KR102500847B1 - Boron-Substituted Aluminum Nitride Powder and Method of Preparing the Same - Google Patents
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Abstract
본 발명은 질화알루미늄 입자들의 군(group)인 질화알루미늄 분말로서,
상기 질화알루미늄 입자들은, 알루미늄(Al) 격자 내에서 Al의 일부가 리튬(Li)로 치환되어 있고, 상기 리튬(Li)의 치환율은 질화알루미늄 입자 내에서 총 원자의 1 내지 7 원자%인 질화알루미늄 분말 및 이의 제조방법을 제공한다.The present invention is an aluminum nitride powder, which is a group of aluminum nitride particles,
In the aluminum nitride particles, a part of Al is substituted with lithium (Li) in the aluminum (Al) lattice, and the substitution rate of the lithium (Li) is 1 to 7 atomic% of the total atoms in the aluminum nitride particle. A powder and a manufacturing method thereof are provided.
Description
본 발명은 리튬 치환된 질화알루미늄 분말 및 이를 제조하기 위한 방법에 관한 것이다.The present invention relates to lithium substituted aluminum nitride powder and a method for making the same.
질화 알루미늄은 높은 열전도성과 뛰어난 전기 절연성을 가지며, 고열전도성 기판, 방열 부품, 절연 방열용 필러 등으로 이용되고 있다. 최근, 노트북 컴퓨터 및 정보단말 등으로 대표되는 고성능 전자기기에 탑재되는 IC나 CPU 등의 반도체 전자부품은 점점 소형화나 고집적화가 진행되고 있어, 이에 따라 방열부재도 소형화가 필수가 되고 있다. 이들에 사용되는 방열부재로서는, 예를 들면 수지나 고무 등의 매트릭스에 고열전도 필러를 충전시킨 방열 시트나 필름형상 스페이서, 실리콘 오일에 고열전도 필러를 충전시켜서 유동성을 갖게 한 방열 그리스, 에폭시 수지에 고열전도 필러를 충전시킨 방열성 접착제 등을 들 수 있다.Aluminum nitride has high thermal conductivity and excellent electrical insulation, and is used as a high thermal conductivity substrate, a heat dissipation component, a filler for insulating heat dissipation, and the like. In recent years, semiconductor electronic components such as ICs and CPUs mounted in high-performance electronic devices represented by notebook computers and information terminals have been increasingly miniaturized and highly integrated, and accordingly, miniaturization of heat dissipation members has become essential. As the heat dissipation member used for these, for example, a heat dissipation sheet or a film-shaped spacer in which a matrix such as resin or rubber is filled with a high thermal conductivity filler, a heat dissipation grease obtained by filling a high thermal conductivity filler in silicone oil to have fluidity, and an epoxy resin A heat dissipative adhesive etc. filled with a high heat conductive filler are mentioned.
여기서, 고열전도 필러로서는 질화 알루미늄, 질화 붕소, 알루미나, 산화 마그네슘, 실리카, 그라파이트, 각종 금속 분말 등이 이용된다.Here, aluminum nitride, boron nitride, alumina, magnesium oxide, silica, graphite, various metal powders, etc. are used as the high heat conductive filler.
그런데, 방열 재료의 열전도율을 향상시키기 위해서는 고열전도성을 갖는 필러를 고충전하는 것이 중요하며, 대표적인 고방열필러로서 질화 붕소가 있으나, 상기 물질은 이방성으로 인해 제한적으로 활용될 수 밖에 없다. By the way, in order to improve the thermal conductivity of the heat dissipation material, it is important to highly fill the filler having high thermal conductivity, and boron nitride is a representative high heat dissipation filler, but the material is limited in use due to anisotropy.
이 때문에 이러한 문제 없이 다방면에서 사용될 수 있는 고열전도성 물질로서, 또한, 수㎛∼수십㎛의 질화알루미늄 입자로 이루어지는 질화알루미늄 분말이 요구되고 있다. For this reason, as a high thermal conductivity material that can be used in various fields without such problems, aluminum nitride powder composed of aluminum nitride particles of several micrometers to several tens of micrometers is also required.
*그러나, 전자기기가 박형화/소형화될수록 질화알루미늄의 열전도도을 더욱 높여 고방열 효과를 나타내고자 하는 노력은 계속 있어왔다. *However, efforts have been made to show high heat dissipation effects by further increasing the thermal conductivity of aluminum nitride as electronic devices become thinner/smaller.
그러나, 이러한 연구는 박막에 국한되어 있을 뿐 아니라, 아직까지 매우 드물게 이뤄지고 있어, 실질적으로 이렇다 할 연구실적이 없어, 질화알루미늄 분말의 열전도도를 더욱 높일 수 있는 기술에 대한 필요성이 큰 실정이다.However, such research is not only limited to thin films, but is still very rarely conducted, and there is practically no research result to do so, so there is a great need for a technology that can further increase the thermal conductivity of aluminum nitride powder.
본 발명은 상기와 같은 종래기술의 문제점과 과거로부터 요청되어온 기술적 과제를 해결하는 것을 목적으로 한다.An object of the present invention is to solve the problems of the prior art and the technical problems that have been requested from the past.
구체적으로, 본 발명의 목적은, AIN 필러에 리튬(Li)를 도핑하여 Al 격자 내에 Al 일부를 Li로 치환시킴으로써 열전도도를 높인 질화알루미늄 분말 및 이의 제조방법을 제공하는 것이다.Specifically, an object of the present invention is to provide an aluminum nitride powder having increased thermal conductivity and a method for manufacturing the same by substituting some of the Al in the Al lattice with Li by doping the AIN filler with lithium (Li).
이러한 목적을 달성하기 위해, 본 발명의 일 구현예에 따르면,In order to achieve this object, according to one embodiment of the present invention,
질화알루미늄 입자들의 군(group)인 질화알루미늄 분말로서, An aluminum nitride powder, which is a group of aluminum nitride particles,
상기 질화알루미늄 입자들은, 알루미늄(Al) 격자 내에서 Al의 일부가 리튬(Li)으로 치환되어 있고, 상기 리튬(Li)의 치환율은 질화알루미늄 입자 내에서 총 원자의 1 내지 7 원자%인 질화알루미늄 분말이 제공된다.In the aluminum nitride particles, a part of Al is substituted with lithium (Li) in the aluminum (Al) lattice, and the substitution rate of the lithium (Li) is 1 to 7 atomic% of the total atoms in the aluminum nitride particle. powder is provided.
