KR20090105496A - 전지케이스용 라미네이트 시트 및 이를 포함하고 있는 리튬이차전지 - Google Patents

전지케이스용 라미네이트 시트 및 이를 포함하고 있는 리튬이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 전지케이스의 제조에 사용되는 라미네이트 시트로서, 우수한 인장강도와 내후성의 고분자 수지를 기반으로 한 외부 피복층, 수분 및 가스를 차단할 수 있는 고분자 수지를 기반으로 한 기능성 차단층, 및 열융착성 고분자 수지를 기반으로 한 내부 실란트층을 포함하고 있는 것으로 구성되어 있는 라미네이트 시트를 제공한다.

Description

전지케이스용 라미네이트 시트 및 이를 포함하고 있는 리튬 이차전지 {Laminate Sheet for Battery Case and Lithium Secondary Battery Employed with the Same}
본 발명은 전지케이스용 라미네이트 시트 및 이를 포함하고 있는 리튬 이차전지에 관한 것으로, 더욱 상세하게는, 전지케이스의 제조에 사용되는 라미네이트 시트로서, 우수한 인장강도와 내후성의 고분자 수지를 기반으로 한 외부 피복층, 수분 및 가스를 차단할 수 있는 고분자 수지를 기반으로 한 기능성 차단층, 및 열융착성 고분자 수지를 기반으로 한 내부 실란트층을 포함하고 있는 것으로 구성되어 있는 라미네이트 시트와 상기 라미네이트 시트를 전지케이스로 사용하는 리튬 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요의 증가로, 이차전지의 수요 또한 급격히 증가하고 있으며, 그 중에서도 에너지 밀도와 작동전압이 높고 보존과 수명 특성이 우수한 리튬 이차전지는 각종 모바일 기기는 물론 다양한 전자제품의 에너지원으로 널리 사용되고 있다.
리튬 이차전지는 그것의 외형에 따라 크게 원통형 전지, 각형 전지, 파우치형 전지 등으로 분류되며, 전해액의 형태에 따라 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지, 리튬 폴리머 전지 등으로 분류되기도 한다.
모바일 기기의 소형화에 대한 최근의 경향으로 인해, 두께가 얇은 각형 전지, 파우치형 전지에 대한 수요가 증가하고 있으며, 특히, 형태의 변형이 용이하고 제조비용이 저렴하며 중량이 작은 파우치형 전지에 대한 관심이 높은 실정이다. 파우치형 전지는 수지층과 금속층을 포함하는 라미네이트 시트를 파우치형으로 만든 전지케이스에 양극/분리막/음극 구조의 전극조립체가 내장되어 있는 전지이다.
도 1에는 파우치형 전지에 일반적으로 사용되는 라미네이트 시트의 단면 구조가 모식적으로 도시되어 있다.
도 1을 참조하면, 라미네이트 시트(10)는 최외각을 이루는 외부 피복층(11), 물질의 관통을 방지하는 금속 베리어층(12), 접착층(13), 및 밀봉을 위한 내부 실란트층(14)으로 구성되어 있다.
외부 피복층(11)은 외부로부터 전지를 보호하는 역할을 하므로 두께 대비 우수한 인장강도와 내후성 등이 요구되며, ONy(연신 나일론 필름)이 많이 사용되고 있다. 금속 베리어층(12)은 공기, 습기 등이 전지의 내부로 유입되는 것을 방지하는 역할을 하며, 주로 알루미늄(Al)이 사용되고 있다. 내부 실란트층(14)은 전극조립체를 내장한 상태에서 인가된 열과 압력에 의해 상호 열융착되어 밀봉성을 제공하는 역할을 하며, 주로 CPP(무연신 폴리프로필렌 필름)로 이루어져 있다. 접착층(13)은 금속 베리어층(12)에 대한 CPP 내부 실란트층(14)의 낮은 접착력을 보완 하는 역할을 한다.
