KR20100003949A - 타이어 트레드 고무조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 타이어 트레드 고무조성물에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 타이어 트레드 고무조성물에 있어서, 원료고무 100중량부에 대하여 실리카 50∼80중량부, 실란커플링제로서 감마 머캅토 프로필 다이 펜타에톡시 트리데카옥시 에톡시 실란(gamma mercapto propyl di-penta-ethoxy tridecaoxy ethoxy silane)2~10중량부, 가류촉진제로서 테트라벤질티우람 다이설파이드(Tetrabenzylthiuram disulfide) 0.05∼2중량부 포함하도록 하여 회전저항을 줄여 회전저항 특성을 개선시키고, 제동력과 마모 등의 물성을 향상시킬 수 있는 타이어 트레드 고무조성물에 관한 것이다.
gamma mercapto propyl di-penta-ethoxy tridecaoxy ethoxy silane, 실란커플링제, 고무

Description

타이어 트레드 고무조성물{Tire tread rubber composition}
본 발명은 타이어 트레드 고무조성물에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 타이어 트레드 고무조성물에 있어서, 원료고무 100중량부에 대하여 실리카 50∼80중량부, 실란커플링제로서 감마 머캅토 프로필 다이 펜타에톡시 트리데카옥시 에톡시 실란(gamma mercapto propyl di-penta-ethoxy tridecaoxy ethoxy silane) 2∼10중량부, 가류촉진제로서 테트라벤질티우람 다이설파이드(Tetrabenzylthiuram disulfide) 0.05∼2중량부 포함하도록 하여 회전저항을 줄여 회전저항 특성을 개선시키고, 제동력과 마모 등의 물성을 향상시킬 수 있는 타이어 트레드 고무조성물에 관한 것이다.
최근 타이어 트레드 부위의 회전저항을 감소시키기 위해 입자경이 크고 표면의 작용기가 발달한 카본블랙을 사용하거나 실리카 및 실란 커플링제를 사용하여 회전저항을 낮추려는 연구가 꾸준히 진행되고 있으며 이러한 트레드 고무조성물은 이미 적용단계에 들어서 있다.
타이어 트레드 부위에 사용되는 고무조성물은 카본블랙 및 실리카의 종류, 사용량에 따라 반발특성 및 발열특성은 개선이 되지만, 회전저항의 지표인 70℃ 탄델타(Tan δ) 값이 고무조성물의 특성에 따라 전이되는 경향이 있다.
일반적으로 회전저항의 지표인 70℃ 탄델타(Tan δ) 값이 향상되면 제동성의 지표인 0℃ 탄델타(Tan δ) 값이 저하되는 상반된 성능을 나타내며, 이때 주로 사용되는 고무조성물은 유화중합 스티렌-부타디엔 고무 블렌드를 원료고무로 사용하는데 이러한 유화중합 스티렌-부타디엔 고무 블렌드는 카본블랙 및 실리카 성분과의 친화도가 떨어짐에 따라 분산이 최대로 이루어지지 못해 고무조성물의 물성이 최대한 발휘되지 못하는 문제점이 있다.
이들의 문제점을 해소하기 위해서 각종 실란커플링제가 개발되었는데 실란커플링제를 보강제로서 사용하는 것이 개발되어 있다. 그러나 이 실란커플링제계 보강제에 의해서도 고무조성물의 파괴특성, 작업성 및 가공성을 고수준으로 하는데는 불충분하였다. 또한 이 실란 커플링제중 가장 널리 이용되는 실란 커플링제로 비스-(트리에톡시실릴-프로필)-테트라설파이드{Bis-(triethoxysilyl-propyl)-tetrasulfide ; 이하 TESPT라 한다)는 150℃ 이상의 고온에서 배합시 실란커플링제 내의 황(Sulfur)이 분해되어 유리황(Free sulfur)이 되며, 분해된 황(Sulfur)으로 인해 고무배합물의 인장물성이 현저하게 하락하는 문제가 있으며 유동성이 현저하게 떨어지고 작업성 및 가공성의 저하를 초래한다는 결점이 있다.
