KR20040024658A - 원자층 증착법에 의한 루세늄 박막 제조 방법 및 그박막을 이용한 커패시터 - Google Patents

원자층 증착법에 의한 루세늄 박막 제조 방법 및 그박막을 이용한 커패시터 Download PDF

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Abstract

본 원자층 증착법을 이용하여 루세늄 박막을 제조하는 방법은 (a)반응 챔버 내부에 웨이퍼를 위치시키고 소정 온도로 유지하는 단계, (b)원료물질인 Ru(CO)3계 루세늄을 반응 챔버 내부로 주입하는 단계 및 (c)상기 반응 챔버 내부에 미반응된 원료물질 및 부산물을 퍼징하는 단계를 포함한다.
바람직하게, 상기 (a)단계의 온도는 상온 ~ 500℃이며, 상기 (b)단계에 있어서 원료물질은 Ru(CO)3(C6H8), Ru(CO)3(C7H10), 또는 Ru(CO)3(C4H6) 중 어느 하나이고, 그 원료물질은 0.1 ~ 20 초 동안 상기 반응 챔버 내부로 기화된 상태로 공급되며, 상기 단계 (c)에 있어서 퍼징은 불활성 가스인 N2또는 Ar 가스를 10 ~ 1000 sccm의 유량으로 약 0.1 ~ 20 초간 주입하고 펌프로 배출하는 것을 포함한다.

