KR20110088206A - 증진제를 이용한 고압에서 흡수능이 향상된 이산화탄소 흡수제 - Google Patents

증진제를 이용한 고압에서 흡수능이 향상된 이산화탄소 흡수제 Download PDF

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Abstract

본 발명은 천연가스, 합성가스 및 화학반응 공정가스로부터 이산화탄소 등의 산기체를 분리하기 위하여 사용되었던 알칸올아민의 하나인 메칠디에타놀아민(MDEA, methyldiethanolamine)를 기본으로 하는 수용액에 성능향상제로서 사이클릭 아민을 첨가한 이산화탄소 흡수제로서, 기존의 흡수제보다 우수한 흡수 성능을 지니며 고온 및 고압의 조건에서도 적용이 가능하다는 특징을 가지고 있다. 본 발명의 이산화탄소 흡수제는 기존 흡수제로 사용되는 MDEA의 흡수성능에 비해, 20~30기압에서 이산화탄소 흡수능을 121~136% 향상시키는 화학흡수제이다.

Description

증진제를 이용한 고압에서 흡수능이 향상된 이산화탄소 흡수제{Absorbent for removing carbon dioxide promoted by additive in high pressure}
본 발명은 이산화탄소 흡수제에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 MDEA (methyldiethanolamine)의 수용액에, 이산화탄소 가스의 흡수량 및 흡수속도의 향상을 위한 성능향상제로서 사이클릭아민을 첨가한 이산화탄소의 흡수속도 및 흡수능이 증진된 화학흡수제로서, 종래에 상용화되어 있는 알칸올아민계 이산화탄소 화학흡수제와 비교하여 볼 때, 탁월한 이산화탄소 흡수능 및 흡수속도를 향상시킨 이산화탄소 흡수제에 관한 것이다.
이산화탄소 처리기술은 포집, 저장 및 전환 기술로 구분할 수 있다. 이산화탄소 전환기술은 포집된 이산화탄소를 화학적 및 생물학적으로 처리하는 기술로써, 대량의 이산화탄소를 처리하기가 어렵다는 단점을 가지고 있다. 반면에 대량으로 발생하는 이산화탄소의 감축은 이산화탄소를 포집하고 저장하는 기술을 통해 가능하다. 이와 같은 방법은 이산화탄소를 대기로부터 장기간 격리시켜 대기 중 농도를 낮춤으로써 지구온난화를 완화시킬 수 있다.
보다 구체적으로, 이산화탄소 포집 및 저장 기술은 화석연료 사용에 따라 발생되는 이산화탄소는 분리하고 회수하는 포집과 포집된 이산화탄소를 저장소까지 이동하는 수송 및 수송된 이산화탄소를 지중 또는 해양에 주입하여 격리시키고 감시하는 저장으로 구분할 수 있다. 이산화탄소 포집 및 저장의 전체 비용 중에서 이산화탄소 포집비용이 75~85%를 차지하고 있어, 저비용 포집공정이 이산화탄소 포집 및 저장 기술 상용화에 매우 중요함을 알 수 있다.
이산화탄소 포집기술은 크게 연소전 포집, 연소후 포집, 순산소 연소의 세 가지로 구분할 수 있다. 구체적 적용기술로는 흡수법, 흡착법, 막분리법, 심냉법 등을 들 수 있는데, 그 중, 흡수법과 심냉법은 높은 처리 효율과 대용량 처리가 가능하며 현재 일부 상용화되어 가동 중에 있는 기술이다. 석탄가스복합발전 등에 적용 가능한 연소전 이산화탄소 포집기술은 가스화에 의해 얻어진 고온고압의 합성가스 내 일산화탄소를 수성가스전이반응을 거친 고농도의 이산화탄소로 전환시킨 후 이산화탄소/수소의 조성을 갖는 합성가스 중 이산화탄소를 연소용 가스 터빈에 유입하기 전에 포집하는 기술이다. 이는 이산화탄소를 고압에서 포집하고 저압에서 회수하기 때문에 이산화탄소 분리 시 에너지 소비가 낮아 이산화탄소 분리비용을 크게 줄일 수 있다는 장점을 가지고 있다. 이와 같은 특성을 이용한 물리흡수공정으로 셀렉솔, 렉티졸, 셀피놀 등이 있다. 한편 화학흡수공정은 포집된 이산화탄소를 회수하는데 다량의 에너지가 소비되나 포집 후 고압을 유지할 수 있어 이산화탄소를 저장하는데 유리하다는 장점을 가지고 있다.
