KR102528342B1 - 이산화탄소 및 금속함유 분진의 저감방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 이산화탄소 및 금속함유 분진의 저감방법으로서, 보다 상세하게는 이산화탄소 또는 이산화탄소와 금속분진이 발생하는 오프가스를 이산화탄소를 탄소원으로 성장하는 황산화 미생물 반응기에 통과시켜 생성된 황산과 오프가스에 존재하는 금속성분이 반응하여 금속황산염(MeSO4)을 생성시킴으로써 이산화탄소와 금속함유 분진을 동시에 저감시키는 방법에 관한 것이다.

Description

이산화탄소 및 금속함유 분진의 저감방법{Method of Decreasing Carbon Dioxide and Dust Containing Metal}
본 발명은 이산화탄소 및 금속함유 분진의 저감방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 이산화탄소와 금속함유 분진을 발생하는 오프가스를 황산화 미생물 반응기에 통과시켜 오프가스에 존재하는 이산화탄소는 바이오매스로, 분진의 금속성분은 금속황산염(MeSO4)으로 전환시킴으로써 이산화탄소와 금속함유 분진을 동시에 저감시키는 방법에 관한 것이다.
전 세계적으로 온실가스, 미세먼지 등의 대기오염에 대하여 관심이 증가하고 배출 분진 규제가 엄격해짐에 따라 대책이 시급한 실정이다. 기후변화를 유발시키는 가스는 배출경로가 다양한데, 온실가스 방출에 주로 기여하는 것은 화석연료 연소로, 화석연료의 연소를 통해 배출되는 온실가스는 전체 기후변화 유발 가스량의 58%를 차지한다. 발전소와 같은 연소 플랜트에서 석탄, 경유(diesel fuel) 또는 등유(kerosene fuel) 등의 오일, LNG, 토탄, 폐기물 등과 같은 연료의 연소시에 다른 성분들 중에서도 이산화탄소(CO2)를 함유하는 고온 프로세스 가스가 생성된다. 증가하는 환경적 요구에 의해, 프로세스 가스로부터 이산화탄소를 제거하기 위한 다양한 프로세스가 개발되어 왔으며, 기후변화 유발 가스 대책은 화석연료의 연소를 통하여 배출되는 CO2 가스의 저감방안이 중심을 이루고 있다.
우리나라 공기 질에 영향을 주는 국외의 미세먼지 양은 일반적으로 약 30~50% 정도이며 나머지는 국내에 있는 화력발전소, 자동차 배기가스, 산업시설 등에서 발생한다. 미세먼지는 대기 중에서 쉽게 제거되지 않고 호흡 시 체내 폐포에 흡착되어 건강에 좋지 않은 영향을 미친다. 무기 및 유기화합물의 복잡한 혼합물로 구성되어 있는데, 2.5㎛보다 큰 입자를 조대입자(coarse particle)라 하고, 이보다 작은 입자를 미세입자(fine particle, dp<2.5㎛)로 분류한다. 미세먼지는 크기가 작은 PM2.5(초미세먼지, 입자크기 2.5㎛ 이하)를 말하는 것이며, 마찬가지로 PM10은 지름이 10㎛ 이하인 작은 먼지를 말한다. PM2.5는 주로 화석연료의 연소, 산업활동, 자동차 배출가스 등 사람의 활동으로 발생하며, PM10은 황사와 같은 흙먼지처럼 자연적으로 발생한다. 특히 미분탄 화력발전소는 석탄을 미분으로 만들어 부유상태에서 연소시키기 때문에 비회(Fly Ash)가 필연적으로 다량 방출된다. 미세먼지를 줄이기 위해서는 국외의 영향도 줄여나가야 하겠지만 우리나라에서 발생하는 미세먼지를 우선적으로 줄여나가는 노력이 필요하다. 우리나라에서는 약 300여 개의 미세먼지 측정소가 운영되고 있으나, 아직 부족한 실정이다. 현재 미세먼지의 성분 및 특성을 분석하는 정도만 연구되고 있는 실정으로(비특허문헌 1 내지 5), 이를 처리 및 저감시키는 방법이 절실히 요구되고 있는 실정이다.
이에, 본 발명자들은 상기 문제점을 해결하기 위하여 이산화탄소와 금속함유 분진을 배출하는 오프가스(off gas)를 직접 미생물 배양기로 통과시킬 경우, 미생물은 오프가스 내의 이산화탄소를 탄소원으로, 배지 내의 황 (sulfur)을 에너지원으로 자라게 되고 배양액 내 생성되는 황산(H2SO4)은 오프가스의 미세먼지 내 금속성분들을 황산염으로 전환시키므로, 이산화탄소와 미세먼지를 동시에 저감시키고 분진 및 중금속과 같은 환경문제를 해결하는 효과가 있는 것을 확인하고, 본 발명을 완성하게 되었다.
