KR20100021443A - 질소 제거 칼럼의 리보일러 구조 - Google Patents

질소 제거 칼럼의 리보일러 구조 Download PDF

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아담 아드리안 브로스토우
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에어 프로덕츠 앤드 케미칼스, 인코오포레이티드
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Abstract

팽창(102)되고 냉각(106)된 미정제 LNG 스트림(108)이 질소 제거 칼럼(150) 내에서 질소 풍부 상부 증기 스트림(130)과 질소 감소 저부 액체 스트림(110)으로 분리된다. 저부 액체 스트림(110)은 더 높은 압력으로 펌핑(112)되고, 제1 스트림(114)과 제2 스트림(116)으로 분할되며, 그 후에 제2 스트림은 감압되고, 미정제 LNG 공급물 스트림(104)을 냉각시키도록 그 공급물 스트림에 대해 열교환(106)함으로써 적어도 부분적으로 기화되어, 질소 제거 칼럼(150)에 보일업을 제공한다(120).
LNG, 질소, 탈질소, 리보일러, 칼럼, 트레이

Description

질소 제거 칼럼의 리보일러 구조{NITROGEN REJECTION COLUMN REBOILER CONFIGURATION}
본 발명은 질소, 메탄 및 어쩌면 보다 중질의 탄화수소를 함유한 액화 천연가스 스트림으로부터 질소를 분리하는 방법에 관한 것이다.
미정제 천연 가스는 흔히 액화하여, 액화 천연 가스(LNG) 형태로 보다 많은 양을 저장할 수 있도록 하고 있다. 천연 가스는 질소로 오염되어 있기 때문에, 질소를 LNG로부터 제거하여, 요구되는 제품 사양을 충족시키는 질소 감소 LNG 제품을 생성하는 것이 유리하다. LNG로부터 질소의 제거를 달성하는 다수의 방법이 종래 기술에서 공지되어 있다.
LNG 스트림으로부터 질소를 분리하는 한가지 간단한 방법은 미정제 LNG 스트림을 터빈에서 등엔트로피 팽창시킨 후 그 스트림을 플레쉬 분리기(flash separator) 내로 주입하는 것이다. 플레쉬 분리기로부터 제거된 액체 생성물은 미정제 LNG 스트림보다 적은 질소를 함유하는 반면, 증기 생성물은 보다 높은 비율의 질소를 함유할 것이다.
다른 방법이 미국 특허 제5,421,165호(이하, "'165 특허 문헌")에 개시되어 있다. 개시된 프로세스의 경우, 본 명세서의 도 1로서 재현한 그 특허 문헌의 도 1을 참조하면, 미정제 LNG(1)를 터빈(21)에서 등엔트로피 팽창시키고 리보일러 열교환기(reboiler heat exchanger)(21)에서 냉각시키고 있다. 이어서, 냉각 및 팽창된 LNG 스트림은 밸브(3)를 통과하여, 여기서 정적 감압(static decompression)을 겪은 후에 탈질소 칼럼(5) 내로 주입된다. 그 칼럼 내에서 상승하는 증기에 의해 하강하는 액체로부터 질소가 제거되어, 칼럼의 상부에서 유출되는 증기 스트림(10)에 질소가 풍부해진다. 액상 LNG 스트림은 질소 감소 생성물로서 칼럼의 저부로부터 인출된다. 칼럼 내에서, 냉각 및 팽창된 LNG 공급물 스트림(4)의 주입 높이 아래의 높이에서 액체 스트림(6; 8)이 인출되어 열교환기(2)를 통과함으로써 그 공급물을 냉각시키며, 이어서 인출된 높이보다 아래의 높이에서 칼럼(5) 내로 다시 주입되어, 칼럼에 보일업(boilup)을 제공한다. 사실상, 인출된 스트림을 열교환기를 통과하게 함으로써 추가적인 평형 분리 스테이지를 제공한다.
LNG 스트림으로부터 질소를 분리하는 유사한 방법에서는 동적 감압을 유발하는 터빈을 정적 감압을 위한 밸브로 대체하여, 팽창이 등엔트로피보다는 등엔탈피적으로 발생하게 한다. '165 특허 문헌의 프로세스에서 등엔트로피 팽창의 이용은 그 문헌에서 주장하는 바에 따르면 메탄 회수율을 보다 높게 한다.
