KR20120039840A - 코어-쉘 구조의 복합 형광체 및 이를 포함하는 발광소자 - Google Patents
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Abstract
코어-쉘 구조의 복합 형광체 및 이를 포함하는 발광소자를 제공한다. 복합 형광체는 외부 광원의 빛에 의해 여기되어 가시광선을 방출하는 제1 형광체를 함유하는 코어; 및 상기 코어의 표면에 위치하고, 상기 외부 광원의 빛 및 상기 코어에서 방출되는 가시광선 중 적어도 어느 하나에 의해 여기되어, 상기 코어에서 방출되는 가시광선 보다 장파장의 가시광선을 방출하는 제2 형광체를 함유하는 외각층을 포함한다. 이에 따르면, 하나의 형광체에서 서로 다른 최대 발광 파장을 갖는 가시영역의 빛들을 방출할 수 있으므로 수 종의 형광체의 사용 없이 용이하게 백색광을 구현할 수 있다.
Description
본 발명은 형광체 및 발광소자에 관한 것으로, 보다 상세하게는 코어-쉘 구조의 복합 형광체 및 이를 포함하는 발광소자에 관한 것이다.
발광소자(또는 발광다이오드)는 반도체의 특성을 이용하여 외부에서 인가된 전위에 의해 빛을 방출하는 소자로서, 저전압 구동, 긴 수명, 낮은 소비전력, 고속응답, 소형 경량화 및 우수한 내충격성 등의 장점을 바탕으로 다양한 분야에서 이상적인 소자로 주목 받고 있다. 이 중 백색 발광소자는 박형 광원, 액정표시장치의 백라이트, 컬러필터를 채용한 풀컬러 표시장치 및 백색광을 사용하는 조명에 쓰일 수 있는 여러 용도를 가지고 있다. 발광소자의 백색 발광을 구현하는 방법으로는 파장 변형, 색상 혼합 방법 등이 있으며, 단일 칩 형태로는 청색 발광다이오드 칩과 황색 발광 형광체를 조합하거나, 자외선 발광다이오드 칩에 적색/녹색/청색의 다종 형광체를 조합하는 방법이 있다.
그러나, 단일 칩을 이용한 종래의 백색 발광 방법은 여기된 하나의 형광체 입자가 적색, 녹색 및 청색의 광 중 하나의 광을 방출하는 방식이며, 다종의 형광체의 조합의 경우 각 형광체의 비중 차이로 인해 수지와의 혼합 시 층분리 현상이 나타날 수 있어 연색성 지수(color redering index, CRI)가 떨어지고 균일한 색조가 열화될 수 있는 문제가 있다. 또한, 현재 가장 광범위하게 실용화되어 있는 청색(칩)과 황색(형광체)의 조합의 경우 파장 간격이 넓어 연색성이 떨어지는 문제가 있어, 적색 계통의 형광체를 첨가하여 발광스펙트럼을 넓히려는 시도가 있어 왔다.
본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는 서로 다른 발광 스펙트럼을 갖는 제1 형광체 및 제2 형광체가 코어-쉘(core-shell) 구조를 이루는 복합 형광체를 제공함에 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 다른 기술적 과제는 상기 복합 형광체가 포함된 연색성이 개선되고 균일한 색조를 구현할 수 있는 발광소자를 제공함에 있다.
상기 기술적 과제를 이루기 위하여 본 발명의 일 측면은 복합 형광체를 제공한다. 상기 복합 형광체는 외부 광원의 빛에 의해 여기되어 가시광선을 방출하는 제1 형광체를 함유하는 코어; 및 상기 코어의 표면에 위치하고, 상기 외부 광원의 빛 및 상기 코어에서 방출되는 가시광선 중 적어도 어느 하나에 의해 여기되어, 상기 코어에서 방출되는 가시광선 보다 장파장의 가시광선을 방출하는 제2 형광체를 함유하는 외각층을 포함한다.
상기 제1 형광체 및 상기 제2 형광체는 이들 각각에서 방출되는 가시광선의 혼합에 의해 백색광을 구현하거나, 또는 이들 각각에서 방출되는 가시광선, 및 외부 광원에서 방출되는 빛의 혼합에 의해 백색광을 구현할 수 있다.
상기 코어의 입경은 0.1 내지 15 ㎛일 수 있으며, 상기 외각층의 두께는 5 nm 이상 내지 상기 코어의 입경의 1/4 이하이면서, 코어에서 방출되는 빛의 파장 중 가장 짧은 파장보다 작을 수 있다.
