KR20070040304A - 물로부터 기본 수소류로 트리튬을 전달한 후, 막 확산트리튬 스트리핑 및 농축에 의하여 물로부터 트리튬을제거하고, 열 확산에 의하여 최종으로 트리튬을 농축하는방법 - Google Patents

물로부터 기본 수소류로 트리튬을 전달한 후, 막 확산트리튬 스트리핑 및 농축에 의하여 물로부터 트리튬을제거하고, 열 확산에 의하여 최종으로 트리튬을 농축하는방법 Download PDF

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Abstract

확산에 기초한 물로부터 기본 수소류로 트리튬을 전달한 후, 막 확산 트리튬 스트리핑 및 농축에 의하여 물로부터 트리튬을 제거하고, 열 확산에 의하여 최종으로 트리튬을 농축하는 방법. 처리 단계의 결합은 낮은 트리튬 농도에서 막 확산의 큰 처리량 수용 가능성과 최종으로 농축하기 위하여 요구되는 처리량이 작은 열적 확산의 간편성의 장점을 가진다. 막 확산 단계는 지지되거나 지지되지 않은 미세 공성 또는 수소 투과 가능 금속 막(Pd/Ag 합금)을 사용한다. 확산 방법은 트리튬화된 물로부터 기본 수소로 트리튬을 전달하기 위한 어떠한 전치 처리와 양립가능하다. 상기 처리는 작은 가스 재고량으로 낮은 압력에서 작동하도록 설계될 수 있으며, 과도한 압력에 대한 위험이 없다.
동위 원소, 막 확산, 열 확산

Description

물로부터 기본 수소류로 트리튬을 전달한 후, 막 확산 트리튬 스트리핑 및 농축에 의하여 물로부터 트리튬을 제거하고, 열 확산에 의하여 최종으로 트리튬을 농축하는 방법{A Process for Tritium Removal from Water by Transfer of Tritium from Water to an Elemental Hydrogen Stream, followed by Membrane Diffusion Tritium Stripping and Enrichment, and Final Tritium Enrichment by Thermal Diffusion}
본 도면은 본 상세한 설명의 일부를 구성하고, 본 발명의 예시적인 태양을 포함하며, 다양한 형태로 구체화될 수 있다. 몇몇 예에서 본 발명의 많은 측면이 본 발명의 이해를 돕기 위하여 과장되거나 확대되어 나타난 것을 이해할 수 있다.
도 1은 본 발명에서 조합된 프로세스를 그리는 프로세스 플로우 다이아그램이다.
본 발명은 일반적으로 물로부터 트리튬 동위 원소를 재생하는 분야에 관한 것이고, 더욱 상세하게는 물로부터 기본 수소류(elemental hydrogen stream)로 트리튬을 전달한 후, 막 확산 트리튬 스트리핑 및 농축에 의하여 물로부터 트리튬을 제거하고, 열 확산에 의하여 최종으로 트리튬을 농축하는 방법에 관한 것이다. 핵 반응기에 대한 중수 (heavy water) 감속재 시스템으로부터 트리튬을 추출하기 위하여, 몇몇 대규모 설비가 캐나다, 프랑스 및 최근에는 남한에 세워졌다. Kalyanam and Sood "Fusion Technology" 1988, pp 525-528에서는 시스템의 이들 유형의 처리 특징을 비교한다. 유사하게 더 작은 경수 트리튬 재생 시스템이 융합 적용을 위하여 설계되었다(H. Yoshida, et al, "fusion Eng. and Design" 1998, pp 825-882; Busigin et al, "Fusion Technology", 1995 pp 1312-1316; A. Busigin and S.K.Sood, "Fusion Technology" 1995 pp 544-549). 현재의 모든 대규모 시스템은 물로부터 기본 수소로 트리튬을 전달한 후, 대부분의 수소 동위 원소를 분리하기 위하여 극저온 증류 캐스캐이드 과정을 거치는 전치 처리 방법을 사용한다.
