KR20020048393A - 흐름 제어 시스템을 갖는 촉매 산화 방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 탄화수소성 연료 (1)의 전환 생성물로의 촉매 산화 방법으로, 여기서 연료 및 산소 함유 기체 (2)를 함유하는 공급 혼합물은 촉매 층 (3)과 접촉하며, 상기 방법은 하기 단계를 추가로 포함하는 방법에 관한 것이다:
(a) 바람직하게는 전환 생성물의 수요 및 공급 혼합물에서 미리 결정된 산소/탄소 비율값에 따라 연료의 유속 및 산소 함유 기체의 유속을 설정함;
(b) 신속한 응답 장치에 의해 촉매 층의 업스트림 표면의 실제 온도 (10)를 측정함;
(c) 실제 온도와 온도 설정값의 차이의 함수인 출력 신호 (13)를 발생시킴; 및
(d) 연료 (6) 및/또는 산소 함유 (7) 기체의 유속, 바람직하게는 연료의 유속을 조정하기 위해 출력 신호를 사용함.
Description
본 발명은 탄화수소성 연료의 촉매 산화 방법 및 이러한 방법에 따라 작동하는 연료의 촉매 부분 산화용 시스템을 포함하는 운송 수단에 관한 것이다.
탄화수소성 연료 및 산소 함유 기체를 함유하는 공급 혼합물이 촉매와 접촉하는, 촉매 부분 산화 방법과 같은 촉매 산화 방법은 당해 분야에서 공지되어 있다. 촉매의 존재 하에 탄화수소성 연료, 특히 탄화수소의 부분 산화는 일산화탄소 및 수소 혼합물의 제조를 위한 주목 받는 경로이다. 그것은 하기 식에 의해 표현되는 발열반응이다:
CnH2n+2+ n/2 O2→ n CO + (n+1) H2
탄화수소의 촉매 부분 산화를 위한 촉매 및 방법에 관한 문헌은 다수 있다. 예컨대 US 149,464, EP 576 096, EP 629 578, 및 WO 99/19249를 참조할 수 있다.
이러한 촉매 산화 방법은 반응 온도에 직접적인 영향을 미치는 공급 혼합물 내의 산소/탄소 비율에서의 변화에 영향을 받기 쉽다. 원하는 비율로부터 조금만 벗어나도 사용된 산화 촉매의 수명을 단축시킬 수 있기 때문에, 산소 함유 기체 및 연료의 산소/탄소 비율 또는 유속을 정확하게 측정할 필요가 있다. 변화, 특히 전환 생성물의 수요 및 따라서 반응물의 처리량에서의 잦은 변화를 포함하는 조건하에서 운전되는 방법에서는, 또한 반응물의 산소/탄소 비율 또는 유속을 매우 신속하게 측정할 필요가 있다. 예컨대, 수소 자동차에서 고찰되는 연료 전지용 공급원료(feedstock)로서 사용될 수소 생산을 위한 촉매 부분 산화 방법의 경우에서, 운전자의 요구에 따라 연료 전지로의 수소 흐름이 급격히 그리고 때로는 자주 감소 및 증가할 필요가 있다. 따라서, 부분 산화 촉매로의 연료 및 산소 함유 기체의 유속은 신속하게 변화해야 하며, 원하는 산소/탄소 비율로부터의 편차는 신속히 그리고 정확하게 보정되어야 한다.
요구되는 시간 스케일, 즉 전형적으로 1 내지 100 ms (millisecond)의 등급에서 실제 유속을 측정할 수 있는 유량계는 사용할 수 없거나 극히 고가이다.
공급 혼합물의 산소/탄소의 비율은 반응 온도에 강하게 영향을 미치기 때문에, 반응 온도를 모니터함으로써 산소/탄소 비율을 모니터할 수 있다.
반응 온도는 당해 분야에서 공지된 다양한 방법에 의해 측정 및 모니터될 수 있다. 열전쌍은 또한 비교적 고온에서의 온도 측정을 위해 공지되어 있다. 이들은 신뢰할 수 있으며, 보통 긴 서비스 수명을 갖는다.
예컨대 US 5,939,025에는 반응물 흐름의 계단식 변화로 인한 촉매 부분 산화 개질기에서의 온도 변화를 기록하기 위한 열전쌍의 사용이 개시되어 있다.
