KR102494472B1 - Method of preparing spherical shape aluminum nitride powder and spherical shape aluminum nitride powder - Google Patents
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Abstract
본 발명은 특정량의 무정형의 질화알루미늄 분말, 플럭스(Flux) 및 그래핀을 이용하여 구형의 질화알루미늄 분말을 제조하기 위한 방법으로서, 고압의 열처리 단계를 포함하여 추가의 해쇄 및 파쇄 공정 없이 구형 질화 알루미늄을 제조할 수 있는, 질화 알루미늄의 제조방법에 관한 것이다.The present invention is a method for producing a spherical aluminum nitride powder using a specific amount of amorphous aluminum nitride powder, flux, and graphene, and includes a high-pressure heat treatment step to spherical nitride without additional crushing and crushing processes. It relates to a method for producing aluminum nitride, capable of producing aluminum.
Description
본 발명은 추가의 해쇄 및 파쇄 공정 없이 입자간 이격 거리를 확보할 수 있어 입자의 응집을 억제하며, 높은 구형화율 및 수지에 대한 고충진률을 구현할 수 있는 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법 및 구형의 질화알루미늄 분말에 관한 것이다.The present invention is a method for producing spherical aluminum nitride powder capable of securing a separation distance between particles without additional crushing and crushing processes, suppressing aggregation of particles, and realizing a high sphericity rate and a high filling rate for resin, and a spherical shape It relates to aluminum nitride powder.
질화 알루미늄은 높은 열전도성과 뛰어난 전기 절연성을 가지며, 고열전도성 기판, 방열 부품, 절연 방열용 필러 등으로 이용되고 있다. 최근, 노트북 컴퓨터 및 정보단말 등으로 대표되는 고성능 전자기기에 탑재되는 IC나 CPU 등의 반도체 전자부품은 점점 소형화나 고집적화가 진행되고 있어, 이에 따라 방열부재도 소형화가 필수가 되고 있다. 이들에 사용되는 방열부재로서는, 예를 들면 수지나 고무 등의 매트릭스에 고열전도 필러를 충전시킨 방열 시트나 필름형상 스페이서, 실리콘 오일에 고열전도 필러를 충전시켜서 유동성을 갖게 한 방열 그리스, 에폭시 수지에 고열전도 필러를 충전시킨 방열성 접착제 등을 들 수 있다.Aluminum nitride has high thermal conductivity and excellent electrical insulation, and is used as a high thermal conductivity substrate, a heat dissipation component, a filler for insulating heat dissipation, and the like. In recent years, semiconductor electronic components such as ICs and CPUs mounted in high-performance electronic devices represented by notebook computers and information terminals have been increasingly miniaturized and highly integrated, and accordingly, miniaturization of heat dissipation members has become essential. As the heat dissipation member used for these, for example, a heat dissipation sheet or a film-shaped spacer in which a matrix such as resin or rubber is filled with a high thermal conductivity filler, a heat dissipation grease obtained by filling a high thermal conductivity filler in silicone oil to have fluidity, and an epoxy resin A heat dissipative adhesive etc. filled with a high heat conductive filler are mentioned.
여기서, 고열전도 필러로서는 질화 알루미늄, 질화 붕소, 알루미나, 산화 마그네슘, 실리카, 그라파이트, 각종 금속 분말 등이 이용된다.Here, aluminum nitride, boron nitride, alumina, magnesium oxide, silica, graphite, various metal powders, etc. are used as the high heat conductive filler.
그런데, 방열 재료의 열전도율을 향상시키기 위해서는 고열전도성을 갖는 필러를 고충전하는 것이 중요하며, 이 때문에 구상이고, 또한, 수㎛∼수십㎛의 질화 알루미늄 입자로 이루어지는 질화 알루미늄 분말이 요구되고 있다. By the way, in order to improve the thermal conductivity of the heat dissipation material, it is important to highly fill the filler having high thermal conductivity, and for this reason, aluminum nitride powder composed of spherical aluminum nitride particles of several micrometers to several tens of micrometers is required.
일반적인 질화 알루미늄 분말의 제조 방법으로는 알루미나와 카본을 질소 분위기에서 소성하는 환원 질화법, 금속 알루미늄과 질소를 직접 반응시키는 직접 질화법, 알킬 알루미늄과 암모니아를 반응시킨 후, 가열하는 기상법 등이 알려져 있다. As a general method for producing aluminum nitride powder, a reduction nitriding method in which alumina and carbon are fired in a nitrogen atmosphere, a direct nitriding method in which metal aluminum and nitrogen are directly reacted, a vapor phase method in which alkyl aluminum and ammonia are reacted and then heated are known. .
그런데, 환원 질화법 및 기상법으로 얻어지는 질화 알루미늄 분말은 구상을 갖기 힘들 뿐 더러, 입경은 서브마이크론 정도에 머문다.However, the aluminum nitride powder obtained by the reductive nitriding method and the gas phase method is difficult to have a spherical shape, and the particle size is about submicron.
한편, 직접 질화법에서, 입경 제어는 비교적 용이하여 수㎛∼수십㎛의 질화 알루미늄 입자를 얻을 수 있지만, 분쇄 공정을 필수로 하여, 이 때문에 얻어지는 질화 알루미늄 분말의 입자는 각형이거나 무정형의 형상이며, 유동성이 나쁘고, 필러로서 수지에 고충전하는 것이 어렵다. On the other hand, in the direct nitriding method, particle size control is relatively easy and aluminum nitride particles of several micrometers to several tens of micrometers can be obtained, but a pulverization step is essential, so that the resulting aluminum nitride powder particles are angular or amorphous, The fluidity is poor, and it is difficult to highly fill the resin as a filler.
그래서, 구상이고 원하는 평균 입경을 갖는 질화 알루미늄 분말을 얻는 방법으로서 다양한 검토가 이루어지고 있다. Then, various examinations are made as a method of obtaining aluminum nitride powder having a spherical shape and a desired average particle diameter.
예를 들면, 특허문헌 1(일본 특허 공개 (평)3-23206호)에서는 알루미나 분말과 탄소 분말의 혼합물을 불활성 분위기 중에서 소성하여 산화 알루미늄을 생성시키는 것에 의해 입자성장(grain growth)시키고, 계속해서 질소를 포함하는 비산화성 분위기중에서 소성(질화)하는 것에 의해, 평균 입경 3㎛ 이상의 동그란 형상을 갖는 질화 알루미늄 분말을 얻는 방법이 개시되어 있다. 그러나, 이 방법으로 얻어진 질화 알루미늄 분말의 형상은 타원형으로 진구도(sphericity)가 낮고, 소성 분위기의 변환을 수반하기 때문에, 알루미나 입자의 성장을 제어하는 것, 즉 얻어지는 질화알루미늄 분말의 입도 분포를 제어하는 것이 어렵다는 문제가 있었다. For example, in Patent Document 1 (Japanese Patent Laid-Open No. 3-23206), a mixture of alumina powder and carbon powder is calcined in an inert atmosphere to generate aluminum oxide, thereby causing grain growth, and then A method of obtaining a round aluminum nitride powder having an average particle diameter of 3 μm or more by firing (nitriding) in a non-oxidizing atmosphere containing nitrogen is disclosed. However, since the shape of the aluminum nitride powder obtained by this method is elliptical and has a low sphericity, and the firing atmosphere is changed, controlling the growth of alumina particles, that is, controlling the particle size distribution of the obtained aluminum nitride powder There was a problem that it was difficult to do.
또한, 특허문헌 2(일본 특허 공개 (평)2005-162555호)에는 구상의 알루미나를 카본의 존재하에 질소 가스 또는 암모니아 가스에 의해 환원 질화시키고, 그 후 표면 산화시킴으로써, 평균 입경이 50 ㎛ 이하, 진구도가 0.8 이상인 내수성이 우수한 구상 질화알루미늄 분말을 제조하는 방법이 개시되어 있다. 그러나, 상기 제조 방법은 원료가 되는 알루미나의 구상을 그대로 최종 제품의 질화알루미늄 분말의 형상으로 하기 때문에, 목적으로 하는 입경과 동등한, 큰 입경의 알루미나를 사용하는 것이 필요하다. 이러한 입경이 큰 알루미나에 대한 환원 질화에서는 그의 전환율을 향상시키기 위해 장시간의 반응이 필요해진다.Further, in Patent Document 2 (Japanese Patent Laid-Open No. 2005-162555), spherical alumina is reduced and nitrided with nitrogen gas or ammonia gas in the presence of carbon, and then surface oxidized to obtain an average particle diameter of 50 μm or less, A method for producing spherical aluminum nitride powder having excellent water resistance having a sphericity of 0.8 or more is disclosed. However, since the above manufacturing method uses the spherical shape of the alumina as a raw material as it is to form the aluminum nitride powder of the final product, it is necessary to use alumina having a large particle size equivalent to the target particle size. Reductive nitriding of alumina having such a large particle size requires a long reaction time to improve the conversion rate.
