KR20110110817A - 살연체동물 활성의 증진제로서 ｅｄｄｓ 및 칼슘 이온의 용도 - Google Patents

살연체동물 활성의 증진제로서 ｅｄｄｓ 및 칼슘 이온의 용도 Download PDF

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Abstract

살연체동물제(molluscicide); 에틸렌디아민 디숙신산 1몰 당 1몰 이상의 칼슘을 갖는, 에틸렌디아민 디숙신산의 칼슘-함유 염 또는 칼슘 이온 및 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티(ethylenediamine disuccinic moiety)를 포함하는 살연체동물 활성 촉진 첨가제; 및 연체동물에 의해 식용가능한 담체 물질을 포함하는, 살연체동물 조성물.

Description

살연체동물 활성의 증진제로서 ＥＤＤＳ 및 칼슘 이온의 용도{Use of EDDS and calcium ions as enhancers of molluscicidal activity}
본 발명은 유해생물(pest) 방제 화합물에 관한 것으로, 보다 구체적으로는, 살연체동물(molluscicidal) 화합물의 기호성, 소화, 흡수 및 잔류 효과(residual effect) 중 하나 이상을 개선시킴으로써 그의 효능을 증진시키는 것에 의해 유해 연체 동물의 방제에 효과적인 조성물에 관한 것이다.
민달팽이(slug) 및 달팽이와 같은 육생 유폐 복족류(terrestrial pulmonate gastropod)는 상업적 농업 및 원예업, 및 자급 농원(domestic garden)에 영향을 미치는 심각한 식물 유해생물(plant pest)이다. 이 유기체들은 잡식성이며, 그의 일상적 섭식 생활 동안 다량의 식물성 물질을 소비한다. 따라서, 이들은 성장 주기의 전 단계 동안 채원(vegetable garden) 및 농작물도 심각하게 손상시킬 수 있다. 이들의 유해 가능성(destructive potential) 때문에, 재배 식물의 충분한 보호를 보장하기 위해서 방제 수단이 사용되어야 한다.
우렁이(fresh water snail), 왕우렁(Golden Apple Snail), 포마세아 카날리쿨라타(Pomacea canaliculata), 불린수(Bulinsu) 종, 불리누스(Bulinus), 비옴팔라리아(Biomphalaria) 및 온코멜라니아(Oncomeania)를 포함한 수생 연체동물(aquatic mollusc), 및 기생충 (예를 들면, 주혈흡충(Schistosoma))의 벡터도 유해생물이다. 수생 연체동물은 다수의 합성 및 식물성(botanical) 화합물에 의해 방제된다. 육생 유폐 복족류 및 수생 연체동물을 본 명세서에서 "연체동물(mollusc)"로 총칭한다.
유해 연체동물을 퇴치하기 위해 다양한 접근방법이 사용되었다. 아마도 가장 흔한 방법은 살연체동물제(molluscicide)로 지칭되는 독성 화합물의 사용일 것이다. 살연체동물제는 식염 (NaCl), 칼슘 아르세네이트(calcium arsenate), 황산 구리(copper sulfate) 및 메타알데히드(metaldehyde)를 포함하는, 다양한 화합물 군을 포함한다. 살연체동물제는, 그의 작용 방식에 따라, 하기 두 가지 주요 군으로 분류된다: (1) 접촉독(contact poison) 또는 (2) 섭취독(ingested poison). 접촉독으로서, 살연체동물제는 외부 적용에 의하거나 또는 연체동물이 지상에 있는 미끼를 통과한(traverse) 결과로서, 연체동물의 외부와 물리적 접촉이 되어야 한다. 독은 연체동물의 단백질성 점액질 피막(proteinaceous slime coat)에 의해 흡수(pick up)되고, 치사 비율에 도달할 때까지 연체동물 체내에 축적된다. 접촉형 살연체동물제의 주된 단점 중 하나는 이들이 연체동물이 화학물질과 물리적으로 접촉되지 않는 경우 거의 효과를 나타내지 않는다는 것이다. 민달팽이 또는 달팽이는 접촉 살연체동물제 적용 후 이들이 다른 장소로 숨거나 이동하는 경우에는 영향을 받지 않을 것이다.
접촉독 및 섭취독으로서 모두 작용하는 소수 화합물 중 하나는 메타알데히드이다. 이 화합물은 일반적으로 장기 지속성 미끼(long lasting bait)로 사용되며, 연체동물을 유인하고 이 화합물의 섭취 후 이들을 죽인다. 그의 높은 효과 및 상업적 인기에도 불구하고, 메타알데히드는 고등 포유동물에 독성을 나타내고, 미국 및 유럽에서 가축(domestic animal) 중독의 주된 원인이다.
아연, 알루미늄, 구리 및 철을 포함한 중금속은 모두 연체동물에 독성을 나타내고, 염 또는 킬레이트(chelate) 형태로 접촉독으로서 사용되는 경우 효과적인 살연체동물제인 것으로 알려져 있다 (Henderson, 등. 1990). 이들은 그러나, 아마도 다수의 그와 같은 화합물들이 연체동물의 입에 맞지 않고, 효과를 나타내기에 충분한 양으로 섭취되지 않기 때문에, 거의 상업적으로 성공적이지 않았다. Henderson 등 (영국 특허출원 2 207 866A, 1988)은 알루미늄과 펜탄디온(pentanedion) 화합물 및 철과 니트로소(nitroso) 화합물의 특정한 복합체들이 섭취독 및 접촉독으로서 모두 작용한다는 것을 발견했다.
미국 등록특허 제5,437,870호 (Puritch 등)는 담체 (예를 들면, 미끼), 간단한 철 화합물 및 제2 성분을 포함하는 섭취가능한 연체동물 독을 개시한다. 상기 제2 성분은 에틸렌 디아민 테트라아세트산(ethylene diamine tetracetic acid, EDTA), EDTA의 염, 히드록시에틸렌 트리아민 디아세트산 (HEDTA) 또는 HEDTA의 염일 수 있다. 호주 특허출원 제77420/98호는 또한 금속 콤플렉손(metal complexon) (즉, 철 EDTA) 및 담체를 포함하는 위-작용 살연체동물제를 개시한다. 미국 등록특허 제6,352,706호는 식용가능한 담체와 조합된, 활성 촉진 첨가제, 에틸렌 디아민 디숙신산(ethylene diamine disuccinic acid, EDDS) 및 그의 유도체의 조성물 및 용도를 개시한다.
앞에서 언급된 미국 등록특허 제6,352,706호는 금속, 특히 철 살연체동물 미끼가, 연체동물에서 금속 흡수 효과를 증진시키는 첨가제 EDDS에 의해 개선될 수 있다는 것을 개시한다.
섭취독의 경우, 민달팽이는 치사 역치에 도달하기에 충분히 많은 양으로 상기 독을 섭취 및 흡수해야 한다. 이 미끼는, 화합물들이 민달팽이에게 항상 먹음직스럽지는 않기 때문에 접촉독에 비해 제형화 및 사용하기가 훨씬 더 어렵다. 효과를 나타내기 위해, 이 화합물들은 독성 효과를 야기하기에 충분한 양으로 연체동물에 의해 용이하게 섭취되는 미끼로 제형화되어야 한다. 미끼가 지나치게 독성인 경우, 연체동물은 치사에 충분한 독소(toxin)를 흡수하기 전에 섭식을 중단할 것이다. 한편, 미끼가 충분히 독성을 갖지 않는 경우, 연체동물은 손상을 받지 않고, 단순히 미끼를 먹고, 배설시킬 것이다 (Henderson 및 Parker, 1986).
따라서, 위-작용 살연체동물제의 기호성(palatibility), 섭취(ingestion), 소화 및 잔류 작용(residual action)을 증진시킬 살연체동물 미끼 조성물을 제공하는 것이 바람직할 것이다.
WO 99/39576는 간단한 금속 화합물, 상기 금속의 활성 및 흡수를 증진시키는 첨가제, 및 연체동물에게 식용가능한 담체 물질을 포함하는, 연체동물 위 독소 조성물(stomach poison composition)을 개시한다. 상기 조성물은 연체동물에 의해 섭취되면 상기 연체동물을 퇴치하는데 효과적이다.
WO 99/39576에 따르면, 본 발명에 따른 활성 증진 첨가제(activity enhancing additive)로 작용할 수 있는 유용한 에틸렌 디아민 디숙신산의 염은, 이 화합물의 알칼리 금속염, 알칼리 토금속염, 암모늄 염 및 치환된 암모늄 염, 및 이들의 혼합물을 포함한다. 바람직한 염은 소듐, 포타슘 및 암모늄 염을 포함한다. 칼슘 카르보네이트, 포타슘 카르보네이트, 포타슘 히드록시드, 아스코르브산, 타르타르산 및 시트르산을 포함하는, pH-조절 첨가제의 사용이 WO 99/39576에 개시되어 있다.