LNG 스트림으로부터 질소를 제거하기 위한 또 다른 방법이 미국 특허 제5,041,149호(이하, "'149 특허 문헌")에 개시되어 있다. 이 특허 문헌에서는 먼저 미정제 천연 가스 스트림을 냉각시킨 후에 상 분리기를 통과시켜 액체 스트림과 증기 스트림을 생성함으로써 미정제 천연 가스 스트림으로부터 질소를 제거하는 방법을 개시하고 있다. 액체 스트림은 또한 냉각되어 탈질소 칼럼 내로 주입된다. 증 기 스트림은 응축 및 냉각되어, 추가로 제2 액체 스트림을 생성한 후에 제1 액체 스트림의 경우보다 높은 높이에서 탈질소 칼럼 내로 주입된다. 칼럼의 상부로부터 질소 풍부 증기가 제거되어 유입되는 제2 액체 스트림을 냉각시키는 데에 이용된다. 칼럼의 집수부(sump)는 배플에 의해 분할되어 있으며, 그 중 한쪽은 칼럼의 최저부 트레이로부터 온 액체로 채워진다. 이러한 저부 액체는 인출되어, 열교환기에서 적어도 부분적으로 기화하면서 상 분리기로부터의 증기 스트림을 응축시키고, 환류 스트림으로서 칼럼으로 되돌려 보내져 보일업을 제공한다. 환류 스트림 내에 남아 있는 액체는 집수부 내의 배플의 다른 쪽으로 떨어진다. 이러한 액체 환류는 이어서 질소 감소 생성물 스트림으로서 제거되어, 고압으로 펌핑되고 가온 및 기화된 후에, 증기 생성물의 온도 및 압력을 감소시키도록 동적으로 팽창한다. '165 특허 문헌의 리보일러 열교환기와 유사하게, 저부 액체의 환류가 추가적인 평형 분리 스테이지로서 역할을 한다.
유사하지만 열역학적으로 독특한 또 다른 질소 분리 방법에서는 미정제 LNG 스트림을 터빈에서 등엔트로피 팽창시키고, 이 팽창된 스트림을 리보일러 열교환기에서 냉각시킨 후에, 냉각 및 팽창된 스트림을 열 사이펀 시스템(thermosiphon system) 내로 주입하는 것을 수반한다. 칼럼의 저부로부터 액체가 인출되는 데, 그 일부는 회수되어 LNG 제품으로서 펌핑되어 보내진다. 제2 부분은 리보일러 열교환기를 통해 재순환되며, 여기서 적어도 부분적으로 기화된다. 부분적으로 기화된 스트림은 이어서 칼럼 내로 다시 주입되고, 여기서 스트림의 증기 부분이 보일업을 제공하는 한편, 스트림의 액체 부분은 저부 트레이로부터 온 액체와 혼합되 어, 회수되는 저부 스트림의 공급원을 제공한다. 이러한 기법은 '165 특허 문헌 및 '149 특허 문헌과는 열역학적으로 다른 데, 그 경우 저부 액체 생성물은 순수한 추가적인 평형 분리 스테이지의 결과물이기보다는 칼럼의 저부 트레이로부터의 액체와 리보일된 스트림으로부터 온 액체의 혼합의 결과물이다. 이러한 차이는 열역학적 혼합 손실을 초래한다.
그러한 종래 기술의 질소 분리 방법들의 단점은, 리보일러 스트림의 흐름을 유발하는 데에 각각 액체 수두(liquid head)에 의존한다는 점이다. 이러한 특성은 전체적인 프로세스 설계의 융통성을 제한하는 부정적인 효과를 갖는다. 예를 들면, 칼럼의 이용 가능한 수두가 리보일러 열교환기의 설계에 바로 영향을 미쳐, 열교환기 내의 압력 강하는 이용 가능한 흐름을 극복할 정도로 클 수 없다. 이러한 설계적 제약은 압력 강하가 작아 칼럼의 수두에 의해 리보일러 흐름을 유발할 수 있는 대형 고가의 열교환기의 구현을 초래하는 경향이 있다. 질소 제거를 달성하기 위해 요구되는 프로세스 장비의 큰 자본 비용은 LNG 생산의 수익성에 상당한 영향을 미칠 수 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 LNG 스트림으로부터 질소의 제거에 필요한 장비의 설계에 있어서 융통성을 보다 크게 할 수 있는 프로세스를 제공하는 데에 있다. 이러한 보다 큰 융통성은 비교적 저렴한 프로세스 장비의 설계를 가능하게 하여, 프로세스와 관련한 자본 비용을 낮출 수 있다.
본 발명은 질소에 의해 오염된 LNG 스트림의 탈질소를 위한 개선된 방법을 제공한다. 이 방법은 프로세스 설계에 있어서 융통성을 보다 크게 하여 경제적으로 유리하게 할 수 있다.
본 발명의 방법에 따르면, 약 1% 내지 10%의 질소와, 잔부로서 메탄 및 보다 중질의 탄화수소를 함유한 미정제 LNG 스트림을 팽창 수단에 의해 팽창시키고 열교환기에서 냉각시킨다. 얻어진 미정제 LNG 스트림을 질소 제거 칼럼 내로 도입하며, 여기서 액체가 칼럼의 아래쪽으로 흐름에 따라 LNG의 질소 함량이 감소한다. 질소 풍부 증기 스트림은 칼럼의 상부로부터 인출되고, 질소 감소 액체 스트림은 칼럼의 저부로부터 인출된다.