대표적인 화학흡수제인 메칠디에탄놀아민(MDEA, methyldiethanolamine)은 화학흡수제 중에서도 비교적 재생열이 낮고 고농도일지라도 부식의 우려가 없어 대량의 산성가스 처리가 가능하다. 또한 물리흡수제보다 고온에서 이산화탄소를 포집할 수 있어 수성가스전이반응(180～450 ℃) 후 냉각하기 위한 열손실을 줄일 수 있다. 반면 MDEA는 느린 흡수 속도를 가지기 때문에 이를 개선하기 위한 증진제 또는 혼합 용매의 연구가 활발히 이루어지고 있다. 그러나 기존의 이산화탄소의 흡수평형 연구는 주로 연소배가스를 처리하기 위한 저온, 상압 조건에서 수행하였으며, 이는 연소 전 이산화탄소 포집 공정과 같은 고온, 고압 조건에서 활용하기 위하여는 개선이 필요하다.
따라서 고압에서 이산화탄소를 포집하기 위하여 흡수량 및 반응속도가 높은 흡수제의 개발이 필요하다. 일반적으로 반응속도가 느린 흡수제의 경우 처리가스와 충분한 접촉을 위해서는 흡수탑의 높이가 높아지거나 흡수탑의 직경을 더 크게 하여 포집 공정의 경제성을 낮추는 단점을 가지고 있다. 결론적으로 흡수량 및 반응속도가 높은 흡수제는 흡수탑의 크기를 줄일 수 있는 동시에 이산화탄소 처리 비용을 낮출 수 있다는 장점을 가지고 있다.
본 발명은 상기한 종래기술의 저온, 저압에서의 공정적용에만 국한된 화학흡수제의 제한성을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은 고온, 고압에서 적용이 가능하며, 이산화탄소 흡수속도 및 흡수능의 개선을 통해 이산화탄소 흡수제의 문제점을 해결하고자 하며, 구체적으로 이산화탄소의 흡수속도가 느린 상용 MDEA의 단점을 개선하고 이산화탄소의 흡수용량의 개선을 통한 연소 전 이산화탄소 포집공정에 적용이 적합한 이산화탄소 화학흡수제를 개발하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 목적은 하기 설명된 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
상기의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 이산화탄소 흡수제에 있어서, 사이클릭아민을 MDEA 수용액의 증진제로 사용함으로써 기존 화학흡수제인 MDEA의 이산화탄소 흡수능 및 흡수속도가 향상된 이산화탄소 흡수제를 제공한다.
본 발명은 10중량% 내지 50중량%의 MDEA와 성능향상 증진제인 1중량% 내지 10중량%의 사이클릭아민 및 나머지 물로 이루어진 이산화탄소 흡수제를 제공한다.
본 발명은 바람직하게는 성능향상 증진제인 사이클릭아민이 2-메칠 페퍼라진(2-methylpiperazine), 트랜스피페라진, 2,5-디메칠피페라진(trans piperazine, 2,5-dimethyl), 2-메칠피페라진(2-methylpiperazine), N-에칠피페라진(N-ethylpiperazine), 피페콜리닉 액시드(pipecolinic acid), 이소니페코틱 액시드(isonipecotic acid), 메칠 이소니펙티코테이트(methyl isonipecotate), N-알킬-3-피페콜린(N-alkyl-3-pipecoline), 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택된다.