한편, 특허문헌 3(일본 특허 공개 (평)5-221618호)에는 산화 알루미늄 분말과 탄소 분말과 희토류 화합물의 혼합 분말을 출발 원료로서, 질소를 포함하는 비산화성 분위기 중에서 소성시켜 질화 알루미늄 분말을 제조하는 방법이 개시되어 있다. 이 방법은 알칼리 토류 금속 화합물이나 희토류 화합물이 반응을 촉진시키는 기능을 이용하여, 1500 ℃ 이하의 저온에서 질화알루미늄을 생성시키고자 하는 것이다. 그러나, 이 방법으로 얻어지는 질화알루미늄 분말은 구체적으로 입경이 겨우 1 ㎛ 정도로, 수 ㎛ 오더의 비교적 큰 입경인 것은 얻어지고 있지 않다.On the other hand, in Patent Document 3 (Japanese Patent Laid-Open No. 5-221618), a mixture of aluminum oxide powder, carbon powder, and rare earth compound is fired in a non-oxidizing atmosphere containing nitrogen as a starting material to produce aluminum nitride powder. A method of doing so is disclosed. This method is intended to produce aluminum nitride at a low temperature of 1500 ° C. or less by using the function of an alkaline earth metal compound or a rare earth compound to promote the reaction. However, specifically, the aluminum nitride powder obtained by this method has a particle size of only about 1 μm, and relatively large particle sizes on the order of several μm have not been obtained.
또한, 특허문헌 4(일본 특허 공개 (평)2002-179413호)에는 무정형의 질화 알루미늄 분말을 알칼리토류 금속, 희토류 금속 등의 화합물로 이루어지는 플럭스 중에서 소성하여 무정형의 질화알루미늄 분말과 플럭스가 공융액상 형성하여 구상화시킨 후, 플럭스를 용해하여 단리하는 질화 알루미늄 분말의 제조법이 개시되어 있다. 이 방법으로는 유동성과 충전성이 뛰어난 질화 알루미늄 분말을 얻을 수 있지만, 열처리 공정에 있어서 산소 등의 불순물이 혼입되기 쉽고, 공융 액상 형성을 인해 질화알루미늄 분말의 입자간 응집이 필연적으로 발생하는 문제가 있으며, 수분 취약성을 나타내는 문제가 있다.Further, in Patent Document 4 (Japanese Patent Laid-Open No. 2002-179413), amorphous aluminum nitride powder is calcined in a flux composed of compounds such as alkaline earth metals and rare earth metals to form a eutectic liquid phase between the amorphous aluminum nitride powder and the flux. After spheroidization by spheroidization, a method for producing aluminum nitride powder is disclosed by dissolving and isolating the flux. Although this method can obtain aluminum nitride powder with excellent fluidity and filling properties, there are problems in that impurities such as oxygen are easily mixed in the heat treatment process, and aggregation between particles of the aluminum nitride powder inevitably occurs due to the formation of a eutectic liquid phase. There is a problem of showing moisture fragility.
특히 질소 분위기에서 소성하는 환원 질화법의 경우, 무정형의 질화알루미늄 분말과 플럭스가 공융액상을 형성하여, 이를 분리하기 위한 후속 산처리 등 추가의 해쇄 및 파쇄 공정이 필요하여 공정 효율성이 저하되는 문제점이 있었다. In particular, in the case of the reduction nitriding method fired in a nitrogen atmosphere, the amorphous aluminum nitride powder and the flux form a eutectic liquid phase, which requires additional crushing and crushing processes such as subsequent acid treatment to separate it, resulting in a decrease in process efficiency. there was.
또한, 종래와 같이 플럭스를 매우 적은 함량으로 포함하여 단순히 질소 분위기에서 열처리하는 경우나, 소정의 함량으로 포함시키고 열처리한 후 산성 용액으로 처리하는 경우, 고온에서 열처리시 상기 플럭스(flux)와 질화알루미늄 분말이 공융액상으로 존재하거나, 또는 플럭스의 함량 불충분으로 충분히 질화알루미늄 분말들 사이에 개재되지 못함으로 인해 이후 입자간의 응집이 필연적으로 발생하고, 구형의 질화알루미늄 분말을 얻기 어렵다는 한계가 있었다.In addition, in the case of simply heat treatment in a nitrogen atmosphere by including a very small amount of flux as in the prior art, or in the case of including a predetermined amount of flux and heat treatment and then processing with an acidic solution, the flux and aluminum nitride during heat treatment at high temperature Since the powder exists in the eutectic liquid phase or is not sufficiently interposed between the aluminum nitride powders due to insufficient flux content, agglomeration between the particles inevitably occurs, and there is a limit in that it is difficult to obtain a spherical aluminum nitride powder.
이에, 필러 용도에 최적인 구상의 형상을 가져 수지에 대한 고충진률을 확보할 수 있으면서, 평균 입경이 수십 ㎛의 크기를 가지면서도, 입자간 응집을 방지할 수 있고, 공정 효율성이 우수한 구형의 질화알루미늄 분말의 효율적인 제조방법의 개발이 요구되고 있다.Therefore, it has a spherical shape that is optimal for filler use, can secure a high filling rate for resin, has an average particle diameter of several tens of μm, can prevent aggregation between particles, and has excellent process efficiency. Development of an efficient manufacturing method of aluminum powder is required.
본 발명은 추가의 해쇄 및 파쇄 공정 없이 입자간 이격 거리를 확보할 수 있어 입자의 응집을 억제하며, 높은 구형화율 및 수지에 대한 고충진률을 구현할 수 있는 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법을 제공하기 위한 것이다.The present invention is to provide a method for producing spherical aluminum nitride powder capable of securing a separation distance between particles without additional crushing and crushing processes, suppressing aggregation of particles, and realizing a high sphericity rate and a high filling rate for resin. it is for
또한, 본 발명은 상기의 제조방법에 의하여 제조되는 구형의 질화알루미늄 분말을 제공하기 위한 것이다.In addition, the present invention is to provide a spherical aluminum nitride powder produced by the above production method.
본 명세서에서는, (i) 무정형의 질화알루미늄 분말, 플럭스(Flux) 및 그래핀을 용매 하에서 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 과정; (ii) 상기 혼합 용액의 용매를 건조하여 혼합물을 얻는 과정; 및 (iii) 상기 혼합물을 질소 분위기 하에서 열처리하는 과정; 을 포함하고, 상기 무정형의 질화알루미늄 분말 100 중량부에 대하여, 플럭스(Flux)를 60 중량부 이상 90 중량부 이하로 혼합하는, 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법이 제공된다. In the present specification, (i) preparing a mixed solution by mixing amorphous aluminum nitride powder, flux and graphene in a solvent; (ii) drying the solvent of the mixed solution to obtain a mixture; and (iii) heat-treating the mixture under a nitrogen atmosphere; Including, with respect to 100 parts by weight of the amorphous aluminum nitride powder, a flux (Flux) is mixed with 60 parts by weight or more and 90 parts by weight or less, a method for producing a spherical aluminum nitride powder is provided.
본 명세서에서는 또한, 30x30 ㎛2 내의 단독 입자 개수가 15 개 이상이고, 구형화율이 0.80 이상인, 구형의 질화알루미늄 분말이 제공된다.In the present specification, there is also provided a spherical aluminum nitride powder having a sphericity of 0.80 or more and a single particle number of 15 or more in 30x30 μm 2 .
본 명세서에서 사용되는 용어는 단지 예시적인 실시예들을 설명하기 위해 사용된 것으로, 본 발명을 한정하려는 의도는 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본 명세서에서, "포함하다", "구비하다" 또는 "가지다" 등의 용어는 실시된 특징, 숫자, 단계, 구성 요소 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 구성 요소, 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.Terms used in this specification are only used to describe exemplary embodiments, and are not intended to limit the present invention. Singular expressions include plural expressions unless the context clearly dictates otherwise. In this specification, terms such as "comprise", "comprise" or "having" are intended to indicate that there is an embodied feature, number, step, component, or combination thereof, but one or more other features or It should be understood that the presence or addition of numbers, steps, components, or combinations thereof is not precluded.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 예시하고 하기에서 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다.Since the present invention can have various changes and various forms, specific embodiments will be exemplified and described in detail below. However, it should be understood that this is not intended to limit the present invention to the specific disclosed form, and includes all modifications, equivalents, and substitutes included in the spirit and scope of the present invention.
본 명세서에서 입자가 구형이라 함은, 입자 단면이 원형 또는 타원형이고, 입자의 단축/장축의 비(구형화율)가 0.7 내지 1.0의 범위인 것을 의미한다. 입자의 단축 및 장축의 길이는 입자를 주사전자현미경(SEM)으로 관찰하고, 임의의 입자 30 개 내지 100개의 평균 값을 계산함으로써 도출될 수 있다.In the present specification, when a particle is spherical, it means that the cross section of the particle is circular or elliptical, and the ratio of the short axis/long axis of the particle (sphericity ratio) is in the range of 0.7 to 1.0. The lengths of the minor and major axes of the particles can be derived by observing the particles with a scanning electron microscope (SEM) and calculating the average value of 30 to 100 arbitrary particles.
