KR20050102210A - 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물은 (A) 폴리페닐렌 설파이드 수지 90 내지 99.5 중량부; (B) (b1) 올레핀계 단량체 60 내지 95 중량% 및 (b2) 비닐계 단량체 5 내지 40 중량%로 이루어진 중합체 40 내지 90 중량부와 (b3) 비닐계 중합체 10 내지 60 중량부를 그라프트 중합한 올레핀계 그라프트 공중합체 탄성체(Elastomer) 0.5 내지 10 중량부; 및 (C) 상기 (A)+(B) 100 중량부에 대하여, 수평균 분자량이 1,000 내지 20,000 g/mol의 범위를 갖는 폴리올레핀계 왁스(Wax) 0.5 내지 2 중량부로 이루어진다.

Description

폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물{Polyphenylene Sulfide Resin Composition}
발명의 분야
본 발명은 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 폴리페닐렌 설파이드 수지, 올레핀계 그라프트 공중합체 탄성체 및 저분자량 폴리올레핀계 왁스로 이루어지며, 파이프 피팅에 적합한 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물에 관한 것이다.
발명의 배경
파이프 피팅(Pipe fitting)은 건축, 기계, 운반설비, 가전제품등 거의 모든 분야에 사용되는 부품으로, 최근 들어 금속재료를 이용한 피팅을 고분자소재로 대체하기 위한 연구와 개발이 활발히 진행 중이다. 이는 물론 고분자재료의 고기능화에 의해 가능하여 졌다. 파이프 피팅은 일반적인 식음료용 피팅을 제외하고 산업용으로는 높은 내열도, 우수한 가수분해 저항성, 우수한 내화학성 그리고 높은 기계적 강도를 필요로 한다.
한편, 폴리페닐렌 설파이드(Poly phenylene sulfide, PPS)수지는 결정성 수지로써 높은 기계적 강도, 우수한 내화학성, 우수한 내열성등의 특성이 있는 고기능성 수지로 잘 알려져 있으며, 따라서 폴리페닐렌 설파이드 수지는 이에 부합하는 특성을 가지고 있다.
그러나, 일반적인 결정성 수지가 그렇듯 폴리페닐렌 설파이드 수지 또한 충격에 대하여 부서지기 쉬운 특성으로 인해 수압으로 인한 워터-헤머(water hammer)현상 발생시 약점으로 작용하는 단점이 있다.
따라서, 이를 개선하기 위해 충격강도의 개선이 필요한데, 적정 충격강도를 얻기 위해 탄성체(또는 고무)를 첨가하는 경우 다른 물리적 성질, 예를 들어 인장강도/강성, 굴곡강도/강성 등이 저하되는 문제를 야기시킨다.
폴리페닐렌 설파이드 수지의 충격강도를 개선시키기 위하여 폴리페닐렌 설파이드 수지에 각종 탄성체(Elastomer)를 합금하는 방법은 잘 알려져 있다.
일본 특개소 제58-154757호에는 폴리페닐렌 설파이드 수지에 에폭시기 함유 올레핀(olefin)계 공중합체를 배합하는 방법을 개시하고 있다.
일본 특개평 제1-306467호에는 폴리페닐렌 설파이드 수지에 에폭시기를 함유하는 올레핀계 공중합체 및 에폭시기, 산무수물기를 함유하지 않은 탄성체(Elastomer)를 배합하는 방법을 언급하고 있다.
또한, 일본 특개소 제62-172056호에는 폴리페닐렌 설파이드 수지에 불포화 카르본산 또는 그 무수물로 변성한 α-올레핀(olefin) 공중합체를 배합하는 방법이 기재되어 있다.
그러나 상기 방법들은 모두 원하는 수준의 충격강도를 확보할 수 없었으며, 또한 과도한 탄성체(또는 고무)의 첨가로 인해 다른 물리적 성질이 저하되는 문제가 있다.
따라서, 본 발명자는 상기의 문제점을 극복하기 위하여, 폴리페닐렌 설파이드 수지에 올레핀계 그라프트 공중합체 탄성체 및 특정 분자량 범위의 폴리올레핀계 왁스를 사용함으로써, 충격강도를 극대화하고, 다른 물리적 성질이 저하되지 않아 파이프 피팅에 적합한 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물을 개발하기에 이른 것이다.