본 발명은 회전저항 특성을 개선하고, 제동력과 마모 등의 물성을 향상시킬 수 있는 타이어 트레드 고무조성물을 제공하고자 한다.
본 발명은 타이어 트레드 고무조성물에 있어서, 원료고무 100중량부에 대하여 실리카 50∼80중량부, 실란커플링제로서 감마 머캅토 프로필 다이 펜타에톡시 트리데카옥시 에톡시 실란(gamma mercapto propyl di-penta-ethoxy tridecaoxy ethoxy silane) 3∼15중량부, 가류촉진제로서 테트라벤질티우람 다이설파이드(Tetrabenzylthiuram disulfide) 0.05∼2중량부 포함하도록 하여 회전저항을 줄여 회전저항 특성을 개선시키고, 제동력과 마모 등의 물성을 향상시킬 수 있는 타이어 트레드 고무조성물을 제공하고자 한다.
또한 본 발명은 상기에서 언급한 고무조성물로 이루어진 고무 및/또는 상기에서 언급한 고무조성물로 이루어진 고무를 포함하는 타이어를 제공하고자 한다.
본 발명에 의해 회전저항 특성을 개선하고, 제동력과 마모 등의 물성을 향상시킬 수 있는 타이어 트레드 고무조성물을 제공할 수 있으며, 이러한 고무조성물로 이루어진 고무를 포함하는 타이어를 제공할 수 있다.
본 발명은 회전저항 특성을 개선하고, 제동력과 마모 등의 물성을 향상시킬 수 있는 타이어 트레드 고무조성물을 나타낸다.
본 발명은 타이어 트레드 고무조성물에 있어서, 원료고무 100중량부에 대하여 제1충진제 50∼80중량부, 실란커플링제로서 감마 머캅토 프로필 다이 펜타에톡시 트리데카옥시 에톡시 실란(gamma mercapto propyl di-penta-ethoxy tridecaoxy ethoxy silane) 2∼10중량부, 가류촉진제로서 테트라벤질티우람 다이설파이드(Tetrabenzylthiuram disulfide) 0.05∼2중량부 포함하도록 하여 회전저항 특성을 개선하고, 제동력과 마모 등의 물성을 향상시킬 수 있는 타이어 트레드 고무조성물을 나타낸다.
본 발명에서 원료고무는 천연고무, 합성고무의 군으로부터 선택된 어느 하나 이상을 사용할 수 있다.
본 발명에서 원료고무는 천연고무, 합성고무가 1:9∼9:1의 중량비로 혼합된 혼합고무를 사용할 수 있다.
상기에서 원료고무는 2종의 서로 다른 합성고무가 1:9∼9:1의 중량비로 혼합된 혼합고무를 사용할 수 있다.
상기에서 원료고무는 3종 이상의 서로 다른 합성고무가 혼합된 혼합고무를 사용할 수 있다.
상기에서 원료고무는 3종 이상의 서로 다른 합성고무가 동이한 중량비로 혼합된 혼합고무를 사용할 수 있다.
상기에서 합성고무는 부틸고무, 변성부틸고무, 할로겐화부틸고무, 클로로술폰화 폴리에틸렌고무, 에피클로로하이드린고무, 불소고무, 실리콘고무, 부타디엔 고무(BR), 니트릴고무, 수소화된 니트릴고무, 니트릴 부타디엔 고무(NBR), 변성 니트릴 부타디엔 고무, 스티렌 부타디엔 고무(SBR), 변성 스티렌 부타디엔 고무, 클로린네이티드 폴리에틸렌고무, 스티렌에틸렌부틸렌스티렌(SEBS)고무, 에틸렌프로필렌고무, 에틸렌프로필렌디엔(EPDM)고무, 하이팔론고무, 클로로프렌고무, 에틸렌비닐아세티에트고무, 아크릴고무, 히드린고무, 비닐벤질클로라이드스티렌부타디엔고무, 브로모메틸스티렌부틸고무, 말레인산스티렌부타디엔고무, 카르복실산스티렌부타디엔고무, 에폭시이소프렌고무, 말레인산에틸렌프로필렌고무 및 카르복실산니트릴부타디엔고무의 군으로부터 선택된 어느 하나 이상을 사용할 수 있다.