이와 같이, 질화알루미늄 입자들의 알루미늄(Al) 격자 내의 Al의 일부가 리튬으로 치환되는 경우, (1120)면 방향의 격자 상수를 감소시켜, 열전도도를 높일 수 있다. As such, when a portion of Al in the aluminum (Al) lattice of the aluminum nitride particles is substituted with lithium, the lattice constant in the (1120) plane direction is reduced, thereby increasing thermal conductivity.
결정구조를 가지는 모든 분자들은 구성원자들이 공간적인 격자 모양으로 규칙성 있게 배열되어 만들어지며, 결정인 입자는 최소단위 입체격자인 분자가 3차원적으로 쌓여서 만들어진다.All molecules having a crystal structure are made by regularly arranging their members in a spatial lattice shape, and crystal particles are made by three-dimensionally stacking molecules, which are the smallest unit of a three-dimensional lattice.
따라서, 결국 질화알루미늄 입자 역시 결정구조를 가지는 분자들이 3차원적으로 쌓여 만들어지기 때문에, 가로, 세로, 높이 등과 같은 길이로 서술할 수 있으며, 이를 격자 상수라 한다.Therefore, since the aluminum nitride particles are also made by three-dimensionally stacking molecules having a crystal structure, they can be described by lengths such as width, length, and height, which are called lattice constants.
여기서, 질화 알루미늄 입자는 Wurtzite의 결정구조를 가지며, 따라서, (1120)면 방향의 격자 상수 a와, (0001)면 방향의 격자 상수 c로 나타낼 수 있다.Here, the aluminum nitride particle has a crystal structure of Wurtzite, and thus can be represented by a lattice constant a in the (1120) plane direction and a lattice constant c in the (0001) plane direction.
이중, 상기 리튬의 치환에 의해 격자 상수 a의 값이 감소하게 되며, 이로 인해 포논-포논의 거리가 감소하여 열전달의 길이가 감소하게 되는 바 열전도도가 향상된다.Among them, the value of the lattice constant a is reduced by the substitution of lithium, and as a result, the phonon-phonon distance is reduced and the length of heat transfer is reduced, so the thermal conductivity is improved.
더욱 구체적으로, 상기 열전도도를 더욱 향상시키기 위한 리튬(Li)의 치환율은 질화알루미늄 입자 내에서 총 원자의 3 내지 7 원자%일 수 있다.More specifically, the substitution rate of lithium (Li) for further improving the thermal conductivity may be 3 to 7 atomic% of the total atoms in the aluminum nitride particle.
상기 범위를 벗어나, 리튬의 치환율이 1 원자% 미만인 경우, 소망하는 열전도도의 향상 효과를 얻을 수 없고, 7 원자%를 초과하는 경우, 결정 구조를 파괴하여 AIN이 비정질로 변형되는 바, 바람직하지 않다.Outside of the above range, when the substitution rate of lithium is less than 1 atomic %, the desired effect of improving thermal conductivity cannot be obtained, and when it exceeds 7 atomic %, the crystal structure is destroyed and AIN is transformed into an amorphous bar, which is not preferable. not.
상기 질화알루미늄 분말은, 평균 입경(D50)이 5 마이크로미터 내지 200 마이크로미터일 수 있고, 상세하게는 10 마이크로미터 내지 30 마이크로미터일 수 있으며, 더욱 상세하게는 10 내지 20 마이크로미터일 수 있다.The aluminum nitride powder may have an average particle diameter (D50) of 5 micrometers to 200 micrometers, specifically 10 micrometers to 30 micrometers, and more specifically 10 to 20 micrometers.
상기 범위를 벗어나는 경우에는 필러로서 사용되기에 적합하지 않으므로, 상기 범위를 만족하는 것이 바람직하다.If it is out of the above range, it is not suitable for use as a filler, so it is preferable to satisfy the above range.
상기 평균 입경(D50)은 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 50% 지점에서의 직경이며, 레이저 회절법(laser diffraction method)을 이용하여 측정할 수 있다. 구체적으로, 측정 대상 분말을 분산매 중에 분산시킨 후, 시판되는 레이저 회절 입도 측정 장치(예를 들어 Horiba LA-960)에 도입하여 입자들이 레이저빔을 통과할 때 입자 크기에 따른 회절패턴 차이를 측정하여 입도 분포를 산출한다. 측정 장치에 있어서의 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 50%가 되는 지점에서의 입자 직경을 산출함으로써, D50을 측정할 수 있다.The average particle diameter (D50) is the diameter at the 50% point of the cumulative distribution of the number of particles according to the particle diameter, and can be measured using a laser diffraction method. Specifically, after dispersing the powder to be measured in a dispersion medium, it is introduced into a commercially available laser diffraction particle size measuring device (eg Horiba LA-960) to measure the difference in diffraction pattern according to the particle size when the particles pass through the laser beam Calculate the particle size distribution. D50 can be measured by calculating the particle diameter at the point where it becomes 50% of the cumulative distribution of the number of particles according to the particle diameter in the measuring device.
또한, 본 발명은 상기 리튬으로 치환된 질화알루미늄 분말과 수지를 포함하는 방열 복합체를 제공할 수 있다. In addition, the present invention may provide a heat dissipation composite comprising the lithium-substituted aluminum nitride powder and a resin.
이때, 수지는 방열 복합체의 성질에 따라 선택될 수 있고, 당업계에 공지된 구성이 모두 가능하다.At this time, the resin may be selected according to the properties of the heat dissipation composite, and all configurations known in the art are possible.
이와 같이 상기 범위의 리튬으로 치환된 질화알루미늄 분말과 수지를 포함하는 방열 복합체의 열전도도는 치환 원소를 포함하지 않는 질화알루미늄 분말을 포함하는 방열 복합체의 열전도도보다 우수하다.As such, the thermal conductivity of the heat dissipation composite including the aluminum nitride powder substituted with lithium within the above range and the resin is superior to the thermal conductivity of the heat dissipation composite including the aluminum nitride powder not containing the substitution element.
