KR102565124B1 - 갭 필러 조성물 및 배터리 팩 - Google Patents

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Abstract

본 발명의 실시예들에 따른 갭 필러 조성물은 25oC에서 200 cps 내지 400 cps 범위의 점도를 갖는 저점도 실록산계 수지, 25oC에서 800 cps 내지 1,200 cps 범위의 점도를 갖는 중간 점도 실록산계 수지, 및 25oC에서 18,000 cps 내지 22,000 cps 범위의 점도를 갖는 고점도 실록산계 수지를 포함하는 실록산계 수지, 촉매, 및 알루미나 입자들 및 보론 나이트라이드 입자들을 포함하는 충전재를 포함한다. 갭 필러 조성물은 주제 조성물 및 가교 조성물로 분리된 2액형 조성물로 제조된다. 저점도 실록산계 수지, 중간 점도 실록산계 수지 및 고점도 실록산계 수지는 주제 조성물 및 가교 조성물에 공통적으로 포함된다.

Description

갭 필러 조성물 및 배터리 팩{GAP FILLER COMPOSITION AND BATTERY PACK}
본 발명은 갭 필러 조성물 및 배터리 팩에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 실록산계 수지를 포함하는 갭 필러 조성물 및 이를 사용하여 형성된 갭 필러를 포함하는 배터리 팩에 관한 것이다.
이차 전지는 충전 및 방전이 반복 가능한 전지로서, 휴대폰, 노트북 PC 등과 같은 휴대용 전자 기기의 동력원으로 널리 적용되고 있다. 예를 들면, 리튬 이차 전지는 높은 작동 전압, 에너지 밀도, 율 특성을 가지며, 최근에는 전기 자동자의 동력원으로 활용되고 있다.
예를 들면, 리튬 이차 전지에 의해 배터리 셀이 정의되며, 복수의 베터리 셀들이 집합되어 배터리 모듈이 형성된다. 상기 배터리 모듈들이 집합되어 전기 자동차에 적용가능한 고용량/고출력의 배터리 팩이 형성될 수 있다.
배터리 팩을 전기 자동차와 같은 차량 내에 적용하기 위해 배터리 지지판에 배터리 팩을 안착시키고, 갭 필러 조성물을 사용하여 배터리 팩을 고정시킬 수 있다.
상기 갭 필러 조성물 적용 공정은 전기 자동차 전체 생산 플랫폼에 포함될 수 있다. 따라서, 자동차 공정 효율/신뢰성 유지를 위해 소정의 시간 내 경화되어 원하는 물성을 제공하는 갭 필러 조성물이 필요할 수 있다.
또한, 상기 배터리 팩의 반복적인 충전/방전에 따른 열에 향상된 강도를 가지며, 외부 충격에 대한 적절한 흡수성/탄성을 갖는 갭 필러를 형성할 수 있는 조성물의 설계가 필요하다.
예를 들면, 한국등록특허공보 제10-2402503호는 배터리 모듈 및 갭 필러를 포함하는 배터리 팩 구조를 개시하고 있다. 그러나, 갭 필러의 구체적인 물성 및 조성물에 대해서는 개시하고 있지 않다.
한국등록특허공보 제10-2402503호
본 발명의 일 과제는 향상된 경화 특성 및 열적 특성을 제공하는 갭 필러 조성물을 제공하는 것이다.
본 발명의 일 과제는 상기 갭 필러 조성물로 형성된 갭 필러를 포함하는 배터리 팩을 제공하는 것이다.
1. 25oC에서 200 cps 내지 400 cps 범위의 점도를 갖는 저점도 실록산계 수지, 25oC에서 800 cps 내지 1,200 cps 범위의 점도를 갖는 중간 점도 실록산계 수지, 및 25oC에서 18,000 cps 내지 22,000 cps 범위의 점도를 갖는 고점도 실록산계 수지를 포함하는 실록산계 수지; 촉매; 및 알루미나 입자들 및 보론 나이트라이드 입자들을 포함하는 충전재를 포함하고,
상기 갭 필러 조성물은 주제 조성물 및 가교 조성물로 분리된 2액형 조성물로 제조되며, 상기 저점도 실록산계 수지, 상기 중간 점도 실록산계 수지 및 상기 고점도 실록산계 수지는 상기 주제 조성물 및 상기 가교 조성물에 공통적으로 포함되는, 갭 필러 조성물.
2. 위 1에 있어서, 상기 알루미나 입자들은 평균 입경(D50) 15㎛ 미만의 제1 알루미나 입자들; 평균 입경(D50) 15㎛ 내지 30㎛의 제2 알루미나 입자들; 및 평균 입경(D50) 50㎛ 이상의 제3 알루미나 입자들을 포함하는, 갭 필러 조성물.
3. 위 1에 있어서, 조성물 총 중량 중 상기 충전재의 함량은 80중량% 내지 95중량%인, 갭 필러 조성물.
4. 위 3에 있어서, 상기 충전재의 총 중량 중 상기 알루미나 입자들의 양은 85중량% 내지 98중량%, 상기 보론 나이트라이드 입자들의 양은 2중량% 내지 15중량%인, 갭 필러 조성물.
5. 위 1에 있어서, 상기 저점도 실록산계 수지, 상기 중간 점도 실록산계 수지 및 상기 고점도 실록산계 수지는 각각 가교성 말단기 함유 실록산 수지인, 갭 필러 조성물.
6. 위 5에 있어서, 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지 총 중량 중, 상기 저점도 실록산계 수지의 함량은 0.5 중량% 내지 2 중량%, 상기 중간 점도 실록산계 수지의 함량은 70 중량% 내지 90 중량%, 상기 고점도 실록산계 수지의 함량은 10 중량% 내지 20 중량%인, 갭 필러 조성물.
