KR20120072644A - 프리프레그, 프리프레그의 제조방법 및 이를 이용한 동박적층판 - Google Patents

프리프레그, 프리프레그의 제조방법 및 이를 이용한 동박적층판 Download PDF

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KR20120072644A
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Abstract

본 발명은 인쇄회로기판의 절연기판으로 이용될 수 있는 프리프레그, 프리프레그의 제조방법 및 이를 이용한 동박적층판에 관한 것이다.
본 발명은 무기섬유 및 유기섬유로 이루어진 하이브리드 직물, 및 상기 하이브리드 직물에 함침된 가교성 수지를 포함하는 프리프레그를 제공한다. 또한 본 발명은 무기섬유 및 유기섬유로 하이브리드 직물을 준비하는 단계, 및 상기 하이브리드 직물을 가교성 수지를 포함하는 수지 조성물에 함침시키고 건조하는 단계를 포함하는 프리프레그의 제조방법을 제공한다.
본 발명은 상기 프리프레그에 동박을 적층하고, 가열가압 성형하여 얻어진 동박적층판, 및 그 제조방법을 제공한다.

Description

프리프레그, 프리프레그의 제조방법 및 이를 이용한 동박적층판{PREPREG, METHOD FOR PREPARING PREPREG AND COPPER CLAD LAMINATE USING THE SAME}
본 발명은 인쇄회로기판의 절연기판으로 이용될 수 있는 프리프레그, 프리프레그의 제조방법 및 이를 이용한 동박적층판에 관한 것이다.
최근 전기, 전자 및 항공 우주산업과 같은 첨단산업이 고도화로 발전함에 따라서 전자기기 내부에 사용되는 인쇄회로기판의 고기능화가 요구되고 있다. 특히 반도체 메모리 혹은 연산장치의 패키징에 있어서 경박단소를 추구하여 기판의 고밀도화, 패턴의 미세화 또는 박판화 등이 진행되고 있으며, 예를 들어 콘덴서와 같은 수동소자 또는 집적회로와 같은 능동소자의 임베디드화가 진행되고 있다. 또한 패키지의 형태도 칩이 스텍되는 3차원의 형태로 발전되고 있다.
반도체 패키지가 경박단소화, 고기능화 및 다기능화가 되어짐에 따른 실장률 증가로 인한 칩 스텍의 증가에 의해 기존 소재를 적용한 인쇄회로기판으로는 요구되는 신뢰성에 만족되기 힘들며, 2차 칩의 실장시 칩과 기판 간의 열팽창성의 차이로 인해 크랙 등의 문제가 생기게 된다. 이러한 기판의 고질적인 불량을 해결하고 고성능화를 달성하기 위해서 그 동안 칩과 유사한 수준의 열팽창 특성을 가지면서 실장 후 휨의 특성이 우수한 인쇄회로기판의 개발이 진행되어 왔다. 하지만 이것보다 우선시되어야 하는 것이 바로 원소재가 되는 프리프레그(PPG: Prepreg) 또는 동박적층판(CCL: Copper Clad Laminate)과 같은 기판소재의 개선 및 저열팽창 특성을 가지는 기판재료의 개발이다.
종래의 인쇄회로기판에 적용되는 절연기판으로서 강화 섬유에 결합제를 함침, 건조시켜 얻은 프리프레그 및 상기 프리프레그를 소정 매수 겹친 후 동박을 적층하여 제조한 동박적층판이 사용되고 있다. 프리프레그는 보통 에폭시 등의 가교성 수지에 유리 섬유를 함침시켜 제조하게 된다. 그러나 이러한 제조방법을 통하여 제조된 일반적인 유리 섬유 함침 프리프레그의 경우, 높은 열팽창계수에 의한 변형 및 단선 문제가 발생하기 쉽기 때문에 고부가가치의 프리프레그 개발이 불가능한 문제점이 있다.