박진수 외, 대한환경공학회 2003, 춘계학술연구발표회 논문집, KAIST, 2003, 5.1~3 pp. 605-607 김중구 외, 환경관리학회지 제19권 제1호, 21-28 (2013.3) 김지태 외, 한국대기환경학회 2010 춘계학술대회 논문집, pp. 383-385 공부주 외, 한국대기환경학회 2010 춘계학술대회 논문집 pp. 175-176 임지은 외, 추계지질과학연합학술대회 2015 초록집, p474
본 발명의 목적은 산업현장에 발생되는 이산화탄소와 금속함유 분진을 저감하는 방법을 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 오프가스를 황산화 미생물 반응기에 통과시켜 오프가스에 존재하는 이산화탄소 및 금속함유 분진을 제거하는 단계를 포함하는 이산화탄소 및 금속함유 분진의 저감방법을 제공한다.
본 발명은 또한, 황산화 미생물을 이용하여 황 또는 황 함유 화합물을 황산으로 산화시키는 단계 및 금속함유 분진에서 금속과 상기 황산을 반응시켜 금속황산염을 생성하는 단계를 포함하는 금속함유 분진의 저감방법을 제공한다.
본 발명에 따른 이산화탄소와 금속함유 분진의 저감방법은 오프가스에 포함된 CO2를 탄소원으로 사용하고, 분진 내 금속을 pH 중화제 및 영양원으로 사용하는 원리로 이산화탄소와 금속함유 분진을 동시에 저감하는 효과가 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이산화탄소 및 연소회분의 개략적인 처리 공정도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 배양전 미생물 개체수(a)와 배양후 미생물 개체수(b)를 나타낸 사진이다.
다른 식으로 정의되지 않는 한, 본 명세서에서 사용된 모든 기술적 및 과학적 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 숙련된 전문가에 의해서 통상적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 갖는다. 일반적으로, 본 명세서에서 사용된 명명법은 본 기술 분야에서 잘 알려져 있고 통상적으로 사용되는 것이다.
본 발명은 이산화탄소 전환 및 금속함유 분진의 저감을 위한 기술로서, 도 1에 나타낸 바와 같이 이산화탄소와 금속함유 분진이 나오는 오프가스(off gas) 및/또는 미세가스를 직접 미생물 배양기로 통과시키고, 미생물은 황(sulfur)을 산화시켜 얻은 에너지로 자라면서 황산(H2SO4)을 생성하며, 오프가스에 포함된 이산화탄소를 탄소원으로 사용하고, 먼지 내 금속을 pH 중화제로 사용하는 원리로 이산화탄소와 금속함유 분진을 동시에 저감하는 효과가 있는 것을 확인하였다.
따라서, 본 발명은 일 관점에서 이산화탄소 및 금속함유 분진을 포함하는 오프가스를 황산화 미생물 반응기에 통과시켜 오프가스에 존재하는 이산화탄소 및 금속함유 분진을 제거하는 단계를 포함하는 이산화탄소 및 금속함유 분진의 저감방법에 관한 것이다.
본 발명은 다른 관점에서 이산화탄소를 황산화 미생물 반응기에 통과시켜 황산화 미생물을 배양하는 단계를 포함하는 이산화탄소의 저감방법에 관한 것이다.
본 발명은 다른 관점에서 황산화 미생물을 이용하여 황(sulfur) 또는 황 함유 화합물을 황산(sulfuric acid)으로 산화시키는 단계를 포함하는 황의 저감방법에 관한 것이다.
본 발명은 또 다른 관점에서 황산화 미생물을 이용하여 황 또는 황 함유 화합물을 황산으로 산화시키는 단계 및 금속함유 분진에서 금속과 상기 황산을 반응시켜 금속황산염을 생성하는 단계를 포함하는 금속함유 분진의 저감방법에 관한 것이다.
본 발명에서 오프가스를 황산을 생성하는 미생물 반응기에 통과시켜 상기 이산화탄소를 탄소원으로 사용하여 황을 산화시켜 황산을 생성하고, 상기 생성된 황산과 금속함유 분진 속의 금속성분 또는 금속산화물(MeO)과 반응시켜 미생물을 성장시킴과 동시에 금속황산염(MeSO4)을 생성하는 것을 특징으로 한다.
