KR100858134B1 - 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물 및 플라스틱 성형품 - Google Patents

폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물 및 플라스틱 성형품 Download PDF

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Abstract

폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물 및 플라스틱 성형품이 제공된다.
폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물은, 폴리페닐렌 설파이드 수지의 0.1~100 중량부; 올레핀계 단량체의 중합체 또는 올레핀계 단량체와 비닐계 단량체의 공중합체에 대해, 비닐계 중합체가 그라프트되어 있는 올레핀계 그라프트 공중합체의 0.1~10 중량부; 및 벤조트리아졸계 화합물, 벤조페논계 화합물 및 트리아진계 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함하는 자외선 흡수제의 0.1~3 중량부를 포함한다.
폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물, 플라스틱 성형품, 광 안정성, 내충격성

Description

폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물 및 플라스틱 성형품{POLYPHENYLENE SULFIDE RESIN COMPOSITION AND PLASTIC ARTICLE}
본 발명은 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물 및 플라스틱 성형품에 관한 것이다. 보다 구체적으로, 본 발명은 광 안정성 및 내충격성 등의 제반 특성이 보다 향상된 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물 및 플라스틱 성형품에 관한 것이다.
최근 들어, 각종 전기ㅇ전자 기기 부품, 자동차 기기 부품 또는 화학 기기 부품 등의 재료로서 높은 내열성 및 내약품성을 갖는 열가소성 수지가 요구되고 있으며, 이러한 요구를 충족시키는 열가소성 수지의 하나로서 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지가 주목받고 있다. 특히, 이러한 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지는 내열성, 치수 안정성, 내약품성, 난연성 및 가공성 등의 여러 특성이 우수하기 때문에, 각종 광학 부품 또는 전기ㅇ전자 기기 부품 등의 정밀 부품을 이루던 금속 소재를 대체할 수 있는 새로운 강화 플라스틱 소재로서 관심이 집중되고 있다.
그러나, 상기 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지는 다른 종류의 고성능 수지에 비해 비교적 낮은 내충격성을 나타낸다. 이 때문에 많은 연구와 시도가 이 루어진 바 있으나, 아직까지 상기 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 내충격성을 충분히 향상시키지 못하고 있다. 특히, 최근 들어 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 내충격성 및 기계적 특성 등에 대한 요구 수준이 보다 높아짐에 따라, 보다 향상된 내충격성을 나타내는 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지에 대한 필요성은 더욱 커지고 있다.
또한, 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지는 광 안정성이 비교적 낮아 광원에 노출됨으로서 황변이 발생할 수 있는데, 아직까지 이러한 광 안정성을 효과적으로 향상시킨 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지는 개발되지 못하였다.
이외에도, 폴리페닐 설파이드계 열가소성 수지에 대한 요구 수준이 계속적으로 높아짐에 따라, 기계적 강도 또는 난연성 등의 특성이 보다 향상된 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지가 계속적으로 요구되고 있다.
이에 본 발명은 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 광 안정성 및 내충격성 등의 제반 특성을 보다 향상시킬 수 있는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 조성물을 이용해 제조된 플라스틱 성형품을 제공하는데 있다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제들로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 당업 자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
본 발명은 폴리페닐렌 설파이드 수지의 0.1~100 중량부; 올레핀계 단량체의 중합체 또는 올레핀계 단량체와 비닐계 단량체의 공중합체에 대해, 비닐계 중합체가 그라프트되어 있는 올레핀계 그라프트 공중합체의 0.1~10 중량부; 및 벤조트리아졸계 화합물, 벤조페논계 화합물 및 트리아진계 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함하는 자외선 흡수제의 0.1~3 중량부를 포함하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물을 제공한다.
본 발명은 또한, 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물로 제조된 플라스틱 성형품을 제공한다.
기타 본 발명의 실시 형태들의 구체적인 사항은 이하의 상세한 설명에 포함되어 있다.
이하, 본 발명의 구체적인 실시 형태를 당업자가 자명하게 실시할 수 있을 정도로 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 본 발명에 대한 예시로 제시되는 것으로, 이에 의해 본 발명이 제한되지는 않으며 본 발명은 후술할 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
발명의 일 구현예에 따르면, 폴리페닐렌 설파이드 수지의 0.1~100 중량부; 올레핀계 단량체의 중합체 또는 올레핀계 단량체와 비닐계 단량체의 공중합체에 대해, 비닐계 중합체가 그라프트되어 있는 올레핀계 그라프트 공중합체의 0.1~10 중량부; 및 벤조트리아졸계 화합물, 벤조페논계 화합물 및 트리아진계 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함하는 자외선 흡수제의 0.1~3 중량부를 포함하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물이 제공된다.
