KR20090072149A - 금속산화물막의 패턴 제작방법 및 이를 이용한유기발광소자의 제작 방법 - Google Patents

금속산화물막의 패턴 제작방법 및 이를 이용한유기발광소자의 제작 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 선택적 증착방법을 이용한 금속산화물막의 패턴 제작방법에 관한 것으로, 기판 일면에 패턴막을 형성하는 방법으로 형성하는 단계와, 기판 상측에 금속산화물막을 형성하는 단계와, 상기 패턴막을 스트립하는 단계를 포함하는 금속산화물막의 패턴 제작 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명은 선택적 증착 방법을 이용하여 패턴을 제작함으로써 패턴 제작 공정을 단순화 시킬 수 있다.
선택적증착, 패터닝방법, 투명전도성막

Description

금속산화물막의 패턴 제작방법 및 이를 이용한 유기발광소자의 제작 방법 { Method of manufacturing pattern for metal oxide thin film and method of manufacturing for OLED using the same}
본 발명은 선택적 증착방법을 이용한 금속산화물막의 패턴 제작방법에 관한 것으로, 본 발명에 의하면 공정의 단순화 및 비용절감을 할 수 있는 금속산화물막의 패턴을 제작 할 수 있다.
전계방출 디스플레이(FED),액정표시장치(LCD), 플라즈마 표시장치 (PDP) 및 유기발광소자(OLED)등 디스플레이 산업이 크게 성장함에 따라 제조공정 및 장치에 대한 요구도 크게 변하고 있다. 즉, 생산공정의 단순화와 공정비용을 줄이기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다.
종래의 금속산화물막의 패터닝 방법은 화학기상증착법, 스퍼터, 진공증착, 도금 및 인쇄 방법 등을 이용하여 금속산화물막을 기판에 성막 한 후 패터닝 공정을 한다. 그 중 가장 일반적인 패터닝 방법은 포토리소그라피에 의한 공정으로 금속산화물막을 증착한 기판에 포토레지스트를 도포한 후 소프트베이킹(soft baking), 노광, 현상, 하드베이킹(hard baking), 에칭(etching), 박리(strip) 공정 을 순차적으로 진행시킨다. 이에 의해 공정이 복잡하고, 상기 노광 공정에서 사용되는 장비의 정렬 불량이 발생 되기 쉬울 뿐만 아니라 이러한 복잡한 공정은 제조 공정의 생산 능력을 저하 시키는 요인으로 작용한다. 그리고 다양한 공정을 위해 여러 장비를 사용해야 하므로 장비 투자비가 과다하게 소모되며, 더욱이 상기 박막을 패터닝 하는 과정에서 사용되는 현상액 및 에칭액과 같은 화학 약품으로 인하여 제조 비용이 상승하여 제조원가 측면에서 불리한 단점을 가지고 있다. 결국 디스플레이 표시장치의 가격 경쟁력을 낮추는 문제점이 있다.
이러한 문제점을 해결하기 위해 레이저스크라이버를 이용한 패턴 형성 방법이 시도되었다. 레이저 패턴 형성 방법은 포토레지스트 패터닝 공정에 필요한 캐미컬 물질을 사용하지 않고 패턴을 형성 함으로서 공정의 단순화, 비용감소 측면에서 장점이 있다. 레이저스크라이버에 의한 패터닝 방법은 기판 위에 금속산화물박막을 도포하는 과정과, 금속산화물박막이 형성된 기판 위에 레이저 빔을 조사하여 상기 금속산화물박막을 국부적으로 제거하는 과정을 포함한다. 하지만 레이저스크라이버로 패터닝 하게 되면, 레이저 빔에 의해 패턴에 굴곡이 생기게 되고, 기판 또는 금속산화물의 파티클이 발생하여 패턴의 품질이 저하될 수 있다. 또한, 패턴의 굴곡 또는 파티클에 의해 레이저의 포커싱이 정확히 되지 않는 문제를 발생시키게 된다.
본 발명은 기판 상면에 금속산화물막을 선택적으로 증착하여 패턴을 형성함으로써 단순화된 금속산화물막의 패턴 제작 방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명에 따른 기판 일면에 상기 기판에 비하여 금속산화물막과 접착력이 좋지 않은 패턴막을 형성하는 단계와 상기 패턴막이 형성된 기판 상측에 금속산화물막을 증착시키는 단계와 상기 패턴막을 스트립하는 단계를 포함하는 금속산화물막의 패턴 제작방법을 제공한다.