이러한 다층 라미네이트 구조의 전지케이스 시트는, 그것을 사용하여 전지를 제조하는 과정 또는 전지의 사용 중에, 라미네이트 시트의 금속 베리어층이 외부로 노출되거나 또는 그렇게 노출된 금속 베리어층이 전극리드 또는 접속부재로서의 니켈 플레이트 등과 전기적 접속 상태에 놓이는 경우가 발생한다. 예를 들어, 전지의 제조과정 중, 전지케이스에 전극조립체 수납부를 형성하기 위한 딥 드로잉 공정 또는 전지케이스 외주면 실링부의 형성을 위한 열융착 밀봉 공정에서, 국부적으로 과도한 변형력이 인가되거나 또는 과다한 열융착이 행해짐으로써, 외부 피복층 및/또는 내부 실란트층이 파괴되면서 금속 베리어층이 노출되고 노출된 금속 베리어층이 전지와 통전될 수 있다.
이와 같이, 라미네이트 시트에서 금속 베리어층이 노출되거나 또는 노출된 금속 베리어층이 전지의 다른 부위와 전기적 접속 상태에 놓이는 경우를 '절연저항의 파괴'로 칭하기도 하며, 이러한 절연저항의 파괴는 이차전지의 수명특성과 안전성 측면에서 매우 바람하지 못하다.
예를 들어, 베리어층의 알루미늄이 노출되어 전지와 통전된 상태에서 이차전지의 충방전이 행해지면, 도 2에서 보는 바와 같이, 알루미늄이 산화되어 리튬 알루미늄 합금을 형성하고, 이러한 알루미늄 합금이 전해액으로 용출되어, 알루미늄 베리어층에 미세기공들이 형성된다. 따라서, 수분 차단성이 없는 외부 피복층을 통해 수분이 전지케이스 내부로 유입되어 전지의 스웰링을 초래하고, 결과적으로 전지의 수명이 급속히 짧아지고 전지의 안전성 역시 크게 위협 받게 된다.
따라서, 이러한 절연저항의 파괴에 따른 문제점을 해결하기 위한 다양한 기술들이 시도되었다.
예를 들어, 일본 특허출원공개 제2007-265989호는 이층 이상의 수지 필름을 적층한 구조를 가진 라미네이트 필름으로서, 전지소자를 포장하는데 사용되는 전지소자 외장재에서, 상기 적층 구조가 금속박을 포함하지 않고, 적어도 일층의 수지 필름층이 수분 흡수재를 포함하는 것을 특징으로 하는 전지소자 외장재를 개시하고 있다. 그러나, 이러한 전지소자 외장재는 이층 구조로 형성되어 있으므로 침상 관통과 같은 외력으로부터 소정의 강성을 유지하기 어렵고, 이층의 수지층 중 하나의 수지층에 수분 흡수를 방지하기 위한 수분 흡수재만 포함하고 있으므로, 전지소자의 양극 및 음극의 화학반응시 비정상적인 상황에서 발생하는 내부 가스에 대한 차단을 방지하기 어려운 문제점이 있다.
또한, 일본 특허출원공개 제2005-056729는 전지의 포장에 사용되는 전지 포장용 알루미늄 라미네이트 소재로서, 내측 표면으로부터, 두께 10~60 ㎛의 무연신 폴리프로필렌층, 두께 1~5 ㎛의 산변성 폴리프로필렌층, 피막 부착량이 5~30 mg/m2인 제 1 화성 피막층, 및 두께 10~100 ㎛의 알루미늄 베리어층을 순차적으로 적층한 내측 적층부와, 상기 알루미늄 베리어층의 외측에 설치되는 합성수지로 이루어지는 최외층을 포함하고 복수의 층으로 적층되는 외측 적층부로 구성되어 있는 전지 포장용 알루미늄 라미네이트 재료를 개시하고 있다. 그러나, 상기 기술은 알루미늄 라미네이트 소재의 문제점을 보완하기 위해 내측 표면으로부터, 무연신 폴리 프로필렌층, 산변성 폴리프로필렌층 및 제 1 화성 피막층 등을 순차적으로 적층해야 하므로 제조 과정이 복잡하고 그에 따라 라미네이트 시트의 제조비용이 높아지는 문제점이 있다.
따라서, 이와 같은 전지케이스용 라미네이트 시트의 문제점을 해소하면서, 전지의 수명 및 안전성을 확보하고 제조 공정성을 향상시킬 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.
