KR102576174B1 - 전해질 보존형 아연 공기전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지는 공기의 입출입이 가능한 다공성 구역을 포함하는 제1 케이스; 상기 제1 케이스 상에 형성되고, 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인; 상기 소수성 멤브레인 상에 형성되고, 촉매가 코팅된 가스 확산층(gas diffusion layer, GDL); 상기 가스 확산층 상에 형성되는 분리막; 상기 분리막 상에 형성되는 아연 금속층; 및 상기 아연 금속층 상에 형성되는 제2 케이스를 포함한다. 본 발명에 따르면, 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인을 적용하여 전해질의 누액을 방지하고, 은/망간(Ag/Mn) 촉매에 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 도입하여 높은 에너지 효율 및 전기화학적 안정성을 향상시킬 수 있다.

Description

전해질 보존형 아연 공기전지{ELECTROLYTE PRESERVATION TYPE ZINC AIR BATTERY}
본 발명은 전해질 보존형 아연 공기전지에 관한 것으로, 보다 구체적으로 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인을 적용하여 전해질의 누액을 방지하고, 은/망간(Ag/Mn) 촉매에 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 도입하여 높은 에너지 효율 및 전기화학적 안정성을 향상시킨 전해질 보존형 아연 공기전지에 관한 것이다.
전기차용 구동 전원이 갖는 기술적 이슈들을 해결하기 위하여 현존 리튬 이온 배터리의 기술적 진보와 함께 리튬 이온 배터리의 한계를 넘어 근원적 혁신이 가능한, 이른바 포스트-리튬 이온 배터리(Post Lithium-ion Battery)라고 명칭되는 차세대 이차 전지 시스템이 전세계적으로 활발한 연구·개발되고 있다.
리튬-황 배터리와 리튬-공기 배터리는 양극과 음극을 리튬 이온 배터리 대비 에너지 밀도를 높일 수 있는 재료로 바꿔 이론적으로 가능한 용량을 최소 5배 이상 높일 수 있다는데 가장 큰 장점이 있다.
그러나 리튬 이온전지의 폭발성 위험 때문에 안전의 위협이 존재하며, 따라서 사용방법, 온도 등 제한된 환경에 한하여 활용이 가능하다는 단점이 있다. 또한, 리튬의 높은 수요로 이하여 리튬의 단가가 매우 높아지고 있으며, 따라서 상대적으로 다른 흔한 금속 원소로 대체할 수 있는 기술이 필요한 실정이다.
아연은 리튬보다 흔한 금속이며 이를 이용한 아연 공기전지는 리튬 이온전지보다 폭발 위험성이 적으며서 에너지 밀도는 훨씬 높다는 장점이 있다. 그래서 미국에서는 이미 20여년 전부터 군사용으로 개발하여 일렉트로 퓨얼셀사가 독점적으로 공급하고 있다.
아연 공기전지의 가장 큰 문제점은 에너지 저장 재료 및 알칼리 수계 전해질에 의하여 발생하는데, 특히 수계 전해질은 증발로 인한 전해질 유실이 발생하고 이는 사이클 안정성에 악영향을 미친다.
이러한 문제점을 해결하기 위하여, 본 발명의 발명자들은 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인을 적용하여 전해질의 누액을 방지하고, 은/망간(Ag/Mn) 촉매에 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 도입하여 높은 에너지 효율 및 전기화학적 안정성을 향상시킨 전해질 보존형 아연 공기전지에 관한 발명을 완성하였다.
한국등록특허 제10-1365980호 한국등록특허 제10-1574004호
상술한 바와 같은 문제점을 해결하기 위하여, 본 발명은 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인을 적용하여 전해질의 누액을 방지하고, 은/망간(Ag/Mn) 촉매에 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 도입하여 높은 에너지 효율 및 전기화학적 안정성을 향상시킨 전해질 보존형 아연 공기전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위하여 본 발명에 따른 전해질 보존형 아연 공기전지는 공기의 입출입이 가능한 다공성 구역을 포함하는 제1 케이스; 상기 제1 케이스 상에 형성되고, 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인; 상기 소수성 멤브레인 상에 형성되고, 촉매가 코팅된 가스 확산층(gas diffusion layer, GDL); 상기 가스 확산층 상에 형성되는 분리막; 상기 분리막 상에 형성되는 아연 금속층; 및 상기 아연 금속층 상에 형성되는 제2 케이스를 포함한다.
여기서, 상기 전해질 보존형 아연 공기전지는 파우치형 셀 또는 코인형 셀일 수 있다.
여기서, 상기 제1 케이스 및 상기 제2 케이스는 80 내지 180 ℃의 온도 범위 이내에서 서로 열융착될 수 있다.