그러나, 비교적 느린 응답 시간으로 인해, 열전쌍은 빠른 변화가 일어나는 시스템에서는 적합하지 않다. 빠른 변화에 대처할 수 없기 때문에, 이들의 사용은 산소/탄소 비율의 부정확한 정보 및 부적당한 조정을 가져온다.
따라서, 반응물의 유속이 빠르게 변하는 촉매 산화 방법에서 실제 산소/탄소 비율을 신속하고 신뢰성 있게 모니터할 수 있는 수단이 필요하다.
촉매 산화가 수행되는 촉매 층의 업스트림 표면에 의해 방사되는 색 또는 광도를 사용하는 경우, 공급 혼합물에서 실제 산소/탄소 비율에 대한 신속하고 신뢰성 있는 정보를 얻을 수 있다는 것이 이제 발견되었다.
그러므로 본 발명은 탄화수소성 연료의 전환 생성물로의 촉매 산화 방법에 관한 것으로, 여기서 연료 및 산소 함유 기체를 함유하는 공급 혼합물은 촉매 층과 접촉하며, 상기 방법은 하기 단계를 추가로 포함한다:
(a) 바람직하게는 전환 생성물의 수요 및 공급 혼합물에서 미리 결정된 산소/탄소 비율값에 따라 연료의 유속 및 산소 함유 기체의 유속을 설정함;
(b) 신속한 응답 장치에 의해 촉매 층의 업스트림 표면의 실제 온도를 측정함;
(c) 실제 온도와 온도 설정값의 차이의 함수인 출력 신호를 발생시킴; 및
(d) 연료 및/또는 산소 함유 기체의 유속, 바람직하게는 연료의 유속을 조정하기 위해 출력 신호를 사용함.
본 발명에 따른 방법은 전환 생성물의 수요가 일정하지 않은 조건, 즉, 단위 시간 당 생성되는 전환 생성물의 양이 변화하고 이와 함께 반응물의 유속도 변하는 조건에 적절히 적용될 수 있다. 심지어 전환 생성물 수요의 부하 조정비 (turn-down ratio)가 1:100 이하일 것을 요구하는 방법 조건, 즉 최대 수요가 최소 수요에 비해 인수 100 이 더 큰 조건하에서, 본 발명의 방법은 특히 공급 혼합물의 산소/탄소 비율을 제어하기 위해 적당하다. 바람직하게는, 부하 조정비는 1:10 내지 1:100, 보다 바람직하게는 1:30 내지 1:80의 범위이다.
본 발명에 따른 방법은 이제 도 1 및 도 2를 참조로 하여 설명될 것이다.
도 1은 본 발명에 따른 촉매 부분 산화 방법에서의 유속 조정의 제 1 구현예를 개략적으로 보여준다.
도 2는 본 발명에 따른 촉매 부분 산화 방법에서의 유속 조정의 제 2 구현예를 개략적으로 보여준다.
탄화수소성 연료는 라인 1을 통과하고, 산소 함유 기체는 라인 2를 통과하며, 촉매 층 3과 접촉하기 전에 혼합된다. 탄화수소성 연료 및 산소 함유 기체의 두 유속 모두는 수소 수요 및 공급 중 산소-탄소 비율의 미리 결정된 값에 따라 각각 조정 수단 4 및 5 에 의해 설정된다. 게다가, 수소 수요 및 산소-탄소 비율의 미리 결정된 값에 의해 각각 결정된 입력 신호 6 및 7이 각각 조정 수단 4 및 5에 공급된다.
단위 시간 당 필요한 연료의 양 및 따라서 연료의 원하는 유속은 대체로 수소 수요에 의존한다. 연료의 유속 및 산소 함유 기체의 유속은 공급에서의 원하는 산소/탄소 비율, 즉 산소/탄소 비율의 미리 결정된 값을 통해 관련되어 있는 것으로 이해된다.
촉매 부분 산화 방법에서, 원하는 산소/탄소 비율은 광범위한 수소 수요에 걸쳐 실질적으로 일정하다. 그러나, 원하는 산소/탄소 비율은 어느 정도 수소 수요에 의존하는 것으로 이해된다. 예컨대, 낮은 수소 수요, 따라서 반응물의 낮은처리량에서, 열 손실은 상대적으로 높으며, 공급 혼합물에서 높은 산소/탄소 비율을 사용함으로써 여분의 열을 생성하는 것이 바람직할 수 있다. 당업자는 이러한 효과에 익숙하다.