상기 패턴막은 펜 프린팅, 롤러 프린팅, 스크린 프린팅 및 그라비아 프린팅 중 어느 하나를 사용하여 형성하는 방법을 사용할 수 있다. 또한, 상기 패턴막은 유기용매에 잘 녹는 고분자 유기물 및 포토레지스트 중 어느 하나를 사용할 수 있다.
상기 금속산화물막은 화학기상증착(CVD) 방법에 의해서 형성되는 물질을 사용 하는 것이 바람직하다. 이에 상기 금속산화물막은 ZnO, In2O3, MgO 및 SnO2 중 어느 하나를 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 유기발광소자의 제작 방법은 투광성 기판 일면에 상기 기판에 비하여 금속산화물막과 접착력이 좋지 않은 패턴막을 형성하는 단계와 상기 패턴막이 형성된 기판 상측에 금속산화물막을 증착시키는 단계와 상기 제 1전극 상면 에 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 전자수송층의 유기물층을 적층 시키는 단계와 상기 유기발광층 상면에 제 2 전극을 형성시키는 단계를 포함하는 유기발광소자의 제작 방법을 제공한다. 상기 제 1 전극은 투명도전성막을 사용할 수 있다. 상기 투광성 기판 일면에 형성된 제 1전극, 유기물층 및 제 2 전극을 덮은 봉지층을 형성하는 단계를 포함하는 유기발광소자의 제작방법을 제공한다.
상술한 바와 같이, 본 발명은 기판 상면에 금속산화물막과 접착력이 좋지 않은 패턴막을 사전에 형성함으로써 금속산화물막을 선택적으로 증착하여 패턴을 제작할 수 있다. 따라서 본 발명에서는 공정의 단순화 및 비용절감을 할 수 있는 금속산화물막의 패턴을 제작 할 수 있다.
이하 도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이다. 도면상에서 동일 부호는 동일한 요소를 지칭한다.
도 1 내지 도 5는 본 발명의 선택적 증착법에 의한 금속산화물막의 패턴형성 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 4 및 도 5는 실시예에 따른 금속산화물막의 패턴 제작 방법을 설명하기 위한 도 2의 A 영역의 확대도이다.
도 1과같이 기판(100) 상면에 패턴막(120)을 형성한다. 이때, 기판(100)의 종류는 특별히 한정되지 않고 유리, 플라스틱 및 웨이퍼 등 다양하게 사용할 수 있다. 본 발명은 금속산화물막(130)을 기판(100) 상면에 선택적으로 증착하여 패터닝하는 방법이다. 따라서 상기 패턴막(120)은 그 상면에 금속산화물막(130)이 형성되지 않도록 금속산화물막(130)과 접착력이 없거나 서로 밀어내는 물질 특성을 가진다. 즉, 패턴막(120) 위에 금속산화물막(130)을 증착시키더라도 패턴막(120) 위에 금속산화물(131)이 접착되지 않거나 오히려 밀어내므로, 패턴막(120) 상에는 금속산화물막(130)이 거의 형성되지 않게 된다. 또한, 패턴막(120)은 드로윙 방법으로 형성할 수 있는 물질을 사용하는 것이 더욱 바람직하다. 또한, 상기 기판(100) 상면에 패턴막(120)을 형성한 후 상기 패턴막(120) 물질이 흘러내리지 않고 그 형상을 유지할 수 있을 정도의 점도를 갖는 것이 바람직하다. 이에 패턴막(120)은 유기용매에 잘 녹는 고분자 유기물 및 포토레지스트 중 어느 하나를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 고분자 유기물은 PPP(poly-p-phenylene), PVK (Polyvinylcarbazole), PPV(Poly-p-phenylene vinylene) 및 PT(Polythioprene)을 포함하며 이 중 어느 하나를 사용할 수 있다.
상기 기판(100) 상면에 패턴막(120)을 형성하는 방법은 펜 프린팅(pen printing), 롤러 프린팅(roller printing), 스크린 프린팅(screen printing) 및 그라비아 프린팅(gravure printing) 방법 중 어느 하나를 사용할 수 있다.
펜 프린팅은 펜 또는 팁에 액상물질을 적시거나 피복한 다음 기판 표면과 접촉 상태가 되게 한다. 종이 위에 펜을 이동시키는 방식과 흡사한 방식으로 표면위 에서 펜 또는 팁을 이동시킴으로써 패턴을 형성할 수 있다. 롤러 프린팅은 한쪽 롤에 액상물질을 바른 후 기판 위에 굴림으로써 박막을 형성하는 방법이고, 스크린 프린팅은 강한 장력으로 당겨진 스크린 위에서 액상 물질을 올려 스퀴지를 내리 누르면서 이동시켜, 액상물질을 스크린의 그물을 통해 기판에 전사하는 방법이다. 또한, 그라비아 프린팅은 요철을 형성한 원통형 판에 액상 물질을 묻혀 볼록한 부분에 묻는 액상물질을 긁어낸 후, 오목한 부분에 들어간 액상물질을 기판에 전사하는 방법이다.