여기서, 상기 소수성 멤브레인은 상기 제1 케이스의 다공성 구역을 모두 차폐하도록 부착될 수 있다.
여기서, 상기 가스 확산층에 코팅된 촉매는 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 포함하는 은/망간(Ag/Mn) 촉매일 수 있다.
여기서, 상기 은/망간 촉매는 상기 니켈 바나듐 옥사이드 상에 형성됨으로써 비표면적이 증가할 수 있다.
여기서, 상기 분리막은 유리섬유 분리막, 폴리에틸렌 분리막 및 폴리프로필렌 분리막으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나일 수 있다.
여기서, 상기 분리막은 수산화 이온(OH-)을 선택적으로 투과시킬 수 있다.
여기서, 상기 아연 금속층은 아연 금속, 유기물 또는 무기화합물로 처리된 아연 금속 복합체 및 아연화된 금속-카본 복합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나를 포함할 수 있다.
여기서, 수산화칼륨, 수산화리튬 및 수산화나트륨으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나의 전해질을 더 포함할 수 있다.
상술한 바에 따른 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지는 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인을 적용하여 전해질의 누액을 방지하고, 은/망간(Ag/Mn) 촉매에 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 도입하여 높은 에너지 효율 및 전기화학적 안정성을 향상시킬 수 있다.
나아가, 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지는 고출력 및 고용량의 특성을 갖고, 전지의 수명을 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지의 모식도를 도시한 것이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 코인 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지의 모식도를 도시한 것이다.
도 3은 본 발명의 파우치 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지의 각 구성과 제조된 전지의 실제 모습을 촬영하여 도시한 것이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 은/망간(Ag/Mn) 촉매와 본 발명의 일 비교예에 따른 니켈 바나듐 옥사이드만을 포함하는 촉매의 주사현미경(SEM) 이미지를 도시한 것이다.
도 5은 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지의 촉매 구성별 OCV(Open Circuit Voltage), 출력 밀도 및 방전 용량을 측정하여 그래프로 도시한 것이다.
도 6은 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지의 전류 밀도에 따른 방전 용량을 측정하여 그래프로 도시한 것이다.
도 7은 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지의 촉매 구성별 충·방전 사이클 특성을 측정하여 그래프로 도시한 것이다.
본 출원에서 사용하는 용어는 단지 특정한 예시를 설명하기 위하여 사용되는 것이다. 때문에 가령 단수의 표현은 문맥상 명백하게 단수여야만 하는 것이 아닌 한, 복수의 표현을 포함한다. 덧붙여, 본 출원에서 사용되는 "포함하다" 또는 "구비하다"등의 용어는 명세서 상에 기재된 특징, 단계, 기능, 구성요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 명확히 지칭하기 위하여 사용되는 것이지, 다른 특징들이나 단계, 기능, 구성요소 또는 이들을 조합한 것의 존재를 예비적으로 배제하고자 사용되는 것이 아님에 유의해야 한다.
한편, 다르게 정의되지 않는 한, 본 명세서에서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가진 것으로 보아야 한다. 따라서, 본 명세서에서 명확하게 정의하지 않는 한, 특정 용어가 과도하게 이상적이거나 형식적인 의미로 해석되어서는 안 된다.
본 발명자들은 상술한 과제를 해결하기 위하여 연구한 결과, 하기와 같은 발명을 안출하기에 이르렀다. 본 명세서는 공기의 입출입이 가능한 다공성 구역을 포함하는 제1 케이스; 상기 제1 케이스 상에 형성되고, 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인; 상기 소수성 멤브레인 상에 형성되고, 촉매가 코팅된 가스 확산층(gas diffusion layer, GDL); 상기 가스 확산층 상에 형성되는 분리막; 상기 분리막 상에 형성되는 아연 금속층; 및 상기 아연 금속층 상에 형성되는 제2 케이스를 포함하는 전해질 보존형 아연 공기전지를 개시한다.
본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지는 파우치형 셀 또는 코인형 셀인 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 이외에도 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지는 원통형, 각형 등으로 제조될 수 있으며, 사이즈에 따라 벌크 타입과 박막 타입으로 제조될 수 있다.
다만, 본 발명의 파우치 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지는 다른 타입의 배터리와 비교하여 다양한 크기와 모양으로 제작 가능하고, 높은 에너지 밀도 및 우수한 전기화학적 안정성을 갖는다는 장점이 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지의 모식도를 도시한 것이다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 파우치 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지는 공기의 입출입이 가능한 다공성 구역을 포함하는 제1 케이스; 상기 제1 케이스 상에 형성되고, 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인; 상기 소수성 멤브레인 상에 형성되고, 촉매가 코팅된 가스 확산층(gas diffusion layer, GDL); 상기 가스 확산층 상에 형성되는 분리막; 상기 분리막 상에 형성되는 아연 금속층; 및 상기 아연 금속층 상에 형성되는 제2 케이스를 포함하는 것을 확인할 수 있다.
