KR20070095684A - 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법 - Google Patents

패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 수소와 산소의 전기화학반응을 통해서 전기를 생성하는 연료전지 시스템, 특히 애노드 전극과 대기에 노출되어 있는 캐소드 전극이 양측에 각각 제공된 멤브레인을 갖는 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법에 관한 것으로서, 상기 멤브레인을 수화시키는 단계와; 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 각각에 수소함유연료와 공기를 공급하면서 전압을 인가하는 단계로 이루어진 것을 특징으로 하므로, 연료전지 시스템의 스택을 제작한 후에 전극막 조립체에 대한 활성화 작업을 수행함으로써 스택의 전력밀도를 크게 향상시켜, 연료전지 시스템의 발전효율을 향상시킬 수 있다.
수화, 인위적 발전동작, 농도구배

Description

패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법{METHOD FOR ACTIVATING PASSIVE TYPE FUEL CELL SYSTEM}
도 1은 패시브형 연료전지 시스템의 개략도;
도 2는 애노드 전극과 캐소드 전극에 전압을 인가하였을 때 전극막 조립체의 활성화 상태를 나타낸 그래프;
도 3은 애노드 전극을 고농도 메탄올로 충진시켰을 때 전극막 조립체의 활성화 상태를 나타낸 그래프;
도 4는 본 발명에 따른 활성화 방법의 흐름도;
도 5는 종래예에 따라서 활성화처리되는 고체 고분자형 연료전지의 막전극 접합체의 도면.
< 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 >
110 : 하우징
130 : 발전부
132 : 멤브레인
134 : 캐소드 전극
136 : 애노드 전극
[특허문헌 1] 일본 공개특허공보 2004-349050호
본 발명은 수소와 산소의 전기화학반응을 통해서 전기를 생성하는 연료전지 시스템의 전극막 조립체를 활성화시키기 위한 방법에 관한 것이고, 더 상세하게 애노드 전극과 대기에 노출되어 있는 캐소드 전극이 양측에 각각 제공된 멤브레인을 포함하는 전극막 조립체를 제작한 후에 이를 활성화시키기 위한 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법에 관한 것이다.
일반적으로, 환경문제나 자원문제를 해결하기 위한 방안으로서 천연가스 등의 탄화수소연료, 메탄올 등과 같은 수소함유연료로부터 얻어지는 수소와 공기 중의 산소를 전기화학적으로 반응시켜 전기를 생성하는 연료전지 시스템에 대한 관심이 집중되어 왔다.
연료전지 시스템은 수소함유연료와 산화제인 산소의 전기화학반응에 의해서 전기를 생성하는 발전장치이다. 이러한 연료전지 시스템은 기본적으로 전기를 생성하는 발전부를 갖는다. 상기 발전부는 선택적 이온투과특성을 갖는 전해질막과, 상기 전해질막의 양면에 제공된 애노드 전극 및 캐소드 전극으로 이루어진 전극막 조립체(MEA)를 구비한 단위전지(unit cell)을 갖는다.
한편, 연료전지 시스템에 있어서, 단위전지의 배열상태, 예를 들어 단위전지가 적층되어 있는 상태와 단위전지가 평면에 배열되어 있는 상태에 따라서 액티브형과 패시브형으로 각각 분류될 수 있다. 특히, 패시브형 연료전지에 있어서 캐소드 전극은 대기에 노출된 상태로 유지된다.
이러한 패시브형 연료전지에 있어서, 단위전지를 제작한 후에 초기에 정상운전하게 되면 요구되는 전력이 얻어지지 않는다. 따라서, 단위전지의 제작 후 정상운전을 가동하기 전까지 전극막 조립체(MEA)를 활성화시키기 위한 기술이 요구되었다.
