KR20050022986A - 복합 카본에어로겔 멤브레인, 그 제조방법 및 이를 이용한담수화 시스템 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 레졸사이놀(resorcinol), 포름알데히드(formaldehyde), 용매 및 촉매를 포함하여 구성되는 졸 용액을 준비하고, 상기 졸 용액에 상기 다공성 멤브레인을 담가 멤브레인의 표면 또는 내부 기공에 졸 용액이 채워지도록 하고, 상기 다공성 멤브레인의 표면 또는 내부에 채워진 상기 졸 용액을 겔화시켜 습윤겔을 얻고, 상기 습윤겔 내부의 기공수(pore water)를 유기용매로 치환하고, 상기 다공성 멤브레인을 건조 및 가열하는 단계를 포함하여 구성되는 복합 카본에어로겔 멤브레인 제조방법을 제공한다. 본 발명에 따라 제조된 복합 카본에어로겔 멤브레인은 담수화 시스템의 전극으로 사용되어 탈이온화 및 막분리에 의한 담수처리를 가능케 한다.
Description
본 발명은 복합 카본에어로겔 멤브레인에 관한 것으로, 구체적으로는 탈이온화 및 막분리가 동시에 가능한 담수처리용 카본에어로겔 멤브레인 복합체에 관한 것이다.
세계인구의 지속적인 증가와 산업의 고도화에 따라 물의 소비량은 계속 증가하고 있다. 지구 면적의 약 70%를 차지하고 있으며 전 지구상에 존재하는 물의 양의 97%를 차지하고 있는 바다는 이를 직접 생활용수나 산업용수로는 사용할 수 없고 이를 제외한 3%정도만이 담수로 존재하고 있는데, 이 담수중 대부분이 빙산 및 빙하형태로 존재하며 육지에서의 하천, 호수, 지하수 등에 존재하는 물은 매우 한정적이다.
따라서, 지구상에 존재하는 담수의 전부를 이용할 수 있는 것이 아니라 지구에 존재하는 물의 1% 정도만이 인간이 이용할 수 있는 담수이며, 이들 중 약 90% 정도가 농업용수로 이용되는데, 농업용수로 사용한 담수는 미사나 화학물질 등에 오염되어 수질이 크게 떨어지게 된다.
이와 같이, 지구상에 존재하는 담수의 양은 제한적이며, 환경오염에 따른 수질오염 확산 및 수자원 고갈에 의한 담수 공급잠재력은 날이 갈수록 급감하고 있는 반면에 세계적인 인구증가와 상업화에 따른 수자원의 수요는 지속적으로 증가되고 있어, 이에 대한 문제점 해결방안이 시급히 요망되고 있는 시점에 있다.
물부족에 따른 대안적인 해결책으로서 여러가지 담수화 방법 및 시스템이 제안되어 왔다. 담수화란 소금기가 있는 물, 즉 해수 등을 음료수나 기타 용도로 사용할 수 있도록 하기 위하여 염도를 그 용도에 적합하도록 줄이는 일련의 공정이다. 염분농도는 물에 용해되어 있는 Cl-, Na+의 량에 따라 결정되며, 그 농도에 따라 담수(Fresh water), 기수(Bravkish water), 해수(Sea water)로 편리상 나누고 있으나 정확한 용해 염 농도 수치로 표현하기는 모순이 있다. 대략적으로 담수(Fresh water)는 용해염 농도 500ppm 미만, 기수(Bravkish water)는 용해염 농도 약 500 ~ 10,000ppm, 해수(Sea water)는 용해염 농도 약 10,000 ~ 50,000ppm로 분류하고 있다.
오늘날의 담수화 공정에는 대개가 증발법(thermal distillation), 역삼투압법(reverse osmosis), 전기 투석법(Electrodialysis) 등이 보편적으로 응용되고 있다. 증발법은 물의 자연순환과 같이 해수로부터 용매인 물을 증발시키고 용질을 분리해내는 방법이며, 역삼투압은 반투막을 사이에 두고 해수에 압력을 가하여 용매만을 취수하는 방법이고, 전기투석법은 양이온교환막과 음이온 교환막을 사이에 두고 해수를 흘려 이온만을 교환막에 투과시킴으로써 담수를 얻는 방법이다.