본 발명의 제1 케이스 및 제2 케이스는 서로 열융착될 수 있으며, 이에 따라 본 발명의 파우치 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지는 밀봉된 형태로 제조될 수 있다.
본 발명의 제1 케이스 및 제2 케이스의 열 융착 온도는 80 내지 180 ℃인 것이 바람직하고, 120 내지 140 ℃인 것이 더욱 바람직하다. 가령, 상기 열 융착 온도가 80 ℃ 미만인 경우 본 발명의 제1 케이스 및 제2 케이스의 열 융착이 충분이 이루어지지 않아 전해액이 누액되는 문제가 발생할 수 있다. 반대로, 상기 열 융착 온도가 180 ℃ 초과인 경우 본 발명의 제1 케이스 및 제2 케이스가 열 손상되어 전기화학적 안정성이 저하되는 문제가 발생할 수 있다.
본 발명의 제1 케이스 및 제2 케이스는 알루미늄 포일인 것이 바람직하고, 필름이 코팅된 알루미늄 포일인 것이 더욱 바람직하다.
본 발명의 제1 케이스는 공기의 입출입이 가능한 다공성 구역을 포함하는데, 상기 제1 케이스 중앙 부분에 다수의 구멍을 뚫어 공기가 전극에 입출입할 수 있도록 제조될 수 있다.
본 발명의 소수성 멤브레인은 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 소수성 멤브레인은 PTFE을 포함함에 따라 전해질(수계 전해액)의 누액을 방지하고 전지의 수명을 증대시킬 수 있는 효과가 있다.
본 발명의 소수성 멤브레인은 상기 제1 케이스의 다공성 구역을 모두 차폐하도록 부착되는 것이 바람직하다.
본 발명의 가스 확산층(gas diffusion layer, GDL)은 촉매가 코팅될 수 있다. 상기 가스 확산층에 코팅된 촉매는 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 포함하는 은/망간(Ag/Mn) 촉매인 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 가스 확산층은 공기(산소)의 이동이 이루어지는 곳으로써 외부로부터 이동된 공기(산소)를 균일하게 분산하는 역할을 수행할 수 있다.
본 발명의 가스 확산층에 코팅된 상기 은/망간 촉매는 상기 니켈 바나듐 옥사이드 상에 형성됨으로써 비표면적이 증가할 수 있다. 즉, 본 발명의 가스 확산층에 코팅된 촉매는 니켈 바나듐 옥사이드의 표면 구조를 통하여 은/망간(Ag/Mn) 촉매의 활성이 증대될 수 있다.
따라서, 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지는 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 은/망간(Ag/Mn) 촉매를 사용함에 따라 높은 에너지 효율 및 전기화학적 안정성을 향상시킬 수 있다. 이와 관련하여 구체적인 내용은 하기 {실시예 및 평가}에서 상세하게 설명한다.
본 발명의 가스 확산층에 코팅된 촉매에 의하여 산소의 환원 반응이 수행될 수 있으며, 전지의 전기를 발생시키는 반응에 직접적으로 영향을 미칠 수 있다.
본 발명의 가스 확산층은 알루미늄(Al) 탭(tab)을 추가로 형성할 수 있다. 보다 구체적으로, 본 발명의 알루미늄 탭을 구리(Cu) 테이프를 이용하여 본 발명의 가스 확산층에 부착하는 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 가스 확산층은 금속집전체를 더 포함할 수 있다. 상기 금속집전체는 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 철(Fe), 티타늄(Ti), 스테인레스 등을 포함할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 금속집전체의 형상은 박 형상, 판 형상, 메쉬(또는 그리드) 형상, 폼(또는 스펀지) 형상 등일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지는 상기 가스 확산층을 통하여 원활한 기체 교환이 일어날 수 있도록, 상기 가스 확산층의 촉매가 코팅된 부분이 본 발명의 분리막을 향하여 배치되는 것이 바람직하다.
본 발명의 분리막은 유리섬유 분리막, 폴리에틸렌 분리막 및 폴리프로필렌 분리막으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다. 예를 들어, 본 발명의 분리막은 이온 전도성 및 친수성이 우수하고, 전기적으로 부도체이며 가성칼리 수용액에 대하여 안정성이 우수한 소재를 사용할 수 있다.