대규모 막(가스 상태) 확산 시스템은 우라늄 동위 원소를 분리하기 위하여 설계되고 세워졌다. M. Benedict, T.Pigford and H. Levi, "Muclear Chemical Engineering", McGraw Hill(1981)에 가스 확산 기술에 대하여 전체적으로 기재되어 있다. 가스 확산은 대규모의 수소 동위 원소 분리를 위하여 결코 사용되지 않았다.
G. Vasaru et al, "The Thermal Diffusion Column", VEB Deutscher der Wissenschaften, Berlin, 1968에 기재된 것과 같이, 열적 확산 컬럼이 1950년대 이래로 소규모의 수소 동위 원소를 분리하기 위하여 사용되었다. 이 기술은 큰 처리량을 가지도록 확장할 수 없으므로 그 사용이 제한되었다.
물의 탈트리튬화(detritiation)를 위한 현재의 모든 대규모 처리 방법은 (a) DTO + D2 ↔ D2O + DT와 같은 촉매 교환 반응; (b) DTO → DT + ½O2와 같은 물의 직접 전기 분해; 또는 (c) 물 가스 전이 반응: DTO + CO → DT + CO2과 같은 적절한 반응에 의한 물 분해와 같은 물로부터 기본 수소로 트리튬을 전달하는 것에 기초한다(Kalyanam and Sood "Fusion Technology" 1988, pp 525-528; A. Busigin and P. Gierszewski, "Fusion Engineering and Design" 1998 pp 909-914; D.K. Murdoch et al, "Fusion Science and Technology" 2005, pp 3-10; K.L.Sessions, "Fusion Science and Technology" 2005, pp 91-96; J. Cristescu et al, "Fusion Science and Technology" 2005, pp 97-101; I-R. Cristescu et al, "Fusion Science and Technology" 2005, pp 343-348 참조).
최근에 Pd/Ag 막 캐스캐이드는 ITER에 적용하기 위한 극저온 증류에 대한 대안의 기술로써 제안되었다(D.L. Luo et al, "Fusion Science and Technology" 2005, pp 156-158). 그러나, 제안된 장치의 수소 처리량은 달링톤(Darlington) 트리튬 제거 설비와 같은 CANDU 반응기 감속재 물의 탈트리튬화 시스템에서보다 1000배 더 작았다. 이 대안의 기술은 약 50% 듀테륨과 50% 트리튬을 포함하는 플라즈마 고갈 가스를 융합 연료의 재생에 적절하도록 90% 트리튬의 농도로 업그레이드하는 것과 같은 작은 단위의 동위 원소 분리에 적합하다. 큰 융합 장치에 대한 높은 트리튬 처리량은 열적 확산과 같은 소량 처리 기술을 비실용적으로 만든다. 핵 반응기를 위한 일반적인 물의 탈트리튬화 기술에서 트리튬 처리량은 ITER 규모의 융합 기계와 비교하여 아주 작으나, 처리되는 물의 양은 매우 많다.
종래 기술에서 대규모의 수소 동위 원소 분리를 위한 극저온 증류 방법은 다음과 같은 결점들을 가진다:
1. 데우거나 증발시킬 때 잠재하는 높은 압력과 같은 위험을 가진 액체 한제(cryogens)의 사용; 매우 낮은 온도의 처리 환경으로 인한 열적 스트레스; 극저온 장치를 포함하기 위한 진공 절연 콜드 박스 용기가 필요함;
2. 증류 컬럼 패킹에 거의 구속되어 있는 많은 액체 수소(및 트리튬) 재고;
3. 불순물의 동결로 인한 처리 라인의 방해 가능성;
4. 복잡하고 비용이 높은 처리 설비;
5. 복잡한 조작 및 유지 비용;
6. 예비 장비를 유지하고 업그레이드하는 것을 어렵게 하는 비-모듈라(non-modular) 처리;
7. 극저온 증류 캐스캐이드로 정제 공급하기 위한 일괄 조작 건조제 및 액체 질소 흡수제의 필요.