본 발명은 상기와 같은 종래의 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 낮은 열팽창계수와 높은 탄성율에 의해 가공성이 우수하며, 고온신뢰성 및 고강도를 가진 프리프레그 및 프리프레그의 제조방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
또한 본 발명은 상기 프리프레그를 이용한 동박적층판 및 그 제조방법을 제공하는데 다른 목적이 있다.
상기의 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 무기섬유 및 유기섬유로 이루어진 하이브리드 직물, 및 상기 하이브리드 직물에 함침된 가교성 수지를 포함하는 프리프레그를 제공한다.
또한 본 발명은 무기섬유 및 유기섬유로 하이브리드 직물을 준비하는 단계, 및 상기 하이브리드 직물을 가교성 수지를 포함하는 수지 조성물에 함침시키고 건조하는 단계를 포함하는 프리프레그의 제조방법을 제공한다.
상기의 다른 목적을 달성하기 위해, 본 발명은 상기 프리프레그에 동박을 적층하고, 가열가압 성형하여 얻어진 동박적층판, 및 그 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 프리프레그 및 동박적층판은 낮은 열팽창계수와 높은 탄성율에 의해 가공성이 우수하며, 고온신뢰성 및 고강도를 가지기 때문에 인쇄회로기판을 포함한 여러 가지 고부가가치의 기판제조에 유용하게 적용될 수 있다.
이하, 본 발명의 실시형태를 상세히 설명한다. 그러나, 본 발명의 실시형태는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본 발명의 범위가 이하 설명하는 실시형태로 한정되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 프리프레그는 무기섬유 및 유기섬유로 이루어진 하이브리드 직물, 및 상기 하이브리드 직물에 함침된 가교성 수지를 포함한다.
그리고 본 발명에 따른 프리프레그는 무기섬유 및 유기섬유로 하이브리드 직물을 준비하는 단계, 및 상기 하이브리드 직물을 수지 조성물에 함침시키고 건조하는 단계를 통하여 제조할 수 있다.
하이브리드 직물
본 발명에서 하이브리드 직물로서 무기섬유와 유기섬유가 포함된 하이브리드 형태를 사용한다.
무기섬유는 화학섬유의 일종으로, 인공적으로 무기물을 섬유로 만든 것이며, 세라믹섬유나 금속섬유 등이 여기에 속한다. 또한, 성질에 따라 알칼리 유리섬유, 무알칼리 유리섬유, 저유전 유리섬유 등으로도 나눌 수 있다. 본 발명에서 상기 무기섬유로는 유리섬유, 알루미나계 섬유, 규소 함유 세라믹계 섬유 등을 사용할 수 있으며, 바람직하게는 유리섬유를 사용할 수 있다.
유기섬유는 화학섬유의 일종으로, 유기고분자물질을 섬유로 만든 것이며, 재생섬유, 반합성섬유, 합성섬유 등으로 나누어진다. 본 발명에서 상기 유기섬유로 탄소섬유, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸(PBO) 섬유, 써모트로픽(THERMOTROPIC) 액정고분자섬유, 라이소트로픽(LYSOTROPIC) 액정고분자섬유, 아라미드섬유, 폴리피리도비스이미다졸(PIPD) 섬유, 폴리벤조티아졸(PBZT) 섬유, 폴리아릴레이트(PAR) 섬유 등의 슈퍼섬유를 사용할 수 있다.
상기 하이브리드 직물은 상기 무기섬유 및 유기섬유를 이용하여 준비한다. 상기 무기섬유 및 유기섬유를 혼합 직조하여 하이브리드 직물을 얻을 수도 있고, 상기 무기섬유와 유기섬유를 필라멘트 단계의 합사를 통해 유-무기 하이브리드 섬유를 만들고 이를 직조하여 하이브리드 직물을 얻을 수도 있다. 직조된 섬유의 예에는 평직, 수자직, 능직 및 바구니직(basket weave) 등이 포함된다.
