KR20100071773A - 이차전지의 제조방법 - Google Patents

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KR20100071773A
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Abstract

본 발명은 전극집전체의 일부에 활물질 슬러리를 도포하여 활물질층을 도포하는 단계를 포함하는 이차전지의 제조방법에 있어서, 상기 활물질 도포시 상기 전극집전체의 상.하부 적어도 한 면에 자성 물질을 가하여 상기 자성에 끌리는 양극활물질을 원하는 위치에 도포되도록 조절함으로써 전기전도도와 전지의 파워를 향상시킬 수 있는 이차전지의 제조방법에 관한 것이다.
활물질*도포*전지*제조방법*자기장*자석*전기전도도*파워

Description

이차전지의 제조방법{Method of preparing secondary battery}
본 발명은 통상 2종 이상의 양극활물질을 사용하여 활물질을 도포할 경우, 자기장을 가하여 자기장에 끌리는 양극활물질을 원하는 위치에 도포되도록 조절함으로써 전기전도도와 전지의 파워를 향상시킬 수 있는 이차 전지 제조방법에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
통상적으로 충전이 불가능한 일차전지와는 달리 충전 및 방전이 가능한 이차전지는 디지털 카메라, 셀룰러 폰, 노트북 컴퓨터, 하이브리드 자동차 등 첨단 분야의 개발로 활발한 연구가 진행중이다. 이차전지로는 니켈-카드뮴 전지, 니켈-메탈 하이드라이드 전지, 니켈-수소 전지, 리튬이차전지 등을 들 수 있다. 이 중에서, 리튬이차전지는 작동 전압이 3.6V 이상으로 휴대용 전자 기기의 전원으로 사용되거나, 또는 수 개를 직렬 연결하여 고출력의 하이브리드 자동차에 사용되는데, 니켈-카드뮴 전지나 니켈-메탈 하이드라이드 전지에 비하여 작동 전압이 3배가 높고, 단위 중량당 에너지 밀도의 특성도 우수하여 급속도로 사용되고 있는 추세이다.
리튬 이차전지는 양극집전체의 적어도 일면에 양극물질을 포함하는 양극, 음극집전체의 적어도 일면에 음극물질을 포함하는 음극이 분리막으로 절연되어 젤리-롤 형태로 권취되어 이루어진 전극조립체가, 알루미늄 라미네이트 시트로 이루어진 파우치 외장재에 수납되어 이루어진다.
통상 양극과 음극에 포함되는 활물질들은 1종류를 사용하기도 하지만, 대체로 2종 이상의 활물질을 사용하게 된다. 이 경우, 상기 종류가 상이한 활물질들은 랜덤하게 각 전극의 집전체 위에 도포되게 된다.
특별히 전극을 구성하는 활물질층에 철, 망간, 코발트, 사마륨(samarium), 페라이트(ferrite) 등과 같은 자성재료를 포함하여 전극의 활물질층 사이의 접합성을 높이고, 충방전 사이클 특성을 높이려는 노력들이 있었으나, 이 경우에 있어서도 상기 활물질들이 원하는 수준으로 도포되지 않는 문제들이 있었다.
이에 본 발명에서는 2종 이상의 활물질을 이용하여 전극집전체 위에 도포하여 활물질층을 형성하여 이루어지는 전지에서, 활물질로 사용되는 물질들 중에는 자성에 반응하는 물질들이 포함하고 있어 활물질층을 형성함에 있어 이들을 적절한 위치에 도포될 수 있도록 조절할 수 있다면 전지의 파워를 향상시킬 수 있을 것으로 예상하고, 본 연구를 진행하였다.
따라서, 본 발명의 목적은 전극집전체 상에 활물질층을 형성시 자성물질에 반응하는 물질들을 원하는 위치로 도포시킴으로써, 전기전도도와 전지 파워를 향상시킬 수 있는 이차전지의 제조방법을 제공하는 데 있다.
