KR102479325B1 - 프로필렌 암모산화 반응기용 공급가스 공급 시스템 - Google Patents

프로필렌 암모산화 반응기용 공급가스 공급 시스템 Download PDF

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Abstract

본 발명은 프로필렌 암모산화 반응기용 공급가스 공급 시스템을 제공한다. 상기 공급가스 공급 시스템은 공급가스 혼합 시스템 및 공급 분배기를 포함한다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 공급가스 혼합 시스템에 의해 혼합된 다음, 공급 분배기에 의해 프로필렌 암모산화 반응기 내에 균일하게 분포되며, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 공급 분배기로 유입할 때 초기 온도 T0는 10-220 ℃이다. 프로필렌의 암모산화 및 아크릴로니트릴의 제조를 위한 본원의 프로필렌 및 암모니아 공급가스의 공급 시스템은 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 임의의 위치에서 가스 혼합물의 온도가 암모니아가 활성 질소 원자로 분해되는 온도에 도달하는 것을 방지하여, 이에 의해 프로필렌 및 암모니아 분배기의 취성 질화 파열의 위험을 감소시킨다.

Description

프로필렌 암모산화 반응기용 공급가스 공급 시스템
관련 출원에 대한 상호 참조
본원은 "프로필렌 암모산화 반응기용 공급가스 공급 시스템"이라는 표제의 중국 특허 출원 CN 201711128191.X의 우선권을 주장하며, 이는 2017년 11월 14일에 출원되었으며, 이의 전체 개시 내용은 본원에 참조로서 포함된다.
기술분야
본 발명은, 프로필렌 암모산화 반응 기용 공급가스 공급 시스템 및 상기 공급 시스템을 통해 프로필렌 암모산화 반응기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 제어하는 방법에 관한 것이다.
아크릴로니트릴은 석유 화학 산업에서 중요한 화학 원료이며, 아크릴로니트릴은 일반적으로 많은 국가에서 1-단계의 프로필렌 암모산화에 의해 생산된다.
현재 시판되는 프로필렌 암모산화 촉매의 활성 온도는 400-450 ℃이고, 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기(이하, "프로필렌 및 암모니아 분배기", "공급 분배기" 또는 "분배기"라고도 함)는 고온에서 장 시간 동안 아크릴로니트릴의 생산에 있다. 공급 분배기 내의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스(이하, 가스 혼합물이라 함)는 공급 분배기의 헤더 파이프/메인 파이프/분지 파이프(이하, 총칭하여 파이프)를 통해 유동하면서 반응기층(reactor bed)에 의해 연속적으로 가열된다. 파이프 내 가스 혼합물의 이동 길이가 증가함에 따라 가스 혼합물의 온도도 증가한다. 가스 혼합물의 온도가, 가스 혼합물에 유리 암모니아의 계속된 존재로 인해, 암모니아가 활성 질소 원자로 분해되는 온도(이하, 때때로는 질화온도라 함)로 보다 높은 경우, 암모니아의 일부는 활성 질소 원자로 분해되고, 이는 파이프의 금속 원자에 결합되어, 취성 금속 질화물을 형성한다. 질화물은 작업 조건 하에서 부서지기 쉬운 파열이 일어나고, 공급 분배기의 파열을 야기하여, 프로필렌 및 암모니아의 불균일 분포가 되고, 반응 성능이 저하되고; 심한 경우, 반응기가 작동을 멈추고 분배기를 교체해야 한다. 문헌 "반응기의 분배기의 분배 파이프 파열 이유 분석"에서는 프로필렌 및 암모니아 분배기의 취성 파열 이유를 분석하고 있다. 문헌 "프로필렌 및 암모니아 분배기의 재료 선택 탐색"에서는 암모니아가 350-450 ℃에서 활성 질소 원자로 분해될 수 있음을 내포하고 있다. 현재, 프로필렌 및 암모니아 분배기에 사용되는 재료는 주로 탄소 강이다. 탄소 강에 사용되는 특정 재료에 따라 프로필렌 및 암모니아 분배기의 질화 온도 또한 다르지만(즉, 프로필렌 및 암모니아 분배기를 형성하는 탄소 강의 질화 온도에서 발생될 것), 다양한 탄소 강의 질화 온도가 암모니아가 분해되는 온도 범위 내에 속한다는 기존의 연구 결과가 밝혀졌다.