WO 99/39576에 따라 제조된 민달팽이 펠렛(slug pellet)은 매우 효과적이나, 신규한 및/또는 개선된 조성물에 대한 요구가 항상 존재한다.
일 양태에 따르면, 본 발명은 칼슘 이온 및 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티(ethylenediamine disuccinic moiety)를 포함하는 살연체동물 활성 촉진 첨가제(molluscicidal activity promoting additive); 및 연체동물에게 식용가능한(edible) 담체 물질을 포함하는, 살연체동물 조성물을 제공한다.
상기 조성물은 연체동물에 의해 섭취되자마자 상기 연체동물을 퇴치하기에 효과적인 것으로 의도된다.
정의된 살연체동물 활성 촉진 첨가제의 사용은 상기 조성물의 우수한 섭취 수준을 야기하고, 살연체동물제의 소화를 촉진할 것으로 생각된다. 상기 첨가제의 사용은 지속시간(duration)이 연장된 살연체동물제를 야기할 것으로 생각된다.
본 명세서에서 "퇴치(combat)"는 연체동물을 격퇴하거나(repel), 억제시키거나(deter), 해하거나(injure), 손상시키거나(disable) 또는 바람직하게는, 죽일 수 있는 것을 의미한다.
상기 조성물은 연체동물에 의해 섭취된 후에 상기 연체동물을 퇴치, 바람직하게는 죽이는데 적절하게 효과적이다. 상기 조성물은, 단독으로 사용되거나, 또는 다른 조성물의 기호성 및 연체동물이 상기 조성물을 섭취할 가능성을 증대시키기 위해 다른 성분 또는 조성물, 예를 들면, 살연체동물제와 함께 사용될 수 있다.
미끼는 바람직하게는 철, 구리, 아연, 알루미늄 및 이들의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 간단한 금속 화합물일 수 있는, 금속 화합물을 포함할 수 있다. 본 명세서에서 사용되는 용어 "철(iron)"은 철의 제2철(ferric) 및 제1철(ferrous) 형태를 모두 지칭하는 것으로 이해된다. 기호성 및 소화 (또는 흡수) 증진 첨가제는 Ca2EDDS이다. 담체 물질은 연체동물에게 식용가능한 물질이고, 바람직하게는 연체동물 먹이이다.
또다른 구체예에서, 살연체동물 미끼는 메타알데히드, 철 포스페이트, 철 EDTA 또는 철 HEDTA와 같은 철 킬레이트 또는 철 폴리포스포네이트와 같은, 살연체동물제 또는 다른 공동-활성(co-active) 성분을 또한 포함할 수 있다. 또다른 구체예에서, 상기 조성물은 입상 비료(granular fertilizer)와 같은, 비료 화합물을 포함하거나 그와 함께 사용될 수 있다.
본 명세서에서 사용되는, 용어 "연체동물(mollusc)"은 육생 및 수생 연체동물 모두를 지칭한다.
본 발명은 개선된 섭취가능한(ingestible) 연체동물 미끼인 조성물을 제공한다. 일 구체예에서, 상기 조성물은 살연체동물 미끼의 섭취, 소화 및 잔류 작용(residual action)을 증가시키는 것으로 생각되는, 활성 촉진 첨가제, Ca2EDDS를 포함한다. 또다른 구체예에서, 상기 미끼는 간단한 금속 화합물 및/또는 킬레이터(chelator)를 포함할 수 있다. 추가적인 제제화 증진 첨가제도 포함될 수 있다. 그와 같은 화합물의 예는 pH-조절 화합물(pH-adjusting compound), 보존제(preservative), 항-미생물제(anti-microbial agent), 섭식자극제(phagostimulant) 및 미각-변화 첨가제(taste-altering additive)를 포함한다.
상기 금속 화합물은 철, 구리, 아연, 알루미늄 또는 이들의 혼합물과 같은 금속을 포함하는 것일 수 있다. 그와 같은 화합물들은 환원된 원소 철(reduced elemental iron), 금속 단백질(metal protein) (예를 들면, 철 단백질, 구리 단백질, 아연 단백질, 알루미늄 단백질), 금속 염 (예를 들면, 철 염, 구리 염, 아연 염, 알루미늄 염 및 이들의 혼합물), 금속 탄수화물(metal carbohydrate0 (예를 들면, 철 탄수화물, 구리 탄수화물, 아연 탄수화물, 알루미늄 탄수화물 및 이들의 혼합물)일 수 있다. 그와 같은 화합물들의 특정한 예는 철 아세테이트, 철 클로라이드, 철 포스페이트, 철 포스페이트/소듐 시트레이트 혼합물, 소듐 철 포스페이트, 철 파이로포스페이트(pyrophosphate), 철 니트레이트, 철 암모늄 술페이트, 철 알부미네이트(albuminate), 철 술페이트(sulfate), 철 술피드(sulfide), 철 콜린 시트레이트(choline citrate), 철 글리세롤 포스페이트, 철 시트레이트(citrate), 철 암모늄 시트레이트, 철 퓨마레이트(fumarate), 철 글루코네이트(gluconate), 철 락테이트(lactate), 철 사카레이트(saccharate), 철 프럭테이트(fructate), 철 덱스트레이트(dextrate), 철 숙시네이트(succinate), 철 타르트레이트(tartrate), 구리 아세테이트, 구리 클로라이드, 구리 포스페이트, 구리 파이로포스페이트, 구리 니트레이트, 구리 암모늄 술페이트, 구리 알부미네이트, 구리 술페이트, 구리 글루코네이트, 구리 락테이트, 구리 사카레이트, 구리 프럭테이트, 구리 덱스트레이트, 아연 아세테이트, 아연 클로라이드, 아연 포스페이트, 아연 파이로포스페이트, 아연 니트레이트, 아연 암모늄 술페이트, 아연 알부미네이트, 아연 술페이트, 아연 글루코네이트, 아연 락테이트, 아연 사카레이트, 아연 프럭테이트, 아연 덱스트레이트, 알루미늄 아세테이트, 알루미늄 클로라이드, 알루미늄 포스페이트, 알루미늄 파이로포스페이트, 알루미늄 니트레이트, 알루미늄 암모늄 술페이트, 알루미늄 알부미네이트, 알루미늄 술페이트, 알루미늄 글루코네이트, 알루미늄 락테이트, 알루미늄 사카레이트, 알루미늄 프럭테이트, 및 알루미늄 덱스트레이트를 포함한다. 본 명세서에서 사용되는 용어 "철(iron)"은 이 원소의 제2철(ferric) 및 제1철(ferrous) 형태를 모두 지칭하는 것으로 이해된다.
앞서 언급된 바와 같이, 활성 촉진 첨가제는 살연체동물 미끼의 섭취, 소화 및 잔류 작용, 및 특히 수생 달팽이(aquatic snail)의 방제 목적으로 물에 직접 적용되는 미끼의 효능을 개선시키는 첨가제이다. 일 구체예에서, 상기 활성 촉진 첨가제는 Ca2EDDS이다.
에틸렌디아민 디숙신산은 하기 표시된 구조를 갖는다:
Figure pct00001
.
상기 구조는 두 개의 입체 중심(stereogenic centre)을 포함하고, 3개의 가능한 입체이성질체가 존재한다. 특히 바람직한 구조는, 용이하게 생분해가능하기 때문에, S,S 에틸렌디아민 디숙신산이다.
에틸렌디아민 디숙신산 및 그의 소듐 염을 포함하는 조성물은 특히 킬레이트화제(chelating agent)로서 매우 광범위하게 사용된다.
본 명세서에서, 약어 "EDDS"는 도 1에 표시된 구조, 및 다수의 히드록시 수소 원자들이 치환된 상기 구조를 지칭하는 것으로 사용되며, 즉, "EDDS"는 산성 기 중 1, 2, 3 또는 4개가 중성화 또는 부분적으로 중성화된 숙신산 염(succinate salt)을 지칭하는 것으로 또한 사용될 수 있다. 에틸렌디아민 디숙신산 골격 또는 구조를 유지하는 EDDS의 유도체 - 예를 들면, 작용기화된(functionalised) EDDS-기반 화합물 - 가 본 발명의 범위에 포함된다.
상업적으로 이용가능한 한 물질은 트리소듐 에틸렌디아민 디숙시네이트(trisodium ethylenediamine disuccinate)이다. 트리소듐 에틸렌디아민 디숙시네이트는 30 wt% (유리산(free acid)으로 표시됨) EDDS 또는 37 wt%의 트리소듐 EDDS (반대이온(counterion)을 포함함)를 포함하는 수용액으로서 구입될 수 있다.
에틸렌디아민 디숙신산은 또한, 산으로서 65 wt% 고체 [S,S] EDDS 및 결정화수(water of crystallisation)를 함유하는, 고체 분말 형태로 상업적으로 구입가능하다.