질소 감소 저부 LNG 스트림은 고압으로 펌핑된 후에, 제1 및 제2 스트림으로 나눠지며, 제1 스트림은 원하는 경우 LNG 제품으로서 포집될 수 있다. 제2 스트림은 압력을 감소시켜 리보일러 열교환기를 통과시킴으로써 미정제 LNG 스트림을 냉각시키는 데, 그 압력 감소는 제2 스트림이 열교환기에서 적어도 부분적으로 기화되는 수준까지 이루어진다. 부분적으로 기화된 제2 스트림은 질소 감소 저부 LNG 스트림의 인출 높이 또는 그 이상의 높이에서, 미정제 LNG 공급 스트림의 유입 높이보다는 아래에서 칼럼 내로 주입되어, 칼럼에 보일업을 제공한다. 바람직하게는, 부분적으로 기화된 제2 스트림은 최저 분리 스테이지, 즉 트레이형 칼럼의 경우 최저부 트레이 아래에 혹은 충전형 칼럼의 경우에 충전 재료 아래에서 주입된다.
따라서, 하나의 양태에서, 본 발명은, 액화 천연 가스(LNG) 공급물 스트림의 탈질소 방법으로서,
(a) LNG 공급물 스트림을 팽창시키되, 이 팽창 전 또는 후에 LNG 공급물 스트림을 열교환기에서 냉각시켜 냉각 및 팽창된 LNG 스트림을 형성하는 단계;
(b) 냉각 및 팽창된 LNG 스트림을 질소 제거 칼럼 내로 도입하는 단계;
(c) 질소 제거 칼럼으로부터 질소 풍부 상부 증기 스트림을 인출하는 단계;
(d) 질소 제거 칼럼으로부터 질소 감소 저부 액체 스트림을 인출하는 단계;
(e) 단계 (d)로부터의 저부 액체 스트림을 펌프를 통과시켜 그 압력을 상승시키는 단계;
(f) 저부 액체 스트림을 제1 스트림과 제2 스트림으로 분할하는 단계;
(g) 제2 스트림을 압력을 감소시킨 후 열교환기를 통과시킴으로써 적어도 부분적으로 기화하는 단계; 및
(h) 부분적으로 기화된 제2 스트림을 칼럼 내로 주입하여 칼럼에 보일업을 제공하는 단계를 포함하는 탈질소 방법이 제공된다.
제2 양태에서, 본 발명은 본 발명의 방법에 의해 액화 천연 가스(LNG) 공급물 스트림을 탈질소 처리하는 장치로서,
LNG 공급물 스트림을 팽창시키는 팽창기:
팽창기 전 또는 후에 위치하여 LNG 공급물 스트림을 냉각시키는 열교환기;
냉각 및 팽창된 LNG 공급물 스트림을 질소 풍부 상부 증기 스트림과 질소 감소 저부 액체 스트림으로 분리하는 질소 제거 칼럼;
적어도 저부 액체 스트림의 압력을 상승시키는 펌프;
저부 액체 스트림을 제1 스트림과 제2 스트림으로 분할하는 분할 수단;
제2 스트림의 압력을 감소시키는 감압 수단;
감압된 제2 스트림을 적어도 부분적인 기화를 위해 열교환기로 보내는 도관 수단; 및
칼럼에 리보일을 제공하도록 적어도 부분적으로 기화된 제2 스트림을 질소 제거 칼럼에 공급하는 공급 수단
을 포함하는 탈질소 처리 장치를 제공한다.
명백한 바와 같이, 본 발명의 방법의 다양한 변형예는 본 발명의 범위 내에 포함된다. 예를 들면, 하나의 실시예에서, 최초 미정제 LNG 스트림은 리보일러 열교환기의 상류 또는 하류측에 위치할 수 있는 농축 유체 팽창기에서 팽창된다. 다른 실시예에서, 제2 스트림의 감압은 주울-톰슨 밸브를 이용하여 달성될 수 있다. 또한, 질소 제거 칼럼의 바로 상류에 밸브를 배치하여 미정제 LNG 스트림을 질소 제거 칼럼 내에 주입하기 전에 그 밸브를 통해 스로틀링시킬 수 있다.
도 1은 '165 특허 문헌에 따라 LNG 스트림으로부터 질소를 제거하는 프로세스를 나타내는 그 특허 문헌의 도 1을 재현한 개략도이다.
도 2는 본 발명의 하나의 실시예에 따라 LNG 스트림으로부터 질소를 제거하는 프로세스를 나타내는 개략도이다.
본 발명은 부분적으로 펌프를 이용하여 리보일러 스트림을 유발하여 리보일러 열교환기 내에서 큰 압력 강하를 가능하게 함으로써 LNG 탈질소 처리 작업에 있 어서의 설계상 융통성 및 프로세스에 대한 경제적 이점을 달성한다. 이는 또한 리보일러 스트림의 속도를 높게 하고, 이에 따라 열교환기에서의 보다 높은 열전달 효율을 실현함으로써 보다 작은 열교환기를 사용할 수 있게 한다.
후술하는 상세한 설명에서 명백해지는 바와 같이, 추가적인 장비를 필요로 하지 않고 그러한 융통성을 달성하면서 출력 레벨과 에너지 요건을 유지하는 것은 작은 열역학적 비효율성의 도입을 수반한다. 그러나, 본 발명에 의해 제공되는 초기 자본의 절감은 특히 그러한 열역학적 비효율성을 치유하기가 용이하고 저렴하다고 하면 그 비효율성을 보상하고도 남을 것이다.