본 발명은 배출가스내의 이산화탄소를 생물학적 방법으로 바이오매스로 전환되면서 생성되는 황산으로 연소 회분 내의 금속성분을 제거처리하는 방법으로서, 황산화균을 이용하여 이산화탄소를 전환시키는 동시에 생성되는 황산을 이용하여 연소 회분내의 금속을 제거할 수 있다. 즉, 황산은, 오프가스를 황 함유 배지가 들어 있는 미생물 반응기를 통과시켜 미생물이 오프가스에 포함된 이산화탄소를 탄소원으로 사용하고 황을 산화시키면서 생성될 수 있다(반응식 1).
[반응식 1]
Me/MeO + H2SO4
Figure 112018076199083-pat00001
MeSO4 + H2O
(Me: Mg Ca, V, Cr, Mn, Co, Ni, Zn, Cu, Na, K, Fe, Cd, Sn, Pb, Nb, Mo, Ru, V, Ga, Sr, Ba, Ti, Zr, Sr)
본 발명에 있어서, 상기 금속 및 금속산화물에서 금속은 Mg Ca, V, Cr, Mn, Co, Ni, Zn, Cu, Na, K, Fe, Cd, Sn, Pb, Nb, Mo, Ru, V, Ga, Sr, Ba, Ti, Zr 또는 Sr일 수 있으며, 황산과 반응하여 황산염을 생성시킬 수 있는 금속이면 그 종류에 제한 없이 사용할 수 있다.
본 발명에서 지칭하는 항산화 미생물 반응기 또는 황산을 생성하는 미생물 반응기라 함은 선택적으로 탄소원으로 이산화탄소를 사용하고, 황 함유 배지에서 황산화 미생물이 배양되는 반응기를 의미한다.
본 발명에 있어서, 상기 황산화 미생물은 아키디아누스(Acidianus), 아퀴펙스(Aquifex), 수소균(Hydrogenobacter), 티오바실러스(Thiobacillus), 티오마이크그로스피라(Thiomicrospira), 설푸리모나스(Sulfurimonas), 할로티오바실러스(Halothiobacillus), 에시디티오바실러스(Acidithiobacillus) 및 터미시오바실러스(Thermithiobacillus)로 구성된 군에서 1종 이상 선택될 수 있다.
본 발명에 있어서, 보다 구체적인 미생물의 실례로는
A. 아키디아누스 앰비바란스(Acidianus ambivalans) 또는 아키디아누스 브리에르레이(Acidianus brierleyi);
B. 아퀴펙스 파이로필러스(Aquifex pyrophylus);
C. 수소균 엑시도필로스균(Hydrogenobacter acidophilus), 수소균 테르모필스(Hydrogenobacter thermophiles);
D. 티오바실러스 디나이트리휘칸스(Thiobacillus denitrificans);
E. 티오마이크그로스피라 크루노게타(Thiomicrospira crunogena);
F. 설푸리모나스 오토트로피카(Sulfurimonas autotrophica), 설푸리모나스 데니트리피칸스(Sulfurimonas denitrificans), 설푸리모나스 고트란디카(Sulfurimonas gotlandica) 또는 설푸리모나스 파랄비넬래(Sulfurimonas Paralvinellae);
G. 할로티오바실러스 할로필루스(Halothiobacillus Halophilus), 할로티오바실러스 하이드로써마리스(Halothiobacillus Hydrothermalis), 할로티오바실러스 켈라이(Halothiobacillus Kellyi) 또는 할로티오바실러스 나폴리타너스(Halothiobacillus Neapolitanus); 또는
H. 에시디티오바실러스 알베르텐시스(Acidithiobacillus albertensis), 에시디티오바실러스 칼더스(Acidithiobacillus caldus), 에시디티오바실러스 큐프리써미커스(Acidithiobacillus cuprithermicus), 에시디티오바실러스 페리두란스(Acidithiobacillus ferridurans), 에시디티오바실러스 페리보란스(Acidithiobacillus ferrivorans), 에시디티오바실러스 페로록시단스(Acidithiobacillus ferrooxidans) 또는 에시디티오바실러스 티오옥시단스(Acidithiobacillus Thiooxidans)일 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 오프가스는 발전소, 석유공장, 폐기물 연소공장 또는 제철소의 공정에서 발생된 것일 수 있으며, 오프가스에 공기 중의 미세먼지를 추가로 포함할 수 있다.
[실시예]
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 더욱 상세히 설명하고자 한다. 이들 실시예는 오로지 본 발명을 예시하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 제한되는 것으로 해석되지 않는 것은 당업계에서 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 자명할 것이다.
실시예 1
1. 황산화 미생물 전배양
CO2 챔버가 장착된 반응기 안에서 (NH4)2SO4 0.2 g/L, MgSO4·7H2O 0.5 g/L, CaCl2·2H2O 250 mg/L, KH2PO4 3 g/L, FeSO4·7H2O 10mg/L, 황 파우더(sulphur powder) 10 g/L 성분이 함유된 배지 50 ml을 100 ml 플라스크에 넣고 황산화 미생물 1 ml을 접종하였다. 배양온도 30℃, 150 rpm 조건에서 7일 배양한 후 동일 성분 배지 200 ml을 1L 플라스크에 넣고 배양액 2%를 접종하여 7일 배양한 후 본배양 접종용으로 사용하였다.