7. 위 5에 있어서, 상기 실록산계 수지는 비가교성 말단기 함유 실록산 수지를 더 포함하는, 갭 필러 조성물.
8. 위 7에 있어서, 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지는 25oC에서 50 cps 내지 80 cps의 점도를, 갭 필러 조성물.
9. 위 8에 있어서, 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지는 상기 가교 조성물에 포함되는, 갭 필러 조성물.
10. 위 7에 있어서, 조성물 총 중량 중 상기 가교성 말단기 실록산 수지의 함량은 5중량% 내지 15중량%이고, 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지의 함량은 0.02중량% 내지 0.2중량%인, 갭 필러 조성물.
11. 위 1에 있어서, 상기 촉매는 백금(Pt) 및 Si2O 기를 포함하는 유기-무기 하이브리드 화합물을 포함하는, 갭 필러 조성물.
12. 위 11에 있어서, 조성물 총 중량 중 상기 촉매의 함량은 0.01중량% 내지 0.05중량%인, 갭 필러 조성물.
13. 위 1에 있어서, 상기 알루미나 입자들은 실란제로 표면 처리된, 갭 필러 조성물,
14. 위 1에 있어서, 3 미만의 비중을 갖는, 갭 필러 조성물.
15. 복수의 배터리 모듈들; 지지판; 및 상기 배터리 모듈들 및 상기 지지판 사이에 상술한 실시예들의 갭 필러 조성물을 사용하여 형성된 갭 필러를 포함하는, 배터리 팩.
본 발명의 실시예들에 따르는 갭 필러 조성물은 상이한 점도 범위를 갖는 복수종의 실록산계 수지들을 포함할 수 있다. 따라서, 갭 필러 조성물의 경화 속도를 증진시키며 소정의 시간 범위에서 타겟 경도를 확보할 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따르면, 상기 갭 필러 조성물은 알루미나 입자들 및 보론 나이트라이드(BN) 입자들을 포함하는 충전재를 포함할 수 있다. 알루미나 입자들을 통해 갭 필러의 열 전도도를 보다 효과적으로 향상시키며, 보론 나이트라이드 입자들을 통해 열 전도도를 유지하면서 갭 필러 조성물의 비중을 낮출 수 있다. 따라서, 상기 갭 필러 조성물은 차량용 배터리 팩에 적용되어 배터리 팩의 중량을 감소시키면서 배터리 팩의 충/방전 반복에 따른 온도 증가에도 신속한 방열을 촉진할 수 있다.
따라서, 상기 갭 필러 조성물은 차량용 배터리 팩에 적용되어 자동차 공정 경제성, 효율성을 증진시킬 수 있다. 또한, 배터리 팩의 충/방전 반복에 따른 온도 증가에도 안정적인 경도/탄성 특성을 제공할 수 있다.
도 1은 예시적인 실시예들에 따른 배터리 팩을 나타내는 개략적인 사시도이다.
본 발명의 실시예들에 따르면, 실록산계 수지, 촉매 및 충전재를 포함하며, 향상된 열 전도 특성 및 물리적 특성을 갖는 갭 필러 조성물이 제동된다. 또한, 본 발명의 실시예들에 따르면, 상기 갭 필러 조성물이 사용된 배터리 팩이 제공된다.
<갭 필러 조성물>
예시적인 실시예들에 따르는 갭 필러 조성물은 실록산계 수지, 촉매 및 충전재를 포함할 수 있다.
상기 실록산계 수지는 상기 갭 필러 조성물의 경화성을 제공하는 베이스 성분으로 제공될 수 있다. 예시적인 실시예들에 따르면, 상기 실록산계 수지는 가교성 말단기 함유 실록산 수지를 포함할 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지는 분자의 양 말단에 비닐기가 결합된 실록산계 수지일 수 있다.
예를 들면, 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지는 하기 화학식 1로 표시되는 화합물을 포함할 수 있다.
[화학식 1]
일부 실시예들에 있어서, 상기 제1 실록산계 수지의 중량 평균 분자량은 10,000 내지 50,000, 바람직하게는 10,000 내지 30,000, 보다 바람직하게는 10,000 내지 25,000일 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 상기 제1 실록산계 수지는 서로 다른 점도 범위를 갖는 복수 종의 수지들을 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따르면, 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지는 순차적으로 점도가 증가하는 저점도 실록산 수지, 중간 점도 실록산 수지 및 고점도 실록산 수지를 포함할 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 저점도 실록산 수지의 점도(25oC에서의 점도)는 200 cps 내지 400 cps, 바람직하게는 200 cps 내지 300 cps, 보다 바람직하게는 250 cps 내지 300 cps일 수 있다.
상기 중간 점도 실록산 수지의 점도(25oC에서의 점도)는 800 cps 내지 1,200 cps, 바람직하게는 900 cps 내지 1,100 cps, 보다 바람직하게는 950 cps 내지 1,050 cps일 수 있다.
상기 고점도 실록산계 수지의 점도(25oC에서의 점도)는 18,000 cps 내지 22,000 cps, 바람직하게는 19,000 cps 내지 21,000 cps, 보다 바람직하게는 19,500 cps 내지 20,500 cps일 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지 총 중량 중, 상기 저점도 실록산계 수지의 함량은 0.5 중량% 내지 2 중량%, 상기 중간 점도 실록산계 수지의 함량은 70 중량% 내지 90 중량%, 상기 고점도 실록산계 수지의 함량은 10 중량% 내지 20 중량%일 수 있다.
바람직하게는, 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지 총 중량 중, 상기 저점도 실록산계 수지의 함량은 0.5 중량% 내지 1.5 중량%, 상기 중간 점도 실록산계 수지의 함량은 80 중량% 내지 90 중량%, 상기 고점도 실록산계 수지의 함량은 10 중량% 내지 15 중량%일 수 있다.
