KR19980040603A - 자동차 배기가스 정화용 촉매 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 자동차 배기가스 정화용 촉매에 관한 것이다. 백금 및 구리가 담지된 이산화실리콘이 코팅되어 있는 제1 하니콤, 은, 구리 및 망간이 담지된 이산화티타늄이 코팅되어 있는 제2 하니콤 및 팔라듐 및 로듐이 담지된 이산화실리콘이 코팅되어 있는 제3 하니콤이 차례로 배치되어 있는 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매는 SOF와 Soot의 동시 제거가 가능하여 PM의 제거효율이 높고, SO2의 산화율을 억제하여 그 성능이 뛰어난 양질의 촉매이다.

Description

자동차 배기가스 정화용 촉매
본 발명은 자동차 배기가스 정화용 촉매에 관한 것으로서, 특히 배기가스에 포함되어 있는 입자상 물질뿐만 아니라 일산화탄소와 탄화수소까지 완전히 제거하는 자동차 배기가스 정화용 촉매에 관한 것이다.
최근 들어 전세계적으로 환경에 대한 관심이 높아지면서 환경오염 문제가 국각적인 차원에서 관리되고 있다. 이러한 환경오염은 크게 대기 오염, 수질 오염, 토양 오염 등으로 대별할 수 있다.
이중, 대기 오염을 일으키는 대기 오염물질은 대개의 경우 연소체로부터 배출된다. 따라서, 대기오염은 연소체의 배출시설 구조와 조작방법, 그리고 외부 기상조건 등에 의해 피해의 경중이 결정된다. 이러한 연소체로서 대표적인 것이 자동차이다.
자동차는 다른 배출시설과는 달리 움직이면서 오염물질을 배출하는 특성을 가지고 있는데, 생활수준의 향상에 따라 자동차 사용이 급속하게 증가하고 있어서 자동차의 배기가스로 인한 대기오염 문제는 날로 심각해지고 있다.
자동차 배기가스의 성분과 배출량은 엔진의 온도, 압력 및 공기의 비율에 관계된다. 즉, 엔진의 공연비(air/fuel ratio)를 적절히 조절함으로써 배기가스 정화효율을 높일 수 있다. 또한, 배기가스 성분과 배출량은 사용되는 연료원과 정화장치의 종류에 의해서도 크게 좌우된다.
가솔린을 연료원으로 사용하는 스파크 점화식 엔진에 의해 구동되는 자동차에 대해서는 3원 촉매와 같은 배기가스 제거 기술이 많이 개발되고 있어서 가솔린 차량에 의한 오염물질의 배출은 현저하게 감소하고 있다.
이에 반해, 경유를 원료원으로 사용하는 디젤식 엔진은 열효율은 좋은 반면 악성 오염물질을 다량 배출하기 때문에 선진국에서는 사용이 자제되고 있다. 그러나 연료비용이 적게 든다는 이유로 아직도 많은 나라에서 트럭과 같은 대형차에 디젤식 엔진을 많이 채용하고 있다. 그럼에도 불구하고, 가솔린 자동차에 디젤 엔진을 채용하는 경유 자동차의 배기가스에 대한 방지 기술은 매우 낙후된 상태여서 이에 대한 지속적인 연구가 요구되고 있다.
디젤 자동차의 배기가스 중에는 일산화탄소, 탄화수소, 질소산화물(NOx), 황산화물 및 입자상 물질(particulate matter)이 포함되어 있는데, 특히 상기 입자상 물질은 광화학 스모그 현상 및 부유분진의 발생을 가중시키는 주요 원인으로 지적되고 있다.
상기 입자상 물질의 정화 방법에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있는데, 그 중 대표적인 것은 필터를 이용하는 DPF(Dissel Particulate Filter)법을 들 수 있다. 이 방법은 입자상 물질을 제외한 배기가스만을 통과시킬 수 있는 필터를 사용하여 입자상 물질을 필터상에 포집한 다음, 경유 버너 또는 전기 히터로 가열하거나 연료를 첨가하여 포집된 입자상 물질을 연소시키는 것이다.
그러나, DPF법은 필터상에 소정량의 입자상 물질이 포집되면 이를 제거함으로써 필터 기능을 복구하여야한다. 필터 기능을 복구하려면 필터상에 포집된 입자상 물질을 연소시키는 방법을 주로 사용하는데, 연소시 고온의 열이 발생하여 필터를 파괴한다는 문제점이 있다.
이러한 단점을 극복하기 위하여 가솔린 자동차에서 사용되는 하니콤 반응기를 응용하여 관통형의 하니콤 반응기 (flow-through type honeycomb reactor)에 입자상 물질과 반응을 일으킴으로써 이산화탄소로 연소시켜 제거할 수 있는 촉매를 담지시킨 자동차 촉매가 제안된 바 있다.