그러나, 수소 수요 및 산소/탄소 비율의 미리 결정된 값에 따른 유속의 설정은 산소/탄소 비율의 미리 결정된 값으로부터 실제 산소/탄소 비율의 작은 편차를 가져올 수 있다. 이러한 편차를 보정하기 위해, 촉매 층 3의 업스트림 표면 8의 실제 온도가 신속한 응답 장치 9에 의해 결정된다.
장치 9에 의해 결정된 실제 온도를 나타내는 신호 10 및 온도의 설정점을 나타내는 신호 11이 제어 단위 12에 공급되고, 출력 신호 13이 실제 온도 및 온도의 설정점간의 차이의 함수로서 발생된다. 출력 신호 13은 연료의 유속을 조정하기 위해 조정 수단 4로 공급된다. 제어 단위 12는 촉매 층의 업스트림 표면의 온도 결정에 적용할 수 있는 시간 프레임 내에 신호를 받을 수 있는 임의의 데이터 프로세서일 수 있다.
도 1에 나타난 방법의 구현예에서, 출력 신호 13은 연료의 유속을 조정하기 위해 사용된다. 대안적으로, 출력 신호는 산소 함유 기체 또는 연료 및 산소 함유 기체 둘 다의 유속을 조정하기 위해 사용될 수 있다. 신호 6 및 13은 도 1에 나타난 바와 같이 연료의 유속을 설정하고 조정하기 위해 동일한 조정 수단에 공급될 수 있다. 대안적으로 신호 6 및 13은 연료의 유속을 각각 설정하고 조정하기 위해 라인 1에 다른 조정 수단에 공급될 수 있다.
도 1에 나타난 방법의 구현예에서, 연료 유속은 피드백 제어에 의해 조정되는데, 다시 말해서 출력 신호 13이 직접 연료 유속의 조정을 위해 사용된다. 따라서 유속은 신속한 응답 장치 9에 의해 결정된 것으로서 촉매의 업스트림 표면의 실제 온도와의 반응으로 조정된다.
바람직하게는 연료 또는 산소 함유 기체의 유속은 도 2에 예시된 바와 같이 피드포워드(feedforward) 및 피드백의 조합된 제어에 의해 조정된다. 소위 전(前)활성 피드백 모드에서, 과도기 중 온도 편차에 관한 정보가 이후 과도기 중 유속을 전활성 방식으로 조정하기 위해 사용된다. 게다가, 출력 신호 13은 피드포워드 제어 단위 14에 공급된다. 피드포워드 제어 단위 14에서, 출력 신호 15는 입력 신호 6 및 7, 그리고 이전의 동일한 과도기 중 발생한 출력 신호 13에 포함된 정보를 사용하여 발생한다. 출력 신호 15는 연료의 유속을 조정하는 조정 수단 4에 직접 공급된다.
조정 수단은 당해 분야에서 공지된 임의의 수단, 예컨대 조절 밸브, 주입기 또는 기화기 또는 흐름 제한기일 수 있다. 바람직하게는 연료 및/또는 산소 함유 기체의 유속의 조정은 신속한 응답 구동기에 의해 수행된다. 본 발명에 따른 방법의 특히 바람직한 구현예에서, 연료 유속은 펄스화된 액체 주입기에 의해 라인 2에서 흐르는 산소 함유 기체 스트림에 요구된 양의 연료를 첨가함으로써 설정되고 조정된다. 적당한 펄스화 액체 주입 시스템은 당해 분야에서 공지되어 있고, 상업적으로 예컨대 Bosch 및 Mitsubishi로부터 이용가능하다.