일본 공개특허공보 2004-349050호(특허문헌 1)에는 고체 고분자막으로 형성된 전해질막과 상기 전해질막에 부착되고 촉매금속이 담지되어 있는 양극 및 음극을 갖는 고체 고분자형 연료전지의 막전극 조립체(도 5 참조)에 있어서, 전기 양극의 전기 촉매금속의 활성측을 개방하거나 또는 전기 양극에 수소함유가스를 공급함과 동시에 전기 음극에 산소함유가스를 공급하면서 전기 음극의 전위를 0.5볼트 이하로 유지하여 전극의 반응저항을 저하시켜 고체 고분자형 연료전지를 활성화시키는 방법이 개시되어 있다.
그러나, 상기 특허문헌의 활성화 기술은 단위전지가 적층되어 있는 고체 고분자형 연료전지에 적용되는 것으로서, 이를 단위전지가 평면에 배열되어 있는 패시브형 연료전지 시스템에 적용하는 데에는 그 구성의 차이에 의해서 용이하지 않다는 문제점이 있었다.
본 발명은 상기된 바와 같은 종래의 문제점을 해결하기 위하여 제안된 것으로, 단위전지가 평면에 배열되어 있는 패시브형 연료전지 시스템에서 상기 단위전지를 제작한 후에 정상운전하기 전까지 전극막 조립체를 활성화시킬 수 있는 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법을 제공하는 데 그 목적이 있다
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따르면, 애노드 전극과 대기에 노출되어 있는 캐소드 전극이 양측에 각각 제공된 멤브레인을 갖는 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법은 상기 멤브레인을 수화시키는 단계와; 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 각각에 수소함유연료와 공기를 공급하면서 전압을 인가하는 단계로 이루어진 것을 특징으로 한다.
상기 멤브레인은 상기 애노드 전극에 물을 순환시킴으로써 수화되고, 상기 전압은 약 0.3~0.5V이다. 상기 수소함유연료는 상대적으로 농도가 낮은 저농도 메탄올이다.
상기 활성화 방법은 전압인가를 중지하는 단계와, 상기 애노드 전극을 수소함유연료로 충진시키는 단계를 더 포함한다.
상기 애노드 전극에 충진되는 수소함유연료는 상대적으로 농도가 높은 고농도 메탄올이다.
이하, 첨부도면을 참조하여 본 발명의 실시예를 설명한다.
도 1은 패시브형 연료전지 시스템의 개략도이고, 도 2는 애노드 전극과 캐소드 전극에 전압을 인가하였을 때 전극막 조립체의 활성화 상태를 나타낸 그래프이고, 도 3은 애노드 전극을 고농도 메탄올로 충진시켰을 때 전극막 조립체의 활성화 상태를 나타낸 그래프이다.
먼저, 패시브형 스택은 도 1에 도시된 바와 같이 수소와 산소의 전기화학반응을 통해서 전기를 생성하는 발전부(130)를 포함한다. 발전부(130)는 선택적 이온투과성을 갖는 멤브레인(132)과, 멤브레인(132)의 양면에 각각 제공된 애노드 전극(136) 및 캐소드 전극(134)으로 이루어진 전극막 조립체(MEA)를 구비한 단위전지를 갖는다.
연료전지 시스템은 또한 발전부(130)가 수용되는 수용공간을 갖는 하우징(110)을 갖는다. 하우징(110)은 소정 형상, 예를 들어 직육면체 형상을 갖는다. 하우징(110)에 있어서, 적어도 하나의 측판, 예를 들어 상부판(112)에는 복수개의 통기공(112a)이 천공되어 있고, 통기공(112a)을 통해서 산화제가 하우징(110)의 내부로 유입된다. 이때, 하우징(110)의 수용공간에 수용되어 있는 발전부(130)의 캐소드 전극(134)은 상부판(112)에 인접하도록 위치하게 된다. 한편, 하우징(110)에 있어서, 발전부(130)의 애노드 전극(136)의 하부에는 수소함유연료가 저장되는 연료저장공간(114)이 형성된다.