제1 양태의 바람직한 살연체동물 조성물에서, 활성 촉진 첨가제는 에틸렌디아민 디숙신산 1몰당 칼슘 이온 0.1몰 이상을 가지며, 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티(ethylenediamine disuccinic moiety) 1몰당 바람직하게는 0.2몰 이상, 바람직하게는 0.3몰 이상, 바람직하게는 0.4몰 이상, 바람직하게는 0.5몰 이상, 바람직하게는 0.6몰 이상, 바람직하게는 0.7몰 이상, 바람직하게는 0.8몰 이상, 바람직하게는 0.9몰 이상, 바람직하게는 1몰 이상, 바람직하게는 1.1몰 이상, 바람직하게는 1.2몰 이상, 바람직하게는 1.3몰 이상, 바람직하게는 1.4몰 이상, 바람직하게는 1.5몰 이상, 바람직하게는 1.6몰 이상, 바람직하게는 1.7몰 이상, 바람직하게는 1.8몰 이상, 바람직하게는 1.9몰 이상의 칼슘 이온을 갖는다.
칼슘 이온과 EDDS 음이온의 염의 경우, 에틸렌디아민 디숙신산 1몰당 바람직하게는 1몰 이상의 칼슘 이온이 존재하며, 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티 1몰당 바람직하게는 1.1몰 이상, 바람직하게는 1.2몰 이상, 바람직하게는 1.3몰 이상, 바람직하게는 1.4몰 이상, 바람직하게는 1.5몰 이상, 바람직하게는 1.6몰 이상, 바람직하게는 1.7몰 이상, 바람직하게는 1.8몰 이상, 바람직하게는 1.9몰 이상의 칼슘 이온이 존재한다.
상기 활성 촉진 첨가제 중 칼슘이 아닌 이온의 존재가 배제되지 않는다. 그와 같은 추가적인 이온 종(species)은 알칼리 금속 이온, 예를 들면, 소듐 또는 포타슘, 및 다른 알칼리 토금속 이온, 예를 들면 마그네슘을 포함할 수 있다.
제1 양태의 바람직한 살연체동물 조성물에서, 칼슘 이온은 상기 활성 촉진 첨가제 중 유일한 알칼리 토금속 이온이다.
제1 양태의 바람직한 살연체동물 조성물에서, 칼슘 이온은 상기 활성 촉진 첨가제 중 유일한 금속 이온이다.
바람직한 구체예에서, 활성 촉진 첨가제는 에틸렌디아민 디숙신산의 칼슘-함유 염을 포함한다.
바람직하게는, 칼슘은 상기 칼슘-함유 염 중 유일한 알칼리 토금속 이온이다.
바람직하게는, 칼슘은 상기 칼슘-함유 염 중 유일한 금속 이온이다.
바람직한 구체예에서, 활성 촉진 첨가제는 에틸렌디아민 디숙신산의 디칼슘염(dicalcium salt)을 포함한다.
제1 양태의 조성물 중 살연체동물 조성물의 바람직한 구체예에서, 활성 촉진 첨가제는 바람직하게는 고체 상으로 생성되는, 칼슘 화합물과 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티의 혼합물을 포함한다. 적절하게는, 상기 활성 촉진 첨가제는, 바람직하게는 고체 상으로 생성된, 칼슘 화합물과 에틸렌디아민 디숙신산의 혼합물을 포함할 수 있다.
칼슘 화합물의 구체적인 예는, 칼슘 히드록시드, 칼슘 카르보네이트, 칼슘 옥시드, 칼슘 비카르보네이트, 칼슘 아세테이트, 칼슘 클로라이드, 칼슘 포스페이트, 칼슘 포스페이트/소듐 시트레이트 혼합물, 소듐 칼슘 포스페이트, 칼슘 파이로포스페이트, 칼슘 니트레이트, 칼슘 알부미네이트, 칼슘 술페이트, 칼슘 술피드, 칼슘 콜린 시트레이트, 칼슘 글리세롤 포스페이트, 칼슘 시트레이트, 칼슘 퓨마레이트, 칼슘 글루코네이트, 칼슘 락테이트, 칼슘 사카레이트, 칼슘 프럭테이트, 칼슘 덱스트레이트, 칼슘 숙시네이트 및 칼슘 타르트레이트를 포함한다.
바람직하게는, 상기 칼슘 화합물은 칼슘 히드록시드 및 칼슘 카르보네이트로부터 선택된다.
염을 생성하기 위한, 단순한 칼슘 염과 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티 간 반응은 바람직하게는 액체 상에서, 바람직하게는 용매 중에서, 예를 들면 물 중에서 수행된다. 상기 목적을 위해, 용매에 충분하게 용해가능한 임의의 전술된 칼슘 염이 사용될 수 있다.
칼슘 염 및 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티의 혼합은 살연체동물제 및 조성물의 다른 구성성분에 도입시키기 전에 바람직하게는 고체 상에서 수행되고, 상기 칼슘 염 및 EDDS의 공급원인 화합물은 분쇄된(comminuted) 형태 (예를 들면, 분말 또는 과립)로 함께 혼합된다. 20 ℃의 주위 온도(ambient temperature)에서 혼화가능한(blendable) 고체 형태를 갖는 임의의 칼슘 염이 사용될 수 있다. 20 ℃의 주위 온도에서 적절한 고체 형태를 갖는 임의의 EDDS 음이온 공급원이 사용될 수 있다. 적절한, 및 바람직한 공급원은 에틸렌디아민 디숙신산이다.
바람직하게는, 상기 활성 촉진 첨가제는 50% 이상의 [S,S]-EDDS, 바람직하게는 70% 이상, 더욱 바람직하게는 90% 이상의 [S,S]-EDDS를 포함한다. 일부 바람직한 구체예에서, 상기 염은 본질적으로 [S,S]-EDDS의 알칼리 토금속 염으로 구성된다.
바람직한 활성 촉진 첨가제 Ca2EDDS는, 환경으로부터 칼슘을 얻으려는 요구로 인해 연체동물을 유인하는 것으로 생각된다. 킬레이트화된(chelated) 형태인, Ca2EDDS는 용해성이 매우 높고, 연체동물에 의해 용이하게 흡수 및 대사된다. 칼슘 양이온 및 EDDS 음이온을 갖는 살연체동물 조성물은 연체동물이 보다 용이하게 찾아낼 수 있고, 보다 다량으로 및 보다 빠른 속도로 섭취되며, 보다 긴 시간에 걸쳐 효과를 나타낸다.
유독한(poisonous) 금속 화합물의 빠른 섭취 및/또는 소화는 연체동물의 세포 통합성(cellular integrity)의 신속하고 비가역적인 파괴를 야기하며, 이는 연체동물의 계속적인 식물 물질(plant material)의 섭식을 방지하여, 결과적으로는 사망을 초래한다.
적절한 담체 물질은 연체동물에게 식용가능한 물질이다. 연체동물 먹이(mollusc food)는 바람직한 담체 물질 종류의 한 예이다. 적절한 연체동물 먹이 담체의 예는 밀가루(wheat flour), 밀 시리얼(wheat cereal), 메도우폼(meadowfoam), 아가(agar), 젤라틴(gelatin), 오일 케이크(oil cake), 애완동물 사료 밀(pet food wheat), 콩, 귀리, 옥수수, 감귤류 즙(citrus mash), 쌀, 과일, 생선 부산물(fish by-product), 당, 코팅 채소 종자(coated vegetable seed), 코팅 곡물 종자(coated cereal seed), 카제인(casein), 혈분(blood meal), 골분(bone meal), 효모, 지방, 맥주 산물(beer product), 및 이들의 혼합물을 포함한다. 특히 유용한 연체동물 먹이의 예는, 50:50 내지 90:10 범위의 골분 대 밀가루 비를 갖는 골분 - 밀가루 혼합물, 및 약 90:10 내지 95:5 범위의 밀가루 대 당의 비를 갖는, 밀가루 및 당으로부터 생성된 혼합물을 포함한다.
앞서 언급된 바와 같은 다른 화합물들이 제제화 증진 첨가제(formulation enhancing additive)로서 상기 조성물에 첨가될 수 있다. 그와 같은 화합물들은 추가적인 킬레이트화제(chelating agent), 보존제(preservative) 또는 항-미생물제(anti-microbial agent), 섭식자극제(phagostimulant), 방수제(waterproofing agent), 미각 변화 첨가제(taste altering additive), 및 pH-조절 첨가제(pH-adjusting additive)를 포함한다.
