KR20030053141A - 내 수소 유기 균열성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편 - Google Patents

내 수소 유기 균열성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편 Download PDF

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Abstract

본 발명은 원유 수송관등에 사용되는 수소 유기 균열(Hydrogen Induced Crack) 내성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편을에 관한 것으로서, 원유 수송관 강재용 연주 주편에 있어서 Ca/S비 및 Mn의 최대 편석도(Mnmax/Mno)를 적절히 제어하여 수소 유기 균열 발생 내성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편을 제공하고자 하는데, 그 목적이 있는 것이다.
본 발명은 라인 파이프용 연주 주편에 있어서, Ca/S비가 1.3 이상이고 그리고 Mn의 최대 편석도(Mnmax/Mno)[여기서, Mnmax: 미소 부위별 Mn 분석치중 가장 높은 값, Mno: 전체 면적에서의 평균Mn 농도]가 2.1이하인 내수소유기균열성이 우수한 라인파이프용 연주 주편을 그 요지로 한다.

Description

내 수소 유기 균열성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편{Continuous Cast Steel Slab for Linepipe with Superior Hydrogen Induced Crack Resistance}
본 발명은 원유 수송관등에 사용되는 수소 유기 균열(Hydrogen Induced Crack) 내성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 해수를 통과하는 유화수소 함유 원유 수송관에서 쉽게 발생할 수 있는 수소 유기 균열의 생성 및 전파를 효과적으로 억제할 수 있는 라인 파이프용 연주 주편에 관한 것이다.
수소 유기 균열에 의한 강재에서의 균열은 1972년 아라비아 해저 송유관(원유 수송관)의 파열 원인을 조사하는 과정에서 밝혀졌다.
이후 수소 유기 균열의 발생과 전파 기구 그리고 균열의 생성 및 전파를 억제할 수 있는 방안에 관한 많은 보고 및 발명이 이루어졌다.
일반적으로, 수소 유기 균열은 유화수소 중에서 해리된 수소 이온이 강재의 내부에 존재하는 연신된 형태의 MnS 혹은 NbCN 석출물과 반응하면서 수소 이온이 기체상의 수소 분자로 변하고 이 수소 분자에 의한 압력이 강재가 견딜 수 있는 강도 이상이 되면 강재 내부에 부풀림(blister)현상이 발생되면서 균열이 생성되는 것으로 보고되고 있다.
따라서, 송유관용 소재에는 수소 이온과 반응할 수 있는 MnS가 존재하지 않도록 제조되어야 할 뿐 아니라 NbCN의 석출을 감소하기 위하여 강도를 유지할 수 있는 정도의 C만 함유하면서 불순물인 N은 가능한 침투되지 않도록 하는 소재의 제조 조건이 필요하다.
최근 송유관에 대하여 높은 강도를 요구하는 추세이며 이에 따라 강도를 유지하기 위한 C, Mn, Nb 함유량의 감소가 한계에 도달하고 있다.
이 때문에 NbCN 형성 억제를 위하여 Ti을 첨가하여 C과 N를 수소 유기 균열에 민감하지 않는 TiCN으로 미리 석출시켜 NbCN에 의한 균열의 생성을 방지하고 있다.
MnS 석출물의 경우 용강의 정련공정에서 용강 중 S 함유량을 20ppm 이하 수준으로 낮추고 있을 뿐 아니라 Ca을 첨가하여 용강 중 S를 CaS로 미리 고용시키므로서 주편의 응고 말기 생성되는 MnS의 형성을 최대한 억제하고 있다.
그러나, 용강 중 S의 극한적 제거는 공정상의 많은 부하를 초래하고 있으며 Ca의첨가량에 관해서는 여러 가지 기술적인 보고가 나오고 있으나 실 공정에 있어서 어느 정도의 첨가가 MnS 형성을 억제할 수 있는 지는 분명치 않다.
Ca을 과량 첨가할 경우는 용존된 Ca이 연속주조용 내화물과 반응하여 내화물을 용손시키는 문제점이 있다.