하우징(110)의 연료저장공간(114)에는 연료 공급부(미도시)로부터 공급되는 수소함유연료, 예를 들어 물과 혼합되어 희석되어 있는 저농도의 메탄올 용액이 저장될 수 있다.
상술된 바와 같은 구조를 갖는 패시브형 스택이 정상적으로 운전되는 경우에, 발전부(130)의 애노드 전극(136)과 캐소드 전극(134)에서 이루어지는 전기화학반응은 하기 반응식과 같다.
애노드 반응: CH3OH + H2O → CO2 + 6H+ + 6e_
캐소드 반응: (3/2)O2 + 6H+ + 6e_ → 3H2O
전체 반응: CH3OH + (3/2)O2 → 2H2O + CO2
즉, 애노드 전극(136)에서는 메탄올과 물의 반응에 의하여 이산화탄소 및 6개의 수소이온과 전자가 생성된다(산화반응). 생성된 수소이온은 고분자막(132), 예를 들어 수소이온 교환막을 거쳐 캐소드 전극(1134)에 전달된다. 캐소드 전극(134)에서는 수소이온과, 외부회로를 통해 전달된 전자와, 산소가 반응하여 물을 생성한다(환원반응). 전체적으로는, 메탄올과 산소가 반응하여 물과 이산화탄소를 생성하고, 또한 전기를 생성한다. 이때, 생성된 전기는 집전체(미도시)를 통해서 외부로 제공된다.
그러나, 패시브형 스택이 제작된 직후에는 상술된 바와 같은 화학반응이 정상적으로 이루어지지 못한다. 이는 발전부(130)의 애노드 전극(136), 캐소드 전극(134) 및 멤브레인(132)을 구성하고 있는 이오노머가 정상적으로 배열되어 있지 못 하기 때문이다.
본 발명에 따르면, 상술된 바와 같은 구조로 제작된 패시브형 스택은 도 4에 나타낸 과정을 통해서 활성화된다.
먼저, 패시브형 스택의 멤브레인(132)을 수화(hydration)시킨다(22). 이러한 수화작업은 애노드 전극(136)에 물을 순환시킴으로써 이루어진다. 멤브레인(132)이 수화되면 멤브레인(132)을 구성하고 있는 이오노머가 재정렬하여 상술된 바와 같은 화학반응결과 생성된 수소이온(H+)의 이동통로를 형성하게 된다.
그리고, 멤브레인(132)이 충분히 수화된 상태에서, 애노드 전극(136)과 캐소드 전극(134)에 수소함유연료와 산화제를 공급하면서 전압을 인가하여 발전부(130)에서 인위적인 발전동작이 이루어지도록 한다(23).
이때, 인가되는 전압은 단위전지의 용량에 따라서 약 0.3~0.5V 정도로 유지하고, 바람직하게, 약 0.4V로 유지한다. 또한, 애노드 전극에 공급되는 수소함유연료는 예를 들어 상대적으로 농도가 낮은 저농도의 메탄올 용액 또는 수소로 이루어질 수 있다.
상술된 바와 같이, 애노드 전극(136)과 캐소드 전극(134) 사이에 전압을 인가하여 인위적인 발전동작이 이루어지게 되면, 애노드 전극(136)과 캐소드 전극(134)을 구성하고 있는 촉매물질과 이오노머가 재배열하게 되면서 수소이온(H+)과 전자(e-)의 이동통로가 애노드 전극(136)과 캐소드 전극(134)에 형성된다.
도 2는 패시브형 스택을 제작한 후에, 상술된 바와 같은 활성화 과정을 수행 한 후에 질소로 퍼징한 결과를 활성화 작업일지별로 나타낸 그래프이다. 도 2의 그래프에서, Y축은 활성화 작업시 생성되는 전력밀도를 나타내고 X축은 활성화 수행일자를 나타낸다. 활성화 작업 1일째와 2일째에는 멤브레인(132)에 대한 수화작업과 인위적 발전동작을 수행하였으며, 이때 전력밀도는 향상되었음을 나타낸다. 활성화 작업 3일째부터는 인위적 발전동작을 수행하지 않고 멤브레인(132)에 대한 수화작업만을 실시한 후에 질소로 퍼징하였으며 이때 전력밀도는 거의 일정한 수준을 유지하였다.