본 발명의 목적은 충격강도가 우수한 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 물리적 성질이 저하되지 않는 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 파이프 피팅에 적합한 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
본 발명의 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물은 (A) 폴리페닐렌 설파이드 수지 90 내지 99.5 중량부; (B) (b1) 올레핀계 단량체 60 내지 95 중량% 및 (b2) 비닐계 단량체 5 내지 40 중량%로 이루어진 중합체 40 내지 90 중량부와 (b3) 비닐계 중합체 10 내지 60 중량부를 그라프트 중합한 올레핀계 그라프트 공중합체 탄성체(Elastomer) 0.5 내지 10 중량부; 및 (C) 상기 (A)+(B) 100 중량부에 대하여, 수평균 분자량이 1,000 내지 20,000 g/mol의 범위를 갖는 폴리올레핀계 왁스(Wax) 0.5 내지 2 중량부로 이루어진다. 이하, 본 발명의 내용을 하기에 상세히 설명한다.
(A) 폴리페닐렌 설파이드 수지
본 발명에서 사용될 수 있는 폴리페닐렌 설파이드 수지는 하기 화학식 1로 나타나는 구조 단위를 70몰% 이상 함유한 폴리페닐렌 설파이드 수지가 바람직하다. 상기 반복 단위가 70몰% 이상 함유한 것이 결정성 폴리머의 특징인 결정화도가 높고, 내열성, 내약품성 및 강도에서도 뛰어나기 때문이다.
[화학식 1]
상기 폴리페닐렌 설파이드 수지는 제조방법에 따라 선형(linear type), 분지형(branch type) 또는 가교형(cross-linked type)으로 제조될 수 있으며, 본 발명에서는 그 어느 쪽의 타입의 것도 유효하다. 상기 가교형 폴리페닐렌 설파이드 수지의 대표적인 제조 방법의 예로서는 특공소 45-3368호에 기재되어 있으며, 선형 폴리페닐렌 설파이드 수지의 대표적인 제조 방법은 특공소 52-12240에 개시되어 있다.
본 발명의 폴리페닐렌 설파이드 수지는 하기 화학식으로 표시되는 다른 공중합 구성 단위를 50몰%미만, 바람직하게는 30몰%미만으로 포함하고 있어도 바람직하다.
상기 폴리페닐렌 설파이드 수지는 열안정성이나 작업성을 고려하여 용융지수(MI)가 316℃, 2.16kg의 하중에서 10 내지 300g/10분의 값을 가지는 것이 바람직하다. 용융지수가 300g/10분을 초과하는 경우에는 강도저하의 문제가 있고, 용융지수(MI)가 10g/10분 미만일 경우에는 혼련성 및 사출 공정시 작업성 저하의 문제가 발생한다.
(B) 올레핀계 그라프트 공중합체 탄성체
본 발명에 따른 올레핀계 그라프트 공중합체 탄성체는 (b1) 올레핀계 단량체 60 내지 95 중량% 및 (b2) 비닐계 단량체 5 내지 40 중량%로 이루어진 중합체 40 내지 90 중량부와 (b3) 비닐계 중합체 10 내지 60 중량부를 그라프트 시킨 공중합체이다.
상기 올레핀계 단량체(b1)는 에틸렌, 프로필렌 또는 부틸렌 등이 사용될 수 있으며, 이들은 단독 또는 2종 이상 혼용되어 사용될 수 있다.
상기 비닐계 단량체(b2)는 메틸(메타)아크릴레이트, 에틸(메틸)아크릴레이트, 부틸(메타)아크릴레이트 또는 이들과 무수말레인산과의 혼합물 및 비닐아세테이트류 그리고 에폭시기를 함유한 비닐 단랑체로서 글리시딜메타크릴레이트, 글리시딜아크릴레이트, 글리시딜메타크릴레이트 등이 사용될 수 있으며, 바람직하게는 메틸아크릴레이트, 에틸아크릴레이트/무수말레이산, 비닐아세테이트, 글리시딜메타크릴레이트 등에서 선택된 최소한 하나의 물질을 사용하는 것이 좋다.
상기 비닐계 중합체(b3)는 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리스티렌 또는 스티렌과 단량체 및 시안화 비닐계 단량체의 공중합체 예를 들면 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체(SAN) 등에서 선택된 최소한 하나의 물질이 사용될 있다.