본 출원의 발명자들은 심도 있는 연구와 다양한 실험을 거듭한 끝에, 외부 피복층, 수분 및 가스를 차단할 수 있는 고분자 수지를 기반으로 한 기능성 차단층, 및 내부 실란트층을 포함하고 있는 라미네이트 시트를 개발하기에 이르렀고, 이를 전지케이스로 사용하는 경우, 가공이 용이하고, 이차전지의 수명 특성 및 안전성을 소망하는 수준으로 확보할 수 있음을 확인하였다.
따라서, 본 발명의 목적은 이차전지의 제조 공정성, 수명 특성, 안전성 등을 향상시킬 수 있는 특정한 구조의 전지케이스용 라미네이트 시트와 이를 포함하는 이차전지를 제공하는 것이다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 라미네이트 시트는, 전지케이스의 제조에 사용되는 라미네이트 시트로서, 우수한 인장강도와 내후성의 고분자 수지를 기반으로 한 외부 피복층, 수분 및 가스를 차단할 수 있는 고분자 수지를 기반으로 한 기능성 차단층, 및 열융착성 고분자 수지를 기반으로 한 내부 실란트층을 포함하고 있는 것으로 구성되어 있다.
즉, 본 발명에 따른 라미네이트 시트는 수분 및 가스를 차단할 수 있는 고분자 수지를 기반으로 한 기능성 차단층이 외부 피복층과 내부 실란트층 사이에 개재되어 있으므로, 금속층을 사용하지 않고도, 전지케이스 외부의 습기, 이물질 등의 전지 내부로의 유입을 방지하고, 전지 내부에서 발생한 가스가 외부로 유출되는 것을 효과적으로 방지할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 라미네이트 시트는 전체적으로 부도체이고 성형이 용이한 고분자 수지로 형성되어 있으므로, 앞서 설명한 바와 같은, 알루미늄 베리어층의 부식 및 미세기공 발생으로 인한 전지의 수명 감소를 방지하고 안전성 및 제조 공정성을 향상시킬 수 있다.
더욱이, 라미네이트 시트의 각 층들은 상호 열융착이 용이한 고분자들로 형성되어 있어서, 별도의 접착층을 사용하지 않고도 높은 결합력을 달성할 수 있다.
하나의 바람직한 예에서, 상기 기능성 차단층은 이층 구조 또는 다층 구조로 이루어질 수 있다.
즉, 상기 기능성 차단층은 수분 및 가스를 차단하는 복합기능을 수행하여야 하므로, 수분을 차단하는 층과 가스를 차단하는 층이 각각 별도로 구성되어있는 이층 구조 또는 다층 구조로 형성될 수 있다.
상기 기능성 차단층에서 가스 차단성 고분자 수지는 라미네이트 시트의 물리적, 화학적 성질에 영향을 미치지 않으면서 가스 차단 기능을 발휘할 수 있는 고분자 수지라면 특별히 제한되지는 않으며, 예를 들어, 폴리에스테르 일레스토머(TPEE) 및/또는 폴리비닐알코올(PVA)을 포함할 수 있다.
상기 구조에서, 폴리에스테르 일레스토머와 폴리비닐알코올은 가스 및 유기용매 차단성이 우수한 고분자 수지로서, 가공성이 좋으며, 얇은 필름 형태로 제조 시 라미네이트 필름에 소정의 강도를 부여할 수 있는 물성을 가지고 있다.
따라서, 폴리에스테르 일레스토머와 폴리비닐알코올을 상기 기능성 차단층에 첨가함으로써, 소정의 강도와 가스차단 효과를 동시에 가진 라미네이트 시트를 용이하게 제조할 수 있다.
상기 폴리비닐알콜은 기본적으로 중합도(DP, Degree of Polymerization)와 검화도(DS, Degree of Saponification)가 높은 것이 바람직하다. 중합도가 너무 높은 경우에는 가공성이 나빠지고, 탄성력이 감소하며, 이와는 반대로 중합도가 너무 낮은 경우에는 기계적 강도, 접착력, 내용제성 등이 떨어지는 문제점이 발생할 수 있다. 또한, 높은 검화도의 폴리비닐알콜은 히드록시(OH) 관능기에 의해 주변의 고분자 수지들과의 접착력이 향상되므로, 소정 범위 내에서 검화도가 높을수록 바람직하다. 이러한 점을 고려할 때, 상기 폴리비닐알콜은 검화도가 99.5 몰% 이하이고, 중합도가 300 내지 3000으로 이루어지는 것이 더욱 바람직하다.
