KR20080095464A - 이차 전지 - Google Patents

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KR20080095464A
KR20080095464A KR1020070039967A KR20070039967A KR20080095464A KR 20080095464 A KR20080095464 A KR 20080095464A KR 1020070039967 A KR1020070039967 A KR 1020070039967A KR 20070039967 A KR20070039967 A KR 20070039967A KR 20080095464 A KR20080095464 A KR 20080095464A
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Abstract

본 발명은 이차 전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전극 조립체가 포함된 이차 전지에 있어서, 상기 전극 조립체의 두 극판 사이에 개재되는 세퍼레이터는 세라믹 세퍼레이터로 이루어지되 흡열기능을 가지는 세라믹 필러 만으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이차 전지에 관한 것이다.
본 발명에 의하면, 상기 세라믹 필러에 의해 이차 전지의 고온화를 유발하는 열이 흡수되므로 이차 전지의 열적 안정성이 향상되는 효과가 있다.
흡열, 티탄산 바륨, 세라믹 필러, 세라믹 세퍼레이터

Description

이차 전지{RECHARGEABLE BATTERY}
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 전극 조립체의 사시도.
도 2는 도 1의 A부분 확대도.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
100: 전극 조립체 110: 양극판
120: 음극판 130: 세퍼레이터
본 발명은 이차 전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 양극판과 음극판 사이에 세라믹 세퍼레이터가 개재되어 형성된 이차 전지에 관한 것이다.
이차 전지는 재충전이 가능하고 소형화 및 대용량화 가능성이 크다. 근래에 캠코더, 휴대용 컴퓨터, 휴대 전화 등 휴대용 전자기기의 수요 증가가 이루어지면서 이들 휴대용 전자기기의 전원으로 이차 전지에 대한 연구 개발이 많이 이루어지고 있다. 근래에 개발되고 사용되는 것 가운데 대표적으로는 니켈수소(Ni-MH)전지와 리튬이온(Li-ion)전지 및 리튬이온(Li-ion) 폴리머 전지가 있다.
이차 전지의 재료로 많이 사용되는 리튬은 원소 자체의 원자량이 작아 단위 질량당 전기 용량이 큰 전지를 제조하기에 적합한 재료이다. 한편, 리튬은 수분과 격렬하게 반응하므로 리튬계 전지에서는 비수성 전해질을 사용하게 된다. 이 경우, 물의 전기분해 전압에 영향을 받지 않으므로 리튬계 전지에서는 3 내지 4 볼트(V) 정도의 기전력을 발생시킬 수 있다는 장점이 있다.
리튬 이온 전지에서 사용되는 비수성 전해질은 크게 액상 전해질과 고상 전해질이 있다. 액상 전해질은 리튬염을 유기 용매에 해리시킨 것이다. 유기 용매로는 대개 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트 또는 다른 알킬기 함유 카보네이트나 유사한 유기 화합물이 사용될 수 있다.
그런데, 리튬 이온 전지에서는 전해질의 이온전도도가 낮다. 전해질의 이온전도도가 낮다는 문제는 전극의 활물질 면적을 늘리고, 두 전극의 대향 면적을 크게 함으로써 어느 정도 보완될 수 있다.
그러나, 전극의 대향 면적을 늘리는 작업도 여러 가지 제약 요인에 따른 한계가 있다. 결국, 전해질의 낮은 이온전도도는 전지의 내부 임피던스를 크게 하여 내부 전압 강하를 크게 하고, 특히, 대전류 방전이 필요할 때 전지의 전류를 제한하여 출력을 제한하는 요인이 된다.
더욱이, 세퍼레이터도 두 전극 사이에서 리튬 이온의 이동을 제한하는 요인이 된다. 두 전극 사이에 존재하는 세퍼레이터가 전해질에 대한 충분한 투과성, 젖음성(wettability)을 갖지 못할 경우, 세퍼레이터에 의한 두 전극 사이에서의 리튬 이온의 이동을 제한하여 전지의 전기적 특성을 떨어뜨리게 된다.