상업적으로 이용 가능하지 않고 수ppm으로부터 99+% 순도로 트리튬을 농축하는 것은 다수의 불연속적인 압축 단계를 요구한다는 사실 때문에 대규모의 막 확산은 과거에 수소 동위 원소를 분리하기 위하여 사용되지 않았다. 극저온 증류와 경쟁하여, 트리튬 물질 융합성 및 안정성이 특히 존재하는 트리튬 고농도 처리 결과에서 압축 단계의 수가 줄어들 필요가 있다.
열 확산은 소규모 트리튬 분리를 위하여 심지어는 99+% 트리튬까지 성공적으로 사용되었으나, 처리량이 커지도록 규모를 쉽게 확장할 수 없었다. 이는 열 확산 컬럼이 라미나(laminar) 흐름 방식으로 조작되어야 하나, 대규모에서는 교란 흐름 방식으로 컬럼을 조작하여야 하기 때문이다(R. Clark Jones and W.H.Furry, "Reviews of Modern Physics", 1946, pp 151-224). 처리 요구량이 클 때 매우 많은 열적 확산 컬럼을 병렬로 구성하는 대안의 기술은 바람직하지 않다. 열적 확산 컬럼은 또한 낮은 열역학 효율을 가지고, 소규모에서 중요하지 않은 것이 대규모에서 문제될 수 있다.
본 발명의 기본적인 목적은 종래의 극저온 증류 방법보다 더욱 간단하고 경제적인 경수 및 중수의 탈트리튬화를 위한 대규모의 비-극저온 확산 기초 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 종래의 극저온 증류 방법보다 기동, 중지 및 조작이 더욱 간단한 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 종래의 극저온 증류 방법보다 더욱 간단하게 설계되고 업그레이드될 수 있는 모듈러 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 예비 장비의 보수 및 유지를 간단하게 하는 표준화 모듈에 기초한 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 종래 극저온 증류 방법보다 크게 작은 기본 수소 동위 원소 재고(inventory)를 가진 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 종래의 극저온 증류 방법에 비하여 액체 한제를 제거하기 위한 위험이 줄어든 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 ppm 단위의 트리튬을 포함하고 있는 물을 탈트리튬화하고 99% 이상의 트리튬 농도를 가지는 산물을 생산할 수 있는 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 극저온 증류 시스템의 전치에 전형적으로 사용되는 건조제 및 액체 질소 흡수제와 같은 일괄 조작의 필요가 없는 연속적인 방법을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적 및 장점은 묘사와 예시의 수단으로 본 발명의 한 태양이 개시되어 있는 수반된 도면과 함께, 다음의 상세한 설명으로부터 명확해질 것이다.
본 발명의 바람직한 태양에 따라, 물로부터 기본 수소류로 트리튬을 전달한 후, 막 확산 트리튬 스트리핑 및 농축에 의하여 물로부터 트리튬을 제거하고, 열 확산에 의하여 최종으로 트리튬을 농축하는 방법이 개시되어 있다. 상기 방법은 트리튬 스트리핑 및 일차 농축을 위한 막 확산 캐스캐이드에 최종으로 트리튬을 농축하기 위한 하나 이상의 열 확산 컬럼을 결합한다. 이러한 결합은 처리량이 많고 트리튬 농도가 낮은 경우의 막 확산의 규모 확장성과 최종으로 농축하기 위하여 요구되는 처리량이 작은 경우의 열적 확산의 간편성의 장점을 가진다. 이 방법은 증기상 촉매 교환(Vapor Phase Catalytic Exchange(VPCE)), 액상 촉매 교환(LPCE), 직접 전기 분해(DE), 결합된 전기 분해 및 촉매 교환(CECE), 물 가스 전이 반응기(즉, 팔라듐 막 반응기(PMR))에 의한 물 분해, 또는 핫 메탈 베드 반응기(Hot Metal Bed Reactor(HMBR)를 포함하는 트리튬화된 물로부터 기본 수소로 트리튬을 전달하기 위한 어떤 전치 처리와 양립할 수 있다. 상기 처리는 막 확산 부분의 고압 측면 및 열적 확산 부분에서 낮은 압력(대략 1기압)에서 작동하도록 설계될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 종래의 극저온 증류에서 액체 한제가 데워질 때 증발하는 것과 같은 과도한 압력의 위험성이 없다.