이러한 시스템은 펄스의 주기 및 폭을 설정함으로써 작동된다. 이는 입력 신호 6 및 출력 신호 13 또는 15에 의해 시작되며, 이들 신호에 신속하게 반응할수 있다. 더 작은 폭을 가진 펄스를 사용하고/사용하거나 다음 펄스 사이의 지연 기간이 최소화되는 경우, 원하는 산소/탄소 비율로부터의 편차가 작아지고, 따라서 연료 유속 조정 성능이 보다 정교해지는 것으로 나타났다. 펄스화 주입 시스템의 사용은 수소 수요에서의 부하 조정비가 1:100 이하인 경우 높은 정확도로 산소/탄소 비율의 제어를 가능하게 하는 것으로 나타났다. 게다가, 이러한 시스템은 낮은 유속 조건하에서 분무화가 수행되는 경우에도 적절한 방울 크기 분포를 유지할 수 있다. 짧고 강한 주입기의 사용은 상대적으로 낮은 연료 유속에서 난류의 부족을 보상한다. 이러한 펄스화 액체 주입 시스템은 통상 액체가 다른 스트림으로 주입되는 혼합실을 포함한다. 혼합실의 부피는 액체의 체류시간이 펄스간의 지연시간의 수배가 되도록 하는 것이 적당하다.
본 발명에 따른 방법에서, 촉매 층의 업스트림 표면 온도가 측정되는데, 이는 이 위치에서 온도는 주어진 연료 처리량에 대해 공급 혼합물 내의 산소/탄소 비율에 밀접하게 관련되기 때문이다. 촉매 산화 반응이 매우 짧은 접촉시간에 진행된다는 사실로 인해, 산화 반응은 주로 촉매 층의 업스트림 레이어(layer)에서 일어나며, 이 레이어의 온도는 산소/탄소 비율로 표현되는 상기 반응의 화학양론을 반영하고, 또한 상기 비율의 변화를 반영한다. 층의 더 아래에서, 상기 온도 변화는 촉매의 뜨거운 덩어리로 인해 감소하여, 따라서 모니터되지 않을 수 있다.
업스트림 표면의 온도는 온도의 빠른 변화를 모니터할 수 있기 위해 신속한 응답 장치에 의해 측정된다. 바람직하게는 온도 측정은 100 ms 이하, 보다 바람직하게는 1 내지 100 ms, 더욱 더 바람직하게는 5 내지 30 ms의 시간 프레임 내에서수행된다.
신속한 응답 장치가 촉매 층의 업스트림 표면의 실제 온도를 교란시키지 않으며, 기상의 온도가 아니라 표면 온도를 측정한다는 것이 중요하다. 응답이 느리다는 사실은 별론으로 하고, 이러한 이유로, 열전쌍은 업스트림 표면 온도의 측정을 위한 본 발명의 방법에 사용하기에 부적합하다. 열전쌍은 표면 온도를 교란시키며, 측정된 온도는 전형적으로 기상의 온도와 표면의 온도 사이의 온도를 반영한다.
신속하고 신뢰성 있는 업스트림 표면 온도의 측정용으로 적합한 수단은 광학 고온계와 같은 광검출 장치를 포함한다. 이러한 장치는 광섬유를 사용한 표면에 의해 방사되는 색 또는 광도 측정에 기초하여 작동한다. 측정된 광도는 증폭기 및 AD 변환기를 통해 제어 단위에서 처리할 수 있는 신호로 변환된다. 적당하게는 고온계는 유리 또는 수정, 즉 유리 막대 또는 유리섬유의 형태로 제작되며, 데이터의 수신 및 전송이 가능한 규소 칩 또는 기타 기록 장치를 포함할 수 있다.
촉매 부분 산화 방법의 통상적인 조작 도중, 촉매 층의 업스트림 표면은 백열하며, 산소/탄소 비율에서의 변화는 백열하는 촉매 표면에 의해 방사되는 빛의 광도 및 파장에 영향을 미친다. 고온계를 사용한 온도 측정에 소요된 시간은 1 내지 100 ms, 바람직하게는 5 내지 30 ms 범위의 등급이다. 이는 필요한 경우 유속의 조정을 개시하기 위한, 신속한 측정을 가능하도록 하기에 충분하다.
절대 광도 대신 다른 파장 범위, 바람직하게는 두 개의 다른 파장 범위에서 방사되는 광도 사이의 비율을 측정하는 경우 최선의 결과를 얻을 수 있다. 이러한종류의 측정은 그것이 업스트림 표면 근처의 반응기 부분의 위치, 즉, 촉매 표면의 보호부에 사용되는 경우의 격판 또는 촉매 표면상의 어떤 국부적인 "무용지점"의 존재 또는 무색의 오염 발생과 같은 원치않는 영향을 감소시키거나 심지어 제거시킬 수 있다는 점에서 유리하다. 2중 파장 고온계가 보통 많은 회사로부터 사용가능하며, 본 발명에 따른 방법에서 고려되는 온도 범위 및 파장 내에서 작동할 수 있다.