이러한 기존의 담수화 공정은 대규모의 장치산업으로서 규모가 크고 고온/고압을 요구하므로 많은 설치비용과 유지, 보수 비용을 요구하기 때문에 보다 효율적인 담수화 공정 개발이 요구되고 있다.
최근에는 카본 전극을 이용하여 기존의 담수화/이온폐수처리 공정에 비해 훨씬 경제적이고 효율적인 새로운 용량성 탈이온화(capacitive deionization, 이하, 'CDI'이라 함) 공정 개발을 위한 연구가 진행된 바 있다.
CDI 공정은, 도 1에 도시된 바와 같이, 두 전극(10, 12)에 반대 전하를 가하여 두 전극 사이를 지나가는 해수(20)(또는, 폐수나 반도체 공정에서의 공급수)로부터 이온을 제거하여 담수(30)를 얻는 공정으로서 전기투석법에 일종이라고 할 수 있다.
CDI 공정은 기존의 공정(증발법, 역삼투압법)에 비해 10 ~ 20배 정도의 에너지 효율성이 높을 뿐만 아니라 가열기/고압 펌프등을 사용하지 않기 때문에 훨씬 단순하고 공정 자체의 오염을 최소화할 수 있다.
이러한 CDI 공정에서 가장 중요한 점은 해수나 폐수내의 이온을 가능한 많이 제거하기 위해서는 전기저항성이 낮고 높은 비표면적 및 기공율을 갖는 전극을 제조하는 것이다.
기존에는 CDI 공정에 일반적인 카본입자를 성형하여 사용하였는데, 이러한 카본 입자는 입자간의 계면에서의 전기저항성이 높고 비표면적이 낮은 단점이 있었다.
CDI공정의 전극으로 사용할 수 있도록, 전기적 특성, 높은 비표면적 및 높은 기공율 등의 특성을 만족시킬 수 있는 최적의 재료로서 카본 에어로겔이 주목받고 있다. 전기 전도성이 높은 카본 에어로겔은 유기 전구체(organic precusor)의 졸-겔 공정에 의해 얻어진 습윤겔을 초임계 건조(supercritical drying)하여 제조한 유기 에어로겔을 열분해(pyrolysis)함으로써 제조할 수 있다. 그러나, 초임계 건조에 의한 카본 에어로겔 제조 방법은 고압(약 1000 psi 이상)을 필요로 하기 때문에 제조 원가가 높고 안정성을 고려한 정교하고 복잡한 공정을 요한다는 단점을 갖고 있다.
한편, CDI공정에서는 물속의 부유물, 미생물, 박테리아 또는 대장균등의 이물질을 제거하는 전처리 공정이 필수적으로 요구되고 있는데, 전처리 공정을 위해서는 별도의 시설이 설치되어야 하므로 전체적인 담수 시스템의 규모가 커지게 되고, 담수 효율도 저하되는 문제점이 있다.
따라서, 향후 보다 효과적인 담수화 시스템의 개발을 위해서 새로운 담수처리용 수단이 제시될 필요성이 대두되고 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 담수화 공정에 활용될 수 있는 보다 개선된 카본에어로젤 복합체를 제공하는데 있다. 또한, 본 발명은 탈이온화와 동시에 막분리가 가능한 새로운 담수처리수단을 제공하는데 있다.
또한, 본 발명의 목적은 기존의 담수화 공정을 개선하여 불필요한 설비를 없애고 담수처리 능력이 향상된 새로운 담수화 시스템을 제공하는데 있다.