이러한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물은, 기본적인 구성 성분인 폴리페닐렌 설파이드 수지 및 올레핀계 그라프트 중합체와 함께, 소정의 화합물을 포함하는 자외선 흡수제를 포함한다. 이러한 자외선 흡수제를 포함함에 따라, 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지가 광원에 노출되어 황변이 발생하는 것을 억제할 수 있고 광 안정성을 향상시킬 수 있다. 또한, 상기 자외선 흡수제가 포함됨으로서 상기 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 내충격성이 보다 향상될 수 있다.
또한, 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물은 각 구성 성분의 함량 범위가 소정의 수치 범위로 특정됨에 따라, 보다 향상된 난연성 및 기계적 강도를 나타내는 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 제공을 가능케 할 수 있다.
따라서, 상기 발명의 일 구현예에 따르면, 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 광 안정성 또는 내충격성 등의 제반 특성이 보다 향상될 수 있다.
이러한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물의 구성을 각 구성 성분별로 구체적으로 살피면 이하와 같다.
상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물은 폴리페닐렌 설파이드 수지를 포함한다. 이러한 폴리페닐렌 설파이드 수지로는 하기 화학식 1의 반복 단위를 70 몰% 이상 포함하는 것을 사용할 수 있다. 이러한 반복 단위를 70 몰% 이상 포함하는 폴리페닐렌 설파이드 수지는 결정성 폴리머의 특징인 결정화도가 높고, 내열성, 내약품성 및 기계적 강도 등에서 장점을 나타내므로, 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물에 바람직하게 사용될 수 있다.
[화학식 1]
Figure 112006097716763-pat00001
상기 폴리페닐렌 설파이드 수지는, 상기 화학식 1의 반복 단위 외에, 하기 화학식 2 내지 9에서 선택되는 하나 이상의 다른 반복 단위를 포함할 수 있다. 다만, 이러한 화학식 2 내지 9의 반복 단위는 50 몰% 미만, 바람직하게는 30 몰% 미만으로 포함됨이 바람직하다.
[화학식 2]
Figure 112006097716763-pat00002
[화학식 3]
Figure 112006097716763-pat00003
[화학식 4]
Figure 112006097716763-pat00004
[화학식 5]
Figure 112006097716763-pat00005
[화학식 6]
Figure 112006097716763-pat00006
[화학식 7]
Figure 112006097716763-pat00007
[화학식 8]
Figure 112006097716763-pat00008
[화학식 9]
Figure 112006097716763-pat00009
상기 화학식 7에서, R은 알킬기, 니트로기, 페닐기, 알콕시기, 카르복실기 또는 메탈 카르복실레이트기이다.
일반적으로 폴리페닐렌 설파이드 수지는, 그 제조 방법에 따라 분기 또는 가교 구조를 포함하지 않는 선형의 분자 구조를 가지거나, 분기 또는 가교 구조를 포 함하는 분자 구조를 가질 수 있는 것으로 알려져 있다. 그런데, 위 화학식 1 내지 9에서 확인되는 바와 같이, 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물에 포함되는 폴리페닐렌 설파이드 수지는 어떠한 분자 구조를 갖는 것도 유효하게 사용될 수 있다.
가교형 폴리페닐렌 설파이드 수지의 대표적 제조 방법은 일본 특공소 45-3368 호 등에 개시되어 있고, 선형 폴리페닐렌 설파이드 수지의 대표적 제조 방법은 일본 특공소 52-12240 호 등에 개시되어 있다.
상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물의 열 안정성이나 작업성 등의 측면에서, 상기 폴리페닐렌 설파이드 수지는 316℃, 2.16kg의 하중에서의 용융 지수(MI)가 10 내지 300 g/10분의 값을 가지는 것이 바람직하다. 상기 용융 지수가 300 g/10분을 초과하면, 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 기계적 강도 측면에서 바람직하지 않을 수 있고, 10 g/10분에 못미치면, 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물의 혼련성이나 사출 공정시의 작업성의 측면에서 바람직하지 않을 수 있다.
한편, 상기 폴리페닐렌 설파이드 수지는 0.1~100 중량부의 함량 범위로 포함된다. 이러한 폴레페닐렌 설파이드 수지가 이러한 함량 범위로 포함되는 한편, 후술하는 다른 구성 성분, 예를 들어, 올레핀계 그라프트 공중합체가 0.1~10 중량부의 바람직한 함량 범위로 포함됨에 따라, 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 난연성 및 기계적 강도가 보다 향상될 수 있다.
상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물은 올레핀계 단량체 단독의 종합체 또는 올레핀계 단량체와 비닐계 단량체의 공중합체에 대해, 비닐계 중합체가 그라프트되어 있는 올레핀계 그라프트 공중합체를 포함한다.