상기 이산화탄소 흡수제는 물과 혼합한 수용액으로 사용할 수 있으며, 상기 수용액의 농도는 MDEA 기준 10중량% 내지 50중량%인 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는, MDEA의 농도는 30중량%이다.
상기 이산화탄소 흡수능향상 증진제로서, 사이클릭아민의 수용액의 첨가 농도는 1중량% 내지 10중량%인 것이 바람직하며, 더욱 바람직하게는 사이클릭아민의 농도는 7.5중량%이다.
바람직하게는, 본 발명에서 사용된 성능향상 증진제인 사이클릭아민은 2,5-디메칠피페라진(trans piperazine, 2,5-dimethyl)이다.
이하 본 발명을 상세하게 설명한다.
우선 알려져 있는 사이클릭아민이 첨가된 MDEA 화학흡수제의 이산화탄소의 흡수 메커니즘을 살펴보면 다음의 반응식과 같다.
[ 반응식 1 ]
R'(NH)2 + 2CO2 → R'(NHCOO)2 (1)
R'(NHCOO)2 + 2H2O R'(NH2 +) + 2HCO3 - (2)
R'(NHCOO)2 + 2R3N R'(NH)2 + 2R3NCOO (3)
상기 식에서,
R'는 이것이 결합되는 N과 함께 고리를 형성하는 탄소수 4 내지 10개의 알킬 부분이고,
R은 이들이 결합되는 N과 함께 고리를 형성하는 탄소수 1 내지 6의 알킬 부분이다.
위의 반응식에서 알 수 있듯이 사이클릭아민을 첨가한 MDEA 수용액은 MDEA가 이산화탄소와 직접 반응하는 것이 아니라 사이클릭아민이 만드는 중간물질인 R'(NHCOO)2와 반응한다. MDEA와 이산화탄소 간의 반응속도가 식(1)의 반응속도보다 느리므로 반응속도의 향상이 일어난다. 위의 반응에서 이산화탄소가 R'(NHCOO)2에서 MDEA로 옮겨가지 않으면 자유 사이클릭아민인 R'(NH)2가 소모되어 버릴 것이다. 그러나 식(2)의 반응이 매우 빠르므로 사이클릭아민은 모두 소모되지 않고 평형값을 나타내게 된다.
이와 같은 내용을 토대로, 사이클릭아민이 첨가된 MDEA 화학흡수제는 이산화탄소의 흡수에 관여하는 반응의 속도가 빠른 특징을 가지고 있어, 기존의 MDEA 화학흡수제와 비교해 향상된 이산화탄소의 흡수속도를 가지게 된다.
상기에서 살펴본 바와 같이, 본 발명에 따른 MDEA에 사이클릭아민이 첨가된 이산화탄소 흡수제는 기존 MDEA 단일의 이산화탄소 흡수제에 비해 이산화탄소의 흡수속도 및 흡수용량의 향상을 나타내는 효과를 보이며, 종래에 널리 상용화된 이산화탄소 흡수제인 MDEA 등의 저압에 한정되었던 화학흡수공정을 고압에서 적용할 수 있어, 연소 전 이산화탄소 흡수공정의 적용될 수 있는 개선된 이산화탄소 흡수능과 흡수속도를 가진다.
제 1도는 본 발명의 일 실시예에 따른 MDEA (30중량%)에 TPD첨가 (5.0, 7.5, 10중량%)한 흡수제 및 비교예 (MDEA 40중량%)의 80℃ 온도 조건에서 이산화탄소 압력에 따른 각 흡수제의 이산화탄소 흡수용량을 나타낸 그래프이다.
제 2도는 본 발명의 일 실시예에 따른 MDEA (30중량%)에 TPD첨가 (5.0, 7.5, 10중량%)한 흡수제 및 비교예 (MDEA 40중량%)의 80℃ 온도와 일정한 압력 조건하에서 흡수시간에 따른 이산화탄소 흡수속도를 나타낸 그래프이다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 바람직한 실시예를 제시하나, 하기 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