상기 무기섬유 및 유기섬유를 혼합 직조하는 경우, 상기 하이브리드 직물의 하이브리드 형태에는 아무런 제한이 없으며, 바람직하게는 무기섬유와 유기섬유의 직교 형태를 사용할 수 있다. 또한, 상기의 하이브리드 직물을 구성하는 섬유조직은, 아미노실란계 커플링제, 에폭시실란계 커플링제 등의 커플링제로 표면 처리할 수 있다.
상기 하이브리드 직물 중 유기섬유의 함량은 액정 고분자 수지 조성물과의 물성에 맞추어 적절히 조정할 수 있다. 바람직하게는 하이브리드 직물을 구성하는 섬유 중 유기섬유의 함량을 1 내지 70중량% 수준으로 조절하여 하이브리드 직물을 준비할 수 있다.
상기 하이브리드 직물은 10 내지 100㎛ 정도의 두께를 사용할 수 있다. 특히 높은 절연성이 요구될 경우에는 15㎛ 이상의 두께를 가지는 것이 바람직하다. 하이브리드 직물의 표면은, 필요에 따라 연마를 하거나, 산 혹은 산화제 등의 물약, 자외선, 플라즈마 조사 등에 의한 처리가 수행되어도 좋다.
수지 조성물
본 발명에서 수지 조성물은 가교성 수지를 포함한다. 또한 수지 조성물은 프리프레그의 전기적 특성 및 열적 특성을 향상시키기 위하여 충전제를 더 포함할 수 있으며, 함침에 적합하도록 용제를 더 포함할 수 있다.
상기 가교성 수지는 특별히 제한되지는 않지만, 바람직하게는 에폭시 수지, 비스말레이미드 트리아진(BT) 수지 및 이미드 수지로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 수지를 사용할 수 있다.
상기 가교성 에폭시 수지의 경우, 페놀류 부가 부타디엔 중합체를 배합한 에폭시 수지, 디시클로펜타디엔계(dicyclopentadiene-based) 에폭시 수지, 노볼락계(novolac-based) 에폭시 수지, 난연성 할로겐화(inflammable halogenated) 에폭시 수지, 또는 이들의 혼합물을 사용할 수 있다.
또한 상기의 에폭시 수지에 경화제로서 비페닐계(biphenyl-based) 페놀 수지를 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 충전제로는 유기 충전제 및 무기 충전제로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 충전제를 사용할 수 있다.
상기 무기 충전제는 실리카, 알루미늄하이드록사이드, 탄산칼슘, 티탄산바륨 또는 티탄산스트론튬과 같은 티탄산염, 티탄산바륨의 티탄 또는 바륨의 일부를 다른 금속으로 대체한 것 등이 사용될 수 있다. 또한 상기 실리카는 에폭시-실란으로 표면 처리된 환상 실리카일 수 있다. 상기 유기 충전제로는 경화성 에폭시 수지, 가교성 아크릴 수지 등이 사용될 수 있다.
상기 충전제의 함량은 전체 수지 조성물 고형분 100중량부에 대하여 0.001 내지 90중량부이며, 바람직하게는 1 내지 80중량부이며, 가장 바람직하게는 10 내지 40중량부이다. 상기 충전제의 함량이 90중량부를 초과하면 수지 조성물의 기계적 물성이 감소하며, 0.001 중량부 미만에서는 프리프레그에서 얻고자 하는 전기적 특성 및 물성의 개선 효과가 떨어지는 경향이 있다.
또한 상기 충전제로서 실리카와 같은 입자를 사용하는 경우, 입자의 평균입경은 0.1 내지 20㎛ 인 것이 바람직하다. 상기 충전제의 평균입경이 0.1㎛ 미만이면 수지 조성물의 물성의 개선효과에 도움을 주지 못하며, 수지의 응집이 일어나 공정상의 문제를 야기할 수 있다. 또한 충전제의 평균입경이 20㎛를 초과하면 프리프레그의 표면상의 스크래치 및 표면조도의 균일성에 문제를 발생시킬 수 있다.