본 발명의 분리막은 아연 공기전지의 사용 범위에 견딜 수 있는 조성이라면 이에 한정되지 않는다. 예를 들어, 본 발명의 분리막은 폴리프로필렌 소재의 부직포나 폴리페닐렌 설파이드 소재의 부직포 등의 고분자 부직포, 폴리에틸렌이나 폴리프로필렌 등의 올레핀계 수지의 다공성 필름 등을 사용할 수 있으며, 이들을 2종 이상 병용하는 것도 가능하다.
또한, 본 발명의 분리막은 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지 내 수산화 이온(OH-)을 선택적으로 투과시킬 수 있다.
본 발명의 아연 금속층은 아연 금속, 유기물 또는 무기화합물로 처리된 아연 금속 복합체 및 아연화된 금속-카본 복합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나를 포함하는 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 아연화된 금속-카본 복합체의 금속은 Mg, Ca, Al, Si, Ge, Sn, Pb, As, Bi, Ag, Au, Zn, Cd, 및 Hg으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나 이상의 금속인 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 아연화된 금속-카본 복합체는 아연화된 실리콘 카본 복합체 또는 아연화된 주석 카본 복합체인 것이 바람직하다. 아연화된 금속-카본 복합체 전극은 아연이 금속과 합금을 형성하면서 동시에 탄소의 결정 구조 속에 삽입되어 안정된 구조의 복합체를 형성하기 때문에, 충방전 과정에서 금속의 부피 변화가 적음에 따라 사이클 특성이 저하되지 않고 충방전 용량이 향상될 수 있다. 뿐만 아니라, 초기 충방전시 비가역 용량을 제어할 수 있고, 안정성 증대될 수 있다.
본 발명의 아연 금속층은 알루미늄(Al) 탭(tab)을 추가로 형성할 수 있다. 보다 구체적으로, 본 발명의 알루미늄 탭을 구리(Cu) 테이프를 이용하여 본 발명의 아연 금속층에 부착하는 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지는 수산화칼륨(KOH), 수산화리튬(LiOH) 및 수산화나트륨(NaOH)으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나의 전해질을 더 포함할 수 있다.
본 발명의 전해질은 공기의 입출입이 가능한 다공성 구역을 포함하는 제1 케이스; 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인; 촉매가 코팅된 가스 확산층(gas diffusion layer, GDL); 분리막; 아연 금속층; 및 제2 케이스를 포함한 상태에서, 제1 케이스 및 제2 케이스를 상호 열 융착한 후 밀봉된 상태에서 주입하는 것이 바람직하다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 코인 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지의 모식도를 도시한 것이다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 코인 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지는 공기의 입출입이 가능한 다공성 구역을 포함하는 제1 케이스; 상기 제1 케이스 상에 형성되고, 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인; 상기 소수성 멤브레인 상에 형성되고, 촉매가 코팅된 가스 확산층(gas diffusion layer, GDL); 상기 가스 확산층 상에 형성되는 분리막; 상기 분리막 상에 형성되는 아연 금속층; 및 상기 아연 금속층 상에 형성되는 제2 케이스를 포함하는 것을 확인할 수 있다.
본 발명의 코인 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지의 구성 중 상술한 파우치 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지와 중복되는 사항은 이를 준용한다.
나아가, 도 2를 참조하면, 본 발명의 코인 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지는 전해질, 가스켓, 스페이서 디스크 및 웨이브 스프링을 더 포함하는 것을 확인할 수 있다.
본 발명의 스페이서 디스크는 코인셀 캡과 금속 칩 사이에 삽입되어 간격을 유지하는 스테인레스 재질의 금속판인 것이 바람직하나, 이에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 코인 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지는 코인셀 케이스와 코인셀 캡이 가스켓을 사이에 두고 결합되어 밀봉될 수 있다. 여기서, 코인셀 케이스와 코인셀 캡은 원형, 타원형 또는 다각형의 형태로 형성될 수 있다.
이하, 첨부한 도면 및 실시예들을 참조하여 본 명세서가 청구하는 바에 대하여 더욱 자세히 설명한다. 다만, 본 명세서에서 제시하고 있는 도면 내지 실시예 등은 통상의 기술자에게 의하여 다양한 방식으로 변형되어 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 본 명세서의 기재사항은 본 발명을 특정 개시 형태에 한정되는 것이 아니고 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 균등물 내지 대체물을 포함하고 있는 것으로 보아야 한다. 또한, 첨부된 도면은 본 발명을 통상의 기술자로 하여금 더욱 정확하게 이해할 수 있도록 돕기 위하여 제시되는 것으로서 실제보다 과장되거나 축소되어 도시될 수 있다.