상기에서 할로겐화부틸고무의 일예로 클로로부틸고무 및/또는 브로모부틸고무를 사용할 수 있다.
본 발명에서 원료고무의 일예로, 스티렌 30∼50중량%, 비닐 10∼30중량% 및 아로마틱 오일 20~50중량%를 포함하는 유화중합 스티렌-부타디엔 고무 및 스티렌 15~40중량%를 포함하는 유화중합 스티렌-부타디엔 고무가 혼합된 혼합고무를 사용할 수 있다.
본 발명에서 원료고무의 일예로, 스티렌 30∼50중량%, 비닐 10∼30중량% 및 아로마틱 오일 20~50중량%를 포함하는 유화중합 스티렌-부타디엔 고무 및 스티렌 15~40중량%를 포함하는 유화중합 스티렌-부타디엔 고무가 1:9∼9:1의 중량비로 혼합된 혼합고무를 사용할 수 있다.
본 발명에서 고무조성물은 보강성 향상을 위해 원료고무 100중량부에 대하여 제1충진제를 50∼80중량부 사용할 수 있다.
상기에서 제1충진제는 실리카를 포함하되 상기 실리카 이외에 카본블랙, 탄산칼슘, 클레이(clay)의 군으로부터 선택된 어느 하나 이상을 사용할 수 있다.
상기에서 제1충진제는 실리카 및 카본블랙을 사용할 수 있다.
상기에서 제1충진제는 실리카 단독으로 사용할 수 있다.
상기에서 실리카는 BET값이 100∼200m2/g인 것을 사용할 수 있다.
상기에서 실리카는 DBP흡착량이 240∼300ml/100g인 것을 사용할 수 있다.
상기에서 실리카는 BET값이 100∼200m2/g, DBP흡착량이 240∼300ml/100g인 것을 사용할 수 있다.
상기에서 카본블랙은 BET값이 120∼160m2/g인 것을 사용할 수 있다.
상기에서 카본블랙은 DBP흡착량이 110∼160ml/100g인 것을 사용할 수 있다.
상기에서 카본블랙은 BET값이 120∼160m2/g, DBP흡착량이 110∼160ml/100g인 것을 사용할 수 있다.
본 발명의 타이어 트레드 고무조성물은 제1충진제로 포함되는 실리카와 고무의 결합력 및/또는 분산성 향상을 위해 실란커플링제로서 다이-펜타-에톡시 트리스카이디카옥시 머캅토 실란(di-penta-ethoxy triskaidecaoxy mercapto silane)을 원료고무 100중량부에 대하여 3∼15중량부를 사용할 수 있다.
상기 다이-펜타-에톡시 트리스카이디카옥시 머캅토 실란(di-penta-ethoxy triskaidecaoxy mercapto silane)은 고온에서도 분해되지 않고 에탄올 발생이 적은 실란커플링제로서 pH가 6.5∼8.5이다.
상기 감마 머캅토 프로필 다이 펜타에톡시 트리데카옥시 에톡시 실란(gamma mercapto propyl di-penta-ethoxy tridecaoxy ethoxy silane)은 황(Sulfur) 함량이 1∼10%, 바람직하게는 3∼10％인 것을 사용할 수 있으며, 황 함량이 상기 범위를 벗어나면 실란 커플링제의 성능을 기대하기 어렵다.
본 발명에서 실란커플링제를 원료고무 100중량부에 대하여 3중량부 미만 사용할 경우에는 그 첨가량이 미미하여 보강용 충전제를 첨가한 효과를 얻기 어렵기 때문에 바람직하지 않고, 15중량부를 초과할 경우에는 혼합, 압출 등의 공정성에 문제가 야기되기 때문에 바람직하지 않다.