상술한 바와 같이, 상이한 점도 범위의 복수 종의 가교성 실록산 수지들을 조합하여 사용할 수 있다. 이에 따라, 수지의 분산성, 흐름성을 유지하면서, 갭 필러 조성물의 경화 속도를 촉진할 수 있다. 따라서, 소정의 원하는 타겟 경도를 제한된 공정 시간 내에 확보할 수 있으며, 열적 안정성을 빠르게 획득할 수 있다.
예를 들면, 상기 중간 점도 실록산계 수지를 통해 기본 수지 매트릭스 및 가교점들을 형성하고, 저점도 및 고점도 실록산계 수지들을 첨가하여 경화 속도 및 기계적 강도를 함께 향상시킬 수 있다.
화학식 1 중, n은 상기 분자량 및 점도 범위를 고려하여 조절될 수 있다. 예를 들면, n은 100 이상의 자연수이며, 예를 들면 130 내지 700, 또는 200 내지 300 범위의 자연수일 수 있다.
갭 필러 조성물 총 중량 중(예를 들면, 고형분) 상기 가교성 말단기 실록산 수지의 함량은 5중량% 내지 15중량%, 바람직하게는 7중량% 내지 15중량%, 보다 바람직하게는 9중량% 내지 15중량%일 수 있다. 상기 함량 범위에서, 적절한 경도 및 탄성을 갖는 갭 필러가 효과적으로 형성될 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 실록산계 수지는 비가교성 말단기 함유 실록산 수지를 더 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지는 말단에 가교성기를 포함하지 않는 실록산계 수지일 수 있다. 예를 들면, 상기 기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지의 양 말단은 수소(H) 캡핑될 수 있다.
상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지는 상기 갭 필러 조성물의 체인 연장제 혹은 체인 조절제로 포함되어, 조성물의 전체적인 점도, 흐름성, 가교성 등을 조절할 수 있다. 또한, 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지는 상기 갭 필러 조성물의 경화 속도를 조절하는 보조 실록산 수지로 사용될 수 있다.
예를 들면, 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지는 디메틸 실록산 반복 단위를 포함하며, 화학식 1에서 비닐기 대신 수소가 결합된 구조를 가질 수 있다.
상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지는 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지보다 상대적으로 낮은 점도를 가질 수 있다. 일부 실시예들에 있어서, 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지는 25oC에서 50 cps 내지 80 cps의 점도를 가질 수 있다. 상기 점도 범위에서 갭 필러의 연성을 저하시키지 않으면서 경화 시간을 적절히 조절할 수 있다.
바람직하게는, 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지의 점도는 55 cps 내지 75 cps, 보다 바람직하게는 60 cps 내지 70 cps일 수 있다.
상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지의 함량은 상기 갭 필러 조성물 총 중량 중 0.02중량% 내지 0.2중량%일 수 있다. 상기 범위에서 갭 필러 조성물의 경화 속도가 적절 범위로 유지되며 연성을 확보할 수 있다.
바람직하게는, 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지의 함량은 0.05 중량% 내지 0.15중량%, 보다 바람직하게는 0.05중량% 내지 0.1중량%일 수 있다.
상기 촉매는 갭 필러 조성물의 실록산계 수지의 가교작용 및/또는 상호작용을 촉진하여 후술하는 경화 특성 및 경화 속도 획득을 위한 조절제로서 사용될 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 상기 촉매는 백금 및 규소를 함유하는 유-무기 하이브리드 촉매를 포함할 수 있다.
상기 촉매는 분자 내 Pt 원자 및 Si2O 그룹(-Si-O-Si-)을 함유할 수 있다. 예를 들면, 상기 Si2O 그룹의 규소(Si) 원자들은 비닐기와 결합되며, 상기 비닐기들에 의해 Pt 원자가 배위 혹은 캡쳐될 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 조성물 총 중량 중 상기 촉매의 함량은 0.01중량% 내지 0.05중량%일 수 있다. 상기 범위 내에서 갭 필러의 지나친 경도/탄성 증가를 방지하면서 적절한 경화 속도를 구현할 수 있다.
상기 충전재는 갭 필러의 열전도성을 증가시켜, 배터리 팩의 방열 특성을 향상시키는 성분으로 포함될 수 있다. 예시적인 실시예들에 따르면, 상기 충전재는 알루미나(Al2O3), AlN(aluminum nitride), BN(boron nitride), 질화 규소(silicon nitride), SiC, ZnO, 수산화알루미늄(Al(OH)3), 보헤마이트, BeO 등과 같은 세라믹 입자를 포함할 수 있다.
본 발명의 실시예들에 있어서, 상기 충전재는 알루미나 입자들 및 보론 나이트라이드(BN) 입자들을 포함할 수 있다. 상기 알루미나 입자들이 사용되어 갭 필러의 열 전도 특성을 향상시킬 수 있다. 또한, 상기 보론 나이트라이드 입자들이 포함되어 갭 필러의 열 전도도를 유지하면서 상기 알루미나 입자들에 의한 조성물의 지나친 비중(specific gravity) 증가를 억제할 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 알루미나 입자들 및 상기 보론 나이트라이드 입자들을 포함하는 충전재의 양은 조성물 총 중량 중(예를 들면, 고형분) 80중량% 내지 95중량%일 수 있다. 상기 충전재의 함량이 80중량 미만인 경우, 갭 필러의 충분한 열 전도성이 확보되지 않을 수 있다. 상기 충전재의 함량이 95중량%를 초과하는 경우, 충전재 입자들의 분산성이 저하되어 페이스트 형태의 갭 필러 조성물이 형성되지 않을 수 있다.