특허 CN1081482 C에서는 프로필렌 및 암모니아 분배기의 분배 홀의 개구는 온도 의존적이지만, 이 특허는 프로펜 및 암모니아 분배기의 질화를 고려하지 않는다고 개시하고 있다. 다시 말해, 상기 장치는 증가되는 분배기의 교체 빈도의 위험이 있다. 또한, 특허 US3704690 A와 같이, 질화물-내성 합금이 분배기를 제조하는데 사용되나, 암모산화에만 특정되는 문제 및 비용으로 인해, 아크릴로니트릴 생산 기업에서 유통 업체를 사용하는 동안 취성 질화 파열의 문제를 해결할 수 없음이 밝혀졌다. 또한, 특허 CN1089596 A는 파이프 내의 암모니아-함유 가스 혼합물의 온도가 질화 반응의 온도보다 낮도록, 각각의 파이프의 외부 표면 상에 절연층을 제공하는 것을 제안하고 있으나, 이 해결 방안도 설계의 복잡성과 장비의 높은 비용으로 인해 만족스럽지 않다.
본 발명은 프로필렌의 암모산화 및 아크릴로니트릴의 제조용 프로필렌 및 암모니아 공급가스 공급 시스템을 제공한다. 상기 공급 시스템은 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 임의의 위치에서 가스 혼합물의 온도가 암모니아가 활성 질소 원자로 분해되는, 장기간 동안 온도에 도달하거나 심지어 온도보다 높은 것을 방지하여, 프로필렌 및 암모니아 분배기의 취성 질화 파열의 위험을 감소시킨다.
본 발명에 의해 해결될 기술적 문제는 종래의 장치에서, 프로필렌 및 암모니아 분배기의 국부 온도가 질화 온도보다 높아서 분배기의 취성 질화 파열을 야기하여 공급가스의 불균일한 분배 및 반응 결과의 악화를 야기한다는 것이다. 본 발명은 프로필렌의 암모산화 및 아크릴로니트릴의 제조를 위한 프로필렌 및 암모니아 공급가스 공급 시스템을 제공한다. 상기 공급 시스템은 공급가스 혼합 시스템, 공급 분배기 및 관련 응용을 포함하고, 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 임의의 위치에서 가스 혼합물의 온도가 암모니아가 활성 질소 원자로 분해되는 온도에 도달하는 것을 방지할 수 있으며, 이에 의해 프로필렌 및 암모니아 분배기의 취성 질화 파열의 위험을 감소시킨다.
본 발명은 프로필렌 암모산화 반응기용 공급 시스템을 제공하며, 상기 공급 시스템은 공급가스 혼합 시스템 및 공급 분배기를 포함하며, 여기서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 공급가스 혼합 시스템에 의해 혼합된 다음, 공급 분배기에 의해 프로필렌 암모산화 반응기 내에 균일하게 분포되며, 여기서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 공급 분배기로 유입할 때 초기 온도 T0는 10-220 ℃ 이다.
공급 시스템에 따르면, 바람직하게는, 초기 온도 T0는 20-200 ℃이다.
공급 시스템에 따르면, 바람직하게는, 초기 온도 T0는 35-185 ℃이다.
공급 시스템에 따르면, 바람직하게는, 프로필렌 암모산화 반응기는 5-12 미터의 직경을 갖는다.
공급 시스템에 따르면, 바람직하게는, 프로필렌 암모산화 반응기는 7.5-12 미터의 직경을 갖는다.
공급 시스템에 따르면, 바람직하게는, 프로필렌 암모산화 반응기는 8.5-12 미터의 직경을 갖는다.