상기 용제로는 함침에 적합한 어떤 용제도 사용할 수 있다. 바람직하게는 메틸에틸케톤(MEK)와 같은 케톤류의 용제를 사용할 수 있다. 상기 용제의 함량은 전체 수지 조성물 100중량부에 대하여 10 내지 90 중량부이다.
프리프레그 동박적층판
본 발명에서의 프리프레그는 상기 설명한 바와 같은 하이브리드 직물을 가교성 수지를 포함하는 수지 조성물에 함침시키고 건조하여 제조할 수 있다.
하이브리드 직물을 수지 조성물에 함침시킬 때, 함침장비에서 라인속도 및 함침 정도를 확인하여 10 내지 60℃ 사이의 온도를 유지하면서 함침시킨다. 함침후 수직형 혹은 수평형의 건조로를 통해서 반건조하여 프리프레그를 제조한다. 함침은 필요에 따라 복수회 반복할 수 있으며, 이 때 조성이나 농도가 다른 복수의 수지 조성물을 사용하여 함침을 반복함으로써, 최종적으로 희망하는 조성 및 수지량으로 조정하는 것도 가능하다.
이렇게 제조된 프리프레그는 하이브리드 직물을 기준으로 가교성 수지를 30 내지 60중량%의 양으로 함유한다. 또한 이렇게 제조된 프리프레그는 20 내지 1000㎛ 정도의 두께를 가진다.
상기 프리프레그를 이용하여 동박적층판을 제조할 수 있다. 구체적으로, 상기 프리프레그를 1장 또는 복수장 포개고, 그 상하의 양면 또는 일면에 동박을 포개어, 이것을 가열 가압 성형하여 적층 일체화함으로써, 동박적층체를 제조할 수 있다. 가열 가압 조건은 제조하는 적층판의 두께나 프리프레그의 수지 조성물의 종류 등에 따라 적절히 설정할 수 있지만, 예를 들면, 온도를 170 내지 210℃, 압력을 3.5 내지 4.0Pa, 시간을 60 내지 150분간으로 할 수 있다.
상기 동박적층판의 동박을 에칭 가공하여 회로를 형성함으로서, 적층판 표면에 회로로서 도체 패턴을 설치한 인쇄회로기판을 얻을 수 있다.
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 구체화될 것이며, 하기 실시예는 본 발명의 구체적인 예시에 불과하며, 본 발명의 보호범위를 한정하거나 제한하고자 하는 것은 아니다.
(수지 조성물 제조)
(제조예 1)
디시클로펜타디엔계 에폭시 수지 (국도화학, KDCP-100) 50 중량부와 비페닐계 페놀 수지 (국도화학, KDXN-1055) 50 중량부를 혼합한 바니쉬에, 메틸에틸케톤을 첨가하고 1시간 정도 교반하여 수지 조성물을 제조하였다. 상기 에폭시 수지와 페놀 수지의 총량은 용제인 메틸에틸케톤의 중량에 대하여 65중량% 수준이 되도록 조정하였다.
(제조예 2)
상기 제조예 1의 에폭시 수지와 페놀 수지의 바니쉬에, 알루미늄 하이드록사이드(스미토모화학, CL300)를 바니쉬 고형분 100중량부 대비 5 중량부, 환상 실리카(Admatechs사, SC2500)를 바니쉬 고형분 100중량부 대비 5중량부를 추가하였다. 여기에 메틸에틸케톤을 첨가하고 1시간 정도 교반하여 수지 조성물을 제조하였다. 상기 에폭시 수지와 페놀 수지의 총량은 용제인 메틸에틸케톤의 중량에 대하여 65중량% 수준이 되도록 조정하였다.