본 명세서에서 입경(Dn)은, 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 n 부피% 지점에서의 입경을 의미한다. 즉, D50은 입자의 입경을 오름차순으로 누적시켰을 때, 입자 개수 누적 분포의 50% 지점에서의 입경이며, D90은 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 90% 지점에서의 입경이고, D10은 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 10% 지점에서의 입경이다.In the present specification, the particle diameter (Dn) means the particle diameter at the n volume% point of the cumulative distribution of the number of particles according to the particle diameter. That is, D50 is the particle diameter at the 50% point of the cumulative distribution of the number of particles when the particle diameters are accumulated in ascending order, D90 is the particle diameter at the 90% point of the cumulative distribution of the number of particles according to the particle diameter, and D10 is the particle diameter according to the particle diameter It is the particle diameter at the 10% point of the particle number cumulative distribution.
상기 Dn은 레이저 회절법(laser diffraction method)을 이용하여 측정할 수 있다. 구체적으로, 측정 대상 분말을 분산매 중에 분산시킨 후, 시판되는 레이저 회절 입도 측정 장치(Horiba LA-960)에 도입하여 입자들이 레이저 빔을 통과할 때 입자 크기에 따른 회절패턴 차이를 측정하여 입도 분포를 산출한다. 측정 장치에 있어서의 입경에 따른 입자 개수 누적 분포의 10%, 50% 및 90%가 되는 지점에서의 입자 직경을 산출함으로써, D10, D50 및 D90을 측정할 수 있다.The Dn can be measured using a laser diffraction method. Specifically, after dispersing the powder to be measured in a dispersion medium, it is introduced into a commercially available laser diffraction particle size measuring device (Horiba LA-960) to measure the difference in diffraction pattern according to the particle size when the particles pass through the laser beam to determine the particle size distribution. yield D10, D50, and D90 can be measured by calculating the particle diameter at the point where it becomes 10%, 50%, and 90% of the particle number cumulative distribution according to the particle diameter in the measuring device.
이하 발명의 구체적인 구현예에 따른 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법 및 구형의 질화알루미늄 분말에 대하여 보다 상세하게 설명하기로 한다. Hereinafter, a method for producing spherical aluminum nitride powder and spherical aluminum nitride powder according to specific embodiments of the present invention will be described in more detail.
본 발명에 따른 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법은, 특정량의 무정형의 질화알루미늄 분말, 플럭스(Flux) 및 그래핀을 포함하는 것을 주요 특징으로 한다.The method for producing spherical aluminum nitride powder according to the present invention is characterized by including specific amounts of amorphous aluminum nitride powder, flux, and graphene.
종래와 같이 플럭스를 매우 적은 함량으로 포함하여 단순히 질소 분위기에서 열처리하는 경우나, 소정의 함량으로 포함시키고 열처리한 후 산성 용액으로 처리하는 경우, 고온에서 열처리시 상기 플럭스(flux)와 질화알루미늄 분말이 공융액상으로 존재하거나, 또는 플럭스의 함량 불충분으로 구형화율이 떨어져 구형의 질화알루미늄 분말을 얻기 어렵다는 한계가 있었다.As in the prior art, when heat treatment is simply performed in a nitrogen atmosphere with a very small amount of flux included, or when heat treatment is performed with a predetermined content and then treated with an acidic solution, the flux and aluminum nitride powder are heat treated at a high temperature. There was a limitation that it was difficult to obtain spherical aluminum nitride powder due to the eutectic liquid phase or insufficient sphericity due to insufficient flux content.
이에, 본 발명자들은, 특정량의 무정형의 질화알루미늄 분말, 플럭스(Flux) 및 그래핀을 사용함에 따라, 입자간의 응집을 최소화 하여 이격 거리를 증가시키는 동시에, 높은 구형화율을 구현할 수 있음을 확인하고 발명을 완성하였다.Therefore, the present inventors confirmed that, by using a specific amount of amorphous aluminum nitride powder, flux, and graphene, it is possible to increase the separation distance by minimizing aggregation between particles and at the same time realize a high sphericity rate, The invention was completed.
또한, 본 발명에 따른 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법은, 고압의 질소 분위기 하에서 열처리하는 단계를 포함하는 것을 주요 특징으로 한다.In addition, the main feature of the method for producing spherical aluminum nitride powder according to the present invention is that it includes a step of heat treatment under a high-pressure nitrogen atmosphere.
종래와 같이 알루미나와 카본을 고압이 아닌 감압의 질소 분위기에서 소성하는 경우, 플럭스가 알루미나와 반응하여 2차상으로 매트릭스를 형성하여, 후속 산처리 단계가 필요함에 따라 공정 효율성이 저하된다는 기술적 문제가 있었다.As in the prior art, when alumina and carbon are calcined in a nitrogen atmosphere of reduced pressure rather than high pressure, the flux reacts with alumina to form a matrix in a secondary phase, resulting in a technical problem that the process efficiency is lowered as a subsequent acid treatment step is required. .
이에, 본 발명자들은, 고압의 질소 분위기 하에서 열처리하는 단계를 포함함에 따라, 플럭스가 알루미나와 2차상을 형성하지 않고 휘발되어, 우수한 공정 효율성을 구현할 수 있음을 확인하고 발명을 완성하였다.Accordingly, the inventors of the present invention confirmed that, by including the step of heat treatment under a high-pressure nitrogen atmosphere, the flux was volatilized without forming a secondary phase with alumina, and thus excellent process efficiency could be implemented, and the invention was completed.
1. 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법1. Manufacturing method of spherical aluminum nitride powder
발명의 일 구현예에 따르면 (i) 무정형의 질화알루미늄 분말, 플럭스(Flux) 및 그래핀을 용매 하에서 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 과정; (ii) 상기 혼합 용액의 용매를 건조하여 혼합물을 얻는 과정; 및 (iii) 상기 혼합물을 질소 분위기 하에서 열처리하는 과정; 을 포함하고, 상기 무정형의 질화알루미늄 분말 100 중량부에 대하여, 플럭스(Flux)를 60 중량부 이상 90 중량부 이하로 혼합하는, 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법 이 제공될 수 있다. According to one embodiment of the invention (i) preparing a mixed solution by mixing amorphous aluminum nitride powder, flux and graphene in a solvent; (ii) drying the solvent of the mixed solution to obtain a mixture; and (iii) heat-treating the mixture under a nitrogen atmosphere; Including, with respect to 100 parts by weight of the amorphous aluminum nitride powder, a flux (Flux) is mixed in 60 parts by weight or more and 90 parts by weight or less, a method for producing a spherical aluminum nitride powder may be provided.
구체적으로, 상기 무정형의 질화알루미늄 분말의 형상 및 결정 구조는 한정되지 아니하고, 어떠한 형태 및 구조를 모두 포함하는 개념일 수 있다. Specifically, the shape and crystal structure of the amorphous aluminum nitride powder is not limited, and may be a concept including any form and structure.
상기 플럭스는, 낮은 공융점(1200 ℃ 내지 1800 ℃)으로 질화 알루미늄 분말과 공융 액상이 형성될 수 있는 것이 바람직하므로, 예를 들어, Cu2O, TiO2, Bi2O3, CaF2, CaO, CaCO3, CuCO3, Y2O3, MgO 및 CuO로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.Since the flux can form a eutectic liquid phase with aluminum nitride powder at a low eutectic melting point (1200 ° C to 1800 ° C), for example, Cu 2 O, TiO 2 , Bi 2 O 3 , CaF 2 , CaO , CaCO 3 , CuCO 3 , Y 2 O 3 , may be at least one selected from the group consisting of MgO and CuO.
이때, 상기 플럭스는 입상이며, 입경이 한정되지 아니하나, 평균 입경이 0.01 ㎛ 내지 50 ㎛ 일 수 있고, BET 비표면적 또한 특별히 한정되지 아니하나, 0.01 내지 500 m2/g, 상세하게는 0.1 내지 100 m2/g일 수 있다.At this time, the flux is granular, and the particle size is not limited, but the average particle size may be 0.01 μm to 50 μm, and the BET specific surface area is also not particularly limited, but is 0.01 to 500 m 2 /g, specifically 0.1 to 500 m 2 /g It may be 100 m 2 /g.
상기 비표면적은 BET법에 의해 측정한 것으로서, 구체적으로는 BEL Japan사의 BELSORP Max를 이용하여 액체 질소 온도 하(77K)에서의 질소가스 흡착량으로부터 산출될 수 있다.The specific surface area is measured by the BET method, and can be specifically calculated from the nitrogen gas adsorption amount under liquid nitrogen temperature (77K) using BELSORP Max of BEL Japan.
또한, 상기 그래핀은 카본계 물질의 일종으로, 그래핀을 대체하여 사용할 수 있는 카본계 물질로는, 카본 블랙, 흑연, 카본 섬유, 및 탄소 나노 튜브(CNT) 등이 있다. In addition, the graphene is a type of carbon-based material, and carbon-based materials that can be used instead of graphene include carbon black, graphite, carbon fiber, and carbon nanotubes (CNT).