따라서 본 발명에서 실란커플링제는 원료고무 100중량부에 대하여 3∼15중량부를 사용하는 것이 좋다.
본 발명의 타이어 트레드 고무조성물은 가류촉진제로서 테트라벤질티우람 다이설파이드(Tetrabenzylthiuram disulfide) 0.05∼2중량부 사용할 수 있다.
본 발명의 타이어 트레드 고무조성물에 대해 다양한 종류 및 함량의 가류촉진제를 적용한바, 본 발명의 목적에 부합하는 고무조성물을 얻기 위해서는 가류촉진제로서 테트라벤질티우람 다이설파이드(Tetrabenzylthiuram disulfide)를 원료고무 100중량부에 대하여 0.05∼2중량부 사용하는 것이 좋다.
본 발명의 타이어 트레드 고무조성물은 상기 제1충진제 이외에 제2충진제를 추가로 더 포함하도록 하여 고무조성물의 보강성을 보다 더 강화할 수 있으며, 이때 제2충진제로서 판상흑연을 사용할 수 있다.
본 발명의 타이어 트레드 고무조성물은 원료고무 100중량부에 대하여 판상흑연 5∼20중량부를 포함할 수 있는데, 판상흑연을 5중량부 미만으로 사용하면 보강성 향상에 대한 효과가 미미하고, 20중량부를 초과하여 사용하면 상기에서 언급한 실리카 충진제와 더불어 과량의 충진제 사용에 의해 고무의 물성이 감소할 우려가 있다. 원료고무 100중량부에 대하여 판상흑연 5∼20중량부를 추가로 더 포함하는 것이 좋다.
상기에서 판상흑연은 입자크기가 0.1∼20㎛인 것을 사용할 수 있다.
상기에서 판상흑연은 층간 간격이 0.1∼10nm인 것을 사용할 수 있다.
상기에서 판상흑연은 두께(d)에 대한 평면폭(l)의 비를 나타낸 편평비(aspect ratio, l/d)가 5 이상인 것을 사용할 수 있다.
상기에서 판상흑연은 편평비가 5∼100인 것을 사용할 수 있다.
상기에서 판상흑연은 입자크기가 0.1∼20㎛, 층간 간격이 0.1∼10nm, 편평비 가 5∼100인 것을 사용할 수 있다.
상기에서 판상흑연은 하기 (1)단계 및 (2)단계로부터 얻은 것을 사용할 수 있다.
(1)흑연을 황산과 질산이 1:9∼9:1의 중량비로 혼합된 혼합용액에 투입하여 침지시키는 단계,
(2)침지 후 수세하고 건조한 흑연을 700∼900℃에서 1∼5분 동안 가열하는 단계.
상기 (1)단계에서 침지는 60∼80℃에서 10∼48시간 동안, 바람직하게는 70℃에서 10시간 동안 침지하여 판상흑연 층간에 상기 황산의 -SO42 - 이온 또는 질산의 -NO3 - 이온이 충분히 삽입되도록 한다.
본 발명의 타이어 트레드 고무조성물에 대해 다양한 종류의 성분 및 함량으로 적용한바, 본 발명의 목적에 부합하는 고무조성물을 얻기 위해서는 상기에서 언급한 성분 및 함량의 타이어 트레드 고무조성물을 제공하는 것이 좋다.
본 발명은 상기에서 언급한 원료고무, 실란 커플링제, 가류촉진제, 충진제 이외에 종래 타이어 트레드 고무조성물에 사용되는 충진제, 활성제, 공정유, 가류제 및 가류 촉진제와 같은 각종 첨가제를 필요에 따라 적의 선택하여 소정의 함량으로 사용할 수 있다. 그러나 이들은 종래 타이어 트레드 고무조성물에 사용되는 일반적인 성분으로서 본원 발명의 필수 구성 성분이 아니므로 이하 자세한 내용은 생략하기로 한다.
본 발명은 상기에서 언급한 고무조성물로 이루어진 고무를 포함한다.