바람직하게는, 상기 충전재의 양은 조성물 총 중량 중 80중량 내지 92중량%, 보다 바람직하게는 85중량% 내지 92중량% 범위일 수 있다.
상기 충전재의 총 중량 중 상기 알루미나 입자들의 양은 상기 보론 나이트라이드 입자들의 양보다 클 수 있다. 예시적인 실시예들에 따르면, 상기 충전재의 총 중량 중 상기 알루미나 입자들의 양은 80중량% 내지 98중량%, 상기 보론 나이트라이드 입자들의 양은 2중량% 내지 20중량%일 수 있다.
바람직한 일 실시예에 있어서, 상기 충전재의 총 중량 중 상기 알루미나 입자들의 양은 85중량% 내지 98중량%, 상기 보론 나이트라이드 입자들의 양은 2중량% 내지 15중량%일 수 있다. 보다 바람직한 일 실시예에 있어서, 상기 충전재의 총 중량 중 상기 알루미나 입자들의 양은 90중량% 내지 96중량%, 상기 보론 나이트라이드 입자들의 양은 4중량% 내지 10중량%일 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 상기 충전재는 실란제로 표면처리된 알루미나를 포함할 수 있다. 상기 실란제는 알루미나 입자 표면에 화학결합 또는 부탁되어 상술한 실록산계 수지와 상호작용을 통해 충전재를 안정화시킬 수 있다.
따라서, 상기 충전재가 갭 필러 조성물 내에 균일하게 분산되어, 배터리 팩 내에서의 균일한 열 전도 특성을 구현할 수 있다.
상기 실란제는 규소 원자에 직접 결합된 3개의 알콕시기 및 하나의 알킬기를 포함할 수 있다. 상기 알콕시기는 메톡시기일 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 상기 실란제에 포함된 상기 알킬기의 탄소수는 8 이상일 수 있다. 이 경우, 상기 실록산계 수지와의 상호 작용을 효과적으로 촉진할 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 실란제에 포함된 상기 알킬기의 탄소수는 8 내지 16, 바람직하게는 8 내지 12일 수 있다. 이 경우, 탄소수의 지나친 증가에 따른 분산성 저하를 방지할 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 충전재는 서로 다른 평균 입경을 갖는 복수 종의 알루미나 입자들을 포함할 수 있다. 이에 따라, 알루미나 입자의 조성물 내 패킹 특성 및 분포 특성을 향상시킬 수 있으며, 열전도 특성을 증진시킬 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따르면, 상기 알루미나 입자들은 순차적으로 평균 입경이 증가하는 제1 알루미나 입자들, 제2 알루미나 입자들 및 제3 알루미나 입자들를 포함할 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 제1 알루미나 입자들의 평균 입경(D50)은 15㎛ 미만일 수 있다. 상기 제2 알루미나 입자들의 평균 입경(D50)은 15㎛ 내지 30㎛일 수 있다. 상기 제3 알루미나 입자들의 평균 입경(D50)은 50㎛ 이상일 수 있다.
바람직한 일 실시예에 있어서, 상기 제1 알루미나 입자들의 평균 입경(D50)은 5㎛ 내지 13㎛일 수 있다. 상기 제2 알루미나 입자들의 평균 입경(D50)은 15㎛ 내지 25㎛일 수 있다. 상기 제3 알루미나 입자들의 평균 입경(D50)은 60㎛ 내지 80㎛일 수 있다.
본 출원에 사용된 용어 "평균 입경(D50)"은 해당 입자들을 크기 순서로 분포시킨 누적 분포(예를 들면, 개수 기준 분포)에서 50%에 해당하는 중간 입경을 지칭한다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 충전재 중 제3 알루미나 입자들이 가장 많은 양으로 포함될 수 있다. 이에 따라, 상기 충전재를 통한 열전도 효율을 충분히 증가시킬 수 있다.
예를 들면, 상기 충전재 총 중량 중, 제3 알루미나 입자들의 함량은 50중량% 내지 70중량%, 제2 알루미나 입자들의 함량은 10중량% 내지 30중량%, 제1 알루미나 입자들의 함량은 10중량% 내지 30중량%일 수 있다.
바람직하게는, 상기 충전재 총 중량 중, 대입경 입자로 제공되는 제3 알루미나 입자들의 함량은 55중량% 내지 65중량%, 제2 알루미나 입자들의 함량은 15중량% 내지 25중량%, 제1 알루미나 입자들의 함량은 15중량% 내지 25중량%일 수 있다.
상술한 바와 같이, 중입경 입자 및 소입경 입자로 제공되는 상기 제2 알루미나 입자들 및 제1 알루미나 입자들이 유사 혹은 동등한 양으로 함께 분포하여, 충전재로 인한 갭 필러의 취성 증가를 방지하며 열 전도 특성을 유지시킬 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 갭 필러 조성물은 상술한 실록산계 수지, 상기 촉매 및 상기 충전재의 작용을 저해하지 않는 범위 내에서 조성물의 전도성, 경화성을 증진하기 위한 첨가제를 더 포함할 수도 있다. 예를 들면, 상기 첨가제는 난연제, 계면 활성제, 실란 커플링제, 착색제, 산화 방지제, 가소제 등을 포함할 수 있다.
예를 들면, 상기 난연제의 예로서 멜라민 시아누레이트(melamine cyanurate) 등과 같은 유기계 난연제, 수산화 마그네슘 등과 같은 무기계 난연제 등을 들 수 있다. 일 실시예에 있어서, 액상 타입의 난연 재료(triethyl phosphate(TEP) 또는 tris(1,3-chloro-2-propyl)phosphate(TCPP) 등)가 사용될 수도 있다.