이어서 도 2에서와 같이 상기 패턴막(120)이 형성된 기판(100) 상측에 금속산화물막(130)을 증착한다. 이때, 금속산화물막(130)은 화학기상증착법(CVD)으로 형성 할 수 있는 물질이 바람직하다. 이에 금속산화물막(130)은 ZnO, In2O3, MgO 및 SnO2 중 어느 하나를 사용할 수 있다. 앞서 전술했던 바와같이, 상기 패턴막(120)과 금속산화물막(130) 간의 접착력이 좋지 않으므로 도 2에서와 같이 패턴막(120) 상면에는 상기 금속산화물막(130)이 형성되지 않거나, 기판(100) 상면에 형성되는 금속산화물막(130)의 두께의 10% 이하로 얇게 증착된다. 즉 도 4에 도시된 바와 같이, 금속산화물 물질(131)은 기판(100) 영역에서 그 막질이 치밀하게 성장되는 반면, 패턴막(120)의 상면에는 거의 증착이 되지 않거나 증착되더라도 그 막질이 치밀하지 않게 된다.
이이서 도 5와 같이 기판(100) 상면에 형성된 패턴막(120)을 스트립한다.
상기 패턴막(120)의 스트립은 습식 및 건식 방법 중 어느 하나를 사용하는 것이 바 람직하다. 습식 방법은 H2SO4:H2O2 = 4:1, NH4OH:H2O2:DI=1:1:19, 피라나(piranha) 및 유기용매 중 어느 하나를 사용할 수 있다. 또한, 건식 클리닝은 HCl:HF:H2O , UV/O3, UV/O2, O2/H2 플라즈마, O2 플라즈마 중 어느 하나를 사용할 수 있다. 도 5에 도시된 바와 같이 스트립 물질(140)이 패턴막(200) 상면에 증착된 금속산화물 물질(301) 사이로 침투하게 되며, 상기 스트립 물질(140)과 패턴막(120)이 반응하면서 상기 패턴막(120)을 제거한다. 이를 통해 기판(100) 일면에 금속산화물막(130)의 패턴이 형성된다.
도 6 내지 도 11은 본 발명의 일 실시예에 따른 금속산화물막의 패턴 제작 방법을 설명하기 위한 도면이다.
도 8에서와 같이 기판 일면에 패턴막(120)을 형성한다. 이때 본 실시예에서는 패턴막으로 PPV(121)를 사용하였으며 스크린 프린팅 방법을 사용하여 PPV 패턴막(120a)을 형성하였다.
도 6에서 도시된 바와 같이 기판(100) 상면에 스크린 메쉬(150)을 밀착시킨다. 또한, PPV(121)를 유기용매에 녹여 액상이 포함된 PPV(121) 용액을 마련한다. 이어서 상기 스크린 메쉬(150) 상면에 PPV를(121)을 올려 놓는다. 이어서 도 7에 도시된 바와 같이 스퀴지(160)를 내리 누루면서 이동시켜, PPV(121)를 스크린 메쉬(150)를 통해 기판(100) 표면으로 밀어내 프린팅 한 후, 스크린 메쉬(150)를 기판(100)으로부터 분리시킨다. 이어서, 프린팅된 PPV(121)는 열을 가하여 경화시킨다. 이를 통해 용매의 증발 등에 의해 점도가 증가하여 유동성을 잃게 되어 최종적 으로 도 8과 같이 기판 일면에 PPV 패턴막(120a)이 형성된다.
이어서 도 9에 도시된 바와 같이 기판 상측에 금속산화물막(130)을 증착한다.
본 실시예에서는 금속산화물막(130)으로 ZnO(131)를 사용하였으며, 화학기상증착(CVD) 방법으로 형성하였다. 이때, 도 9에 도시된 바와 같이 ZnO 막(130a)은 기판(100) 상면에는 원활히 증착되는 반면, PPV 패턴막(120a) 상면에는 형성되지 않거나 기판(100) 상면에 형성되는 ZnO 막(130a) 두께의 최대 10% 이하로 얇게 증착된다.