본 명세서에서 사용되고 있는 "질소 풍부 스트림"이란 용어는 최초 공급물 스트림과 비교할 때에 더 높은 농도의 질소를 함유한 스트림을 의미한다.
본 명세서에서 사용되고 있는 "질소 감소 스트림"이란 용어는 최초 공급물 스트림과 비교할 때에 더 낮은 농도의 질소를 함유한 스트림을 의미한다.
본 명세서에서 사용되고 있는 "아래"란 용어는 보다 낮은 높이의 위치, 즉 지면에 보다 근접한 위치를 의미한다.
본 명세서에서 사용되고 있는 "위"란 용어는 보다 높은 높이의 위치, 즉 지면으로부터 보다 멀리 떨어진 위치를 의미한다.
본 명세서에서 사용되고 있는 "보일업(boilup)"이란 용어는 칼럼 위로 상승하는 증기를 의미한다.
이하, 도 2를 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세하게 설명할 것이다. 아래의 실시예들은 본 발명의 범위를 한정하고자 하는 것이 아니며, 다른 실 시예들도 본 발명의 범위 내에 있다는 점을 당업자라면 이해할 것이다.
도 2에 도시한 바와 같이, 약 1 mol% 내지 약 10 mol%의 질소와, 잔부로서 메탄 및 어쩌면 보다 중질의 탄화수소를 함유하는 통상 약 700 psi(4.8 ㎫)의 압력의 고압 LNG 스트림(100)이 LNG 스트림을 팽창시키는 팽창 수단(102)을 통해 팽창되어, 저압 LNG 스트림(104)을 생성한다. 이러한 팽창은 바람직하게는 등엔트로피적으로 수행되며, LNG 스트림의 팽창 수단은 바람직하게는 농축 유체 팽창기(또한 유압 터빈으로도 공지되어 있음)이지만, 유체를 팽창시키기 위한 밸브 또는 기타 공지의 수단일 수도 있다. 저압 LNG 스트림(104)은 리보일러 열교환기(106) 내에서 냉각되어, 냉각 및 팽창 LNG 스트림(108)을 생성한다. 리보일러 열교환기(106)는 바람직하게는 플레이트-핀(plate-fin) 열교환기이지만, 2가지의 유체 스트림을 혼합하는 일 없이 서로에 대해 열교환 관계로 되게 하는 쉘-튜브 구조 또는 기타 공지의 수단일 수도 있다. 냉각 및 팽창된 LNG 스트림(108)은 이어서 밸브(109)를 통해 실질적으로 등엔탈피 팽창되어 질소 제거 칼럼(150) 내로 주입되며, 이러한 주입은 바람직하게는 칼럼의 상부에서 이루어진다. 질소 주입 칼럼(150)은 바람직하게는 트레이형 칼럼이지만, 충전형 칼럼이거나 분류에 적절한 기타 물질 이동 장치일 수 있다. 칼럼(150)의 상부로터 질소 풍부 증기 스트림(130)이 인출된다. 이 스트림은 통상 약 30% 초과의 N2와 70% 미만의 메탄을 함유할 것이다.
칼럼(150)의 저부로부터는 질소 감소 액체 스트림(110)이 인출되어, 펌프(112)를 통해 원하는 압력으로 펌핑된다. 저부 액체 스트림(110)은 펌핑된 후에 제1 스트림(114)과 제2 스트림(116)으로 분할된다. 제1 스트림(114)은 제품용 LNG 스트림으로서 회수될 수 있다. 제2 스트림(116)은 주울-톰슨 밸브(117)를 통해 실질적으로 등엔탈피 팽창되어, 저압 리보일러 스트림(118)을 생성한다. 주울-톰슨 밸브(117)는 제1 및 제2 스트림(114, 116)의 분할 지점과 리보일러 열 교환기(106) 사이의 임의의 위치에 위치할 수 있다. 저압 리보일러 스트림(118)은 리보일러 열교환기(106)에서 적어도 부분적으로 기화하여, 부분적으로 기화된 리보일러 스트림(120)을 생성하고, 이 부분적으로 기화된 리보일러 스트림은 이어서 트레이형 칼럼의 경우에는 최저부 트레이 아래 또는 충전형 칼럼의 경우에는 충전 재료 아래에서 칼럼(150)의 저부로 주입되어, 보일업을 제공한다.
대안적인 실시예에서, LNG 스트림의 팽창 수단(102)은 리보일러 열교환기(106)의 하류측에 배치될 수도 있다. 이러한 형태에서, 고압 LNG 스트림(100)이 LNG 스트림의 팽창 수단(102)에서 팽창을 겪기 전에 리보일러 열교환기(102)에서 냉각된다.
전술한 각각의 실시예에서, 밸브(109)는 선택적인 것으로, 대안으로는 냉각된 LNG 스트림(108)이 질소 제거 칼럼(150) 내로 바로 주입될 수 있다.