한편, 상기 외각층은 제2 형광체가 양자점 형태로 투광성 물질층에 분산된 것일 수 있으며, 상기 투광성 물질층은 SiO2, Al2O3, CaO, Y2O3 및 이들의 2종 이상의 조합물 중에서 선택되는 물질을 포함할 수 있다.
상기 기술적 과제를 이루기 위하여 본 발명의 다른 측면은 발광소자를 제공한다. 상기 소자는 발광다이오드 칩 및 상기 발광다이오드 칩을 외부 광원으로 하는 형광체를 포함하며, 상기 형광체는 상술한 복합 형광체인 것을 특징으로 한다.
상술한 바와 같이 본 발명에 따르면, 하나의 형광체에서 서로 다른 최대 발광 파장을 갖는 가시영역의 빛들을 방출할 수 있으므로 수 종의 형광체의 사용 없이 용이하게 백색광을 구현할 수 있다. 또한, 청색 광원 및 황색 발광 형광체의 조합에 비해 코어-쉘 구조의 외각층에 손쉽게 적색 발광 형광체를 도입하여 연색성을 개선할 수 있는 장점이 있다. 또한, 제2 형광체를 양자점 형광체로 투광성 물질층에 도입하여 외각층을 구성함으로써 광 산란을 억제하고 광 추출 효율을 더욱 향상시킬 수 있다.
다만, 본 발명의 효과들은 이상에서 언급한 효과로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 효과들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 복합 형광체의 개략적인 단면 및 발광 메커니즘을 도식화한 것이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 복합 형광체의 개략적인 단면을 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 복합 형광체를 포함하는 발광소자의 개략적인 단면을 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 복합 형광체의 개략적인 단면을 나타낸 것이다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 복합 형광체를 포함하는 발광소자의 개략적인 단면을 나타낸 것이다.
이하, 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예들을 상세히 설명한다. 그러나, 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다. 도면들에 있어서, 층 및 영역들의 두께는 명확성을 기하기 위하여 과장 또는 축소된 것이며, 본 발명의 설명을 위한 부분 이외의 부분은 생략된 것이다. 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다. 또한, 하기에서 본 발명을 설명함에 있어 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명은 생략할 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 복합 형광체의 개략적인 단면 및 발광 메커니즘을 도식화한 것이다.
도 1을 참조하면, 본 실시예의 복합 형광체(P1)는 코어(C) 및 코어(C)의 표면에 위치하는 외각층(S)의 포함하는 구조로 이루어지며, 상기 코어(C)는 제1 형광체를 함유하고, 상기 외각층(S)은 제2 형광체를 함유하되, 상기 제1 및 제2 형광체는 서로 다른 최대 발광 파장을 갖는다.
본 실시예의 복합 형광체의 발광 메커니즘은 다음과 같다.
외부 광원의 빛(10)이 복합 형광체(P1)에 입사하면, 상기 코어(C)에 함유된 제1 형광체가 여기된 후 기저 상태로 돌아오면서 가시광선(12)을 방출하게 된다. 또한, 상기 외각층(S)에 함유된 제2 형광체는 외부 광원의 빛(10) 및 코어(C)에서 방출되는 가시광선(12) 중 적어도 어느 하나의 빛(14)에 여기된 후 기저 상태로 돌아오면서, 상기 코어(c)에서 방출되는 가시광선(12) 보다 장파장의 가시광선(16)을 방출한다(도 1에서 도면 부호 10’은 코어(C) 및 외각층(S)에서 파장 변환 없이 방출되는 외부 광원의 빛(10)의 일부를 나타낸다). 예를 들어, 상기 코어(C)에서 방출되는 가시광선(12)의 파장은 380 내지 560 nm의 파장 영역에 포함될 수 있으며, 상기 외각층(S)에서 방출되는 가시광선(16)의 파장은 560 내지 780 nm의 파장 영역에 포함될 수 있다. 다만, 이에 제한되는 것은 아니며, 상기 제1 형광체 및 상기 제2 형광체의 최대 발광 파장이 서로 일치하지 않는 한 어떠한 가시광선 파장 영역의 값도 가질 수 있다.