이이서 도 10과같이 상기 PPV 패턴막(120a)을 스트립 한다. 이때 본 실시예에서는 액상 스트립 물질(170)을 사용하여 스트립 한다.
PPV 패턴막(120a)과 ZnO 막(130a)이 형성된 상기 기판(100)을 액상 스트립 물질(170)에 침지 시킨다. 이때, 액상 스트립 물질(170)은 PPV 패턴막(120a)과 반응하여 상기 PPV 패턴막(120a)을 제거하고 기판(100) 상면에 ZnO 막(130a)만 남게 된다. 이를 통해 도 11과 같이 기판(100) 상면에 ZnO 막(130a)의 패턴이 형성된다.
하기에는 본 발명에 따른 상기 금속산화물막(300)의 패턴 제작 방법을 이용하여 유기발광소자의 제작 방법을 설명한다. 후술되는 설명 중 실시예의 설명과 중복되는 설명은 생략한다.
도 12 내지 도 14은 본 발명의 일 실시예에 따른 유기발광소자의 그 제작 방법을 설명하기 위한 단면도이다.
도 6을 참조하면, 투광성 기판(200) 상면에 투명한 제 1전극(300)을 형성한 다. 제 1 전극(300)은 앞서 설명한 금속산화물막(300)의 선택적 증착 방법을 이용하여 제작한다. 즉, 투광성 기판(500)에 고분자 유기물 및 포토레지스트 중 어느 하나를 사용하여 패턴막(120)을 형성하고 그 상면에 ZnO, In2O3, MgO 및 SnO2 중 어느 하나로 금속산화물막(130)을 형성할 수 있다. 이어서 상기 기판(200) 상면에 패턴막(120)을 스트립하여 제 1전극(300)을 제작한다. 이때, 제 1전극은 투명도전성막 일 수 있다.
도 13을 참조하면, 제 1전극(300)이 형성된 상기 기판(200) 상면에 전공주입층(401), 정공수송층(402), 발광층(403) 및 정자수송층(404)을 포함하는 유기물층(400)을 형성한다. 즉, 제 1전극(300)이 형성된 기판(200)상에 깊은 HOMO 값을 갖는 유기물을 증착하여 전공주입층(401)을 형성한다. 정공주입층(401)으로는 CuPc (phthalocyanine copper complex), m-MTDATA (4,4',4''-tris (3-methylphenylphenylamino) triphenylamine)및 2-TNATA (tris[2-naphthyl(phenyl)amino]amino]triphenlamine)을 사용한다. 상기 정공주입층(401) 상에 정공주입층(401)과 비슷한 레벨의 HOMO 값을 갖는 TPD (N,N-dipheny]-N,N’-bis(3-methylphenyl)-1,1’-biphenyl-4,4’-diaminel), α-NPD (4,4-bis[N-(1-naphtyl)-N-phenyl-amino]biphenyl])중 어느 하나를 사용하여 정공수송층(402)을 형성한다. 이어서 상기 정공수송층(402) 상에 발광층(403)을 형성한다. 발광층(403)은 Alq3 (Tris-(8-hydroxyquinoline)aluminum), DPVBi (4,4-bis(2,2-diphenylvinyl)-1,1-biphenyl)등의 단분자 물질 또는 PPV(p-phenylenevinylene), MEH-PPV (2-methroxy-5-(2-ethylhexyloxy)-1, 4-phen-xylenvinylene), PT(polythiophene)등의 고분자 물질들이 사용될 수 있다. 상기 발광층(403) 상면에 전자수송층(404)을 형성한다. 전자수송층(404)은 음전극(500)으로부터 주입된 전자를 발광층(403)으로 수송한다. 따라서 전자수송층(404)은 낮은 LUMO(Lowest Unoccupied Molecular Orbital)값을 갖는 재료를 사용한다. 전자수송층(404)은 Alq3 (Tris-(8-hydroxyquinoline)aluminum), Bebq2 (bis(benzo- quinoline)berellium) 중 어느 하나를 사용하는 것이 바람직하다. 또한 도시되지는 않았지만 정공이 정공수송층(404) 그리고 발광층(403)을 거쳐 음전극(500) 방향으로 이동할 수 없도록 정공저지층(HBL : Hole Blocking Layer)(미도시)이 삽입될 수 있다. 이 경우 정공저지층(미도시)으로 BAlq (bis (2-methyl-8-quinolinate). 4-phenylphenolate), BCP (2,9-Dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline)중 어느 하나를 사용하는 것이 바람직하다. 정공저지층(미도시)의 사용으로 발광층(403)에서의 재결합 효율이 증가 될 수 있다.