예를 들어, 수지로서 에폭시 수지를 사용하는 경우, 본 발명과 같이 리튬으로 치환된 질화알루미늄 분말과 에폭시 수지를 포함하는 방열 복합체의 열전도도는 구체적으로 2.6 내지 3.0 W/m·K, 상세하게는, 2.6 내지 2.9 W/m·K, 더욱 상세하게는, 2.8 내지 3.0 W/m·K일 수 있다. 치환 원소를 포함하지 않는 질화알루미늄 분말과 에폭시 수지를 포함하는 방열 복합체의 열전도도가 약 2.55W/m·K의 열전도도를 나타내는 점을 고려할 때, 이는 약 2% 내지 18% 정도의 열전도도 향상 효과를 나타낼 수 있음을 의미한다.For example, when an epoxy resin is used as the resin, the thermal conductivity of the heat dissipation composite including the lithium-substituted aluminum nitride powder and the epoxy resin as in the present invention is specifically 2.6 to 3.0 W/m K, in detail , 2.6 to 2.9 W/m K, more specifically, 2.8 to 3.0 W/m K. Considering that the thermal conductivity of the heat dissipation composite including the aluminum nitride powder and the epoxy resin without substitution elements exhibits a thermal conductivity of about 2.55 W/m K, this improves the thermal conductivity by about 2% to 18%. It means that it can show effect.
한편, 본 발명의 또 다른 일 구현예에 따르면, On the other hand, according to another embodiment of the present invention,
질화알루미늄 입자들의 군(group)인 질화알루미늄 분말을 제조하기 위한 방법으로서,A method for producing aluminum nitride powder, which is a group of aluminum nitride particles, comprising:
(i) 평균 입자 직경이 1 ㎛ 내지 20 ㎛인 구형의 Al-전구체 입자들, 리튬-전구체 입자들, 플럭스(flux), 바인더, 및 분산제를 용매 하에서 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 과정;(i) preparing a mixed solution by mixing spherical Al-precursor particles having an average particle diameter of 1 μm to 20 μm, lithium-precursor particles, flux, a binder, and a dispersant in a solvent;
(ii) 상기 과정(i)에서 제조되는 혼합 용액을 분무건조하는 과정;(ii) spray drying the mixed solution prepared in step (i);
(iii) 상기 분무건조된 건조분말을 카본계 물질과 혼합하는 과정;(iii) mixing the spray-dried dry powder with a carbon-based material;
(iv) 상기 과정(iii)의 혼합물을 질소 분위기 하에서 열처리하는 과정; 및(iv) heat-treating the mixture of step (iii) under a nitrogen atmosphere; and
(v) 상기 과정(iv)의 열처리 화합물을 공기 분위기 하에서 탈탄소 처리하는 과정;(v) decarbonizing the heat-treated compound of step (iv) under an air atmosphere;
을 포함하는, 질화알루미늄 분말의 제조방법이 제공된다.Including, there is provided a method for producing aluminum nitride powder.
즉, 본 발명에 따르면, Al-전구체 입자들을 리튬-전구체 입자들과 함께 혼합하여 분무 건조하고, 이를 카본계 물질과 혼합하여 열처리하는 경우, 리튬이 Al 자리로 일부 치환되어 최종 수득되는 질화알루미늄 분말의 열전도도를 높일 수 있다.That is, according to the present invention, when Al-precursor particles are mixed with lithium-precursor particles and spray-dried, and the mixture is mixed with a carbon-based material and heat-treated, lithium is partially substituted with Al sites to finally obtain an aluminum nitride powder. can increase the thermal conductivity of
이때, 상기 Al-전구체 입자들은, Al(OH)3, 또는 Al2O3 입자들일 수 있다. 이와 같은 전구체들은 수분 안정성이 높아, 이후 설명하는 바와 같이 분무 건조시 전처리가 불필요하여, 공정 단계를 줄일 수 있는 바, 공정 효율면에서 바람직하다.In this case, the Al-precursor particles may be Al(OH) 3 or Al 2 O 3 particles. Such precursors have high moisture stability, and as will be described later, pretreatment is not required during spray drying, and thus process steps can be reduced, which is preferable in terms of process efficiency.
이러한 Al-전구체 입자들은 평균 입경(D50)이 5 마이크로미터 이하, 상세하게는 0.1 마이크로미터 내지 2 마이크로미터일 수 있다. 만일 상기 범위를 벗어나, 너무 큰 경우에는 입자 내부까지 환원 질화 반응이 진행되기 어렵고, 내부에 알루미나가 잔존되는 경우가 있다. 한편, 상기 평균 입경이 너무 작으면 저온, 단시간에 환원 질화 반응이 완결되는 경향이 있으며, 입자성장, 및 물질 이동이 어렵고, 대입경의 질화알루미늄 분말을 얻는 것이 어렵게 될 수 있다.These Al-precursor particles may have an average particle diameter (D50) of 5 micrometers or less, specifically 0.1 micrometers to 2 micrometers. If it is too large outside the above range, it is difficult for the reduction and nitridation reaction to proceed to the inside of the particle, and alumina may remain inside the particle. On the other hand, if the average particle size is too small, the reduction nitration reaction tends to be completed at low temperature and in a short time, particle growth and mass transfer are difficult, and it may be difficult to obtain aluminum nitride powder having a large particle size.
상기 리튬-전구체 입자들은 탄산리튬, 수산화리튬, 할로겐화 리튬, 및 산화리튬으로부터 선택되는 어느 하나로 이루어진 입자들일 수 있고, 더욱 상세하게는 Li2O일 수 있다. 이러한 리튬-전구체는, 리튬(Li)이 최종 수득되는 질화 알루미늄 분말의 질화 알루미늄(Al) 입자 내에서 총 원자의 1 내지 7 원자%의 치환되도록 첨가될 수 있으며, 예를 들어, Al-전구체 입자들이 Al2O3 입자들이고, 리튬-전구체가 Li2O인 경우, 리튬-전구체 입자들은, Al-전구체 입자들 100 중량부 대비 0.08 중량부 내지 0.54 중량부로 포함될 수 있다.The lithium-precursor particles may be particles made of any one selected from lithium carbonate, lithium hydroxide, lithium halide, and lithium oxide, and more specifically, may be Li 2 O. Such a lithium-precursor may be added such that lithium (Li) is substituted for 1 to 7 atomic percent of the total atoms in the aluminum nitride (Al) particles of the finally obtained aluminum nitride powder, for example, the Al-precursor particles When these are Al 2 O 3 particles and the lithium-precursor is Li 2 O, the lithium-precursor particles may be included in an amount of 0.08 to 0.54 parts by weight based on 100 parts by weight of the Al-precursor particles.