본 명세서에 있어서, 미정제 LNG 스트림(100)이 농축 유체 팽창기(102)에서 실질적으로 등엔트로피 팽창하여 리보일러 열교환기(106)에서 냉각되는 특히 바람직한 실시예를 제공한다. 냉각 및 팽창된 LNG 스트림(108)은 밸브(109)를 통해 실질적으로 등엔탈피 팽창하여, 질소 제거 칼럼(150) 내로 주입된다. 이 칼럼 내에서, 상승하는 증기는 하강하는 액체로부터 질소를 제거하여, 질소 풍부 스트 림(130)이 칼럼의 상부로부터 인출된다. 질소 감소 액체 스트림(110)은 칼럼의 저부로부터 인출되며, 그 압력은 펌프(112)를 통과함으로써 상승한다. 이러한 펌핑 후에, 액체 스트림은 제1 스트림(114)과 제2 스트림(116)으로 분할된다. 제2 스트림(116)은 밸브(117)를 통과함으로써, 저압 리보일러 스트림(118)이 후에 리보일러 열교환기(106)를 통과하는 중에 적어도 부분적으로 기화할 수 있게 하는 압력까지 감압된다. 리보일러 열교환기에서 적어도 부분적으로 기화된 후에 리보일러 스트림(120)은 질소 제거 칼럼(150) 내로 주입되어 보일업을 제공한다.
리보일러 스트림의 액체 부분은 재주입시에 최저부 칼럼 스테이지로부터의 액체와 혼합되어, 질소 감소 액체 스트림(110)이 질소 제거 칼럼(150)의 저부 스테이지로부터의 액체나 리보일러 열교환기(106)로부터의 액체로만 이루어지는 것이 아니라, 이들 둘의 혼합물로 이루어지게 한다. 회수되는 질소 감소 스트림(110)을 제공하도록 그러한 액체 스트림들의 혼합과 관련하여 열역학적 손실이 존재한다. 그러나, 이는 질소 제거 칼럼(150)에 스테이지를 추가함으로써 용이하고 저렴하게 보상될 수 있다.
펌프(112) 후에 제1 스트림(114)과 제2 스트림(116)을 분할함으로써, 리보일러 열교환기(106)를 통한 흐름이 LNG 제품, 즉 제1 스트림(114)을 펌핑하는 데에 이미 이용될 수 있었던 펌프(112)에 의해 유발된다. 리보일러 열교환기(106)는 자본 비용과 같은 고려 사항에 기초한 넓은 범위의 압력 강하를 위해 설계될 수 있고, 리보일러 스트림(118)의 적절한 압력은 리보일러 열교환기(106)의 상류측의 밸브(117)를 조절함으로써 달성할 수 있다.
제2 스트림(116)의 유량은 질소 감소 액체 스트림(110)의 전체 유량 이하의 임의의 양일 수 있지만, 제1 스트림(114)의 유량의 약 20% 미만이 바람직하고 특정 프로세스를 위해 용이하게 최적화될 수 있다. 이는 트레이로부터 나온 액체 흐름의 100%가 리보일러를 통과하도록 안내될 필요가 있는 '165 특허 문헌의 프로세스와는 다른 점이다. 종래 기술에 비해 보다 적은 유량의 리보일러 스트림은 리보일러 열교환기(106)의 크기를 감소시킬 수 있다.
또한, 수많은 종래 기술의 프로세스와 비교할 때에, 본 발명은, 어차피 LNG 제품으로서 회수될 저부 액체가 칼럼의 리보일에 이용되기 때문에, 칼럼으로부터 리보일러 액체 스트림의 인출을 위해 필요하였던 노즐이 제거된다는 추가적인 이점을 갖는다.
본 발명은, 종래 기술과는 유압적으로 상이한 프로세스를 구현함으로써 LNG 탈질소 프로세스의 적응성 및 융통성을 현저히 개선시킨다. 칼럼의 수두에 의존하기보다는 펌프(112)가 리보일러 열교환기(106)를 구동하게 하며, 질량 유량을 제어하도록 밸브(117)를 포함함으로써, 본 발명의 프로세스는 선정된 리보일러 열교환기(106)의 구조와 관련하여 최적으로 수행되도록 설계될 수 있다. 이러한 융통성은 미미한 열역학적 손실의 치유 가능한 희생에 의해 보다 적은 자본 지출을 꽤할 수 있다.
예
본 발명의 프로세스와 종래 기술의 프로세스 간의 몇몇 중요한 차이점을 보다 구체적으로 입증하기 위해, ASPEN 프로세스 시뮬레이터를 이용하여 프로세스를 시뮬레이션을 수행함으로써 '165 특허 문헌에 개시된 프로세스와 본 발명의 실시예("본 프로세스")를 비교하였다. 비교 근거는 동일한 LNG 생산 및 만족스런 연료 밸런스(프로세스를 구동하는 가스 터빈을 작동시키는 데에 필요한 LNG 제품 플레쉬의 양)이다.