이러한 반응이 주형에 용강 공급량을 제어하는 역할을 하는 슬라이딩 게이트(sliding gate) 혹은 스토퍼(stopper)에서 일어나는 경우 용강 공급 제어 기능이 불가능하게 되어 용강이 유출될 수 있는 위험도 있다.
또한, 어떤 경우에는 융점이 높은 CaS 혹은 CaO-Al2O3비금속개재물이 다량 형성되면서 연속주조에서 용강이 통과되는 침지노즐을 막히게 할 수도 있다.
따라서, 어느 정도의 Ca 첨가량이 적당한 지에 관해서는 아직 명확한 보고나 자료는 없는 상태이다.
한편, 연주 주편의 중심편석 부위는 C, Mn, P, S 등의 용질 원소가 농후된 지역이다.
강재에서 C, Mn, P, S 등이 많은 지역은 베이나이트(bainite) 혹은 마르텐사이트(martensite) 등이 형성되면서 경도가 크게 증가하는 영역으로 전술한 수소 유기 균열이 전파되는 경로를 만들어준다.
중심편석은 열간 압연 전에 가열로에서 장시간 유지시키면 확산에 의해 어느 정도 저감이 될 수 있으나, 그 확산속도가 매우 늦기 때문에 실 공정에서는 적용이 불가능하다.
따라서, 연주 주편의 응고 과정에서 가능한 중심편석을 감소시키는 것이 바람직하다.
중심편석을 감소시키는 방법으로는 주편을 지지하는 가이드 롤(guide roll)의 배열을 정확하게 유지하여 응고 말기 주편의 부풀림 현상(bulging)을 최대한 억제하거나 응고수축에 의한 잔류 용강의 유동을 억제할 수 있도록 응고 말기 주편에 적절한 정도의 압하를 부가하는 방법 등이 사용 중에 있다.
그러나, 연속주조 응고의 특성상 중심편석의 완전 해소는 불가능하기 때문에 강재에서 어느 정도의 중심편석 정도가 균열의 전파를 야기하는 지를 정확히 파악하는 것이 중요하다.
본 발명은 원유 수송관 강재등에 사용되는 라인 파이프용 연주 주편에 있어서 Ca/S비 및 Mn의 최대 편석도(Mnmax/Mno)를 적절히 제어하여 내 수소 유기 균열성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편을 제공하고자 하는데, 그 목적이 있는 것이다.
도 1은 Mn 최대 편석도에 따른 수소 유기 균열 민감도 지수변화를 나타내는 그래프
도 2는 주편중 Ca 농도에 따른 Mn 최대 편석도 변화를 나타내는 그래프
도 3은 주편중 Ca/S비에 따른 Mn 최대 편석도 변화를 나타내는 그래프
도 4는 Ca/S비, Mn 최대 편석도, 용액의 pH에 따른 수소 유기 균열 민감도를 나타내는 그래프로서, 도 4의(a)는 Ca/S비가 1.3이하인 경우을 나타내고, 도 4의(b)는 Ca/S비가 1.3이상인 경우을 나타냄
이하, 본 발명에 대하여 설명한다.
본 발명은 라인 파이프용 연주 주편에 있어서,
Ca/S비가 1.3 이상이고, 그리고 Mn의 최대 편석도(Mnmax/Mno)[여기서, Mnmax: 미소 부위별 Mn 분석치중 가장 높은 값, Mno: 전체 면적에서의 평균Mn 농도]가 2.1이하인 내수소유기균열성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편에 관한 것이다
이하, 본 발명에 대하여 상세히 설명한다.
본 발명은 내수소유기균열성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편을 제공하기 위하여 라인 파이프용 연주 주편의 Ca/S비 및 Mn의 최대 편석도(Mnmax/Mno)를 적절히 제어하는 것이다.
