KR20000077139A - 확산 제한 층을 갖는 가스 센서 - Google Patents

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크리스티안 반겔
헤라우스 일렉트로-나이트 인터내셔날 엔. 브이.
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Abstract

본 발명은 상부 면에 각각 적어도 2개의 측정 전극 및 이온 전도 고체 전해질의 하부 면에 적어도 1개의 반대 전극을 갖는 가스 센서에 관한 것으로, 상기 반대 전극은 상기 측정 전극에 배치되어 있으며, 특히 상기 이온 전도 고체 전해질에서 벗어나 있는 상기 측정 전극의 면은 확산 제한 층으로 덮여 있으며, 상기 이온 전도 고체 전해질에서 벗어나 있는 상기 확산 제한 층의 면은 밀폐된 기밀한 층으로 덮여 있으며, 내부 측정 전극은 적어도 1개의 구분된 외부 측정 전극으로 둘러싸이며, 상기 최외각 측정 전극의 외부 주변부는 확산 제한 층으로 덮여지고, 상기 측정 전극에 있는 가스 입구는 이온 전도 고체 전해질 및 상기 확산 제한 층을 지나 최외각 측정 전극의 외부 주변부 영역에서 밀폐된 기밀 층 사이에 생긴다.

Description

확산 제한 층을 갖는 가스 센서{Gas Sensor with Diffusion-Limiting Layer}
본 발명은 상부 면에 각각 적어도 2개의 측정 전극 및 이온 전도 고체 전해질의 하부 면에 적어도 1개의 반대 전극을 갖는 가스 센서에 관한 것으로, 상기 반대 전극은 상기 측정 전극에 배치되어 있으며, 특히 상기 이온 전도 고체 전해질에서 벗어나 있는 상기 측정 전극의 면은 확산 제한 층으로 덮여 있으며, 상기 이온 전도 고체 전해질에서 벗어나 있는 상기 확산 제한 층의 면은 밀폐된 기밀 층으로 덮여 있다. 여기에서, "상부면" 및 "하부면" 이라는 용어는 상기 이온 전도 고체 전해질의 면을 단지 나타내며, 그것은 상기 측정 전극 또는 반대 전극을 지지하지만, "업" 또는 "다운"에 관하여 공간의 배열을 지지하지 않는 가스 센서에 관한 것이다.
이온 전도 고체 전해질 및 수개의 전극의 도움으로 배치를 할 때 가스 혼합 중에서 가스 성분을 결정하는 것이 공지되어 있다. 따라서, 국제 공개번호 제 95/30146 호, 유럽특허 제 0 807 818 A2 호, 독일특허 제 4 442 272 A1 호, 독일특허 제 3 728 618 호, 독일특허 제 4 439 901. 4-52 호 및 독일특허 제 19 652 968 호는 가스 혼합에서 다양한 가스 성분을 결정하기 위한 장비 및 방법을 나타내며, 그 안에 모든 것은 가장 다양한 전극 배열용 지지부로서 이온 전도 고체 전해질의 사용에 기초가 된다. 여기에서, 이러한 가스 센서의 측정 전극에 있는 가스 입구는 확산 장벽으로 가능해지며, 그것은 다공질 재료의 층 또는 정확히 정의된 개구부를 갖는 기밀한 재료로 형성된다. 주된 차이점은 기하학적 배열, 상기 확산 장벽의 배치 및 그 다음에 나타나는 가스 혼합의 전극에 대한 선택적 삽입뿐만 아니라 제조 방법에 있다. 따라서, 예를 들면 독일특허 제 3 728 618 호는 최대 전류 센서를 나타내며, 그것의 확산 장벽은 채널로 구성된다. 이러한 배열에 있어서, 장점은 불순물이 쉽게 부착되고, 확산 형태 및 센서의 특성 곡선이 이것에 의해 바뀌는 것이다.