Description

원자층 증착법에 의한 루세늄 박막 제조 방법 및 그 박막을 이용한 커패시터 {method of manufacturing the Ruthenium thin film by using atomic layer deposition and capacitor manufactured by the method}
본 발명은 원자층 증착법을 이용한 루세늄 박막 제조 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 고집적 반도체 메모리 소자에 사용되는 커패시터의 하부 및 상부전극으로 사용할 수 있는 루세늄 박막을 원자층 증착법으로 제조하는 방법을 제공하는 것이다.
고집적 강유전체 메모리 소자 등과 같은 반도체 메모리 소자의 캐패시터 전극을 3차원 구조의 실린더(cylinder) 형태로 형성하기 위해서는 안정한 전극 특성을 갖는 금속물질이 필요하다. 특히, 소자의 집적도 향상에 따라 종횡비(aspect ratio)가 증가할수록 단차 피복성(step coverage)이 우수한 전극 물질이 개발되어야 하는데, 예를 들어 SBT, SBTN 등과 같은 강유전체막을 산소 분위기에서 결정화시킬 때 양호한 산화 저항 특성을 가지면서 플러그 산화를 방지 할 수 있는 전극이 필요하다. 이런 특성을 가진 것으로서 현재 널리 쓰이고 있는 것으로는 루세늄 (Ru), 이리듐(Ir) 등이 있다.
여기서 상기 루세늄(Ru) 박막에 대해 살펴보면, 종래에 루세늄 박막을 제조하기 위해서는 스퍼터링(sputtering) 또는 화학기상증착법(Chemical Vapor deposition; CVD)을 사용하였다. 스퍼터링은 가속된 입자를 고체 표면에 충돌시켜서 운동량의 교환에 의해 공간에 튀어나온 원자를 기판에 붙이는 방식이다. 따라서, 상기 방식은 그 특성상 박막의 물성을 조사하는 것이기 때문에 복잡한 3차원 구조를 갖는 고집적 반도체 소자의 커패시터에는 적용이 곤란하다. 또한, 상기 화학기상증착법은 박막하려는 화합물을 기체화하여 반응챔버에 보내고 화학반응을 이용하여 소망하는 물질의 박막을 얻는 방식이다. 상기 방식은 스텝 커버리지(step coverage) 및 종횡비(aspect ratio) 특성이 우수하여 최근까지 사용되어 왔지만, 이 역시 반도체 메모리 소자가 256MB 이상으로 초고집적화되면서 원하는 특성을 얻기 어려워졌다.
이에 따라 원자층 증착법을 이용한 루세늄 박막이 새로이 각광을 받게 되었다. 원자층 증착법이란 반응물질을 챔버 내부로 순차적으로 주입하고 제거하는 방식으로 반도체 기판 상에 원자층을 증착하는 방법이다. 이러한 원자층 증착법은 CVD법처럼 화학반응을 사용하는 증착법이지만 각각의 가스를 동시에 주입하여 챔버 내에서 혼합되지 않고 한 종류의 가스씩 펄스 형태로 흘려진다는 점에서 CVD법과 구별된다.
구체적으로 원자층 증착법을 이용하여 루세늄 박막을 제조하는 방법을 살펴보면, 종래에는 루세늄 원료물질로서 Ru(OD)3[tris(2,4 - octanedionato)Ruthenium(Ⅲ), Ru(EtCP)2[bis(ethylcyclopentadienyl) Ruthenium(Ⅱ) 등이 적용되었다. 그러나, 이 중 Ru(OD)3는 산소를 내포하고 있어서 웨이퍼에 순수한 루세늄의 증착을 어렵게 하며, 나아가 웨이퍼 일부에 RuOx가 형성되는 문제점이 있었다. 또한, Ru(EtCP)2의 경우에는 Cyclo-Penta 계열의 특성상 루세늄 원자가 화학적 결합을 끊고 독립적으로 존재하기가 어려워 루세늄 박막에 불순물이 많이 남는 문제점이 있었다.
도 1a 및 도 1b는 상기 종래의 루세늄 박막 제조에 사용된 Ru(OD)3와 Ru(EtCP)2의 화학구조를 나타낸다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 창안된 것으로서, 원자층 증착법을 이용한 루세늄 박막제조에 있어서, 종래의 루세늄 원료물질이 갖는 박막 내 RuOx형성 및 불순물, 스텝 커버리지 및 종횡비를 개선한 우수한 루세늄 박막을 원자층 증착법으로 제조하는 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 후술하는 발명의 상세한 설명과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니 된다.
도 1a 및 도 1b는 종래의 루세늄 박막 제조에 사용된 원료물질의 화학구조를 나타낸 도면이다.
도 2a 내지 도 2c는 본 발명에 따른 원자층 증착법을 이용한 루세늄 박막제조에 사용되는 루세늄 원료물질의 화학구조를 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명에 따른 루세늄 박막을 제조하기 위한 원자층 증착 장치에 관한 도면이다.
도 4a 내지 도 4d는 본 발명에 사용되는 원료물질의 하나인 Ru(CO)3(C6H8)이 웨이퍼 위에 증착되는 과정을 나타낸 도면이다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 따른 원자층 증착법을 이용하여 루세늄 박막을 제조하는 방법은 (a)반응 챔버 내부에 웨이퍼를 위치시키고 소정 온도로 유지하는 단계, (b)원료물질인 Ru(CO)3계 루세늄을 반응 챔버 내부로 주입하는 단계 및 (c)상기 반응 챔버 내부에 미반응된 원료물질 및 부산물을 퍼징하는 단계를 포함한다.
바람직하게, 상기 (a)단계의 온도는 상온 ~ 500℃이며, 상기 (b)단계에 있어서 원료물질은 Ru(CO)3(C6H8), Ru(CO)3(C7H10), 또는 Ru(CO)3(C4H6) 중 어느 하나이고, 그 원료물질은 0.1 ~ 20 초 동안 상기 반응 챔버 내부로 기화된 상태로 공급되며, 상기 단계 (c)에 있어서 퍼징은 불활성 가스인 N2또는 Ar 가스를 10 ~ 1000 sccm의유량으로 약 0.1 ~ 20 초간 주입하고 펌프로 배출하는 것을 포함한다.
이하 첨부된 도면을 참조로 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니 되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예와 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
도 2a 내지 도 2c는 본 원자층 증착법을 이용한 루세늄 박막제조에 사용되는 루세늄 원료물질의 화학구조를 나타낸 도면이다. 이를 참조하면, 도2a는 Ru(CO)3(C6H8), 도 2b는 Ru(CO)3(C7H10), 도 2c는 Ru(CO)3(C4H6)이며,
더욱 자세하게는
Ru(CO)3(C6H8)[Ruthenium(0)tricarbony]1,3- cyclohexadiene],
Ru(CO)3(C7H10)[Ruthenium(0)tricarbony]1,3- cycloheptadiene],
Ru(CO)3(C4H6)[Ruthenium(0)tricarbony]1,3- butadiene]이다.
Ru(CO)3(C6H8) Ru(CO)3(C7H10) Ru(CO)3(C4H6)