본 발명에서 올레핀계 그라프트 공중합체 탄성체는 0.5 내지 10 중량부로 사용하는 것이 바람직하다. 올레핀계 그라프트 공중합체 탄성체를 0.5 중량부 미만으로 사용할 경우, 충격강도 향상의 효과가 미미하고, 10 중량부를 초과하여 사용할 경우, 굴곡강도나 굴곡 탄성률 그리고 내열도가 저하된다.
(C) 폴리올레핀계 왁스
본 발명에서 사용되는 폴리올레핀계 왁스는 저분자량 폴리올레핀계 왁스로서, 수평균 분자량이 1,000 내지 20,000 g/mol의 범위를 갖는 것이 바람직하다. 수평균 분자량이 20,000 g/mol을 초과할 경우 본 발명에서 얻고자 하는 우수한 내충격성을 달성할 수 없으며, 수평균 분자량이 1,000 g/mol 미만인 것을 사용할 경우, 과도하게 낮은 점도와 낮은 열적 성질로 연속상 수지내 분산 불량 또는 압출 공정시 자체 분해가 되는 문제점이 있다.
상기 폴리올레핀계 왁스는 에틸렌, 프로필렌, 이소프로필렌, 부틸렌, 또는 이소부틸렌과 같은 올레핀계 단량체 중에서 하나 이상의 것을 선택하여 제조하거나, 또는 고분자량의 폴리올레핀을 분해시켜 만들 수 있다.
저분자량 폴리올레핀은 일반적인 올레핀 중합촉매인 지글러-나타 촉매를 이용하여 제조할 수 있으며, 더욱 선택적인 구조를 만들기 위해서는 메탈로센계 촉매를 이용하여 제조할 수 있다. 또한 고밀도 폴리에틸렌, 저밀도 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등과 같은 고분자량의 폴리올레핀을 열 분해 또는 화학적 분해를 이용하여 저분자량의 폴리올레핀을 제조할 수 있다.
또한 저분자량 폴리올레핀의 다른 수지와의 분산성을 향상시키기 위하여, 상기 폴리올레핀에 무수말레인산과 같은 관능기를 그라프트 시키거나, 또는 폴리올레핀을 주쇄(backbone)로 하고 폴리스티렌과 같은 다른 종류의 수지를 가지(chain)로 가지는 그라프트 공중합체 형태의 변성 폴리올레핀으로도 제조할 수 있다.
본 발명에서는 상기 폴리올레핀계 왁스를 (A)+(B) 기초수지 100 중량부에 대하여 0.5 내지 2 중량부로 사용하는 것이 바람직하다. 0.5 중량부 미만으로 사용할 경우, 충격강도 향상의 효과가 미미하며, 2 중량부를 초과하여 사용할 경우, 수지 자체의 강성, 강도 및 내열도 저하에 문제를 일으킬 수 있고, 수지 표면 위로 과도하게 돌출되어 표면 특성이 본 수지와 상이하여 지는 문제점이 있다.
본 발명은 하기의 실시예에 의하여 보다 더 잘 이해될 수 있으며, 하기의 실시예는 본 발명의 예시 목적을 위한 것이며 첨부된 특허청구범위에 의하여 한정되는 보호범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예
하기의 실시예 및 비교실시예에서 사용된 (A) 폴리페닐렌 설파이드 수지, (B) 올레핀계 그라프트 공중합체 탄성체 및 (C) 폴리올레핀계 왁스의 사양은 다음과 같다.
(A) 폴리페닐렌 설파이드 수지
용융지수(MI)가 316℃, 2.16kg의 하중에서 50 내지 100g/10분의 값을 갖는 일본 DIC사의 PPS를 사용하였다.
(B) 올레핀계 그라프트 공중합체 탄성체
일본 유지(Nippon oil fats)사의 Modiper A4400 제품을 사용하였다.
(C) 폴리올레핀계 왁스
고밀도 폴리에틸렌을 열분해하여 제조된 수평균 분자량이 4,000 g/mol인 폴리에틸렌을 사용하였다.