독일특허출원 제 4 439 901.4-52 호에 있어서, 2개의 전극 배열이 설명되며, 그 안에 전극은 질소 산화물이 침투하지 못하는 코팅이 제공되고 흡수 전극으로 작용된다. 산소의 부분 압력은 흡수 전류에 의하여 결정된다. 다른 전극은 질소 산화물의 농도를 결정하는데 사용된다. 이러한 배열에 있어서, 확산 채널의 달성, 비교적 큰 반응 공간 및 흡수 전극의 복잡한 구조가 불리하다는 것이 증명된다.
독일특허 제 19 652 968 호는 외형과 비슷한 실시예를 나타내지만 개선은 되어 있다. 전극 배치 및 흡수 전극의 코팅에서의 변화가 인지될 수 있으며, 그것은 산소 이온 전도 층을 갖는다. 그러나, 독일특허 제 4 439 901,4-52 호에 나타낸 단점이 제거되지 않는다.
독일특허 제 4 442 272 A1호에 있어서, 튜브 형태이거나 평면 가스 센서는 이온 전도 고체 전해질 재료 및 확산 방향으로 차례로 다음 3개의 전극 쌍이 설명되며, 그것은 다양한 가스를 검출한다. 배열은 모세관 또는 다공질 확산 층을 지나 1개의 면에 가스 입구를 갖는다. 전극의 도움으로, 그것은 모세관 또는 다공질 확산 층 뒤에 직접 배치되며, 산소는 채널로부터 제거된다. 전극 재료에 따른 각각이 사용되고 반응 전위차가 적용되며, 그 후에 배열된 전극은 나머지 산소가 없는 잔존 가스에서 다른 가스를 결정하는데 사용된다. 상기 배열의 주된 단점은 확산 채널의 구조가 보여지는 것이다. 그것의 제조는 부가적으로 비용이 많이 드는 다듬질 단계를 요구하고, 그것의 작은 크기 때문에, 그것은 오염되기 쉽다. 또한, 내부 전극에서 사용할 수 있는 나머지 잔존 가스의 양이 매우 적으므로 측정 신호가 약하고 상대적으로 부정확하게 형성된다.
또한, 오염은 변화하는 전극 및 고체 전해질 층이 구비된 층 구조를 갖는 가스 센서를 피할 수 있지만, 수개의 연소 방법을 갖는 비싼 제조는 비용이 많이 든다. 여기에서, 또한 고온에서 다양한 재료의 접촉은 불리하고, 그것은 수송 배치의 변화 및 전극의 운동에너지를 있게 할 수 있고, 가스 센서의 일정한 눈금 교정이 필요하게 된다.
따라서, 본 발명의 제 1 목적은 가스 혼합으로부터 다양한 가스를 결정하기 위한 평면 기술에서 개선된 가스 센서를 제공하는 것이다.
본 발명에 따른 상기 목적은 1개의 내부 측정 전극이 적어도 1개의 구분된 외부 측정 전극으로 둘러싸이며, 상기 외부 측정 전극의 외부 주변부는 확산 제한 층으로 덮여지고 상기 측정 전극에 있는 가스 입구는 이온 전도 고체 전해질 및 상기 확산 제한 층을 지나 최외각 측정 전극의 외부 주변부 영역에서 밀폐된 기밀한 층 사이에서 생김으로써 달성된다. 여기에서 "둘러싸이며(surronnded)"라는 단어는 공간의 면에서 덮는 것을 나타낸다. 최외각 측정 전극에 있는 가스 입구는 단지 1개의 면으로부터 도관과 같은 또는 호스와 같은 형태로 생기지는 않는다. 오히려, 상기 가스 입구는 거의 상기 최외각 측정 전극의 면에 상기 최외각 측정 전극의 전극 표면의 기하학적 배치에 따른 확산 제한 층을 통하여 생긴다. 상기 배치를 토대로 확산할 수 있는 가스의 양은 현재의 배열과 비교하여 훨씬 더 크다. 상기 전극 표면은 바라는 크기로 배치될 수 있도록 많은 가스 양이 흡수될 수 있다. 개개의 측정 전극에서 많은 가스 양은 측정 신호 및 측정 정확도가 있는 양의 효과를 갖는다. 반대 전극은 측정 가스에서 또는 그 대신 특별한 기준 가스에서 배치될 수 있다. 반대 전극은 수개의 측정 전극을 위한 기준 전극으로 적당할 수 있다. 그러나, 또한 반대 전극의 수는 측정 전극의 수와 동일할 수 있다. 상기 반대 전극이 상기 측정 전극의 수직 투영으로 이온 전도 고체 전해질의 하부에 구성될 경우, 특히 유리하다. 따라서, 상기 반대 전극은 형태 및 크기에 있어서 측정 전극과 동일하다.