(프리프레그 및 동박적층판 제조)
(실시예 1)
PBO 섬유(일본, 토요보사) 1중량%와 유리 섬유(일본, 아사히 화성) 99중량%를 혼합직조하여 직교형의 하이브리드 직물을 준비하였다
준비한 하이브리드 직물에 상기 제조예 1의 수지 조성물을 함침하고, 건조하여 프리프레그를 제조하였다. 이 때 함침 장비로서 히라노사의 장비를 이용하여, 120℃에서 건조하였다. 제조된 프리프레그의 두께는 120um이었고, 수지 함유량은 하이브리드 직물을 기준으로 60중량%이었다.
이렇게 제조된 프리프레그를 3장 중첩한 후 그 상하의 양면에 동박(미쓰이, 3EC-11)을 사용하여 170℃의 온도에서 4Mpa 압력으로 1시간 동안 가열, 가압하여 동박적층판을 제조하였다.
(실시예 2)
상기 실시예 1에서 PBO 섬유를 10중량%, 유리 섬유를 90중량% 사용한 것을 제외하고는 동일한 방식으로 프리프레그 및 동박적층판을 제조하였다.
(실시예 3)
상기 실시예 1에서 PBO 섬유를 50중량%, 유리 섬유를 50중량% 사용한 것을 제외하고는 동일한 방식으로 프리프레그 및 동박적층판을 제조하였다.
(실시예 4)
상기 실시예 1에서 상기 제조예 2의 수지 조성물을 사용한 것을 제외하고는 동일한 방식으로 프리프레그 및 동박적층판을 제조하였다.
(실시예 5)
상기 실시예 4에서 PBO 섬유를 10중량%, 유리 섬유를 90중량% 사용한 것을 제외하고는 동일한 방식으로 프리프레그 및 동박적층판을 제조하였다.
(실시예 6)
상기 실시예 4에서 PBO 섬유를 50중량%, 유리 섬유를 50중량% 사용한 것을 제외하고는 동일한 방식으로 프리프레그 및 동박적층판을 제조하였다.
(비교예 1)
상기 실시예 1에서 하이브리드 직물 대신에 유리직포 (아사히화성 일렉트로닉스(주)제 2116; 두께 96㎛)를 사용한 것을 제외하고는 동일한 방식으로 프리프레그 및 동박적층판을 제조하였다.
상기 실시예 1 내지 6 및 비교예 1에서 사용된 직물 또는 직포에서의 PBO 섬유의 함량을 표 1에 나타내었다.
실시예1 실시예2 실시예3 실시예4 실시예5 실시예6 비교예1
PBO함량 1 10 50 1 10 50 -
(실험예)
상기 실시예 1 내지 6 및 비교예 1의 동박적층판에 대하여 하기와 같이 물성평가를 실시하였으며, 그 결과를 표 2에 나타내었다.
(1) 열팽창 계수
TA instrument사의 TMA 2940을 이용하여 상기 제조한 동박적층판을 분당 5℃ 승온하며 열팽창 계수를 측정하였다.
(2) 드릴가공성
Mechanical Drill 기를 가지고, 상기 제조한 동박적층판의 공정성을 평가하였다.
◎: 드릴 가공성이 우수하여, 공정적용성이 우수한 경우
(문제발생수/Test 총수 = 0/10)
○: 숙련도에 따라 공정적용이 가능한 정도
(문제발생수/Test 총수 = 3/10 이하)
X: 드릴가공이 불가능한 정도 (문제발생수/Test 총수 = 5/10 이상)
(3) 디스미어성
상기 제조한 동박적층판의 디스미어 공정후 현미경검사를 실시
◎: 육안검사시 문제가 발생하지 않는 경우
(문제발생수/Test 총수 = 0/10)
○: 숙련도에 따라 공정적용이 가능한 정도
(문제발생수/Test 총수 = 3/10 이하)
(4) 동박밀착성
상기 제조한 동박적층판에서 UTM (만능시험기) (Instron 5567)을 이용하여 상온에서 180°Peel strength를 측정하였다.