700 내지 1000 nm (적외선 근처)범위의 파장에서 규소 유형의 광 검출을 위한 색 변화의 감도가 가장 높으므로, 이 범위의 파장에서 작동할 수 있는 고온계를 사용하여 색 또는 광도 측정을 수행하는 경우 좋은 결과를 얻을 수 있는 것으로 알려졌다. 700 내지 950 nm 범위에서 측정을 수행하는 것이 바람직하다.
광도 또는 색과 온도 사이의 관계를 기록하는, 즉 광학 고온계의 보정은 고온계가 본 방법에서 사용되기 전에 수행될 수 있다. 또한 보정 및 재보정은 본 방법의 운전 도중, 촉매 층의 온도 다운스트림 또는 다운스트림 부분을 측정함으로써, 방법 조건이 안정 또는 준안정된 동안에 수행될 수 있다. 여기서 안정 또는 준안정 조건은 촉매 층의 온도 변화가 20 ℃/분 미만인 동안의 조건을 나타낸다. 예컨대, 운송 수단이 일정한 모드, 즉 가장 느린 응답 시간 이상의 시간에 걸쳐 동일한 양의 전기, 따라서 수소를 요구하며 작동하는 경우, 보정은 간편하게 수행될 수 있다. 보정을 위해, 열전쌍과 같은 종래의 온도 측정 장치가 다운스트림 온도의 측정을 위해 사용될 수 있다. 실제로, 촉매 층의 업스트림 레이어 및 다운스트림 부분 사이의 온도에서 정상상태 편차를 측정할 것이다. 정상상태 편차의 크기는 특히 다른 반응, 예컨대 촉매 층의 다운스트림 부분 및 적용된 촉매 시스템의 구조에서 물-기체 쉬프트 반응 또는 흡열 개질 반응의 발생에 의존한다. 이는 신속한 응답 장치의 적절한 보정에 있어서의 주된 역할을 수행할 수 없다. 당업자는 이러한 효과에 익숙할 것이다.
본 발명의 방법의 운전 개시 동안, 촉매 층의 업스트림 표면은 (아직) 백열하지 않으므로 모니터 시스템이 기초하는 파장을 가진 빛을 방사할 수 없음이 명백하다. 따라서, 운전 개시에서, 촉매 층이 백열을 시작하도록 하는데 필요한 연료 및 산소 함유 기체의 유속의 추정이 행해진다. 본 발명에 따른 유속의 일정한 신호/잡음 비율의 조정이 수행될 것이다.
본 발명에 따른 방법은 수소 수요 및 원하는 산소/탄소 비율과 무관하게 온도 설정점을 설정함에 의해 작동될 수 있다. 그러나, 바람직하게는 온도 설정점은 수소 수요 및 미리 결정된 산소/탄소 비율에 의해 결정된다. 미리 결정된 산소/탄소 비율은 어느 정도 수소 수요에 의존하는 것으로 이해된다.
수소 수요 및 산소/탄소 비율에 대한 업스트림 표면 온도의 의존성은 예컨대 촉매의 열화로 인해 변할 수 있는 것으로 이해된다. 이러한 변화는 온도 설정점의 조정에 의해 참작될 수 있다. 요구되는 조정을 위한 데이터는 안정 또는 준안정 방법 조건 즉, 유속 및 산소/탄소 비율이 실질적으로 일정한 기간 동안 촉매 층의 다운스트림을 발생하는 방법의 특성, 예컨대 온도 또는 압력을 측정함으로써 얻어질 수 있다.
본 발명에 따른 방법은 특히 전환 생성물의 수요, 및 따라서 연료 유속이 변하는 촉매 산화 방법에서 산소/탄소 비율을 제어하는 데 뿐만 아니라, 연료 조성, 및 따라서 탄소 함량이 변하는 촉매 산화 방법에서 산소/탄소 비율을 제어하는 데에도 적합하다. 예컨대 외국 개스를 연료로 사용하는 경우에 그러하다.