도 14을 참조하면, 유기물층(400) 상에 제 2 전극(500)을 형성한다. 제 2 전극(500)은 LiF-Al, Li-Al, Mg:Ag 및 Ca-Ag 중 어느 하나를 사용 하나를 사용할 수 있다. 또는, 금속산화물막(130)을 상기와 같은 방법으로 패터닝하여 제 2 전극(500)으로 사용할 수 있다.
이어서 상기 기판(200) 일면에 형성된 제 1전극(300), 유기물층(400) 및 제 2 전극(500)을 덮는 봉지층(600)을 형성한다. 봉지층(600)으로는 봉지 글래스(glass) 또는 금속캔(Metal can) 중 어느 하나를 사용할 수 있다.
본 발명은 상기에서 서술된 실시예에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양 한 형태로 구현될 수 있다. 즉, 상기의 실시예는 본 발명의 개시가 완전하도록 하며 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명의 범위는 본원의 특허 청구 범위에 의해서 이해되어야 한다.
도 1 내지 도 5는 본 발명의 선택적 증착법에 의한 금속산화물막의 패턴형성 방법을 설명하기 위한 도면.
도 4 및 도 5는 실시예에 따른 금속산화물막의 패턴 제작 방법을 설명하기 위한 도 2의 A 영역의 확대도.
도 6 내지 도 11은 본 발명의 일 실시예에 따른 금속산화물막의 패턴 제작 방법을 설명하기 위한 도면.
도 12 내지 도 14은 본 발명의 일 실시예에 따른 유기발광소자의 그 제작 방법을 설명하기 위한 단면도.
<도면의 주요부분의 부호에 대한 설명>
100: 기판 120: 패턴막
120a: PPV 121: 패턴막 물질
130: 금속산화물막 131: 금속산화물물질
140: 스트립물질 150: 스크린 메쉬
160: 스퀴지 170: 액상 스트립 물질
200: 투명성 기판 300: 제 1전극
400: 유기물층 401: 전공주입층
402: 정공수송층 403: 발광층
404: 전자수송층 500: 제 2 전극
600: 봉지층

Claims (8)

  1. 기판 일면에 유기용매에 잘 녹는 고분자 유기물 및 포토레지스트 중 어느 하나로 패턴막을 형성하는 단계;
    상기 패턴막이 형성된 기판 상측에 금속산화물막을 증착시키는 단계;
    상기 패턴막을 스트립 하는 단계를 포함하는 금속산화물막의 패턴 제작 방법.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 패턴막은 펜 프린팅, 롤러 프린팅, 스크린 프린팅 및 그라비아 프린팅 중 어느 하나를 사용하여 형성하는 방법을 사용하는 금속산화물막의 패턴 제작 방법.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 패턴막을 유기용매로 스트립 하는 금속산화물막의 패턴 제작 방법.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 금속산화물막은 화학기상증착(CVD) 방법에 의해서 형성되는 물질을 사용하는 금속산화물막의 패턴 제작 방법.
  5. 청구항 4에 있어서,
    상기 금속산화물막은 ZnO, In2O3, MgO 및 SnO2 중 어느 하나를 사용하는 금속산화물막의 패턴 제작 방법.
  6. 투광성 기판 일면에 유기용매에 잘 녹는 고분자 유기물 및 포토레지스트 중 어느 하나로 패턴막 형성하는 단계;
    상기 패턴막이 형성된 기판 상측에 금속산화물막을 증착시키는 단계;
    상기 패턴막을 스트립하여 제 1전극을 형성하는 단계;
    상기 제 1전극 상면에 정공주입층, 정공수송층, 발광층 및 전자수송층의 유기물층을 적층시키는 단계;
    상기 유기발광층 상면에 제 2전극을 형성시키는 단계를 포함하는 유기발광소자의 제작 방법.
  7. 청구항 6에 있어서,
    제 1전극은 투명도전성막을 사용하는 유기발광소자의 제작 방법.
  8. 청구항 6에있어서,
    상기 투광성 기판 일면에 형성된 제 1전극, 유기물층 및 제 2전극을 덮는 봉지층을 형성하는 단계를 포함하는 유기발광소자의 제작 방법.
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KR101348118B1 (ko) * 2012-08-10 2014-01-08 (주)솔라세라믹 투명전도막이 코팅된 기판에 대한 금속 배선 방법
US10319590B2 (en) 2015-12-23 2019-06-11 Samsung Electronics Co., Ltd. Method of forming semiconductor device using metal-containing hardmask to pattern photoresist having protected polymer

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