상기 플럭스는, 낮은 공융점(섭씨 1200도 내지 1800도)으로 Al-전구체 입자들과 공융 액상이 형성될 수 있는 것이 바람직하므로, 예를 들어, Cu2O, TiO2, Bi2O3, CaF2, CaO, CaCO3, CuCO3, Y2O3, MgO 및 CuO로 이루어진 군에서 선택되는 1종 또는 2종 이상의 혼합물일 수 있다.Since the flux can form a eutectic liquid phase with Al-precursor particles at a low eutectic point (1200 to 1800 degrees Celsius), for example, Cu 2 O, TiO 2 , Bi 2 O 3 , CaF 2 , CaO, CaCO 3 , CuCO 3 , Y 2 O 3 , it may be one or a mixture of two or more selected from the group consisting of MgO and CuO.
이때, 상기 플럭스는 입상이며, 입경이 한정되지 아니하나, 평균 입경이 0.01 내지 50 마이크로미터일 수 있고, BET 비표면적 또한 특별히 한정되지 아니하나, 0.01 내지 500 m2/g, 상세하게는 0.1 내지 100 m2/g일 수 있다.At this time, the flux is granular, and the particle size is not limited, but the average particle size may be 0.01 to 50 micrometers, and the BET specific surface area is also not particularly limited, but is 0.01 to 500 m 2 /g, specifically 0.1 to 50 micrometers. It may be 100 m 2 /g.
상기 비표면적은 BET법에 의해 측정한 것으로서, 구체적으로는 BEL Japan사의 BELSORP Max를 이용하여 액체 질소 온도 하(77K)에서의 질소가스 흡착량으로부터 산출될 수 있다.The specific surface area is measured by the BET method, and can be specifically calculated from the nitrogen gas adsorption amount under liquid nitrogen temperature (77K) using BELSORP Max of BEL Japan.
상기 플럭스는, 혼합 용액 전체 중량을 기준으로, 0.1 내지 5 중량%로 포함될 수 있다.The flux may be included in an amount of 0.1 to 5% by weight based on the total weight of the mixed solution.
상기 바인더는, 분무 건조시 입자의 형상 유지를 용이하게 하기 위해 사용될 수 있으며, 혼합 용액 전체 중량을 기준으로, 0.1 내지 5 중량%로 포함될 수 있다. 사용되는 바인더로는, 예를 들어, 폴리에틸렌글리콜, 폴리비닐피롤리돈, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐 알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 브티렌 고무, 불소 고무, 다양한 공중합체, 고분자 고검화 폴리비닐 알코올 등일 수 있으며, 이들 중 선택되는 1종 이상일 수 있다.The binder may be used to facilitate maintaining the shape of the particles during spray drying, and may be included in an amount of 0.1 to 5% by weight based on the total weight of the mixed solution. Binders used include, for example, polyethylene glycol, polyvinylpyrrolidone, polyvinylidene fluoride, polyvinyl alcohol, carboxymethylcellulose (CMC), starch, hydroxypropylcellulose, and regenerated cellulose. , polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, polyethylene, polypropylene, ethylene-propylene-diene terpolymer (EPDM), sulfonated EPDM, styrene butyrene rubber, fluororubber, various copolymers, high-molecular saponification polyvinyl alcohol and the like, and may be one or more selected from among them.
상기 분산제는, Al-전구체 입자들 및 리튬-전구체 입자들이 용매 하에서 균일하게 혼합되는 것을 보다 용이하게 하고 고농도의 슬러리를 제조하기 위해 사용될 수 있으며, 혼합 용액 전체 중량을 기준으로, 0.1 내지 5 중량%로 포함될 수 있다. 상기 분산제는, 예를 들어, 양이온성 계면 활성제, 음이온성 계면 활성제, 비이온성 계면 활성제, 또는 고분자 물질 등일 수 있다.The dispersant makes it easier for Al-precursor particles and lithium-precursor particles to be uniformly mixed in a solvent and can be used to prepare a high-concentration slurry, based on the total weight of the mixed solution, in an amount of 0.1 to 5% by weight. can be included as The dispersant may be, for example, a cationic surfactant, an anionic surfactant, a nonionic surfactant, or a polymer material.
또한 상기 물질들이 혼합되는 용매는 극성 용매일 수 있으며, 상세하게는 물일 수 있다.In addition, the solvent in which the materials are mixed may be a polar solvent, and may be water in detail.
상기 용매가 톨루엔과 같은 비극성 용매의 경우, 방폭 설비 등의 특수한 설비가 되어 있는 분무 건조 장비에서만 사용가능 하므로, 생산 및 비용 효율면에서 바람직하지 않다. If the solvent is a non-polar solvent such as toluene, it is not preferable in terms of production and cost efficiency because it can be used only in spray drying equipment equipped with special equipment such as explosion-proof equipment.
반면에, 본원발명은 물을 용매로 사용하므로, 일반적인 분무 건조 장비에서도 쉽게 사용할 수 있어 매우 효율적이다.On the other hand, since the present invention uses water as a solvent, it is very efficient because it can be easily used in general spray drying equipment.
상기 용매 하에서 혼합은, 각 원료가 균일하게 혼합될 수 있는 방법이라면 한정되지 아니하나, 일반적으로 고상의 물질을 혼합할 때 사용할 수 있는 것으로, 예를 들어, 블렌더, 믹서, 또는 볼밀에 의해 행해질 수 있다.Mixing under the solvent is not limited as long as each raw material can be mixed uniformly, but generally can be used when mixing solid materials, such as a blender, mixer, or ball mill. there is.