{실시예 및 평가}
실시예 1. 본 발명의 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 은/망간(Ag/Mn) 촉매가 코팅된 전해질 보존형 아연 공기전지
제1 케이스(제1 파우치) 및 제2 케이스(제2 파우치)는 필름 코팅된 알루미늄(Al) 포일을 사용하였고, 상기 제1 케이스는 공기의 입출입이 가능하도록 중앙부에 구멍을 뚫어 다공성 구역을 형성하였다.
폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인을 상기 제1 케이스의 다공성 구역을 모두 차폐하도록 부착시켰다.
니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 포함하는 은/망간(Ag/Mn) 촉매가 코팅된 가스 확산층(GDL)을 3x3 cm2 크기로 준비하고, 알루미늄(Al) 탭(tab)을 구리(Cu) 테이프를 이용하여 상기 가스 확산층(GDL)에 연결하고, 양면 테이프를 사용하여 상기 파우치에 전극 역할을 수행하는 가스 확산층(GDL)을 부착하였다. 이 때, 상기 가스 확산층(GDL)을 통하여 원활한 기체 교환이 일어나도록 촉매가 코팅된 부분이 분리막을 마주보도록 배치하는 것이 바람직하다.
3.5x3.5 cm2 크기의 유리섬유 분리막을 상기 가스확산층(GDL)을 모두 덮도록 형성한다.
아연 금속층을 촉매가 코팅된 가스확산층(GDL)과 같은 크기(3x3 cm2)로 준비하여 마찬가지로, 알루미늄(Al) 탭을 연결하였다. 상기 알루미늄(Al) 탭의 연결은 Ultrasonic Welding Machine을 사용하여 전기적 저항이 없고 물리적으로 안정하도록 부착하였다.
상기 분리막을 사이에 두고 촉매가 코팅된 가스 확산층(GDL)과 아연 금속층을 포개었다.
상기 제2 케이스를 덮고 Sealing Machine을 사용하여 밀봉 작업을 수행한 후, 상기 제1 케이스 및 제2 케이스 양쪽을 120 ℃에서 열 융착하여 접착하였다. 다만, 열 융착된 케이스 위쪽은 주사 바늘이 들어갈 공간을 남기고 열 융착하고, 주사기를 사용하여 6 M의 수산화칼륨(KOH) 수용액 전해질을 넣고 밀봉을 마무리 하여 본 발명의 파우치 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지(이하, '실시예 1'이라 한다)를 얻을 수 있었다.
도 3은 본 발명의 파우치 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지의 각 구성과 제조된 전지의 실제 모습을 촬영하여 도시한 것이다. 보다 구체적으로, 도 3a는 파우치 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지의 각 구성을 나타낸 것이고, 도 3b는 제조된 파우치 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지를 나타낸 것이다. 도 3a를 참조하면, 도면 상의 왼쪽 위의 구성은 다공성 구역이 형성된 제1 케이스(제1 파우치)의 외부면이고, 도면 상의 오른쪽 위의 구성은 PTFE을 포함하는 소수성 멤브레인이 부착된 제1 케이스 내부면을 나타낸 것을 확인할 수 있다. 또한, 도 3a를 참조하면, 도면 상의 가운데 구성은 알루미늄(Al) 탭(tab)이 웰딩(welding)된 3x3 cm2 크기의 아연 금속층이고, 도면 상의 아래의 구성은 촉매가 코팅된 3x3 cm2 크기의 가스확산층(GDL)을 나타낸 것을 확인할 수 있다. 나아가, 도 3b를 참조하면, 수용액 전해질을 주입하기 위하여 파우치 셀 타입의 전해질 보존형 아연 공기전지에 주사 바늘이 연결된 것을 확인할 수 있다.
비교예 1. 니켈 바나듐 옥사이드 촉매가 코팅된 아연 공기전지
가스 확산층(GDL)에 코팅된 촉매가 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)만을 포함한 촉매인 점을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하여 니켈 바나듐 옥사이드 촉매가 코팅된 아연 공기전지(이하, '비교예 1'이라 한다)를 얻을 수 있었다.
비교예 2. 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 은(Ag) 촉매가 코팅된 아연 공기전지
가스 확산층(GDL)에 코팅된 촉매가 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 포함하는 은(Ag) 촉매인 점을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하여 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 은(Ag) 촉매가 코팅된 아연 공기전지(이하, '비교예 2'이라 한다)를 얻을 수 있었다.
비교예 3. 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 망간(Mn) 촉매가 코팅된 아연 공기전지
가스 확산층(GDL)에 코팅된 촉매가 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 포함하는 망간(Mn) 촉매인 점을 제외하고는, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하여 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 망간(Mn) 촉매가 코팅된 아연 공기전지(이하, '비교예 3'이라 한다)를 얻을 수 있었다.