본 발명은 라인 파이프용 연주 주편이면 어느 것에나 적용가능하며, 바람직한 주편으로는 C: 0.04-0.08wt%, Si: 0.2-0.3wt%, Mn: 0.9-1.5wt%, P: 0.016wt%이하, S: 0.003wt%이하, Al: 0.01-0.04wt%, Nb: 0.03-0.05wt%, V: 0.1wt%이하, Ti: 0.03wt%이하, Ca: 0.004wt%이하, 잔부 Fe 및 불가피한 불순물로 이루어진 주편을 들수 있다.
이하, 주편의 Ca/S비 및 주편의 Mn의 최대 편석도(Mnmax/Mno)에 대하여 설명한다.
MnS의 형성을 억제하기 위하여 첨가하는 Ca은 용강 중 S 뿐 아니라 산소 혹은 비금속개재물인 Al2O3와도 반응하여 CaS, CaO-Al2O3화합물을 형성할 수 있다.
Ca가 S 혹은 산소와 반응하는 정도를 문헌에 따라서는 ACR (Tetsu-to-Hagane, Vol. 66, 1980, p.354) 혹은 ESSP(製鐵硏究, No. 297, 1979, p.72) 등의 지표를 사용한다.
ACR이나 ESSP 두 지표는 각각 하기 식(1) 및 (2)와 같이 표현되는데, 이 식들로부터 알 수 있는 바와 같이 주편중의 전산소량의 분석이 필수적이다.
[관계식 1]
ACR=([%Ca]-(0.18+130[%Ca])[%TO])/(1.25[%S])
[관계식 2]
ESSP=([%Ca](1-124[%TO]))/(1.25[%S])
(여기서, [%TO]: 시편중 전 산소량, [%S]: 시편중 전 유황의 함량)
그러나, 상기 전산소량은 측정코자 하는 시편의 무게가 1g도 안 되는 작은 것이기 때문에 시편 채취 부위에 따라 많은 오차를 수반할 수 밖에 없다.
한편, MnS는 중심편석 부위, 즉 S가 편석된 부위에 형성되는 것이 보통이다.
따라서, 아래 식의 유황의 함량도 편석된 부위의 함량을 대입하는 것이 정확하다. 그러나, 편석 부위의 형상은 V형, 역 V형, 선형 등 매우 다양하다.
따라서, 그 부위에 따라 함량 차이가 매우 심하게 발생하므로 실제 유황 함량을 정확하게 분석하는 것은 현 단계에는 불가능하다.
따라서, 이와 같은 종래의 지표를 개선하여 용이하게 분석.가능한 수치에 의한 지표이면서도 수소 유기 균열과 상관성이 강한 새로운 지표의 도입이 필요하게 된다.
이에, 본 발명에서는 주편중의 전산소량을 분석하지 않고서도 주편중에 존재하는 비금속개재물의 성분 분석과 수소 유기 균열 시험 결과에 근거하여 Ca과 S의 함량에 의해서 MnS의 형성을 억제할 수 있는 지표를 도입코자 한 것이다.
한편, 송유관용 강재에 있어서 수소 유기 균열의 발생을 저감할 수 있는 연주 주편의 중심편석에 관한 공지 기술으로는 일본 특개공 평4-190946과 Tetsu-to-Hagane, Vol. 85, 1999, p.303에서 제시하고 있는 하기 식 (3)과 (4) 및 (5)의 수소 유기 균열 감수성 지수 PHIC를 들 수 있다.