이러한 혼합 용액은 구형의 건조분말로 제조하기 위해 다양한 방법을 수행할 수 있으나, 건조분말 입경의 조절 용이성, 및 경제성의 관점에서 분무건조법에 의해 수행될 수 있다. 이때, 건조분말의 입경이나 비표면적 등은 혼합 용액의 고형분 농도를 조절하거나, 분무 건조기의 노즐 크기를 조절함으로써 조절될 수 있다.Various methods may be used to prepare this mixed solution into a spherical dry powder, but spray drying may be performed from the viewpoint of ease of controlling the particle size of the dry powder and economic feasibility. At this time, the particle diameter or specific surface area of the dry powder may be adjusted by adjusting the solid content concentration of the mixed solution or adjusting the nozzle size of the spray dryer.
상기 분무건조의 방식으로는 노즐식 디스크식 등이 가능하나, 상세하게는 노즐식일 수 있고, 분무건조의 조건은 사용되는 건조기의 크기, 종류, 혼합용액의 농도, 점도 등에 따라 적절히 선택될 수 있다.As the method of spray drying, a nozzle type or a disk type is possible, but in detail, it may be a nozzle type, and the conditions of spray drying are appropriately selected depending on the size and type of the dryer used, the concentration and viscosity of the mixed solution, etc. .
이와 같이 형성된 건조분말은 이후 행해지는 열처리에서 환원되기 위해, 환원제로서 카본계 물질과 혼합되는데, 이때, 상기 카본계 물질은 카본 블랙, 흑연 분말 등을 사용할 수 있고, 상세하게는 카본 블랙일 수 있다. 카본 블랙의 예로서는, 퍼니스 블랙, 채널 블랙, 케첸 블랙, 및 아세틸렌 블랙 등이 있다.The dry powder thus formed is mixed with a carbon-based material as a reducing agent in order to be reduced in a subsequent heat treatment. At this time, the carbon-based material may be carbon black, graphite powder, etc., and may be carbon black in detail. . Examples of carbon black include furnace black, channel black, ketjen black, and acetylene black.
상기 카본계 물질의 BET 비표면적은 0.01 내지 500 m2/g일 수 있다.The carbon-based material may have a BET specific surface area of 0.01 to 500 m 2 /g.
이러한 카본계 물질은 건조분말의 중량을 기준으로, 30 내지 70 중량%로 포함될 수 있고, 상세하게는 40 내지 60 중량%로 포함될 수 있다.Such a carbon-based material may be included in an amount of 30 to 70% by weight, specifically 40 to 60% by weight, based on the weight of the dry powder.
상기 범위를 벗어나, 카본계 물질이 너무 적게 포함되는 경우에는, 충분한 환원이 일어날 수 없어, 소망하는 정도의 질화알루미늄을 수득할 수 없고, 즉, 전환율이 저하되고, 너무 많게 포함되는 경우에는 제조 비용이 상승하여 효율적이지 못하다. Outside of the above range, if the carbon-based material is included too little, sufficient reduction cannot occur, and aluminum nitride to a desired degree cannot be obtained, that is, the conversion rate is lowered, and if too much is included, the manufacturing cost rises and becomes inefficient.
상기 카본계 물질과의 혼합은 환원제로서의 역할 이외에도 건조분말과의 혼합으로 건조 분말들을 서로 분리시켜, 열처리 이후에도 분말들끼리 서로 결합하지 않게 하는 효과도 발휘할 수 있다.In addition to serving as a reducing agent, the mixing with the carbon-based material may also exhibit an effect of separating the dry powders from each other by mixing with the dry powders so that the powders do not bind to each other even after heat treatment.
카본계 물질과 건조분말의 혼합 역시, 교반기, 블렌더, 믹서, 볼 밀 등에 의해 구형의 건조분말이 유지되는 조건 하에서 양자를 건식 혼합하여 행해질 수 있다.Mixing of the carbon-based material and the dry powder may also be carried out by dry mixing the two under conditions in which a spherical dry powder is maintained by means of a stirrer, blender, mixer, ball mill or the like.
한편, 이와 같이 건조분말과 카본계 물질의 혼합물은 질소 분위기 하에서 열처리됨으로써, 환원 질화된다.Meanwhile, the mixture of the dry powder and the carbon-based material is reduced and nitrided by heat treatment under a nitrogen atmosphere.
이때, 반응 용기 내의 질소 분위기는, 원료로서 사용되는 건조분말의 질화 반응이 충분히 진행할 만큼의 양의 질소 가스를, 연속적 또는 간헐적으로 공급함으로써 형성될 수 있다.At this time, the nitrogen atmosphere in the reaction vessel can be formed by continuously or intermittently supplying nitrogen gas in an amount sufficient for the nitration reaction of the dry powder used as the raw material to proceed sufficiently.
또한, 상기 열처리는 예를 들어, 본래의 질화알루미늄의 소성온도보다 낮은 온도인 예를 들어, 섭씨 1200 내지 1950도, 상세하게는 섭씨 1300 내지 1900도의 온도에서, 1 내지 10시간동안 수행될 수 있다. 이 소성 온도는, 상기 온도 범위보다도 낮은 경우에는, 질화 반응이 충분히 진행되지 않아, 목적으로 하는 질화 알루미늄 분말이 얻어지지 않는 경우가 있다. In addition, the heat treatment may be performed for 1 to 10 hours at a temperature lower than the sintering temperature of the original aluminum nitride, for example, 1200 to 1950 degrees Celsius, specifically 1300 to 1900 degrees Celsius. . When this firing temperature is lower than the said temperature range, a nitridation reaction does not fully advance and the target aluminum nitride powder may not be obtained.
상기 열처리 온도가 상기 범위를 벗어나, 너무 높을 경우에는, 질화 반응은 충분히 진행되지만, 종종 열전도도가 낮은 산질화물(AlON)이 생성되기 쉽고, 또한, 입자의 응집이 일어나기 쉬워져, 목적으로 하는 입경의 질화알루미늄 분말을 얻기가 곤란해질 우려가 있다. 또한, 열처리 온도가 너무 낮은 경우에는 질화알루미늄으로의 전환율이 낮아 얻어지는 분말 자체의 열전도도가 낮아질 수 있다.When the heat treatment temperature is outside the above range and is too high, the nitridation reaction proceeds sufficiently, but oxynitride (AlON) with low thermal conductivity is often easily generated, and aggregation of particles easily occurs, resulting in a target particle size There is a possibility that it may become difficult to obtain aluminum nitride powder of In addition, when the heat treatment temperature is too low, the conversion rate to aluminum nitride is low, and the thermal conductivity of the obtained powder itself may be low.