공급 시스템에 따르면, 바람직하게는, 공급가스 혼합 시스템은 프로필렌 증발기, 프로필렌 과열기, 암모니아 증발기, 암모니아 과열기 및 파이프라인 믹서를 포함하고, 여기서 프로필렌 증발기 및 암모니아 증발기는 파이프라인 믹서와 각각 연통되고, 프로필렌 과열기는 프로필렌 증발기와 파이프라인 믹서 사이에 제공되고, 암모니아 과열기는 암모니아 증발기와 파이프라인 믹서 사이에 제공되며, 여기서 파이프라인 믹서는 빈 파이프라인, 또는 내부 구성요소가 제공된 파이프라인이다.
공급 시스템에 따르면, 바람직하게는, 공급가스 혼합 시스템은 초기 온도 T0 제어 시스템을 더 포함하고, 초기 온도 T0 제어 시스템은 하기를 포함한다:
공급 분배기의 유입구에 제공되고, 초기 온도 T0를 검출하도록 구성된 송신기;
프로필렌 과열기 및 암모니아 과열기에 열을 공급하도록 구성된 열원;
열원과 프로필렌 과열기 사이에 연결된 파이프라인 상 및 열원과 암모니아 과열기 사이에 연결된 파이프라인 상에 각각 제공된 바이패스 밸브(bypass valves); 및
초기 온도 T0의 제어를 달성하기 위해, 상기 송신기로부터 신호를 수신하고, 상기 송신기로부터의 신호에 응답하여 각각의 바이패스 밸브의 개도(opening degree)를 조정하도록 구성된 제어기.
본 발명은 프로필렌 암모산화 반응기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 제어하는 방법을 더 제공하며, 상기 프로필렌 암모산화 반응기는 공급 시스템을 포함하고, 상기 공급 시스템은 공급가스 혼합 시스템 및 공급 분배기를 포함하며, 여기서 상기 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 공급가스 혼합 시스템에 의해 혼합된 다음, 공급 분배기에 의해 프로필렌 암모산화 반응기 내에 균일하게 분포되고,
프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 공급 분배기로 유입할 때 초기 온도 T0가 10-220 ℃가 되도록 하는 단계를 포함하는 방법을 포함한다.
본 발명의 프로필렌 암모산화 반응기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 제어하는 방법에 따르면, 바람직하게는, 상기 방법은 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 공급 분배기로 유입할 때 초기 온도 T0를 20-200 ℃로 하는 것을 가능하게 하는 단계를 포함한다.
본 발명의 프로필렌 암모산화 반응기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 제어하는 방법에 따르면, 바람직하게는, 상기 방법은 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 공급 분배기로 유입할 때 초기 온도 T0를 35-185 ℃로 하는 것을 가능하게 하는 방법을 포함한다.
본 발명의 프로필렌 암모산화 반응기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 제어하는 방법에 따르면, 바람직하게는, 프로필렌 암모산화 반응기의 직경이 5-12 미터이다.
본 발명의 프로필렌 암모산화 반응기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 제어하는 방법에 따르면, 바람직하게는 프로필렌 암모산화 반응기의 직경은 7.5-12 미터이다.
본 발명의 프로필렌 암모산화 반응기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 제어하는 방법에 따르면, 바람직하게는 프로필렌 암모산화 반응기의 직경은 8.5-12 미터이다.
본 발명의 프로필렌 암모산화 반응기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 제어하는 방법에 따르면, 상기 방법은 초기 온도 T0를 제어하는 단계들을 더 포함하며, 상기 단계들은 하기를 포함한다:
열원에 의해 프로필렌 과열기 및 암모니아 과열기에 열을 공급하는 단계;
공급 분배기의 유입구에 제공된 송신기를 사용하여 초기 온도 T0를 검출하는 단계; 및
상기 송신기에 의해 검출된 초기 온도 T0에 따라, 초기 온도 T0를 조정하기 위해, 열원과 프로필렌 과열기 사이에 연결된 파이프라인 상 및 열원과 암모니아 과열기 사이에 연결된 파이프라인 상에 각각 제공된 바이패스 밸브의 개도를 조정하는 단계.