본 발명에 따른 촉매 산화 방법은 촉매 부분 산화 방법이 바람직하다. 촉매 부분 산화 방법은 전형적으로 탄화수소성 공급원료 및 산소 함유 기체를 함유하는 공급 혼합물을 적절한 촉매와 접촉시킴에 의해 수행되는데, 바람직하게는 산소/탄소의 비율이 0.3 내지 0.8, 보다 바람직하게는 0.45 내지 0.75, 더욱 더 바람직하게는 0.45 내지 0.65 범위의 양으로 수행한다. 여기서 산소/탄소 비율이란 연료에 존재하는 탄소에 대해 O2분자 형태의 산소의 비를 나타낸다.
공급 혼합물은 증기 및/또는 이산화탄소를 함유할 수 있다. 증기가 공급 혼합물 내에 존재하면, 증기/탄소 비율 즉, 연료 내 탄소에 대한 증기 분자 (H2O)의 비율은 바람직하게는 0.0 초과 내지 3.0, 보다 바람직하게는 0.0 초과 내지 2.0의 범위이다.
탄화수소성 연료는 촉매 부분 산화 방법의 통상적인 조작 동안 촉매 층에서 보통 행해지는 온도 및 압력에서 기체 상태인 탄화수소 및/또는 산화물을 함유할 수 있다. 특히 적합한 연료는 온도 및 압력의 표준상태 (STP, 즉 0 ℃ 및 1 기압)에서 기체 또는 액체인 탄화수소, 예컨대 천연가스, 나프타, 등유 또는 휘발유를 포함한다. 여기서 산화물이란 탄소 및 수소 원자는 별론으로 하고, 하나 또는 두 개의 탄소 원자 또는 탄소 원자 및 수소 원자에 연결된 하나 이상의 산소 원자를함유하는 분자, 예컨대 알콜, 에테르, 산 및 에스테르를 나타낸다.
여기서 산소 함유 기체는 산소 분자를 함유하는 기체, 예컨대 공기, 실질적으로 순수한 산소 또는 산소 강화 공기이다. 산소 함유 기체는 공기가 바람직하다.
촉매 부분 산화 방법에서 보통 행해지는 온도는 전형적으로 750 내지 1500 ℃, 바람직하게는 800 내지 1350 ℃, 보다 바람직하게는 850 내지 1300 ℃의 범위이다. 여기서 온도는 촉매 층의 업스트림 레이어에서의 온도이다.
촉매 부분 산화 방법은 전형적으로는 1 내지 100 bar (절대 압력), 바람직하게는 1 내지 50 bar (절대 압력), 보다 바람직하게는 1 내지 10 bar (절대 압력) 범위의 압력에서 운전된다.
본 발명에 따른 촉매 부분 산화 방법에서, 공급 혼합물의 처리량 및 따라서 시간 당 촉매 kg 당 기체의 일반 ℓ로 표시되는 기체 시공간 속도는 운전자가 필요로 하는 전기에 의해 개시되는 것으로서 수소 수요에 의존하여 변화할 수 있다. 최대 공급 처리량에서, 공급 혼합물은 바람직하게는 20,000 내지 10,000,000 Nl/kg/h, 보다 바람직하게는 50,000 내지 5,000,000 Nl/kg/h, 더욱 더 바람직하게는 100,000 내지 3,000,000 Nl/kg/h의 범위인 기체 시공간 속도에서 촉매 층과 접촉한다. 여기서 일반 ℓ는 STP에서의 ℓ이다.
촉매 부분 산화에서의 사용에 적합한 촉매 조성물은 당해 기술 분야에서 공지되어 있다. 이러한 촉매는 일반적으로 촉매 활성성분으로서 원소 주기율표의 Ⅷ족으로부터 선택되는 금속을 함유한다. 촉매 활성성분으로서 로듐, 이리듐, 팔라듐 및 백금으로부터 선택된 금속을 함유하는 촉매가 바람직하다. 로듐 및/또는 이리듐을 함유하는 촉매가 가장 바람직하다.
촉매 활성 금속은 내화 산화물 입자, 단일체 구조 또는 금속 거즈 (gauze) 또는 금속 와이어 배열과 같은 금속성 배열과 같은 담체상에 지지되는 것이 가장 적합하다. 적당한 담체 물질은 당해 분야에서 공지되어 있으며, 실리카, 알루미나, 티타니아, 지르코니아 및 이들의 혼합물과 같은 내화 산화물, 및 알루미늄 함유 내고온성 합금을 포함한다.