또한, 열처리 시간이 1시간 미만이면 질화 반응이 완결되지 않을 수 있고, 열처리 시간이 10시간을 초과하여 너무 길면, 형성되는 질화알루미늄 분말끼리 응집될 수 있어 바람직하지 않다.In addition, if the heat treatment time is less than 1 hour, the nitridation reaction may not be completed, and if the heat treatment time is too long, exceeding 10 hours, aluminum nitride powders may be formed, which is not preferable.
더 나아가, 본 발명에 있어서는, 상기의 열처리 후 얻어지는 질화알루미늄 분말에 존재하는 잉여의 카본계 물질을 제거하기 위해서 탈탄소 처리를 수행할 수 있다.Furthermore, in the present invention, decarbonization treatment may be performed to remove surplus carbon-based materials present in the aluminum nitride powder obtained after the heat treatment.
이러한 탈탄소 처리는 카본을 산화시켜 제거하는 것이며, 산화성 가스를 이용하여 행해지므로, 상세하게는 공기 분위기 하에서 행해질 수 있고, 이때, 탈탄소 처리는, 섭씨 600 내지 900도에서 1 내지 10시간 동안 행해질 수 있다.Since this decarbonization treatment is to oxidize and remove carbon, and is performed using an oxidizing gas, it can be carried out in an air atmosphere in detail. At this time, the decarbonization treatment is carried out at 600 to 900 degrees Celsius for 1 to 10 hours can
상기 탈탄소 처리 온도가 너무 높거나, 긴 시간 행해지면 질화알루미늄 분말의 표면이 지나치게 산화되어 열전도율이 하락하는 등 적절하지 않으며, 너무 낮거나, 짧은 시간 행해지는 경우에는 잉여 카본계 물질이 완전하게 제거되지 못하고, 불순물로 잔존해지는 바, 바람직하지 않다.If the decarbonization treatment temperature is too high or carried out for a long time, the surface of the aluminum nitride powder is excessively oxidized and the thermal conductivity is not appropriate, such as a drop, and if it is too low or carried out for a short time, excess carbon-based material is completely removed It is not preferable because it cannot be, and remains as an impurity.
이와 같이 제조된 질화알루미늄 분말은 상기에서 설명한 바와 같이, 기존의 질화알루미늄 분말 대비 2 내지 18% 정도의 열전도도 향상 효과를 가지므로 고방열 필러로서 사용되기에 더욱 적합하다.As described above, the aluminum nitride powder prepared in this way has a thermal conductivity improvement effect of about 2 to 18% compared to the existing aluminum nitride powder, so it is more suitable for use as a high heat dissipation filler.
이상에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 질화알루미늄 분말 및 이의 제조방법은, AIN 필러에 리튬(Li)를 도핑하여 Al 격자 내에 Al 일부를 Li로 치환시킴으로써 열전도도가 개선되어 보다 우수한 고방열 필러로서 사용될 수 있는 효과가 있다.As described above, the aluminum nitride powder and its manufacturing method according to the present invention, by doping lithium (Li) in the AIN filler to replace some of the Al in the Al lattice with Li, the thermal conductivity is improved, making it a more excellent high heat dissipation filler. There are effects that can be used.
도 1은 실험예 2에 따른 질화알루미늄 시료의 XRD 그래프들이다.1 is XRD graphs of aluminum nitride samples according to Experimental Example 2.
이하에서는, 본 발명에 따른 실시예를 참조하여 설명하지만, 이는 본 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.Hereinafter, description will be made with reference to embodiments according to the present invention, but this is for easier understanding of the present invention, and the scope of the present invention is not limited thereto.
본 발명에 있어서, 비표면적은 BET 일점법으로 측정하였고, 평균 입경은 시료를 균질기에서 5% 피로인산 소다수 용액 중에 분산시켜, 레이저 회절 입자도 분포 장치(Horiba LA-960)로 평균 입경(D50)을 측정했다.In the present invention, the specific surface area was measured by the BET one-point method, and the average particle diameter was measured by dispersing the sample in a 5% sodium pyrophosphate solution in a homogenizer and measuring the average particle diameter (D50) with a laser diffraction particle size distribution device (Horiba LA-960). ) was measured.
<비교예 1><Comparative Example 1>
100g의 Al2O3(평균 입경: 1㎛)와, 물 150g, 플럭스(Cu2O) 3 g, 분산제(FS 40, BASF사) 7g, 및 바인더(폴리에틸렌글리콜, PEG) 2g을 지르코니아 볼을 이용하여 24시간 혼합하여 슬러리를 제조하였다. 이후, 볼을 분리하고, inlet 230℃, 디스크 회전속도 10,000 rpm의 조건으로 50㎛ 급으로 입자를 분무건조하여 건조분말을 얻었다. 얻어진 건조분말 10g에 카본 블랙(비표면적: 70m2/g) 4g을 첨가하여 튜블라 믹서로 혼합하고, 혼합물을 N2 분위기 하에서 1900℃로 5시간동안 열처리하였다. 이후 열처리된 질화알루미늄 열처리 화합물을 공기 분위기 하에서 800℃로 5시간 동안 탈탄소 처리하여 최종 질화알루미늄 분말을 얻었다.100 g of Al 2 O 3 (average particle diameter: 1 μm), 150 g of water, 3 g of flux (Cu 2 O), 7 g of dispersant (
<비교예 2><Comparative Example 2>
100g의 Al2O3(평균 입경: 1㎛)와, Li2O 0.05g, 물 150g, 분산제(FS 40, BASF사) 2g, 및 바인더(폴리에틸렌글리콜, PEG) 2g을 지르코니아 볼을 이용하여 24시간 혼합하여 슬러리를 제조하였다. 이후, 볼을 분리하고, inlet 230℃, 디스크 회전속도 10,000 rpm의 조건으로 50㎛ 급으로 입자를 분무건조하여 건조분말을 얻었다. 얻어진 건조분말 10g에 카본 블랙(비표면적: 70m2/g) 4g을 첨가하여 튜블라 믹서로 혼합하고, 혼합물을 N2 분위기 하에서 1900℃로 5시간동안 열처리하였다. 이후 열처리된 질화알루미늄 열처리 화합물을 공기 분위기 하에서 800℃로 5시간 동안 탈탄소 처리하여 최종 질화알루미늄 분말을 얻었다.100 g of Al 2 O 3 (average particle diameter: 1 μm) and Li 2 O A slurry was prepared by mixing 0.05 g, 150 g of water, 2 g of a dispersant (
<실시예 1><Example 1>
비교예 2에서 Li2O 를 0.15g 첨가한 것을 제외하고는 비교예 2와 동일하게 최종 질화알루미늄 분말을 얻었다.Li 2 O in Comparative Example 2 A final aluminum nitride powder was obtained in the same manner as in Comparative Example 2, except that 0.15 g of was added.