본 발명의 일 구현예에 따르면, 상기 (i) 무정형의 질화알루미늄 분말, 플럭스(Flux) 및 그래핀을 용매 하에서 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 과정에서 상기 무정형의 질화알루미늄 분말 100 중량부에 대하여, 플럭스(Flux)를 60 중량부 이상 90 중량부 이하, 60 중량부 이상 80 중량부 이하, 60 중량부 이상 75 중량부 이하, 또는 60 중량부 이상 70 중량부 이하로 혼합될 수 있다. According to one embodiment of the present invention, in the process of preparing a mixed solution by mixing the (i) amorphous aluminum nitride powder, flux and graphene in a solvent, relative to 100 parts by weight of the amorphous aluminum nitride powder, The flux may be mixed in an amount of 60 parts by weight or more and 90 parts by weight or less, 60 parts by weight or more and 80 parts by weight or less, 60 parts by weight or more and 75 parts by weight or less, or 60 parts by weight or more and 70 parts by weight or less.
무정형의 질화알루미늄 분말 100 중량부에 대하여, 플럭스(Flux)가 60 중량부 미만으로 혼합되는 경우, 공융 액상이 충분히 형성되지 않아 얻어지는 질화알루미늄 분말의 구형화도가 낮아지고, 결과적으로 우수한 순도의 구형 질화알루미늄 분말을 얻을 수 없으며, 소망하는 정도의 직경을 가지는 분말들이 얻어지지 않는 문제가 있고, 반대로 무정형의 질화알루미늄 분말 100 중량부에 대하여, 플럭스(Flux)가 90 중량부를 초과하여 혼합되는 경우, 플럭스를 제거하기 위한 시간이 매우 오래 걸리거나, 불순물로서 잔존할 수 있어, 열전도도 저하의 원인이 될 수 있다.When less than 60 parts by weight of flux is mixed with respect to 100 parts by weight of amorphous aluminum nitride powder, the eutectic liquid phase is not sufficiently formed, resulting in low sphericity of the obtained aluminum nitride powder, resulting in spherical nitriding with excellent purity. There is a problem that aluminum powder cannot be obtained, powders having a desired diameter cannot be obtained, and on the contrary, when the flux is mixed in excess of 90 parts by weight with respect to 100 parts by weight of amorphous aluminum nitride powder, the flux It takes a very long time to remove or may remain as an impurity, which may cause a decrease in thermal conductivity.
또한, 상기 (i) 무정형의 질화알루미늄 분말, 플럭스(Flux) 및 그래핀을 용매 하에서 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 과정에서 상기 무정형의 질화알루미늄 분말 100 중량부에 대하여, 그래핀을 30 중량부 이상 70 중량부 이하, 30 중량부 이상 60 중량부 이하, 30 중량부 이상 55 중량부 이하, 또는 40 중량부 이상 50중량부 이하로 혼합할 수 있다. In addition, in the process of preparing a mixed solution by mixing the (i) amorphous aluminum nitride powder, flux, and graphene in a solvent, 30 parts by weight or more of graphene with respect to 100 parts by weight of the amorphous aluminum nitride powder 70 parts by weight or less, 30 parts by weight or more and 60 parts by weight or less, 30 parts by weight or more and 55 parts by weight or less, or 40 parts by weight or more and 50 parts by weight or less may be mixed.
무정형의 질화알루미늄 분말 100 중량부에 대하여, 그래핀이 30 중량부 미만으로 혼합되는 경우, 질화알루미늄 분말 사이의 이격을 충분히 발생시킬 수 없고 반대로 무정형의 질화알루미늄 분말 100 중량부에 대하여, 그래핀이 70 중량부를 초과하여 혼합되는 경우, 제조 비용이 상승되는 문제가 발생할 수 있다. When graphene is mixed in less than 30 parts by weight with respect to 100 parts by weight of amorphous aluminum nitride powder, it is not possible to sufficiently generate a separation between aluminum nitride powders, and conversely, with respect to 100 parts by weight of amorphous aluminum nitride powder, graphene When mixed in excess of 70 parts by weight, a problem of increasing manufacturing cost may occur.
본 발명의 일 구현예에서, 상기 무정형의 질화알루미늄 분말, 플럭스(Flux) 및 그래핀은 용매 하에서 혼합될 수 있는데, 이때 상기 용매는 물을 제외한 극성 용매, 또는 비극성 용매일 수 있으며, 상세하게는 극성 용매로서, 알코올계 물질일 수 있다.In one embodiment of the present invention, the amorphous aluminum nitride powder, flux, and graphene may be mixed in a solvent, wherein the solvent may be a polar solvent or a non-polar solvent other than water, and in detail As a polar solvent, it may be an alcohol-based substance.
본원발명과 같이 알코올계 용매를 사용하는 경우, 쉽게 구할 수 있으며, 특별한 장비가 필요 없어 매우 효율적이다. In the case of using an alcohol-based solvent as in the present invention, it is easily obtained and is very efficient because no special equipment is required.
상기 용매 하에서 혼합은, 각 원료가 균일하게 혼합될 수 있는 방법이라면 한정되지 아니하나, 일반적으로 고상의 물질을 혼합할 때 사용할 수 있는 것으로, 예를 들어, 블렌더, 믹서, 또는 볼밀에 의해 행해질 수 있다.Mixing under the solvent is not limited as long as each raw material can be mixed uniformly, but generally can be used when mixing solid materials, such as a blender, mixer, or ball mill. there is.
한편, 상기 (i) 무정형의 질화알루미늄 분말, 플럭스(Flux) 및 그래핀을 용매 하에서 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 과정에서 상기 혼합 용액에는, 본 발명의 효과를 손상시키지 않는 범위에서, 필요에 따라, 분산제를 추가로 포함할 수 있으나, 필수적인 것은 아니다.On the other hand, in the process of preparing a mixed solution by mixing the (i) amorphous aluminum nitride powder, flux, and graphene in a solvent, the mixed solution, as needed, within a range that does not impair the effects of the present invention , It may further include a dispersing agent, but it is not essential.
상기 분산제는, 질화알루미늄 분말, 플럭스, 및 그래핀이 용매 하에서 균일하게 혼합되는 것을 보다 용이하게 하기 위해 사용될 수 있으며, 혼합 용액 전체 중량을 기준으로, 0.1 중량% 내지 5 중량%로 포함될 수 있다. 상기 분산제는, 예를 들어, 양이온성 계면 활성제, 음이온성 계면 활성제, 비이온성 계면 활성제, 또는 고분자 물질 등일 수 있다.The dispersant may be used to more easily mix aluminum nitride powder, flux, and graphene uniformly in a solvent, and may be included in an amount of 0.1% to 5% by weight based on the total weight of the mixed solution. The dispersant may be, for example, a cationic surfactant, an anionic surfactant, a nonionic surfactant, or a polymer material.
이와 같이 (i) 무정형의 질화알루미늄 분말, 플럭스(Flux) 및 그래핀을 용매 하에서 혼합하여 혼합 용액을 제조하는 과정 이후에는 (ii) 상기 혼합 용액의 용매를 건조하여 혼합물을 얻는 과정이 수행될 수 있다.As such, (i) after the process of preparing a mixed solution by mixing amorphous aluminum nitride powder, flux, and graphene in a solvent, (ii) drying the solvent of the mixed solution to obtain a mixture may be performed. there is.
상기 과정(ii)의 건조는 70 ℃ 이상 300 ℃ 이하, 70 ℃ 이상 200 ℃ 이하, 100 ℃ 이상 200 ℃ 이하, 또는 100 ℃ 이상 150 ℃ 이하에서 수행될 수 있다.The drying in step (ii) may be carried out at 70 °C or more and 300 °C or less, 70 °C or more and 200 °C or less, 100 °C or more and 200 °C or less, or 100 °C or more and 150 °C or less.
또한, 상기 과정(ii)의 건조는 30분 이상 5시간 이하, 30분 이상 2시간 이하, 30분 이상 1시간 이하로 수행될 수 있다.In addition, the drying in step (ii) may be performed for 30 minutes or more and 5 hours or less, 30 minutes or more and 2 hours or less, or 30 minutes or more and 1 hour or less.
상기 건조 온도가 상기 범위를 벗어나, 너무 높거나, 시간이 너무 긴 경우에는, 공정상 효율이 좋지 않고, 온도가 너무 낮거나 시간이 짧은 경우에는 충분히 건조되지 않는 바, 바람직하지 않다. When the drying temperature is out of the above range and is too high or the time is too long, process efficiency is not good, and if the temperature is too low or the time is too short, drying is not sufficiently performed, which is not preferable.
상기 (ii) 상기 혼합 용액의 용매를 건조하여 혼합물을 얻는 과정 이후에는 (iii) 상기 혼합물을 질소 분위기 하에서 열처리하는 과정이 수행될 수 있다.After (ii) drying the solvent of the mixed solution to obtain a mixture, (iii) heat-treating the mixture under a nitrogen atmosphere may be performed.
상기 과정 (iii)이 수행됨으로써, 혼합물이 환원 질화될 수 있다. By performing the process (iii), the mixture may be reduced and nitrided.