바람직한 태양에 대한 상세한 설명이 여기에서 제공된다. 그러나, 본 발명은 다양한 형태로 구체화될 수 있다. 그러므로, 여기에서 개시된 특정 사항은 발명을 한정하는 것으로 해석되는 것이 아니고, 오히려 사실상 어떤 적절한 상세한 시스템, 구조 또는 방법으로 본 발명을 사용하려는 당업자를 가르치기 위한 대표적인 기초 및 청구를 위한 기초로 해석된다.
본 발명에 따라, 도 1은 본 발명에 기초한 물의 탈트리튬화 시스템에 대한 개념적인 처리 플로우 다이아그램을 도시한다. 도시된 전치 시스템 10은 트리튬화된 물 공급 11이 탈트리튬화된 가스류 13을 적시기 위하여 사용되는 가스-액체 접촉기 12로 흐르는 증기상 촉매 교환(VPCE)이다. 기체-액체 접촉기 12에 남은 증발되지 않은 물 14는 그 적용에 따라, 공급류 11로 재순환되거나 공급원으로 되돌아올 수 있다.
이 예에서, 가스-액체 접촉기 12로 들어오는 공급수 11의 온도는 적셔진 가스 상부 출구류 15에서 최적의 수소-물 증기 비율을 유지하도록 조절되고, 그 후 트리튬이 많은 물은 교환 반응 DTO + D2 ↔ D2O + DT에 따라 반응하는 고온 촉매 반 응기 16을 통과한다.
그러나, 본 방법은 다음의 어떠한 반응에 따라 트리튬이 많은 중수 또는 경수로부터 트리튬을 추출하기 위하여 사용된다:
DTO + D2 ↔ D2O + DT
HTO + H2 ↔ H2O + HT
HTO + HD ↔ HDO + HT
또는 더욱 일반적으로
QTO + Q2 ↔ Q2O + QT
여기에서 Q는 수소 동위 원소 H 및 D를 나타낸다. 이들 모든 반응에서, 물에서 기본 수소로 트리튬의 전달이 일어난다 .
탈트리튬화된 물 리턴류 18에서 트리튬 농도가 크게 낮아지면 촉매 반응기로의 공급류 15에서 높은 수소 대 물 증기 비율을 필요로 한다. 그러나, 중수 반응기 감속재 물의 탈트리튬화와 같은 적용에서, 일차적인 목적은 전체적인 트리튬의 제거율을 최대화하는 것이므로, 낮은 수소 대 물 증기 비율이 전체 트리튬의 제거율을 최대화하는데 바람직하다.
도 1에서 도시된 전치 시스템 10은 액상 촉매 교환(LPCE), 직접 전기 분해(DE), 결합된 전기 분해 및 촉매 교환(CECE), 물 가스 전이 반응기(즉, 팔라듐 막 반응기(PMR))에 의한 물 분해, 또는 핫 메탈 베드 반응기(HMBR)와 같은 다른 시스템에 의하여 대체될 수 있다. 유사하게, 가스-액체 접촉기 12는 이탄화 막, 증발 기 등과 같은 다른 장치일 수 있다.