본 프로세스
도 2를 참조하면, 농축 유체 팽창기(102)에서 팽창 후에, 유량 125,450 lbmol/h(56,900 ㎏mol/h), 압력 71.62 psi(493.8 ㎪), 및 온도 -243℉(-152.8℃)이고, 2.96%의 N2, 95.47%의 메탄, 1.10%의 C2 탄화수소 및 0.47%의 보다 중질의 탄화수소를 함유한 저압 LNG 스트림(104)이 리보일러 열교환기(106)에서 냉각되어, -252.5℉(-158.06℃)의 온도의 냉각 및 팽창된 LNG 스트림(108)을 생성한다. 이 냉각 및 팽창된 스트림(108)은 밸브(109)를 통해 스로틀링되어, 6개의 트레이를 포함하는 탈질소 칼럼(150)에 18 psi(124 ㎪)의 압력으로 도입된다. 상부 증기 스트림(130)은 18 psi(124 ㎪)의 압력 및 -261.9℉(-163.28℃)의 온도로 칼럼(150)의 상부로부터 8,123 lbmol/h(3,685 ㎏mol/h)의 유량으로 인출되며, 31.06%의 N2, 68.94%의 메탄 및 미량의 보다 중질의 탄화수소를 함유한다. 저부 스트림(110)은 19.45 psi(134.1 ㎪)의 압력 및 -256.8℉(-160.44℃)의 온도에서 136,071 lbmol/h(61,720 ㎏mol/h)의 유량으로 칼럼(150)으로부터 인출되며, 1.01%의 N2, 97.31%의 메탄, 1.17%의 C2 탄화수소, 및 0.51%의 보다 중질의 탄화수소를 함유한다. 이러한 저부 스트림(110)은 75 psi(517 ㎪)으로 펌핑되어 제1 스트림(114)과 제2 스트림(116)으로 분할된다. 제1 스트림(114)은 유량 117,327 lbmol/h(53,219 ㎏mol/h), 압력 75 psi(517 ㎪), 및 온도 -256.6℉(-160.33℃)이고 1.01%의 N2, 97.31%의 메탄, 1.17%의 C2 탄화수소, 및 0.51%의 보다 중질의 탄화수소를 함유하는 것으로, 최종 LNG 제품으로서 회수된다. 18,744 lbmol/h(8,502 ㎏mol/h)의 유량의 제2 스트림(116)은 밸브(117)를 통해 19.74 psi(136.17 ㎪)의 압력으로 스로틀링되어, 저압 리보일러 스트림(118)을 생성하며, 이 저압 리보일러 스트림은 이어서 -256.4℉(-160.22℃)의 온도로 리보일러 열교환기(106)로 도입되고, 여기서 부분적으로 기화하여 기화된 리보일러 스트림(120)을 생성한다. 이 기화된 리보일러 스트림(120)은 온도 -252.7℉(-158.17℃) 및 압력 19.45 psi(134.17 ㎪)이고 증기 분률이 23.7%인 것으로, 칼럼(150)의 저부 내로 주입되어 보일업을 제공한다. 이러한 프로세스는 약 229㎿의 동력이 요구된다.
종래 기술의 프로세스
도 1을 참조하면, 터번(21)에서 팽창 후에, 유량 125,451 lbmol/h(56,903 ㎏mol/h), 압력 71.76 psi(494.77 ㎪), 및 온도 -243℉(-152.8℃)이고 2.96%의 N2, 95.47%의 메탄, 1.10%의 C2 탄화수소, 및 0.47%의 보다 중질의 탄화수소를 함유한 반감압 LNG 스트림(22)이 간접 열교환기(2)에서 -252.6℉(-158.11℃)의 온도로 냉각된다. 이러한 냉각 및 팽창된 스트림은 밸브(3)를 통해 스로틀링되어, 6개의 트레이를 포함하는 탈질소 칼럼(5) 내로 18 psi(124 ㎪)의 압력으로 도입된다. 상부 증기 스트림(10)은 압력 18 psi(124 ㎪) 및 온도 -261.9℉(-163.28℃)로 칼럼(5)의 상부로부터 8,122 lbmol/h(3,684 ㎏mol/h)의 유량으로 인출되며, 31.17%의 N2, 68.83%의 메탄, 및 미량의 보다 중질의 탄화수소를 함유한다. 저부 스트림(11)은 19.45 psi(134.1 ㎪)의 압력 및 -256.8℉(-160.44℃)의 온도에서 117,329 lbmol/h(53,220 ㎏mol/h)의 유량으로 칼럼(5)으로부터 인출되며, 1.01%의 N2, 97.32%의 메탄, 1.17%의 C2 탄화수소, 및 0.50%의 보다 중질의 탄화수소를 함유한다. 제1 LNG 분획(6)이 -259.7℉(-162.06℃)의 온도 및 19.74 psi(136.17 ㎪)의 압력에서 121,047 lbmol/h(54,906 ㎏mol/h)의 유량으로 칼럼(5)의 최저부 트레이로부터 인출되며, 1.56%의 N2, 96.81%의 메탄, 1.14%의 C2 탄화수소, 및 0.49%의 중질 탄화수소를 함유한다. 제1 LNG 분획(6)은 간접 열교환기(2)를 통과하여, 온도 -256.8℉(-160.44℃), 압력 19.45 psi(134.1 ㎪), 및 증기 분률 3.1 %의 스트림(7)을 생성한다. 이 스트림(7)은 최저부 트레이 아래에서 칼럼(5)으로 되돌려 보내져, 보일업을 제공한다. 이러한 프로세스는 또한 약 229㎿의 동력을 요구한다.