이에 본 발명자들은 2종 이상의 활물질을 포함하는 각 양극과 음극의 활물질 조성을 각 집전체에 도포할 때에, 상기 집전체의 상,하부에 자기장을 가하거나, 자석을 가하는 등의 방법으로 자성 물질을 이용하여 상기 활물질 중에 포함된 자성에 반응하는 활물질을 원하는 위치로 도포되도록 함으로써 상기 문제를 해결할 수 있게 되었다.
　　　 본 발명은 2종 이상의 활물질이 포함된 경우, 이의 도포시 자석이나 자기장 등을 가하여 이에 반응하는 활물질들을 원하는 위치로 도포시킴으로써 전기전도도와 전지 파워가 향상된 이차전지를 제조할 수 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 이차전지의 제조방법은 활물질 도포단계를 포함하며, 상기 활물질 도포시 상기 전극집전체의 상.하부 적어도 한 면에 자성물질을 가하는 단계를 포함하는 것을 그 특징으로 한다.
이하에서 본 발명을 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.
본 발명은 양극이나 음극의 활물질을 집전체에 도포하는 단계에서 자기장이나 자석 등을 가하여 자기장에 반응하는 활물질을 원하는 위치로 도포할 수 있도록 한 이차전지의 제조방법에 관한 것이다.
양극이나 음극을 제조하는 경우, 먼저 각 전극의 활물질 슬러리를 제조한다. 상기 활물질 슬러리에는 전극 활성 물질에 도전재, 바인더, 필요에 따라 충진제, 및 기타첨가제를 포함된다.
특별히 양극의 경우, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+yMn2-yO4 (여기서, y 는 0 ~ 0.33임), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물(Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-yMyO2 (여기서, M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga 이고, y = 0.01 ~0.3 임)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-y MyO2 (여기서, M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta 이고, y = 0.01 ~ 0.1 임) 또는 Li2Mn3MO8(여기서, M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn 임)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되지 않는 양극 활물질을 사용한다.
상기와 같은 양극 활성물질에는 LiMn2O4, Li(NiMnCo)O2, LiFePO4 와 같이 자석이나 자기장 등에 반응하는 금속을 포함하고 있는 것을 알 수 있는데, 본 발명과 같이 상기 활물질 슬러리 도포시에 자석이나 자기장 등을 가하게 되면, 이에 반응하는 물질들은 생성된 자기장 쪽으로 모여들 것으로 예상할 수 있다.
또한, 자석이나 자기장에 반응하지 않는 활물질의 경우 도포된 위치에 그대로 유지하게 되고, 자석이나 자기장에 반응하는 활물질의 경우 자성 물질을 가한 쪽으로 배열하게 되어 전극의 전기전도도의 향상과 파워 향상의 효과를 나타낼 수 있다.
양극 활물질 도포시에 사용될 수 있는 자석은 영구자석, 전자석 등이 있는데, 영구자석으로는 Ne-Fe-B계 자석, Sm-Co계 자석, 네오디윰 자석, Fe-Al-Ni-Co계 자석, 산화물 자석 등이 있고, 자석의 형태는 벌크장의 자석 또는 자성 분말을 지 지 테이프 상에 부착시킨 마그넷 테이프 등으로 자석을 띌 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않는다.
이러한 자석이나 자기장 등은 활물질을 도포할 때, 양극의 집전체 상. 하부에 자석을 가하거나, 일정 자기장을 걸어주는 방법이 있다.
상기 양극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만든다. 이러한 양극 집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 높은 도전성을 가지는 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소결 탄소, 또는 알루미늄이나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면 처리된 것 등이 사용될 수 있다. 상기 집전체는 그것의 표면에 미세한 요철을 형성하여 양극 활물질의 접착력을 높일 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양한 형태가 가능하다.
또한 도전재는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다. 상기 도전재는 통상적으로 양극 활물질을 포함한 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 ~ 50 중량%로 첨가된다.