한편, 상기 기능성 차단층에서 수분 차단성 고분자 수지는 라미네이트 시트의 물리적, 화학적 성질에 영향을 미치지 않으면서 수분 차단 기능을 발휘할 수 있는 고분자 수지라면 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어, 중량이 가볍고 가공성이 좋으며, 수분 차단성이 우수한 폴리올레핀계 수지를 포함한 구조로 이루어질 수 있다.
상기 구조에서, 폴리올레핀계 수지는, 예를 들어, 폴리에틸렌(HDPE, LDPE, LLDPE, MDPE, VLDPE), 폴리프로필렌, 폴리부텐, 에틸렌-프로필렌 고무(EP rubber), 에틸렌-프로필렌디엔 고무(EPD rubber), 폴리-4-메틸-1-펜텐(TPX), 프로필렌, 부텐, 헥센 및/또는 옥텐과 에틸렌의 공중합체, 및 올레핀계 열가소성 탄성체로 구성된 군으로부터 선택된 하나 또는 둘 이상의 중합체 또는 공중합체로 이루어질 수 있다.
경우에 따라서는, 상기 기능성 차단층은 가스 차단층과 수분 차단 층의 이층 구조로 외부 피복층과 내부 실란트층 사이에 형성될 수 있으며, 일 예로, 가스 차단성을 제공하는 폴리에스테르 일레스토머(TPEE) 필름층과 수분 차단성을 제공하는 폴리올레핀계 수지층의 이층 구조로 이루어질 수 있다.
또 다른 예로서, 상기 기능성 차단층은 가스 차단성을 제공하는 폴리비닐알코올 수지층과 수분 차단성을 제공하는 폴리올레핀계 수지층의 이층 구조로 이루어질 수 있다.
이와 같은, 이층 구조는 수분 차단성이 우수하며, 중량이 가볍고 가공성이 우수한 특성을 가지는 폴리올레핀의 장점을 최대한 살리면서, 가스 및 유기용매에 대한 차단성이 떨어지고, 기계적 강도가 비교적 약한 특성을 가지는 폴리올레핀의 단점을 효과적으로 보완할 수 있으므로 바람직하다.
한편, 상기 기능성 차단층은 라미네이트 구조의 필름을 제조하는 공지의 방법들에 의해 용이하게 제조될 수 있으며, 일 예로, 공압출(Coextrusion)에 의해 제조될 수 있다. 공압출은 하나의 다이(die)에 두 개 이상의 압출기를 연결하여 여러 가지 고분자 수지 등을 압출함으로써, 다층 구조의 복합필름을 제조하는 방법으로서, 복합필름의 제조과정이 비교적 간단하며, 유연성 및 열성형성이 우수한 제품을 생산할 수 있는 방법이다. 따라서, 공압출법은 이층 구조 또는 다층 구조로 이루어진 기능성 차단층을 포함하고 있는 라미네이트 시트를 높은 생산성과 우수한 품질로 제조할 수 있으므로 바람직하다.
상기 외부 피복층은 외부 환경으로부터 우수한 내성을 가져야 하므로, 소정 이상의 인장강도와 내후성이 필요하다. 이러한 측면에서 외부 피복층의 고분자 수지는 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 또는 연신 나일론을 포함할 수 있다.
상기 내부 실란트층의 고분자 수지로는 열융착성(열접착성)을 가지고, 전해액의 침입을 억제하기 위해 흡습성이 낮으며, 전해액에 의해 팽창하거나 침식되지 않는 폴리올레핀(polyolefin)계 수지가 바람직하게 사용될 수 있으며, 더욱 바람직하게는 무연신 폴리프로필렌 필름(CPP)으로 이루어질 수 있다.
하나의 바람직한 예에서, 본 발명에 따른 라미네이트 시트는, 상기 외부 피복층의 두께가 5 내지 30 ㎛이고, 상기 기능성 차단층의 두께가 30 내지 150 ㎛이며, 상기 내부 실란트층의 두께가 15 내지 150 ㎛일 수 있다. 상기 두께들이 너무 얇은 경우에는 물질에 대한 차단 기능과 강도 향상을 기대하기 어렵고, 반대로 너무 두꺼우면 가공성이 떨어지고 시트의 두께 증가를 유발하므로 바람직하지 않다.