반응기 16의 하류 부분에서, 물 증기는 콘덴서 17에서 응축된 후, 중력에 의하여 탈트리튬화된 물 18로써 되돌아온다. 콘덴서의 하류 부분에서, 기본 수소 동위 원소는 오직 기본 수소 동위 원소로 투과할 수 있는 Pd/Ag 막 20을 통하여 투과할 때, 공급 진공 펌프 19를 통하여 빠져나온다. Pd/Ag 막 20 및 공급 진공 펌프 19는 수소 동위 원소의 높은 재생률을 얻기 위하여 조작하는 하나 이상의 유닛이 될 수 있다. 비투과성 가스 또는 증기는 압력 조절 밸브 21를 통하여 농축(retentate)할 때 빠지고, 물 증기의 응축을 막기 위하여 충분한 온도로 가열된다.
공급 진공 펌프 19의 출구는 막 확산 캐스캐이드 22로 공급된다. 막 확산 캐스캐이드에서의 공급 위치 24는 단계 4에서 나타난다. 공급 위치는 스트리핑 필요에 따른 특수한 적용이므로, 단계 4에서 공급 위치 24는 오직 예시적인 것으로 간주하여야 한다. 막 확산 캐스캐이드 22의 각 단계는 적어도 하나의 압축기 및 하나의 막으로 이루어져 있다. 처리량을 크게 하기 위하여, 압축기가 불연속적인 크기만으로 이용가능하기 때문에, 각 단계는 병렬로 연결된 몇몇 막 및 압축기를 가질 수 있다. 스트리핑 단계 23은 전치 시스템 10으로 재순환하기 위한 탈트리튬화된 가스 산물류 13을 만들기 위하여 트리튬을 스트리핑한다. 농축 부분 25는 하나 이상(그러나, 실용적인 수)의 열적 확산 컬럼(들) 29에 의하여 최종 농축이 수행되도록 하기 위하여 충분한 농도로 트리튬을 농축한다. 막 확산 캐스캐이드 22로부터 트리튬 농축 산물 33은 최종 농축을 위하여 열적 확산 컬럼(들) 29로 공급된다.
막 확산 캐스캐이드 22에서 각각의 막 유닛은 고압 농축(retentate) 측면 26, 저압 투과 측면 27 및 확산 막 28을 가진다. 확산 막 28은 구멍이 일반적으로 가스 수단 자유 경로보다 작은 미세 공성의 막이거나 Pd/Ag 수소 투과 가능 막과 같은 금속 막이다. 두 경우에, 더 가벼운 동위 원소 종은 더 무거운 종보다 더욱 빨리 막을 통하여 확산하고, 더 무거운 동위 원소가 막의 농축(retentate) 측면에 농축되는 결과를 낳는다. 시스템에 사용된 스트리핑 및 농축 단계의 수는 실용적인 값으로 하류 열적 확산 컬럼(들) 29로의 흐름 33을 줄이기 위하여 필요한 단계의 수 및 시스템 분리 필요에 의하여 결정된다.
막 확산 캐스캐이드 22는 낮은 압력에서 작동하도록 설계될 수 있다. 미세 공성의 막에서, 작동 압력은 가스 수단 자유 경로(gas mean free path)가 구멍 크기보다 실질적으로 더 커지는 포인트 밖으로 증가할 수 없다.
한정된 가스 재고(inventory)의 존재로 인한 시스템 설계에 존재하는 높은 압력의 위험성은 없다. 이는 데울 경우 액체 한제가 증발하고 폭발할 때 압력이 과도하게 높아질 수 있는 극저온 증류와 크게 다르다. 또한, 액체 수소(액체 수소는 낮은 압력의 따뜻한 가스보다 약 3 제곱 배 더 높은 몰 밀도를 가진다)를 조작하지 않기 때문에, 막 확산 캐스캐이드 22는 작은 재고량을 가진다.
