KR20060001430A - 리튬 이차 전지용 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지 - Google Patents

리튬 이차 전지용 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지 Download PDF

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KR20060001430A
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Abstract

본 발명은 리튬 이차 전지용 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것으로서, 상기 양극은 전류 집전체; 및 상기 전류 집전체의 양쪽면에 각각 형성된 제 1 활물질 층 및 제 2 활물질 층을 포함하며, 상기 제 1 활물질 층은 고용량 양극 활물질을 포함하고, 상기 제 2 활물질 층은 저용량 양극 활물질을 포함한다.
본 발명의 리튬 이차 전지용 양극은 전류 집전체의 양면에 용량이 서로 다른 활물질 층을 형성하여, 양극 용량에 대한 음극 용량의 비인 N/P 비율을 적절하게 조절할 수 있어 리튬이 석출되는 등의 문제를 방지할 수 있다.
리튬이차전지,N/P,양극,고용량,저용량

Description

리튬 이차 전지용 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지{POSITIVE ELECTRODE FOR RECHARGEABLE AND RECHARGEABLE LITHIUM BATTERY}
도 1은 본 발명의 리튬 이차 전지의 구조를 개략적으로 나타낸 도면.
도 2는 종래 전극 집합체의 횡단면을 도시한 개략도.
도 3은 도 2의 권취 부분을 도시한 개략도.
[산업상 이용 분야]
본 발명은 리튬 이차 전지용 양극 및 그를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 극판에서 양극 활물질 및 음극 활물질의 비율이 적당한 리튬 이차 전지용 양극 및 그를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것이다.
[종래 기술]
최근 첨단 전자 산업의 발달로 전자장비의 소량화 및 경량화가 가능하게 됨에 따라 휴대용 전자 기기의 사용이 증대되고 있다. 이러한 휴대용 전자 기기의 전원으로 높은 에너지 밀도를 가진 전지의 필요성이 증대되어 리튬 이차 전지의 연구가 활발하게 진행되고 있다.
이러한 리튬 이차 전지는 그 형상에 따라 각형, 원통형 및 파우치형 등으로 분류되며, 세퍼레이터를 매개로 양극판과 음극판이 적층된 후 나선형으로 권취된 전극 집합체를 기본 구성으로 한다. 이와 같이 양극판과 음극판을 적층하여 나선형으로 권취하여 원통형 또는 각형 전지를 제조하는 경우, 전극 집합체는 도 2에 나타낸 것과 같이 대략 타원형 모양의 횡단면을 갖고, 이 횡단면을 기준으로 봤을 때 직선부(St)와 곡선부(L)로 나누어진다. 즉 전극 집합체(20)는 양극(2)과 음극(6) 사이에 세퍼레이터(4)를 위치시켜 형성된다.
직선부(St)에서는 세퍼레이터(4)를 사이에 두고 대면되는 양극과 음극의 활물질이 동일한 길이로 존재하지만, 전극 집합체의 곡선부(L)에서는 도 3에 도시한 바와 같이, 기하학적 특성상 양극(2) 및 음극(6) 길이의 차이가 나타나고, 결국 양극 및 음극에 형성된 양극 및 음극 활물질 층의 길이 차이가 나게 된다. 즉, 전류 집전체에 형성된 제 1 양극 활물질 층(2a)와 이에 대항하는 음극 활물질 층(6a)의 길이 차이에 따라 양극 용량 대비 필요한 음극 활물질의 양을 나타내는 N/P 비율이 적절하지 않게 된다.
이를 도 2와 도 3를 참조하여 상세히 설명한다. 즉, 양극(2) 및 음극(6) 활물질의 두께를 T라 하고, 전극 집합체의 곡선부에서 곡률진 영역의 임의의 각도를 θ라 하며, 곡률진 영역의 중심부로부터 각 양극판 및 음극판까지의 직선 길이를 Rn으로(여기서 n은 전극 집합체 중심부에서 외곽부 방향으로 양극판 및 음극판의 순서를 나타낸다) 가정하면, 곡선부에서 연접된 각 극판의 원주길이(S)는 각각 Sn=θRn, Sn-1=θRn-1로 표시할 수 있다. 그리고 극판과 극판 사이의 직선 거리는 T와 동일하므로 연접한 극판 사이의 원주 길이 차이는 Sn-Sn-1=θRn-θR n-1=θ(Rn-1+T)-θRn-1=θT, 즉 곡선부에서의 각도에 양극 및 음극 활물질층의 두께를 곱한 값이 되고, 여기에 두께와 전극 집합체의 종축 방향 길이를 곱한 값이 연접한 양극 및 음극의 활물질의 양의 차이가 됨을 알 수 있다.