본 발명은 상기에서 언급한 고무조성물로 이루어진 고무를 함유하는 타이어를 포함한다.
본 발명은 상기에서 언급한 고무조성물로 이루어진 고무를 트레드(tread)로 함유하는 타이어를 포함한다.
본 발명은 상기에서 언급한 고무조성물로 이루어진 고무를 함유하는 타이어를 포함하며, 이때 타이어는 자동차용 타이어, 트럭용 타이어, 버스용 타이어, 항공기용 타이어, 오토바이용 타이어의 군으로부터 선택된 어느 하나를 나타낸다.
이하 본 발명은 다음을 다음의 실시예, 비교예, 시험예에 의하여 설명하고자 한다. 그러나 이들은 본 발명의 일실시예로써 이들에 의해 본 발명의 권리범위가 한정되는 것은 아니다.
<실시예 1>
용액중합 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR) 70중량부 및 부타디엔 고무(BR) 30중량부로 이루어진 원료고무 100중량부에 대하여 카본블랙 5중량부, 실리카(로디아 사, 1165MP) 70중량부, 실란커플링제로서 감마 머캅토 프로필 다이 펜타에톡시 트리데카옥시 에톡시 실란(gamma mercapto propyl di-penta-ethoxy tridecaoxy ethoxy silane)9중량부, 판상흑연 5중량부, 산화아연(ZnO) 3중량부, 스테아린산(Stearic acid) 1중량부를 밴버리 믹서에 넣고 165℃에서 30분 동안 배합한 후 방출하여 배합물을 얻었다.
상기 배합물에 가류제로서 유황 1.75중량부, 가류촉진제로서 N-t-부틸벤조티아졸 설펜아미드(N-t-butylbenzothiazole sulfenamide, NS) 1.0중량부 및 테트라벤질티우람 다이설파이드(Tetrabenzylthiuram disulfide)를 0.05중량부 첨가하고 90℃에서 10분 동안 가류하여 고무를 제조하였다.
상기에서 카본블랙은 BET값이 140±5m2/g, DBP흡착량이 140±10ml/100g인 것을 사용하였으며, 실리카는 BET값이 150±10m2/g, DBP흡착량이 270±10ml/100g인 실리카를 사용하였다.
하기의 표 1에 실시예 1 고무의 성분을 정리하여 나타내었다.
<실시예 2>
가류촉진제인 테트라벤질티우람 다이설파이드(Tetrabenzylthiuram disulfide) 0.05중량부 대신 1.0중량부 사용하는 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 고무를 제조하였다..
<비교예>
용액중합 스티렌 부타디엔 고무(S-SBR) 70중량부 및 부타디엔 고무(BR) 30중량부로 이루어진 원료고무 100중량부에 대하여 카본블랙 5중량부 실리카 70중량부, 실란커플링제로서 비스-(트리에톡시실릴-프로필)-테트라설파이드{Bis-(triethoxysilyl-propyl)-tetrasulfide, TESPT) 9중량부, 산화아연(ZnO) 3중량부, 스테아린산(Stearic acid) 1중량부를 밴버리 믹서에 넣고 150℃에서 30분 동안 배합한 후 방출하여 배합물을 얻었다.
그런 다음 상기 배합물에 가류제로서 유황 1.75중량부, 가류촉진제로서 N-t-부틸벤조티아졸 설펜아미드(NS) 1.0중량부를 상기의 배합물에 첨가하고 110℃에서 10분 동안 가류하여 고무를 제조하였다.
상기에서 카본블랙은 BET값이 140±5m2/g, DBP흡착량이 140±10ml/100g인 것을 사용하였으며, 실리카는 BET값이 150±10m2/g, DBP흡착량이 270±10ml/100g인 실리카를 사용하였다.
하기의 표 1에 비교예 고무의 성분을 정리하여 나타내었다.