상기 세퍼레이터는 자체가 전지의 과열을 방지하는 안전장치의 역할도 하게 된다. 그러나, 전지의 온도가 어떤 이유로, 가령 외부 열전이 등의 이유로 갑자기 상승할 경우, 세퍼레이터의 미세 통공이 폐쇄됨에도 불구하고, 전지의 온도 상승이 일정 시간 계속되어 세퍼레이터의 파손이 생길 수 있다.
또한, 이차 전지에서 이상 과전류가 흐르게 되면, 세퍼레이터의 미세 통공 폐쇄가 이루어져도 전류 차단에 의해 바로 전지의 온도가 낮아지기 보다는 이미 발생된 열에 의해 세퍼레이터의 용융이 계속되어 세퍼레이터의 파손에 의한 내부 단락이 발생할 가능성이 커진다.
따라서, 전극 사이의 내부 단락을 높은 온도에서 안정적으로 방지하는 것이 요청됨에 따라, 세퍼레이터로 세라믹 필러의 입자가 바인더와 결합되어 형성되는 다공성의 세라믹 세퍼레이터를 사용한다. 그러나, 이러한 세라믹 세퍼레이터는 단순히 고온상태를 견디며 내부단락을 방지하는 역할을 하며, 고온에서 전지의 안정성 유지에 한계가 있다.
가령, 세라믹 세퍼레이터는 알루미나(Al2O3)를 세라믹 필러로 사용하여 형성한다. 이처럼, 상기 세라믹 세퍼레이터는 그 필러로 단일 입자인 알루미나(Al2O3)를 사용함으로써 일시적인 전지이상에 의해 발생된 열을 용이하게 흡수하지 못하여 이차 전지의 고온화를 유발하게 되고, 이에 따라, 이차 전지의 열적 안정성에 문제점이 발생한다. 또한, 이차 전지의 고온화 상태에서는 이온전도도가 증가하여 계속적으로 이상상태가 확대되는 문제점이 있다.
이에 본 발명은 상술한 종래의 문제점을 해소하기 위하여 안출된 것으로 전지이상으로 발생되는 열을 신속하게 흡수하여 열적 안정성을 향상시킨 이차 전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상술한 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 일 구성에 따른 이차 전지는 전극 조립체가 포함된 이차 전지에 있어서, 상기 전극 조립체의 두 극판 사이에 개재되는 세퍼레이터는 세라믹 세퍼레이터로 이루어지되 흡열기능을 가지는 세라믹 필러 만으로 이루어지는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 세라믹 필러는 티탄산 바륨(BaTiO3)으로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 세라믹 필러는 그 입자크기가 0.1㎛ 내지 0.7㎛ 일 수 있다.
본 발명의 다른 구성에 따른 이차전지는, 전극 조립체가 포함된 이차 전지에 있어서, 상기 전극 조립체의 두 극판 사이에 개재되는 세퍼레이터는 2 이상의 서로 다른 종류의 세라믹 필러가 혼합되어 이루어지되 적어도 하나는 흡열기능을 가진 세라믹 필러로 이루어지는 세라믹 세퍼레이터가 포함되어 구성될 수 있는 것이다.
또한, 상기 세라믹 필러는 티탄산 바륨(BaTiO3)이 포함되어 구성될 수 있다.
또한, 상기 티탄산 바륨(BaTiO3)은 상기 세라믹 필러에 50% 내지 70%의 질량비율로 구성될 수 있다.
또한, 상기 티탄산 바륨(BaTiO3)은 그 입자크기가 0.1㎛ 내지 0.7㎛ 일 수 있다.
또한, 상기 세라믹 필러는 알루미나(Al2O3)가 포함되어 구성될 수 있다.
