소수만 등록되어 있는데, 다음과 같이 정리하였다.
미국 공개특허 제1990/4921765호 - 고온에서 합성가스를 정제하고 이산화탄소를 분리한 후 합성가스(일산화탄소/수소)를 연료전지에 공급하는 공정이며, 회수한 이산화탄소의 일부는 스팀과 함께 가스화기에 공급되는 출원이다. (특허문헌 2) 국제공개특허 WO 02/09918호 - 상압의 조건에서 가스화기, 연료전지, 연소기 등으로 구성된 일체형의 석탄가스화 연료전지 복합발전의 출원이다. 국제공개특허 WO 02/065564호 - 가스화기에서 생산된 합성가스는 연료전지로 공급되고, 반응 후 배출가스의 일부(미반응된 합성가스가 포함되어 있음)를 가스화기에 공급하는 공정의 출원이다. 미국 공개특허 제2004/6680137호 - 바이오매스를 가스화하여 합성가스는 연료전지에, 촤(char)는 연소기로 공급하며, 스팀발생기와 스팀터빈을 연계한 통합공정을 제안하는 출원이다. 미국 공개특허 제2005/02719145호 - 화석연료를 기반으로 가스화하여 10%미만의 이산화탄소가 포함된 합성가스를 연료전지에 공급하고, 양극(Adode)에서는 합성가스나 탄화수소를 연료로 사용하고, 배출가스는 이산화탄소를 분리하고, 미반응가스(일산화탄소/수소)는 순산소로 연소하는 공정의 출원이다.
따라서, 본 발명은 석탄으로부터 생산된 합성가스를 연료전지와 연계하여 고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전시스템(IGFC)에 있어서, 이산화탄소가 포함된 합성가스를 연료전지에 순산소와 함께 공급함으로써 이산화탄소의 포집 설비가 필요 없으며 최종적으로 고농도의 이산화탄소를 회수하고, 기존의 IGCC 공정에 비해 효율을 상승시킬 수 있는 고농도의 CO2 회수를 위한 고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템를 제공하는 것에 그 목적이 있다.
상술한 목적을 달성하기 위해서 본 발명은 고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 CO2 회수 방법은 원료인 석탄을 공기분리장치를 통해 공기가 분리된 99%이상의 산소와 함께 가스화기로 공급되는 원료 공급공정(S100)과, 회재의 일부와 슬랙이 제거된 합성가스가 열회수기에 의해 냉각되는 열회수 공정(S200)과, 고온 집진기에서 대부분의 회분이 제거되는 고온 집진공정(S300)과, 고온 탈황설비를 통해 황화합물을 제거하는 고온 탈황공정(S400)과, 수소, 일산화탄소, 이산화탄소 등이 포함된 합성가스는 상기 공기분리장치로부터의 99% 이상의 고농도 산소와 함께 연료전지로 유입되는 연료전지공정(S400)과, 미반응한 일산화탄소와 수소는 99% 이상의 고농도 산소를 공급하여 연소기에서 연소하는 연소공정(S500)과, 연소 후 이산화탄소를 얻는 이산화탄소 획득공정(S600)을 포함한다.
본 발명의 방법에 있어서, 습식가스화기(도3) 사용시 IGFC+CO2 포집일 수도 있고, 또는 건식가스화기(도2)를 사용할 경우, 회수된 이산화탄소는 압축하여 석탄을 공급하는데 사용할 수 있다.
본 발명에 의하면, 고온 집진공정과 고온 탈황공정으로 구성된 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템에 있어서 상업용의 집진설비와 산가스 제거를 위한 습식공정을 적용한 통합공정에 비해 높은 효율을 얻을 수 있다.
또한, 본 발명은 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템에 있어서 수성가스 전환과 이산화탄소 회수공정이 포함되지 않음으로서, 장치 투자비를 절감할 수 있으며, 뿐만 아니라 쉽게 고농도의 이산화탄소를 회수할 수 있는 효과를 가진다.
도 1은 일반적인 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 간략한 공정도이고,
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 CO2 회수 방법에 있어서, 건식가스화기 사용시 IGFC+CO2 포집 에 대한 간략한 공정도이고,
도 3는 본 발명의 다른 실시예에 따른 고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 CO2 회수 방법에 있어서, 습식가스화기 사용시 IGFC+CO2 포집에 대한 간략한 공정도이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 일 실시예를 설명한다. 하기에서 본 발명을 설명함에 있어서, 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략할 것이다. 그리고 후술되는 용어들은 본 발명에서의 기능을 고려하여 정의된 용어들로서 이는 사용자, 운영자의 의도 또는 관례 등에 따라 달라질 수 있다. 그러므로 그 정의는 본 명세서 전반에 걸친 내용을 토대로 내려져야 할 것이다.
도 2 및 도 3은 각각 본 발명의 일 실시예에 따른 고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 CO2 회수 방법에 있어서, 건식가스화기 사용시 IGFC+CO2 포집에 대한 공정과 습식가스화기 사용시 IGFC+CO2 포집에 대한 공정을 나타내고 있다.