이러한 올레핀계 그라프트 공중합체는, 60 내지 100 중량%의 올레핀계 단량체와 0 내지 40 중량%의 비닐계 단량체가 중합된 공중합체(또는, 100 중량%의 올레핀계 단량체의 중합체) 40 내지 90 중량%에 대해, 비닐계 중합체 10 내지 60 중량%가 그라프트 되어있는 공중합체를 포함할 수 있다.
이때, 상기 올레핀계 단량체는 에틸렌, 프로필렌 및 부틸렌으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나의 물질 또는 둘 이상의 혼합물을 포함할 수 있다. 또한, 상기 비닐계 단량체는 메틸(메타)아크릴레이트, 에틸(메틸)아크릴레이트 또는 부틸(메타)아크릴레이트의 단일 물질이나, 이들과 무수 말레인산의 혼합물; 비닐아세테이트류; 에폭시기를 함유한 비닐계 단랑체로서 글리시딜메타크릴레이트, 글리시딜아크릴레이트 또는 글리시딜메타크릴레이트; 등을 포함할 수 있으며, 이들 중에서 선택된 둘 이상의 혼합물을 포함할 수도 있다. 바람직하게는, 상기 비닐계 단량체로는 메틸아크릴레이트, 에틸아크릴레이트/무수 말레인산, 비닐아세테이트 및 글리시딜메타크릴레이트로 이루어진 그룹에서 선택된 하나의 물질 또는 둘 이상의 혼합물을 사용할 수 있다.
그리고, 상기 비닐계 중합체로는 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리스티렌 또는 방향족비닐 단량체(예를 들어, 스티렌)와 시안화비닐 단량체의 공중합체, 예를 들어, 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체(SAN) 등을 사용할 수 있으며, 이들 중에서 선택된 둘 이상의 혼합물을 사용할 수도 있다.
다만, 상기 올레핀계 그라프트 공중합체를 이루는 각각의 올레핀계 단량체, 비닐계 단량체 및 비닐계 중합체가 상술한 물질에 제한되어 사용되는 것은 아니며, 상술한 물질 외에도 통상적인 올레핀계 단량체, 비닐계 단량체 및 비닐계 중합체를 제한없이 사용할 수 있다.
한편, 상기 올레핀계 그라프트 중합체는 수지는 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물에 0.1~10 중량부의 함량 범위로 포함된다. 이러한 올레핀계 그라프트 중합체가 이러한 함량 범위로 포함되고 이미 상술한 폴리페닐렌 설파이드 수지가 0.1~100 중량부의 바람직한 함량 범위로 포함됨에 따라, 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 난연성 및 기계적 강도가 보다 향상될 수 있음은 이미 상술한 바와 같다.
상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물은 또한, 2개 이상의 에폭시기를 가진 에폭시 화합물의 0.1~3 중량부를 더 포함할 수 있다. 이러한 에폭시 화합물은, 예를 들어, 하기 화학식 2로 표시되는 화합물을 포함할 수 있다.
[화학식 2]
Figure 112006097716763-pat00010
상기 화학식 2에서, R1 및 R2는 각각 독립적으로 C6-8의 방향족이고, n은 0 또는 자연수이다.
상기 화학식 2의 에폭시 화합물은 상기 n이 0 또는 1의 값을 가짐에 따라, 2개 또는 3개의 에폭시기를 가지고 있는 것이 바람직하다. 에폭시기가 1개인 에폭시 화합물을 사용하면, 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 기계적 강도 및 내충격성 향상 효과가 거의 나타나지 않으며, 에폭시기가 4개 이상인 에폭시 화합물을 사용하면 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물의 각 구성 성분 간에 급격한 반응이 일어나 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물의 유동성이 저하될 수 있다.
구체예로서, 상기 2개 이상의 에폭시기를 가진 에폭시 화합물로는, 폴리글리시딜에테르 화합물,폴리글리시딜아민에폭시 화합물, 비스페놀 A형 에폭시 화합물, 비스페놀 F형 에폭시 화합물, 레조르신올형 에폭시 화합물, 테트라히드록시비스페놀 F형 에폭시 화합물, 크레졸노볼락형 에폭시 화합물, 페놀노볼락형 에폭시 화합물 또는 사이클로아리파틱 에폭시 화합물 등을 사용할 수 있으며, 이 중에서도 비스페놀 A형 에폭시 화합물을 바람직하게 사용하여 상기 에폭시 화합물의 첨가에 따른 내충격성 향상 효과 및 압출 작업성의 향상 효과를 보다 크게 할 수 있다.
한편, 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 내충격성 및 기계적 강도 등의 제반 특성을 고려하여, 상기 에폭시 화합물은 0.1~3 중량부의 함량 범위로 포함될 수 있다.