이러한 촉매는 통상의 함침법을 이용하여 이산화티타늄 담체의 기공 내에 귀금속 및 연소활성이 우수한 금속 산화물을 담지시킴으로써 제조되는데, 통상적으로는 귀금속염 및 금속염을 증류수에 용해시켜 용액을 제조하는 단계, 상기 용액에 담체를 넣고 교반하는 단계, 상기 용액을 가열하여 물을 증발시켜서 분말을 수득하는 단계, 상기 분말을 건조 및 숙성시키는 단계를 포함한다.
전술한 바와 같이 제조된 촉매로는 1% Pt-10% CuO/TiO2또는 1% Pd-10% V2O6/TiO2등을 들 수 있다. 이들 촉매에 있어서, 담체인 이산화티타늄 상에 담지된 금속 산화물(CuO 또는 V2O6)은 입자상 물질의 연소온도를 낮추는 역할을 하며, 귀금속(Pt 또는 Pd)은 입자상 물질을 이산화탄소로 완전연소시키는 작용을 한다.
그러나, 이때 입자상 물질의 성분중 가용성 유기물 분획(Soluble Organic Fraction: SOF)은 낮은 온도에서 연소되므로 상기 처리조건에서 처리되나, 수트(Soot)는 높은 온도에서 연소되기 때문에 처리가 힘들어 결국은 전체적인 입자상 물질의 제거율이 저조하게 된다. 뿐만 아니라 귀금속 촉매들은 산화력이 뛰어나 배기가스 중의 SO2를 SO3로 산화시켜 오히려 입자상 물질이 증가하는 현상이 나타난다. 따라서, 촉매를 전술한 종래의 방법으로 제조할 경우, SOF와 수트의 연소와 동시에 SO3로의 산화가 동시에 일어나게 되어 반응 현상을 조절하기가 어려운 문제점이 있었다.
따라서, SOF와 수트의 동시제거를 위해서는 각각의 물질을 400℃ 이하에서 연소시켜야 할 뿐만 아니라 일반적으로 디젤 자동차에 포함되어 촉매를 피독시키는 향에 강한 촉매의 개발과 더불어 SO2의 SO3로의 산화를 최소화할 수 있는 촉매의 개발이 필요하다. 그러나, 현재는 400℃ 이하에서 SOF만을 제거하는 촉매가 실용화되어 있는 상태이고, 배기가스에 황이 포함되지 않는다면 일부의 입자상 물질을 제거할 수 있는 촉매가 개발되어 있으나, 상기 촉매는 만일 배기가스에 황이 포함되어 있으면, 상술한 바와 같이 입자상 물질의 연소와 황의 산화가 동시에 일어나 설사 기존의 입자상 물질을 일부 감소시키더라도 황의 산화로 인하여 또다른 입자상 물질이 생성되므로 전체적으로는 입자상 물질이 증가하는 현상이 일어나는 문제점이 있다.
즉, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 상기 문제점을 해결하여 입자상 물질의 연소 효율이 높으면서 동시에 이산화항의 산화가 억제되는 자동차 배기가스 정화용 촉매를 제공하는 것이다.
도 1은 종래의 하니콤 반응기를 나타내는 개략적인 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 하니콤 반응기를 나타내는 개략적인 도면이다.
도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
1. SOF 제거용 반응기2. 수트 제거용 반응기
3. 일산화탄소 및 탄화수소 제거용 반응기
상기 과제를 이루기 위하여 본 발명에서는, 백금 및 구리가 담지된 이산화실리콘이 코팅되어 있는 제1 하니콤, 은, 구리 및 망간이 담지된 이산화티타늄이 코팅되어 있는 제2 하니콤 및 팔라듐 및 로듐이 담지된 이산화실리콘이 코팅되어 있는 제3 하니콤이 차례로 배치되어 있는 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매가 제공된다.
본 발명에 있어서, 상기 백금 및 구리의 함유량이 이산화실리콘을 기준으로 하여 각각 0.5 내지 1.5중량% 및 5 내지 15중량%인 것이 바람직하다.
본 발명에 있어서, 상기 은, 구리 및 망간의 함유량이 이산화티타늄을 기준으로 하여 각각 3 내지 7중량%, 1 내지 5중량% 및 1 내지 5중량%인 것이 바람직하다.
본 발명에 있어서, 상기 팔라듐 및 로듐의 함유량이 이산화실리콘을 기준으로 하여 각각 0.5 내지 1.5중량% 및 0.2 내지 0.7중량%인 것이 바람직하다.
본 발명은 SOF, 수트 및 일산화탄소와 미반응된 탄화수소를 연소시키는 촉매를 각각 코팅한 3개의 하니콤을 연속적으로 배치하여, 자동차 배기가스가 3개의 하니콤을 거치면서 정화가 되게 하였다.
이하, 첨부된 도면을 중심으로 본 발명의 특징에 대해 설명하기로 한다.