이런 이유로 종래 이차 전지에서는 음극이 전극 집합체의 최외곽에 위치할 때 전극 집합체의 양극 및 음극에서의 용량 비율은 항상 1 이상이 유지되지만 양극이 전극 집합체의 최외곽에 위치할 때는 전극 집합체의 연접한 양극 및 음극에서의 용량 비율이 1 이하인 영역이 존재함을 알 수 있다. 특히 이는 전극 집합체를 형성하기 전의 양극판 및 음극판 전체 길이 중에서 한 선단부를 기준으로 약 7.1퍼센트 되는 영역이 이에 해당한다.
이에 따라 각형 이차 전지의 충방전시, 양극 및 음극 용량 비율이 1 이하가 되는 부분에서 금속 산화물이 석출되기 쉽고, 이는 전지의 성능을 감소시키는 원인이 되고, 특히 고율 충방전시 전지의 안전성을 급격히 열화시키는 원인이 된다.
본 발명의 목적은 양극 활물질 및 음극 활물질의 비율이 적당한 리튬 이차 전지용 양극을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 양극을 포함하는 리튬 이차 전지를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 전류 집전체; 및 상기 전류 집전체의 양면에 각각 형성된 제 1 활물질 층 및 제 2 활물질 층을 포함하고, 상기 제 1 활물질 층은 고용량 양극 활물질을 포함하고, 상기 제 2 활물질 층은 저용량 양극 활물질을 포함하는 것인 리튬 이차 전지용 양극을 제공한다.
본 발명은 또한 양극; 음극 활물질을 포함하는 음극; 및 전해액을 포함하는 리튬 이차 전지를 제공한다.
이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명은 전극 제조시 권취되어 형성된 전극 집합체의 곡률 부분에서 집전체의 일면에 위치하는 양극 활물질 층과 이 양극 활물질 층에 대향하며 상기 집전체보다 안쪽면에 위치하는 음극 활물질 층의 길이가 서로 다름에 따라 양극 용량 대비 필요한 음극 활물질의 양을 나타내는 N/P 비율이 적절하지 않게 되는 문제점을 해결할 수 있는 리튬 이차 전지용 양극에 관한 것이다.
본 발명의 양극은 전류 집전체의 일면(제 1 면)에는 고용량 양극 활물질을 포함하는 제 1 양극 활물질 층을 형성하고, 상기 일면과 전류 집전체를 사이에 두고 마주보는 면(제 2 면)에는 저용량 양극 활물질을 포함하는 제 2 양극 활물질 층을 형성한다. 즉, 전류 집전체의 양면에 형성하는 양극 활물질 층에서 양극 활물질을 용량이 높고 낮은 것으로 다르게 형성한 것이다.
상기 고용량 양극 활물질이란 160 내지 200mAg/g의 용량을 갖는 활물질로서, Ni 계열 양극 활물질이 바람직하고, 그 예로는 하기 화학식 1 내지 7로 이루어진 군에서 선택되는 화합물을 사용할 수 있다.
[화학식 1]
LixNi1-yMyA2
[화학식 2]
LixNi1-yMyO2-zXz
[화학식 3]
LixNi1-yCoyO2-zXz
[화학식 4]
LixNi1-y-zCoyMzAα
[화학식 5]
LixNi1-y-zCoyMzO2-αXα
[화학식 6]
LixNi1-y-zMnyMzAα
[화학식 7]
LixNi1-y-zMnyMzO2-αXα
(상기 식에서, 0.90 ≤ x ≤1.1, 0 ≤y ≤0.5, 0 ≤z ≤0.5, 0 ≤ α≤2이고, M는 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V 또는 희토류 원소로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 원소이며, A는 O, F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되는 원소이고, X는 F, S 또는 P이다.)