이때, 반응 용기 내의 질소 분위기는, 질소 가스를, 연속적 또는 간헐적으로 공급함으로써 형성될 수 있으며, 구체적으로 상기 과정(iii)의 열처리는 1bar 이상 10bar 이하, 또는 2bar 이상 10bar 이하의 압력, 및 본래의 질화알루미늄의 소성온도보다 낮지만, 비교적 높은 온도인 예를 들어, 1700 ℃ 이상 1900 ℃ 이하의 온도에서 수행될 수 있다.At this time, the nitrogen atmosphere in the reaction vessel may be formed by continuously or intermittently supplying nitrogen gas, and specifically, the heat treatment of the process (iii) is a pressure of 1 bar or more and 10 bar or less, or 2 bar or more and 10 bar or less, and the original Although lower than the sintering temperature of aluminum nitride, it may be carried out at a relatively high temperature, for example, 1700 ° C. or more and 1900 ° C. or less.
또한, 상기 과정(iii)의 열처리는 2 시간 이상 12시간 이하, 2 시간 이상 10시간 이하, 2 시간 이상 5시간 이하로 수행될 수 있다.In addition, the heat treatment of step (iii) may be performed for 2 hours or more and 12 hours or less, 2 hours or more and 10 hours or less, or 2 hours or more and 5 hours or less.
상기 열처리 온도가 낮거나, 시간이 너무 짧은 경우에는, 충분한 공융 액상을 형성할 수 없고, 열처리 온도가 높거나, 시간이 너무 긴 경우에는 질화알루미늄이 녹아버릴 수 있는 바, 바람직하지 않다.When the heat treatment temperature is low or the time is too short, sufficient eutectic liquid phase cannot be formed, and when the heat treatment temperature is high or the time is too long, aluminum nitride may melt, which is not preferable.
상기 열처리는 또한, 퍼니스(furnace)에서 수행되고, 상세하게는 흑연 퍼니스 또는 슈퍼 칸탈 퍼니스에서 수행될 수 있다. The heat treatment may also be performed in a furnace, and in detail, a graphite furnace or a superkanthal furnace.
상기 과정(iii)의 열처리가 질소압 1bar 이상 10bar 이하의 고압에서 진행됨에 따라, 질화알루미늄 분말과 플럭스의 공융액상에 의한 2차상이 거의 형성되지 않을 수 있다. 또한, 이러한 조건 하에서 제조되는 질화알루미늄 분말은 높은 구형화율을 구현하여, 방열 필러로 적용 시 수지와의 혼합성이 우수하여 고충진 필러로 사용되기에 적합하다.As the heat treatment in step (iii) proceeds at a high nitrogen pressure of 1 bar or more and 10 bar or less, a secondary phase due to the eutectic liquid phase of the aluminum nitride powder and the flux may hardly be formed. In addition, the aluminum nitride powder produced under these conditions has a high sphericity, and when applied as a heat dissipating filler, it is suitable for use as a high-filling filler because it has excellent mixing properties with resin.
즉, 발명의 일 구현예에 따르면 상기 과정(iii)을 거친 열처리된 혼합물은, 2차상을 0.001 % 미만, 0.00001 % 미만으로 포함할 수 있다. That is, according to one embodiment of the invention, the heat-treated mixture subjected to the process (iii) may include less than 0.001% or less than 0.00001% of the secondary phase.
상기 2차상의 비율은 XRD를 이용하여 Reitveld refinement법으로 분석한 값일 수 있다. The ratio of the secondary phase may be a value analyzed by a Reitveld refinement method using XRD.
상기 2차상을 0.001 % 미만으로 포함함은, 상기 과정(iii)을 거친 열처리된 혼합물이 질화알루미늄 분말과 플럭스의 공융액상인 2차상을 전혀 포함하지 않음을 의미할 수 있다. Including less than 0.001% of the secondary phase may mean that the heat-treated mixture that has undergone step (iii) does not include a secondary phase that is a eutectic liquid phase of the aluminum nitride powder and the flux.
상기 과정(iii)을 거친 열처리된 혼합물이, 2차상을 0.001 % 미만으로 포함함에 따라 후속 산처리와 같은 별도의 해쇄 및 파쇄 공정이 불필요한 바, 제조 공정을 간소화할 수 있다. Since the heat-treated mixture subjected to step (iii) contains less than 0.001% of the secondary phase, a separate crushing and crushing process such as subsequent acid treatment is unnecessary, and thus the manufacturing process can be simplified.
상기 과정(iii)의 열처리가 질소압 1bar 미만에서 수행되는 경우, 2차상이 형성되어 후속 산처리가 요구됨에 따라 공정 효율성이 저하되는 기술적 문제점이 발생할 수 있다. When the heat treatment in step (iii) is performed at a nitrogen pressure of less than 1 bar, a secondary phase is formed and subsequent acid treatment is required, which may cause a technical problem of lowering process efficiency.
또한, 상기 과정(iii)의 열처리가 질소압 10 bar 초과의 초고압에서 수행되는 경우, 경제성이 현저히 떨어지는 문제가 발생할 수 있다. In addition, when the heat treatment of step (iii) is performed at an ultra-high nitrogen pressure of more than 10 bar, a problem in which economic feasibility is significantly reduced may occur.
발명의 다른 일 구현예에 따르면, 상기 (iii) 상기 혼합물을 질소 분위기 하에서 열처리하는 과정 이후에 (iv) 과정(iii)의 열처리된 혼합물을 대기 분위기 하에서 600 ℃ 이상 900 ℃ 이하로 열처리하는 과정이 수행될 수 있다. According to another embodiment of the invention, after (iii) heat-treating the mixture under a nitrogen atmosphere, (iv) heat-treating the heat-treated mixture of step (iii) at 600 ° C. or more and 900 ° C. or less under an air atmosphere can be performed
상기 과정 (iv)의 열처리는 탈탄소처리일 수 있다. 탈탄소 처리는 열처리 후 얻어진 질화 알루미늄 분말에 존재하는 잉여의 그래핀을 제거하기 위한 단계로서, 그래핀을 산화시켜 제거하기 위하여 공기 분위기 하에서 열처리된 혼합물을 가열함으로써 수행될 수 있다. The heat treatment of step (iv) may be decarbonization treatment. The decarbonization treatment is a step for removing surplus graphene present in the aluminum nitride powder obtained after heat treatment, and may be performed by heating the heat treated mixture under an air atmosphere to oxidize and remove graphene.
상기 과정 (iv)의 온도는 600 ℃ 이상 900 ℃ 이하의 범위일 수 있으며, 또는 700 ℃ 이상 800 ℃ 이하의 범위일 수 있다. 또한, 탈탄소 처리 시간은 특별히 제한되는 것은 아니나, 일례로 1 내지 10 시간 동안 수행될 수 있다. 이와 같은 조건 하에서 그래핀 등의 탄소계 물질의 산화가 원활히 진행되어, 순도가 우수한 질화 알루미늄 분말이 얻어질 수 있다. 만일 상기 탈탄소 처리 온도가 너무 높거나, 긴 시간 행해지면 질화 알루미늄 분말의 표면이 지나치게 산화되어 열전도율이 하락하는 등 적절하지 않으며, 탈탄소 처리 온도가 너무 낮거나, 짧은 시간 행해지는 경우에는 잉여 그래핀이 완전하게 제거되지 못하고, 불순물로 잔존하므로 바람직하지 않다.The temperature of the process (iv) may be in the range of 600 ° C or more and 900 ° C or less, or may be in the range of 700 ° C or more and 800 ° C or less. In addition, the decarbonization treatment time is not particularly limited, but may be performed for 1 to 10 hours, for example. Under these conditions, oxidation of carbon-based materials such as graphene proceeds smoothly, and aluminum nitride powder having excellent purity can be obtained. If the decarburization treatment temperature is too high or is carried out for a long time, the surface of the aluminum nitride powder is excessively oxidized and the thermal conductivity is not appropriate, and if the decarburization treatment temperature is too low or is carried out for a short time, excessive yes This is not preferable because the fins are not completely removed and remain as impurities.
한편, 상기 과정(iv)을 거친 열처리된 혼합물은, 30x30 ㎛2 내의 단독 입자 개수가 15 개 이상, 20 개 이상, 또는 30 개 이상 일 수 있다. Meanwhile, in the heat-treated mixture that has undergone step (iv), the number of single particles within 30x30 μm 2 may be 15 or more, 20 or more, or 30 or more.
구체적으로 상기 단독 입자 개수는 열처리된 혼합물에 대하여 촬영한 SEM 사진에서 측정한 30x30 ㎛2 내에 존재하는 단독 입자의 개수일 수 있다. Specifically, the number of single particles may be the number of single particles existing within 30x30 μm 2 measured from an SEM photograph taken of the heat-treated mixture.
본 발명에 따르면, 상술한 바와 같이 특정량의 무정형의 질화알루미늄 분말, 플럭스(Flux) 및 그래핀을 사용함에 따라, 입자간의 응집을 최소화 하여 이격 거리를 증가시킬 수 있다. 즉, 특정 함량의 무정형의 질화알루미늄 분말, 플럭스(Flux) 및 그래핀을 사용함에 따라 상기 과정(iv)을 거친 열처리된 혼합물 내에 입자의 응집이 최소화되어 단독 입자의 개수가 15 개 이상, 15 개 이상 50개 이하, 15 개 이상 25개 이하, 18 개 이상 25개 이하, 또는 20 개 이상 25개 이하로 측정될 수 있다. 상기 단독 입자의 개수가 많을수록, 입자간의 응집이 적어 독립된 형태의 구형 질화 알루미늄 분말을 얻을 수 있음을 의미한다.According to the present invention, as described above, by using a specific amount of amorphous aluminum nitride powder, flux, and graphene, it is possible to increase the separation distance by minimizing aggregation between particles. That is, by using a specific amount of amorphous aluminum nitride powder, flux, and graphene, particle aggregation is minimized in the heat-treated mixture that has undergone the process (iv), so that the number of single particles is 15 or more, 15 or more. It can be measured as 50 or less, 15 or more and 25 or less, 18 or more and 25 or less, or 20 or more and 25 or less. The greater the number of the individual particles, the less aggregation between the particles means that independent spherical aluminum nitride powder can be obtained.