특히, 상기 복합 형광체의 제1 형광체 및 제2 형광체는, 이들 각각에서 방출되는 가시광선의 혼합에 의해 백색광을 구현하거나, 이들 각각에서 방출되는 가시광선 및 외부 광원에서 방출되는 빛의 혼합에 의해 백색광을 구현하도록 적절하게 선택될 수 있다. 예를 들어, 외부 광원의 빛이 자외선인 경우, ⅰ) 제1 형광체는 청색 발광 형광체이고, 제2 형광체는 (녹)황색 발광 형광체일 수 있으며, 또는 ⅱ) 제1 형광체는 청(녹)색 발광 형광체이고, 제2 형광체는 적색 발광 형광체일 수 있다. 또한, 외부 광원의 빛이 청색 가시광선인 경우, 제1 형광체는 녹색 발광 형광체이고, 제2 형광체는 적색 발광 형광체일 수 있다. 다만, 이에 제한되는 것은 아니다.
구체적으로, 상기 청색 발광 형광체는 BaMgAl10O17:Eu2 +, Sr5(PO4)3Cl:Eu2 +, Ba3MgSi2O8:Eu2+ 및 SrSiAl2O3N2:Eu2 +일 수 있고, 상기 황색 발광 형광체는 Y3Al5O12:Ce3+(YAG:Ce), (Ba, Sr)Si12N2:Eu, Tb3AlO12:Ce, La3Si6N11:Ce 및 Sr3SiO5:Eu일 수 있고, 상기 녹색 발광 형광체는 Ba2SiO4:Eu2 +, Sr2SiO4:Eu2 +, SrAl2O4:Eu2 +, SrGa2S4:Eu2+, SrSi2AlO2N3:Eu2 +, YSiO2N:Tb3 + 및 Gd2Si3O3N4:Tb3 +일 수 있고, 상기 적색 발광 형광체는 M2Si5N8:Eu2 +(M은 알칼리토금속), SrS:Eu2 +, CaS:Eu2 +, Sr2Si5N8:Eu2 +, (Ca,Sr,Ba)2Si5N8:Eu2+ 및 LaSi3N5:Eu2 +일 수 있다. 그러나, 이에 제한되는 것은 아니며, 제1 형광체 및 제2 형광체에서 원하는 색에 해당하는 발광 파장을 얻기 위하여 무기 산화물계, 황화물계, 질화물계 및 셀레나이드계 등을 포함하는 어떠한 공지된 무기 형광체도 사용할 수 있다.
한편, 상기 복합 형광체(P1)의 코어(C)를 구성하는 제1 형광체는 특별한 제한 없이 고상법, 액상법, 기상법 및 이들의 혼합법인 종래의 공지된 방법에 의해 형성할 수 있다. 다만, 상기 코어(C)의 표면에 제2 형광체를 포함하는 외각층(S)을 형성하는 단계에서는 외각층(S)의 두께를 후술하는 바와 같이 코어(C)의 입경에 비해 상대적으로 얇게 형성하여야 하며, 외각층(S)의 코팅 과정에서 기 형성된 제1 형광체의 변성 및 발광특성의 손실을 최소화해야 한다. 따라서, 공지된 형광체 합성 방법 중 졸-겔법, 공침법, 열분무법, 에멀젼법, 수열합성법 및 분사건조법 등을 사용하는 것이 바람직하며, 이를 통해 코어(C)에 포함된 제1 형광체의 변성 온도 이하의 낮은 온도에서 용이하게 외각층(S)을 형성할 수 있다.
한편, 상기 코어(C)는, 가시광선 대역에서의 광 산란을 구현하는 동시에, 외부 광원의 빛(10)의 충분한 흡수에 의한 원하는 광량을 생성하기 위해, 그 입경을 0.1 내지 15 ㎛의 크기로 형성함이 바람직하다.
또한, 상기 외각층(S)의 두께는, 코어(C)에서 방출되는 가시광선의 흡수손실을 감안하여 코어(C)에서 발생하는 광량이 외각층(S)에서 발생하는 광량에 비해 많이 발생할 수 있도록, 5 nm 이상 내지 상기 코어(C)의 입경의 1/4이하이면서, 상기 코어(C)에서 방출되는 빛의 파장 중 가장 짧은 파장보다 작도록 형성함이 바람직하다.
도 2는 본 발명의 다른 실시예에 따른 복합 형광체의 개략적인 단면을 나타낸 것이다.