적합한 킬레이트화제는 예를 들면, 아코니트산(aconitic acid), 알라닌 디아세트산(alanine diacetic acid, ADA), 알코일 에틸렌 디아민 트리아세트산(alkoyl ethylene diamine triacetic acid) (예를 들면, 라우로일 에틸렌 디아민 트리아세트산(lauroyl ethylene diamine triacetic acid, LED3A)), 아미노트리(메틸렌-포스폰산)(aminotri(methylene-phosphonic acid), ATMP), 아스파르트산디아세트산(asparticaciddiacetic acid, ASDA), 아스파르트산모노아세트산(asparticacidmonoacetic acid), 디아미노 시클로헥산 테트라아세트산(diamino cyclohexane tetraacetic acid, CDTA), 시트라콘산(citraconic acid), 시트르산, 1,2-디아미노프로판테트라아세트산(diaminopropanetetraacetic acid, DPTA-OH), 1, 3-디아미노-2-프로판올테트라아세트산(1,3-diamino-2-propanoltetraacetic acid, DTPA), 디에탄올아민(diethanolamine), 디에탄올 글리신(diethanol glycine, DEG), 디에틸렌트리아민펜타아세트산(diethylenetriaminepentaacetic acid, DTPA), 디글리콜산(diglycolic acid), 디피콜린산(dipicolinic acid, DPA), 에탄올아민디아세트산(ethanolaminediacetic acid), 에탄올디글리신(ethanoldiglycine, EDG), 에티오닌(ethionine), 에틸렌디아민(ethylenediamine, EDA), 에틸렌디아민디글루타르산(ethylenediaminediglutaric acid, EDDG), 에틸렌디아민디(히드록시페닐)-아세트산(ethylenediaminedi(hydroxyphenyl)acetic acid, EDDHA), 에틸렌디아민디프로피온산(ethylenediaminedipropionic acid, EDDP), 에틸렌디아민디숙시네이트(ethylenediaminedisuccinate, EDDS), 에틸렌디아민모노숙신산(ethylenediaminemonosuccinic acid, EDMS), 에틸렌디아민테트라아세트산( ethylenediaminetetraacetic acid, EDTA), 에틸렌-비스(옥시에틸렌니트릴로)테트라아세트산(ethylene-bis(oxyethylenenitrilo)tetraacetic acid, EGTA), 갈산(gallic acid), 글루코헵톤산(glucoheptonic acid), 글루탐산디아세트산(glutamicaciddiacetic acid, GLDA), 글루타르산(glutaric acid), 글루콘산(gluconic acid), 글리세릴이미노디아세트산(glyceryliminodiacetic acid), 글리신아미드디숙신산(glycinamidedisuccinic acid, GADS), 글리콜에테르디아민-테트라아세트산(glycoletherdiamine-tetraacetic acid, GEDTA), 2-히드록시에틸디아세트산(2-hydroxyethyldiacetic acid), 히드록시에틸렌디아민트리아세트산(hydroxyethylenediaminetriacetic acid, HEDTA), 히드록시에틸디포스폰산(hydroxylethyldiphosphonic acid, HEDP), 히드록시이미노디아세트산(hydroxyiminodiacetic acid, HIDA), 이미노디아세트산(iminodiacetic acid, IDA), 이미노디숙신산(iminodisuccinic acid, IDS), 히드록시이미노디숙신산(hydroxyiminodisuccinic acid, HIDS), 이타콘산(itaconic acid), 라우로일 에틸렌 디아민 트리아세트산(lauroyl ethylene diamine triacetic acid, LED3A), 메틸글리신디아세테이트(methylglycinediacetate, MGDA), 메틸이미노디아세트산(methyliminodiacetic acid, MIDA), 모노에탄올아민(monoethanolamine), 니트릴로트리아세트산(nitnilotriacetic acid, NTA), 니트릴로트리프로피온산(nitrilotripropionic acid, NPA), 사카레이트(saccharate), 살리실산(salicylic acid), 세린-디아세트산(serine-diacetic acid, SDA), 소르브산(sorbic acid), 숙신산(succinic acid), 타르타르산(tartaric acid), 타르트론산(tartronic acid), 트리에탄올아민(triethanolamine), 트리에틸렌테트라아민(triethylenetetraamine), 및 이들의 조합을 포함한다. 바람직하게는, 상기 킬레이트화제는 아미노폴리카르복시산, 아민, 아미드, 카르복시산, 포스폰산 및 이들의 조합이다. 보다 바람직하게는, 상기 킬레이트화제는 EDTA, HEDTA, HEDP, DTPA 및 이들의 조합이다. 금속 이온과 착체형성(complexing)할 수 있는 다른 적절한 킬레이트화제는, 예를 들면, 아스파르트산, 글루탐산, 및 라이신과 같은 아미노산, 및 밀가루, 카제인, 및 알부민(albumen)과 같은 단백질을 포함한다. 그의 골격 또는 구조를 유지하는 상기 킬레이트화제의 유도체 - 예를 들면, 작용기화된(functionalised) 화합물 -가 상기 정의의 범위에 포함된다.
예시적 보존제는 펜실배니아, 필라델피아의 Rohm & Hass Company로부터 구입가능한 Legend MK®, 및 독일, Memmingen/Allgau의 Dr. Lehmann 등으로부터 구입가능한 CA-24를 포함한다. 이들과 같은 보존제들은 일반적으로 물과 혼합되어, 약 10-750 ppm 범위의 농도로 제제(formulation) 중에 첨가되는 스톡 용액(stock solution)을 생성할 수 있다.
섭식자극제는 연체동물을 유인하고, 연체동물이 상기 조성물을 섭식하도록 유도하기 위해 상기 조성물에 첨가될 수 있다. 당, 효모 산물(yeast product), 및카제인을 포함한 다양한 섭식자극제들이 사용될 수 있다. 수크로오스와 같은, 당은 가장 바람직한 섭식자극제 중 하나이다. 이 첨가제들은 일반적으로 건조 형태로 조성물 내에 혼입된다. 통상적으로, 이들은 상기 조성물에, 전체 조성물 중 약 1 내지 2.5 중량%로 첨가될 수 있다.
결합제(binder)로서도 작용할 수 있는 방수제(waterproofing agent)는, 조성물의 내기후성(weatherability)을 개선시키기 위해 상기 조성물에 첨가될 수 있다. 이들은 통상적으로 왁스(waxy) 물질 및 다른 탄화수소와 같은 수불용성 화합물이다. 적합한 방수제의 예는 파라핀 왁스(paraffin wax), 스테아레이트 염(stearate salt), 밀랍(beeswax), 및 유사 화합물이다. 바람직한 왁스 화합물은 캐나다, 온타리오, 스카보로우의 Conros Corp.에서 구입가능한, PAROWAX®이다. 방수제는 상기 조성물에 건조 형태로, 전체 조성물 중 약 5 내지 12 중량%로 혼입될 수 있다.
또한 상기 조성물 내에 상기 조성물을 사람 및 애완동물(pet)과 같은 동물들에게 먹음직스럽지 않게(unpalatble) 만드는, 미각 변화 화합물(taste altering compound)을 포함시키는 것이 바람직하다. 예시적인 조성물은 쓴맛을 갖는 조성물들을 포함한다. 그와 같은 한 화합물은 스코틀랜드, 에딘버러의 McFarlane Smith Ltd.의 BITREX®로, 상업적으로 구입가능하다.
이 화합물들은 통상적으로 매우 낮은 농도로 첨가된다. 예를 들면, 0.1% BITREX 용액은 전체 조성물 중 약 1 내지 2 중량%로 상기 조성물에 첨가될 수 있다.
유용한 pH-변화 첨가제(pH-affecting additive)들은 칼슘 카르보네이트, 포타슘 카르보네이트, 포타슘 히드록시드, 아스코르브산, 타르타르산, 및 시트르산을 포함한다. 그와 같은 첨가제들은 약 0.2 내지 약 5.0 중량% 범위의 농도로 사용될 수 있으며, 약 5 내지 9 범위 내로 pH를 조정하는데 효과적이어야 한다.
금속 화합물 중 금속 대 활성 촉진 첨가제의 몰비는 매우 넓은 범위에서 달라질 수 있다. 단지 안내 목적으로서, 상기 몰비는 유용하게는 약 1:0.02 내지 1:58의 범위 내일 수 있는 것으로 생각된다. 보다 바람직하게는, 상기 몰비는, 특정한 구체예에서, 적절하게는 1:0.3 내지 1:12의 범위 내일 수 있다. 또한, 상기 간단한 금속 화합물 중 금속은 적절하게는 약 200 내지 20,000 ppm (조성물 중 0.2 내지 8.0 중량%) 범위 내의 농도로 존재할 수 있으며, 상기 활성 촉진 첨가제는 적절하게는 약 2,000 내지 80,000 ppm (조성물 중 0.2 내지 8.0 중량%) 범위 내의 농도로 존재할 수 있다. 특정한 구체예에서 예시적인 농도 범위는, 금속의 경우 조성물 중 약 0.1 내지 1 중량%이고, Ca2EDDS 성분의 경우 약 0.8 내지 8.0 중량%이다.