전형적으로 촉매는 담체 물질의 중량에 대해 0.01 내지 20 중량%, 바람직하게는 0.02 내지 10 중량%, 보다 바람직하게는 0.1 내지 7.5 중량% 범위의 양으로 활성 금속을 함유한다.
본 발명에 따른 촉매 부분 산화 방법은 임의의 탄화수소성 공급원료로부터 수소 또는 수소 및 기타 기체의 혼합물을 제조하는 데 적절히 사용된다. 바람직하게는 본 발명에 따른 방법은 연료로부터 수소를 생산하는 데, 특히 자동차 및 크래프트 (craft)와 같은 연료전지에 의해 움직이는 운송 수단에서의 내장식 수소 생산에 목적이 있다.
따라서, 본 발명은 또한 상기 정의된 대로 작동하는 촉매 부분 산화용 시스템을 포함하는 운송 수단에 관한 것이다.
Claims (14)
- 탄화수소성 연료의 전환 생성물로의 촉매 산화 방법으로, 여기서 연료 및 산소 함유 기체를 함유하는 공급 혼합물은 촉매 층과 접촉하며, 상기 방법은 하기 단계를 추가로 포함하는 방법:(a)바람직하게는 전환 생성물의 수요 및 공급 혼합물에서 미리 결정된 산소/탄소 비율값에 따라 연료의 유속 및 산소 함유 기체의 유속을 설정함;(b)신속한 응답 장치에 의해 촉매 층의 업스트림 표면의 실제 온도를 측정함;(c) 실제 온도와 온도 설정값의 차이의 함수인 출력 신호를 발생시킴; 및(d)연료 및/또는 산소 함유 기체의 유속, 바람직하게는 연료의 유속을 조정하기 위해 출력 신호를 사용함.
- 제 1 항에 있어서, 전환 생성물의 수요가 일정하지 않은 조건하에서 작동하는 방법.
- 제 2 항에 있어서, 전환 생성물의 수요에서의 부하 조정비 (turn-down ratio)가 1:10 내지 1:100, 바람직하게는 1:30 내지 1:80의 범위인 방법.
- 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서, 온도 설정값이 공급 혼합물의 산소/탄소 비율값 및 전환 생성물의 수요에 의해 결정되는 방법.
- 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서, 촉매 산화 방법이 촉매 부분 산화 방법이며, 전환 생성물이 수소 함유 기체인 방법.
- 제 5 항에 있어서, 공급 혼합물의 산소/탄소 비율이 0.3 내지 0.8, 바람직하게는 0.45 내지 0.75, 보다 바람직하게는 0.45 내지 0.65의 범위인 방법.
- 제 5 항 또는 제 6 항에 있어서, 공급 혼합물이 20,000 내지 10,000,000 Nl/l/h, 바람직하게는 50,000 내지 5,000,000 Nl/l/h, 보다 바람직하게는 100,000 내지 3,000,000 Nl/l/h의 범위인 기체 시공간 속도에서 촉매 층과 접촉하는 방법.
- 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서, 신속한 응답 장치는 광학 고온계를 포함하며, 실제 온도의 측정은 촉매 층의 업스트림 표면에 의해 방사되는 광도의 측정에 의해 수행되는 방법.
- 제 8 항에 있어서, 광학 고온계는 두 개의 다른 파장 범위에서 촉매 층의 업스트림 표면에 의해 방사되는 광도 사이의 비율을 측정하는 방법.
- 제 8 항 또는 제 9 항에 있어서, 광도는 700 내지 1000 nm 범위의 파장에서측정되는 방법.
- 제 1 항 내지 제 10 항 중 어느 한 항에 있어서, 실제 온도의 측정은 1 내지 100 ms의 시간 프레임 내에서 수행되는 방법.
- 제 1 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 있어서, 단계 (d)에서의 유속 조정은 신속한 응답 구동기에 의해 수행되는 방법.
- 제 12 항에 있어서, 연료의 유속 조정은 펄스화 액체 주입 시스템에 의해 수행되는 방법.
- 제 1 항 내지 제 13 항 중 어느 한 항에 따라 작동하는, 연료의 촉매 부분 산화용 시스템을 포함하는 운송 수단.
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