KR20120033994A - 각형 밀폐형 전지의 제조방법 - Google Patents

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히로시 호소카와
하루히코 야마모토
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산요덴키가부시키가이샤
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Abstract

[과제] 봉구 신뢰성이 우수한 각형 밀폐형 전지를 제공한다.
[해결수단] 각형 외장캔의 개구에 평면 대략 방형 모양의 봉구판을 끼워맞추고, 스포트 중심점을 당해 감합부보다도 상기 봉구판 측으로 오프셋시킨 고에너지선을 조사하여 용접함으로써 봉지하는 각형 밀폐형 전지의 제조방법으로서, 상기 봉구판의 4개의 코너부 가운데, 최초로 용접되는 코너부에서의 상기 봉구판 외주연으로부터 레이저 스포트 중심점까지의 거리의 최대값을 L1, 상기 최초로 용접되는 코너부 이외의 잔여의 코너부에서의 상기 봉구판 외주연으로부터 레이저 스포트 중심점까지의 거리의 최대값을 L2, 상기 봉구판의 직선부에서의 상기 봉구판 외주연으로부터 레이저 스포트 중심점까지의 거리를 L3로 할 때, L3 < L2 또한 L3 < L1가 성립하는 것을 특징으로 한다.

Description

각형 밀폐형 전지의 제조방법 {MANUFACTURING METHOD OF SQUARE-TYPE SEALED BATTERY}
본 발명은 각형 밀폐형 전지의 제조방법에 관한 것이며, 상세하게는 외장캔과 봉구판(封口板)을 레이저 등의 고(高)에너지선을 이용하여 용접하는 방법에 관한 것이다.
높은 에너지 밀도를 가지고, 고용량인 비수전해질 2차전지는 휴대전화, 노트북 컴퓨터 등의 소형인 이동정보단말의 구동전원으로서 널리 이용되고 있다. 또, 비수전해질 2차전지는 전기자동차(EV), 하이브리드형 전기자동차(HEV) 등의 구동전원과 같은, 대전류가 필요하게 되는 용도에도 사용되게 되어 있다.
특히, 정부(正負) 전극판을 세퍼레이터를 통하여 소용돌이 모양으로 권취(卷取)하고, 편평 모양으로 프레스하여 이루어지는 편평 소용돌이 모양 전극체를 바닥이 있는 각형의 외장캔에 삽입하며, 봉구판을 끼워맞춰서 레이저 등의 고에너지선을 이용하여 용접하여 이루어지는 비수전해질 2차전지는, 밀폐성이 높고, 대전류를 취출(取出)하기 쉬우며, 또한, 복수의 전지를 직렬 및/또는 병렬로 접속하기 쉬우므로, 상기 용도에 이용되고 있다.
이런 종류의 전지를 밀폐화하는 레이저 봉구기술에 대해서는, 예를 들면 하기 특허문헌 1 ~ 8을 들 수 있다.
특허문헌 1은, 금속케이스의 일단에 형성되는 각형의 개구에 금속판으로 이루어진 덮개판을 끼워 넣고, 레이저빔의 스포트 중심을 감합부(嵌合部)의 내측으로 오프셋하여 차례차례 레이저 용접하는 기술이다. 이 기술에 의하면, 오프셋만큼 녹아 든 영역의 외주단(外周端)이 각형 케이스의 외주단에 이르기 어려워지므로, 각형 케이스의 외주단이 외측으로 늘어지거나, 용접영역에 웅덩이가 생기거나 하는 등 형상불량이나, 용접강도가 저하하는 것을 방지할 수 있게 된다.
특허문헌 2는, 전지캔의 개구 가장자리와 전지덮개와의 접합부에 레이저광을 조사하여 봉구하는 방법에서, 레이저광의 조사위치를 전지캔의 개구 가장자리와 전지덮개와의 접합부로부터 용접지름의 5 ~ 30％ 편재(偏在)시킨 위치로 하는 기술이다. 이 기술에 의하면, 핀홀(pinhole)의 발생을 억제할 수 있게 된다.
특허문헌 3은, 알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어진 용기본체 및 덮개를 용융접합부의 깊이(D)와 용융접합부의 폭(W)의 비가 1 ~ 5로 접합하는 기술이다. 이 기술에 의하면, 용기 내부를 높은 온도로 하지 않고, 밀봉성 높으며 또한 루트(root) 갈라짐을 일으키지 않는 접합을 가지는 밀봉용기 및 그 용기를 수율 높게 제조할 수 있게 된다.
특허문헌 4는, 전지용기의 개구 단부와 전지덮개의 세워진 주연부를 레이저 용접하는 방법에서, 개구 단부와 세워진 주연부와의 접합면으로부터 떨어진 위치에 레이저광을 조사하는 기술이다. 이 기술에 의하면, 전지용기 내에 수용된 요소가 열에 의한 악영향을 받는 것을 방지할 수 있게 된다.
특허문헌 5는, 직선 모양의 변부(邊部)와 소정 곡률 반경의 각부(角部)로 이루어지는 각형 케이스의 개구에 금속판으로 이루어진 덮개판을 끼워 넣고, 감합부를 레이저 용접하여 각형 전지의 밀폐용기를 형성하는 방법에서, 레이저빔의 스포트 중심의 궤적의 곡률 반경을 감합부의 각부의 곡률 반경보다도 작게 하는 기술이다. 이 기술에 의하면, 직선 모양의 변부와 소정 곡률 반경의 각부를 가지는 감합부를 그 전체 둘레에 걸쳐서 양호하게 레이저 용접할 수 있게 된다.
특허문헌 6은, 알루미늄계 금속제의 외장캔과 외장캔의 개구에 배치되는 알루미늄계 금속제의 덮개판을 레이저빔을 조사하여 용접함으로써 봉지하는 밀폐형 전지의 제조방법에서, 레이저빔이 CW형이고, 빔의 이론(理論) 스포트 지름이 0.1㎜ 이상 0.6㎜ 이하이며, 출력밀도 5kW/㎟ 이상 33kW/㎟ 이하로 하는 기술이다. 이 기술에 의하면, 연속 발진(發振)형 레이저 용접장치를 이용하여 100㎜/s 이상의 고속으로 알루미늄계 금속제의 외장캔과 덮개판을 봉(封)할 수 있게 된다.