상기 조성물은 하기 살연체동물제의 존재를 포함할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다: 철 포스페이트, 철 EDTA, 철 HEDTA, 철 EDDS, 메타알데히드, 메티오칼브(methiocarb), 카르바릴(carbaryl), 이솔란(isolan), 멕스카르베이트(mexcarbate), 니클로사미드(niclosamide), 트리펜모르프(trifenmorph), 카르보퓨란(carbofuran), 아나카르드산(anarcardic acid), 및 식물-유래 사포닌(plant-derived saponin).
그와 같은 화합물들은 상기 조성물에 약 0.01 내지 5.0 중량%, 바람직하게는 약 0.2 내지 5.0 중량%의 범위 내의 농도로 첨가될 수 있다.
또다른 구체예에서, 상기 조성물은 실질적으로 임의의 식물 비료와 같은, 비료를 또한 포함할 수 있다. 적합한 비료는 통상적으로 과립상(granular)이고, 유용한 비료의 한 예는 아리조나, 스코츠데일의 Ironite Products Company에서 입수가능한 Ironite®이다. 존재하는 경우, 비료는 조성물 중 약 0.5 내지 10.0 중량% 범위 내의 농도로 사용될 수 있다.
본 발명의 조성물은 통상적으로 건조 형태로 사용되며, 상기 조성물의 구성 성분들 중 다수가 건조 형태로 포함된다. 그러나, 상기 성분들이 보다 용이하게 혼화될 수 있도록 하기 위해, 조성물 내에 충분한 양의 물을 포함하여 반죽(dough)을 형성하는 것이 일반적으로 유용하다. 물은 통상적으로 전체 조성물 중 약 15 내지 60 중량%의 농도로 첨가된다. 물은, 그러나, 살연체동물 미끼를 가열 및 건조시킴으로써, 사용되기 전에 통상적으로 제거된다.
앞서 언급된 바와 같이, 본 발명의 조성물은 통상적으로 분말, 과립, 큐브(cube) 또는 펠렛(pellet)과 같은 건조된, 살포가능한(spreadable) 형태로 사용된다. 상기 조성물은 연체동물이 만연(infest)하는 영역 또는 그의 주위, 및 연체동물 만연이 방지되어야 할 영역에 살포될 수 있다. 수생 연체동물을 퇴치하기 위해 사용되는 경우, 상기 조성물은 연체동물이 서식하는 환경에 간단히 첨가될 수 있다.
조성물을 제조하기 위해, 적절한 양의 살연체동물제 및/또는 금속 화합물 및 활성 촉진 첨가제를, 건조된 담체 물질과 건조 형태로 혼화(blend)시킬 수 있다. 그 후, (섭식자극제 및 방수제와 같은) 다른 건조 성분들과 미끼를 혼화 및 혼합한다. 그 다음, 적절한 양의 (보존제, 미각 변화 첨가제 및 물과 같은) 액체 첨가제를 건조 혼합물에 첨가하여 반죽(dough)을 생성시킨다. 미끼를, 플라스틱 랩(plastic wrap)과 같은 것으로 덮고, 가열할 수 있다. 바람직한 가열 기법은 마이크로웨이브 오븐 내에서 30초 내지 10분 동안 가열하는 것에 의한 것이다. 가열 후, 상기 반죽을 식품 분쇄기(food grinder)에서 가공하여 살연체동물 조성물 가닥(strand)을 얻는다. 그 다음 이 물질을 가온된 온도 또는 주위 온도(ambient temperature)에서 건조시키고, 분말, 펠렛 또는 과립과 같은, 원하는 형태로 제조할 수 있다.
예시적인 살연체동물 조성물은 다음과 같이 제조될 수 있다. 첫째, 살연체동물 화합물, 예를 들면 철 포스페이트를 1000 내지 20,000 ppm 금속 wt/wt로 곡분(cereal flour) (밀) 내에 건조 혼화시킨다. 그 다음, 건조된 Ca2EDDS를 철 첨가량에 대해 몰 수준으로(on a molar level) 상기 분말(flour)에 첨가한다. 이 수준은 약 1:0.02 내지 1:58 비의 범위의 금속:Ca2EDDS 몰 비의 범위에서 변할 수 있다. 계속 교반하면서 상기 혼합물에 Ca2EDDS를 첨가한다. 항-미생물제 (Legend®), 방수제, 및 섭식자극제 (예를 들면, 당)와 같은, 다른 성분들을 상기 혼합물에 첨가할 수 있다. 수용성 첨가제를 물에 용해시킨 후, 상기 물을 건조 밀/철 화합물이 첨가된 Ca2EDDS 혼합물에 혼화시킨다. 반죽을 분쇄기(grinding device) 내에서 완전히 혼합하고, 누들(noodle) 형태로 압출시킨다. 결과적으로 수득된 미끼를 시험 전에, 섭씨 40도에서 24시간 동안 건조시켰다.
또다른 예시적인 살연체동물 조성물은 다음과 같이 제조될 수 있다:
a) 건조 분말을 혼합하는데 적합한 기기를 사용하여, 밀가루(flour), 당 및 살연체동물제, 예를 들면 소듐 에틸렌디아민 테트라아세트산 제2철(ferric sodium ethylenediamine tetraacetic acid )을 완전히 혼화시킨다;
b) 분말에 식물성 오일을 첨가하고 균질화시킨다;
c) 지속적으로 혼합하면서, 충분한 물(1000 kg 건조물 당 ~30 kg)을 첨가하여 습윤한(damp) 혼합물을 생성시킨다;
d) 상기 혼합물을, 직경 약 2.0 내지 3.2 mm (5/64 내지 1/8 인치) 및 길이 3 내지 6 mm (1/8 내지 1/4 인치)의 과립을 생성시킬 수 있는 펠렛 밀(pellet mill) 내에 공급한다; 및
e) 필요한 경우, 생성된 과립을 60 ℃ 이하에서, 최대 수 시간 동안 건조시킨다. 최종 수분 함량은 출발 건조물질의 수분 함량인, 약 10-14 %와 비슷해야 한다.
상기 조성물은 또한, 특히 조성물이 EDDS와 Ca2EDDS의 살연체동물 금속 착체를 사용하는 것인, 액체로 제제화(formulate)될 수 있다. 본 구체예에서, Ca2EDDS는 pH 약 10에서, EDDS 제2철 수용액에 첨가될 수 있다. 예를 들면, 수성 환경에 첨가된 조성물은, EDDS 및 Ca2EDDS 성분의 금속 착체가 각각, 적용된 조성물 중 약 2 내지 6 중량% 범위의 농도로 존재하는, 농축 제제(concentrated formulation)일 수 있다.
방법 및 용도를 포함한 본 발명의 추가적인 양태는, 첨부된 특허청구범위에 제시된다.
하기 비-제한적인 실시예들은 본 발명을 추가적으로 설명한다.
디칼슘 EDDS 의 제조
액체 상
100.O g의 Enviomet C265 (에틸렌 디아민 디숙신산, 65% 활성, 0.2 몰)을 1 L의 탈이온수 중에 슬러리화(slurry)시키고, Ca(OH)2 (32.58 g)를 첨가하였다. 혼합물을 17시간 동안 교반시킨 후, 여과시켰다. 용액을 농축시키고, 생성물을 결정으로 석출시켰다(crystalline out). 여과에 의해 백색 결정 생성물을 수집하고, 40 ℃에서 밤새, 진공 오븐에서 건조시켰다. EDDS 함량은 HPLC에 의해 723.1 g인 것으로 측정되었고, 칼슘 함량은 ICP에 의해 199 g인 것으로 측정되었다. 따라서, 1 몰의 EDDS 음이온에 대해 2 몰의 Ca2 +가 존재했으며, 생성된 화합물은 염, Ca2EDDS인 것으로 생각된다.
고체 상
75.0 g의 Enviomet C265 (에틸렌 디아민 디숙신산, 65 % 활성)와 25 g의 CaCO3를 혼화시켰다. 혼합물을 실온에서 24시간 동안 보관한 후, 조성물의 다른 성분들에 첨가하였다.
실시예 1
3가지의 케이지 테스트(cage test) (SCHN 08/23, SCHN 08/24, SCHN 08/30)를 현장에 준비하였다. 1 m2 의 면적을 갖는 케이지에 100 l의 화분용 영양토(potting soil)를 채웠다. 표면을 평평하게 하고, 약간 눌러서 고른 표면을 제공하고, 각각 5장의 본엽(true leaf)을 갖는 2개의 양배추 식물(cabbage plant)을 각각의 케이지 내에 심었다. 식물들을 필요한 만큼 관개(irrigate)하였다. 민달팽이용 집(shelter)으로서 2개의 나무판(wooden board) (30 x 12.5 cm)을 각 케이지 내에 두었다. 하기 표에 제시된 종류의 미끼를 사용 전날 제조하였다.
Figure pct00002