◎: Peel strength 12N/mm 이상
○: Peel strength 9N/mm 이상
△: Peel strength 6N/mm 이상
실시예1 실시예2 실시예3 실시예4 실시예5 실시예6 비교예1
두 께 (um) 280 280 280 280 280 280 275
열팽창계수
(PPM/℃)
12 7 4.5 11 5.5 3 16
드릴가공성
디스미어성
동박밀착성
상기 표 2에 나타나듯이, 하이브리드 직물을 이용하여 제조된 프리프레그 및 동박적층판 (실시예 1 내지 6)의 경우, 유리 섬유만을 이용하여 제조된 프리프레그 및 동박적층판 (비교예 1)에 비하여 열팽창계수가 현격히 낮다는 것을 알 수 있다. 또한 실시예 1 내지 6은 낮은 열팽창계수를 나타내면서도 드릴가공성, 디스미어성, 동박밀착성이 비교예 1에 비하여 크게 떨어지지 않는다는 것을 알 수 있다. 따라서 본 발명의 성형물은 낮은 열팽창계수를 요구하는 고부가가치의 기판제조에 유용하게 사용할 수 있다.

Claims (11)

  1. 무기섬유 및 유기섬유로 이루어진 하이브리드 직물, 및 상기 하이브리드 직물에 함침된 가교성 수지를 포함하는 프리프레그.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 하이브리드 직물은 상기 무기섬유와 유기섬유가 혼합직조된 직교형인 것을 특징으로 하는 프리프레그.
  3. 청구항 1에 있어서, 상기 유기섬유는 탄소섬유, 폴리파라페닐렌벤조비스옥사졸(PBO) 섬유, 써모트로픽(THERMOTROPIC) 액정고분자섬유, 라이소트로픽(LYSOTROPIC) 액정고분자섬유, 아라미드섬유, 폴리피리도비스이미다졸(PIPD) 섬유, 폴리벤조티아졸(PBZT) 섬유, 폴리아릴레이트(PAR) 섬유 중 적어도 어느 하나인 것을 특징으로 하는 프리프레그.
  4. 청구항 1에 있어서, 상기 무기섬유는 유리섬유인 것을 특징으로 하는 프리프레그.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 가교성 수지는 에폭시 수지, 비스말레이미드 트리아진(BT) 수지 및 이미드 수지로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상인 것을 특징으로 하는 프리프레그.
  6. 청구항 1에 있어서, 상기 하이브리드 직물에 유기 충전제 및 무기 충전제로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 충전제가 더 함침되어 있는 것을 특징으로 하는 프리프레그.
  7. 청구항 1 내지 청구항 6 중 어느 한 항에 따른 프리프레그에 동박을 적층하고, 가열가압 성형하여 얻어진 것을 특징으로 하는 동박적층판.
  8. 무기섬유 및 유기섬유로 하이브리드 직물을 준비하는 단계; 및
    상기 하이브리드 직물을 가교성 수지를 포함하는 수지 조성물에 함침시키고 건조하는 단계를 포함하는 프리프레그의 제조방법.
  9. 청구항 8에 있어서, 상기 수지 조성물은 유기 충전제 및 무기 충전제로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 충전제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 프리프레그의 제조방법.
  10. 무기섬유 및 유기섬유로 하이브리드 직물을 준비하는 단계; 및
    상기 하이브리드 직물을 가교성 수지를 포함하는 수지 조성물에 함침시키고 건조하여 프리프레그를 준비하는 단계;
    상기 프리프레그에 동박을 적층하고, 가열가압 성형하는 단계를 포함하는 동박적층판의 제조방법.
  11. 청구항 10에 있어서, 상기 수지 조성물은 유기 충전제 및 무기 충전제로 구성되는 군으로부터 선택되는 1종 이상의 충전제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 동박적층판의 제조방법.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN107337899A (zh) * 2016-04-29 2017-11-10 洛阳尖端技术研究院 一种复合功能预浸料及其制备方法
CN116552075A (zh) * 2023-05-30 2023-08-08 深圳聚源新材科技有限公司 一种含热膨胀系数可调材料的复合材料及其应用

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