상기 라미네이트 시트는 다양한 방식으로 제조될 수 있다. 예를 들어, 각각의 수지층들을 구성하는 필름들을 순차적으로 적층한 후 상호 접착하여 제조할 수 있으며, 그러한 접착 방법으로는 건식 라미네이션(Dry Lamination), 또는 압출 라미네이션(Extrusion Lamination) 방법들이 이용될 수 있다.
상기 건식 라미네이션 방법은 접착제를 일측 소재와 타측 소재 사이에 개재시켜 건조한 후 가열롤(Heating Roll)을 이용하여 그 두 소재를 상온보다 높은 온도와 압력에 의해 상호 접착시키는 방법이다. 또한, 상기 압출 라미네이션 방법은 접착제를 일측 소재와 타측 소재 사이에 개재시킨 후 프레싱롤(Pressing Roll)을 이용하여 그 두 소재를 상온에서 일정 압력에 의해 상호 접착시키는 방법이다.
본 발명은 또한, 상기와 같은 라미네이트 시트를 사용하여 제조되는 이차전지 케이스를 제공한다.
본 발명에 따른 전지케이스는 다양한 형태가 가능할 수 있으며, 바람직하게는 전극조립체를 파우치 형태로 내장하는 형태일 수 있다. 즉, 상기 라미네이트 시트의 일측에 딥-드로잉에 의해 전극조립체가 안착될 수 있는 수납부를 형성하고 타측을 덮개의 형태로 절곡하여 파우치형 형태로 제조될 수 있다.
본 발명은 또한, 상기와 같은 전지케이스를 포함하고 있는 리튬 이차전지를 제공한다.
상기 이차전지의 대표적인 예로는 리튬 이차전지를 들 수 있으며, 그 중에서 도 상기 라미네이트 시트로 이루어진 파우치형 케이스에 전극조립체가 내장되어 있고 여기에 리튬염 함유 전해액이 겔상으로 함침되어 있는 리튬이온 폴리머 이차전지가 바람직하다.
리튬이온 폴리머 이차전지의 구체적인 구조 및 제조방법은 당업계에 공지되어 있으므로, 본 명세서에서는 그에 관한 설명을 생략한다.
또한, 본 발명에 따른 리튬 이차전지는 전지케이스의 우수한 수명과 안전성으로 인해 특히 중대형 전지팩의 단위전지로서 바람직하게 사용될 수 있다.
이하, 본 발명의 실시예에 따른 도면을 참조하여 본 발명을 더욱 상술하지만, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
도 3에는 본 발명의 하나의 실시예에 따른 라미네이트 시트의 단면 모식도가 도시되어 있고, 도 4에는 도 3의 라미네이트 시트로 형성된 파우치형 전지케이스의 사시도가 모식적으로 도시되어 있다.
이들 도면을 참조하면, 라미네이트 시트(100)는 최외층으로서의 외부 피복층(110) 및 열융착성의 내부 실란트층(130)의 사이에 기능성 차단층으로서, 폴리에스테르 일레스토머 필름층(120)과 폴리프로필렌층(140)이 적층되어 있는 구조로 이루어져 있다. 즉, 외측으로부터 외부 피복층(110), 폴리에스테르 일레스토머 필름층(120), 폴리프로필렌층(140) 및 내부 실란트층(130)이 순서대로 적층되어 있다.
외부 피복층(110)은 파우치 케이스(200)의 외면을 형성하므로, 외부 환경에 대해 안정적으로 전극조립체(도시하지 않음)를 보호할 수 있는 인장강도와 내후성이 요구되며, 이러한 요건을 만족시키기 위해 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 또는 연신 나일론(Ony)으로 이루어져 있다.
기능성 차단층(150)은 공기를 포함한 가스를 차단하는 폴리에스테르 일레스토머 필름층(120)과 수분을 차단하는 폴리프로필렌층(140)으로 이루어져 있으므로, 종래의 알루미늄 베리어층에 비해 성형성이 우수하고, 전지셀의 전극단자(도시하지 않음) 등과 전기적으로 접촉되더라도 부도체로서 통전이 발생하지 않는다.