민달팽이를 야외로부터 수집하고, 각각의 케이지에 미끼 5 g과 동시에 10 마리의 아리온 루시타니쿠스(Arion lucitanicus)를 첨가하였다. 평가 기간 동안, 직접적인 태양광을 피하기 위해, 차양 물질(shading material)로 피복된 터널 내에 통을 보관하였다.
생물검정(bioassay) 시작 후 4일 및 8일 차에 데이터를 수집하였다. 시험 종료시 사망율(mortality)을 계산하였다. 얻어진 결과가 하기 표 1, 2 및 3에 제시되어 있다.
SCHN 08/23의 결과
4일차* 및 8일차에 죽은 민달팽이 및 8일차의 사망율.
4일차
 8일차 사망율(%)
대조군
 0 0 0


A1
3.5% Enviomet™ C265; EDDS산
포함

8.7

9.0

90

A2
3.5% Ca2EDDS
포함
9.3
9.7
97
*일차(DAT) = 생물검정 시작 후 경과일(days after start of the bioassay)
SCHN 08/24의 결과
4일차* 및 8일차에 죽은 민달팽이 및 8일차의 사망율.

4일차
8일차
사망율(%)

대조군
0
0
0


A1
3.5% Enviomet™ C265; EDDS산
포함

2.0

8.3

83

A2
3.5% Ca2EDDS
포함
1.7
9.7
97
*일차 = 생물검정 시작 후 경과일
SCHN 08/30의 결과
4일차* 및 8일차에 죽은 민달팽이 및 8일차의 사망율.

4일차
8일차
사망율(%)

대조군
0
0
0


A1
3.5% Enviomet™ C265; EDDS산
포함

5.7

8.7

87

A2
3.5% Ca2EDDS
포함
8.3
9.3
93
*일차 = 생물검정 시작 후 경과일
실시예 2
5 마리의 왕우렁(Golden Apple Snail, GAS), 포마세아 카날리쿨라타(Pomacea canaliculata) 처리 당 5회 반복검정(replicate)으로 (POMA 09/01로 코드화된) 통 테스트(tub test)를 설계하였다. 통을 1000 ml의 수돗물로 채우고, 22 ℃에서 보관하였다. 달팽이들을 2 g의 미끼와 함께 상기 통에 첨가하였다.
하기 표에 표시된 종류의 미끼들을 사용 전날 제조하였다.
Figure pct00003

상기 통을 환기용 소공들을 갖는 뚜껑으로 밀폐시키고, 완전히 무작위화된 방식(full randomized design)으로 온실 벤치(greenhouse bench)에 두었다. 2일 후, 미끼가 통 안에 남아있는 상태로, 남아있는 물을 100 ml의 신선한 수돗물로 교체하고, 동시에 상추잎 디스크(lettuce leaf disk) (ø= 7.5 cm)를 각각의 통에 첨가하였다. 달팽이에 의해 소비되지 않은 미끼의 중량을 측정하고, 달팽이 1마리당 미끼 소비량을 계산하였다.
상기 처리 후 2일차, 6일차, 및 9일차에 죽은 왕우렁을 계수하였다. 시험 종료시 사망율을 계산하였으며, 얻어진 결과를 하기 표 4에 제시하였다.
POMA 09/01의 결과
4일차* 및 8일차에 죽은 왕우렁 및 8일차의 사망율

처리 후 경과일
사망율
(%)
2
 6 9
A3
대조군
0
0
0
0

A4
6% Enviomet ™ C265l;
EDDS산 포함
0.0
0.2
0.4
8

A5
4.7% Ca2EDDS 포함
0.0
4.6
4.6
92
*일차 = 처리 후 경과일(Days After Treatment)
미끼 소비량

미끼 소비량
mg/달팽이

A4
6% Enviomet ™ C265l;
EDDS산 포함
115.2

A5
4.7% Ca2EDDS 포함
202.8
실시예 3
5 마리의 왕우렁(GAS), 포마세아 카날리쿨라타 처리 당 5회 반복검정(replicate)으로 (POMA 09/05로 코드화된) 통 테스트를 설계하였다. 통을 1000 ml의 수돗물로 채우고, 22 ℃에서 보관하였다. 달팽이들을 2 g의 미끼와 함께 상기 통에 첨가하였다.
하기 표에 표시된 종류의 미끼들을 사용 전날 제조하였다.
Figure pct00004

상기 통을 환기용 소공들을 갖는 뚜껑으로 밀폐시키고, 완전히 무작위화된 방식으로 온실 벤치에 두었다. 2일 후, 남아있는 미끼와 물을 1000 ml의 신선한 수돗물로 교체하고, 동시에 상추잎 디스크(ø= 7.5 cm)를 각각의 통에 첨가하였다. 달팽이에 의해 소모되지 않은 미끼의 중량을 측정하고, 달팽이 1마리당 미끼 소비량을 계산하였다.
상기 처리 후 2일, 6일 및 9일 차에 죽은 왕우렁을 계수하였다. 시험 종료시 사망율을 계산하였다. 얻어진 결과를 하기 표 6에 제시하였다.
POMA 09/05의 결과
2일차* 및 4일차에 죽은 왕우렁 및 8일차의 사망율.

2일차
4일차
사망율(%)

A3
대조군
0
0
0


A4
3.5% Enviomet™ C265l;
EDDS산 포함

1.2

2.0

40

A5
3.5% Ca2EDDS
포함
2.6
2.8
56
*일차 = 처리 후 경과일
실시예 4
5 마리의 왕우렁(GAS), 포마세아 카날리쿨라타 처리 당 2회 반복검정으로 (JCT2-6로 코드화된) 컨테이너 테스트를 설계하였다. 컨테이너를 600 ml의 수돗물로 채우고, 23-24 ℃에서 보관하였다. 달팽이들을 2 g의 미끼와 함께 상기 컨테이너에 첨가하였다.
하기 표에 표시된 종류의 미끼들을 사용하기 전에 제조하였다.
Figure pct00005

컨테이너를 환기용 망(mesh)을 갖는 뚜껑으로 밀폐시키고, 가열된 나무 상자 내에 완전히 무작위화된 방식으로 두었다. 2일 후, 컨테이너 내의 잔여 미끼를 제거하고, 남아있는 물을 600 ml의 신선한 수돗물로 교체하고, 동시에 2개의 상추잎 디스크 (직경= 5.0 cm)를 각각의 컨테이너에 첨가하였다. 물 및 상추잎 디스크를 뒤이은 각각의 평가시 교체하였다.
처리 후 2일차, 4일차 및 6일차에 죽은 왕우렁을 계수하고, 평균 % 사망율을 계산하였다. 얻어진 결과를 하기 표 7에 제시하였다.
JC2 -6의 결과
2일차*, 4일차 및 6일차의 왕우렁 평균 % 사망율.

처리 후 경과일
2
 4 6

대조군
0.0
0.0
0.0

A6
6 % Enviomet™ C265;
EDDS 산 포함
10.0
50.0
50.0

A7
5.8 % Ca2EDDS 포함
20.0
70.0
70.0
*일차 = 처리 후 경과일(Days After Treatment)
실시예 5
5마리의 왕우렁(GAS), 포마세아 카날리쿨라타 처리 당 5회 반복검정으로 (POMA 09/03a로 코드화된) 통 테스트를 설계하였다. 통을 1000 ml의 수돗물로 채우고, 22 ℃에서 보관하였다. 달팽이들을 2 g의 미끼와 함께 상기 통에 첨가하였다. 하기 표에 표시된 종류의 미끼들을 사용하기 전 날 제조하였다.
Figure pct00006

컨테이너를 환기용 망을 갖는 뚜껑으로 밀폐시키고, 가열된 나무 상자 내에 완전히 무작위화된 방식으로 두었다. 2일 후, 컨테이너 내의 잔여 미끼를 제거하고, 남아있는 물을 600 ml의 신선한 수돗물로 교체하고, 2개의 상추잎 디스크 (직경= 5.0 cm)를 각각의 컨테이너에 첨가하였다. 물 및 상추잎 디스크를 뒤이은 각각의 평가시 교체하였다.
처리 후 2일차, 6일차 및 9일차에 죽은 왕우렁을 계수하고, 평균 % 사망율을 계산하였다. 얻어진 결과를 하기 표 8에 제시하였다.
POMA 09/03a 결과
2일차*, 6일차 및 9일차에 죽은 왕우렁 및 9일차의 사망율.