상기 바인더는 활물질과 도전재 등의 결합과 집전체에 대한 결합에 조력하는 성분으로서, 통상적으로 양극 활물질을 포함하는 혼합물 전체 중량을 기준으로 1 ~ 50 중량%로 첨가된다. 이러한 바인더의 예로는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체 등을 들 수 있다.
상기 충진제는 양극의 팽창을 억제하는 성분으로서 선택적으로 사용되며, 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 섬유상 재료라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 올리핀계 중합체; 유리섬유, 탄소섬유 등의 섬유상 물질이 사용된다.
상기 음극은 음극 집전체 상에 음극 활물질을 도포, 건조하여 제작되며, 필요에 따라, 앞서 양극에서 설명한 바와 같은 도전재, 바인더 등의 성분들이 더 포함될 수도 있다.
상기 음극 집전체는 일반적으로 3 ~ 500 ㎛의 두께로 만들어진다. 이러한 음극 집전체는 당해 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니며, 예를 들어, 구리, 스테인리스 스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소결 탄소, 구리나 스테인리스 스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은 등으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴 합금 등이 사용될 수 있다. 또한, 양극 집전체와 마찬가지로, 표면에 미세한 요철을 형성하여 음극 활물질의 결합력을 강화시킬 수도 있으며, 필름, 시트, 호일, 네트, 다공질체, 발포체, 부직포체 등 다양 한 형태로 사용될 수 있다.
상기 음극 활물질로는, 예를 들어, 난흑연화 탄소, 흑연계 탄소 등의 탄소; LiyFe2O3(0≤y≤1), LiyWO2(0≤y≤1), SnxMe1-xMe'yOz (Me: Mn, Fe, Pb, Ge; Me': Al, B, P, Si, 주기율표의 1족, 2족, 3족 원소, 할로겐; 0<x≤1; 1≤y≤3; 1≤z≤8) 등의 금속 복합 산화물; 리튬 금속; 리튬 합금; 규소계 합금; 주석계 합금;SnO, SnO2, PbO, PbO2, Pb2O3, Pb3O4, Sb2O3, Sb2O4, Sb2O5, GeO, GeO2, Bi2O3, Bi2O4, and Bi2O5 등의 금속 산화물;폴리아세틸렌 등의 도전성 고분자; Li-Co-Ni 계 재료 등을 사용할 수 있다.
본 발명에서 사용되는 분리막은 기공부를 갖는 다공성 분리막으로서, 높은 이온 투과도와 기계적 강도를 가지는 절연성의 얇은 박막이 사용된다.　분리막의 기공 직경은 일반적으로 0.01 ~ 10 ㎛이고, 두께는 일반적으로 5 ~ 300 ㎛이다.　 이러한 분리막으로는, 예를 들어, 내화학성 및 소수성의 폴리프로필렌 등의 올레핀계 폴리머; 유리섬유 또는 폴리에틸렌 등으로 만들어진 시트나 부직포; 크라프트지 등이 사용된다.　 현재 시판중인 대표적인 예로는 셀가드 계열(CelgardTM 2400, 2300(Hoechest Celanese Corp. 제품), 폴리프로필렌 분리막(Ube Industries Ltd. 제품 또는 Pall RAI사 제품), 폴리에틸렌 계열(Tonen 또는 Entek) 등이 있다.
　　　　　　　경우에 따라서는, 전지의 안정성을 높이기 위하여 상기 분리막 상에 겔 폴리머 전해질이 코팅될 수도 있다.　 이러한 겔 폴리머 중 대표적인 예로는, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리비닐리덴플루라이드, 폴리아크릴로니트릴 등을 들 수 있다.　 전 해질로서 폴리머 등의 고체 전해질이 사용되는 경우에는 고체 전해질이 분리막을 겸할 수도 있다.