특허문헌 7은, 외장캔과 봉구판과의 맞닿음 영역을 에너지빔을 이용하여 대략 방형(方形)의 패턴을 묘화(描畵)하는 에너지 조사공정에 의해 접합하는 방법으로서, 에너지 조사공정은 묘화 개시점(S)이 코너부에 위치하고 있고, 또한 접합해야 할 맞닿음 영역보다도 바깥쪽 또는 안쪽에 위치하도록 구성되거나, 혹은, 묘화 종료점(E)이 코너부에 위치하고 또한 접합해야 할 맞닿음 영역보다도 바깥쪽 또는 안쪽에 위치하도록 구성하는 기술이다. 이 기술에 의하면, 용접 품질을 안정화할 수 있어, 각형 전지의 수율을 향상할 수 있게 된다.
특허문헌 8은, 직선 모양의 변부와 소정 곡률 반경의 각부로 이루어짐과 아울러 금속케이스의 일단에 형성되는 각형의 개구에 금속판으로 이루어진 덮개판을 끼워 넣고, 대략 각륜(角輪) 모양의 감합부를 차례차례 레이저 용접하여 각형 전지의 밀폐용기를 형성하는 방법에서, 감합부의 직선 모양의 변부로부터 용접을 개시하여, 차례차례 용접부위를 이동하면서 감합부의 변부에서 이 용접을 종료하는 기술을 개시하고 있다. 이 기술에 의하면, 용입량(溶入量)의 편차 저감할 수 있고, 이것에 의해 용접불량을 저감할 수 있게 된다.
그렇지만, 상기 각 기술에 의해서도 구멍 등의 용접결함이 발생하는 경우가 있어, 새로운 개선이 요구되고 있다.
[특허문헌 1] 일본국 특개평8-315788호 공보 [특허문헌 2] 일본국 특개소60-56358호 공보 [특허문헌 3] 일본국 특개평11-104866호 공보 [특허문헌 4] 일본국 특개소60-65443호 공보 [특허문헌 5] 일본국 특개평8-315789호 공보 [특허문헌 6] 일본국 특개2008-84803호 공보 [특허문헌 7] 일본국 특개2003-282029호 공보 [특허문헌 8] 일본국 특개평8-250079호 공보
본 발명은 용접결함의 발생을 억제하고, 봉구 신뢰성이 우수한 각형 밀폐형 전지의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명이 해결하려고 하는 과제에 대해서 더욱 구체적으로 설명한다. 도 1에 바닥이 있는 각형의 외장캔을 이용한 밀폐형 전지를 나타낸다. 각형 밀폐형 전지는 정부전극을 가지는 전극체와, 전기분해액이 수용된 외장캔(1)의 개구부에 평면 대략 장방형(長方形) 모양의 봉구판(2)을 끼워맞추고, 당해 감합부를 레이저 용접함으로써 밀폐되는 구조이다. 또, 전극체의 정부전극과 봉구판(2)으로부터 각각 돌출한 정부외부단자(3, 4)가 접속되며, 내부에서 발생한 전기에너지가 외부로 취출되는 구조로 되어 있다.
여기서, 외장캔(1)과 봉구판(2)의 레이저 용접강도가 낮으면, 충격이나 진동 등에 의해서 용접부가 파괴되어, 누액(漏液)이 발생할 우려가 있다. 따라서, 레이저 용접강도는 충분히 높일 필요가 있다.
그렇지만, 외장캔(1)은 레이저광에 직교하는 방향(가로방향)의 두꺼운 부분이 작기 때문에, 레이저열이 외장캔(1)의 가로방향(전지 높이방향에 직교하는 방향)으로 배출되기 어려운데 대해, 봉구판(2)은 평판 모양이며, 가로방향으로 열이 배출되기 쉽다. 이 때문에, 외장캔(1)과 봉구판(2)의 중간부에 스포트 중심점을 맞추어 레이저를 조사하면, 외장캔 측에서는 봉구판 측보다도 깊은 위치까지 재료가 용융한다는 열분포의 언밸런스가 발생한다. 이것에 의해, 다음과 같은 문제가 발생한다.
(1) 도 6의 (c)에 나타내는 바와 같이, 용융응고부(5)의 깊이가 봉구판(2) 측보다 외장캔(1) 측이 깊어져, 이 용융응고부(5)의 깊이의 언밸런스에 의해, 용접강도가 충분히 높아지지 않는다.
(2) 용융 상황의 편차에 의해, 외장캔(1)과 봉구판(2)의 틈새에는 주로 외장캔(1) 측에서 용융한 재료가 흘러들게 된다. 이와 같은 재료의 흘러듦에 의해서, 주위의 외장캔(1) 재료가 틈새 측으로 인장되는 결과, 외장캔(1)에 두께가 감소한 부분이 생긴다(도 7의 (a) 참조). 이 두께 감소부는 용접강도를 저하시킨다.
(3) 깊은 위치에서 용융한 외장캔(1) 재료가 봉구판(2)과 접촉하면, 그 나머지 열에 의해 봉구판(2)이 용융하고, 용융부 내부에 두께 감소부의 공극(空隙)이 취입(取入)된다. 이 공극은 부력에 의해 상부(천장면 측)로 이동하지만, 빠져나오기 전에 용융부가 응고하여 용융응고부(5)가 형성되며, 용융응고부(5) 내부에 구멍이 생겨(도 7의 (b) 참조), 용접강도의 저하 등을 발생하는 경우가 있다.
한편, 밀폐형 전지에는, 중량 에너지 밀도를 높이는 것도 또 요구되고 있으며, 이 때문에, 봉구판 및 외장캔의 재료로서 경량인 알루미늄계 재료(순알루미늄, 알루미늄 합금)가 이용된다. 그러나, 알루미늄계 재료는 열전도율이 높기 때문에, 상술한 열의 배출이 일어나기 쉬워, 용접결함이 생기기 쉽다. 따라서, 경량인 알루미늄계 재료를 이용한 경우에도, 용접결함의 발생을 억제할 수 있는 신뢰성이 높은 용접방법이 요구된다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명은, 다음과 같이 구성되어 있다.