평가 1. 주사현미경 이미지를 통한 촉매의 표면구조 분석
상기 제조된 아연 공기전지에서 가스확산층(GDL)에 코팅된 촉매의 표면구조를 분석하기 위하여 주사현미경 이미지를 촬영하여 아래와 같이 그 특성을 비교 및 평가하였다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 은/망간(Ag/Mn) 촉매와 본 발명의 일 비교예에 따른 니켈 바나듐 옥사이드만을 포함하는 촉매의 주사현미경(SEM) 이미지를 도시한 것이다.
보다 구체적으로, 도 4a는 비교예 1의 니켈 바나듐 옥사이드 촉매의 주사현미경 이미지를 나타낸 것으로써, 촉매에 넓은 표면 구조가 형성되어 있는 것을 확인할 수 있다.
또한, 도 4b는 실시예 1의 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 은/망간(Ag/Mn) 촉매의 주사현미경 이미지를 나타낸 것으로써, 니켈 바나듐 옥사이드로 인해 넓어진 표면 구조에 은(Ag) 및 망간(Mn)(산화망간(MnO))이 잘 달라 붙음에 따라 상호작용이 활발히 이루어질 것임을 추정할 수 있다.
즉, 본 발명의 가스 확산층에 코팅된 은/망간(Ag/Mn) 촉매는 니켈 바나듐 옥사이드 상에 형성됨으로써 비표면적이 증가할 수 있다. 다시 말해, 본 발명의 가스 확산층에 코팅된 촉매는 니켈 바나듐 옥사이드의 표면 구조를 통하여 은/망간(Ag/Mn) 촉매의 활성이 증대될 수 있음을 확인할 수 있다.
평가 2. 아연 공기전지의 성능 측정 및 분석
상기 제조된 아연 공기전지의 성능 측정 및 분석을 위하여 OCV(Open Circuit Voltage) 평가, 출력 밀도(Power Density) 평가, 방전 용량 평가 등을 수행하여 아래와 같이 그 특성을 비교 및 평가하였다.
도 5은 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지의 촉매 구성별 OCV(Open Circuit Voltage), 출력 밀도 및 방전 용량을 측정하여 그래프로 도시한 것이다. 보다 구체적으로, 도 5a는 실시예 1, 비교예 1 내지 3의 아연 공기전지의 전류밀도 증가에 따른 OCV 및 출력 밀도를 측정하여 그래프로 나타낸 것이다.
도 5a를 참조하면, 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 포함하는 은/망간(Ag/Mn) 촉매가 코팅된 가스 확산층(GDL)을 포함하는 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지는 전류 밀도가 176.1 mA/cm2일 때 출력 밀도가 118.9 mW/cm2이고, 니켈 바나듐 옥사이드만을 포함하는 촉매가 코팅된 가스확산층을 포함하는 비교예 1의 아연 공기전지는 전류 밀도가 143.0 mA/cm2일 때, 출력 밀도가 80.1 mW/cm2인 것을 확인할 수 있다.
즉, 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지는 비교예 1의 아연 공기전지에 비하여 전류 밀도 증가에 따른 출력 밀도가 더 큰 점으로부터 전지(배터리) 성능이 우수한 것을 확인할 수 있다.
또한, 도 5a를 참조하면, 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지는 비교예 1의 아연 공기전지에 비하여 전지(배터리) 초기 전압에 해당하는 OCV가 더 높은 점으로부터 향상된 출력 특성을 나타내는 것을 확인할 수 있다.
또한, 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 은(Ag) 촉매가 코팅된 가스 확산층을 포함하는 비교예 2 및 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 망간(Mn) 촉매가 코팅된 가스 확산층을 포함하는 비교예 3의 아연 공기전지에 비하여 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기의 OCV 및 출력 밀도가 상대적으로 더 높은 것을 확인할 수 있다.
즉, 촉매로써 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하더라도 은(Ag)이나 망간(Mn)이 단독으로 코팅된 촉매보다 은/망간(Ag/Mn)이 함께 복합적으로 코팅된 촉매를 사용하는 경우 전지(배터리) 성능이 우수하다는 것을 알 수 있다.
한편, 도 5b는 실시예 1, 비교예 1 내지 3의 아연 공기전지의 방전에 따른 방전 용량을 측정하여 그래프로 나타낸 것이다.