본 발명은 상기와 같이 자성 물질에 반응하는 물질이 원하는 위치로 도포되도록 구성된 활물질층을 가지는 양극과, 음극이 분리막으로 절연되며, 여기에 전해액을 포함하는 전기 화학 소자를 제공한다.
　　　　　　상기 전해액은 리튬염 함유 비수계 전해질로서, 비수 전해질과 리튬염으로 이루어져 있다.　 비수 전해질로는 비수 전해액, 고체 전해질, 무기 고체 전해질 등이 사용된다.
　　　　　　　상기 비수 전해액으로는, 예를 들어, N-메틸-2-피롤리디논, 프로필렌 카르보네이트, 에틸렌 카르보네이트, 부틸렌 카르보네이트, 디메틸 카르보네이트, 디에틸 카르보네이트, 에틸메틸 카보네이트, 감마-부틸로 락톤, 1,2-디메톡시 에탄, 1,2-디에톡시 에탄, 테트라히드록시 프랑(franc), 2-메틸 테트라하이드로푸란, 디메틸술폭시드, 1,3-디옥소런, 4-메틸-1,3-디옥센, 디에틸에테르, 포름아미드, 디메틸포름아미드, 디옥소런, 아세토니트릴, 니트로메탄, 포름산 메틸, 초산메틸, 인산 트리에스테르, 트리메톡시 메탄, 디옥소런 유도체, 설포란, 메틸 설포란, 1,3-디메틸-2-이미다졸리디논, 프로필렌 카르보네이트 유도체, 테트라하이드로푸란 유도체, 에테르, 피로피온산 메틸, 프로피온산 에틸 등의 비양자성 유기용매가 사용될 수 있다.
　　　　　　　상기 유기 고체 전해질로는, 예를 들어, 폴리에틸렌 유도체, 폴리에틸렌 옥사이드 유도체, 폴리프로필렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리 에지 테이션 리신(agitation lysine), 폴리에스테르 술파이드, 폴리비닐 알코올, 폴리 불화 비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등이 사용될 수 있다.
　　　　　　　상기 무기 고체 전해질로는, 예를 들어, Li3N, LiI, Li5NI2, Li3N-LiI-LiOH, LiSiO4, LiSiO4-LiI-LiOH, Li2SiS3, Li4SiO4, Li4SiO4-LiI-LiOH, Li3PO4-Li2S-SiS2 등의 Li의 질화물, 할로겐화물, 황산염 등이 사용될 수 있다.
상기 리튬염은 상기 비수계 전해질에 용해되기 좋은 물질로서, 예를 들어, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, LiSCN, LiC(CF3SO2)3, (CF3SO2) 2NLi, 클로로 보란 리튬, 저급 지방족 카르본산 리튬, 4 페닐 붕산 리튬, 이미드 등이 사용될 수 있다.
　　　　　　　또한, 비수계 전해질에는 충방전 특성, 난연성 등의 개선을 목적으로, 예를 들어, 피리딘, 트리에틸포스파이트, 트리에탄올아민, 환상 에테르, 에틸렌 디아민, n-글라임(glyme), 헥사 인산 트리 아미드, 니트로벤젠 유도체, 유황, 퀴논 이민 염료, N-치환 옥사졸리디논, N,N-치환 이미다졸리딘, 에틸렌 글리콜 디알킬 에테르, 암모늄염, 피롤, 2-메톡시 에탄올, 삼염화 알루미늄 등이 첨가될 수도 있다.　 경우에 따라서는, 불연성을 부여하기 위하여, 사염화탄소, 삼불화에틸렌 등의 할로겐 함유 용매를 더 포함시킬 수도 있고, 고온 보존 특성을 향상시키기 위하여 이산화탄산 가스를 더 포함시킬 수도 있다.