밀폐된 기밀 층은 지지부 기판 및/또는 기밀한 막으로 형성된다. 상기 지지부 기판이 사용될 경우, 그때 이온 전도 고체 전해질은 독립적인 특성을 갖지 않는다. 단지 기밀한 막이 밀폐된 기밀 층을 형성하는데 사용될 경우, 그때 다른 층의 평면 예를 들면 상기 이온 전도 고체 전해질은 독립적인 특성을 가질 수 있다.
가스 센서를 제조하기 위한 박막 기술 또는 후막 기술의 사용으로, 측정 전극 사이에 있는 확산 간극은 확산 제한 층으로 채워질 수 있다. 대조적으로, 상기 층이 적층될 경우, 그 때 상기 확산 간극이 또한 제거될 수 있다.
최외각 측정 전극 및 그것의 반대 전극은 전류 측정 신호를 전달하고 상기 최외각 측정 전극 및 그것의 반대 전극 내부에 상기 측정 전극 및 반대 전극은 전위차 측정 신호를 전달할 경우, 그것은 유리하다. 이것은 전류 및 전위차 측정이 생길 수 있는 것을 의미한다. 그러나, 상기 측정 신호는 전기 화학 변환 및 측정 가스로부터 산소를 펌핑함으로써 상기 최외각 측정 전극 및 그것의 반대 전극에서 형성될 경우, 그것이 특히 유리하다는 것이 증명되었다. 따라서, 상기 최외각 측정 전극은 펌핑 전극으로 작동하고 산소를 측정 가스 혼합으로부터 얻는다. 상기 최외각 측정 전극 및 그것의 반대 전극의 내부의 측정 전극 및 반대 전극에서, 나머지 잔존 가스에 포함된 가스 성분은 간단한 방법으로 차례로 또한 결정될 수 있다. 따라서, 예를 들면 탄화수소(CHx) 및/또는 질소 산화물(NOx)과 같은 가스 성분은 여기에서 결정될 수 있다.
이상적으로, 가스 센서에서 내부 측정 전극은 원형 표면에 구성되고, 적어도 1개의 외부 측정 전극은 간격을 갖는 적어도 부분적으로 동심의 내부 측정 전극을 둘러싼다. 또한, 상기 외부 측정 전극은 완전히 동심적으로 내부 측정 전극을 둘러싸고 전기 절연 기밀 층은 측정 전극을 접촉하기 위한 접촉 경로 및 상기 접촉 경로를 지나가는 다른 측정 전극 사이에서 배열되는 것이 가능하다.
여기에서, 측정 전극 사이에 형성되는 확산 간극은 길이에 걸쳐 일정한 폭을 가지므로, 동심 배열은 상기 확산 간극의 최적의 배치를 가능하게 한다. 또한, 가스 센서에 가열요소를 배치시키기에 유리하고, 그것은 온도를 일정하게 유지시킨다. 따라서, 반대 전극은 전기 절연 다공질 층으로 덮여질 수 있으며, 그 위에 전기 가열 요소가 배열된다.