각형 외장캔의 개구에 평면 대략 방형(方形) 모양의 봉구판을 끼워맞추고, 스포트 중심점을 당해 감합부보다도 상기 봉구판 측으로 오프셋시킨 고에너지선을 조사하여 용접함으로써 봉지하는 각형 밀폐형 전지의 제조방법으로서, 상기 봉구판의 4개의 코너부 가운데, 최초로 용접되는 코너부에서의 상기 봉구판 외주연으로부터 스포트 중심점까지의 거리의 최대값을 L1, 상기 최초로 용접되는 코너부 이외의 잔여의 코너부에서의 상기 봉구판 외주연으로부터 스포트 중심점까지의 거리의 최대값을 L2, 상기 봉구판의 직선부에서의 상기 봉구판 외주연으로부터 스포트 중심점까지의 거리를 L3로 할 때, L3 < L2 또한 L3 < L1이 성립하는 것을 특징으로 한다.
레이저와 같은 고에너지선을 이용하여 용접할 때, 스포트 중심점을 감합부보다도 봉구판 측으로 오프셋시키면, 외장캔에 조사되는 스포트 면적이 작아지므로, 외장캔에 직접 가해지는 열에너지가 작아지는 한편, 봉구판에 조사되는 스포트 면적이 커지므로, 봉구판에 직접 가해지는 열에너지가 커진다. 이 결과, 외장캔 측과 봉구판 측의 열밸런스가 양호하게 되어, 용융응고부의 깊이의 밸런스가 유지되고, 이것에 의해 용융응고부에 구멍이 생기는 것을 방지할 수 있다.
또, 봉구판 측으로 오프셋시켜 용접을 행함으로써, 외장캔과 봉구판과의 틈새에는 주로 봉구판 측에서 용융한 재료가 흘러들게 되지만, 봉구판은 외장캔에 비해 두께가 충분히 확보되어 있으므로, 재료의 흘러듦에 의한 두께 감소의 영향을 지극히 작게 할 수 있다.
또, 외장캔과 봉구판을 끼워맞출 때에 봉구판의 코너부가 걸리는 것을 방지하는 등을 위해서, 코너부에서의 외장캔과 봉구판과의 틈새 공극은 직선부보다도 크게 확보된다(도 3의 (b), (c) 참조). 그렇지만, 틈새 공극은 외장캔이나 봉구판보다도 열전도성이 낮기 때문에, 코너부에서는 외장캔 측과 봉구판 측의 열분포가 언밸런스하게 되기 쉽다. 상기 구성에서는, 코너부에서의 봉구판 외주연으로부터 스포트 중심점까지의 거리의 최대값 L1 및 L2를 직선부에서의 봉구판 외주연으로부터 스포트 중심점까지의 거리 L3보다도 크게 하고 있으므로, 코너부에서의 외장캔 측과 봉구판 측의 열분포의 언밸런스가 해소된다. 따라서, 코너부에서 용융응고부에 구멍 등의 용접결함이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
이들의 효과가 상승적으로 작용하여, 용접결함의 발생을 억제할 수 있는 봉구 신뢰성이 높은 각형 밀폐형 전지를 얻을 수 있다.
또한, 평면 대략 방형 모양이란, 평면 형상이 정방형이나 장방형인 것을 포함하는 것은 물론이거니와, 정방형이나 장방형의 각(角)이 무너진 형상이나 트랙(track) 형상도 포함하는 것을 의미한다.
또, 「스포트 중심점을 당해 감합부보다도 상기 봉구판 측으로 오프셋시켜」란, 감합부(외장캔과 봉구판과의 사이의 틈새의 중간)보다도 봉구판 측에 스포트 중심점을 오프셋시키는 것을 의미한다. 따라서, 예를 들면 봉구판의 외주연에 스포트 중심점을 맞추는 경우도 본 발명에 속하는 것이다.
또, 「봉구판 외주연으로부터 스포트 중심점까지의 거리」는, 스포트 중심점이 봉구판상에 존재하는 경우는 플러스의 값, 스포트 중심점이 봉구판과 외장캔과의 틈새나 외장캔상에 존재하는 경우는 마이너스의 값을 취하는 것으로 한다.
상기 구성에서, L2 < L1가 성립하는 구성으로 할 수 있다.
고에너지선에 의한 열에 의해 봉구판이나 외장캔의 재료가 열팽창하므로, 용접의 진행(열의 축적)에 수반하여 외장캔과 봉구판의 치수는 커지지만, 최초로 용접하는 코너부에서는 열팽창의 진행이 초기이므로, 열팽창의 영향이 다른 코너부보다도 지극히 작다. 이 때문에, 최초로 용접하는 코너부에서는 다른 코너부보다도 실질적인 오프셋량이 작아지기 쉽고, 상술한 열분포의 언밸런스에 기인하는 용접결함이 일어나기 쉬워진다.
상기 구성에서는, 최초로 용접되는 코너부에서의 봉구판 외주연으로부터 스포트 중심점까지의 거리의 최대값 L1을 잔여의 코너부에서의 상기 봉구판 외주연으로부터 스포트 중심점까지의 거리의 최대값 L2보다도 크게 확보하고 있다. 이것에 의해, 실질적인 오프셋량이 모든 코너부에서 갖추어지므로, 최초로 용접하는 코너부에서 용융응고부에 구멍 등의 용접결함이 발생하는 것을 방지할 수 있다.
상기 구성에서, 상기 L1이 50 ~ 380㎛이며, 상기 L2가 20 ~ 350㎛이고, 상기 L3가 0 ~ 250㎛인 구성으로 할 수 있다.
여기서, 오프셋량(봉구판 외주연으로부터 스포트 중심점까지의 거리)은 너무 작으면, 외장캔과 봉구판과의 열밸런스가 외장캔 측에서 열과잉이 되기 쉬워진다. 또, 오프셋량이 너무 많으면, 열밸런스가 봉구판 측에서 열과잉이 되기 쉬워짐과 아울러, 고에너지선의 조사위치가 어긋났을 경우에서의 용접상태의 편차가 커지므로, 수율이 나빠진다. 이 때문에, 오프셋량은 최초로 용접하는 코너부에서 최대값 L1이 50 ~ 380㎛이며, 잔여의 코너부에서 최대값 L2가 20 ~ 350㎛이고, 직선부(L3)에서는 0 ~ 250㎛인 것이 바람직하다. 직선부(L3)는 10 ~ 250㎛로 하는 것이 보다 바람직하다. 또한, 직선부에서의 오프셋량 L3에서는 그 최대값이 아니라, 직선부에서의 봉구판 외주연상의 임의의 점과, 당해점으로부터 가장 가까운 스포트 중심점과의 거리가 직선부 모든 점에서 상기 범위 내를 만족하는 것이 바람직하다.