2. 황산화 미생물 본배양
실험군: CO2 챔버가 장착된 반응기 안에서 (NH4)2SO4 0.2 g/L, KH2PO4 3 g/L, 황 파우더(sulphur powder) 10 g/L 성분이 함유된 배지에 플라이애시(fly ash)를 875 mg/L 농도로 첨가한 후 전배양한 배양액 10%를 접종하였다. 이때 pH는 2.15이며 30℃, 150 rpm 조건에서 8일 배양한 후 pH는 1.20이었다. 초기 pH가 낮은 이유는 접종된 배양액 때문이며 배양 후 pH가 떨어진 이유는 황산화 미생물이 자라면서 황산을 생성하였기 때문이다(도 2 참조).
황산화 미생물의 배양 전의 미생물 개체수와 배양 후의 미생물 개체수를 비교하여 도 2(a) 및 도 2(b)에 도시하였다.
대조군: 황 파우더(sulphur powder) 10 g/L 성분이 함유된 배지에 플라이애시(fly ash)를 875 mg/L 농도로 첨가한 후 30℃, 150 rpm 조건에서 8일동안 함께 배양하였다. 초기 pH는 11.0이었고 8일 배양 후 pH는 7.63이었다. pH가 떨어진 이유는 공기 중에 CO2 때문에 탄산염이 생성되었기 때문이라고 예상된다.
표 1에 나타낸 바와 같이 실험군의 배양액 내에 금속성분 함량이 표 2의 대조군에 비해 높은 것으로 보아 황산화균이 이산화탄소를 탄소원으로 이용하여 자라면서 생성된 황산에 의해 플라이애시(fly ash) 내의 금속이 침출되었음을 알 수 있다. 표 3은 실험에 사용한 플라이애시 내의 금속성분 함량을 분석한 결과이다.
Figure 112018076199083-pat00002
Figure 112018076199083-pat00003
Figure 112018076199083-pat00004
상기 실시예의 결과로부터 이산화탄소와 금속함유 분진을 포함하는 오프가스를 황산화 미생물 반응기에 통과시킴으로써 황산화 미생물을 이용하여 이산화탄소를 전환시키는 동시에 생성되는 황산을 이용하여 연소 회분내의 금속을 제거할 수 있는 것을 확인하였다.
이상으로 본 발명 내용의 특정한 부분을 상세히 기술하였는 바, 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 있어서 이러한 구체적 기술은 단지 바람직한 실시 양태일 뿐이며, 이에 의해 본 발명의 범위가 제한되는 것이 아닌 점은 명백할 것이다. 따라서, 본 발명의 실질적인 범위는 첨부된 청구항들과 그것들의 등가물에 의하여 정의된다고 할 것이다.

Claims (6)

  1. 이산화탄소 및 금속함유 분진을 포함하는 오프가스를 원소 황 또는 황 함유 화합물을 포함하는 배지가 구비된 황산화 미생물 반응기에 통과시켜 오프가스에 존재하는 이산화탄소 및 금속함유 분진을 제거하는 단계를 포함하고, 상기 황산화 미생물은 상기 이산화탄소를 탄소원으로 사용하여 황을 산화시켜 황산을 생성하고, 상기 생성된 황산과 분진에 함유된 금속이 반응하여 금속황산염을 생성하는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 및 금속함유 분진의 저감방법.
  2. 삭제
  3. 제1항에 있어서, 상기 금속은 Mg, Ca, V, Cr, Mn, Co, Ni, Zn, Cu, Na, K, Fe, Cd, Sn, Pb, Nb, Mo, Ru, V, Ga, Sr, Ba, Ti, Zr, Sr으로 구성된 군에서 1종 이상 선택되는 것을 특징으로 하는 이산화탄소 및 금속함유 분진의 저감방법.
  4. 제1항에 있어서, 상기 황산화 미생물은 아키디아누스(Acidianus), 아퀴펙스(Aquifex), 수소균(Hydrogenobacter), 티오바실러스(Thiobacillus), 티오마이크로스피라(Thiomicrospira), 설푸리모나스(Sulfurimonas), 할로티오바실러스(Halothiobacillus), 에시디티오바실러스(Acidithiobacillus) 및 터미시오바실러스(Thermithiobacillus)로 구성된 군에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 이산화탄소 및 금속함유 분진의 저감방법.
  5. 삭제
  6. 삭제
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