<실시예 2><Example 2>
비교예 2에서 Li2O 를 0.51g 첨가한 것을 제외하고는 비교예 2와 동일하게 최종 질화알루미늄 분말을 얻었다.Li 2 O in Comparative Example 2 A final aluminum nitride powder was obtained in the same manner as in Comparative Example 2, except that 0.51 g of was added.
<실시예 3><Example 3>
비교예 2에서 Li2O 를 1.02g 첨가한 것을 제외하고는 비교예 2와 동일하게 최종 질화알루미늄 분말을 얻었다.Li 2 O in Comparative Example 2 A final aluminum nitride powder was obtained in the same manner as in Comparative Example 2, except that 1.02 g of was added.
<비교예 3><Comparative Example 3>
비교예 2에서 Li2O 를 1.2g 첨가한 것을 제외하고는 비교예 2와 동일하게 최종 질화알루미늄 분말을 얻었다.Li 2 O in Comparative Example 2 A final aluminum nitride powder was obtained in the same manner as in Comparative Example 2, except that 1.2 g of was added.
<실험예 1><Experimental Example 1>
상기 실시예 1 내지 3, 비교예 1 내지 3에서 얻어진 최종 질화알루미늄 분말을 XRF 형광분석기를 사용하여 질화 알루미늄 분말 내 리튬 함량을 측정(wt%)하고, 그 함량을 at%로 변환하여 그 결과를 표 1에 나타내었다. The final aluminum nitride powder obtained in Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 to 3 was measured for lithium content (wt%) in the aluminum nitride powder using an XRF fluorescence analyzer, and the content was converted to at% to obtain the result. Table 1 shows.
<실험예 2><Experimental Example 2>
상기 실시예 1 내지 3, 비교예 1 내지 3에서 얻어진 최종 질화알루미늄 분말을 XRD 회절분석기를 사용하여 분석 후 그 결과를 도 1에 도시하였고, 분석 값을 바탕으로, 시료의 (100)면을 하기 Bragg's law에 의해 계산하여 격자 상수 a(Å)값을 구하였고, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.After analyzing the final aluminum nitride powder obtained in Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 to 3 using an XRD diffractometer, the results are shown in FIG. 1, and based on the analysis values, the (100) plane of the sample is The lattice constant a (Å) value was calculated by Bragg's law, and the results are shown in Table 1 below.
여기서, 도 1은, 실시예 및 비교예의 intensity를 나타내는 y축으로 그래프를 이동하여 보기 쉽게 나타내었다. 또한, XRD 그래프 중에서 2theta가 30~40도인 부분만 확대해서 도시하였다.Here, in FIG. 1, the graph is moved along the y-axis representing the intensity of Examples and Comparative Examples, and is shown for ease of viewing. In addition, only the part where 2theta is 30 to 40 degrees in the XRD graph is enlarged and shown.
[Bragg's law][Bragg's law]
상기 식에서, θ는 X선 파장의 입사각으로, XRD 그래프에서는 2θ로 나타내지는 값의 1/2을 의미하며 본 XRD peak에서는 33˚ 부근의 (100) peak를 계산에 사용하였으며, 계산에 사용되는 단위는 rad 이다. λ는 X선의 파장으로 1.542 Å이고, (100) peak로 계산을 하였으므로 h는 1, k는 0, l은 0 값을 가지며, c는 AlN의 층간 격자 상수 이다.In the above formula, θ is the incident angle of the X-ray wavelength, which means 1/2 of the value represented by 2θ in the XRD graph. is rad. λ is the wavelength of the X-ray and is 1.542 Å. Since it was calculated with a (100) peak, h has a value of 1, k has a value of 0, l has a value of 0, and c is the interlayer lattice constant of AlN.
<실험예 3><Experimental Example 3>
Epon 사의 828 에폭시 레진과 이미다졸계 경화제를 4:1로 핸드 믹싱한 레진을 준비하였다. A resin prepared by hand mixing Epon's 828 epoxy resin and an imidazole-based curing agent in a ratio of 4:1 was prepared.
상기 레진에 상기 실시예 1 내지 3, 비교예 1 내지 3에서 얻어진 최종 질화알루미늄 분말을 각각 전체 볼륨 대비 55vol%가 되도록 첨가하여 다시 핸드 믹싱하여 혼합물을 제조하였다.A mixture was prepared by adding the final aluminum nitride powder obtained in Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 to 3 to the resin so as to be 55 vol% of the total volume, respectively, and mixing again by hand.
12.7Ø의 PDMS(polydimethylsiloxane) 몰드에 상기 혼합물을 부어 70℃에서 4시간 경화시키고, 그 경화물의 양면을 샌드 페이퍼(sand paper)로 갈아 2 mm 두께의 디스크로 다듬어 시료들을 제조하였다.Samples were prepared by pouring the mixture into a 12.7Ø PDMS (polydimethylsiloxane) mold, curing it at 70° C. for 4 hours, and grinding both sides of the cured product with sand paper and trimming it into a 2 mm thick disk.
제조된 시료들의 열전도도를 측정하였다.The thermal conductivities of the prepared samples were measured.
상기 열전도도는 시료를 레이저 플래시 분석법(LFA)으로 측정하였고, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.The thermal conductivity of the sample was measured by laser flash analysis (LFA), and the results are shown in Table 1 below.