예를 들면, 상기 계면 활성제의 예로서 폴리에틸렌 글리콜, 폴리프로필렌 글리콜, 올레산 에톡실레이트, 알킬페놀 에톡실레이트, 에틸렌 옥사이드 및 프로필렌 옥사이드의 코폴리머, 실리콘계 고분자 등을 들 수 있다.
상기 실란 커플링제의 예로서 γ-글리시독시프로필트리메톡시실란, γ-글리시독시프로필메틸디에톡시실란, γ-글리시독시프로필트리에톡시실란, 3-메르캅토 프로필 트리메톡시실란, 비닐트리메톡시실란, 비닐트리에톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트리메톡시실란, γ-메타크릴옥시프로필트리에톡시실란, γ-아미노프로필트리메톡시실란, γ-아미노프로필트리에톡시실란, 3-이소시아네이트프로필트리에톡시실란, γ-아세토아세테이트프로필트리메톡시실란 등을 들 수 있다.
상기 산화 방지제로서 페놀계 화합물, 퀴논계 화합물, 아민계 화합물, 인계 화합물, 포스파이트계 화합물, 티오에테르계 화합물 등이 사용될 수 있다.
상기 가소제로서 테트라에틸렌글리콜모노부틸에테르(3,6,9,12-테트라옥사헥사데칸올), 트리에틸렌글리콜모노부틸에테르(3,6,9-트리옥사트리데칸올), 디에틸렌글리콜모노부틸에테르(2-(2-부톡시에톡시)에탄올), 프로필렌글리콜모노부틸에테르, 에틸렌글리콜모노부틸에테르, 프로필렌글리콜모노메틸에테르(1-메톡시-2-프로판올), 프로필렌글리콜모노메틸에테르아세테이트, 폴리에틸렌글리콜, 글리세린 등을 들 수 있다.
상기 갭 필러 조성물은 2액형 조성물로 준비될 수 있다. 예를 들면, 상기 갭 필러 조성물은 주제 조성물 및 가교 조성물을 별도로 준비한 후, 상기 주제 조성물 및 상기 가교 조성물을 혼합하여 제조될 수 있다.
본 발명의 실시예들에 따르면, 상술한 가교성 말단기 함유 실록산 수지는 상기 주제 조성물 및 상기 가교 조성물에 공통적으로 포함될 수 있다.
상술한 바와 같이, 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지는 저점도 실록산 수지, 중간 점도 실록산 수지 및 고점도 실록산 수지를 포함할 수 있다. 상기 주제 조성물은 상기 저점도 실록산 수지, 상기 중간 점도 실록산 수지 및 상기 고점도 실록산 수지를 포함할 수 있다. 상기 가교 조성물 역시 상기 저점도 실록산 수지, 상기 중간 점도 실록산 수지 및 상기 고점도 실록산 수지를 포함할 수 있다.
상기 저점도 실록산 수지, 상기 중간 점도 실록산 수지 및 상기 고점도 실록산 수지의 상술한 함량 범위로 상기 주제 조성물 및 상기 가교 조성물에 공통적으로 포함될 수 있다.
상기 주제 조성물에 포함된 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지의 양 및 상기 가교 조성물에 포함된 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지의 양은 실질적으로 동일하거나 유사할 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 가교 조성물에 포함된 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지의 양 대비 상기 주제 조성물에 포함된 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지의 양의 비율은 0.4 내지 0.6, 바람직하게는 0.45 내지 0.55일 수 있다. 상기 비율 범위에서 조성물 또는 갭 필러 전체적으로 균일한 경도 및 탄성을 구현할 수 있다.
상기 주제 조성물은 상기 촉매 및 상기 충전재를 더 포함할 수 있다. 상기 가교 조성물은 상기 충전재를 더 포함할 수 있다.
예를 들면, 상기 주제 조성물에 상기 촉매가 분포한 상태에서 상기 가교 조성물이 혼합될 수 있다. 따라서, 주제 조성물 내 가교점이 예비적으로 형성된 상태에서 상기 가교 조성물이 도입되므로, 경화 효율성 및 경화 속도를 증진할 수 있다.
추가적으로, 상술한 바와 같이 상기 주제 조성물 및 상기 가교 조성물에 실질적으로 동일한 조성의 실록산계 수지를 포함할 수 있다. 따라서, 균일한 특성의 갭 필러 조성물 제조를 위한 공정 시간이 감소되며, 실록산계 수지들 사이의 정합성이 증진되어 보다 신속한 경화 특성을 확보할 수 있다.
상기 충전재는 상기 주제 조성물 및 상기 가교 조성물에 분할되어 포함될 수 있다. 일 실시예에 있어서, 상기 가교 조성물에 포함된 상기 충전재의 양 대비 상기 주제 조성물에 포함된 충전재의 양의 비율은 0.4 내지 0.6, 바람직하게는 0.45 내지 0.55일 수 있다. 상기 비율 범위에서 충전재의 균일한 분포를 통한 열 전도 효율성을 증진시킬 수 있다.
일부 실시예들에 있어서, 상기 가교 조성물에 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지가 포함될 수 있다. 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지는 상기 가교 조성물 내에 먼저 첨가되어 주제 조성물과의 혼합을 촉진하는 보조 수지로서 사용될 수 있다.
이에 따라, 주제 조성물 및 가교 조성물 혼합시 갭 필러 조성물 형성을 위한 배합 시간을 감소시킬 수 있으며, 배터리 팩의 갭 필러로서 바로 적용되어 원하는 경도를 짧은 시간 내에 구현할 수 있다.