상기 과정(iv)을 거친 열처리된 혼합물은, 30x30 ㎛2 내의 단독 입자 개수가 15 개 미만인 경우, 응집이 매우 많이 일어나 독립된 형태의 구형 질화 알루미늄 분말을 얻을 수 없는 기술적 문제점이 발생할 수 있다. In the mixture subjected to the process (iv), when the number of individual particles in 30x30 μm 2 is less than 15, aggregation occurs so much that technical problems such as inability to obtain an independent spherical aluminum nitride powder may occur.
2. 구형의 질화알루미늄 분말2. Spherical aluminum nitride powder
또한, 본 발명은 상술한 구형의 질화알루미늄 분말의 제조 방법에 따라 제조된 구형의 질화알루미늄 분말을 제공한다. In addition, the present invention provides a spherical aluminum nitride powder manufactured according to the method for producing the above-described spherical aluminum nitride powder.
상기 구형의 질화알루미늄 분말의 제조 방법에 관한 내용은 상기 일 구현예에서 상술한 내용을 모두 포함한다.The information on the method for producing the spherical aluminum nitride powder includes all of the information described above in the embodiment.
이와 같은 방법으로 제조하여 얻은 구형의 질화알루미늄 분말은, 평균 입경이 1 ㎛ 이상 20 ㎛ 이하, 2 ㎛ 이상 15 ㎛ 이하, 또는 3 ㎛ 이상 15 ㎛ 이하일 수 있다.The spherical aluminum nitride powder obtained by manufacturing in this way may have an average particle diameter of 1 μm or more and 20 μm or less, 2 μm or more and 15 μm or less, or 3 μm or more and 15 μm or less.
상기 범위를 벗어나는 경우에는 필러로서 사용되기에 적합하지 않으므로, 상기 범위를 만족하는 것이 바람직하고, 상기 범위 내에서 필요에 따라 크기를 적절히 조절하여 사용할 수 있다.If it is out of the above range, it is not suitable to be used as a filler, so it is preferable to satisfy the above range, and the size may be appropriately adjusted and used as needed within the above range.
상기 평균 입경 역시 직경을 의미하며, SEM 사진에서 확인되는 개별 입자들을 임의로 30개 뽑아 이들의 직경으로부터 평균을 구함으로써 얻어질 수 있다.The average particle diameter also means a diameter, and can be obtained by randomly picking 30 individual particles identified in the SEM picture and averaging them from their diameters.
구체적으로, 발명의 일 구현예에 따른 구형의 질화알루미늄 분말은 수지에 대한 충진률이 50 % 이상, 50 % 이상 99 % 이하, 50 % 이상 90 % 이하, 60 % 이상 80 % 이하, 또는 60 % 이상 62% 이하일 수 있다. Specifically, the spherical aluminum nitride powder according to one embodiment of the invention has a filling rate of 50% or more, 50% or more and 99% or less, 50% or more and 90% or less, 60% or more and 80% or less, or 60% or more. It may be more than 62% or less.
발명의 일 구현예에 따른 구형의 질화알루미늄 분말의 수지에 대한 충진률이 50 % 이상으로 고충진률을 구현함에 따라, 방열 필러로 적용 시 수지와의 혼합성이 우수하여 고충진 필러로 사용되기에 적합할 수 있다. As the filling rate of the spherical aluminum nitride powder according to one embodiment of the present invention realizes a high filling rate of 50% or more, when applied as a heat dissipating filler, it is excellent in mixing with the resin, so it is used as a high filling filler. may be suitable
한편, 본 발명의 일 구현예에 따른 구형의 질화알루미늄 분말은 30x30 ㎛2 내의 단독 입자 개수가 15 개 이상, 15 개 이상 50개 이하, 15 개 이상 25개 이하, 18 개 이상 25개 이하, 또는 20 개 이상 25개 이하이고, 상기 단독입자의 구형화율(구형화도)는, 0.80 이상, 0.80 이상 1.0 이하, 0.85 이상 1.0 이하, 0.85 이상 0.90 이하, 또는 0.85 이상 0.89 이하일 수 있다. On the other hand, in the spherical aluminum nitride powder according to one embodiment of the present invention, the number of single particles within 30x30 μm 2 is 15 or more, 15 or more and 50 or less, 15 or more and 25 or less, 18 or more and 25 or less, or 20 or more and 25 or less, and the sphericity (sphericity) of the single particles may be 0.80 or more, 0.80 or more and 1.0 or less, 0.85 or more and 1.0 or less, 0.85 or more and 0.90 or less, or 0.85 or more and 0.89 or less.
구체적으로 상기 단독 입자 개수는 열처리된 혼합물에 대하여 SEM 사진을 촬영하고, 30x30 ㎛2 내에 존재하는 단독 입자의 개수를 세어 측정할 수 있으며, 상기 구형화율은, 구형의 질화알루미늄 분말을 SEM 사진을 찍고, 그 중 입자 30개를 임의로 선정하여, 이들의 장경비를 구하여 평균을 계산함으로써 얻을 수 있다.Specifically, the number of single particles can be measured by taking a SEM picture of the heat-treated mixture and counting the number of single particles present in 30x30 μm 2 , and the sphericity rate is determined by taking a SEM picture of spherical aluminum nitride powder , It can be obtained by randomly selecting 30 particles among them, calculating their long-axis ratios, and calculating the average.
즉, 상기 단독 입자 개수는 열처리된 혼합물을 촬영한 SEM 사진에서 30x30 ㎛2 내에 존재하는 단독 입자의 개수를 측정한 것일 수 있으며, 상기 구형화율은 구형의 질화알루미늄 분말을 촬영한 SEM 사진에서 임의로 선정된 입자들의 장경비 평균값일 수 있다. That is, the number of single particles may be measured by measuring the number of single particles present in 30x30 μm 2 in an SEM photograph of the heat-treated mixture, and the sphericity rate is arbitrarily selected from the SEM photograph of the spherical aluminum nitride powder may be the average value of the long-axis ratio of the particles.
상기와 같이 구형의 질화알루미늄 분말의 30x30 ㎛2 내의 단독 입자 개수가 15 개 이상인 동시에 구형화율(구형화도)가 0.80 이상임에 따라 방열 필러로 적용 시 수지와의 혼합성이 우수하여 고충진 필러로 사용되기에 적합할 수 있다.As described above, since the number of single particles in 30x30 ㎛ 2 of the spherical aluminum nitride powder is 15 or more and the sphericity (sphericity) is 0.80 or more, when applied as a heat radiation filler, it is excellent in mixing with resin and used as a high-filling filler may be suitable for becoming
또한, 발명의 일 구현예의 구형의 질화알루미늄 분말은, 2차상을 0.001 % 미만, 0.00001 % 미만으로 포함할 수 있다. In addition, the spherical aluminum nitride powder of one embodiment of the present invention may include less than 0.001% and less than 0.00001% of the secondary phase.
상기 2차상을 0.001 % 미만으로 포함함은, 상기 구형의 질화알루미늄 분말이 질화알루미늄 분말과 플럭스의 공융액상인 2차상을 전혀 포함하지 않음을 의미할 수 있다. Including the secondary phase at less than 0.001% may mean that the spherical aluminum nitride powder does not include a secondary phase that is a eutectic liquid phase of the aluminum nitride powder and the flux at all.
상기 구형의 질화알루미늄 분말이, 2차상을 0.001 % 미만으로 포함함에 따라 후속 산처리와 같은 별도의 해쇄 및 파쇄 공정이 불필요한 바, 제조 공정을 간소화할 수 있다. Since the spherical aluminum nitride powder contains less than 0.001% of the secondary phase, a separate crushing and crushing process such as subsequent acid treatment is unnecessary, and thus the manufacturing process can be simplified.
본 발명에 따른 제조방법에 의해 제조된 질화알루미늄 분말은 상기와 같이 수 ㎛ 내지 수십 ㎛의 입경의 구상의 형상을 가지면서도, 높은 구형화율을 구현하며, 입자간 응집이 방지된 형태일 수 있다.The aluminum nitride powder produced by the manufacturing method according to the present invention may have a spherical shape with a particle size of several μm to several tens of μm as described above, realize a high sphericity rate, and prevent aggregation between particles.