적용에 따라, 병렬 또는 직렬로 연결된 몇 개의 컬럼이 실용적일 수 있음에도, 도 1에서는 하나의 열 확산 컬럼 31이 나타난다. 열 확산 컬럼은 쿨링 자켓 32에 의하여 둘러싸인 튜브 내에 집중적으로 위치되어 있는 원통형 힛팅 로드 30 또는 핫-와이어로 구성되어 있다. 트리튬 산물 36은 컬럼 31의 바닥으로부터 빠져나 오고, 트리튬이 소모된 가스 34는 막 확산 캐스캐이드 22로 되돌아온다. 냉각재 35는 일반적으로 물이지만, 원칙적으로 액체 질소와 같은 더욱 차가운 물질이 될 수 있다. 열 확산 컬럼의 분리 능력은 뜨거움 대 차가움의 온도의 비가 커질 때 개선된다.
큰 처리량을 가진 막 확산 캐스캐이드 22의 규모 확장성과 하나 이상의 작은 처리량을 가진 열적 확산 컬럼들 29를 결합하는 것에 의하여, 결합된 처리 방법은 실용적인 단계 수의 막 확산 캐스캐이드 22와 실용적인 수의 열 확산 컬럼 29를 가진다. 처리 선택은 그 자체로는 바람직하지 못할 수도 있고 비실용적일 수도 있다.
결합된 막 확산 캐스캐이드 22와 열적 확산 컬럼들 29는 종래의 극저온 증류 캐스캐이드에 비하여 조작이 더욱 간편하다. 기동, 작동, 또는 중지 순서가 복잡하지 않다. 그 방법은 일괄적으로 작동할 필요없이 연속적이다.
본 발명이 바람직한 태양과 연관하여 기술되었음에도, 본 발명의 범위를 특별한 형태로 한정하는 것으로 의도되는 것이 아니고, 첨부된 청구항에 의하여 한정되는 것과 같이 본 발명의 범위와 사상 내에서 포함될 수 있는 대안, 변형, 및 균등물을 포함하는 것으로 의도된다.
결합된 막 확산 캐스캐이드 22와 열적 확산 컬럼들 29는 종래의 극저온 증류 캐스캐이드에 비하여 조작이 더욱 간편하다. 기동, 작동, 또는 중지 순서가 복잡하지 않다. 그 방법은 일괄적으로 작동할 필요없이 연속적이다.

Claims (3)

  1. 물로부터 기본 수소류로 트리튬을 전달한 후, 막 확산 트리튬 스트리핑 및 농축에 의하여 물로부터 트리튬을 제거하고, 열 확산에 의하여 최종으로 트리튬을 농축하는 방법.
  2. 최종으로 농축하기 위하여 대규모 막 확산이 소규모 열 확산과 연속으로 결합하는 것으로 이루어진 수소 동위 원소 분리 방법.
  3. 증기상 촉매 교환(VPCE), 액상 촉매 교환(LPCE), 직접 전기 분해(DE), 결합된 전기 분해 및 촉매 교환(CECE), 물 가스 전이 반응기(즉, 팔라듐 막 반응기(PMR))에 의한 물 분해, 또는 핫 메탈 베드 반응기(Hot Metal Bed Reactor(HMBR)를 포함하는 트리튬화된 물로부터 기본 수소로 트리튬을 전달하기 위한 어떤 전치 처리와 양립할 수 있는 결합된 막 확산 및 열 확산 방법.
KR1020060098286A 2005-10-11 2006-10-10 물로부터 기본 수소류로 트리튬을 전달한 후, 막 확산트리튬 스트리핑 및 농축에 의하여 물로부터 트리튬을제거하고, 열 확산에 의하여 최종으로 트리튬을 농축하는방법 KR20070040304A (ko)

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US11/247,996 US7815890B2 (en) 2005-10-11 2005-10-11 Process for tritium removal from water by transfer of tritium from water to an elemental hydrogen stream, followed by membrane diffusion tritium stripping and enrichment, and final tritium enrichment by thermal diffusion
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