처리 후 경과일
사망율
(%)
2
 6 9

A3 대조군
0
0
0
0

A6
6% Enviomet™ C265;
EDDS 산 포함
2.2
0.6
1.0
12

A8
8% 혼합물(Admixture) 포함
2.0
3.0
3.2
60
*일차 = 처리 후 경과일
실시예 6
5마리의 왕우렁(GAS), 포마세아 카날리쿨라타 처리 당 5회 반복검정으로 (POMA 09/03b로 코드화된) 통 테스트를 설계하였다. 통을 1000 ml의 수돗물로 채우고, 22 ℃에서 보관하였다. 달팽이들을 2 g의 미끼와 함께 상기 통에 첨가하였다. 하기 표에 표시된 종류의 미끼들을 사용하기 전 날 제조하였다.
Figure pct00007

컨테이너를 환기용 망을 갖는 뚜껑으로 밀폐시키고, 가열된 나무 상자 내에 완전히 무작위화된 방식으로 두었다. 2일 후, 컨테이너 내의 잔여 미끼를 제거하고, 남아있는 물을 600 ml의 신선한 수돗물로 교체하고, 2개의 상추잎 디스크 (직경 = 5.0 cm)를 각각의 컨테이너에 첨가하였다. 물 및 상추잎 디스크를 뒤이은 각각의 평가시 교체하였다.
상추잎의 섭식량을 처리 후 6일 및 9일 차에 평가하였으며, 평균 % 섭식 감소를 죽은 개체로 계산하였다. 얻은 결과를 하기 표 9에 제시하였다.
POMA 09/03b의 결과
6일차* 및 9일차의 섭식량 및 9일차의 % 섭식 감소

처리 후 경과일
섭식 감소
(%)
6
 9

A3 대조군
100
200
0

A6
6% Enviomet™ C265;
EDDS 산 포함
36
134
33

A7
8.0% 혼합물 포함
0.0
64
68
*일차 = 처리 후 경과일
본 발명의 바람직한 구체예들을 기술하였으나, 당업자에게는 그의 개념(concept)을 포함하는 다른 구체예들이 사용될 수 있다는 것이 자명할 것이다. 따라서, 이러한 구체예는 개시된 구체예들로 제한되어서는 안되고, 첨부된 청구항들의 사상(spirit) 및 범위에 의해서만 제한되어야 할 것이다. 본 명세서에서 인용된 모든 문헌 및 참고문헌들은 참조에 의해 전체로서 본 명세서에 통합된다. 달리 표시되지 않는 경우, 모든 중량 백분율은 총 조성물 중 백분율이다.

Claims (44)