본 발명에 따르면, 추가의 해쇄 및 파쇄 공정 없이 입자간 이격 거리를 확보할 수 있어 입자의 응집을 억제하며, 높은 구형화율 및 수지에 대한 고충진률을 구현할 수 있는 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법, 및 이를 이용한 구형의 질화알루미늄 분말이 제공된다. According to the present invention, it is possible to secure the separation distance between particles without additional crushing and crushing processes, thereby suppressing the aggregation of particles, and producing a spherical aluminum nitride powder capable of realizing a high sphericity rate and a high filling rate for the resin, And spherical aluminum nitride powder using the same is provided.
도 1은 실시예 1의 질화 알루미늄 분말의 SEM 사진이다.1 is a SEM photograph of the aluminum nitride powder of Example 1.
발명을 하기의 실시예에서 보다 상세하게 설명한다. 단, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기의 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.The invention is explained in more detail in the following examples. However, the following examples are merely illustrative of the present invention, and the contents of the present invention are not limited by the following examples.
<실시예 및 비교예 : 구형의 질화알루미늄 분말의 제조><Examples and Comparative Examples: Preparation of spherical aluminum nitride powder>
실시예 1Example 1
무정형의 질화알루미늄 분말 (Toyo 사, N05P, D50=5 ㎛) 10g, 플럭스로 CaCO3 (Alfa aesar사, 평균 입경: 1㎛) 6g, 그래핀 (Cancarb Ltd.) 5 g, 지르코니아 볼 2 g을 에탄올 40 g에 넣고, 3시간동안 볼밀 혼합하였다. 이후, 볼을 분리하고 건조 오븐을 이용하여 120 ℃에서 1시간동안 건조시켜 혼합물을 얻었다.Amorphous aluminum nitride powder (Toyo, N05P, D50=5 ㎛) 10g, flux CaCO 3 (Alfa aesar, average particle diameter: 1㎛) 6g, graphene (Cancarb Ltd.) 5g, zirconia ball 2g It was put in 40 g of ethanol and mixed with a ball mill for 3 hours. Thereafter, the ball was separated and dried at 120 ° C. for 1 hour using a drying oven to obtain a mixture.
상기 얻어진 혼합물을 GPS(Gas pressure sintering) 장비를 이용하여, N2 분위기(2 bar) 하에서 1800 ℃로 3시간동안 열처리하였다. 이후 열처리된 혼합물을, 지르코니아 도가니에 옮겨 담고, box furnace 장비를 이용하여 상압(1 bar)의 공기 분위기 하에서 800 ℃로 3시간 동안 탈탄소 처리하여 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.The obtained mixture was heat-treated at 1800° C. for 3 hours under a N 2 atmosphere (2 bar) using a gas pressure sintering (GPS) device. Thereafter, the heat-treated mixture was transferred to a zirconia crucible and decarbonized at 800° C. for 3 hours in an air atmosphere at atmospheric pressure (1 bar) using a box furnace to obtain spherical aluminum nitride powder.
이와 같이 얻어진 질화알루미늄 분말에 대하여 SEM 사진에서 확인되는 개별 입자들을 임의로 30개 뽑아 측정한 평균 입경이 5 ㎛ 임을 확인할 수 있었다. With respect to the aluminum nitride powder obtained in this way, it was confirmed that the average particle diameter measured by randomly picking 30 individual particles identified in the SEM picture was 5 μm.
실시예 2Example 2
플럭스로, CaF2 (Alfa aesar사, 평균 입경: 1㎛) 6 g을 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.As a flux, spherical aluminum nitride powder was obtained in the same manner as in Example 1, except that 6 g of CaF 2 (Alfa aesar, average particle size: 1 μm) was used.
실시예 3Example 3
플럭스로 CaF2 (Alfa aesar사, 평균 입경: 1㎛) 6 g을 사용하고, 열처리 단계를 10 bar의 질소 분위기 하에서 수행한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.Spherical aluminum nitride powder was prepared in the same manner as in Example 1, except that 6 g of CaF 2 (Alfa aesar, average particle diameter: 1 μm) was used as the flux and the heat treatment step was performed under a nitrogen atmosphere at 10 bar. got it
실시예 4Example 4
플럭스로, CaCO3 (Alfa aesar사, 평균 입경: 1㎛) 7.5 g을 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.As a flux, spherical aluminum nitride powder was obtained in the same manner as in Example 1, except that 7.5 g of CaCO 3 (Alfa aesar, average particle diameter: 1 μm) was used.
실시예 5Example 5
플럭스로, CaCO3 (Alfa aesar사, 평균 입경: 1㎛) 9 g을 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.As a flux, spherical aluminum nitride powder was obtained in the same manner as in Example 1, except that 9 g of CaCO 3 (Alfa aesar, average particle diameter: 1 μm) was used.
비교예 1Comparative Example 1
무정형의 질화알루미늄 분말 (Toyo 사, N05P, D50=5 ㎛) 10g, CaCO3 (Alfa aesar사, 평균 입경: 1㎛) 6g, 지르코니아 볼 2 g을 에탄올 40 g에 넣고, 3시간동안 볼밀 혼합하였다. 이후, 볼을 분리하고 건조 오븐을 이용하여 120 ℃에서 1 시간동안 건조시켜 혼합물을 얻었다.10 g of amorphous aluminum nitride powder (N05P, manufactured by Toyo, D50=5 ㎛), 6 g of CaCO 3 (available from Alfa aesar, average particle size: 1 ㎛), and 2 g of zirconia balls were put into 40 g of ethanol and mixed with a ball mill for 3 hours. . Thereafter, the ball was separated and dried at 120° C. for 1 hour using a drying oven to obtain a mixture.
상기 얻어진 혼합물을 GPS(Gas pressure sintering) 장비를 이용하여, N2 분위기(0.5 bar) 하에서 1800 ℃로 3시간동안 열처리하여 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.The obtained mixture was heat-treated at 1800° C. for 3 hours under a N 2 atmosphere (0.5 bar) using a gas pressure sintering (GPS) device to obtain spherical aluminum nitride powder.
비교예 2Comparative Example 2
열처리 단계를 2 bar의 질소 분위기 하에서 수행한 것을 제외하고는, 비교예 1과 동일한 방법으로 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.A spherical aluminum nitride powder was obtained in the same manner as in Comparative Example 1, except that the heat treatment step was performed under a nitrogen atmosphere of 2 bar.
비교예 3Comparative Example 3
플럭스로, CaCO3 1 g을 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.A spherical aluminum nitride powder was obtained in the same manner as in Example 1, except that 1 g of CaCO 3 was used as a flux.
비교예 4Comparative Example 4
플럭스로, CaCO3 5 g을 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.A spherical aluminum nitride powder was obtained in the same manner as in Example 1, except that 5 g of CaCO 3 was used as a flux.
비교예 5Comparative Example 5
플럭스로, CaCO3 10 g을 사용한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 구형의 질화알루미늄 분말을 얻었다.A spherical aluminum nitride powder was obtained in the same manner as in Example 1, except that 10 g of CaCO 3 was used as a flux.
(g)graphene
(g)
(bar)Heat treatment stage Nitrogen pressure
(bar)
<실험예><Experimental example>
1.One. SEM 분석SEM analysis
실시예 및 비교예의 구형의 질화알루미늄 분말의 SEM(Hitach, S-4800) 사진을 촬영하였다. 실시예 1의 구형의 질화알루미늄 분말의 SEM 사진을 도 1에 나타내었다. SEM (Hitach, S-4800) pictures of the spherical aluminum nitride powders of Examples and Comparative Examples were taken. A SEM image of the spherical aluminum nitride powder of Example 1 is shown in FIG. 1 .
2.2. 2차상 비율Second phase rate
실시예 및 비교예에서, 탈탄소 처리 전 열처리 단계만을 거친 혼합물에 대하여, XRD를 이용하여, AlN 비율에 대한 2차상의 비율인 2차상 비율을 Reitveld refinement법으로 분석하였다.In Examples and Comparative Examples, the secondary phase ratio, which is the ratio of the secondary phase to the AlN ratio, was analyzed by the Reitveld refinement method using XRD for the mixtures that had undergone only the heat treatment step before the decarbonization treatment.
3.3. 구형화율sphericization rate
실시예 및 비교예의 구형의 질화알루미늄 분말의 SEM(Hitach, S-4800) 사진을 촬영하고, 이로부터 구형화율을 계산하였다. SEM (Hitach, S-4800) photographs of the spherical aluminum nitride powders of Examples and Comparative Examples were taken, and the sphericity was calculated therefrom.
본 발명에 따른 구형화율은 SEM 사진에서의 임의의 30개 입자의 가장 긴 직경 대 가장 짧은 직경의 비율(장경비)의 평균 값으로 계산하였다.The sphericity according to the present invention was calculated as the average value of the ratio of the longest diameter to the shortest diameter (long axis ratio) of 30 random particles in the SEM photograph.
이때, 구형화율 값이 1에 가까울수록 구형에 가까운 것을 의미한다.At this time, the closer the sphericity value is to 1, the closer the sphericity is.