본 명세서에 기술된 도면은 설명을 위한 것일 뿐 본 발명의 범위를 어떠한 방식으로도 제한하려는 것은 아니다. 또한, 도면의 다양한 구성요소의 형상, 비율 등은 개략적인 것이며, 본 개시의 다양한 구성요소의 형상 및 비율을 구체적으로 제한하기보다는 본 발명의 이해를 돕기 위해 사용된다. 본 발명의 교시로, 당업자는 특정 상황에 따라 다양한 가능한 형상 및 비율을 선택함으로써 본 개시를 구현할 수 있다.
도 1은 종래 기술의 프로필렌 암모산화 유동층 반응기의 개략도이다.
도 2는 본 발명의 프로필렌 및 암모니아 분배기의 일 구현예의 구조를 도시한 개략도이다.
도 3은 본 발명의 프로필렌 암모산화 유동층 반응기의 개략도이다.
도 4a는 본 발명의 프로필렌 및 암모니아 분배기의 일 구현예의 측면도이다.
도 4b는 도 4a의 A-A 선을 따라 취한 단면도이다.
도 4c 및 4d는 각각 본 발명의 다른 구현예의 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 평면도이다.
도 5a는 본 발명의 믹서 파이프의 종 단면도이다.
도 5b는 본 발명의 믹서 파이프의 횡 단면도이다.
도 6은 본 발명의 공급 시스템의 초기 온도 T0 제어 시스템의 개략도이다.
도 7은 본 발명의 프로필렌 및 암모니아 분배기의 일 구현예의 구조를 도시한 개략도이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 구현예를 상세히 설명하기로 한다.
도 6에 도시된 바와 같이, 본 발명의 프로필렌 암모산화 반응기의 공급가스 공급 시스템은 공급가스 혼합 시스템(2) 및 공급 분배기(10)를 포함한다.
원료 프로필렌은 프로필렌 과열기(13)를 통해 프로필렌 증발기(11)로부터 혼합 파이프로 유입하고, 원료 암모니아도 암모니아 과열기(14)를 통해 암모니아 증발기(12)로부터 혼합 파이프로 유입한다. 상기 원료 프로필렌과 원료 암모니아는 혼합 파이프 내에서 완전히 혼합되고 나서, 가스 혼합물은 공급 분배기(10)를 통해 촉매층으로 균일하게 공급된다.
당업자는 최상의 결과를 달성하기 위해 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기는, 반응기에 프로필렌 및 암모니아를 가능한 균일하게 반응기에 공급하여, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 반응기 벽으로부터 반응기의 중심까지의 범위에서 가능한 균일하게 분포되도록 해야 할 필요가 있다.
전형적인 프로필렌 암모산화 반응기(1)에서, 공급 분배기(10)는 공기 분배 플레이트(6)와 냉각 코일(7) 사이에 위치된다. 도 4a 내지 도 4c에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따르면, 공급 분배기(10)는 분배기 유입구, 및 반응기 내부에 위치된 가스-가이드 파이프 및 노즐을 포함한다.
분배기 유입구는 가스 혼합물을 반응기 벽을 통해 반응기로 도입하도록 구성된다. 본 발명의 일부 구현예에 따르면, 단 하나의 분배기 유입구만 존재한다. 본 발명의 다른 구현예에 따르면, 다수의 분배기 유입구가 존재할 수 있다. 다수의 분배기 유입구가 존재하는 경우, 이 분배기 유입구들은 일반적으로 동일한 간격으로 반응기 벽 둘레의 동일한 단면 상에 균일하게 분포된다.
본 발명에 따르면, 가스 혼합물은 노즐을 통해 반응기층으로 직접 유입된다. 상기 노즐은 가스-가이드 파이프와 유체 연통하고 있으며, 모든 노즐 개구부는 동일한 단면에 위치하고, 가스 혼합물의 균일한 분포를 달성하기 위한 방식으로 반응기 내에 배열되어야 한다.