[관계식 3]
PHIC=α×[C] + β×A ×[Mn]+ Υ×B ×[P]+C
(여기서,
[C]: 탄소 함량, %
[Mn]: Mn 함량, %
[P]: P 함량, %
α: 용강중 탄소 함량에 대한 연주 주편 중심편석 부위의 탄소 함량 비
β: 용강중 Mn 함량에 대한 연주 주편 중심편석 부위의 Mn 함량 비
Υ: 용강중 P 함량에 대한 연주 주편 중심편석 부위의 P 함량 비
A: Mn의 중심편석에 미치는 탄소의 영향을 중회귀분석으로 구한 계수
B: P의 중심편석에 미치는 탄소의 영향을 중회귀분석으로 구한 계수
C: 상수)
[관계식 4]
PHIC= [C]*+ 2[P]*
[관계식 5]
[C]*=sC[C]+sMn[Mn]/6+sNi[Ni]/15+sCu[Cu]/15+sCr[Cr]/5+sMo[Mo]/5+sV[V]/5
(여기서, sI: I 원소의 편석비, [P]*: 편석 부위의 P 농도)
상기 식 (3)과 (4)에서 알 수 있는 바와 같이 공지된 기술을 사용하기 위해서는 중심편석 부위의 탄소, Mn, P 뿐 아니라 여러가지 원소의 함량을 정확하게 측정하는것이 필수적이다.
그러나, 실용상에 있어서 송유관용 연주 주편에 함유된 P는 그 양이 많아야 200ppm 이고 적을 경우에는 100ppm 이하이며, 편석 부위의 형상 역시 전기한 바와 같이 매우 불규칙적이므로 대표성을 가진 분석치를 구하기는 현실적으로 불가능하다.
본 발명에서는 여러가지 원소의 편석을 분석하지 않고 송유관용 강재에 가장 많이 함유된 Mn의 편석 분포를 정량적으로 조사하는 것에 의해서 수소 유기 균열에 미치는 편석의 영향을 보다 용이하게 파악할 수 있으며, 상기한 Ca과 S의 함량 그리고 Mn의 최대편석만 조사하므로서 해당 연주 주편이 수소 유기 균열 보증용 소재로서 적합한 것인가를 판단할 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 주편의 Ca/S비 및 주편의 Mn의 최대 편석도(Mnmax/Mno)값의 설정이유에 대하여 설명한다.
수소 유기 균열은 소재 내부의 연신된 MnS 개재물 주위에서 발생한다.
이러한 MnS 개재물은 연주 주편의 최종 응고 위치에서 잔류 용강중 Mn과 S가 임계 농도 이상일 때 정출된다.
문헌에 따르면 (예를 들면 Tetsu-to-Hagane, Vol. 73, 1987, p.678-682) MnS는 중심편석 내부의 임의 위치에서의 Mn 농도가 주편의 평균 Mn 농도보다 2.25배 이상일 때 정출되는 것으로 알려져 있고 그 크기는 10㎛ 이내로 보고되고 있다.
실제 본 발명에 앞서 주편에서 MnS 개재물을 조사한 결과 문헌에서 보고된 바와 같이 MnS 개재물은 중심편석 부위에서 생성되며 그 부위의 Mn 농도는 주편 평균 농도의 1.9 배 이상임을 알 수 있었다.
따라서 중심편석 부위 임의 위치에서의 Mn 농도를 알면 MnS 개재물의 생성 여부를 알 수 있게 된다.
중심편석 부위 Mn 농도 측정방법에는 여러가지 방법이 알려져 있지만, 본 실시예에서는 Mn 농도는 다음과 같이 측정하였다.
Mn 농도는 넓은 면적에 걸쳐 미소 부위에서의 Mn 농도를 측정할 수 있는 EPMA(Electron Prove Macro analyzer) 장비를 이용하여 평가하였다.
분석을 위한 주편의 크기는 가능한 클수록 좋으나 측정 시간이 오래 소요되므로 그 단면적을 100x100㎟ 범위 이내로 하였다.
상기와 같이 측정된 Mn 농도를 이용하여 본 발명에서 편석 평가의 주요 지표인 최대 편석도(Mnmax/Mno)를 구하였다.
Mn의 최대 편석도(Mnmax/Mno)는 미소 부위별 Mn 분석치중 가장 높은 값(Mnmax)은 전체 면적에서의 평균Mn 농도(Mno)로 나누어 최대 편석도(Mnmax/Mno)로 정의되는 것이다.