상기 저용량 양극 활물질은 100 내지 160mAh/g의 용량을 갖는 활물질로서, Mn 계열 양극 활물질이 바람직하고, 그 예로 하기 화학식 8 내지 11로 이루어진 군에서 선택되는 것을 들 수 있다.
[화학식 9]
LiaMn2O4
[화학식 10]
LiaMnMbO2
[화학식 11]
LiaMn2MbO4
(상기 화학식에서, 0.95 ≤ a ≤ 1.1, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이고,
M은 Al, Cr, Mn, Fe, Mg, La, Ce, Sr 및 V로 이루어진 군에서 선택되는 전이 금속 또는 란타나이드 금속 중 하나 이상의 금속이다)
이와 같이, 본 발명의 리튬 이차 전지용 양극은 전류 집전체의 양면에 형성되는 양극 활물질을 용량이 높고 낮은 것으로 다르게 사용하여, 양극 용량에 대한 음극 용량 비율인 N/P 비율을 적절하게 조절할 수 있다. 특히, 전극이 권취되어 형성되는 곡률부에서 바깥쪽에 해당하는 면에 고용량 양극 활물질 층을 형성하고, 그 안쪽에 저용량 양극 활물질 층을 형성하는 것이 본 발명의 효과를 극대화할 수 있어서 바람직하다. 이와 같이, 안쪽에 저용량 양극 활물질 층을 형성하고, 바깥 쪽에 고용량 양극 활물질 층을 형성하면, 저용량 양극 활물질 층과 이에 대응하는 그 안쪽의 음극 활물질 층의 용량을 적절하게 맞출 수 있다. 즉, 저용량 양극 활물질 층이 음극 활물질 층보다 바깥쪽에 위치하므로, 길이가 더 기나, 용량이 작은 활물질을 사용하였으므로, 실제 용량 비인 N/P 비율은 적당하게 1 정도를 유지할 수 있게 된다.
이와 같이 용량이 높고 낮은 양극 활물질을 사용한 본 발명의 전극은 전류 집전체의 양면에 형성되는 양극 활물질 층을 동일 두께로 형성하여도 되므로, 공정이 간단하다.
본 발명의 리튬 이차 전지용 양극을 포함하는 리튬 이차 전지는 음극 활물질을 포함하는 음극 및 전해액을 포함하며, 휴대폰 또는 노트북 등에 사용되는 소형 전지 이외에도 전기 자동차 등에 사용되는 대형 전지를 포함한다.
상기 음극 활물질은 리튬 이온을 가역적으로 인터칼레이션 및 디인터칼레이션할 수 있는 화합물이면 모두 사용가능하며, 그 대표적인 예로 결정질 또는 비정질 탄소, 탄소 복합체, 리튬 금속 또는 리튬 합금 등을 들 수 있다.
상기 전해액은 비수성 유기 용매와 리튬염을 포함한다.
이 비수성 유기 용매는 전지의 전기화학적인 반응에 관여하는 이온들이 이동할 수 있는 매질 역할을 한다. 상기 비수성 유기 용매로는 카보네이트, 에스테르, 에테르 또는 케톤을 사용할 수 있다. 상기 카보네이트로는 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 디프로필 카보네이트, 메틸프로필 카보네이트, 에틸프로필 카보네이트, 메틸에틸 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 부틸렌 카보네이트 등이 사용될 수 있으며, 상기 에스테르로는 γ-부티로락톤, n-메틸 아세테이트, n-에틸 아세테이트, n-프로필 아세테이트 등이 사용될 수 있고, 상기 에테르로의 예로는 디부틸 에테르가 있으며, 상기 케톤으로는 폴리메틸비닐 케톤이 있다.