4.4. 레진충진률Resin filling rate
828 에폭시 수지(Epon사, 10 g) 와 이미다졸계 경화제(Epon사, 2.5 g)를 4:1의 중량비로 혼합한 혼합물에 대하여, 상기 실시예 및 비교예의 구형의 질화알루미늄 분말을 충진하여 레진 충진률을 계산하였다. 레진 충진률은 상기 혼합물의 부피에 대한 구형 질화알루미늄 분말의 부피비를 의미한다. 828 epoxy resin (Epon Co., 10 g) and an imidazole-based curing agent (Epon Co., 2.5 g) were mixed in a weight ratio of 4: 1, and the spherical aluminum nitride powder of the above Examples and Comparative Examples was filled to form a resin The filling factor was calculated. The resin filling factor means the volume ratio of the spherical aluminum nitride powder to the volume of the mixture.
5.5. 단독입자 개수number of single particles
실시예 및 비교예의 구형의 질화알루미늄 분말의 SEM(Hitach, S-4800) 사진을 촬영하고, 30x30 ㎛2 내에 단독으로 존재하는 입자의 개수를 세어 단독입자 개수를 파악하였다. SEM (Hitach, S-4800) pictures of the spherical aluminum nitride powders of Examples and Comparative Examples were taken, and the number of single particles was determined by counting the number of particles present alone in 30x30 μm 2 .
이때, 단독입자 개수가 많을수록 응집 발생이 적음을 의미한다.At this time, the larger the number of single particles, the smaller the occurrence of aggregation.
상기 표 2에 나타난 바와 같이, 본 발명의 실시예에 따라 최종 수득된 질화알루미늄 분말은 2차상 비율이 0 %로 나타나고 단독 입자 개수가 15개 이상으로 나타나, 입자의 응집이 없이 독립된 형태로 존재하였으며, 구형화율이 0.85 이상으로 우수하게 나타났다. 이에 따라, 레진에 잘 혼합되어, 레진 충진률이 60% 이상으로 나타나 고충진이 가능함을 확인할 수 있었다. As shown in Table 2, the aluminum nitride powder finally obtained according to the embodiment of the present invention had a secondary phase ratio of 0% and the number of single particles was 15 or more, and existed in an independent form without aggregation of particles , the sphericity was excellent at 0.85 or more. Accordingly, it was well mixed with the resin, and the resin filling rate appeared to be 60% or more, confirming that high filling was possible.
반면, 0.5 bar의 낮은 질소압에서 열처리를 거쳐 제조된 비교예 1의 경우, 2차상 비율이 23 %로 높게 나타나고 단독 입자 개수가 0개로 측정되어, 구형의 순도가 높은 질화알루미늄 분말을 얻기 어려울 뿐 아니라, 응집이 매우 많이 일어나 독립된 형태의 구형 질화 알루미늄 분말을 얻을 수 없는 것을 확인할 수 있었다. On the other hand, in the case of Comparative Example 1 prepared through heat treatment at a low nitrogen pressure of 0.5 bar, the secondary phase ratio was as high as 23% and the number of single particles was measured as 0, making it difficult to obtain spherical aluminum nitride powder with high purity. In addition, it was confirmed that aggregation occurred very much, so that independent spherical aluminum nitride powder could not be obtained.
또한, 그래핀을 첨가하지 않고 탈탄소 단계를 처리하지 않은 비교예 2의 경우, 2차상 비율이 0 %로 나타났으나, 단독 입자 개수가 0개로 측정되어 응집이 매우 많이 일어나 독립된 형태의 구형 질화 알루미늄 분말을 얻을 수 없었으며 이에 따라 구형화율이 측정불가하고, 레진에 혼합할 수 없는 기술적 문제가 나타남을 확인하였다. In addition, in the case of Comparative Example 2 in which graphene was not added and the decarbonization step was not treated, the secondary phase ratio was 0%, but the number of single particles was measured as 0, so aggregation was very high, resulting in independent spherical nitrification. It was confirmed that aluminum powder could not be obtained, and thus the sphericity rate could not be measured, and technical problems that could not be mixed with the resin appeared.
또한, 플럭스를 소량만 첨가한 비교예 3 및 4의 경우, 독립된 형태의 구형 질화 알루미늄 분말은 얻을 수 있었으나, 단독 입자 개수가 12개 이하로 측정되어 독립된 형태로 존재하는 단독 입자 개수가 적을 뿐만 아니라, 0.45 내지 0.69 의 낮은 구형화율로 인하여 레진에 잘 혼합되지 않아, 레진 충전률이 20 % 내지 60% 에 불과하여 고충진이 불가한 기술적 문제가 나타남을 확인할 수 있었다. In addition, in the case of Comparative Examples 3 and 4 in which only a small amount of flux was added, spherical aluminum nitride powder in an independent form was obtained, but the number of individual particles was measured to be 12 or less, so that not only the number of individual particles existing in an independent form was small, but also , due to the low sphericity ratio of 0.45 to 0.69, it was not mixed well with the resin, and it was confirmed that the resin filling rate was only 20% to 60%, resulting in a technical problem that high filling was impossible.
또한, 플럭스를 과량 첨가한 비교예 5의 경우, 단독 입자 개수가 5개로 측정되어 응집이 매우 많이 일어나 독립된 형태의 구형 질화 알루미늄 분말을 얻을 수 없는 기술적 문제가 나타남을 확인할 수 있었다.In addition, in the case of Comparative Example 5 in which an excessive amount of flux was added, the number of individual particles was measured to be 5, and it was confirmed that a lot of aggregation occurred, resulting in a technical problem that independent spherical aluminum nitride powder could not be obtained.
Claims (11)
(ii) 상기 혼합 용액의 용매를 건조하여 혼합물을 얻는 과정; 및
(iii) 상기 혼합물을 질소 분위기 하에서 열처리하는 과정; 을 포함하고,
상기 무정형의 질화알루미늄 분말 100 중량부에 대하여, 플럭스(Flux)를 60 중량부 이상 90 중량부 이하로 혼합하고,
상기 무정형의 질화알루미늄 분말 100 중량부에 대하여, 그래핀을 30 중량부 이상 70 중량부 이하로 혼합하며,
상기 과정(iii)의 열처리는 1bar 이상 10bar 이하의 압력에서 수행되고,
상기 과정(iii)을 거친 열처리된 혼합물은, 2차상을 0.001 % 미만으로 포함하는, 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법.
(i) preparing a mixed solution by mixing amorphous aluminum nitride powder, flux, and graphene in a solvent;
(ii) drying the solvent of the mixed solution to obtain a mixture; and
(iii) heat-treating the mixture under a nitrogen atmosphere; including,
Based on 100 parts by weight of the amorphous aluminum nitride powder, 60 parts by weight or more and 90 parts by weight or less of flux are mixed,
Based on 100 parts by weight of the amorphous aluminum nitride powder, 30 parts by weight or more and 70 parts by weight or less of graphene are mixed,
The heat treatment in step (iii) is performed at a pressure of 1 bar or more and 10 bar or less,
Method for producing a spherical aluminum nitride powder, wherein the heat-treated mixture subjected to the process (iii) contains less than 0.001% of the secondary phase.
상기 과정(iii)의 열처리는 1700 ℃ 이상 1900 ℃ 이하의 온도에서 수행되는, 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법.
According to claim 1,
The heat treatment of step (iii) is performed at a temperature of 1700 ° C or more and 1900 ° C or less, a method for producing a spherical aluminum nitride powder.
상기 플럭스(Flux)는 Cu2O, TiO2, Bi2O3, CaF2, CaO, CaCO3, CuCO3, Y2O3, MgO 및 CuO로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상인, 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법.
According to claim 1,
The flux is at least one selected from the group consisting of Cu 2 O, TiO 2 , Bi 2 O 3 , CaF 2 , CaO, CaCO 3 , CuCO 3 , Y 2 O 3 , MgO and CuO. Method for producing aluminum powder.
상기 용매는 알코올계 물질인 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법.
According to claim 1,
The solvent is a method for producing a spherical aluminum nitride powder of an alcohol-based material.
상기 과정(ii)의 건조는 70 ℃ 이상 300 ℃ 이하에서 수행되는 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법.
According to claim 1,
The drying of the process (ii) is a method for producing a spherical aluminum nitride powder carried out at 70 ℃ or more and 300 ℃ or less.
상기 과정(iii)의 열처리 단계 이후, (iv) 과정(iii)의 열처리된 혼합물을 대기 분위기 하에서 600 ℃ 이상 900 ℃ 이하로 열처리하는 과정; 을 더 포함하는, 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법.
According to claim 1,
After the heat treatment step of step (iii), (iv) heat treatment of the heat-treated mixture of step (iii) at 600 ° C. or more and 900 ° C. or less in an air atmosphere; Further comprising a method for producing a spherical aluminum nitride powder.
상기 단독 입자의 구형화율이 0.80 이상이고,
2차상을 0.001 % 미만으로 포함하는, 구형의 질화알루미늄 분말.
The number of single particles in 30x30 μm 2 is 15 or more,
The sphericity of the single particle is 0.80 or more,
A spherical aluminum nitride powder containing less than 0.001% of a secondary phase.
제1항의 구형의 질화알루미늄 분말의 제조방법에 의하여 제조된, 구형의 질화알루미늄 분말.According to claim 9,
A spherical aluminum nitride powder prepared by the method for producing the spherical aluminum nitride powder of claim 1.
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| E902 | Notification of reason for refusal | ||
| E701 | Decision to grant or registration of patent right | ||
| GRNT | Written decision to grant |