예시적인 실시예들에 있어서, 상기 갭 필러 조성물의 비중(specific gravity)은 3 미만, 바람직하게는 2.9 이하일 수 있다. 예를 들면, 상기 갭 필러 조성물의 비중은 1.5 내지 2.9, 보다 바람직하게는 2.0 내지 2.8일 수 있다.
상기　비중은 1기압 하에서 4oC 물의 밀도를 기준 대비 상대적인 비로 측정되는 수치이다.
상기 비중 범위에서 배터리 팩의 중량을 증가시키지 않고, 원하는 방열 특성이 제공되며, 기계적 안정성이 향상된 갭 필러가 수득될 수 있다.
<배터리 팩>
도 1은 예시적인 실시예들에 따른 배터리 팩을 나타내는 개략적인 사시도이다.
도 1을 참조하면, 배터리 팩(100)은 배터리 모듈(110) 및 지지판(130)을 포함하며, 배터리 모듈(110) 및 지지판(130)에 형성된 갭 필러(120)을 포함할 수 있다.
배터리 모듈(110)은 복수의 배터리 셀들(112)을 포함할 수 있다. 배터리 셀들(112) 각각 교대로 반복 적층된 양극 및 음극을 포함하는 전극 조립체를 포함할 수 있다. 상기 양극 및 음극은 분리막을 사이에 두고 교대로 반복 적층될 수 있다. 상기 양극은 리튬 금속 산화물을 양극 활물질로서 포함하며, 배터리 셀(112)은 리튬 이차 전지로서 제공될 수 있다.
복수의 배터리 셀들(112)은 각각 양극 리드 및 음극 리드를 포함하며, 상기 양극 리드들 및 상기 음극 리드들이 버스 바를 통해 서로 병합되어 배터리 모듈(110)을 정의할 수 있다.
배터리 모듈(110)은 지지판(130) 상에 고정될 수 있다. 배터리 모듈(110) 및 지지판(130) 사이에는 상술한 실시예들에 따른 갭 필러 조성물이 도포 및 경화되어 갭 필러(120)가 형성될 수 있다.
갭 필러(120)에 의해 배터리 모듈(110)이 지지판(130) 상에 안정적으로 고정될 수 있다. 상술한 바와 같이, 갭 필러(120)는 안정적인 경화 특성을 가지며, 향상된 열 전도 특성을 가질 수 있다.
예시적인 실시예들에 따르면, 상기 갭 필러 조성물은 저비중을 가지며, 소정의 시간 범위에서 타겟 경도 범위를 유지할 수 있다. 따라서, 전체 전기 자동차 공정 효율성 저해하거나, 배터리 팩의 중량을 증가시키지 않으면서 안정적인 경도 특성을 유지할 수 있다.
따라서, 고온 조건에서도 배터리 모듈(110) 보호를 위한 내충격성, 내열성을 가지며, 충분한 방열 특성을 제공할 수 있다.
갭 필러(120)는 열전도층으로 제공될 수 있다. 예를 들면, 갭 필러(120)의 열 전도도는 약 3 W/mK 이상일 수 있다. 예를 들면, 갭 필러(120)의 열 전도도는 10 W/mk 이하일 수 있다. 일 실시예에 있어서, 갭 필러(120)의 열 전도도는 3 W/mK 내지 5 W/mK, 예를 들면 3 W/mK 내지 5 W/mK 일 수 있다.
상기 범위에서 갭 필러 또는 갭 필러 조성물의 비중을 지나치게 증가시키지 않으면서 충분한 방열 특성이 확보될 수 있다.
예를 들면, 상기 열 전도도는 ASTM D5470 규격에 따라 측정될 수 있다.
이하, 본 발명의 이해를 돕기 위하여 구체적인 실시예들 및 비교예들을 포함하는 실험예를 제시하나, 이는 본 발명을 예시하는 것일 뿐 첨부된 특허청구범위를 제한하는 것이 아니며, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 실시예에 대한 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업자에게 있어서 명백한 것이며, 이러한 변형 및 수정이 첨부된 특허청구범위에 속하는 것도 당연한 것이다.
실시예 및 비교예들
하기 표 1 및 표 2에 기재된 성분 및 함량(중량부)을 갖는 주제 조성물 및 가교 조성물을 각각 제조하였다. 충전재로서 아래 화학식 3의 실란제로 표면처리된 알루미나 입자들이 사용되었다.
[화학식 3]
상기 충전재는 주제 조성물 및 가교 조성물에 각각 표 1 및 표 2에 기재된 양으로 동일하게 포함되었다.
구체적으로, 주제 조성물 및 가교 조성물 각각 표 1 및 표 2의 성분들을 페이스트 믹서에 투입하고 공전 600rpm/자전 500rpm으로 3분간 혼합 및 교반한 후, 진공상태에서 공전 1000rpm/자전 100rpm으로 10분 탈포하여 제조되었다.