상기 리튬염은 전지 내에서 리튬 이온의 공급원으로 작용하여 기본적인 리튬 전지의 작동을 가능하게 하며, 비수성 유기 용매는 전지의 전기화학적 반응에 관여하는 이온들이 이동할 수 있는 매질 역할을 한다. 상기 리튬염으로는 LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF6, LiClO4, CF3SO3 Li, LiN(SO2CF3)2, LiC4F9SO3 , LiAlO4, LiAlOCl4, LiN(SO2C2F5)2), LiN(CxF2x+1SO 2)(CyF2y+1SO2)(여기서, x 및 y는 자연수임), LiCl 및 LiI들 중의 하나 혹은 둘 이상을 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 전해액에서, 상기 지지 전해염의 농도는 0.1 내지 2.0M이 바람직하다. 상기 지지 전해염의 농도가 0.1M 미만이면, 전해질의 전도도가 낮아져 전해질 성능이 떨어지고 2.0M을 초과하는 경우에는 전해질의 점도가 증가하여 리튬 이온의 이동성이 감소되는 문제점이 있다.
또한, 리튬 이차 전지에서 양극 및 음극 사이에 단락을 방지하는 세퍼레이터를 포함할 수 있으며, 이러한 세퍼레이터로는 폴리올레핀, 폴리프로필렌, 폴리에틸렌 등의 고분자막 또는 이들의 다중막, 미세다공성 필름, 직포 및 부직포와 같은 공지된 것을 사용할 수 있다.
상술한 전해액, 양극, 음극 및 세퍼레이터를 포함하는 리튬 이차 전지는 양 극/세퍼레이터/음극의 구조를 갖는 단위 전지, 양극/세퍼레이터/음극/세퍼레이터/양극의 구조를 갖는 바이셀, 또는 단위 전지의 구조가 반복되는 적층 전지의 구조로 형성할 수 있다.
이러한 구성을 갖는 본 발명의 리튬 이차 전지의 대표적인 예를 도 1에 나타내었다. 도 1은 양극(22), 음극(24) 및 상기 양극(22)과 음극(24) 사이에 위치하는 세퍼레이터(30)를 포함하고, 상기 양극(22) 및 상기 음극(24) 사이에 전해액(미도시)이 위치하는 케이스(20)를 포함하는 원통 타입의 리튬 이온 전지를 나타낸 것이다. 도 3에서 도면 부호 32 및 34는 각각 양극 및 음극 리드 플레이트를 나타낸 것이다. 물론, 본 발명의 리튬 이차 전지가 이 형상으로 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 양극 활물질을 포함하며 전지로서 작동할 수 있는 각형 형상으로도 가능하다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
Al 양극 전류 집전체의 일면에 니켈 계열 양극 활물질 슬러리를 도포하여, 니켈 계열 고용량 양극 활물질 층을 형성하고, 상기 일면에 대응하는 다른 일면에 망간 계열 양극 활물질 층을 형성하여, 양극을 제조하였다. 상기 니켈 계열 또는 망간 계열 양극 활물질 슬러리는 각각 양극 활물질과, 폴리비닐리덴 플루오라이드 바인더 및 카본 도전재를 92 : 4 : 4의 중량비로 포함하고, 용매로는 N-메틸 피롤 리돈 용매를 사용하였다.
(비교예 1)
Al 양극 전류 집전체의 양면에 동일하게 니켈 계열 양극 활물질 슬러리를 도포한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였다.
상술한 것과 같이, 본 발명의 리튬 이차 전지용 양극은 전류 집전체의 양면에 용량이 서로 다른 활물질 층을 형성하여, 양극 용량에 대한 음극 용량의 비인 N/P 비율을 적절하게 조절할 수 있어 리튬이 석출되는 등의 문제를 방지할 수 있다.

Claims (12)

  1. 전류 집전체; 및
    상기 전류 집전체의 양쪽면에 각각 형성된 제 1 활물질 층 및 제 2 활물질 층을 포함하며, 상기 제 1 활물질 층은 고용량 양극 활물질을 포함하고, 상기 제 2 활물질 층은 저용량 양극 활물질을
    을 포함하는 리튬 이차 전지용 양극.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 고용량 양극 활물질은 Ni 계열 양극 활물질인 리튬 이차 전지용 양극.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 Ni 계열 양극 활물질은 하기 화학식 1 내지 7로 이루어진 군에서 선택되는 것인 리튬 이차 전지용 양극.