도 2는 본 발명에 따른 자동차 배기가스 정화용 촉매를 나타내는 도면이다. 구체적으로, 본 발명의 촉매는 3개의 하니콤 반응기가 연속적으로 배치되어 이루어져 있다. 자동차 배기가스가 1차적으로 정화되는 제1 반응기는 SOF의 연소에 높은 활성을 보이는 Pd-Cu/SiO2촉매가 코팅되어 있는 관통형 하니콤 반응기이고, 이후 배기가스의 2차적 정화가 이루어지는 제2 반응기는 수트에 높은 활성을 보이는 Ag-Cu-Mn/TiO2의 촉매가 담지된 관통형 하니콤 반응기이다. 마지막으로 배기가스가 정화되는 제3 반응기는 일산화탄소와 탄화수소가 제거될 수 있도록 Pd-Rh/SiO2촉매가 담지된 하니콤 반응기이다.
하니콤 반응기에 각각의 촉매를 코팅시킬 때 효율을 높이기 위하여 결합제를 사용하는데, 이때 사용되는 결합제로는 콜로이드 실리카, 알루미나졸 등이 있다.
촉매와 결합제의 비는 100:15 내지 100:20이 바람직하다. 촉매를 코팅한 후에 건조와 소성을 거쳐 본 발명에 따른 자동차 배기가스 정화용 촉매를 완성한다.
이하, 실시예 및 비교예를 들어 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기로 하되, 본 발명이 반드시 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예
Cu(NO3)2·3H2O 38.02g과 Pd(NO3)2Cl21.71g을 증류수 200㎖에 용해시켜 용액을 제조한 다음, 이 용액에 SiO2100g을 가하고 혼합하였다. 증류수를 전부 증발시킨 후 남은 분말을 500℃에서 5시간동안 소성하여1%Pt-10%Cu/SiO2분말을 수득한 후 이를 슬러리로 제조하였다. 소성시의 승온속도는 20℃/분으로 하였다. 이어서, 하니콤의 총중량을 기준으로 하여 20∼30중량%가 되도록 상기 슬러리를 워시코팅(washcoating)하여 하니콤에 담지한 다음, 700℃에서 4시간동안 열처리하여 촉매(a)를 만들었다.
이어서, 같은 방법으로 하여, 5%Ag-3%Mn-2%Cu/TiO2분말 및 1%Pd-0.5%Rh/SiO2분말을 제조한 후 이를 하니콤에 담지하여 각각 촉매(b) 및 촉매(c)를 만들었다.
상기 촉매 (a), (b) 및 (c)를 순차적으로 배열한 다음, 온도에 따라 PM의 제거 효율과 SO2의 산화 효율을 측정하여 그 결과를 표1에 나타내었다.
비교예
1%Pt-10%Cu/SiO2분말, 5%Ag-3%Mn-2%Cu/TiO2분말 및 1%Pd-0.5%Rh/SiO2분말을 슬러리화한 후 하나의 하니콤에 담지하여 촉매를 제조한 다음 상기 실시예와 동일한 특성 평가실험을 실시하여 그 결과를 표 1에 나타내었다.
표 1에 나타난 결과에서 알 수 있듯이, 실시예의 경우 비교예와 비교하여서, PM의 제거 효율은 높고, SO2의 SO3로의 산화효율은 낮음을 알 수 있다.
이상에서 알 수 있는 바와 같이 본 발명에 따른 자동차 배기가스 정화용 촉매는 SOF와 Soot의 동시 제거가 가능하여 PM의 제거효율이 높고, SO2의 산화율을 억제하여 그 성능이 뛰어난 양질의 촉매이다.

Claims (7)

  1. 백금 및 구리가 담지된 이산화실리콘이 코팅되어 있는 제1 하니콤;
    은, 구리 및 망간이 담지된 이산화티타늄이 코팅되어 있는 제2 하니콤; 및
    팔라듐 및 로듐이 담지된 이산화실리콘이 코팅되어 있는 제3 하니콤;이 차례로 배치되어 있는 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매.
  2. 제1항에 있어서, 상기 백금 및 구리의 함유량이 이산화실리콘을 기준으로 하여 각각 0.5 내지 1.5중량% 및 5 내지 15중량%인 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매.
  3. 제1항에 있어서, 상기 은, 구리 및 망간의 함유량이 이산화티타늄을 기준으로 하여 각각 3 내지 7중량%, 1 내지 5중량% 및 1 내지 5중량%인 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매.
  4. 제1항에 있어서, 상기 팔라듐 및 로듐의 함유량이 이산화실리콘을 기준으로 하여 각각 0.5 내지 1.5중량% 및 0.2 내지 0.7중량%인 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매.
  5. 제1항에 있어서, 상기 제1 하니콤은 자동차 배기가스 중 SOF(Soluble Organic Fracture)을 연소시키는데 높은 활성을 보이는 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매.
  6. 제1항에 있어서, 상기 제2 하니콤은 자동차 배기가스중 수트(Soot)를 연소시키는데 높은 활성을 보이는 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매.
  7. 제1항에 있어서, 상기 제3 하니콤은 자동차 배기가스 중 탄화수소를 제거하는 것을 특징으로 하는 자동차 배기가스 정화용 촉매.
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