[실시예]
실시예 1: 트랜스피페라진 , 2,5-디메칠( TPD , trans piperazine , 2,5-dimethyl)을 첨가한 MDEA 수용액 제조
30중량%의 구매한 MDEA와, 각각 5중량%, 7.5중량% 및 10중량%의 TPD 및 나머지 1차 증류수를 혼합하여 30중량%의 MDEA와 각각 5중량%, 7.5중량% 및 10중량%의 TPD를 함유하는 수용액을 제조하였다. 이를 기본 화학흡수제 수용액으로 하여 이하 실험을 수행하였다.
비교예 1: MDEA 수용액 제조
구매한 MDEA를 40%와 1차 증류수를 혼합하여 40중량%의 MDEA 수용액을 제조하였다.
[실험예]
80℃의 온도에서 상기의 실시예 1 및 비교예에서 제조한 MDEA 수용액에 의한 100% 이산화탄소 기체의 흡수능, 흡수속도를 측정하였다.
실험예 1: 이산화탄소의 흡수능 측정
전체 아민의 함량이 40 wt.%일 때를 기준으로 최종 흡수능을 비교해 보면 11기압에서 MDEA 40 wt.% 단독일 때보다 30 wt.% MDEA에 TPD을 5 wt.% 첨가하였을 때의 흡수능이 126%, 7.5 wt.% 첨가하였을 때 134%, 10 wt.%을 첨가하였을 때 136% 증가하였다. 또한 압력이 10-30기압, TPD을 5-10wt% 혼합하였을 때, 40wt%의 MDEA보다 이산화탄소 흡수량은 121-136% 증가하였다.
실험예 2: 이산화탄소의 흡수속도 측정
80 ℃의 반응온도에서 약 0.025 mol의 이산화탄소를 흡수하는데 MDEA로만 이루어진 수용액은 초기에는 증진제를 첨가한 흡수제의 흡수속도와 유사한 흡수속도를 보였지만 20분 이후부터 반응속도가 서서히 느려지기 시작하여 최종적으로 60분 후 평형에 도달하였다. 반면 TPD을 첨가한 MDEA 수용액은 첨가량에 따라 속도 차이가 있으나, 흡수반응속도가 1차에 가까운 경향을 보이며, 대부분 25분 이내에 평형에 도달하여, MDEA 단독 사용한 비교예에 비해 빠른 이산화탄소 흡수속도를 나타내었다.

Claims (5)

10중량% 내지 50중량%의 MDEA와 성능향상 증진제인 1중량% 내지 10중량%의 사이클릭아민 및 나머지 물로 이루어진 이산화탄소 흡수제.
제 1항에 있어서,
성능향상 증진제인 사이클릭아민이 2-메칠 페퍼라진(2-methylpiperazine), 트랜스피페라진, 2,5-디메칠피페라진(trans piperazine, 2,5-dimethyl), 2-메칠피페라진(2-methylpiperazine), N-에칠피페라진(N-ethylpiperazine), 피페콜리닉 액시드(pipecolinic acid), 이소니페코틱 액시드(isonipecotic acid), 메칠 이소니펙티코테이트(methyl isonipecotate), N-알킬-3-피페콜린(N-alkyl-3-pipecoline), 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 흡수제.
제 2항에 있어서,
성능향상 증진제인 사이클릭아민이 2,5-디메칠피페라진(trans piperazine, 2,5-dimethyl)인 이산화탄소 흡수제.
제 1항에 있어서, MDEA의 양이 30중량%인 이산화탄소 흡수제.
제 1항에 있어서, 성능향상 증진제인 사이클릭아민의 양이 7.5중량%인 이산화탄소 흡수제.

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