도 2를 참조하면, 본 실시예에 따른 복합 형광체(P2)의 외각층(S)은, 상기 도 1을 참조하며 설명한 외각층(S)처럼 제2 형광체가 박막 형상으로 코어(C)를 둘러싸는 구조가 아닌, 제2 형광체가 투광성 물질층(T)에 분산된 구조일 수 있다. 이 경우, 상기 제2 형광체는 나노 크기를 갖는 양자점 형광체(Q)로 상기 투광성 물질층(T)에 분산됨이 바람직하다. 이를 통해 코어(C)에서 방출되는 가시광선의 산란을 최소화할 수 있으며, 광 추출 효율을 더욱 향상시킬 수 있다.
상기 양자점 형광체(Q)의 입경은 약 2 내지 15nm일 수 있으며, Ⅱ-Ⅵ족 화합물 반도체(예를 들어, CdSe, CdTe 및 CdS) 또는 Ⅲ-Ⅴ족 화합물 반도체(예를 들어, InP) 입자일 수 있다. 상기 양자점 형광체(Q)는 상기 도 1을 참조하며 설명한 바와 같이, 외부 광원의 빛 및 코어(C)에서 방출되는 가시광선 중 적어도 하나에 의해 여기되어, 보다 장파장으로 변환된 가시광선을 방출할 수 있으며, 양자점의 크기 조율을 통해 원하는 가시광선 영역의 발광 스펙트럼을 용이하게 구현할 수 있는 장점이 있다. 또한, 발광효율 향상을 위해 상기 양자점 형광체(Q)의 표면은 ZnS로 코팅될 수 있다.
상기 투광성 물질층(T)은 SiO2, Al2O3, CaO, Y2O3 및 이들의 2종 이상의 조합물 중에서 선택되는 물질을 포함하는 것일 수 있다. 이러한, 물질은 양자점 형광체(Q)를 바인딩하여 코어(C)의 표면에 양자점 형광체(Q)가 분산된 형태로 존재할 수 있도록 해주며, 상기 투광성 물질층(T)은 추가적으로 형광체를 보호하는 보호막의 기능을 할 수 있다.
일 예로, 상기 양자점 형광체(Q)는 습식 화학법에 의해 제조될 수 있다. 또한, 상기 복합 형광체(P2)의 외각층(S)은, 상기 도 1을 참조하며 설명한 바와 같이 제1 형광체를 포함하는 코어(C) 입자를 형성한 후, 상기 코어(C) 입자를 상기 양자점 형광체(Q)가 분산된 실리카 전구체 용액 등에 혼합하고 졸-겔법을 이용하여 형성할 수 있다. 다만, 이에 제한되는 것은 아니다.
도 3은 본 발명의 실시예에 따른 복합 형광체를 포함하는 발광소자의 개략적인 단면을 나타낸 것이다.
도 3을 참조하면, 본 실시예에 따른 발광소자는 발광다이오드 칩(D) 및 상기 발광다이오드 칩(D)을 외부 광원으로 하는 형광체(P)를 포함한다. 여기서, 상기 형광체(P)는 도 1 및 도 2를 참조하며 설명한 복합 형광체(P1 또는 P2)이다.
상기 형광체(P)를 포함하는 발광소자는 공지된 방법을 통해 제조할 수 있으며, 예를 들어, 형광체(P)를 실리콘 수지 또는 에폭시 수지의 봉지제와 균일하게 혼합하고 탈포하는 단계, 형광체(P) 슬러리를 시린지에 담고 디스펜서를 통해 발광다이오드 칩(D)이 부착된 패키지에 도포하는 단계, 및 형광체(P)가 도포된 패키지를 경화하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 발광다이오드 칩(D)은 인가된 전위에 의해 청색 또는 자외선의 빛(20)을 방출하며, 상기 발광다이오드 칩(D) 상에 위치하는 형광체(P)는 상기 발광다이오드 칩(D)에서 방출된 빛(20)을 여기광으로 하여 여기광 보다 장파장의 가시광선(30)을 방출한다. 이때, 형광체(P)에서 방출되는 가시광선(30)은 상기 형광체(P)를 구성하는 코어(제1 형광체) 및 외각층(제2 형광체)에서 방출되는 가시광선의 혼합색을 띠며, 상기 가시광선(30)과 상기 발광다이오드 칩(D)에서 방출되는 빛(20)의 혼합에 의해 최종적으로 발광소자에서 방출되는 빛(L)이 결정된다.