상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물은 불소화 폴리올레핀계 수지의 0.1~10 중량부를 더 포함할 수 있다. 이러한 불소화 폴리올레핀계 수지는, 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물의 다른 구성 성분과 혼합, 압출되는 과정에서, 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지 내에 섬유상 망상을 형성해 연소시의 수지 흐름 점도를 떨어뜨리고 수축율을 증가시켜 수지의 적하 현상을 방지하는 역할을 할 수 있다.
이러한 불소화 폴리올레핀계 수지로는, 예를 들어, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 테트라플루오로에틸렌/비닐리덴플루오로라이드 공중합체, 테트라플루오로에틸렌/헥사플루오로프로필렌 공중합체 및 에틸렌/테트라플루오로에틸렌 공중합체로 이루어진 그룹에서 선택된 하나의 수지 또는 둘 이상의 수지 혼합물을 사용할 수 있다. 바람직하게는 상기 불소화 폴리올레핀계 수지로서 폴리테트라플루오로에틸렌을 사용할 수 있으며, 보다 바람직하게는 입자 크기가 0.05∼1,000μm이고, 비중이 1.2∼2.3 g/cm3 인 폴리테트라플루오로에틸렌을 사용할 수 있다.
그러나, 상기 불소화 폴리올레핀계 수지가 이들 물질에 제한되어 사용되는 것은 아니며, 종래부터 폴리카보네이트 수지 등에 사용 가능한 것으로 알려진 임의의 불소화 폴리올레핀계 수지가 사용될 수 있다.
또한, 상기 불소화 폴리올레핀계 수지는 이미 공지된 중합 방법을 통해 제조될 수 있다. 예를 들어, 7∼71 kg/cm2의 압력 및 0∼200℃, 바람직하게는, 20∼100℃의 온도에서, 나트륨, 칼륨 또는 암모늄 퍼옥시디설페이트 등의 자유 라디칼 형성 촉매의 존재 하에 각 단량체에 대한 중합 반응을 일으켜 제조될 수 있다.
그리고, 상기 불소화 폴리올레핀계 수지는 에멀젼 상태 또는 분말 상태로 사용될 수 있다. 그런데, 에멀전 상태의 불소화 폴리올레핀계 수지를 사용하면 전체 적인 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물 내에서의 분산성이 양호하나, 제조공정이 복잡해지는 단점이 있다. 따라서, 분산성이 양호하여 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물 내에서 적절하게 섬유상 망상을 형성할 수 있기만 하다면, 분말 상태의 불소화 폴리올레핀계 수지를 사용함이 바람직하다.
상기 불소화 폴리올레핀계 수지는 상술한 역할 및 작용 등에 비추어, 상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물에 0.1~10 중량부의 함량 범위로 포함될 수 있다.
상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물은 상술한 구성 성분과 함께, 벤조트리아졸계 화합물, 벤조페논계 화합물 및 트리아진계 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함하는 자외선 흡수제의 0.1~3 중량부를 포함한다.
구체예로서, 이러한 자외선 흡수제는 하기 일반식 1의 벤조트리아졸계 화합물, 하기 일반식 2의 벤조페논계 화합물 및 하기 일반식 3의 트리아진계 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함할 수 있다.
[일반식 1]
Figure 112006097716763-pat00011
상기 일반식 1에서, X1 및 X2는 각각 독립적으로 수소 또는 할로겐을 나타내 고, R3은 C1~C10 알킬기 또는 C1~C10 알킬기로 치환된 벤질기를 나타내며, Ra는 수소, C1~C10 알킬기 또는
Figure 112006097716763-pat00012
를 나타내며, n은 1 또는 2를 나타낸다.
[일반식 2]
Figure 112006097716763-pat00013
상기 일반식 2에서, R4는 수소 또는 C1~C20 알킬기를 나타내고, Rb는 수소 또는 히드록시기를 나타내며, Rc는 수소 또는 C1~C20 알콕시기를 나타내고, Rd는 수소, 술폰기 또는
Figure 112006097716763-pat00014
를 나타낸다.
[일반식 3]
Figure 112006097716763-pat00015
상기 일반식 3에서, R5는 수소, 비치환되거나 C2~C6 알콕시기로 치환된 C1~C18 알킬기 또는 벤질기를 나타내고, R6는 수소 또는 메틸기를 나타낸다.
이러한 자외선 흡수제가 첨가됨으로서, 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지가 광원에 노출되어 황변이 발생하는 것을 억제할 수 있고 광 안정성을 향상시킬 수 있다. 또한, 상기 자외선 흡수제의 첨가에 의해 상기 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 내충격성이 보다 향상될 수 있다.
한편, 상기 자외선 흡수제로 사용 가능한 상기 일반식 1의 벤조트리아졸계 화합물의 구체예로서는 하기 화학식 3 내지 10의 화합물을 들 수 있다.