구분 실시예 1 실시예 2 실시예 3 실시예 4 실시예
5		 실시예
6
주제
조성물		 가교성
말단기
함유 실록산
수지		 A-1 0.36 0.55 0.60 0.36 0.36 0.36
A-2 4.12 6.32 6.96 4.12 4.12 4.12
A-3 30.92 47.59 49.78 30.92 30.92 30.92
A-4 - - - - -
촉매 B-1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
가교
조성물		 가교성
말단기 함유 실록산 수지		 A-1 0.35 0.54 0.60 - 0.35 0.35
A-2 4.07 6.29 6.92 - 4.07 4.07
A-3 30.62 47.31 52.09 28.07 30.62 30.62
비가교성
말단기 함유
실록산 수지		 D-1 0.412 0.412 0.412 0.412 0.412 0.412
D-2 - - - 7.02 - -
충전재 E-1 135.42 124.53 121.41 135.42 120.42 144.42
E-2 45.14 41.51 40.47 45.14 45.14 45.14
E-3 45.14 41.51 40.47 45.14 45.14 45.14
F-1 11.88 10.92 1.07 11.88 26.88 2.88
구분 비교예
1		 비교예
2		 비교예
3		 비교예 4 비교예
5		 비교예
6
주제
조성물		 가교성
말단기
함유
실록산
수지		 A-1 - - 0.30 0.46 3.58 　-
A-2 - - 3.47 5.37 　- 3.82
A-3 - - 24.85 40.42 31.82 31.58
A-4 35.4 29.94 - - - -
촉매 B-1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 -
가교
조성물		 가교성
말단기
함유
실록산
수지		 A-1 - - - 0.46 3.54 -
A-2 - - - 5.34 - 3.79
A-3 - - - 40.17 31.50 31.29
비가교성
말단기
함유
실록산 수지		 D-1 0.412 0.412 0.412 0.412 0.412 0.412
D-2 35.10 29.63 29.63 - - -
충전재 E-1 135.42 145.82 145.82 135.996 135.42 135.42
E-2 45.14 48.61 48.61 45.332 45.14 45.14
E-3 45.14 48.61 48.61 45.332 45.14 45.14
F-1 11.88 - - - 11.88 11.88
표 1 및 표 2에 기재된 구체적인 성분들은 하기와 같다.
1) 가교성 말단기 함유 실록산 수지
A-1) 점도 270cps의 양 말단 비닐기 처리된 폴리디메틸실록산 수지(DW27, 다미폴리켐 제조)
A-2) 점도 20,000cps의 양 말단 비닐기 처리된 폴리디메틸실록산 수지(DW200, 다미폴리켐 제조)
A-3) 점도 1,000cps의 양 말단 비닐기 처리된 폴리디메틸실록산 수지(DW10, 다미폴리켐 제조)
A-4) 제1 실록산계 수지(A): 양 말단 비닐기 처리된 폴리디메틸실록산 수지(중량평균 분자량: 25,000, 점도 중간 값: 1,000 cpm)(Sigma-Aldrich 제품)
2) 촉매(B-1): Pt/Si2O 결합 촉매(DW134, 다미폴리켐)
3) 비가교성 말단기 함유 실록산 수지
D-1) 제2 실록산계 수지(가교 실록산 수지)(C-2): 양 말단 수소처리된 폴리디메틸실록산 수지(점도 65cps)(제품명: DW520, 다미 폴리켐)
D-2): 양 말단 수소처리된 폴리디메틸실록산 수지(점도 500cps)(제품명: RF-HD0050, 바이오젠)
4) 충전재(알루미나 입자)
E-1) 평균 입경(D50) 74.6㎛ (DAM-70, 덴카)
E-2) 평균 입경(D50) 24.6㎛ (DAM-20, 덴카)
E-3) 평균 입경(D50) 12.5㎛ (DAM-20, 덴카)
F-1) 보론 나이트라이드(BN)
실험예
(1) 열 전도도 측정
실시예 및 비교예의 주제 조성물 및 가교 조성물을 2액형 카트리지를 이용하여 1:1의 질량 비율로 혼합하고, 경화시켜 수지층을 형성하였다.
상기 수지층의 열전도도를 ISO22007-2의 규격에 따른 Hot Disk 측정 장비를 사용하여 측정하였다. 구체적으로, 가로/세로 20mm, 두께가 6.0mm의 수치층을 형성하여, 총 3회 측정후 평균값을 계산하였다.
(2) 주제/가교제 배합 시간 측정
실시예 1에 따른 주제 조성물/가교조성물 제조 및 혼합에 소요되는 시간을 1시간으로 할 때, 다른 실시예들 및 비교예들에 따른 조성물들의 총 제조 시간을 환산하였다.
(3) 경화시간 측정
실시예 및 비교예의 주제 조성물 및 가교 조성물을 2액형 카트리지를 이용하여 1:1의 질량 비율로 혼합하여 충전하고, 6 mm 두께를 가지는 JIG에 도포한 후, 23oC 상대습도 50% 조건에서 경화물 표면의 경도를 ASTM D 2240 규격에 따라 측정하였다. 경도 측정 시에는 ASKER Durometer 기기를 사용하였다. 상기 경화는 0.5kg 정도의 하중을 가한 상태로 수행하였으며, 매 10분마다 하중 제거 후 15초 후에 안정화된 측정값으로 확인하여 Shore00/A경도를 평가하였다.
상기 조건에서 경화 시작 후 경도 55에 도달하는 시간을 기록하였다.
(4) 비중측정
실시예 및 비교예의 주제 조성물 및 가교 조성물을 2액형 카트리지를 이용하여 1:1의 질량 비율로 혼합하여 갭 필러 조성물을 제조하였다. 상기 갭 필러 조성물의 비중을 ASTM D792의 Test Method A에 의거하여 측정하였다.
구체적으로, 상기 규격에 따라 조성물의 무게 및 물속에서의 조성물의 무게를 잰 후, 상기 측정된 무게 차이를 통해 비중을 계산하였다.
평가결과는 하기 표 3 및 표 4에 나타낸다.
실시예
1		 실시예
2		 실시예
3		 실시예
4		 실시예
5		 실시예
6
열전도도(W/mK) 3.5 3.0 2.5 3.4 3.7 2.4
배합시간
(hr)		 1 1 0.8 2 1 1
경화시간(분) 85 82 79 85 84 85
비중 2.8 2.4 2.1 2.3 1.8 2.9
비교예
1		 비교예
2		 비교예
3		 비교예
4		 비교예
5		 비교예
6
열전도도(W/mK) 3.4 2.3 2.4 2.4 3.4 >3.4
배합시간
(hr)		 1.5 1.5 2 0.8 1 1
경화시간(분) 91 92 91 86 93 95
비중 2.8 3.3 3.3 3.0 2.9 2.8
표 3 및 표 4를 참조하면, 주제 조성물 및 가교 조성물에 공통적으로 상이한 점도의 3종의 실록산 수지가 사용된 실시예들에서 배합 시간이 단축되며, 신속한 경화 특성이 확보되었다. 또한, 실시예들에서는 알루미나 및 BN이 충전재로서 함께 사용되어 향상된 열전도도 및 낮은 비중이 함께 구현하였다.