도 5b를 참조하면, 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 은/망간(Ag/Mn) 촉매가 코팅된 가스 확산층(GDL)을 포함하는 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지가 니켈 바나듐 옥사이드만을 포함하는 촉매가 코팅된 가스확산층을 포함하는 비교예 1, 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 은(Ag) 촉매가 코팅된 가스 확산층을 포함하는 비교예 2 및 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 망간(Mn) 촉매가 코팅된 가스 확산층을 포함하는 비교예 3의 아연 공기전지에 비하여 방전에 따른 방전 용량이 상대적으로 더 큰 것을 확인할 수 있다.
하기 표 1은 실시예 1, 비교예 1 내지 3의 아연 공기전지의 방전에 따른 방전 용량 및 에너지 밀도를 측정한 결과를 정리한 것이다.
실시예 1 비교예 1 비교예 2 비교예 3
방전 용량(mAh/gzn) 795.3 461.2 603.4 681.6
에너지 밀도(Wh/kgzn) 954 553 724 818
상기 표 1을 참조하면, 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지는 방전 용량 및 에너지 밀도가 비교예 1의 방전 용량 및 에너지 밀도에 비하여 약 2 배가량 더 큰 것을 확인할 수 있다. 즉, 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지는 비교예 1의 아연 공기전지에 비하여 약 2 배의 용량 증대 효과가 나타날 수 있다.
또한, 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지는 비교예 2 및 3의 아연 공기전지에 비하여 방전 용량 및 에너지 밀도가 더 큰 점으로부터, 촉매로써 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하더라도 은(Ag)이나 망간(Mn)이 단독으로 코팅된 촉매보다 은/망간(Ag/Mn)이 함께 복합적으로 코팅된 촉매를 사용하는 경우 전지(배터리) 성능이 우수하다는 것을 알 수 있다.
한편, 도 6은 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지의 전류 밀도에 따른 방전 용량을 측정하여 그래프로 도시한 것이다.
하기 표 2는 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지의 전류 밀도에 따른 방전 용량을 측정한 결과를 정리한 것이다.
전류 밀도
(mA/cm2)		 10 mA/cm2 20 mA/cm2 50 mA/cm2
방전 용량(mAh/gzn) 795.5 734.4 660.3
도 6 및 상기 표 2를 참조하면, 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지는 전류 밀도별 방전 특성의 거동이 모두 유사하며, 꾸준하게 높은 용량 특성을 나타내는 것을 확인할 수 있다.
보다 구체적으로, 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지는 전류 밀도가 각각 10, 20 및 30 mA/cm2일 때 방전 용량이 각각 795.5, 734.4 및 660.3 mAh/gzn인 점으로부터 높은 에너지 밀도 및 우수한 전기화학적 안정성을 갖는 것을 확인할 수 있다. 나아가, 이러한 특성에 비추어 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지는 실제 전기자동차(Electronic Vehicle, EV), 에너지 저장 장치(Energy Storage System, ESS), 스마트폰, 스마트워치, 노트북 등의 배터리에 적용할 수 있을 것으로 예상된다.
평가 3. 아연 공기전지의 충·방전 사이클 특성 측정 및 분석
상기 제조된 아연 공기전지의 충·방전 사이클 특성 측정 및 분석을 위하여 충·방전 전압, 충·방전 총 효율 및 전지의 수명의 측정 등을 수행하여 아래와 같이 그 특성을 비교 및 평가하였다.
도 7은 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지의 촉매 구성별 충·방전 사이클 특성을 측정하여 그래프로 도시한 것이다.
보다 구체적으로, 도 7a는 비교예 1의 아연 공기전지의 충·방전 사이클 특성을 측정하여 그래프로 도시한 것이고, 도 7b는 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지의 충·방전 사이클 특성을 측정하여 그래프로 도시한 것이다. 한편, 도 7a의 내부에 별도로 도시된 그래프는 Pt/C + RuO2를 사용한 표준 공기전지의 충·방전 사이클 특성을 측정 결과를 나타낸 것이다.
도 7a를 참조하면, Pt/C + RuO2를 사용한 표준 공기전지는 0.7 내지 2.0 V의 작동 전압 범위를 갖고(round-trip efficiency: 35.0 %), 전지의 수명의 약 18 h(시간)인 반면에, 니켈 바나듐 옥사이드만을 포함하는 촉매가 코팅된 가스확산층을 포함하는 비교예 1의 아연 공기전지는 1차 및 최종 방전/충전 포텐셜(1st/End discharge/charge potential)이 1.05/2.00(round-trip efficiency: 52.5 %), 전지의 수명의 약 95 h(시간)인 것을 확인할 수 있다.