[화학식 3]
Figure 112006097716763-pat00016
2-(2'-히드록시-5'-메틸페닐)벤조트리아졸
[화학식 4]
Figure 112006097716763-pat00017
2-[2'-히드록시-3',5'-비스(α,α-디메틸벤질)페닐]벤조트리아졸
[화학식 5]
Figure 112006097716763-pat00018
2-(2'-히드록시-3',5'-디-t-부틸페닐)벤조트리아졸
[화학식 6]
Figure 112006097716763-pat00019
2-(2'-히드록시-3'-t-부틸-5'-메틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸
[화학식 7]
Figure 112006097716763-pat00020
2-(2'-히드록시-3',5'-디-t-부틸페닐)-5-클로로벤조트리아졸
[화학식 8]
Figure 112006097716763-pat00021
2-(2'-히드록시-3',5'-디-t-아밀)벤조트리아졸
[화학식 9]
Figure 112006097716763-pat00022
2-(2'-히드록시-5'-t-옥틸페닐)벤조트리아졸
[화학식 10]
Figure 112006097716763-pat00023
2,2'-메틸렌-비스[4-(1,1,3,3,-테트라메틸부틸)-6-(2N-벤조트리아졸-2-일)페놀]
또한, 상기 자외선 흡수제로 사용 가능한 상기 일반식 2의 벤조페논계 화합물의 구체예로서는 하기 화학식 11 내지 18의 화합물을 들 수 있다.
[화학식 11]
Figure 112006097716763-pat00024
2,4-히드록시벤조페논
[화학식 12]
Figure 112006097716763-pat00025
2,4-히드록시-4-메톡시벤조페논
[화학식 13]
Figure 112006097716763-pat00026
2,4-히드록시-4-메톡시벤조페논-5-술폰산
[화학식 14]
Figure 112006097716763-pat00027
2,4-히드록시-4-n-옥틸록시벤조페논
[화학식 15]
Figure 112006097716763-pat00028
2,4-히드록시-4-n-도데실록시벤조페논
[화학식 16]
Figure 112006097716763-pat00029
비스(5-벤조일'-4-히드록시-2-메톡시페닐)메탄
[화학식 17]
Figure 112006097716763-pat00030
2,2'-디히드록시-4-메톡시벤조페논
[화학식 18]
Figure 112006097716763-pat00031
2,2'-디히드록시-4,4'-디메톡시벤조페논
그리고, 상기 자외선 흡수제로 사용 가능한 상기 일반식 3의 트리아진계 화합물의 구체예로서는 하기에 나열된 화합물을 들 수 있다 :
2,4-디페닐-6-(2-히드록시-4-메톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-히드록시-4-에톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-히드록시-4-프로폭시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-히드록시-4-부톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-히드록시-4-헥실록시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-히드록시-4-펜톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-히드록시-4-옥틸록시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-히드록시-4-도데실록시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-히드록시-4-벤질록시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디페닐-6-(2-히드록시-4-(2-부톡시에톡시)페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디-p-톨일-6-(2-히드록시-4-프로폭시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디-p-톨일-6-(2-히드록시-4-부톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디-p-톨일-6-(2-히드록시-4-헥실록시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디-p-톨일-6-(2-히드록시-4-펜톡시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디-p-톨일-6-(2-히드록시-4-옥틸록시페닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디-p-톨일-6-(2-히드록시-4-벤질록시페 닐)-1,3,5-트리아진, 2,4-디-p-톨일-6-(2-히드록시-4-(2-헥실록시에톡시)페닐)-1,3,5-트리아진.
한편, 상술한 소정의 자외선 흡수제는 이의 첨가에 따른 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 광 안정성 및 내충격성 등의 향상 효과를 고려하여, 0.1~3 중량부의 함량 범위로 포함된다.
상기 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물은 상술한 각 구성 성분과 함께 섬유상 충진제, 무기계 충진제 또는 이들의 혼합물의 100 중량부 이하를 더 포함할 수 있다. 이러한 충진제가 더 포함됨에 따라, 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 기계적 강도 또는 치수 안정성 등을 보다 향상시킬 수 있다.
상기 섬유상 충진제로는, 예를 들어, 유리 섬유, 탄소 섬유, 아라미드 섬유, 티탄산 칼리 섬유, 탄화 규소 섬유, 탄화 규소 섬유, 얼로스토나이토 등을 사용할 수 있다. 또한, 상기 무기계 충진제로는, 예를 들어, 탄산칼슘, 실리카, 산화티탄, 카본블랙, 알루미나, 탄산리튬, 산화철, 이황화모리브덴, 흑연, 유리비드, 활석, 클레이 운모, 산화 지르코늄, 규산 칼슘 또는 질화 붕소 등의 분립자상 무기계 충진제를 사용할 수 있다.