본 발명에 따르면, 가스-가이드 파이프는 헤더 파이프 x(x-파이프), 메인 파이프 y(y-파이프) 및/또는 분지 파이프 z(z-파이프)를 포함한다.
z-파이프는 노즐과 직접 유체 연통하는 가스 가이드 파이프이며, 주로 가스 혼합물을 노즐로 운반하는 역할을 한다. z-파이프는 비 분지형 파이프이며, 반응기의 동일한 단면에 배열되고, z-파이프 상에 일정한 방식으로 오리피스가 균일하게 분포되어, z-파이프가 노즐과 연통하여, 반응기의 단면에서 전술한 노즐 개구부의 균일한 분포를 달성하도록 한다. 본 발명의 일부 구현예에 따르면, z-파이프는 직선형 파이프일 수 있다.
y-파이프는 z-파이프와 직접 유체 연통하는 가스 가이드 파이프이며, 주로 가스 혼합물을 z-파이프로 송신하는 역할을 한다. 본 발명의 일부 구현예에 따르면, 반응기의 단면에서 전술한 노즐 개구부의 균일한 분포를 달성하도록, z-파이프는 y-파이프에 균일하게 연결되고 y-파이프는 z-파이프와 동일한 단면에 위치한다. 일부 구현예에서, z-파이프와 유체 연통하는 것에 외에, 반응기의 단면에서 전술한 노즐 개구부의 균일한 분포를 달성하는 데 돕기 위해, z-파이프와 유사한, y-파이프는 또한 오리피스를 통해 노즐과 직접 유체 연통한다. 본 발명의 일부 구현예에 따르면, y-파이프는 직선형 파이프일 수 있다.
x-파이프는 y-파이프와 직접 유체 연통하는 가스 가이드 파이프이며, 주로 가스 혼합물을 y-파이프로 송신하는 역할을 한다. 본 발명의 일부 구현예에 따르면, z-파이프 및 y-파이프는 반응기의 동일한 단면에 위치하지만, 이는 공급 분배기 유입구와 동일한 평면 상에 있지 않으므로, x-파이프는 공급 분배기 유입구로부터 y-파이프로 프로필렌 및 암모니아 혼합가스를 도입하기 위해 제공된다. 본 발명의 일부 구현예에 따르면, 단 하나의 x-파이프만 필요하고, x-파이프는 x-파이프의 말단에, y-파이프와 유체 연통하는 것을 제외하고는, 기타 위치에서 어떠한 분지도 갖지 않는다.
본 발명의 일부 구현예에서, 공급 분배기는 y-파이프(들) 및 z-파이프들만 포함할 수 있고, y-파이프(들)는 분배기 유입구(들)와 직접 연통한다(도 2 및 4d에 도시됨). 본 발명의 다른 구현예에서, 공급 분배기는(도 7에 도시된 바와 같이) 분배기 유입구와 직접 연통하는 z-파이프들만 포함할 수 있다.
따라서, 본 발명에 따르면, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 유입구로부터 유입하고, x-, y- 및 z-파이프를 따라, 또는 y- 및 z-파이프를 따라, 또는 z-파이프를 따라서만 통과하며, 최종적으로 y-파이프 또는 z-파이프 상에 제공된 오리피스를 통과하고 노즐을 통해 반응기층으로 균일하게 분산된다.
프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 가스 혼합물이 공급 분배기의 파이프를 따라 촉매층에 균일하게 공급되는 과정에서 촉매층과 열 교환되어 가스 혼합물의 온도가 노즐을 통해 반응기로 들어가기 전에 최고 온도로 도달할 때까지 계속 상승한다. 그러나, 산업 실무 및 관련 연구에 따르면 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 임의의 위치에서 가스 혼합물의 온도는 항상 공급 분배기의 질화 온도보다 낮아야 한다는 것이 밝혀졌다. 이는 공급 분배기의 어딘가를 통과하는 가스 혼합물의 온도가 공급 분배기의 질화 온도보다 지속적으로 높은 경우, 이 온도에서 장기간 동안 존재한 공급 분배기가 상기 위치에서 질화되기 매우 쉽고, 취성 파열이 야기될 수 있어, 이로써 가스 혼합물의 불균일한 분배 및 공급 분배기의 교체의 위험이 증가되기 때문이다. 프로필렌 및 암모니아 분배기의 구조 설계에 관한 한, 이는 허용되지 않는다.