따라서, 도 2의 그래프로부터 멤브레인에 대한 수화작업과 인위적 발전동작에 의해서 패시브형 스택에 대한 활성화 작업이 이루어졌음을 알 수 있다.
한편, 본 발명의 바람직한 실시예에 따르면, 패시브형 스택을 보다 더 활성화시키기 위하여, 상술된 바와 같이 멤브레인(132)에 대한 수화작업과 발전부(130)에 대한 인위적 발전동작이 이루어진 후에, 상기 발전동작을 중지시킨다(24). 그리고, 애노드 전극(136)을 수소함유연료로 충진시킨다(25).
이때, 수소함유연료는 예를 들어 상대적으로 높은 농도의 고농도 메탄올로 이루어지는 것이 바람직하다.
발전부(130)에 있어서, 애노드 전극(136), 멤브레인(132)과 캐소드 전극(134)들 사이에서 메탄올의 농도구배가 형성된다. 이러한 농도구배에 의해서 메탄올은 애노드 전극(136)에서 멤브레인(132)을 경유하여 캐소드 전극(134)으로 확산하게 된다. 캐소드 전극(134)으로 확산이동한 메탄올은 캐소드 전극(134)을 구성하고 있는 촉매물질의 촉매작용에 의해서 반응하게 되고, 그 결과 캐소드 전극 (134)이 활성화된다.
즉, 도 3은 패시브형 스택을 제작한 후에, 멤브레인에 대한 수화작업과 인위적 발전동작을 수행한 후에 애노드 전극을 수소함유연료로 충진하였을 때 얻어지는 결과를 활성화 작업일지별로 나타낸 그래프이다. 도 3의 그래프에서, Y축은 활성화 작업시 생성되는 전력밀도를 나타내고 X축은 활성화 작업 수행일자를 나타낸다. 활성화 작업이 이루어짐에 따라서 전력밀도가 크게 향상되었음을 알 수 있다.
본 발명에 따르면, 패시브형 스택을 제작한 후에 전극막 조립체에 대한 활성화 작업을 수행함으로써 스택의 전력밀도를 크게 향상시켜, 패시브형 연료전지 시스템의 발전효율을 향상시킬 수 있다.

Claims (8)

  1. 애노드 전극과 대기에 노출되어 있는 캐소드 전극이 양측에 각각 제공된 멤브레인을 갖는 발전부를 구비한 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법에 있어서,
    상기 멤브레인을 수화시키는 단계와;
    상기 발전부를 인위적으로 발전동작시키는 단계로 이루어진 것을 특징으로 하는 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 인위적 발전동작은 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 각각에 수소함유연료와 공기를 공급하면서 전압을 인가함으로써 수행되는 것을 특징으로 하는 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 멤브레인은 상기 애노드 전극에 물을 순환시킴으로써 수화되는 것을 특징으로 하는 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 인가전압은 0.3~0.5V인 것을 특징으로 하는 패시브형 연료전지 시스템 의 활성화 방법.
  5. 제2항에 있어서,
    상기 수소함유연료는 상대적으로 농도가 낮은 저농도 메탄올인 것을 특징으로 하는 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법.
  6. 제2항에 있어서,
    상기 수소함유연료는 수소인 것을 특징으로 하는 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 인위적 발전동작을 중지하는 단계와, 상기 애노드 전극을 수소함유연료로 충진시키는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 애노드 전극에 충진되는 수소함유연료는 상대적으로 농도가 높은 고농도 메탄올인 것을 특징으로 하는 패시브형 연료전지 시스템의 활성화 방법.
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