또한, 상기 알루미나(Al2O3)는 그 입자크기가 0.4㎛ 내지 0.7㎛로 이루어질 수 있다.
또한, 상기 세퍼레이터는 하나의 층 또는 복수의 층구조를 가지고 그 가운데 하나의 층에서 상기 세라믹 필러는 질량 기준으로 95%이상 포함될 수 있다.
이하, 첨부된 예시도면을 참조하여 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 바람직한 일 실시예를 상세히 설명한다.
본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 바람직한 일 실시예는 전극 조립체와, 상기 전극 조립체가 수용되는 캔과, 상기 캔의 개방된 상부를 밀봉하는 캡 조립체가 포함되어 구성된다.
상기 전극 조립체는 도 1 및 도 2에 도시된 바와 같이, 양극판(110)과, 음극판(120) 및 상기 양극판(110)과 음극판(120) 사이에 개재되어 상기 양극판(110)과 음극판(120)의 단락을 방지하고 리튬 이온의 이동만을 가능하게 하는 세퍼레이터(130)가 포함되어 구성되며, 상기 양극판(110)과 세퍼레이터(130) 및 음극판(120)이 적층 및 권취되어 형성된다.
상기 양극판(110)은 양극 집전체와, 양극 활물질층과, 양극탭이 포함되어 구성된다.
상기 양극 집전체는 박판의 알루미늄 호일로 형성되며, 양극 집전체의 양면 에는 리튬계 산화물을 주성분으로 하는 양극 활물질층이 도포된다. 또한, 양극 집전체의 양단에는 양극 활물질층이 형성되지 않은 영역인 양극 무지부가 일정간격 형성된다.
상기 양극 활물질층에는 LiCoO2, LiMn2O4, LiNiO2, LiMnO2 등의 리튬 산화물이 사용된다.
상기 양극탭은 상기 양극 무지부 중 권취시 내주부에 위치되는 양극 무지부에 양극탭이 초음파 용접 또는 레이져 용접에 의하여 고정된다. 상기 양극탭은 니켈금속으로 형성되며 상단부가 양극 집전체의 상단부 위로 돌출되도록 고정된다.
한편, 상기 음극판(120)은 음극 집전체와, 음극 활물질층과, 음극탭이 포함되어 구성된다.
상기 음극 집전체는 박판의 구리 호일로 형성되며, 음극 집전체의 양면에는 탄소재를 주성분으로 하는 음극 활물질층이 도포된다. 또한, 음극 집전체의 양단에는 음극 활물질층이 코팅되지 않은 영역인 음극 무지부가 형성된다.
상기 음극 활물질층에는 탄소(C) 계열 물질, Si, Sn, 틴 옥사이드, 틴 합금 복합체(composite tin alloys), 전이 금속 산화물 등이 사용되고 있다.
상기 음극탭은 니켈금속으로 형성되며 양단의 음극 무지부 중 권취시 내주부에 위치되는 음극 무지부에 음극탭이 초음파 용접되어 고정된다. 상기 음극탭은 그 상단부가 음극 집전체의 상단부 위로 돌출되도록 고정된다.
상기 세퍼레이터(130)는 세라믹 세퍼레이터로 이루어지며, 상기 세라믹 세퍼 레이터는 세라믹 필러와 바인더 및 용매를 혼합하여 제조한 세라믹 페이스트를 극판에 코팅함으로써 형성된다. 상기 세라믹 세퍼레이터는 양극판(110) 또는 음극판(120)의 각각 한쪽만, 또는 양쪽 모두에 코팅하여 형성될 수 있다.
상기 세라믹 세퍼레이터는 종래의 올레핀 필름 세퍼레이터와 동일한 작용을 한다. 즉, 절연성의 상기 세라믹 세퍼레이터는 전기 전도성이 없기 때문에 양극판과 음극판의 쇼트를 방지한다.