도 2 및 도 3의 도시로부터 알 수 있는 바와 같이, 도 1에서 보여준 기존 공정과의 차이는 수성가스 전환공정(S40)과 이산화탄소 포집공정(S60)의 이산화탄소의 회수를 위한 공정이 생략되며, 연료전지공정(S70)에서는 산소가 공급되는 흐름을 가진다.
즉, 원료인 석탄(1)을 공기분리장치(9)를 통해 공기가 분리된 99%이상의 산소(2)와 함께 가스화기(3)로 공급되는 원료 공급공정(S100)과, 회재의 일부와 슬랙이 제거된 합성가스가 열회수기(4)에 의해 냉각되는 열회수 공정(S200)과, 고온 집진기(12)에서 대부분의 회분이 제거되는 고온 집진공정(S300)과, 고온 탈황설비(13)를 통해 황화합물을 제거하는 고온 탈황공정(S400)과, 수소, 일산화탄소, 이산화탄소 등이 포함된 합성가스는 공기분리장치(9)로부터의 99% 이상의 고농도 산소(2)와 함께 연료전지(10)로 유입되는 연료전지공정(S400)과, 미반응한 일산화탄소와 수소는 99% 이상의 고농도 산소(2)를 공급하여 연소기(11)에서 연소하는 연소공정(S500)을 포함한다.
연소 후의 공정(S600)으로서, 고압의 스팀을 생산하며 최종적으로 물과 이산화탄소를 생성하게 된다.
그리고, 다음의 공정으로 도시하지는 않았지만, 응축기로부터 물을 제거함으로써 고순도의 이산화탄소를 얻는다.
도 2의 건식가스화기를 사용할 경우, 회수된 이산화탄소는 압축하여 석탄을 공급하는데 사용할 수 있음을 나타내고 있으며, 도 3과 같이 습식가스화기를 사용할 경우에는 소량의 이산화탄소를 재순환하여 활용하거나 재순환 없이 단순한 공정으로 구성된다.
도 2 및 도 3에서와 같이, 본 발명에 따른 고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템고농도의 CO2 회수 방법은 기존의 공정과 달리 수성가스 전환공정과 이산화탄소 포집공정의 이산화탄소의 회수가 필요 없기 때문에, 전체 공정의 단순화와 장치비용을 낮출 수 있다.
또한 수성가스 전환공정에서는 부피비로서 일산화탄소의 3배 정도의 물이 필요하지만, 본 발명에서는 이와 같은 공정이 생략되기 때문에 공정효율을 상승시킬 수 있다.
더구나, 이상 설명한 바와 같이, 본 발명에서는 250~300℃ 범위의 저온에 비해 450~600℃ 범위의 고온에서 집진과 탈황공정이 운전되기 때문에, 저온에서 운전되는 집진공정과 습식 탈황공정 보다 전체공정의 열효율을 증가시킬 수 있다.
이상에서 설명한 것은 본 발명에 따른 고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 CO2 회수 방법에 대한 하나의 바람직한 실시예에 불과한 것으로서, 본 발명은 상기한 실시예에 한정되지 않는 것이므로, 이하의 특허청구범위에서 청구하는 바와 같이 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변경 실시가 가능한 범위까지 본 발명의 기술적 정신이 있다고 할 것이다.
1 : 석탄 2 : 산소
3 : 가스화기 4 : 열회수기
5 : 집진기 6 : 수성가스 전환설비
7 : 탈황설비 8 : 이산화탄소 포집설비
9 : 공기분리장치 10 : 연료전지
11 : 연소기 12 : 고온 집진기
13 : 고온 탈황설비

Claims (3)

  1. 원료인 석탄을 공기분리장치를 통해 공기가 분리된 99%이상의 산소와 함께 가스화기로 공급되는 원료 공급공정(S100)과,
    회재의 일부와 슬랙이 제거된 합성가스가 열회수기에 의해 냉각되는 열회수 공정(S200)과,
    고온 집진기에서 대부분의 회분이 제거되는 고온 집진공정(S300)과,
    고온 탈황설비를 통해 황화합물을 제거하는 고온 탈황공정(S400)과,
    수소, 일산화탄소, 이산화탄소 등이 포함된 합성가스는 상기 공기분리장치로부터의 99% 이상의 고농도 산소와 함께 연료전지로 유입되는 연료전지공정(S400)과,
    미반응한 일산화탄소와 수소는 99% 이상의 고농도 산소를 공급하여 연소기에서 연소하는 연소공정(S500)과,
    연소 후 이산화탄소를 얻는 이산화탄소 획득공정(S600)을 포함하는
    고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 CO2 회수 방법.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 방법은 습식가스화기 사용시 IGFC+CO2 포집인 것을 특징으로 하는
    고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 CO2 회수 방법.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 방법은 건식가스화기를 사용할 경우, 회수된 이산화탄소는 압축하여 석탄을 공급하는데 사용하는 것을 특징으로 하는
    고효율의 석탄가스화 연료전지 복합발전 시스템의 고농도의 CO2 회수 방법.
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