내부 실란트층(130)은 파우치 케이스(200)에서 전극조립체(도시하지 않음)가 장착될 수 있는 수납부(210)와 덮개(220)의 내측을 형성하고 있으므로 리튬 함유 전해액에 대한 내성 확보가 용이하다. 또한, 내부 실란트층(130)은 수납부(210)의 외주부(230)에서 덮개(220)의 내측과 접한 상태에서 열융착에 의해 상호 결합될 수 있도록, 내부 실란트층(130)의 소재는 내전해액성과 열융착성을 겸비한 CPP(무연신 폴리프로필렌 필름)로 이루어져 있다.
또한, 라미네이트 시트(100)는 전체적으로 상호 열융착이 용이한 고분자 수지로 이루어져 있으므로, 내부 실란트층(130)과 폴리프로필렌층(140) 사이에 도 1과 같은 별도의 접착층이 필요하지 않게 된다.
이하, 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상술하지만, 하기 실시예는 본 발명을 예시하기 위한 것이며, 본 발명의 범주가 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
[실시예 1]
검화도가 88 몰%이고 중합도가 1,700인 폴리비닐알코올을 폴리비닐알코올 100 중량부를 기준으로 가소제 20 중량부, 가공조제 2 중량부 및 산화방지제 0.05 중량부와 수퍼 믹서(Super Mixer)에서 혼합시켜, 80℃의 건조기에서 12 시간 건조시킨 뒤 트윈 스크류 압출기(Φ40, (주)대아기연)에서 압출시켰다. 이때 압출기의 온도 구배는 170℃ - 190℃ - 200℃ - 210℃ - 220℃ - 200℃이고, 40 rpm으로 압출하여 펠렛을 만들었다.
저밀도 폴리에틸렌(LDPE; 용융지수(MI)=1, 밀도(ρ)=0.918)을 저밀도 폴리에틸렌 100 중량부를 기준으로 저분자계 상용화제인 무수말레산(maleic anhydride) 1 중량부와 개시제인 디큐밀 페록시드(dicumyl peroxide) 0.1 중량부를 LDPE에 코팅시키고, 이를 수퍼믹서에서 혼합시켜, 80℃의 건조기에서 12 시간 건조시킨 뒤 트윈 스크류 압출기(Φ40, (주)대아기연)에서 압출시켰다. 이때 압출기의 온도 구배는 170℃ - 190℃ - 200℃ - 210℃ - 220℃ - 200℃이고, 40 rpm으로 압출하여 펠렛을 만들었다.
폴리비닐알코올 펠렛과 저밀도 폴리에틸렌 펠렛을 이중 공압출기(two-layer extruder)에 투입시켜, 온도를 230℃로 유지하면서 이층 구조의 필름으로 압출함으로써, 이층 구조의 기능성 차단층 필름을 제조하였다. 이때, 티-다이(T-die)의 갭을 1 mm로, 스크류를 10 rpm으로, 권취(take-off)속도를 0.8 m/분으로 각각 고정시켰다.
상기 이층 구조의 기능성 차단층 필름은 무연신 폴리프로필렌(cPP) 필름과 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 필름 사이에 개재한 후, 삼중 공압출기(three-layer extruder)에서 양면이 피복된 상태로 압출 성형하여, 기능성 차단층 필름을 포함한 라미네이트 시트로 제조하였다.
이 라미네이트의 시트의 두께는 110 ㎛였고, 폴리프로필렌(cPP) 필름층과 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 필름층은 각각 45 ㎛, 12 ㎛였으며, 기능성 차단층 필름의 두께는 50 ㎛였다.
[비교예 1]
이층 구조의 기능성 차단층 필름 대신 두께 50 ㎛의 차단성 알루미늄 금속박을 사용한 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 라미네이트 시트를 제조하였다.
[실험예 1]
상기 실시예 1 및 비교예 1의 라미네이트 시트에 각각 가스 투과도 실험과 수분침투 실험을 수행하여 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다. 가스 투과도 실험은 직육면체의 유리상자에서 각각의 라미네이트 시트를 중심의 경계면으로 형성하고, 두 개의 공간으로 분할된 직육면체의 유리상자 내부의 공간 중, 한 쪽 공간(A)은 진공으로 하고, 다른 한쪽 공간(B)은 이산화탄소를 충전하여 상온에서 하루 동안 방치한 후, 공간(A)의 이산화탄소 농도를 측정하는 방법으로 수행하였다.