기타, 본 발명의 다른 목적 및 특징은 이하의 상세한 설명 및 특허청구범위에서 명확히 나타날 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 레졸사이놀(resorcinol), 포름알데히드(formaldehyde), 용매 및 촉매를 포함하여 구성되는 졸 용액을 준비하고, 상기 졸 용액에 상기 다공성 멤브레인을 담가 멤브레인의 표면 또는 내부 기공에 졸 용액이 채워지도록 하고, 상기 다공성 멤브레인의 표면 또는 내부에 채워진 상기 졸 용액을 겔화시켜 습윤겔을 얻고, 상기 습윤겔 내부의 기공수(pore water)를 유기용매로 치환하고, 상기 다공성 멤브레인을 건조 및 가열하는 단계를 포함하여 구성되는 복합 카본에어로겔 멤브레인 제조방법을 제공한다.
상기 용매 및 촉매는 각각 증류수 및 Na2CO3 이며, 레졸사이놀, 포름알데히드, 용매 및 촉매의 비율은 몰비로 1 : 2 : X : Y (여기서, X = 4.27 ~ 6.54, Y = 0.0005 ~ 0.002)이 바람직하다.
상기 졸용액의 겔화는 50oC의 온도에서 1 ~ 5일간 유지시켜 겔화시킨다.
또한, 본 발명은 상기 방법에 의하여 제조되는 다공성 멤브레인의 표면에 코팅되거나 내부에 채워진 카본에어로겔을 포함하여 구성되는 카본에어로겔 멤브레인을 제공한다.
상기 카본에어로겔은 기공도(porosity)가 60 ~ 95 %, 비표면적(specific surface area)이 400 ~ 1200 m2/g, 상기 카본에어로겔은 전기저항(electrical resistivity)이 0.01 ~ 0.05 Ω-cm인 것이 바람직하다.
또한, 본 발명은 상기 방법에 의하여 제조되는 적어도 한 쌍의 카본에어로겔 멤브레인과, 상기 한 쌍의 카본에어로겔 멤브레인에 전원을 공급하는 전원부, 양의 전기가 인가되는 카본에어로겔 멤브레인과 음의 전기가 인가되는 카본에어로겔 멤브레인 사이로 해수 또는 폐수를 공급하는 유량공급부 및 상기 한 쌍의 카본에어로겔 멤브레인을 통해 탈이온화 및 막분리된 담수를 취부하는 취수부를 포함하여 구성되는 담수 시스템을 제공한다.
상기 한 쌍의 카본에어로겔 멤브레인은 서로 직경의 크기가 서로 다른 튜브 형태인 것이 바람직하다.
본 발명은 전기저항성이 낮고 높은 비표면적 및 높은 기공율을 갖는 카본에어로겔과 막분리 특성을 갖는 다공성 멤브레인을 활용하여, 탈이온화와 여과막에 의한 분리 기능을 동시에 구현한다.
특히, 본 발명은 카본에어로겔과 다공성 멤브레인이 일체화된 복합체를 경제적인 공정에 의하여 제조하므로 산업상 활용가능성이 높고, 해수의 담수화에 큰 진전을 이룰 수 있을 것이다.
먼저, 본 발명에 따른 복합 카본에어로겔 멤브레인의 합성 과정을 설명하면 다음과 같다.
도 2의 공정도에 도시된 바와 같이, 레졸사이놀(Resorcinol : C6H6O2)과 포름알데히드(Formaldehyde : HCHO)계 단량체, 용매로 2차 증류수 그리고 촉매로 Na2CO3를 사용하여 졸을 제조한다. 이때 각 성분의 비율은 몰비로, 레졸사이놀 : 포름알데히드 : 용매 : 촉매 = 1 : 2 : X : Y 이 되도록 한다. 여기서, X = 4.27 ~ 6.54, Y = 0.0005 ~ 0.002의 범위를 갖는다.
다음, 준비된 졸 용액을 세라믹, 고분자 또는 스틸 등으로 제조한 다공성 멤브레인에 침적시킨 후 겔화시킨다. 겔화 과정은 졸용액에 다공성 멤브레인을 완전히 담가두어 기공내부에 졸용액이 완전히 채워지도록 한 다음, 이를 꺼내어 50 oC로 1 ~ 5일간 유지하는 것으로 이루어진다. 겔화가 완료되면 다공성 멤브레인 표면 또는 내부 전체가 RF(resorcinol-formaldehyde) 습윤겔로 채워지게 된다.