표 1에 비교를 보다 명확하게 나타내도록 두 프로세스의 상응하는 스트림들의 데이터가 기재되어 있다. 각각의 공급물 스트림(104, 22)과 각각의 생성물 스트림(114, 11; 130, 10)은 모든 관련 특성에 있어서 실질적으로 동일하다. 이러한 공급물 스트림과 생성물 스트림의 동일성은 두 프로세스 간에 명확한 비교를 가능하게 한다.
표 1에서 제시하고 있는 바와 같이, 두 프로세스 간의 현저한 차이점은, 본 프로세스의 리보일러 스트림(118)의 유량이 '165 특허 문헌의 프로세스의 리보일러 스트림(6)의 유량[121,047 lbmol/h(54,906 ㎏mol/h)]의 단지 15.5%에 해당하는 18,744 lbmol/h(8,502 ㎏mol/h)라는 점이다. 이러한 차이점은, '165 특허 문헌의 프로세스의 경우에는 칼럼 트레이로부터 나온 전체 액체 흐름이 리보일러 열교환기를 통해 재순환될 필요가 있지만 본 프로세스에서는 원하는 분리를 달성하기 위해 필요한 흐름의 양을 최적화하여 요구되는 제품을 생성하는 데에 필요한 저부 액체의 양만을 재순환시키면 된다는 점에 기인한다. 두 프로세스 간의 또 다른 현저한 차이점은, 리보일러를 통한 총 유체 흐름이 '165 특허 문헌의 프로세스 경우보다 본 프로세스의 경우에 실질적으로 더 적지만, 동일한 열량이 각 리보일러에서 전달되기 때문에 본 프로세스에서는 23.7% 대 3.1%로 리보일러 스트림의 보다 많은 비율이 기화된다는 점이다. 따라서, 실제로 보일업을 위해 칼럼으로 되돌려 보내지는 증기의 양은 '165 특허 문헌의 프로세스(3,752 lbmol/h; 1,702 ㎏mol/h)의 경우보다 본 프로세스의 경우(4442 lbmol/h; 2,015 ㎏mol/h)에 더 많다.
[표 1]
본 프로세스와 '165 특허 문헌의 프로세스 간의 비교
Figure 112009076320843-PCT00001
두 프로세스 간에는 다수의 다른 중요한 차이점이 있다. 먼저, 본 프로세스 가 리보일러 스트림을 위해 '165 특허 문헌의 프로세스에서와 같이 칼럼으로부터 추가적으로 스트림을 인출하기보다는 회수되는 저부 생성물의 일부분을 이용하기 때문에, '165 특허 문헌의 프로세스에서 필요하였던 노즐이 생략된다. 이는 노즐이 칼럼의 크기를 증가시키고 추가적인 설비의 사용을 필요하며, 그리고 열 누설의 원인이 되기 때문에 바람직한 개선점이다.
또 다른 중요한 차이점은, 2개의 스트림을 분할하기 전에 저부 스트림을 이동시키는 데에 펌프를 이용함으로써, 리보일러 열교환기를 '165 특허 문헌의 프로세스에서와 같이 액체의 수두보다는 그 펌프에 의해 구동할 수 있다는 점이다. 이는 추가적인 자유도를 제공하고, 프로세스의 설계 및 구현에 있어서의 보다 큰 융통성을 허용한다. 예를 들면, 밸브(117)는 열교환기에서 더 큰 압력 강하에 대해 보상하도록 조절될 수 있다. 이러한 추가적인 융통성은 열교환기의 초기 설계에서 반영될 수 있을 뿐만 아니라, 예상하지 못한 프로세스 조건에 대해 보상하도록 유리하게 이용될 수도 있다.
본 발명자들은 또한 저장을 위한 충분한 압력의 LNG 제품 스트림을 제공하는 데에 각 프로세스에 대한 전체 동력 소모가 본 프로세스의 경우에 229.3㎿이고 종래 기술의 프로세스의 경우에 229.1㎿로 실질적으로 동일하지만, 본 프로세스의 저부 액체 스트림의 펌핑은 종래 기술의 프로세스의 저부 액체 스트림의 펌핑보다 거의 16% 더 많은 동력을 필요로 한다는 점(본 프로세스의 경우 293㎾이고 종래 기술의 프로세스의 경우에 253㎾)을 주목하였다. 본 프로세스에서의 펌프는 제품 LNG 스트림을 제공할 뿐만 아니라, 리보일러를 구동하기 때문에 본 프로세스에서는 136,071 lbmol/h(61,720 ㎏mol/h)의 저부 액체가 펌핑되어야 하는 반면, 종래 기술의 프로세스는 단지 117,329 lbmol/h(53,220 ㎏mol/h)의 제품 LNG만을 펌핑하면 된다. 그러나, 본 프로세스에 의해 가능해진 증가된 융통성은 동력 소모에 있어서의 그러한 미미한 증가를 보상하고도 남는다.