상기 세라믹 세퍼레이터를 상기 음극판(120)상에 형성하는 방법으로, 먼저, 구리기재 상에 음극활물질의 슬러리를 코팅하고, 건조 및 압연하여 음극판을 제조한다.
이후, 세라믹 필러에 바인더와 용매를 혼합하여 제조한 세라믹 페이스트를 상기 음극판(120)상에 1㎛ 내지 40㎛의 두께로, 바람직하게는 1㎛ 내지 20㎛의 두께로 코팅한 후, 건조시켜 상기 용매를 휘발시킨다.
상기 세라믹 필러는 일 실시예로 흡열기능을 가지는 기능성의 세라믹 필러 만으로 이루어질 수 있다.
구체적으로, 상기 세라믹 필러는 티탄산 바륨(BaTiO3)이 사용될 수 있고, 이때, 상기 세라믹 필러는 그 입자크기가 0.1㎛ 내지 0.7㎛ 일 수 있다.
상기 티탄산 바륨(BaTiO3)은 극성을 가져 전지의 이온 전도성을 향상시키고, 상변위시 내부열을 흡수함으로써 전지의 열적 안정성을 향상시키며, 고온에서 상변위되어 유전성이 없어짐에 따라 전지의 내열성을 향상시킨다.
한편, 상기 세라믹 필러는 상기한 일 실시예와 달리, 2 이상의 서로 다른 종류의 세라믹 필러가 혼합되어 구성되되, 이때, 적어도 하나의 세라믹 필러는 흡열기능을 가지는 기능성의 세라믹 필러로 이루어질 수 있다.
구체적으로, 상기 세라믹 필러는 하나의 필러로 알루미나(Al2O3)가 사용되고, 이종의 흡열기능을 가지는 세라믹 필러로 티탄산 바륨(BaTiO3)이 사용되어, 상기 두 필러가 서로 혼합되어 이루어질 수 있다. 이때, 상기 티탄산 바륨(BaTiO3)은 상기 세라믹 필러에 50% 내지 70%의 질량비율로 구성되는 것이 바람직하다.
따라서, 상기 세라믹 필러는 티탄산 바륨(BaTiO3)이 포함되어 구성됨으로써 전지의 이온 전도성과, 열적 안정성 및 내열성이 향상된다. 한편, 상기 세라믹 필러를 구성하는 하나의 필러로 상기 알루미나(Al2O3) 대신에 지르코니아(ZrO2)가 사용될 수 있음은 물론이다.
상기 알루미나(Al2O3)로 이루어진 단일 필러에 티탄산 바륨(BaTiO3)으로 이루어진 이종 필러를 혼합함에 있어, 상기 알루미나(Al2O3)는 그 크기를 0.4㎛ 내지 0.7㎛로, 상기 티탄산 바륨(BaTiO3)은 0.1㎛ 내지 0.7㎛로 형성하여 세라믹 세퍼레이터를 제조할 수 있다. 이때, 상기 세라믹 필러는 상기 세퍼레이터(130)의 적어도 일부 층의 질량과 대비하여 95% 이상이 포함될 수 있다.
한편, 상기 바인더는 고분자 수지로 아크릴레이트 고무계열인 아크릴레이트나 메타아크릴레이트의 중합체 또는 이들의 공중합체로 이루어지는 것이 바람직하 다.
더불어, 상기 세라믹 필러와 바인더는 세라믹 필러 95wt%(중량퍼센트)에 바인더 5wt%(중량퍼센트)의 비율로 혼합되는 것이 바람직하다.
이후, 바인더의 폴리머리제이션을 위해 다시 열처리를 실시하여 상기 음극판(120)상에 상기 세라믹 세퍼레이터를 형성한다. 이때, 열처리 조건은 열풍 건조 또는 IR건조일 수 있다.