    [화학식 1]
    LixNi1-yMyA2
    [화학식 2]
    LixNi1-yMyO2-zXz
    [화학식 3]
    LixNi1-yCoyO2-zXz
    [화학식 4]
    LixNi1-y-zCoyMzAα
    [화학식 5]
    LixNi1-y-zCoyMzO2-αXα
    [화학식 6]
    LixNi1-y-zMnyMzAα
    [화학식 7]
    LixNi1-y-zMnyMzO2-αXα
    (상기 식에서, 0.90 ≤ x ≤1.1, 0 ≤y ≤0.5, 0 ≤z ≤0.5, 0 ≤ α≤2이고, M는 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V 또는 희토류 원소로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 원소이며, A는 O, F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되는 원소이고, X는 F, S 또는 P이다.)
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 저용량 양극 활물질은 Mn계 양극 활물질인 리튬 이차 전지용 양극.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 Mn계 양극 활물질은 하기 화학식 8 내지 11로 이루어진 군에서 선택되는 것인 리튬 이차 전지용 양극.
    [화학식 8]
    LiaMnO2
    [화학식 9]
    LiaMn2O4
    [화학식 10]
    LiaMnMbO2
    [화학식 11]
    LiaMn2MbO4
    (상기 화학식에서, 0.95 ≤ a ≤ 1.1, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이고,
    M은 Al, Cr, Mn, Fe, Mg, La, Ce, Sr 및 V로 이루어진 군에서 선택되는 전이 금속 또는 란타나이드 금속 중 하나 이상의 금속이다)
  6. 전류 집전체; 및 상기 전류 집전체의 양쪽면에 각각 형성된 제 1 활물질 층 및 제 2 활물질 층을 포함하며, 상기 제 1 활물질 층은 고용량 양극 활물질을 포함하고, 상기 제 2 활물질 층은 저용량 양극 활물질을 포함하는 것인 양극;
    음극 활물질을 포함하는 음극; 및
    전해액
    을 포함하는 리튬 이차 전지.
  7. 제 6 항에 있어서, 상기 고용량 양극 활물질은 Ni 계열 양극 활물질인 리튬 이차 전지.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 Ni 계열 양극 활물질은 하기 화학식 1 내지 7로 이루어진 군에서 선택되는 것인 리튬 이차 전지.
    [화학식 1]
    LixNi1-yMyA2
    [화학식 2]
    LixNi1-yMyO2-zXz
    [화학식 3]
    LixNi1-yCoyO2-zXz
    [화학식 4]
    LixNi1-y-zCoyMzAα
    [화학식 5]
    LixNi1-y-zCoyMzO2-αXα
    [화학식 6]
    LixNi1-y-zMnyMzAα
    [화학식 7]
    LixNi1-y-zMnyMzO2-αXα
    (상기 식에서, 0.90 ≤ x ≤1.1, 0 ≤y ≤0.5, 0 ≤z ≤0.5, 0 ≤ α≤2이고, M는 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V 또는 희토류 원소로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 원소이며, A는 O, F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되는 원소이고, X는 F, S 또는 P이다.)
  9. 제 6 항에 있어서, 상기 저용량 양극 활물질은 Mn계 양극 활물질인 리튬 이차 전지.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 Mn계 양극 활물질은 하기 화학식 8 내지 11로 이루어진 군에서 선택되는 것인 리튬 이차 전지.
    [화학식 8]
    LiaMnO2
    [화학식 9]
    LiaMn2O4
    [화학식 10]
    LiaMnMbO2
    [화학식 11]
    LiaMn2MbO4
    (상기 화학식에서, 0.95 ≤ a ≤ 1.1, 0.001 ≤ b ≤ 0.1이고,
    M은 Al, Cr, Mn, Fe, Mg, La, Ce, Sr 및 V로 이루어진 군에서 선택되는 전이 금속 또는 란타나이드 금속 중 하나 이상의 금속이다)
  11. 제 6 항에 있어서, 상기 리튬 이차 전지는 각형 또는 원통형 전지인 리튬 이차 전지.
  12. 제 6 항에 있어서, 상기 제 1 양극 활물질 층이 전지 중심을 기준으로 제 2 양극 활물질 층에 비하여 바깥쪽에 위치하는 것인 리튬 이차 전지.
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