또, 도 3의 (b), (c)에 나타내는 바와 같이, 코너부에서의 오프셋량은 서서히 변화시키는 것이 바람직하고, 최초로 용접하는 코너부에서는 L3 ~ L1의 사이에 오프셋량을 서서히 변화시키며, 잔여의 코너부에서는 L3 ~ L2의 사이에 오프셋량을 서서히 변화시키는 것이 바람직하다.
상기 구성에서, 상기 봉구판이 순알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어지고, 상기 각형 외장캔이 순알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어진 구성으로 할 수 있다.
순알루미늄 또는 알루미늄 합금은 경량이기 때문에 중량 에너지 밀도를 높일 수 있지만, 열전도율이 높아 열의 배출이 일어나기 쉽다고 하는 문제가 있다. 그렇지만, 본 발명의 방법을 채용함으로써, 봉구 신뢰성이 우수한 경량인 각형 밀폐형 전지를 얻을 수 있다. 또, 외장캔과 봉구판의 재료는 동일해도 되고, 달라도 된다.
고에너지선으로서는, 레이저나 전자빔 등을 이용할 수 있지만, 그 중에서도 레이저를 이용하는 것이 바람직하다.
또, 레이저로서 연속 발진형 레이저(CW레이저)를 이용함으로써, 펄스 레이저를 이용하는 것보다도 레이저 용접공정에 필요로 하는 시간을 단축할 수 있다.
상기로 설명한 바와 같이, 본 발명에 의하면, 용접강도가 우수한 각형 밀폐형 전지를 실현할 수 있다.
도 1은 각형 밀폐형 전지의 사시도이다.
도 2는 본 발명에 관한 각형 밀폐형 전지의 레이저 주사방법을 설명하는 도면으로서, 도 2의 (a)는 사시도, 도 2의 (b)는 평면도, 도 2의 (c)는 레이저 용접 후의 단면도를 나타낸다.
도 3은 봉구판 각부(各部)의 용접할 때의 레이저 스포트 중심점이 통과하는 위치를 나타내는 도면으로서, 도 3의 (a)는 밀폐형 전지의 평면도, 도 3의 (b)는 최초로 용접하는 코너부 근방의 확대도, 도 3의 (c)는 잔여의 코너부 근방의 확대도이다.
도 4는 봉구판과 외장캔과의 감합부와 레이저 초점과의 거리와, 레이저 용접시의 봉구판과 외장캔과의 온도차의 관계를 나타내는 그래프이다.
도 5는 오프셋량이 85㎛인 경우의 봉구판과 외장캔과의 온도분포 시뮬레이션 결과를 나타내는 도면이다.
도 6은 종래의 각형 밀폐형 전지의 레이저 주사방법을 설명하는 도면으로서, 도 6의 (a)는 사시도, 도 6의 (b)는 평면도, 도 6의 (c)는 레이저 용접 후의 단면도를 나타낸다.
도 7은 종래의 각형 밀폐형 전지의 레이저 주사방법에 의해 발생하는 결함점을 설명하는 단면도로서, 도 7의 (a)는 두께 감소, 도 7의 (b)는 구멍발생을 나타낸다.
도 8은 오프셋량이 -15㎛인 경우의 봉구판과 외장캔과의 온도분포 시뮬레이션 결과를 나타내는 도면이다.
(실시형태)
이하에, 본 발명을 실시하기 위한 바람직한 형태를, 도면을 이용하면서 설명한다.
도 1은 본 실시형태에 관한 각형 밀폐형 전지의 사시도이다. 각형 밀폐형 전지는 정부전극을 가지는 전극체와, 전기분해액이 수용된 외장캔(1)의 개구부에 봉구판(2)을 끼워맞추고, 당해 감합부를 레이저 용접함으로써 밀폐되는 구조이다. 또, 전극체의 정부전극과, 봉구판(2)으로부터 각각 돌출한 정부외부단자(3, 4)가 접속되며, 내부에서 발생한 전기에너지가 외부로 취출되는 구조이다.
또, 도 3의 (a)에 나타내는 바와 같이, 봉구판(2)은 평면 둥근 모서리 장방형 모양이며, 4개의 코너부와, 코너부 상호간의 4개의 직선부를 가지고 있다.
여기서, 봉구판(2) 및 외장캔(1)의 재료로서는, 경량으로 가공성이 우수한 알루미늄계 재료(순알루미늄, 알루미늄 합금)를 이용하는 것이 바람직하다. 또, 봉구판(2) 및 외장캔(1)의 재료는 동일한 재료라도 되고, 다른 재료라도 된다.
또한, 봉구판(2)의 하면 단부에는 모따기부가 형성되어 있다(도 2의 (a), (c) 참조). 이것은 봉구판(2)을 외장캔(1)의 개구에 삽입하는 것을 용이하게 하기 위한 것이지만, 모따기부는 본 발명의 필수의 구성은 아니다.
(전지의 제작)
이하에, 본 실시형태에 관한 전지의 제작방법을 설명한다.
<정극의 제작>
코발트산 리튬(LiCoO2)으로 이루어진 정극활물질(正極活物質)과, 아세틸렌 블랙 또는 그래파이트 등의 탄소계 도전제와, 폴리비닐리덴플루오라이드(poly vinylidene fluoride)(PVDF)로 이루어진 결착제(結着劑)를 질량비 90 : 5 : 5의 비율로 측정하고, 이들을 N-메틸-2-피롤리돈과 혼합하여, 정극활물질 슬러리를 조제한다.
다음으로, 다이 코터(die coater) 또는 독터 블레이드(doctor blade) 등을 이용하여, 알루미늄박으로 이루어진 정극심체의 양면에 이 정극활물질 슬러리를 균일한 두께로 도포한다. 단, 정극심체의 단부에는 슬러리를 도포하지 않고, 그 심체를 노출시킨다.
이 극판을 건조기 내에 통과시켜 상기 N-메틸-2-피롤리돈을 휘발 제거하여, 건조극판을 제작한다. 이 건조극판을 롤 프레스기를 이용하여 압연하여 정극을 제작한다.