상기한 중심편석 부위에서 Mn 농도가 측정된 주편은 압연 후 시편을 채취하여 NACE(미국 National Association of Corrosion Engineers)에서 규정된 방법에 의거하여 시험을 거친 후 시편내의 수소 유기에 의한 균열 민감도를 시편 전체 길이에 대하여 발생된 수소 유기 균열 길이의 백분율 비(이를 Crack Length Ratio, CLR로 약칭함.)로 구하고, Mn 최대 편석도에 따른 CLR 변화를 조사하고, 그 결과를 도 1에 나타내었다.
NACE에서 규정된 용액은 두 가지 종류가 있는데, 여기서는 편의상 pH가 5. 정도의용액(NACE TM-02-84(90)에 규정.)은 BP 용액이라 칭하고 pH 3 정도의 용액(NACE TM-02-01(77)에 규정.)은 NACE 용액으로 칭하기로 한다.
NACE 용액은 pH가 BP 용액보다 낮기 때문에 수소 이온 농도가 높아 수소 유기 균열에 더욱 민감한 용액이다.
도 1에 나타난 바와 같이, Mn 최대 편석도가 1.8 이하일 때는 수소 유기 균열이 전혀 발생하지 않지만, 1.8 이상일 경우에는 균열이 발생하는 것과 발생하지 않는 것이 서로 혼재되어 있어 균열이 발생하지 않는 조건을 찾아내는 것이 어렵다는 것을 알 수 있다.
이에, 본 발명자들은 중심편석 내부의 MnS 개재물 형성을 조사한 결과 이러한 혼재된 양상이 중심편석부위에서 MnS의 형성을 고려하지 않았기 때문이라는 것을 알 수 있었다.
앞에서도 설명한 바와 같이 수소 유기 균열 보증용 라인 파이프(송유관)의 소재가 되는 연주 주편을 제조할 때 Ca을 첨가한다.
Ca 첨가는 MnS 형성을 억제하기 위한 것이다.
본 발명자들은 Ca이 첨가되면 중심편석 부위에서 MnS 형성이 억제되면서 Mn의 최대 농도가 감소할 것이라는 사실에 착안하여 우선 용강 중에 존재하는 Ca 양에 따른 Mn 최대 편석도를 조사하고, 그 결과를 도 2에 나타내었다.
도 2에 알 수 있는 바와 같이, 주편중 Ca 농도가 낮아지면 Mn 최대 편석도가 높아지는 것으로 나타났다.
그러나, 주편의 응고중 Ca에 의해 Mn의 편석이 변화할 이유는 전혀 없다.
이는 응고 말기 잔류 용강에 Ca이 없는 경우 농촉된 Mn과 S가 반응하여 MnS 개재물을 형성하기 때문이다.
실제 Ca이 전혀 첨가되지 않는 경우 중심편석 부위 Mn 최대 편석도는 도 2에서 알 수 있는 바와 같이 2.0 이상이며 그 부위에서 크기 10㎛ 이내의 MnS 개재물 그리고 수소 유기 균열이 발생한 시편에서 연신된 MnS 개재물을 쉽게 관찰할 수 있었다.
반면, Ca이 첨가된 경우 중심편석 부위에는 MnS 대신에 CaS 개재물이 관찰되었으며 이는 응고론과 열역학적 계산으로부터 Ca이 존재할 경우 응고 말기 불순물질(P, S)이 농후된 잔류 용강이 응고가 진행됨에 따라 CaS 화합물이 먼저 정출되면서 남아있는 불순물 중 S 농도가 MnS 개재물을 형성할 수 있는 임계치보다 이하가 되기 때문이다.
이와 같이 용강 중에 첨가된 Ca은 S와 화학양론적으로 일대일로 결합하며 중량비로 볼 때 1.25대 1이다.
중심편석 부위의 Mn 최대 편석도에 미치는 Ca/S의 영향을 조사하고, 그 결과를 도 3에 나타내었다. 도 3에서 마름모꼴 기호는 Ca/S가 1.3 이하인 주편이다.