다만, 사용 가능한 충진제의 종류가 위에서 나열된 재료에 한정되는 것은 아니며, 기타 통상적으로 사용되는 임의의 섬유상 충진제 또는 무기계 충진제가 사용될 수 있다.
상기 충진제는 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 기계적 강도 및 치수 안정성 등을 고려하여, 0~100 중량부의 함량 범위로 포함될 수 있다. 바람직하게 는, 1~80 중량부, 보다 바람직하게는 1~60 중량부, 가장 바람직하게는 1~40 중량부의 함량 범위로 포함될 수 있다.
한편, 상술한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물은 상술한 각 구성 성분 외에도 그 용도에 따라 산화 방지제, 이형제, 난연제, 윤활제, 안료나 염료 등의 착색제 또는 소량의 다종 폴리머 등의 각종 첨가제를 더 포함할 수 있다.
또한, 상술한 각 구성 성분을 혼합하여 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물을 제조하고, 이러한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물을 압출기 내에서 용융 압출하는 통상적인 방법을 통해, 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지 또는 이로부터 제조되는 플라스틱 성형품을 제조할 수 있다.
발명의 다른 구현예에 따르면, 상술한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물로부터 제조된 플라스틱 성형품을 제공한다. 이러한 플라스틱 성형품은, 예를 들어, 폴리페닐렌 설파이드 수지와, 올레핀계 단량체의 중합체 또는 올레핀계 단량체와 비닐계 단량체의 공중합체에 대해, 비닐계 중합체가 그라프트되어 있는 올레핀계 그라프트 공중합체가 가교 결합을 형성하고 있는 수지 기재; 및 상기 수지 기재 내에 분산되어 있고, 벤조트리아졸계 화합물, 벤조페논계 화합물 및 트리아진계 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함한 자외선 흡수제를 포함하는 형태를 띌 수 있다.
이러한 플라스틱 성형품은 수지 기재 내에 균일하게 분산된 자외선 흡수제를 포함함에 따라, 보다 향상된 내충격성 및 광 안정성 등의 제반 특성을 나타낼 수 있다.
또한, 이러한 플라스틱 성형품은 보다 향상된 기계적 강도, 가공성 또는 난연성 등을 나타냄에 따라, 금속 소재의 대체 소재로서 각종 광학 부품 또는 전기ㅇ전자 기기 부품 등의 정밀 부품 등에 바람직하게 사용될 수 있다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예를 통해 본 발명의 구성 및 작용을 더욱 상세히 설명하기로 한다. 다만, 이는 본 발명의 바람직한 예시로 제시된 것이며 어떠한 의미로도 이에 의해 본 발명이 제한되는 것으로 해석될 수는 없다.
후술하는 실시예 및 비교예에서 사용하는 (A) 폴리페닐렌 설파이드 수지, (B) 올레핀계 그라프트 공중합체, (C) 2개 이상의 에폭시기를 가진 에폭시 화합물, (D) 불소화 폴리올레핀계 수지, (E) 자외선 흡수제 및 (F) 섬유상 충진제, 무기계 충진제 또는 이들의 혼합물의 각 구성 성분의 구체적인 사양은 다음과 같다.
(A) 폴리페닐렌 설파이드 수지
폴리페닐렌 설파이드 수지로서, 316℃, 2.16kg의 하중에서의 용융 지수가 50 내지 100 g/10분의 값을 나타내는 일본 DIC사의 PPS를 사용하였다.
(B) 올레핀계 그라프트 공중합체
올레핀계 그라프트 공중합체로서, 일본 유지(Nippon oil fats)사의 Modiper A4400 제품을 사용하였다.
(C) 2개 이상의 에폭시기를 가진 에폭시 화합물
(C1) 2개의 에폭시기를 가진 에폭시 화합물
미국 유니온 카바이드(Union Carbide)사의 ERL-4221 제품을 사용하였다.
(C2) 3개의 에폭시기를 가진 에폭시 화합물
일본 Nippon Kayaku사의 EOCN-104S 제품을 사용하였다.
(D) 불소화 폴리올레핀계 수지
불소화 폴리올레핀계 수지로서, 미국 Dupont사의 테프론(상품명) 7AJ를 사용하였다.
(E) 자외선 흡수제
소정의 자외선 흡수제로서 2-(4,6-디페닐-1,3,5-트리아진-2-일)-5-헥실옥시-페놀의 구조를 가지는 스위스 시바(Ciba)사의 Tinuvin 1577FF를 사용하였다.