도 1 내지 도 4는 내부 및 외부 측정 전극의 가능한 배치이다
도 5는 평면도로 독립적인 고체 전극을 갖는 가스 센서이다
도 6은 부가적인 가열 요소를 갖는 도 5(단면도)의 가스 센서이다
도 7은 층이 형성되는 고체 전극을 갖는 가스 센서이다
도 8은 부가적인 가열 요소를 갖는 도 7(단면도)의 가스 센서이다
도 1은 지지부(3)에 내부 측정 전극(1) 및 외부 측정 전극(2)의 가능한 배열 및 배치를 도시한다. 상기 내부 측정 전극(1)은 상기 지지부(3) 표면에 정사각형 형태로 사용된다. 그러나, 삼각형, 원 또는 불규칙한 형태와 같은 어떤 다른 바라는 형태가 상기 내부 측정 전극(1)에 대하여 또한 가능하다. 상기 외부 측정 전극(2)은 상기 내부 측정 전극(1)을 둘러싸며, 여기에서 그것은 어떤 부가적인 외부 측정 전극에 의해 둘러싸이지 않고 단지 이러한 경우에 최외각 측정 전극을 동시에 또한 나타낸다. 상기 외부 측정 전극(2)의 개구부는 접촉 경로(5)의 도움으로 상기 내부 측정 전극(1)과 접촉한다. 상기 외부 측정 전극(2)의 접촉으로 상기 접촉 경로(5)가 생긴다. 상기 지지부(3)는 독립적인 고체 전해질 판 또는 그 대신에 세라믹으로 제조된 전처리되고 코팅된 지지부 기판일 수 있다. 예를 들면, 일반적인 지지부 기판은 산화 알루미늄으로 제조된다. 예를 들면 ZrO2,CeO2, HfO2또는 LaGaO3가 첨가된 산소 이온 전도 재료는 고체 전해질로 생각하면 된다.
도 2는 다른 가능한 외부 측정 전극(2)의 배치를 나타내며, 그 안에 있는 내부 측정 전극(1)이 완전히 둘러싸인다. 접촉 경로 및 외부 측정 전극 사이의 전기 접촉을 막기 위하여, 절연 기밀 층이 필요하다. 여기에서, 상기 절연 기밀 층(4)이 상기 접촉 경로(5) 및 외부 측정 전극(2) 사이에 배치된다. 이러한 연결에 있어서, 도 2의 표현 반대에, 처음에 상기 접촉 경로(5), 그 다음에 상기 절연 기밀 층(4) 그리고 마지막에 상기 외부 측정 전극(2)이 또한 배치된다. 수개의 외부 측정 전극에 있어서, 넓고 긴 절연 기밀 층 또는 수개의 절연 기밀 층이 필요하다.
도 3은 측정 전극의 유리한 배치로서 원형의 내부 측정 전극(1) 및 동심의 외부 측정 전극(2)을 나타낸다. 상기 내부 측정 전극(1)의 외부 주변부 및 상기 외부 측정 전극(2)의 내부 주변부 사이에 형성되는 확산 간격은 이것에 의해 일정한 폭을 가지고 동시에 상기 내부 측정 전극(1)에 도달하는 측정 가스를 확산하게 하며, 그 후에 상기 외부 측정 전극(2)이 배열된다. 또한, 모든 면에 동일한 크기로 최외각 측정 전극의 외부 주변부에 측정 가스의 확산 경로를 배치하기 위하여, 지지부(3)의 외부 면적은 상기 최외각 측정 전극(2)의 상기 외부 주변부에 적합하게 하기에 특히 유리하다. 상기 가능한 배치는 여기에 나타내지 않는다.
도 4는 원형의 내부 측정 전극(1) 및 이러한 내부 측정 전극(1)을 완전히 둘러싸는 동심의 외부 측정 전극(2)을 나타낸다. 접촉 경로(5)는 절연 기밀 층(4)에 의해 상기 외부 측정 전극(2)으로부터 분리된다.