그 다음, 액상용매치환을 통해 RF 습윤겔 내부의 기공수(pore water)를 유기용매로 완전히 치환한다. 용매치환에는 표면장력과 끓는점이 낮은 n-헥산(n-Hexane), 씨클로-헥산(cyclo-Hexane), 아세톤 등의 유기용매를 사용한다.
용매치환이 완료된 다공성 담체를 상온/상압 조건에서 유기용매의 증발속도를 제어하며 건조하면 담체 내부에 RF 에어로겔이 채워진 다공성 복합담체를 얻을 수 있다.
마지막으로, 질소 분위기에서 가열하여 RF 에어로겔을 열분해(pyrolysis) 함으로써 최종적인 복합 카본 에어로겔 멤브레인을 합성한다.
이와 같은 방법에 의하여 제조된 복합체에서 멤브레인 표면 또는 내부에 포함된 카본 에어로겔은 다음과 같은 특성을 갖는다.
[표]
카본에어로겔의 특성값
| 특성치 | 적정범위 |
| 기공도(%) | 60 ~ 95 |
| 밀 도(g/cm3) | 0.1 ~ 0.3 |
| 비표면적(m2/g) | 400 ~ 1200 |
| 평균 기공사이즈(nm) | 1 ~ 10 |
| 전기저항성(ohm-cm) | 0.01 ~ 0.05 |
한편, 다공성 멤브레인 자체의 기공도는 35 ~ 50%가 적당하다.
도 3은 본 발명에 따른 복합 카본에어로겔 멤브레인의 미세구조를 모식적으로 나타낸 것이다. 멤브레인 내부에는 다수의 입자(50)들이 망목을 형성하고 있으며, 입자들 사이의 기공이 존재한다. 카본에어로겔(60)은 상기 입자들의 표면에 코팅되어 있는 것을 볼 수 있다. 이와 달리 카본에어로겔의 코팅정도에 따라 멤브레인의 표면에만 코팅이 되거나 멤브레인 내부의 기공을 모두 채우는 내부코팅 등의 변형된 복합체의 제조도 가능하다.
본 발명에 의한 복합 카본에어로겔 멤브레인은 특히 CDI 공정을 이용한 해수 담수화 시스템에 효과적으로 적용될 수 있다.
도 4는 본 발명에 따른 다공성 멤브레인에 카본에어로겔이 침지된 복합체를 전극으로 사용한 담수화 시스템을 모식적으로 나타낸 것이다. 복합 카본에어로겔 멤브레인을 사용한 전극(100, 102) 한 쌍에 각각 전원부(120)로부터 + 전기와 - 전기를 인가한다. 해수 또는 폐수 등을 담고 있는 유량공급부(130)로부터 상기 한 쌍의 전극(100, 102) 사이 입구부(104)로 해수 또는 폐수가 공급된다. 두 전극(100, 102) 사이를 통과하면서 물속에 있는 각 이온들은 상대 전하를 띄고 있는 전극에 흡착된다. 이와 동시에 멤브레인의 기공을 통해 용매가 분리되어 최종적으로 전극(100, 102) 바깥의 출구부(106)로 배출된다. 배출된 용매는 이온이 제거된 담수에 해당하며, 최종적으로 취수부(150)에 모이게 된다.
본 발명에 따른 복합 카본에어로겔 멤브레인은 전극에 의한 탈이온화 뿐만 아니라 멤브레인에 의한 막분리가 동시에 진행되므로, 유량공급부(130)에는 별도로 압력을 인가하는 수단으로서 펌프(140)가 구비되는 것이 바람직하다. 이와 같은 압력 수단은 역삼투압 방식에 의한 담수화 시스템에서보다는 에너지 소비가 적으면서도, 전극에 의한 이온흡착에 따라 담수처리 능력은 훨씬 향상시킬 수 있다. 뿐만 아니라, CDI 공정에서 사전적으로 필요한 전처리 공정이 멤브레인에 의한 여과과정에서 수행되므로 전처리 설비 또한 필요치 않게 되어 전체적인 시스템의 규모를 작게 할 수 있을 것이다.