항목 비교예 실시예 1 실시예 2
스티렌-부타디엔 고무 70 70 70
부타디엔 고무 30 30 30
카본블랙 5 5 5
실리카 70 70 70
실란커플링제 9 9 9
산화아연 3 3 3
판상흑연 5 5
스테아린산 1 1 1
유황 1.75 1.75 1.75
가류촉진제1* 1.0 1.0 1.0
가류촉진제2** 0 0.05 1.0
*가류촉진제1 : N-t-부틸벤조티아졸 설펜아미드(N-t-butylbenzothiazole sulfenamide, NS)
**가류촉진제2 : 테트라벤질티우람 다이설파이드(Tetrabenzylthiuram disulfide)
<시험예>
상기 비교예 및 실시예에서 제조한 고무시편을 ASTM 관련 규저에 의해 경도, 300%모듈러스, 인장강도, 신장율, 리바운드, 발열, PICO마모, 웨트 스키드 저항 및 분산성을 측정하고 그 결과를 아래의 표2에 나타내었다.
표 2. 실시예 1,2 및 비교예 고무의 물성 결과
항목 비교예 실시예1 실시예2
경도 70 70 71
300%모듈러스 85 80 95
인장강도 190 200 280
신장율(%) 300 380 330
리바운드(%) 15 20 20
발열 30 25 27
PICO 마모 45 35 33
웨트스키드 저항 43 45 52
가류속도(T40,min) 2.5 2.0 1.0
회전저항지수(tandelta 70℃) 1.35 0.98 0.88
*발열 : 수치가 낮을수록 발열특성이 우수함을 의미한다.
*PICO 마모 : 마모량을 나타낸 것으로 수치가 낮을수록 마모특성이 우수함을 의미한다.
*tand70℃: 회전저항을 나타내는 수치로 낮을수록 유리함.
상기 표 2에서처럼 본 발명의 트레드 고무조성물로 제조한 실시예 1,2의 고무는 종래 트레드 고무조성물로 제조한 비교예의 고무와 대비시 충진제의 분산성이 개선되고, 고온배합이 가능하여 인장물성을 비롯한 제반물성과 스노우성능(웨트스키드저항), 내마모특성(PICO마모), 회전저항이 향상되었음을 알 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만 해당 기술 분야의 숙련된 당업자라면 하기의 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
본 발명에 의해 회전저항 특성을 개선하고, 제동력과 마모 등의 물성을 향상시킬 수 있는 타이어 트레드 고무조성물과 이러한 고무조성물로 이루어진 고무를 포함하는 타이어를 제공할 수 있다.

Claims (4)

  1. 타이어 트레드 고무조성물에 있어서,
    원료고무 100중량부에 대하여 제1충진제 50∼80중량부, 실란커플링제로서 감마 머캅토 프로필 다이 펜타에톡시 트리데카옥시 에톡시 실란(gamma mercapto propyl di-penta-ethoxy tridecaoxy ethoxy silane)3∼15중량부, 가류촉진제로서 테트라벤질티우람 다이설파이드(Tetrabenzylthiuram disulfide) 0.05∼2중량부 포함하는 것을 특징으로 하는 타이어 트레드 고무조성물.
  2. 제1항에 있어서, 원료고무 100중량부에 대하여 제1충진제로서 실리카, 카본블랙, 탄산칼슘, 클레이(clay)의 군으로부터 선택된 어느 하나 이상이고, 상기 제1충진제 이외에 제2충진제로서 하기 (1)단계 및 (2)단계로부터 얻을 수 있는 판상흑연 5∼20중량부를 추가로 더 포함하는 것을 특징으로 하는 타이어 트레드 고무조성물.
    (1)흑연을 황산과 질산이 1:9∼9:1의 중량비로 혼합된 혼합용액에 투입하여 침지시키는 단계,
    (2)침지 후 수세하고 건조한 흑연을 700∼900℃에서 1∼5분 동안 가열하는 단계.
  3. 특허청구범위 제1항의 고무조성물로 이루어진 고무.
  4. 특허청구범위 제1항의 고무조성물로 이루어진 고무를 포함하는 타이어.
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