또한, 7b를 참조하면, 니켈 바나듐 옥사이드를 포함하는 은/망간(Ag/Mn) 촉매가 코팅된 가스 확산층(GDL)을 포함하는 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지는 1차 및 최종 방전/충전 포텐셜(1st/End discharge/charge potential)이 1.12/2.04(round-trip efficiency: 54.9 %), 전지의 수명의 약 147 h(시간)인 것을 확인할 수 있다.
위의 결과를 종합하면, Pt/C + RuO2를 사용한 표준 공기전지에 비하여 비교예 1의 아연 공기전지의 충방전 전압 및 총효율(round trip efficiency, RTE)이 상대적으로 더 안정적이고 우수한 성능을 나타내는 것을 알 수 있다. 나아가, 이러한 비교예 1의 아연 공기전지에 비하여 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지의 충방전 전압 및 총효율(round trip efficiency, RTE)이 훨씬 더 안정적이고 우수한 성능을 나타내는 것을 확인할 수 있다. 전지의 수명을 대비하는 경우 실시예 1의 전해질 보존형 아연 공기전지는 비교예 1의 아연 공기전지에 비하여 약 1.5 배 향상된 수명을 갖는 점으로부터, 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지는 상용화 가능할 정도로 오랜 기간 배터리 성능이 유지되는 것을 추정할 수 있다.
상술한 바에 따른 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지는 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인을 적용하여 전해질의 누액을 방지하고, 은/망간(Ag/Mn) 촉매에 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 도입하여 높은 에너지 효율 및 전기화학적 안정성을 향상시킬 수 있다.
나아가, 본 발명의 전해질 보존형 아연 공기전지는 고출력 및 고용량의 특성을 갖고, 전지의 수명을 향상시킬 수 있다.
이상의 설명은 본 발명의 기술 사상을 예시적으로 설명한 것에 불과한 것으로서, 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 다양한 수정 및 변형이 가능할 것이다.
따라서, 본 발명에 개시된 실시예들은 본 발명의 기술 사상을 한정하기 위한 것이 아니라 설명하기 위한 것이고, 이러한 실시예에 의하여 본 발명의 기술 사상의 범위가 한정되는 것은 아니다. 본 발명의 보호 범위는 아래의 청구범위에 의하여 해석되어야 하며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 기술 사상은 본 발명의 권리범위에 포함되는 것으로 해석되어야 할 것이다.

Claims (10)

  1. 공기의 입출입이 가능한 다공성 구역을 포함하는 제1 케이스;
    상기 제1 케이스 상에 형성되고, 폴리 테트라 플루오로 에틸렌(PTFE)을 포함하는 소수성 멤브레인;
    상기 소수성 멤브레인 상에 형성되고, 촉매가 코팅된 가스 확산층(gas diffusion layer, GDL);
    상기 가스 확산층 상에 형성되는 분리막;
    상기 분리막 상에 형성되는 아연 금속층; 및
    상기 아연 금속층 상에 형성되는 제2 케이스를 포함하고,
    상기 가스 확산층에 코팅된 촉매는 니켈 바나듐 옥사이드(NiV2O6)를 포함하는 은/망간(Ag/Mn) 촉매인 것을 특징으로 하는, 전해질 보존형 아연 공기전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 전해질 보존형 아연 공기전지는 파우치형 셀 또는 코인형 셀인 것을 특징으로 하는, 전해질 보존형 아연 공기전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 제1 케이스 및 상기 제2 케이스는 80 내지 180 ℃의 온도 범위 이내에서 서로 열융착되는 것을 특징으로 하는, 전해질 보존형 아연 공기전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 소수성 멤브레인은 상기 제1 케이스의 다공성 구역을 모두 차폐하도록 부착되는 것을 특징으로 하는, 전해질 보존형 아연 공기전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 은/망간 촉매는 상기 니켈 바나듐 옥사이드 상에 형성됨으로써 비표면적이 증가하는 것을 특징으로 하는, 전해질 보존형 아연 공기전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 분리막은 유리섬유 분리막, 폴리에틸렌 분리막 및 폴리프로필렌 분리막으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는, 전해질 보존형 아연 공기전지.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 분리막은 수산화 이온(OH-)을 선택적으로 투과시키는 것을 특징으로 하는, 전해질 보존형 아연 공기전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 아연 금속층은 아연 금속, 유기물 또는 무기화합물로 처리된 아연 금속 복합체 및 아연화된 금속-카본 복합체로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나를 포함하는, 전해질 보존형 아연 공기전지.
  9. 제1항에 있어서,
    수산화칼륨, 수산화리튬 및 수산화나트륨으로 이루어진 군으로부터 선택되는 어느 하나의 전해질을 더 포함하는, 전해질 보존형 아연 공기전지.
  10. 삭제
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