상기 전기 화학 소자는 전기 화학 반응을 하는 모든 소자를 포함하며, 구체 적인 예를 들면, 모든 종류의 1차, 2차 전지, 연료 전지, 태양 전지 또는 캐퍼시터(capacitor) 등이 있다. 특히, 2차 전지 중 리튬 이차 전지가 바람직하며, 이의 구체적인 예로는 리튬 금속 이차 전지, 리튬 이온 이차 전지, 리튬 폴리머 이차 전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차 전지 등이 있다.
본 발명에 따른 전기 화학 소자가 이차전지인 경우 수평 단면상으로 원형의 젤리-롤을 포함하고 있는 원통형 전지일 수 있으며, 수평 단면상으로 각형의 젤리-롤을 포함하고 있는 각형 전지일 수도 있다. 상기 원통형 전지에 적용될 수 있는 원형의 젤리-롤은 앞서 설명한 바와 같이 수평 단면상으로 둥글게 권취하여 제조된다. 상기 각형 전지에 적용될 수 있는 각형의 젤리-롤은, 예를 들어, 그 자체로 양극을 형성하는 각형 전지 케이스에 장착될 수 있도록, 양극 시트, 제 1 분리막, 음극 시트 및 제 2 분리막의 순으로 적층한 후, 상기 양극 시트에 대해 음극 시트가 내측에 위치하도록 둥글게 권취한 상태에서 압축하는 것으로 제조될 수 있다.
본 발명의 바람직한 일 실시예를 다음 도 1을 참조하여 설명하면 다음과 같다. 먼저 전극 활물질층에 사용되는 활물질, 도전재, 바인더 등을 포함하는 활물질 슬러리 조성을 제조하고, 전극 집전체(10)의 적어도 한면 또는 양면에 활물질 슬러리를 도포시켜 활물질층을 형성시킨다. 자성 물질을 가하기 전에는 자성물질에 반응하는 활물질(30)과 그렇지 않은 활물질(20)이 랜덤하게 분포되어 있을 것으로 예상할 수 있다.
이때, 상기 전극집전체의 상부나 하부 또는 이를 둘러싼 전극집전체 주위에 자성 물질을 가하게 되면, 상기 자성물질에 반응하는 활물질은 자성물질을 가한 방 향쪽으로 위치하고, 상대적으로 자성물질에 반응하지 않는 물질들은 이와는 분리된 위치에 분포될 것이다.
이렇게 도포된 활물질층은 전지 내에서 전기 전도도가 좋은 활물질을 집전체에 가까이 위치시킴으로써 전기전도도와 전지 파워를 향상시킬 수 있을 것으로 기대한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 활물질 도포시 자성 물질을 가하는 단계를 도식화한 것이다.

Claims (7)

  1. 전극집전체의 적어도 일부에 활물질 도포단계를 포함하며, 상기 활물질 도포시 상기 전극집전체의 상.하부 적어도 한 면에 자성물질을 가하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 이차전지의 제조방법.
  2. 제 1항에 있어서, 상기 자성 물질은 영구자석, 및 전자석을 가하거나, 또는 자기장을 가하는 것을 특징으로 하는 이차전지의 제조방법.
  3. 제 2항에 있어서, 상기 영구자석은 Ne-Fe-B계 자석, Sm-Co계 자석, 네오디윰 자석, Fe-Al-Ni-Co계 자석, 및 산화물 자석으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상임을 특징으로 하는 이차전지의 제조방법.
  4. 제 1항에 있어서, 상기 양극 활물질은 적어도 2종 이상임을 특징으로 하는 이차전지의 제조방법.
  5. 제 4항에 있어서, 상기 양극 활물질은 자기장에 반응하는 활물질을 포함함을 특징으로 하는 이차전지의 제조방법.
  6. 제 5항에 있어서, 상기 자기장에 반응하는 양극 활물질은 LiMn2O4, Li(NiMnCo)O2, 및 LiFePO4 로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상임을 특징으로 하는 이차전지의 제조방법.
  7. 제 1항 내지 제 6항 중 어느 한 항에 따른 제조방법에 따라 제조된 이차전지.
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