도 5는 본 발명에 따른 가스 센서의 측정 전극 면의 평면도에 적합한 실시예를 나타낸다. 독립 판의 형성으로 산소 이온 전도 고체 전해질 재료 ZrO2는 지지부(3a)로 여기에서 사용된다. 측정 전극(1, 2)은 확산 제한 층(7)으로 덮여진다. 여기에서, 최외각 측정 전극(2)의 외부 주변부가 덮여지고 모든 측정 전극이 상기 확산 제한 층(7)의 밀폐 층으로 덮여지는 것이 필요하다. 상기 확산 제한 층(7) 아래에 있는 측정 전극부의 위치는 점선으로 나타낸다. 상기 확산 제한 층(7)은 기밀한 층(8)으로 덮여진다. 이러한 실시예에 있어서, 상기 측정 전극의 배치는 도 3처럼 선택된다. 배치면상에, 접촉 경로(5, 6)가 배열되며, 상기 기밀 층(7)은 상기 확산 제한 층(7)의 가장자리를 또한 덮어야 한다. 따라서, 상기 확산 제한 층(7)은 상기 최외각 측정 전극(2)의 외부 주변부가 덮여지는 최외각 측정 전극(2) 외부로 연장될 경우, 측정 가스는 거의 상기 최외각 측정 전극(2) 주위로 가지 않는다. 3개의 나머지 면상에, 상기 기밀 층(8)은 상기 확산 제한 층(7)의 가장자리를 덮지 않도록 여기에 상기 측정 가스가 통과할 수 있고 상기 최외각 측정 전극(2)의 방향으로 확산할 수 있다.
도 6은 도 5의 가스 센서를 통한 A-A" 단면을 도시한다. 고체 전해질 판은 지지부(3a)에 배열되며, 상기 지지부(3a)는 측정 전극(1, 2) 및 반대 전극(9, 10)을 갖춘다. 이러한 실시예에 있어서, 상기 반대 전극(9, 10)은 상기 측정 전극(1, 2)의 수직 투영이다. 그러나 단지 1개의 반대 전극이 사용되는 것이 또한 가능하다. 상기 측정 전극(1, 2)은 확산 제한 층(7)으로 덮여진다. 적층 기술의 사용으로, 자유 공간은 상기 측정 전극(1, 2) 사이에 형성될 수 있으며, 그것은 상기 측정 전극의 높이를 갖게 한다. 상기 확산 제한 층(7)은 기밀한 층(8)과 접하게 된다. 또한, 반대 전극(9, 10)의 면에 가열 요소(11)를 설치하기 위하여, 상기 반대 전극(9, 10)은 다공질이고 전기 절연 층(12)으로 덮여지며, 그것은 상기 가열 요소(11)를 갖는다. 여기에 설치된 바와 같이, 상기 가열 요소(11)는 구불구불한 형태로 배치될 수 있다.
도 7은 다른 가능한 가스 센서의 배치를 도시하며, 그 안에 세라믹 기판으로 제조된 지지부(3b)는, 예를 들면 Al2O3, 층 구조를 지지한다. 상기 지지부(3b)는 확산 제한 층(7)으로 덮여지며, 그 위에 측정 전극(1, 2)이 배열된다. 여기에서 또한 상기 측정 전극의 배열은 도 3에서와 같이 선택되므로, 상기 확산 제한 층(7)의 면 및 가장자리는 기밀한 절연 층(14)과 접하게 되며, 그 위에 접촉 경로(5, 6)가 있게 된다. 층(14)의 유리한 범위는 점선으로 완성된다. 반대 전극의 접촉 경로에 비하여 측정 전극의 접촉 경로의 전기 절연은 상기 기밀한 절연 층(14)의 도움으로 또한 발생할 수 있다. 상기 측정 전극(1, 2) 및 상기 확산 제한 층(7)의 부분은 고체 전해질 재료 예를 들면 ZrO2의 층(13)으로 덮여진다. 가스 입구로 하기 위하여, 상기 확산 제한 층(7)의 가장자리 영역이 3개의 면에 있게 된다. 고체 전해질 재료의 층(13)은 마름모 표현으로 측정 전극(1, 2)에 걸쳐 직접적으로 반대 전극(9, 10)을 지지한다. 또한, 도 7은 다공질 절연 층(12)을 도시하며, 그것은 도 8에 단지 표현된 가열 요소를 위한 기초가 된다.
도 8은 다공질 절연 층(12)에 부가적으로 구불구불한 형태의 가열 요소(11)를 갖는 도 7의 가스 센서에 대한 B-B" 단면을 도시한다.
상술한 바와 같은 본 발명에 따른 확산 제한 층을 갖는 가스 센서는 가스 혼합으로부터 다양한 가스를 결정할 수 있으며, 가열 요소를 배치하기에 유리한 효과가 있다.