Melting Point 20℃ - 10℃
Boiling Point 35℃ @ 0.05 torr 50℃ @ 0.07 torr 20℃ @ 0.005 torr
표 1은 상기 루세늄 원료물질들의 기초 물성을 나타낸 것으로, 이들 구조는 Ru-CO 결합 또는 Ru-diene 결합으로 되어있기 때문에 비교적 쉽게 끊어질뿐만 아니라, 끊는 점이 낮아 저온에서도 루세늄 박막 증착이 용이하다. 또한, 이들은 상온에서 모두 액상이기 때문에 원자층 증착법에 적용이 용이하며, 비교적 안정적인 증기압 특성을 가지므로 양산성이 좋다.
도 3은 본 루세늄 박막을 제조하기 위한 원자층 증착 장치에 관한 도면이다. 이를 참조하면, 본 원자층 증착 장치는 미도시된 히터에 의하여 가열되는 반응 챔버(10), 상기 챔버 내부로 가스를 주입하기 위한 복수의 가스주입구(20, 22), 웨이퍼를 위치시키도록 상기 반응 챔버(10)의 일면에 설치되는 서셉터(30) 및 상기 반응 챔버(10)의 내부 압력을 조절하기 위한 펌프(40)로 구성된다.
상기 장치를 이용하여 웨이퍼 상에 루세늄 박막을 형성하는 과정을 살펴보면, 먼저 반응 챔버(10) 내부의 서셉터(30)에 웨이퍼를 위치시키고, 약 상온 ~ 500℃로 챔버 내부 온도를 유지시킨다.
일정 온도로 유지되면, 반응 챔버(10) 내부로 루세늄 원료물질인 Ru(CO)3(C6H8), Ru(CO)3(C7H10), 또는 Ru(CO)3(C4H6)(이하 Ru-(CO3)계) 중의 어느 한 물질을 0.1 ~ 20초 동안 가스주입구로 공급한다. 이때, 상기 원료물질은 기화된 상태로 공급되며, 이동가스(carrier gas)인 불활성 가스 예켄대, N2또는 Ar 등과 함께가스주입구로 공급된다. 대안으로, 두 개의 가스주입구(20, 22)를 이용하여 일측의 가스주입구(20)로는 원료물질을 기화시켜 공급하고, 타측 가스주입구(22)로는 이동가스를 공급하여 가스라인 내에 반응에 의한 파티클이 생성되지 않도록 할 수 있다. 따라서, 반응 챔버(10) 내부로 공급된 원료물질과 이동가스는 반응 챔버 전단 또는 입구에서 합쳐져 반응 챔버(10) 내부로 유입되며 웨이퍼 위에 원자층을 형성한다. 이때, 상기 반응 챔버 내부로 공급되는 이동가스의 유량은 10 ~ 1000 sccm (standard cubic cetimeters per minute)이 바람직하다.
웨이퍼 위에 원자층을 형성하게 되면, 반응 챔버(10) 내부에는 미반응된 원료물질의 잔유물 및 부산물이 남게 된다. 이렇게 챔버 내부에 반응하지 않고 남아 있는 원료물질은 제거해야 하는데, 이를 위해 불활성가스를 반응 챔버(10) 내부에 불어넣어 퍼징(purging) 한 후 펌프(40)를 이용해서 배출한다. 구체적으로, 상기 퍼징은 불활성 가스인 N2또는 Ar 가스를 10 ~ 1000 sccm의 유량으로 약 0.1 ~ 20 초로 주입하거나 진공 퍼징을 실시하며, 그 결과 미반응 원료물질 및 부산물은 펌프(40)를 통해 외부로 배출된다.
루세늄 박막 제조는 상기와 같은 과정을 1 사이클로 원하는 두께의 박막층을 얻을 때까지 반복 실시된다.
이하에서는 Ru-(CO3)계 원료물질의 하나인 Ru(CO)3(C6H8)이 웨이퍼 위에 증착되는 과정을 도 4a 내지 도 4d를 참조해서 보다 구체적으로 설명한다.
원료물질로 사용되는 Ru(CO)3(C6H8)(100)는 가스주입구(20)를 통해 상온 ~500℃로 유지되고 있는 반응 챔버 내부로 주입되며, 반응 챔버(10) 내부에서 일부 원료물질은 Ru-(C6H8)(110) 형태로 웨이퍼 위에 흡착된다. 그 이유는 상기에 밝혔듯이, Ru-CO 의 결합에너지가 웨이퍼 표면의 본딩 에너지보다 작기 때문에 루세늄 원자는 웨이퍼 표면에 화학흡착된다. 이를 도 4a에 도시하였다.
원료물질이 증착되어 한 원자층을 이루면, 반응되지 못하고 반응 챔버(10) 내부에 남아있는 원료물질들은 퍼징된다. 퍼징은 불활성 기체인 N2또는 Ar 가스를 10 ~ 1000 sccm의 유량으로 약 0.1 ~ 20 초간 주입하고 펌프로 배출하도록 실시되며, 이때 상기 주입 가스는 펄스 형태로 주입되는 원료물질의 사이사이에 유입되거나, 연속적으로 주입되어 퍼지작업을 수행한다.
상기 퍼징과 동시 또는 퍼징 후 소정 시간이 지나면 약 50 ~ 400℃로 유지되는 반응 챔버(10) 내부의 분위기 온도에 의해 웨이퍼 표면에 증착된 Ru-(C6H8) 중 C6H8(130)는 분리 제거되고, 루세늄 금속만 웨이퍼 상에 화학 흡착된 상태로 남게 된다. 이를 도 4b에 도시하였다. 상기 과정을 좀 더 자세히 설명하면, 불활성 기체로 반응 챔버(10)를 퍼지한 후, 상기 챔버를 펌핑하면 웨이퍼의 본딩에너지보다 작은 에너지로 결합된 루세늄과 C6H8(130)은 쉽게 끊어지게 된다. 따라서, 웨이퍼 표면에는 루세늄 금속만 화학 흡착된 상태로 남게 된다. 이때, 상기 웨이퍼 표면에 형성된 루세늄 박막에는 Ru-C 상태가 존재할 수 있지만, 탄소불순물의 경우에는 후속 열처리를 통해 용이하게 제거 가능하다.
퍼징 후 다시 원료물질인 Ru(CO)3(C6H8)(100)를 기화상태로 반응 챔버(10) 내부로 주입하면, 도 4c와 같이 루세늄 간의 금속결합인 Ru-Ru와 CO가 제거된 Ru-(C6H8)(110) 결합이 웨이퍼 표면에 형성된다.
여기서, 불활성 기체를 상기와 같은 조건 예컨대, N2또는 Ar 가스를 10 ~ 1000 sccm의 유량으로 약 0.1 ~ 20 초간 주입하고 펌프로 배출하면, 반응에 참여하지 않은 Ru(CO)3(C6H8)(100)과 그 부산물들은 모두 펌프를 통해 제거된다. 아울러, 상기 퍼징과 동시 또는 일정한 시간이 지나면 약 50 ~ 400℃로 유지되는 반응 챔버(10) 내부의 분위기 온도에 의해 웨이퍼 표면에 증착된 Ru-(C6H8) 중 C6H8(130)는 분리 제거되고, 금속결합된 루세늄만 남게 되어 최종적으로 웨이퍼 표면에는 Ru-Ru의 금속결합만 남게 된다. 이를 도 4d에 나타내었다.
본 발명은 원자층 증착법을 이용하여 루세늄 박막을 제조하는 것으로서, 화학기상증착법에서 적용할 수 있다. 즉, Al2O3, Ta2O5, Ti doped-Ta2O5, SrTiO3및 BST 등의 고유전체를 커패시터로 이용하는 고집적 DRAM 소자뿐만 아니라, PZT, SBT 등의 강유전체를 커패시터로 이용하는 FeRAM 소자에도 상·하부 전극으로 채용가능 하다.
이상과 같이, 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 이것에 의해 한정되지 않으며 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 기술사상과 아래에 기재될 특허청구범위의 균등범위 내에서 다양한 수정 및 변형이 가능함은 물론이다.
본 원자층 증착법을 이용한 루세늄 박막 제조 방법에 따르면, 종래의 루세늄 원료물질이 갖고 있던 박막 내에 RuOx형성, 박막 내 불순물, 스텝 커버리지 및 종횡비를 개선한 우수한 루세늄 박막을 얻을 수 있다.