상기 음극판(120)상에 코팅된 상기 세라믹 세퍼레이터는 세라믹 분말의 분해 온도가 500℃ 이상이고, 또한, 바인더의 분해 온도가 250℃ 이상이므로 내부 단락에 대해서 안전성이 높다. 또한, 상기 세라믹 페이스트는 극판에 코팅되어 접착되는 형식이므로 고온에서 수축하거나 녹을 염려가 없다. 따라서, 내부 단락이 일어난 부분에만 작은 손상이 있을 뿐 주변의 세라믹 세퍼레이터가 수축하거나 녹는 문제가 없기 때문에 단락 부위가 넓어지지 않는다. 또한, 과충전시 미세 단락(SOFT SHORT)을 일으켜 과충전 전류를 계속 소비함으로써 5V 내지 6V 사이의 일정 전압과 100℃ 이하의 온도를 유지하여 과충전 안전성도 향상된다.
더불어, 세라믹 분말의 특성상 공극률이 높으므로 전해액 함습이 빨라 전해액의 주액속도를 향상시키고 전해액 보액성이 우수하여 전지 수명 및 고율방전 특성을 향상시킨다.
한편, 상기 캔과 캡 조립체는 이차 전지의 일반적인 구성으로 이루어진다.
즉, 상기 캔은 대략 직육면체의 형상을 가지며, 알루미늄 혹은 알루미늄 합금으로 형성된다. 캔의 개방된 상단을 통해 상기 전극 조립체(100)가 수용되어 캔 은 전극 조립체 및 전해액의 용기 역할을 하게 된다. 캔은 그 자체가 단자역할을 수행할 수 있다.
상기 캡 조립체에는 캔의 개방된 상단에 대응되는 크기와 형상을 가지는 평판형의 캡 플레이트가 마련되어 있다. 이때, 캡 플레이트의 중앙부를 관통하는 전극단자와 캡 플레이트 사이에는 전기적 절연을 위해 튜브 형상의 가스켓이 설치된다. 또한, 캡 플레이트 하면에 절연플레이트가 배치되어 있으며, 절연플레이트의 아랫면에는 단자플레이트가 설치되어 있다. 또한, 전극단자의 저면부는 단자플레이트와 전기적으로 연결되어 있다. 캡 플레이트 하면에는 양극판으로부터 인출된 양극탭이 용접되어 있으며, 전극단자의 하단부에는 음극판으로부터 인출된 음극탭이 지그재그형상의 절곡부를 가진 상태에서 용접된다.
상기 캡 플레이트의 일측에는 전해액주입구가 형성되며, 전해액이 주입된 다음에 전해액주입구를 밀폐시키기 위하여 마개가 설치된다. 마개는 알루미늄이나 알루미늄 함유 금속으로 만든 볼형 모재를 전해액주입구 위에 놓고 기계적으로 전해액주입구에 압입하여 형성한다. 밀봉을 위해 마개는 전해액주입구 주변에서 캡 플레이트에 용접된다. 캡 조립체는 캡 플레이트 주변부를 캔 개구부 측벽에 용접하여 캔에 결합된다.
이하, 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 작용을 설명한다.
두 전극의 단락을 방지하도록 도 2에 도시된 바와 같이, 두 전극 사이에 세라믹 세퍼레이터를 개재하되, 이때, 상기 세라믹 세퍼레이터를 흡열기능을 가지는 세라믹 필러 만으로 구성할 수 있고, 흡열기능을 가지는 필러를 포함하여 2 이상의 이종 필러를 혼합한 세라믹 필러로 구성할 수 있다.
즉, 상기 세라믹 세퍼레이터를 그 세라믹 필러로 티탄산 바륨(BaTiO3)만을 사용하여 구성하거나, 하나의 필러로 알루미나(Al2O3)를 사용하고 이종의 기능성 필러로 티탄산 바륨(BaTiO3)을 사용하여 구성할 수 있다.