본 실시형태에 관한 리튬이온 2차전지에서 이용하는 정극활물질로서는, 상기 코발트산리튬 이외에도, 예를 들면 니켈산리튬(LiNiO2), 망간산리튬(LiMn2O4), 철산리튬(LiFeO2), 올리빈(olivine)형 인산철리튬(LiFePO4) 또는 이들 화합물에 포함되는 천이(遷移)금속의 일부를 다른 원소로 치환한 산화물 등의 리튬함유 천이금속 복합산화물을 단독으로, 혹은 2종 이상을 혼합하여 이용할 수 있다.
<부극의 제작>
인조 흑연으로 이루어진 부극활물질과, 스틸렌 부타디엔 고무로 이루어진 결착제와, 카복시메틸 셀룰로오스로 이루어진 증점제(增粘劑)를 질량비 98 : 1 : 1의 비율로 측정하고, 이들을 적당량의 물과 혼합하여, 부극활물질 슬러리를 조제한다.
다음으로, 다이 코터 또는 독터 블레이드 등을 이용하여, 동박으로 이루어진 부극심체의 양면에 이 부극활물질 슬러리를 균일한 두께로 도포한다. 단, 부극심체의 단부에는 슬러리를 도포하지 않고, 그 심체를 노출시킨다.
이 극판을 건조기 내에 통과시켜 물을 휘발 제거하여, 건조극판을 제작한다. 그 후, 이 건조극판을 롤 프레스기에 의해 압연하여 부극을 제작한다.
여기서, 본 실시형태에 관한 리튬이온 2차전지에서 이용하는 부극 재료로서는, 예를 들면 천연 흑연, 카본 블랙, 코크스, 유리모양 탄소, 탄소섬유, 혹은 이들 소성체 등의 탄소질물(炭素質物), 또는 상기 탄소질물과, 리튬 금속, 리튬 합금, 및 리튬을 흡장(吸藏)?방출할 수 있는 금속 산화물로 이루어진 그룹으로부터 선택되는 1종 이상과의 혼합물을 이용할 수 있다.
<전극체의 제작>
상기 정극과 부극과 폴리에틸렌제 미다공막(微多孔膜)으로 이루어진 세퍼레이터를 정극심체 노출부가 한쪽의 단부로부터 돌출하고, 부극심체 노출부가 다른 쪽의 단부로부터 돌출하도록 세퍼레이터를 통하여 배치한 후, 권취기에 의해 감아 돌려, 절연성의 권지(卷止) 테이프를 마련하고, 그 후 프레스하여 편평 전극체를 완성시켰다. 이것에 의해, 편평 전극체의 한쪽의 단부로부터 겹쳐진 정극심체 노출부가 돌출하고, 다른 쪽의 단부로부터 겹쳐진 부극심체 노출부가 돌출한 구조의 전극체가 얻어진다.
<집전체의 장착>
이 후, 정극집전체를 정극심체 노출부에, 부극집전체를 부극심체 노출부에 각각 저항용접에 의해 장착한다.
<전기분해액의 제작>
에틸렌 카보네이트(EC)와 프로필렌 카보네이트(PC)와 디에틸 카보네이트(DEC)를 체적비 1 : 1 : 8의 비율(1기압, 25℃로 환산했을 경우에서의)로 혼합한 비수용매에, 전해질염으로서의 LiPF6를 1.0M(몰/리터)의 비율로 용해한 것을 전기분해액으로 한다.
여기서, 본 실시형태에 관한 리튬이온 2차전지에서 이용하는 비수용매로서는, 상기의 조합에 한정되는 것이 아니고, 예를 들면 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트,γ-부티롤락톤(butyrolactone) 등의 리튬염의 용해도가 높은 고유전율 용매와, 디에틸 카보네이트, 디메틸 카보네이트, 에틸 메틸 카보네이트, 1, 2-디메톡시(dimethoxy) 에탄, 테트라히드로푸란(tetrahydrofuran), 아니솔(anisole), 1, 4-디옥산, 4-메틸-2-펜타논, 시클로 헥사논, 아세트니트릴, 프로피오니트릴, 디메틸폼아미드, 술포란(sulfolane), 포름산 메틸, 포름산 에틸, 아세트산 메틸, 아세트산 에틸, 아세트산 프로필, 프로피온산 에틸 등의 저점성 용매를 혼합시켜 이용할 수 있다. 또한, 상기 고유전율 용매나 저점성 용매를 각각 2종 이상의 혼합 용매로 할 수도 있다.
또, 전해질염으로서는, 상기 LiPF6 이외에도, 예를 들면 LiN(C2F5SO2)2, LiN(CF3SO2)2, LiClO4 또는 LiBF4 등을 단독으로, 혹은 2종 이상 혼합하여 이용할 수 있다.
또, 비닐렌 카보네이트, 비닐에틸렌 카보네이트, 시클로헥실 벤젠, tert-아밀 벤젠 등의 공지의 첨가제를 비수전해질에 첨가해도 된다.
<전지의 조립>
상기 편평전극체의 정극집전체와 정극외부단자를 접속하고, 부극집전체와 부극외부단자를 접속한 후, 각형 외장캔의 개구에 알루미늄제의 봉구판을 끼워맞춘다. 이 후, 스포트 중심점이 감합부(외장캔과 봉구판과의 틈새의 중간)보다도 봉구판 측으로 오프셋시킨 위치가 되도록 레이저광을 조사하여, 감합부를 봉지한다. 이 후, 봉구판에 마련된 주액(注液)구멍(도시생략)에서 상기 전기분해액을 알루미늄제의 외장캔 내에 주액하고, 주액구멍을 봉지하여, 각형 밀폐형 전지를 조립한다.
레이저 용접방법을, 도 2, 3을 참조하여 더욱 상세하게 설명한다. 도 2는 본 발명에 관한 각형 밀폐형 전지의 레이저 주사방법을 설명하는 도면으로서, 도 2의 (a)는 사시도, 도 2의 (b)는 평면도, 도 2의 (c)는 레이저 용접 후의 단면도이며, 도 3은 레이저 용접방법을 설명하는 도면으로서, 도 3의 (a)는 실시형태에 관한 밀폐형 전지의 평면도이고, 도 3의 (b)는 최초로 용접하는 코너부 근방의 확대 평면도이며, 도 3의 (c)는 잔여의 코너부 근방의 확대 평면도이다.
본 실시형태에서는, 감합시에 코너부가 걸려 구부러져 버리는 등의 문제를 해소하기 위해서, 코너부에서의 외장캔과 봉구판과의 틈새를 직선부보다도 크게 확보하고 있다(도 3의 (b), (c) 참조).