비교예 1 내지 비교예 3, 비교예 5 및 비교예 6을 참조하면, 상이한 점도의 3종의 실록산 수지가 주제 조성물 및/또는 가교 조성물에서 생략됨에 따라 배합시간이 및 경화시간이 증가하였다.
비교예 2 내지 4에서는 충전재에 알루미나만 사용되고 BN이 생략됨에 따라 조성물의 비중이 지나치게 증가하였다.
실시예 5를 참조하면, 충전재 중 BN의 양이 15중량%를 초과하면서 비중이 지나치게 감소하였으며, 조성물의 분산 특성이 저하되었다. 실시예 6을 참조하면, 충전재 BN의 양이 2중량% 미만으로 감소됨에 따라 열 전도도가 상대적으로 감소하였다.
100: 배터리 팩 110: 배터리 모듈
112: 배터리 셀 120: 갭 필러
130: 지지판

Claims (15)

  1. 25oC에서 200 cps 내지 400 cps 범위의 점도를 갖는 저점도 실록산계 수지, 25oC에서 800 cps 내지 1,200 cps 범위의 점도를 갖는 중간 점도 실록산계 수지, 및 25oC에서 18,000 cps 내지 22,000 cps 범위의 점도를 갖는 고점도 실록산계 수지를 포함하는 실록산계 수지;
    촉매; 및
    알루미나 입자들 및 보론 나이트라이드 입자들을 포함하는 충전재를 포함하고,
    갭 필러 조성물은 주제 조성물 및 가교 조성물로 분리된 2액형 조성물로 제조되며, 상기 저점도 실록산계 수지, 상기 중간 점도 실록산계 수지 및 상기 고점도 실록산계 수지는 상기 주제 조성물 및 상기 가교 조성물에 공통적으로 포함되어,
    ASTM D 2240 규격에 따라 측정된 Shore00/A 경도가 55에 도달되는, 갭 필러 조성물.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 알루미나 입자들은 평균 입경(D50) 15㎛ 미만의 제1 알루미나 입자들; 평균 입경(D50) 15㎛ 내지 30㎛의 제2 알루미나 입자들; 및 평균 입경(D50) 50㎛ 이상의 제3 알루미나 입자들을 포함하는, 갭 필러 조성물.
  3. 청구항 1에 있어서, 조성물 총 중량 중 상기 충전재의 함량은 80중량% 내지 95중량%인, 갭 필러 조성물.
  4. 청구항 3에 있어서, 상기 충전재의 총 중량 중 상기 알루미나 입자들의 양은 85중량% 내지 98중량%, 상기 보론 나이트라이드 입자들의 양은 2중량% 내지 15중량%인, 갭 필러 조성물.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 저점도 실록산계 수지, 상기 중간 점도 실록산계 수지 및 상기 고점도 실록산계 수지는 각각 가교성 말단기 함유 실록산 수지인, 갭 필러 조성물.
  6. 청구항 5에 있어서, 상기 가교성 말단기 함유 실록산 수지 총 중량 중, 상기 저점도 실록산계 수지의 함량은 0.5 중량% 내지 2 중량%, 상기 중간 점도 실록산계 수지의 함량은 70 중량% 내지 90 중량%, 상기 고점도 실록산계 수지의 함량은 10 중량% 내지 20 중량%인, 갭 필러 조성물.
  7. 청구항 5에 있어서, 상기 실록산계 수지는 비가교성 말단기 함유 실록산 수지를 더 포함하는, 갭 필러 조성물.
  8. 청구항 7에 있어서, 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지는 25oC에서 50 cps 내지 80 cps의 점도를, 갭 필러 조성물.
  9. 청구항 8에 있어서, 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지는 상기 가교 조성물에 포함되는, 갭 필러 조성물.
  10. 청구항 7에 있어서, 조성물 총 중량 중 상기 가교성 말단기 실록산 수지의 함량은 5중량% 내지 15중량%이고, 상기 비가교성 말단기 함유 실록산 수지의 함량은 0.02중량% 내지 0.2중량%인, 갭 필러 조성물.
  11. 청구항 1에 있어서, 상기 촉매는 백금(Pt) 및 Si2O 기를 포함하는 유기-무기 하이브리드 화합물을 포함하는, 갭 필러 조성물.
  12. 청구항 11에 있어서, 조성물 총 중량 중 상기 촉매의 함량은 0.01중량% 내지 0.05중량%인, 갭 필러 조성물.
  13. 청구항 1에 있어서, 상기 알루미나 입자들은 실란제로 표면 처리된, 갭 필러 조성물,
  14. 청구항 1에 있어서, 3 미만의 비중을 갖는, 갭 필러 조성물.
  15. 복수의 배터리 모듈들;
    지지판; 및
    상기 배터리 모듈들 및 상기 지지판 사이에 청구항 1의 갭 필러 조성물을 사용하여 형성된 갭 필러를 포함하는, 배터리 팩.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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KR101823783B1 (ko) * 2016-10-12 2018-01-30 주식회사 케이씨씨 실리콘 고무 조성물 및 이의 경화물
KR20220043776A (ko) * 2020-09-29 2022-04-05 주식회사 엘지에너지솔루션 수지 조성물
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