실시예 1∼6
상기 각 구성성분을 하기 표 1에 기재된 조성으로 혼합한 후에, L/D=36, ￠=45㎜인 이축 압출기에 투입하였다. 상기 혼합물을 압출기를 통하여 펠렛 형태의 수지 조성물로 제조하고 사출 온도 320 ℃에서 ASTM규격 시편을 10 oz 사출기를 이용하여 제조하였다.
물성 시편은 23 ℃, 상대습도 50 %에서 48 시간 방치한 후 ASTM 규격에 따라 물성을 측정하였다. 성형된 시편에 대하여 ASTM D256에 따라 노치 아이조드(Notched IZOD) 충격강도(1/8")와 ASTM D790에 따라 굴곡강도 및 굴곡탄성율을 인장시험기 크로스 헤드(Cross head)속도 2.8mm/min으로 측정하였으며, 이를 결과를 표 1에 나타내었다.
비교실시예 1∼5
하기 표 1에 기재된 바와 같이 폴리올레핀계 왁스를 사용하지 않은 것과 과량 첨가한 것을 제외하고는 상기 실시예 1-6와 동일하게 수행하였다.
상기 표 1에 나타난 바와 같이, 각각 동일 함량의 탄성체와 합금되어 있는 PPS에 저분자량 폴리올레핀계 왁스를 첨가하는 경우 기계적 물성의 변화 없이 효과적으로 충격강도를 증가시킬 수 있음을 확인할 수 있다.
본 발명은 충격강도가 우수하며, 물리적 성질이 저하되지 않아 파이프 피팅에 적합한 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물을 제공하는 발명의 효과를 갖는다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 이 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의하여 용이하게 실시될 수 있으며, 이러한 변형이나 변경은 모두 본 발명의 영역에 포함되는 것으로 볼 수 있다.

Claims (6)

  1. (A) 폴리페닐렌 설파이드 수지 90 내지 99.5 중량부;
    (B) (b1) 올레핀계 단량체 60 내지 100 중량% 및 (b2) 비닐계 단량체 0 내지 40 중량%로 이루어진 중합체 40 내지 90 중량부와 (b3) 비닐계 중합체 10 내지 60 중량부를 그라프트 중합한 올레핀계 그라프트 공중합체 탄성체(Elastomer) 0.5 내지 10 중량부; 및
    (C) 상기 (A)+(B) 100 중량부에 대하여, 수평균 분자량이 1,000 내지 20,000 g/mol의 범위를 갖는 폴리올레핀계 왁스(Wax) 0.5 내지 2 중량부;
    로 이루어진 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 폴리페닐렌 설파이드 수지는 316℃, 2.16kg의 하중에서 10 내지 300g/10분의 용융지수(MI)를 갖는 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 폴리페닐렌 설파이드 수지는 하기 화학식 1로 나타나는 구조 단위를 70 몰% 이상 함유한 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물.
    [화학식 1]
  4. 제1항에 있어서, 상기 올레핀계 단량체(b1)는 에틸렌, 프로필렌, 부틸렌 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되고, 상기 비닐계 단량체(b2)는 메틸(메타)아크릴레이트, 에틸(메틸)아크릴레이트, 부틸(메타)아크릴레이트 또는 이들과 무수말레인산과의 혼합물; 비닐아세테이트류; 및 에폭시기를 함유한 비닐 단랑체인 글리시딜메타크릴레이트, 글리시딜아크릴레이트 및 글리시딜메타크릴레이트로 이루어진 군으로부터 선택되며, 상기 비닐계 중합체(b3)는 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리스티렌 또는 스티렌계 단량체와 시안화 비닐계 단량체의 공중합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 상기 폴리올레핀계 왁스(C)는 에틸렌, 프로필렌, 이소프로필렌, 부틸렌 또는 이소부틸렌과 같은 올레핀계 단량체 중에서 하나 이상의 것을 선택하여 제조되거나, 고분자량의 폴리올레핀을 열 분해 또는 화학적 분해를 이용하여 제조된 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물.
  6. 제1항에 있어서, 상기 폴리올레핀계 왁스(C)는 폴리올레핀에 관능기가 그라프트되거나, 폴리올레핀을 주쇄(backbone)로 하고 폴리스티렌을 가지(chain)로 갖는 그라프트 공중합체 형태인 것을 특징으로 하는 폴리페닐렌 설파이드 수지 조성물.
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