한편, 본 발명에 따른 담수화 시스템은 기존의 CDI 공정(도 1참조)에서와 같이 두 전극 사이로 물을 공급하고 배출하는 것이 아니며, 두 전극 사이에 공급된 물이 전극이면서 또한 여과막에 해당하는 복합체를 통해 용매만 분리되어 빠져나오게 된다. 따라서, 두 전극 사이의 출구부 쪽은 도 4의 식별번호 105로 표시된 바와 같이 배출통로가 없도록 막혀 있는 것이 바람직하다. 그러나, 이와 달리 배출통로를 개방시킨 상태에서 해수 또는 폐수를 계속 순환시키면서 상기 복합체를 통하여 담수를 취수하는 시스템을 설계하는 것도 가능할 것이다.
이와 같은 담수화 시스템에서 전극 쌍을 여러개 병렬적으로 배열한 전극 어셈블리를 구현함으로써 담수처리능력 및 담수처리규모를 확장시킬 수 있을 것이다.
본 발명에 따른 담수화 시스템에서 해수 또는 폐수의 담수화시 탈이온화 및 막분리를 더욱 효율적으로 수행하기 위하여 전극의 구조를 변형할 수 있다.
도 5a는 바람직한 전극 형태를 보인 모식적 단면도로서, 서로 직경이 다른 튜브형 카본에어로겔 멤브레인 전극(100', 102')을 준비하고, 직경이 작은 전극(100')을 직경이 큰 전극(102') 내부에 삽입한 후, 두 전극 사이에 해수가 투입되도록 하여 담수화를 진행한다.
도 5b는 이와 같은 직경이 다른 튜브형 전극 쌍을 이해를 돕기 위하여 모식적으로 나타낸 사시도이다.
두 전극(100', 102')에는 각각 다른 전하를 인가하고, 해수(130')를 두 전극 사이의 투입구(104')로 공급하면, 해수 속의 이온들은 각 전극에 흡착되며, 순수한 용매는 직경이 큰 전극(102')의 바깥으로 배출되며(150a), 또한, 직경이 작은 전극(100')의 안 쪽을 통해 바깥으로 배출된다(150b).
두 전극(100', 102') 사이의 투입구(104')로 들어오는 해수에 의하여 압력이 발생할 수 있도록 (따라서, 각각의 전극을 통해 막분리에 의한 용매의 여과가 일어나도록) 직경이 작은 전극(100')의 투입구쪽 입구(108)는 막혀있고, 두 전극(100', 102') 사이의 출구쪽 끝단(108')도 막혀있도록 하는 것이 바람직하다. 이 때 상기 끝단(108')은 두 전극 사이에서 전기적인 도통이 불가능하도록 절연물질을 사용한다.
이와 같이 이종의 서로 크기가 다른 튜브형 카본에어로겔 멤브레인 전극은 탈이온화 및 막분리 특성을 더욱 향상시켜 결과적으로 담수처리 능력을 배가시킬 수 있다. 이와 같은 형태의 튜브형 전극은 직경이 서로 다른 다수의 튜브를 내부와 외부에 번갈아 삽입한 복합 구조로 응용할 수도 있을 것이다.
이상, 바람직한 실시예를 통하여 본 발명을 설명하였으나, 본 발명은 이에 한정되지 않으며, 특허청구범위의 요지를 벗어나지 않으면서 다양한 변형 및 개량이 당업자 수준에서 가능할 것이다.
이상에서 살펴본 바와 같이, 본 발명은 현재까지 제시된 바 없는 독창적인 방법으로 탈이온화 및 막분리를 동시에 가능케 하는 복합체를 제공한다. 본 발명에 따르면 CDI 공정의 핵심요소인 카본에어로겔을 보다 경제적인 방법으로 다공성 멤브레인과 일체화시켜 제조할 수 있다. 또한, CDI 공정에서 문제가 되는 전처리 공정 없이 담수처리가 가능하여 새로운 담수시스템에 효과적으로 활용될 수 있어 다양한 형태의 담수화 시스템을 보다 경제적으로 개발할 수 있을 것이다. 뿐만 아니라, 카본에어로겔의 다양한 활용분야를 개척하는데 일익을 담당하게 될 것이다.