또한, 수분침투 실험은 공간(A)에는 습도 20% 공기를 충전하고, 공간(B)에는 습도 80% 공기를 충전하여 상온에서 하루 동안 방치한 후, 공간(A)의 습도를 측정하는 방법으로 수행하였다.
<표 1>
Figure 112008024100920-PAT00001
상기 표 1에서 보는 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1의 라미네이트 시트는, 알루미늄 금속박을 차단층으로 사용한 비교예 1의 라미네이트 시트와 마찬가지로, 가스 투과 및 수분 침투가 거의 발생하지 않았다.
[실험예 2]
상기 실시예 1 및 비교예 1의 라미네이트 시트를 각각 사용하여 도 4와 같은 형상으로 파우치형 전지케이스를 제조하였다.
또한, LiCoO2 94 중량%, Super-P(도전재) 3.5 중량%, 및 PVdF(결합제) 2.5 중량%를 용제인 NMP(N-methyl-2-pyrrolidone)에 첨가하여 제조된 슬러리를 알루미늄 호일 상에 코팅, 건조 및 압착하여 형성한 양극과, 인조흑연 94 중량%, Super-P 1 중량%, 및 PVdF 5 중량%를 용제인 NMP에 첨가하여 제조된 슬러리를 구리 호일 상에 코팅, 건조 및 압착하여 형성한 음극 사이에 Celgard사의 폴리프로필렌 분리막을 개재하는 구조로 이루어진 전극조립체를 상기 파우치형 전지케이스에 내장하고, 1M LiPF6 카보네이트계 용액 전해액이 주입한 후, 전지케이스의 외주면을 열융착에 의 해 밀봉하여 전지셀을 제조하였다.
상기와 같은 방법으로 각각 제조된 30 개의 전지셀들을 대상으로 절연저항 상태를 확인하였고, 또한 50회 충방전을 수행한 후 스웰링 여부를 측정하여 하기 표 2에 나타내었다.
상기 절연저항 측정은, 전지케이스에서 외부 피복층과 내부 실란트층 사이에 위치하는 층(실시예 1: 기능성 차단층, 비교예 1: 알루미늄층)과 전지셀의 음극단자 간의 통전 여부를 확인하는 방식으로 수행하였다.
상기 스웰링 여부는, 전지셀의 두께를 측정하여, 초기 상태의 전지셀 두께를 기준으로 50회 충방전 후의 전지셀의 두께 변화가 30% 이상일 때를 스웰링 발생으로 간주하였다.
<표 2>
Figure 112008024100920-PAT00002
상기 표 2에서 보는 바와 같이, 본 발명에 따른 실시예 1의 라미네이트 시트를 사용한 전지셀에서는 절연저항의 파괴와 스웰링 발생이 확인되지 않았다. 반면에, 비교예 1의 라미네이트 시트를 사용한 전지셀들 중 일부 전지셀에서 절연저항의 파괴와 스웰링 발생이 확인되었다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 라미네이트 시트는 수분 및 가스를 차단할 수 있는 고분자 수지를 기반으로 한 기능성 차단층이 외부 피복층과 내부 실란트층 사이에 형성되어 있으므로, 전지케이스의 내부 및 외부에서 발생하는 가스, 습기 등 이물질의 유입 또는 누출을 효과적으로 방지할 수 있다.
또한, 본 발명의 라미네이트 시트는 전체적으로 부도체이고 성형이 용이한 고분자 수지로 이루어져 있으므로, 종래의 금속 베리어층을 포함하고 있는 라미네이트 시트에서 발생하는 베리어층의 부식 및 미세기공 발생으로 인한 전지 수명 감소를 방지하고 안전성 및 제조 공정성을 향상시킬 수 있다.
본 발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본 발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 행하는 것이 가능할 것이다.
도 1은 종래의 전지케이스용 라미네이트 시트의 단면 모식도이다;
도 2는 베리어층의 알루미늄이 노출되어 전지와 통전된 상태에서 이차전지의 충방전이 행해졌을 때 알루미늄 베리어층에 미세기공들이 형성되는 과정의 모식도이다;
도 3은 본 발명의 하나의 실시예에 따른 라미네이트 시트의 단면 모식도이다;
도 4는 도 3의 라미네이트 시트로 형성된 파우치형 전지케이스의 사시도이다.