  1. 살연체동물제(molluscicide); 에틸렌 디아민 디숙신산의 칼슘-함유 염 또는 칼슘 이온 및 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티(ethylenediamine disuccinic moiety)를 포함하는 살연체동물 활성 촉진 첨가제(molluscicidal activity promoting additive); 및 연체동물에게 식용가능한 담체 물질을 포함하는, 살연체동물 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 활성 촉진 첨가제는 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티 1몰 당 칼슘 0.1몰 이상을 포함하는 것인 조성물.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 활성 촉진 첨가제는 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티 1몰 당 칼슘 0.5 몰 이상을 포함하는 것인 조성물.
  4. 제1항 내지 제3항에 있어서, 상기 활성 촉진 첨가제는 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티 1몰 당 알칼리 토금속 이온 1몰 이상을 포함하는 것인 조성물.
  5. 제4항에 있어서, 상기 활성 촉진 첨가제는 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티 1몰 당 알칼리 토금속 이온 1.5몰 이상을 포함하는 것인 조성물.
  6. 제1항 내지 제5항에 있어서, 상기 칼슘 이온은 상기 활성 촉진 첨가제 중 유일한 알칼리 토금속 이온인 것인 조성물.
  7. 제1항 내지 제6항에 있어서, 상기 활성 촉진 첨가제는 에틸렌디아민 디숙신산의 칼슘-함유 염인 것인 조성물.
  8. 제7항에 있어서, 칼슘은 상기 칼슘-함유 염 중 유일한 알칼리 토금속 이온인 것인 조성물.
  9. 제1항 내지 제8항에 있어서, 상기 활성 촉진 첨가제는 에틸렌디아민 디숙신산의 디칼슘염(dicalcium salt)을 포함하는 것인 조성물.
  10. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 활성 촉진 화합물은 칼슘 화합물 및 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티의 혼합물을 포함하는 것인 조성물.
  11. 제10항에 있어서, 상기 활성 촉진 화합물은 칼슘 화합물 및 에틸렌디아민 디숙신산의 혼합물인 것인 조성물.
  12. 제10항 또는 제11항에 있어서, 상기 칼슘 화합물은 칼슘 히드록시드 및 칼슘 카르보네이트로부터 선택되는 것인 조성물.
  13. 제1항 내지 제12항에 있어서, 철, 구리, 아연, 알루미늄 및 이들의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 금속을 포함하는, 금속 화합물을 포함하는 것인 조성물.
  14. 제1항에 있어서, 상기 살연체동물제는 철 포스페이트, 철 킬레이트, 바람직하게는 철 EDTA, 철 EDDS, 철 폴리포스포네이트, 철 HEDTA, 철 IDA, 철 DTPA로부터 선택되는 것인 철 킬레이트, 메타알데히드(metaldehyde), 메티오카브(methiocarb), 카르바릴(carbaryl), 이솔란(isolan), 멕스카르베이트(mexcarbate), 머캅토디메투르(mercaptodimethur), 니클로사미드(niclosamide), 트리펜모르프(trifenmorph), 카르보퓨란(carbofuran), 아나카르드산(anarcardic acid), 식물-유래 사포닌(plant-derived saponin), 및 이들의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 것인 조성물.
  15. 제1항 내지 제14항에 있어서, 다른 킬레이터(chelator)를 추가적으로 포함하는 것인 조성물.
  16. 제15항에 있어서, 상기 킬레이터는 EDDS, EDTA, HEDTA, DTPA, IDA, HEDP 및 이들의 유도체, 및 이들의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 것인 조성물.
  17. 제1항 내지 제16항에 있어서, pH-조절제(pH-adjusting agent)를 추가적으로 포함하는 것인 조성물.
  18. 제17항에 있어서, 상기 pH-조절제는 칼슘 카르보네이트, 포타슘 카르보네이트, 포타슘 히드록시드, 아스코르브산, 타르타르산, 및 시트르산으로 구성된 군으로부터 선택되는 것인 조성물.
  19. 제1항 내지 제18항에 있어서, pH가 약 5 내지 9의 범위인 것인 조성물.
  20. 제13항에 있어서, 상기 금속 대 상기 활성 촉진 첨가제의 몰 비는 약 1:0.02 내지 1:58의 범위인 것인 조성물.
  21. 제13항에 있어서, 상기 금속은 (상기 금속 화합물로부터) 상기 조성물 중 약 200 내지 20,000 ppm 범위의 농도로 존재하는 것인 조성물.
  22. 제1항 내지 제21항에 있어서, 상기 활성 촉진 첨가제는 조성물 중 약 0.2 내지 6.0 중량% 범위의 농도로 존재하는 것인 조성물.
  23. 제1항 내지 제22항에 있어서, 상기 담체는 연체동물 먹이인 것인 조성물.
  24. 제23항에 있어서, 상기 연체동물 먹이는 밀가루(wheat flour), 밀 시리얼(wheat cereal), 메도우폼(meadowfoam), 아가(agar), 젤라틴(gelatin), 오일 케이크(oil cake), 애완동물 사료 밀(pet food wheat), 콩, 귀리, 옥수수, 감귤류 맥아즙(citrus mash), 쌀, 과일, 생선 부산물(fish by-product), 당, 코팅 채소 종자(coated vegetable seed), 코팅 곡물 종자(coated cereal seed), 카제인(casein), 혈분(blood meal), 골분(bone meal), 효모, 지방, 맥주 산물(beer product) 및 이들의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 것인 조성물.
  25. 제24항에 있어서, 상기 연체동물 먹이는 50:50 내지 90:10 범위의 골분 대 밀가루 비를 갖는, 골분 - 밀가루 혼합물인 것인 조성물.
  26. 제13항에 있어서, 상기 간단한 금속 화합물은 환원된 원소 철(reduced elemental iron), 철 단백질(iron protein), 철 염, 철 탄수화물(iron carbohydrate), 구리 단백질(copper protein), 구리 염, 구리 탄수화물(copper carbohydrate), 아연 단백질(zinc protein), 아연 염, 아연 탄수화물(zinc carbohydrate), 알루미늄 단백질(aluminum protein), 알루미늄 염, 알루미늄 탄수화물(aluminum carbohydrate), 및 이들의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 것인 조성물.
  27. 제26항에 있어서, 상기 간단한 금속 화합물은 철 아세테이트, 철 클로라이드, 철 포스페이트, 철 포스페이트/소듐 시트레이트 혼합물, 소듐 철 포스페이트, 철 파이로포스페이트, 철 니트레이트, 철 암모늄 술페이트, 철 알부미네이트, 철 술페이트, 철 술피드, 철 콜린 시트레이트, 철 글리세롤 포스페이트, 철 시트레이트, 철 암모늄 시트레이트, 철 퓨마레이트, 철 글루코네이트, 철 락테이트, 철 사카레이트, 철 프럭테이트, 철 덱스트레이트, 철 숙시네이트, 철 타르트레이트, 구리 아세테이트, 구리 클로라이드, 구리 포스페이트, 구리 파이로포스페이트, 구리 니트레이트, 구리 암모늄 술페이트, 구리 알부미네이트, 구리 술페이트, 구리 글루코네이트, 구리 락테이트, 구리 사카레이트, 구리 프럭테이트, 구리 덱스트레이트, 아연 아세테이트, 아연 클로라이드, 아연 포스페이트, 아연 파이로포스페이트, 아연 니트레이트, 아연 암모늄 술페이트, 아연 알부미네이트, 아연 술페이트, 아연 글루코네이트, 아연 락테이트, 아연 사카레이트, 아연 프럭테이트, 아연 덱스트레이트, 알루미늄 아세테이트, 알루미늄 클로라이드, 알루미늄 포스페이트, 알루미늄 파이로포스페이트, 알루미늄 니트레이트, 알루미늄 암모늄 술페이트, 알루미늄 알부미네이트, 알루미늄 술페이트, 알루미늄 글루코네이트, 알루미늄 락테이트, 알루미늄 사카레이트, 알루미늄 프럭테이트 및 알루미늄 덱스트레이트로 구성된 군으로부터 선택되는 것인 조성물.
  28. 비료 물질(fertilizer material); 및
    철, 구리, 아연 또는 알루미늄 및 이들의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 금속을 갖는 살연체동물 금속 화합물, 제1항 내지 제27항에서 정의된 바와 같은 활성 촉진 첨가제 및 연체동물에게 식용가능한 담체 물질을 포함하는, 친환경적(environmentally compatible) 살연체동물 조성물을 포함하는 조성물로서, 상기 살연체동물 금속 화합물은 연체동물에 의해 섭취되면 상기 연체동물을 죽이는데 효과적인 연체동물 위 독(mollusc stomach poison)인 것인 조성물.
  29. 제28항에 있어서, 상기 비료는 입상 비료(granular fertilizer)인 것인 조성물.
  30. 에틸렌 디아민 디숙신산 제2철(ferric ethylene diamine disuccinic acid), 에틸렌 디아민 디숙신산 제1철 (ferrous ethylene diamine disuccinic acid), 에틸렌 디아민 디숙신산 구리, 에틸렌 디아민 디숙신산 아연, 에틸렌 디아민 디숙신산 알루미늄, 및 이들의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 살연체동물 화합물;
    Ca2EDDS; 및
    연체동물에게 식용가능한 담체 물질을 포함하는, 섭취가능한(ingestible) 살연체동물 조성물.
  31. 제30항에 있어서, 상기 담체 물질은 연체동물 먹이인 것인 조성물.
  32. 제30항에 있어서, 공동-활성 살연체동물 작용제(co-active molluscicidal agent)를 추가적으로 포함하는 것인 조성물.
  33. 제32항에 있어서, 상기 공동-활성 살연체동물 작용제는 철 포스페이트, 철 EDTA, 철 HEDTA, 철 폴리포스포네이트, 메타알데히드, 메티오카브, 카르바릴, 이솔란, 멕스카르베이트, 머캅토디메투르, 니클로사미드, 트리펜모르프, 카르보퓨란, 아나카르드산, 식물-유래 사포닌, 및 이들의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 것인 조성물.
  34. 제30항에 있어서, 상기 금속은 조성물 중 약 0.5 내지 9.0 중량% 범위의 농도로 상기 금속 화합물 중에 존재하는 것인 조성물.
  35. 제31항에 있어서, 비료 물질을 추가적으로 포함하는 것인 조성물.
  36. 칼슘 이온 및 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티를 포함하는 살연체동물 조성물.
  37. 살연체동물제, 제1항 내지 제36항에서 정의된 바와 같은 활성 촉진 첨가제, 및 연체동물에게 식용가능한 담체 물질을 포함하는 살연체동물 조성물을 제공하는 단계;
    상기 살연체동물 조성물을 연체동물이 만연한 영역에 적용시키는 단계; 및
    상기 연체동물이 상기 살연체동물 조성물을 섭취하도록 하는 단계를 포함하는, 원치 않는 유해 연체동물(mollusc pest)을 박멸하는 방법.
  38. 살연체동물제, 제1항 내지 제36항에서 정의된 바와 같은 활성 촉진 첨가제, 및 연체동물에게 식용가능한 담체 물질을 포함하는 살연체동물 조성물을 제공하는 단계;
    상기 살연체동물 조성물을 연체동물이 만연한 물 또는 물 주변의 토양에 적용시키는 단계; 및
    상기 연체동물이 상기 살연체동물 조성물을 섭취하도록 하는 단계를 포함하는, 원치 않는 유해 연체동물을 박멸하는 방법.
  39. 철, 구리, 아연 또는 알루미늄 및 이들의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 금속을 포함하는 살연체동물 금속 화합물, 제1항 내지 제36항에서 정의된 바와 같은 활성 촉진 첨가제, 및 연체동물에게 식용가능한 담체 물질을 포함하는 살연체동물 조성물을 제공하는 단계;
    상기 살연체동물 조성물을 연체동물이 만연한 영역에 적용시키는 단계; 및
    연체동물이 상기 살연체동물 조성물을 섭취하도록 하는 단계를 포함하는, 원치 않는 유해 연체동물을 박멸하는 방법.
  40. 에틸렌 디아민 디숙신산 제2철, 에틸렌 디아민 디숙신산 제1철, 에틸렌 디아민 디숙신산 구리, 에틸렌 디아민 디숙신산 아연, 에틸렌 디아민 디숙신산 알루미늄 및 이들의 혼합물로 구성된 군으로부터 선택되는 살연체동물 금속 화합물을 포함하는 살연체동물 금속 화합물, 제1항 내지 제36항에서 정의된 바와 같은 활성 촉진 첨가제, 및 연체동물에게 식용가능한 담체 물질을 포함하는 살연체동물 조성물을 제공하는 단계;
    상기 살연체동물 조성물을 연체동물이 만연한 영역에 적용시키는 단계; 및
    연체동물이 상기 살연체동물 조성물을 섭취하도록 하는 단계를 포함하는, 원치 않는 유해 연체동물을 박멸하는 방법.
  41. 제1항 내지 제36항의 살연체동물 조성물을 연체동물을 퇴치시키고자 하는 영역에 적용시키는 단계; 및
    상기 연체동물이 살연체동물 조성물을 섭취하도록 하는 단계를 포함하는, 원하지 않는 연체동물을 퇴치하는 방법.
  42. 농업, 원예(horticultural) 또는 정원(garden) 환경에서 연장된 기간 동안 연체동물을 퇴치하기 위한, 제1항 내지 제36항 중 어느 한 항의 살연체동물 조성물의 용도.
  43. 살연체동물 조성물의 살연체동물 활성의 연장된 지속시간(duration)을 얻기 위한, 간단한 살연체동물 금속 화합물 및 연체동물에게 식용가능한 담체 물질을 또한 함유하는, 제1항 내지 제36항 중 어느 한 항에서 청구된 살연체동물 조성물의 구성성분으로서 칼슘 이온 및 에틸렌디아민 디숙신산 모이어티를 포함하는 살연체동물 활성 촉진 첨가제의 용도.
  44. 제1항 내지 제36항의 살연체동물 조성물의 구성성분들을 혼합하여 반죽을 형성하는 단계; 및 상기 반죽을 분쇄(comminute)하여 분말, 과립, 블록(block) 또는 펠렛(pellet)을 형성하는 단계에 의해, 제1항 내지 제36항의 살연체동물 조성물을 제조하는 방법.
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