Claims (6)

  1. 원자층 증착법을 이용하여 루세늄 박막을 제조하는 방법에 있어서,
    (a)반응 챔버 내부에 웨이퍼를 위치시키고, 소정 온도로 유지하는 단계;
    (b)원료물질인 Ru(CO)3계 루세늄을 반응 챔버 내부로 주입하는 단계;및
    (c)상기 반응 챔버 내부에 미반응된 원료물질 및 부산물을 퍼징하는 단계;를 포함하는 것을 특징으로 하는 루세늄 박막 제조 방법.
  2. 제 1항의 (a)단계에 있어서,
    상기 온도는 상온 ~ 500℃인것을 특징으로 하는 루세늄 박막 제조 방법.
  3. 제 1항의 (b)단계에 있어서,
    상기 원료물질은 Ru(CO)3(C6H8), Ru(CO)3(C7H10), 또는 Ru(CO)3(C4H6) 중 어느 하나인 것을 특징으로 하는 루세늄 박막 제조 방법.
  4. 제 1항의 (b)단계에 있어서,
    상기 원료물질은 0.1 ~ 20 초 동안 상기 반응 챔버 내부로 기화된 상태로 공급되는 것을 특징으로 하는 루세늄 박막 제조 방법.
  5. 제 1항의 단계 (c)에 있어서,
    상기 퍼징은 불활성 가스인 N2또는 Ar 가스를 10 ~ 1000 sccm의 유량으로 약 0.1 ~ 20 초간 주입하고 펌프로 배출하는 것을 특징으로 하는 루세늄 박막 제조 방법.
  6. 제 1항 내지 제 5항의 방법으로 제조된 루세늄 박막을 고유전체인 Al2O3, Ta2O5, Ti doped-Ta2O5, SrTiO3및 BST 또는 강유전체인 PZT, PLZT 및 SBT 등의 상부 및 하부 전극으로 이용하는 커패시터.
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