프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 공급 분배기에서 연속적으로 가열되고, 임의의 시점에서 가스 혼합물의 온도 Ti 및 상기 지점에서의 온도 상승 ΔTi 는 실제로 식(1)로 나타낼 수 있다:
Ti = T0 + ΔTi (1),
식(1)에 따르면, 공급 분배기의 임의의 위치에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도 Ti는, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 공급 분배기로 유입할 때의 온도 T0(이하, 초기 온도 T0으로 지칭), 및 공급 분배기 내의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도 상승 ΔTi 의해 결정된다.
따라서, 초기 온도 T0 및/또는 온도 상승 ΔTi 이 합리적으로 제어 또는 조정될 수 있는 한, 공급 분배기의 임의의 위치에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도 Ti는 공급 분배기의 질화 온도보다 낮도록 효과적으로 제어될 수 있다. 예를 들어, 초기 온도 T0가 결정될 때, 온도 Ti가 질화 온도를 초과하지 않도록, 온도 상승 ΔTi이 제어 또는 조정될 수 있고; 대안적으로, 온도 상승 ΔTi 가 결정될 때, 온도 Ti가 질화 온도보다 낮아지도록 온도 Ti의 효과적인 제어를 달성하기 위해 초기 온도 T0가 또한 제어 또는 조정될 수 있다.
본 발명에서, 다수의 기본 연구 및 시뮬레이션 계산을 통해, 및 반복적인 실험 검증에 의해서, 본 발명자는, 공급 분배기의 파이프를 따라 이동할 때, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도 상승 ΔTi가 가스 혼합물과 반응기층 사이의 열 교환에 의해 제한되고, 반응기 직경, 공급 분배기의 형상, 파이프 및 반응기층의 가스 혼합물 사이의 온도차, 가스 혼합물의 질량 흐름, 열 전달 계수 등과 관련이 있음을 알아내었다. 요약하면, 이러한 관계는 다음 식(2)로 나타낼 수 있다.
ΔTi∝f (D, d, T0, G, TR, K, ...) (2),
여기서 ΔTi는 공급 분배기의 i 지점에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도 상승 ℃이고;
D는 반응기 직경이며;
d는 공급 분배기의 구조적 인자이고;
G는 가스 혼합물의 질량 흐름이며;
T0은 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 공급 분배기로 유입할 때 온도 ℃이고;
TR은 반응 온도 ℃이며;
K는 열 전달 계수이다.
상기 영향 인자들의 분석에 기초하여, 본 발명자는 관련 연구 결과를 요약했다. 컴퓨터 시뮬레이션 계산 및 실험적 검증으로, 반응기 크기, 공급 분배기 구조 및 가스 혼합물의 질량 유량과 같은 인자를 결정한 다음, 공급 분배기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도 상승 ΔTi를 제어하는 방법이 실제로 얻어졌다.
구체적으로, 본 발명에 따르면, 반응기 크기, 공급 분배기 구조, 및 가스 혼합물의 질량 유량과 같은 인자를 결정한 다음, 공급 분배기 내의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도 상승 ΔTi은 더 정제될 수 있으며, 식(3)으로 나타낸다:
ΔTi = aX + bY + cjZ (3)
여기서, X, Y 및 Z는 각각 x-, y- 및 z-파이프를 따라 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 이동 경로의 길이를 미터(m)로 나타내고; a 및 b는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 x- 및 y-파이프에서 각각 이동할 때의 단위 길이 당 평균 온도 상승률을 ℃/m로 나타내고; cj는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 임의의 z-파이프에서 이동할 때의 단위 길이 당 온도 상승 속도를 ℃/m로 나타내고, 여기서 j는 1 이상의 정수를 나타낸다. 따라서, 식(3)은 실제로 온도 상승 ΔTi가 공급 분배기의 파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 이동 경로의 길이 및 공급 분배기의 각각의 파이프를 통해 유동하는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 평균 온도 상승률에 기초하여 계산될 수 있음을 보여주며, 이에 따라, 온도 상승 ΔTi의 제어가 달성될 수 있다.