(F) 섬유상 충진제, 무기계 충진제 또는 이들의 혼합물
지름이 13 ㎛이고, 촙(chop) 길이 3 ㎜이고, 아미노 실란 및 메타록시 실란 등의 커플링제와 활제, 집속제로 처리된 일본 NEG(Nippon Electric Glass)사의 유리 섬유를 사용하였다.
실시예 1∼3 및 비교예 A∼E
상술한 각 구성 성분을 하기 표 1에 나타난 함량 범위로 각각 혼합하고 나서, 산화 방지제 및 열 안정제를 첨가하여 혼합기에서 혼합하였다. 이렇게 제조된 각각의 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물을 L/D=36, ￠=45㎜인 이축 압출기에 투입하고, 압출기를 통과시켜 펠렛 형태로 제조하였다. 이어서, 사출 온도 320℃에서 각종 물성 평가를 위한 열가소성 수지 시편을 10 oz 사출기로 제조하였다.
상기 열가소성 수지 시편을 23℃, 상대 습도 50%에서 48 시간 동안 방지한 후에 이하의 방법으로 각종 물성을 측정하였다.
먼저, 일정한 무게의 추를 이용해 플라스틱의 아이조드 충격 강도를 측정하는 미국의 표준 측정 방법인 ASTM D256에 따라, 상기 열가소성 수지 시편의 노치 아이조드 충격강도(1/8") 및 언노치 아이조드 충격강도를 측정하였다(내충격성 평가).
또한, 플라스틱의 각종 굴곡 특성을 측정하는 미국의 표준 측정 방법인 ASTM 790에 따라, 상기 열가소성 수지 시편의 굴곡 강도 및 굴곡 탄성율을 측정하였다(기계적 강도 평가).
그리고, 상기 열가소성 수지 시편에 ASTM G53 규격의 UV Condensation machine으로 자외선을 조사하기 전과 후에, Minolta 3600D CIE Lab. 색차계로 광 반사율 및 황색도를 측정하였다(광 안정성 평가).
또한, UL 94 VB 난연 규정에 따라, 0.8mm 두께에서 난연성을 측정하였다.
이러한 방법을 통해 측정된 각종 물성치를 하기 표 1에 표시하였다.
[표 1]
Figure 112006097716763-pat00032
상기 표 1을 참조하면, 소정의 자외선 흡수제를 포함하는 실시예 1~3의 시편은 비교예 A~E의 시편에 비해 향상된 아이조드 충격강도(내충격성)를 나타내며, 자외선 조사 후에도 황변의 발생이 적어 보다 향상된 광 안정성을 나타냄이 확인된다.
또한, 실시예 1~3의 시편은 폴리페닐렌 설파이드 및 올레핀계 그라프트 공중 합체 등의 각 구성 성분의 함량비가 바람직하게 특정되어, 이를 벗어나는 비교예 E의 시편에 비해 향상된 굴곡 강도(기계적 강도) 및 난연성 등의 제반 특성을 나타냄이 확인된다.
그리고, 실시예 1~3의 시편은 (C) 에폭시 화합물, (D) 불소화 폴리올레핀계 수지 및 (F) 충진제 등을 바람직하게 포함함에 따라, 전체적으로 우수한 제반 특성을 나타내는 것으로 확인된다.
본 발명에 따르면, 기계적 강도 또는 난연성 등의 물성이 우수하고, 특히, 광 안정성 또는 내충격성이 보다 향상된 폴리페닐렌 설파이드계 열가소성 수지의 제공을 가능케 하는 수지 조성물이 제공될 수 있다.
이러한 수지 조성물을 사용하여 보다 우수한 물성을 나타내는 플라스틱 성형품을 제조할 수 있으며, 이를 이용해 각종 광학 부품 또는 전기ㅇ전자 기기 부품 등의 정밀 부품 등에 바람직하게 사용될 수 있다.