(W/m·K)thermal conductivity
(W/m K)
상기 표 1을 참조하면, 실시예 1 내지 3과 같이 리튬(Li)가 적정량으로 Al의 격자 내에 치환되는 경우, 비교예 1과 비교하여 격자 상수 a 값을 감소시켜 열전도도를 높이는 것을 확인할 수 있다. 반면, 너무 적은 Li 치환은 충분한 열전도도의 향상이 없이 치환되지 않는 경우와 거의 유사하고, 너무 많은 리튬(Li)의 치환은 AlN 입자를 비정질로 변환시킴에 따라, 열전도도가 급격히 감소하는 바, 바람직하지 않음을 비교예들을 통해 확인할 수 있다.Referring to Table 1, when lithium (Li) is substituted in the lattice of Al in an appropriate amount as in Examples 1 to 3, it can be seen that the lattice constant a value is reduced compared to Comparative Example 1 to increase the thermal conductivity. . On the other hand, too little Li substitution is almost similar to the case of not being substituted without sufficient improvement in thermal conductivity, and too much substitution of lithium (Li) converts the AlN particles into amorphous, so that the thermal conductivity rapidly decreases. It can be confirmed through comparative examples that this is not preferable.
Claims (15)
상기 질화알루미늄 입자들은, 알루미늄(Al) 격자 내에서 Al의 일부가 리튬(Li)으로 치환되어 있고, 상기 리튬(Li)의 치환율은 질화알루미늄 입자 내에서 총 원자의 1 내지 7 원자%인 질화알루미늄 분말.
As an aluminum nitride powder, which is a group of aluminum nitride particles having a crystal structure of wurtzite,
In the aluminum nitride particles, a part of Al is substituted with lithium (Li) in the aluminum (Al) lattice, and the substitution rate of the lithium (Li) is 1 to 7 atomic% of the total atoms in the aluminum nitride particle. powder.
The aluminum nitride powder according to claim 1, wherein the substitution rate of lithium (Li) is 3 to 7 atomic percent of total atoms in the aluminum nitride particle.
5 마이크로미터 내지 200 마이크로미터의 평균 입경(D50)을 가지는 구형의 질화알루미늄 분말.
The method of claim 1, wherein the aluminum nitride powder,
Spherical aluminum nitride powder having an average particle diameter (D50) of 5 micrometers to 200 micrometers.
A heat dissipation composite comprising the aluminum nitride powder according to claim 1 and a resin.
(i) 평균 입자 직경이 1 ㎛ 내지 20 ㎛인 구형의 Al-전구체 입자들, 리튬-전구체 입자들, 플럭스(flux), 바인더, 및 분산제를 용매 하에서 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 과정;
(ii) 상기 과정(i)에서 제조되는 혼합 용액을 분무건조하는 과정;
(iii) 상기 분무건조된 건조분말을 카본계 물질과 혼합하는 과정;
(iv) 상기 과정(iii)의 혼합물을 질소 분위기 하에서 열처리하는 과정; 및
(v) 상기 과정(iv)의 열처리 화합물을 공기 분위기 하에서 탈탄소 처리하는 과정;
을 포함하고,
상기 리튬-전구체 입자들은, 리튬(Li)이, 최종 수득되는 질화알루미늄 분말의 질화알루미늄 입자 내에서 총 원자의 1 내지 7 원자%로 치환되도록 첨가되는, 질화알루미늄 분말의 제조방법.
As a method for producing aluminum nitride powder, which is a group of aluminum nitride particles having a crystal structure of wurtzite,
(i) preparing a mixed solution by mixing spherical Al-precursor particles having an average particle diameter of 1 μm to 20 μm, lithium-precursor particles, flux, a binder, and a dispersant in a solvent;
(ii) spray drying the mixed solution prepared in step (i);
(iii) mixing the spray-dried dry powder with a carbon-based material;
(iv) heat-treating the mixture of step (iii) under a nitrogen atmosphere; and
(v) decarbonizing the heat-treated compound of step (iv) under an air atmosphere;
including,
The lithium-precursor particles are added so that lithium (Li) is substituted with 1 to 7 atomic% of the total atoms in the aluminum nitride particles of the finally obtained aluminum nitride powder.
The method of claim 5, wherein the Al-precursor particles are Al(OH) 3 or Al 2 O 3 particles.
The method of claim 5, wherein the lithium-precursor particles are particles selected from lithium carbonate, lithium hydroxide, lithium halide, and lithium oxide.
The method of claim 7, wherein the lithium-precursor particles, Li 2 O Method for producing aluminum nitride powder as particles.
The method of claim 5, wherein the flux is one selected from the group consisting of Cu 2 O, TiO 2 , Bi 2 O 3 , CaF 2 , CaO, CaCO 3 , CuCO 3 , Y 2 O 3 , MgO and CuO, or Method for producing aluminum nitride powder, which is a mixture of two or more kinds.
The method of claim 5, wherein the binder is polyethylene glycol, polyvinylpyrrolidone, polyvinylidene fluoride, polyvinyl alcohol, carboxymethylcellulose (CMC), starch, hydroxypropylcellulose, regenerated cellulose, At least one selected from the group consisting of polyvinylpyrrolidone, tetrafluoroethylene, polyethylene, polypropylene, ethylene-propylene-diene terpolymer (EPDM), sulfonated EPDM, styrene butyrene rubber, and fluororubber, The dispersing agent is at least one selected from the group consisting of cationic surfactants, anionic surfactants, nonionic surfactants, and polymeric materials, a method for producing aluminum nitride powder.
상기 카본계 물질은, 카본 블랙인 질화알루미늄 분말의 제조방법.
According to claim 5,
The carbon-based material is a method for producing aluminum nitride powder that is carbon black.
건조분말의 중량을 기준으로 30 내지 70 중량%로 혼합되는 질화알루미늄 분말의 제조방법.
The method of claim 5, wherein the carbon-based material,
Method for producing aluminum nitride powder mixed in 30 to 70% by weight based on the weight of the dry powder.
The method of claim 5, wherein the heat treatment of step (iv) is performed at 1200 to 1950 degrees Celsius for 1 to 10 hours.
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| KR20200118689A (en) | 2020-10-16 |
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