따라서, 상기 발광소자를 백색 발광소자로 구현하는 경우, 상기 발광다이오드 칩(D)은 청색 발광다이오드 칩이고, 상기 형광체(P)의 제1 형광체 및 제2 형광체는 각각 녹색 발광 형광체 및 적색 발광 형광체일 수 있다. 또한, 상기 발광다이오드 칩(D)은 자외선 발광다이오드 칩이고, 상기 형광체(P)의 제1 형광체 및 제2 형광체는 ⅰ) 각각 청색 발광 형광체 및 녹황색 발광 형광체이거나, ⅱ) 각각 청록색 발광 형광체 및 적색 발광 형광체일 수 있다.
이처럼 본 실시예에 따른 발광소자의 경우, 단일 칩 및 단일 형광체를 사용하므로 용이하게 백색광을 구현할 수 있을 뿐만 아니라, 형광체들의 비중 차이로 인해 봉지재 내에서 층 분리되는 현상을 방지할 수 있다. 또한, 사용되는 복합 형광체의 외각층을 적색 발광 형광체로 구성함으로써 이종 형광체의 추가 없이도 청색 발광다이오드 칩과의 조합에 의한 백색광의 연색성을 향상시킬 수 있다.
이상, 본 발명을 바람직한 실시예를 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예에 한정되지 않고, 본 발명의 기술적 사상 및 범위 내에서 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 변형 및 변경이 가능하다.
P, P1, P2: 복합 형광체 C: 코어
S: 외각층 Q: 양자점 형광체
T: 투광성 물질층 D: 발광다이오드 칩
L: 발광소자의 빛 10, 10' 외부광원의 빛
12, 14: 코어에서 방출된 가시광선 16: 외각층에서 방출된 가시광선
20: 발광다이오드 칩에서 방출된 빛 30: 형광체에서 방출된 가시광선
S: 외각층 Q: 양자점 형광체
T: 투광성 물질층 D: 발광다이오드 칩
L: 발광소자의 빛 10, 10' 외부광원의 빛
12, 14: 코어에서 방출된 가시광선 16: 외각층에서 방출된 가시광선
20: 발광다이오드 칩에서 방출된 빛 30: 형광체에서 방출된 가시광선
Claims (10)
- 외부 광원의 빛에 의해 여기되어 가시광선을 방출하는 제1 형광체를 함유하는 코어; 및
상기 코어의 표면에 위치하고, 상기 외부 광원의 빛 및 상기 코어에서 방출되는 가시광선 중 적어도 어느 하나에 의해 여기되어, 상기 코어에서 방출되는 가시광선 보다 장파장의 가시광선을 방출하는 제2 형광체를 함유하는 외각층을 포함하는 복합 형광체. - 제1항에 있어서,
상기 제1 형광체 및 상기 제2 형광체는 이들 각각에서 방출되는 가시광선의 혼합에 의해 백색광을 구현하는 것인 복합 형광체. - 제1항에 있어서,
상기 제1 형광체 및 상기 제2 형광체는 이들 각각에서 방출되는 가시광선, 및 외부 광원에서 방출되는 빛의 혼합에 의해 백색광을 구현하는 것인 복합 형광체. - 제1항에 있어서,
상기 코어의 입경은 0.1 내지 15 ㎛인 복합 형광체. - 제4항에 있어서,
상기 외각층의 두께는 5 nm 이상 내지 상기 코어의 입경의 1/4 이하이고, 코어에서 방출되는 빛의 파장 중 가장 짧은 파장보다 작은 것을 특징으로 하는 복합 형광체. - 제1항에 있어서,
상기 외각층은 제2 형광체가 양자점 형태로 투광성 물질층에 분산된 것인 복합 형광체. - 제6항에 있어서,
상기 투광성 물질층은 SiO2, Al2O3, CaO, Y2O3 및 이들의 2종 이상의 조합물 중에서 선택되는 물질을 포함하는 것인 복합 형광체. - 발광다이오드 칩; 및
상기 발광다이오드 칩을 외부 광원으로 하는 형광체를 포함하며,
상기 형광체는 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항의 복합 형광체인 것을 특징으로 하는 발광소자. - 제8항에 있어서,
상기 발광다이오드 칩은 청색 발광다이오드 칩이고,
상기 복합 형광체의 제1 형광체 및 제2 형광체는 각각 녹색 발광 형광체 및 적색 발광 형광체인 백색 발광소자. - 제8항에 있어서,
상기 발광다이오드 칩은 자외선 발광다이오드 칩이고,
상기 복합 형광체의 제1 형광체 및 제2 형광체는 각각 청색 발광 형광체 및 녹황색 발광 형광체이거나, 각각 청록색 발광 형광체 및 적색 발광 형광체인 백색 발광소자.
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