도 3에 나타난 바와 같이, Ca/S비가 증가함에 따라 Mn 최대 편석도, 즉 MnS 형성이 감소하는 것을 명확하게 알 수 있다.
그러나, Ca/S가 1.3 이상에서는 거의 변화가 없음을 알 수 있다
이와 같이, 도 3에서 Ca/S비가 Mn 최대 편석도 즉, MnS 형성에 미치는 영향을 명확히 알 수 있었다.
상기 Ca/S비는 2차 정련 공정에서 용강을 탈류한 후 S 함량을 측정한 이후 Ca을 용강중에 투입하는 방식으로 조절될 수 있다.
도 3에서 Ca/S비를 감안하여 본 발명자들은 Ca/S비가 1.3 이하 그리고 1.3 이상일 때의 수소 유기 균열 민감도에 미치는 영향을 조사하고, 그 결과를 도 4에 나타내었다.
도 4의 (a)는 Ca/S비가 1.3 이하일 때의 수소 유기 균열 민감도에 미치는 영향을 나타내고, 도 4의(b)는 Ca/S비가 1.3 이상일 때의 수소 유기 균열 민감도에 미치는 영향을 나타낸 것이다.
도 4의(a)에 나타난 바와 같이, Ca/S비가 1.3 이하일 때는 Mn 최대 편석도가 1.7 이상이면서 거의 대부분의 시편에서 수소 유기 균열이 발생하며, 도 4의(b)에 나타난 바와 같이, Ca/S가 1.3 이상일 때는 Mn 최대 편석도가 2.1 이하이면서 BP 수용액에서는 수소 유기 균열이 발생하지 않는다는 사실을 알 수 있다.
이로부터 수소 유기 균열 발생 내성이 우수한 원유 수송관용 연주 주편의 제조를 위해서는 Ca/S가 1.3 이상이 되도록 용강에 Ca을 첨가해야 하며 Ca/S가 1.3 이상이 되어도 Mn 최대 편석도가 1.7 이상에서는 NACE 용액에서 수소 유기 균열이 발생할 가능성이 있음을 명확하게 알 수 있다.
따라서 Ca/S비를 1.3 이상이 되도록 하면서 연주 주편의 중심편석에서 Mn의 최대 편석도를 NACE 용액과 BP 용액에서 각각 1.7 이하와 2.1 이하가 되도록 중심편석을 제어하면 수소 유기 균열 발생 내성이 우수한 원유 수송관용 연주 주편을 제조할 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명은 Ca/S비 및 Mn의 최대 편석도(Mnmax/Mno)를 적절히 제어하여 수소 유기 균열 발생 내성이 우수한 라인파이프용 연주 주편을 보다 경제적으로 그리고 보다 용이하게 제공할 수 있는 효과가 있는 것이다.

Claims (3)

  1. 라인 파이프용 연주 주편에 있어서,
    Ca/S비가 1.3 이상이고, 그리고 Mn의 최대 편석도(Mnmax/Mno)[여기서, Mnmax: 미소 부위별 Mn 분석치중 가장 높은 값, Mno: 전체 면적에서의 평균Mn 농도]가 2.1이하인 내수소유기균열성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편
  2. 제1항에 있어서, Mn의 최대 편석도(Mnmax/Mno)가 1.7이하인 것을 특징으로 하는 내수소유기균열성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 주편의 조성이 C: 0.04-0.08wt%, Si: 0.2-0.3wt%, Mn: 0.9-1.5wt%, P: 0.016wt%이하, S: 0.003wt%이하, Al: 0.01-0.04wt%, Nb: 0.03-0.05wt%, V: 0.1wt%이하, Ti: 0.03wt%이하, Ca: 0.004wt%이하, 잔부 Fe 및 불가피한 불순물로 이루어지는 것을 특징으로 하는 내수소유기균열성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편
KR1020010083192A 2001-12-22 2001-12-22 내 수소 유기 균열성이 우수한 라인 파이프용 연주 주편 KR100584748B1 (ko)

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