상기 티탄산 바륨(BaTiO3)은 극성을 가지는 물질로 상변위시 열을 흡수한다. 즉, 상기 티탄산 바륨(BaTiO3)은 120℃ 부근에서 흡열 반응으로 구조 변화가 일어나며, 이러한 구조적 변화에 의해 유전성질이 사라지게 되는 특징이 있다. 다시 말해서, 120℃ 이하에서는 유전성을 가지지만 120℃ 이상에서는 유전성이 사라진다.
따라서, 전지이상이 발생하여 전지가 고온화될 때, 상기 세라믹 세퍼레이터의 티탄산 바륨(BaTiO3) 물질이 전지 내부에 발생된 열을 흡수하여 전지의 열적 안정성을 향상시킨다. 한편, 상기 티탄산 바륨(BaTiO3) 물질은 상온에서 유전성을 가지기 때문에 이온전도도를 향상시켜 이차 전지의 고율특성을 향상시켜며, 더불어, 이차 전지의 고온화시 구조변화에 의해서 유전성이 사라지므로 이온전도도를 감소시켜 전류를 제한한다.
본 발명은 상술한 특정의 실시예나 도면에 기재된 내용에 그 기술적 사상이 한정되지 아니하며, 청구범위에서 청구하는 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 누구든지 다양한 변형의 실시가 가능한 것은 물론이고, 그와 같은 변경은 본 발명의 청구범위 내에 있게 된다.
상술한 바와 같이 본 발명에 의하면 세라믹 세퍼레이터의 필러를 흡열기능을 가진 필러로 구성함으로써, 고온화된 이차 전지의 열적 안정성이 향상되는 효과가 있다.

Claims (10)

  1. 전극 조립체가 포함된 이차 전지에 있어서,
    상기 전극 조립체의 두 극판 사이에 개재되는 세퍼레이터는 세라믹 필러와 바인더를 포함하는 세라믹 세퍼레이터로 이루어지되 상기 세라믹 필러는 흡열기능을 가지는 세라믹 필러 만으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 세라믹 필러는 티탄산 바륨(BaTiO3)으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  3. 제 1항 또는 제 2항에 있어서,
    상기 세라믹 필러는 그 입자크기가 0.1㎛ 내지 0.7㎛ 인 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  4. 전극 조립체가 포함된 이차 전지에 있어서,
    상기 전극 조립체의 두 극판 사이에 개재되는 세퍼레이터는 2 이상의 서로 다른 종류의 세라믹 필러를 구비하여 이루어지고, 상기 세라믹 필러 가운데 적어도 하나는 흡열기능을 가지는 세라믹 필러로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이차전 지.
  5. 제 4항에 있어서,
    상기 흡열기능을 가지는 세라믹 필러에는 티탄산 바륨(BaTiO3)이 포함되는 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  6. 제 5항에 있어서,
    상기 티탄산 바륨(BaTiO3)은 상기 세라믹 필러의 50% 내지 70%의 질량비율로 포함되는 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  7. 제 5항 또는 제 6항에 있어서,
    상기 티탄산 바륨(BaTiO3)은 그 입자크기가 0.1㎛ 내지 0.7㎛ 인 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  8. 제 4항에 있어서,
    상기 세라믹 필러에는 알루미나(Al2O3)가 포함되는 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  9. 제 8항에 있어서,
    상기 알루미나(Al2O3)는 그 입자크기가 0.4㎛ 내지 0.7㎛로 이루어지는 것을 특징으로 하는 이차 전지.
  10. 제 4항에 있어서,
    상기 세퍼레이터는 2 이상의 층으로 이루어지고 상기 2 이상의 층 가운데 적어도 하나에는 상기 세라믹 필러가 질량 기준으로 95%이상 포함되는 것을 특징으로 하는 이차 전지.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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CN104701578A (zh) * 2015-02-28 2015-06-10 合肥国轩高科动力能源股份公司 一种高安全性的锂电池卷芯处理工艺

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