Claims (14)

  1. 상부 면에 각각 적어도 2개의 측정 전극 및 이온 전도 고체 전해질의 하부 면에 적어도 1개의 반대 전극은 상기 측정 전극에 배치되어 있으며, 상기 이온 전도 고체 전해질에서 벗어나 있는 상기 측정 전극의 면은 확산 제한 층으로 덮여 있으며, 상기 이온 전도 고체 전해질에서 벗어나 있는 상기 확산 제한 층의 면은 밀폐된 기밀한 층으로 덮여 있는 가스 센서에 있어서,
    1개의 내부 측정 전극(1)은 적어도 1개의 구분된 외부 측정 전극(2)으로 둘러싸이며, 상기 최외각 측정 전극(2)의 외부 주변부는 확산 제한 층(7)으로 덮여지고, 상기 측정 전극(1, 2)에 대한 가스 입구가 이온 전도 고체 전해질(3a, 13) 및 상기 확산 제한 층(7)을 지나 최외각 측정 전극(2)의 외부 주변부 영역에서 밀폐된 기밀 층(3b, 8) 사이에 있는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  2. 제 1 항에 있어서,
    반대 전극(9, 10)의 수는 측정 전극(1, 2)의 수와 동일한 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  3. 제 2 항에 있어서,
    상기 반대 전극(9, 10)의 수는 상기 측정 전극(1, 2)의 수직 투영으로서 상기 이온 전도 고체 전해질(3a, 13)의 하부에 구성되는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 한 항에 있어서,
    상기 밀폐된 기밀한 층(3b, 8)은 지지부 기판(3b) 및/또는 기밀한 막(8)에 형성되는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 한 항에 있어서,
    상기 측정 전극(1, 2) 사이에 형성되는 확산 간극은 상기 확산 제한 층(7)에 채워지는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 한 항에 있어서,
    상기 최외각 측정 전극(2) 및 그것의 반대 전극(10)은 전류 측정 신호를 전달하는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 한 항에 있어서,
    상기 최외각 측정 전극 및 그것의 반대 전극(2, 10) 내부에 상기 측정 및 반대 전극(1, 9)은 전위차 측정 신호를 전달하는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 한 항에 있어서,
    상기 최외각 측정 전극(2) 및 그것의 반대 전극(10) 에서의 측정 신호는 전기 화학적 변형 및 측정 가스로부터 펌핑 산소에 의하여 형성되는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  9. 제 1 항 내지 제 8 항 중 한 항에 있어서,
    상기 측정 가스에 포함된 다른 가스 성분이 상기 최외각 측정 전극 및 그것의 반대 전극(2, 10) 내부에 상기 측정 및 반대 전극(1, 9)에서 결정되는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  10. 제 9 항에 있어서,
    탄화수소(CHx) 및/또는 질소 산화물(NOx)은 가스 성분으로 결정되는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  11. 제 1 항 내지 제 10 항 중 한 항에 있어서,
    상기 내부 측정 전극(1)은 원형의 표면에 구성되고, 적어도 1개의 외부 측정 전극(2)은 공간을 갖는 적어도 부분적으로 동심 내부 측정 전극(1)을 둘러싸는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  12. 제 1 항 내지 제 11 항 중 한 항에 있어서,
    상기 외부 측정 전극(2)은 상기 내부 측정 전극(1)을 완전히 중심이 동일하게 둘러싸고, 전기 절연 기밀 층(4)은 측정 전극을 접촉하기 위한 접촉 경로(5) 및 상기 접촉 경로를 지나가는 부가적인 측정 전극(2) 사이에 배치되는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  13. 제 10 항 내지 제 12 항 중 한 항에 있어서,
    측정 전극(1, 2) 사이에 형성되는 상기 확산 간격은 그것의 길이에 걸쳐 일정한 폭을 갖는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
  14. 제 1 항 내지 제 13 항 중 한 항에 있어서,
    상기 반대 전극(9, 10)은 절연 다공질 층(12)으로 덮여지고, 이것에 전기 가열 요소(11)가 배치되는 것을 특징으로 하는 가스 센서.
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