봉구판(2)과 외장캔(1)의 감합부를 용접할 때, 도 2의 (b)에 나타내는 바와 같이, 레이저 스포트의 중심점을 당해 감합부(봉구판(2)과 외장캔(1)의 틈새의 중심선)로부터 봉구판(2) 측으로 오프셋시킨 위치가 되도록 레이저를 조사하여 용접한다. 이 스포트 중심점이 통과하는 라인이, 도 2의 (a), 도 3의 (b), (c)에 나타내는 용접 라인이다.
여기서, 도 3의 (b), (c)에 나타내는 바와 같이, 코너부에서의 오프셋량(봉구판(2)의 외주연로부터 레이저 스포트 중심점까지의 거리)은 서서히 변화시키고 있다.
여기서, 봉구판의 4개의 코너부 가운데, 최초로 용접되는 코너부에서의 오프셋량의 최대값을 L1, 잔여의 코너부에서의 오프셋량의 최대값을 L2, 직선부에서의 오프셋량을 L3로 할 때, L3 < L2, L3 < L1로 한다. 즉, 코너부에서는 직선부보다도 크고 봉구판 측으로 오프셋한다(도 3의 (b), (c) 참조). 여기서, L1 및 L2는 L3보다도 20 ~ 150㎛ 크게 하는 것이 바람직하다.
또, L2 < L1로 하는 것이 바람직하다. 즉, 최초로 용접되는 코너부의 용접 라인은 잔여의 코너부의 용접 라인보다도 크고 봉구판 측으로 오프셋하는 것이 바람직하다(도 3의 (c) 참조).
여기서, 레이저 용접에서의 레이저 스포트 지름은 0.4 ~ 0.6㎜인 것이 바람직하다. 레이저 용접장치로서는 연속 발진형 레이저(CW레이저)를 이용한 레이저 용접장치인 것이 바람직하다. 또, 레이저의 주사 속도는 40 ~ 200㎜/sec인 것이 바람직하다. 또, 레이저의 파워 밀도는, 0.5 ~ 1.7×1010W/㎡인 것이 바람직하다. 또, 레이저광의 오프셋량(봉구판 외주연으로부터 스포트 중심점까지의 거리, 도 2의 (b) 참조)은 직선부에서 0 ~ 250㎛이며, 최초로 용접하는 코너부에서 최대값이 50 ~ 380㎛이고, 잔여의 코너부에서 최대값이 20 ~ 350㎛인 것이 바람직하다. 또, 레이저광의 오프셋량은 레이저 스포트 지름의 1/2 - 감합부의 틈새의 값보다도 작은(외장캔 측에도 레이저광이 직접 조사됨) 것이 바람직하다.
(실험예)
하기 용접조건 1 ~ 4에 나타내는 바와 같이, 오프셋량을 변화시켜, 레이저 용접에 의한 천장면(레이저광의 조사면)으로부터 0.4㎜의 지점(地點)의 외장캔 및 봉구판의 최고 도달 온도와, 오프셋량(도 2의 (b) 참조)과의 관계를 유한요소법 해석에 의해 시뮬레이트했다. 이 결과를 하기 표 1 및 도 4에 나타낸다. 또한, 시뮬레이트에 이용한 조건은 이하에 나타내는 바와 같다.
용접조건 1 : 레이저 스포트 중심점을 봉구판의 외주연로부터 외장캔 측으로 65㎛ 오프셋
용접조건 2 : 레이저 스포트 중심점을 봉구판의 외주연로부터 외장캔 측으로 15㎛ 오프셋(레이저 스포트 중심점을 봉구판과 외장캔과의 사이의 틈새의 중간점으로 함)
용접조건 3 : 레이저 스포트 중심점을 봉구판의 외주연로부터 봉구판 측으로 35㎛ 오프셋
용접조건 4 : 레이저 스포트 중심점을 봉구판의 외주연로부터 봉구판 측으로 85㎛ 오프셋
외장캔의 두께 : 장변부에서 0.4㎜, 단변부에서 0.5㎜
봉구판의 두께 : 1.4㎜
봉구판 하면의 모따기부의 높이 : 0.3㎜
봉구판과 외장캔과의 사이의 틈새 폭 : 0.03㎜
외장캔 및 봉구판의 재료 : 알루미늄(JIS A1050)
레이저 스포트 지름 : 600㎛
파워 밀도 : 0.7×1010W/㎡
주사 속도 : 60㎜/sec
또, 상기 용접조건 2 및 용접조건 4로 용접한 경우에서의 외장캔 및 봉구판의 최고 도달 온도분포를 유한요소법 해석에 의해 시뮬레이트 했다. 이 결과를, 도 5(용접조건 4) 및 도 8(용접조건 2)에 나타낸다.
Figure pat00001
상기 표 1 및 도 4로부터 레이저 스포트 중심점과 외장캔 내측 단부와의 거리(오프셋량)를 크게 하는 것에 수반하여, 외장캔과 봉구판과의 온도차(외장캔 온도로부터 봉구판 온도를 뺀 값)가 작아지는 경향에 있는 것을 알 수 있다.
이것은, 다음과 같이 생각할 수 있다. 외장캔은 레이저광에 수직인 방향의 두께(두께)가 작고, 가로방향(전지 높이방향으로 수직인 방향)으로 레이저열이 배출되기 어려운데 대해, 봉구판은 평판 모양이며, 레이저광에 수직인 방향으로 열이 배출되기 쉽다. 이 때문에, 외장캔과 봉구판과의 중간부에 레이저 스포트 중심점을 맞춘 경우(용접조건 2)나, 외장캔 측에 레이저 스포트 중심점을 맞춘 경우(용접조건 1), 천장면로부터 0.4㎜의 지점에서의 최고 도달 온도는 외장캔 측의 온도가 봉구판 측보다도 현저하게 커진다.
이들에 대해, 레이저 스포트 중심점을 봉구판 측으로 오프셋시켰을 경우(용접조건 3, 4), 외장캔에 조사되는 레이저 스포트 면적이 작아지므로, 외장캔에 직접 가해지는 열에너지가 작아지는 한편, 봉구판에 조사되는 레이저 스포트 면적이 커지므로, 외장캔에 직접 가해지는 열에너지가 커진다. 이 결과, 오프셋량이 커지는 것에 수반해, 천장면로부터 0.4㎜의 지점에서의 외장캔 측의 최고 도달 온도와 봉구판 측의 최고 도달 온도와의 온도차가 작아져 간다(도 4 참조).