도 1은 CDI 공정의 개념을 보여주는 모식도.
도 2는 본 발명의 복합 카본에어로겔 멤브레인의 제조 공정도.
도 3은 본 발명의 복합 카본에어로겔 멤브레인의 미세구조를 보여주는 모식도.
도 4는 본 발명의 복합 카본에어로겔 멤브레인을 사용한 담수화 시스템을 보여주는 모식도.
도 5a는 담수화 시스템에 사용되는 본 발명의 복합 카본에어로겔 멤브레인의 변형된 형태를 보여주는 단면 모식도.
도 5b는 도 5a의 복합 카본에어로겔 멤브레인을 보여주는 사시도.
*** 도면의 부요부분에 대한 부호의 설명 ***
50:멤브레인내 입자 60:카본에어로겔
100, 102:복합 카본에어로겔 멤브레인 전극
104: 입구부 106:출구부
120:전원부 130:유량공급부
140:펌프 150:취수부
Claims (9)
- 레졸사이놀(resorcinol), 포름알데히드(formaldehyde), 용매 및 촉매를 포함하여 구성되는 졸 용액을 준비하고,상기 졸 용액에 상기 다공성 멤브레인을 담가 멤브레인의 표면 또는 내부 기공에 졸 용액이 채워지도록 하고,상기 다공성 멤브레인의 표면 또는 내부에 채워진 상기 졸 용액을 겔화시켜 습윤겔을 얻고,상기 습윤겔 내부의 기공수(pore water)를 유기용매로 치환하고상기 다공성 멤브레인을 건조 및 가열하는 단계를 포함하여 구성되는복합 카본에어로겔 멤브레인 제조방법.
- 제1항에 있어서, 상기 용매 및 촉매는 각각 증류수 및 Na2CO3 이며, 레졸사이놀, 포름알데히드, 용매 및 촉매의 비율은 몰비로 1 : 2 : X : Y (여기서, X = 4.27 ~ 6.54, Y = 0.0005 ~ 0.002)인 것을 특징으로 하는 복합 카본에어로겔 멤브레인 제조방법.
- 제1항에 있어서, 상기 졸용액의 겔화는 50oC의 온도에서 1 ~ 5일간 유지시켜 겔화시키는 것을 특징으로 하는 복합 카본에어로겔 멤브레인 제조방법.
- 제1항의 방법에 의하여 제조되는,다공성 멤브레인의 표면에 코팅되거나 내부에 채워진 카본에어로겔을 포함하여 구성되는 복합 카본에어로겔 멤브레인.
- 제4항에 있어서, 상기 카본에어로겔은 기공도(porosity)가 60 ~ 95 %인 것을 특징으로 하는 복합 카본에어로겔 멤브레인.
- 제4항에 있어서, 상기 카본에어로겔은 비표면적(specific surface area)이 400 ~ 1200 m2/g인 것을 특징으로 하는 복합 카본에어로겔 멤브레인.
- 제4항에 있어서, 상기 카본에어로겔은 전기저항(electrical resistivity)이 0.01 ~ 0.05 Ω-cm인 것을 특징으로 하는 복합 카본에어로겔 멤브레인.
- 제1항의 방법에 의하여 제조되는 적어도 한 쌍의 카본에어로겔 멤브레인과,상기 한 쌍의 카본에어로겔 멤브레인에 전원을 공급하는 전원부,양의 전기가 인가되는 카본에어로겔 멤브레인과 음의 전기가 인가되는 카본에어로겔 멤브레인 사이로 해수 또는 폐수를 공급하는 유량공급부 및상기 한 쌍의 카본에어로겔 멤브레인을 통해 탈이온화 및 막분리된 담수를 취부하는 취수부를 포함하여 구성되는담수화 시스템.
- 제8항에 있어서, 상기 한 쌍의 카본에어로겔 멤브레인은 서로 직경의 크기가 서로 다른 튜브 형태인 것을 특징으로 하는 담수화 시스템.
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-
2003
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