Claims (15)

  1. 폴리페닐렌 설파이드 수지의 0.1~100 중량부;
    올레핀계 단량체의 중합체 또는 올레핀계 단량체와 비닐계 단량체의 공중합체에 대해, 비닐계 중합체가 그라프트되어 있는 올레핀계 그라프트 공중합체의 0.1~10 중량부;
    벤조트리아졸계 화합물, 벤조페논계 화합물 및 트리아진계 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함하는 자외선 흡수제의 0.1~3 중량부; 및
    2개 이상의 에폭시기를 가진 에폭시 화합물의 0.1~3 중량부;
    를 포함하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 폴리페닐렌 설파이드 수지는 하기 화학식 1의 반복 단위를 70 몰% 이상 포함하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
    [화학식 1]
    Figure 112006097716763-pat00033
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 폴리페닐렌 설파이드 수지는 316℃, 2.16kg의 하중에서 10~300 g/10분의 용융 지수를 나타내는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 올레핀계 그라프트 중합체는, 60 내지 100 중량%의 올레핀계 단량체와 0 내지 40 중량%의 비닐계 단량체의 공중합체 40 내지 90 중량%에 대해, 비닐계 중합체 10 내지 60 중량%가 그라프트되어 있는 것을 포함하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
  5. 제 1 항에 있어서, 상기 올레핀계 단량체는 에틸렌, 프로필렌 및 부틸렌으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나의 물질 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하고,
    상기 비닐계 단량체는 메틸(메타)아크릴레이트, 에틸(메틸)아크릴레이트, 부틸(메타)아크릴레이트, 메틸(메타)아크릴레이트와 무수 말레인산의 혼합물, 에틸(메틸)아크릴레이트와 무수 말레인산의 혼합물, 부틸(메타)아크릴레이트와 무수 말레인산의 혼합물, 비닐아세테이트류, 글리시딜메타크릴레이트 및 글리시딜아크릴레이트로 이루어진 그룹에서 선택된 하나의 물질 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 비닐계 중합체는 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리스티렌 및 스티렌-아크릴로니트릴 공중합체로 이루어진 그룹에서 선택된 하나의 중합체 또는 둘 이상의 혼합물을 포함하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
  7. 삭제
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 에폭시 화합물은 하기 화학식 2로 표시되는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
    [화학식 2]
    Figure 112007090693659-pat00034
    상기 화학식 2에서, R1 및 R2는 각각 독립적으로 C6-8의 방향족이고, n은 0 또는 자연수이다.
  9. 제 1 항에 있어서, 불소화 폴리올레핀계 수지의 0.1~10 중량부를 더 포함하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 불소화 폴리올레핀계 수지는 폴리테트라폴루오로에틸렌, 폴리비닐리덴플루오라이드, 테트라플루오로에틸렌/비닐리덴플루오라이드 공중합체, 테트라플루오로에틸렌/헥사플루오로프로필렌 공중합체 및 에틸렌/테트라플루오로에틸렌 공중합체로 이루어진 그룹에서 선택된 하나의 수지 또는 둘 이상의 수지 혼합물을 포함하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
  11. 제 10 항에 있어서, 상기 불소화 폴리올레핀계 수지는 입자 크기가 0.05~1000 ㎛이고, 비중이 1.2~2.3 g/cm3인 폴리테트라플루오로에틸렌을 포함하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
  12. 제 1 항에 있어서, 상기 자외선 흡수제는 하기 일반식 1의 벤조트리아졸계 화합물, 하기 일반식 2의 벤조페논계 화합물 및 하기 일반식 3의 트리아진계 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
    [일반식 1]
    Figure 112006097716763-pat00035
    상기 일반식 1에서, X1 및 X2는 각각 독립적으로 수소 또는 할로겐을 나타내고, R3은 C1~C10 알킬기 또는 C1~C10 알킬기로 치환된 벤질기를 나타내며, Ra는 수소, C1~C10 알킬기 또는
    Figure 112006097716763-pat00036
    를 나타내며, n은 1 또는 2를 나타낸다.
    [일반식 2]
    Figure 112006097716763-pat00037
    상기 일반식 2에서, R4는 수소 또는 C1~C20 알킬기를 나타내고, Rb는 수소 또는 히드록시기를 나타내며, Rc는 수소 또는 C1~C20 알콕시기를 나타내고, Rd는 수소, 술폰기 또는
    Figure 112006097716763-pat00038
    를 나타낸다.
    [일반식 3]
    Figure 112006097716763-pat00039
    상기 일반식 3에서, R5는 수소, 비치환되거나 C2~C6 알콕시기로 치환된 C1~C18 알킬기 또는 벤질기를 나타내고, R6는 수소 또는 메틸기를 나타낸다.
  13. 제 1 항에 있어서, 섬유상 충진제, 무기계 충진제 또는 이들의 혼합물의 100 중량부 이하를 더 포함하는 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물.
  14. 제 1 항 내지 제 6 항 및 제 8 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 의한 폴리페닐렌 설파이드계 수지 조성물로 제조된 플라스틱 성형품.
  15. 폴리페닐렌 설파이드 수지 0.1~100 중량부와,
    올레핀계 단량체의 중합체 또는 올레핀계 단량체와 비닐계 단량체의 공중합체에 대해, 비닐계 중합체가 그라프트되어 있는 올레핀계 그라프트 공중합체 0.1~10 중량부가 가교 결합을 형성하고 있는 수지 기재;
    상기 수지 기재 내에 분산되어 있고, 벤조트리아졸계 화합물, 벤조페논계 화합물 및 트리아진계 화합물로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함한 자외선 흡수제 0.1~3 중량부; 및
    2개 이상의 에폭시기를 가진 에폭시 화합물 0.1~3 중량부;
    를 포함하는 플라스틱 성형품.
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