또, 도 8로부터, 도 6의 (a), (b)에 나타내는 바와 같이 외장캔(1)과 봉구판(2)과의 틈새의 중간부에 스포트 중심점을 맞추어 레이저 용접한 경우(용접조건 2), 융점보다도 높은 온도가 되는 영역은 외장캔(1) 측이 봉구판(2) 측보다도 깊어져 있으며, 외장캔(1)과 봉구판(2)과의 경계부에서 융점 이상의 영역에 기울기가 생기고 있는 것을 알 수 있다. 이것에 대해, 도 5로부터, 봉구판 측으로 오프셋시킨 경우(용접조건 4), 융점보다도 높은 온도가 되는 영역은 약간 봉구판 측이 깊어지고 있고, 또한, 외장캔(1)과 봉구판(2)과의 경계부에서 융점 이상의 영역이 대략 평탄하게 나타내고 있는 것을 알 수 있다. 즉, 외장캔(1)과 봉구판(2)과의 온도차가 마이너스 값인 경우에는, 용융응고부의 최심부(最深部)가 봉구판(2) 측이 되는 것을 알 수 있다.
이상의 시뮬레이션 결과로부터, 봉구판 측으로 오프셋하지 않고 용접하는 경우에는, 다음과 같은 문제가 일어난다고 생각된다.
(1) 도 6의 (c)에 나타내는 바와 같이, 용융응고부(5)의 깊이가 봉구판(2) 측보다도 외장캔(1) 측이 깊어져, 이 용융응고부(5)의 깊이의 언밸런스에 의해, 용접강도가 충분히 높아지지 않는다.
(2) 용융 상황의 편차에 의해, 외장캔(1)과 봉구판(2)과의 틈새에는 주로 외장캔(1) 측에서 용융한 재료가 흘러들게 된다. 이와 같은 재료의 흘러듦에 의해서, 주위의 외장캔(1) 재료가 틈새 측으로 인장된 결과, 외장캔(1)에 두께가 감소한 부분이 생긴다(도 7의 (a) 참조). 이 두께 감소부는 용접강도를 저하시킨다.
(3) 깊은 위치에서 용융한 외장캔(1) 재료가 봉구판(2)과 접촉하면, 그 나머지 열에 의해 봉구판(2)이 용융하고, 용융부 내부에 두께 감소부의 공극이 취입된다. 이 공극은 부력에 의해 상부(천장면 측)로 이동하지만, 빠져나오기 전에 용융부가 응고하여 용융응고부(5)가 형성되고, 용융응고부(5) 내부에 구멍이 생긴다(도 7의 (b) 참조). 구멍이 생기면, 용접강도가 저하하는 경우가 있다.
이것에 대해, 봉구판 측으로 오프셋하여 용접하는 경우에는, 이하에 나타내는 이유로부터, 상기 문제가 해소된다고 생각된다.
도 2의 (c)에 나타내는 바와 같이, 용융응고부(5)의 깊이가 봉구판(2) 측과 외장캔(1) 측에서 대략 동등하게 되어, 용융응고부(5)의 깊이의 언밸런스가 해소되어, 용접강도가 충분히 높아짐과 아울러, 용융부의 깊이의 언밸런스의 해소에 의해 구멍의 발생이 억제된다.
외장캔(1)과 봉구판(2)과의 틈새에는 레이저열로 용융한 재료가 흘러들지만, 레이저 스포트 중심점을 봉구판(2) 측으로 오프셋시킴으로써, 외장캔(1)에 비해 두께가 충분히 확보되어 있는 봉구판(2) 측으로부터 주로 흘러들도록 할 수 있다. 이것에 의해, 재료의 흘러듦에 의한 두께 감소의 영향을 지극히 작게 할 수 있다.
(비교예 1)
오프셋량을 30㎛로 하여 레이저 용접을 행한 것 이외는, 상기 실시형태와 동일하게 하여, 비교예 1에 관한 전지를 제작했다.
〔용접결함의 측정〕
상기 비교예 1에 관한 전지를 1000개 제작하고, X선을 이용하여 용융응고부 내부 상태를 확인했다. 이 때, 표면으로부터 100㎛ 이내의 위치에 구멍이 확인된 것을 결함품, 표면으로부터 100㎛보다 먼 위치에 구멍이 확인된 것 및 구멍이 확인되지 않았던 것을 우량품으로서 판정했다. 이 결과, 결함품율은 1.5％였다.
또, 비교예 1의 용접결함품을 X선에 의해 더 조사한 바, 용접결함(구멍)은 코너부(도 3의 (a) 참조)에 집중하고 있는 것이 확인되었다.
이것은 다음과 같이 생각된다. 비교예 1에서는 봉구판(2)의 코너부가 걸리는 것을 방지하는 등을 위해서, 코너부에서의 외장캔(1)과 봉구판(2)과의 틈새 공극을 직선부보다도 크게 확보하고 있지만, 틈새 공극은 열전도성이 낮고, 코너부에서 외장캔(1)과 봉구판(2)의 열분포의 언밸런스가 발생하기 쉽다. 열분포의 언밸런스가 발생하면, 상술한 같이, 구멍 등의 용접결함이 발생하기 쉬워진다.
이상으로부터, 코너부의 오프셋량을 직선부의 오프셋량보다도 크게 함으로써, 코너부에서의 용접결함(구멍)의 발생을 억제할 수 있다고 생각된다.
(실시예 1)
코너부의 오프셋량의 최대값을 직선부보다도 크게 한 것 이외는, 상기 비교예 1과 동일하게 하여, 비교예 2에 관한 전지를 제작했다(직선부의 오프셋량 : 30㎛, 코너부의 오프셋량의 최대값 : 100㎛).
상기 실시예 1에 관한 전지를 1000개 제작하고, 상기와 마찬가지로 용접결함의 유무를 확인했다. 이 결과, 결함품율은 0.8％이었다.
따라서, 코너부의 최대 오프셋량을 직선부의 오프셋량보다도 크게 함으로써, 코너부에서의 외장캔(1)과 봉구판(2)과의 열분포의 언밸런스를 방지할 수 있어, 용접결함(구멍)의 발생을 억제할 수 있는 것이 확인되었다.