본 발명을 특정 실시예를 참조하여 상세하게 설명하였지만, 당업자라면 기타 실시예들도 이하의 청구 범위의 보호 범위 내에 있다는 점을 이해할 것이다.

Claims (16)

  1. 액화 천연 가스(LNG) 공급물 스트림의 탈질소 방법으로서,
    (a) LNG 공급물 스트림을 팽창시키되, 이 팽창 전 또는 후에 LNG 공급물 스트림을 열교환기에서 냉각시켜 냉각 및 팽창된 LNG 스트림을 형성하는 단계;
    (b) 상기 냉각 및 팽창된 LNG 스트림을 질소 제거 칼럼 내로 도입하는 단계;
    (c) 상기 질소 제거 칼럼으로부터 질소 풍부 상부 증기 스트림을 인출하는 단계;
    (d) 상기 질소 제거 칼럼으로부터 질소 감소 저부 액체 스트림을 인출하는 단계;
    (e) 단계 (d)로부터의 저부 액체 스트림을 펌프를 통과시켜 그 압력을 상승시키는 단계;
    (f) 상기 저부 액체 스트림을 제1 스트림과 제2 스트림으로 분할하는 단계;
    (g) 상기 제2 스트림을 압력을 감소시킨 후 상기 열교환기를 통과시킴으로써 적어도 부분적으로 기화시키는 단계; 및
    (h) 부분적으로 기화된 제2 스트림을 질소 제거 칼럼 내로 주입하여 질소 제거 칼럼에 보일업(boilup)을 제공하는 단계
    를 포함하는 LNG 공급물 스트림의 탈질소 방법.
  2. 제1항에 있어서, 상기 LNG 공급물 스트림은 등엔트로피 팽창되는 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제1 스트림은 LNG 제품으로서 포집되는 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 냉각 및 팽창된 LNG 스트림을 질소 제거 칼럼 내로 도입하기 전에 등엔탈피 팽창시키는 단계를 더 포함하는 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 LNG 공급물 스트림의 팽창을 그 스트림의 냉각 전에 수행하는 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 LNG 공급물 스트림의 냉각을 그 스트림의 팽창 전에 수행하는 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 방법.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제2 스트림의 유량은 제1 스트림의 유량의 약 20% 미만인 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 방법.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 부분적으로 기화된 제2 스트림을 질소 제거 칼럼의 최저 분리 스테이지 아래에서 질소 제거 칼럼 내로 주입 하는 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 방법.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 단계 (b)의 냉각 및 팽창된 LNG 스트림은 질소 제거 칼럼의 상부 내로 도입하는 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 방법.
  10. 제1항에 따른 방법에 의해 액화 천연 가스(LNG) 공급물 스트림을 탈질소 처리하는 장치로서,
    LNG 공급물 스트림을 팽창시키는 팽창기:
    팽창기 전 또는 후에 위치하여 LNG 공급물 스트림을 냉각시키는 열교환기;
    냉각 및 팽창된 LNG 공급물 스트림을 질소 풍부 상부 증기 스트림과 질소 감소 저부 액체 스트림으로 분리하는 질소 제거 칼럼;
    적어도 저부 액체 스트림의 압력을 상승시키는 펌프;
    상기 저부 액체 스트림을 제1 스트림과 제2 스트림으로 분할하는 분할 수단;
    제2 스트림의 압력을 감소시키는 감압 수단;
    감압된 제2 스트림을 적어도 부분적인 기화를 위해 열교환기로 보내는 도관 수단; 및
    상기 질소 제거 칼럼에 리보일을 제공하도록 적어도 부분적으로 기화된 제2 스트림을 질소 제거 칼럼에 공급하는 공급 수단
    을 포함하는 LNG 공급물 스트림의 탈질소 처리 장치.
  11. 제10항에 있어서, 상기 팽창기는 농축 유체 팽창기인 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 장치.
  12. 제10항 또는 제11항에 있어서, 상기 감압 수단은 주울-톰슨 밸브(Joule-Thomson valve)인 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 처리 장치.
  13. 제10항 내지 제12항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 냉각 및 팽창된 LNG 스트림을 질소 제거 칼럼 내에 도입하기 전에 팽창시키는 밸브를 더 포함하는 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 처리 장치.
  14. 제10항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 팽창기는 열교환기의 상류에 위치하는 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 처리 장치.
  15. 제10항 내지 제13항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 팽창기는 열교환기의 하류에 위치하는 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 처리 장치.
  16. 제10항 내지 제15항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 열교환기는 플레이트-핀(plate-fin) 열교환기인 것인 LNG 공급물 스트림의 탈질소 처리 장치.
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