Claims (17)

  1. 전지케이스의 제조에 사용되는 라미네이트 시트로서, 우수한 인장강도와 내후성의 고분자 수지를 기반으로 한 외부 피복층, 수분 및 가스를 차단할 수 있는 고분자 수지를 기반으로 한 기능성 차단층, 및 열융착성 고분자 수지를 기반으로 한 내부 실란트층을 포함하고 있는 것으로 구성되어 있는 라미네이트 시트.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 기능성 차단층은 이층 구조 또는 다층 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 라미네이트 시트.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 기능성 차단층은 가스 차단성 고분자 수지로서, 폴리에스테르 일레스토머(TPEE) 및/또는 폴리비닐알코올(PVA)을 포함하는 것을 특징으로 하는 라미네이트 시트.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 폴리비닐알코올은 검화도(Degree of Saponification)가 99.5 몰% 이하이고, 중합도(Degree of Polymerization)가 300 내지 3000인 것을 특징으로 하는 라미네이트 시트.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 기능성 차단층은 수분 차단성 고분자 수지로서, 폴리올레핀계 수지를 포함하는 것을 특징으로 하는 라미네이트 시트.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 폴리올레핀계 수지는 폴리에틸렌(HDPE, LDPE, LLDPE, MDPE, VLDPE), 폴리프로필렌, 폴리부텐, 에틸렌-프로필렌 고무(EP rubber), 에틸렌-프로필렌디엔 고무(EPD rubber), 폴리-4-메틸-1-펜텐(TPX), 프로필렌, 부텐, 헥센 및/또는 옥텐과 에틸렌의 공중합체, 및 올레핀계 열가소성 탄성체로 구성된 군으로부터 선택된 하나 또는 둘 이상의 중합체 또는 공중합체인 것을 특징으로 하는 라미네이트 시트.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 기능성 차단층은 폴리에스테르 일레스토머(TPEE) 필름층과 폴리올레핀계 수지층의 이층 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 라미네이트 시트.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 기능성 차단층은 폴리비닐알코올 수지층과 폴리올레핀계 수지층의 이층 구조로 이루어진 것을 특징으로 하는 라미네이트 시트.
  9. 제 2 항에 있어서, 상기 기능성 차단층은 공압출에 의해 제조되는 것을 특징으로 하는 라미네이트 시트.
  10. 제 1 항에 있어서, 상기 외부 피복층의 고분자 수지는 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 또는 연신 나일론을 포함하는 것을 특징으로 하는 라미네이트 시트.
  11. 제 1 항에 있어서, 상기 내부 실란트층의 고분자 수지는 무연신 폴리프로필렌을 포함하는 것을 특징으로 하는 라미네이트 시트.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 외부 피복층의 두께는 5 내지 30 ㎛이고, 상기 기능성 차단층의 두께는 30 내지 150 ㎛이며, 상기 내부 실란트층의 두께는 15 내지 150 ㎛인 것을 특징으로 하는 라미네이트 시트.
  13. 제 1 항 내지 제 12 항 중 어느 하나에 따른 라미네이트 시트를 사용하여 제조되는 이차전지 케이스.
  14. 제 13 항에 있어서, 상기 라미네이트 시트의 일측에 딥-드로잉에 의해 전극조립체가 안착될 수 있는 수납부를 형성하고 타측을 덮개의 형태로 절곡하여 파우치형 형태로 제조되는 것을 특징으로 하는 이차전지 케이스.
  15. 제 14 항에 따른 전지케이스를 포함하고 있는 리튬 이차전지.
  16. 제 15 항에 있어서, 상기 이차전지는 상기 라미네이트 시트로 이루어진 파우치형 케이스에 전극조립체가 내장되어 있고 여기에 리튬염 함유 전해액이 겔상으로 함침되어 있는 리튬이온 폴리머 전지인 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
  17. 제 16 항에 있어서, 상기 이차전지는 중대형 전지팩의 단위전지로서 사용되는 것을 특징으로 하는 리튬 이차전지.
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