또한, 실시예 1의 용접결함품을 X선에 의해 더 조사한 바, 용접결함(구멍)은 최초로 용접하는 코너부에 집중하고 있는 것이 확인되었다.
이것은 다음과 같이 생각된다. 레이저열에 의해 봉구판(2) 재료가 열팽창하므로, 용접의 진행(레이저열의 축적)에 수반해 외장캔(1)과 봉구판(2)의 치수는 커지지만, 최초로 용접하는 코너부에서는 열팽창의 진행이 초기이므로 열팽창의 영향이 작고, 잔여의 코너부에서는 열팽창의 영향이 크다. 따라서, 잔여의 코너부에서는 최초로 용접하는 코너부보다도 실질적인 오프셋량이 작아지기 때문에, 최초로 용접하는 코너부에서는 외장캔(1)과 봉구판(2)의 열분포의 언밸런스가 발생하기 쉽다.
(실시예 2)
최초로 용접하는 코너부의 오프셋량의 최대값을 잔여의 코너부보다도 30㎛ 크게 한 것 이외는, 상기 실시예 1과 동일하게 하여, 실시예 2에 관한 전지를 제작했다(직선부의 오프셋량 30㎛, 최초의 코너부의 오프셋량의 최대값 : 130㎛, 잔여의 코너부의 오프셋량의 최대값 : 100㎛).
상기 실시예 2에 관한 전지를 1000개 제작하고, 상기와 마찬가지로 용접결함의 유무를 확인했다. 이 결과, 결함품율은 0.3％이었다.
이 결과로부터, 최초로 용접하는 코너부의 최대 오프셋량을 다른 코너부의 최대 오프셋량보다도 크게 함으로써, 최초로 용접하는 코너부에서의 외장캔(1)과 봉구판(2)과의 열분포의 언밸런스를 지극히 작게 할 수 있으며, 이것에 의해 최초로 용접하는 코너부에서의 용접결함(구멍)의 발생을 억제할 수 있는 것이 확인되었다.
이상으로부터, 용접결함의 발생을 억제하기 위해서는, 코너부에서의 오프셋량의 최대값을 직선부에서의 오프셋량보다도 크게 하는 것이 효과적인 것임을 알았다. 이것에 더하여, 최초로 용접하는 코너부에서의 오프셋량의 최대값을 잔여의 코너부에서의 오프셋량의 최대값보다도 크게 하면, 더욱 효과적으로 용접결함의 발생을 억제할 수 있는 것을 알 수 있었다.
(추가 사항)
상기 실시형태에서는, 고에너지선으로서 연속 발진형 레이저를 이용했지만, 고에너지선으로서 펄스 레이저나 전자빔 등을 이용해도 된다.
또, 오프셋량은 레이저 스포트 지름, 파워 밀도, 주사 속도 등의 레이저 출력 조건이나, 외장캔의 두께, 봉구판의 두께, 봉구판과 외장캔과의 사이의 틈새 폭, 외장캔 및 봉구판의 재료 등이 변화한 경우에는, 거기에 따라 변화시키는 것이더욱 바람직하다. 예를 들면, 레이저 스포트 지름을 작게 하면, 오프셋량을 작게 하고, 파워 밀도를 크게 하면, 오프셋량을 크게 하는 것이 바람직하다.
또, 코너부에서는, 레이저열에 의해 용융하고, 그 후 응고해서 이루어지는 용융응고부의 최심부(봉구판의 천장면로부터의 거리가 가장 큰 지점)를 봉구판 측에 존재시키도록 하면, 외장캔 측과 봉구판 측과의 열밸런스가 우수한 용접을 행하는 것이 가능하게 된다.
또, 상기 실시형태에서는, 비수전해질 2차전지에 적용한 예를 이용하여 설명했지만, 본 발명은 각형 외장캔과 평면 대략 방형 모양의 봉구판을 레이저 용접하는 전지 모두에 적용할 수 있는 것이며, 예를 들면 니켈-카드뮴 축전지, 니켈-수소 축전지 등에 적용할 수 있다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 의하면, 용접결함의 발생을 억제할 수 있는 봉구 신뢰성이 우수한 각형 밀폐형 전지를 제공할 수 있다. 따라서, 산업상의 이용 가능성은 크다.
1 외장캔 2 봉구판
3 외부단자 4 외부단자
5 용융응고부

Claims (6)

  1. 각형 외장캔의 개구에 평면 대략 방형(方形) 모양의 봉구판(封口板)을 끼워맞추고, 스포트 중심점을 당해 감합부(嵌合部)보다도 상기 봉구판 측으로 오프셋시킨 고(高)에너지선을 조사하여 용접함으로써 봉지하는 각형 밀폐형 전지의 제조방법으로서,
    상기 봉구판의 4개의 코너부 가운데, 최초로 용접되는 코너부에서의 상기 봉구판 외주연(外周緣)으로부터 스포트 중심점까지의 거리의 최대값을 L1, 상기 최초로 용접되는 코너부 이외의 잔여의 코너부에서의 상기 봉구판 외주연으로부터 스포트 중심점까지의 거리의 최대값을 L2, 상기 봉구판의 직선부에서의 상기 봉구판 외주연으로부터 스포트 중심점까지의 거리를 L3로 할 때,
    L3 < L2 또한 L3 < L1가 성립하는 것을 특징으로 하는 각형 밀폐형 전지의 제조방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    L2 < L1가 성립하는 것을 특징으로 하는 각형 밀폐형 전지의 제조방법.
  3. 청구항 1 또는 2에 있어서,
    상기 L1이 50 ~ 380㎛이고,
    상기 L2가 20 ~ 350㎛이며,
    상기 L3이 0 ~ 250㎛인 것을 특징으로 하는 각형 밀폐형 전지의 제조방법.
  4. 청구항 1 내지 3 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 봉구판이 순알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어지고,
    상기 각형 외장캔이 순알루미늄 또는 알루미늄 합금으로 이루어진 것을 특징으로 하는 각형 밀폐형 전지의 제조방법.
  5. 청구항 1 내지 4 중 어느 한 항에 있엇어,
    상기 고에너지선이 레이저인 것을 특징으로 하는 각형 밀폐형 전지의 제조방법.
  6. 청구항 5에 있어서,
    상기 레이저가 연속 발진(發振)형 레이저인 것을 특징으로 하는 각형 밀폐형 전지의 제조방법.
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