공급 분배기의 파이프에서 혼합가스의 이동 경로의 길이는 공급 분배기의 구조 및 이에 상응하는 크기에 의존한다. 실제 생산에서 다양한 구조 및 크기의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스 공급 분배기가 있지만, 본 발명에 따르면, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스 공급 분배기의 구조 및 크기에 관계없이, 파이프 내 가스 혼합물의 온도 상승 ΔTi를 상응하게 감소시키기 위해, 공급 분배기 유입구로부터 노즐까지의 x-, y- 및/또는 z-파이프의 가스 혼합물의 총 이동 길이가 가능한 한 짧아야 한다.
상기 목적을 달성하기 위해, 상이한 길이의 x-, y- 및/또는 z-파이프의 상이한 조합이 공급 분배기에서 공급 분배기에 사용되어 공간 배열로 공급 분배기 내의 가스 혼합물의 이동 거리를 감소시킬 필요가 있다.
예를 들어, 본 발명의 일부 구현예에서, x-파이프의 형상은 특별히 제한되지 않으며, 반응기의 실제 상황에 따라 설계될 수 있다. x-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 이동 경로의 길이는 0-20 미터의 범위일 수 있다. 도 2 및 도 4d에 도시된 형상의 공급 분배기가 채택되는 경우, 공급 분배기 유입구(들) 및 y- 및 z-파이프는 반응기(1)의 동일한 수평 단면에 배열된다. 동시에, x-파이프의 길이는 0일 수 있다.
다른 예로서, 본 발명의 일부 구현예에서, 분배기는 일반적으로 y-파이프를 포함한다. y-파이프의 개수는 1-8, 바람직하게는 2 또는 4, 및 가장 바람직하게는 4일 수 있다. 본 발명에 따르면, y-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 이동 길이는 0 내지 반응기의 반경 범위에 있어야 하며, 이로써 y-파이프에서 가스 혼합물이 장거리로 흐르지 않게 하여 균일한 가스 공급의 목적이 달성될 수 있게 한다. 일부 구현예에서, y-파이프는 또한 노즐과 유체 연통하는 복수의 오리피스가 제공될 수 있으며, 이에 의해 z-파이프가 반응기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 균일한 분포를 달성하도록 돕는다.
다른 예로서, 본 발명의 일부 구현예에서, z-파이프에는 노즐과 유체 연통하는 복수의 오리피스가 제공되어 프로필렌 및 암모니아 혼합가스를 반응기로 직접 공급하므로, z-파이프가 존재해야 한다. z-파이프의 형상 및 배열은 z-파이프 상에 배열된 노즐이 반응기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스를 균일하게 분배할 수 있는 요건을 충족시켜야 한다. 본 발명에 따르면, 일반적으로, z-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 이동 길이는 0 내지 반응기의 반경 범위에 있어야 하며, 이로써 파이프에서 가스 혼합물이 장거리로 흐르지 않게 하여 균일한 가스 공급의 목적이 달성될 수 있다.
공급 분배기를 통해 유동하는 혼합가스의 경로 길이 외에, 온도 상승 ΔTi는 또한 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 평균 온도 상승률과 밀접한 관련이 있음을 식(3)으로부터 알 수 있다. 공급 분배기의 각 파이프. 본 발명에 따르면, 파이프 내 가스 혼합물의 평균 온도 상승률은 파이프 내부와 외부 사이의 온도차, 파이프 직경, 및 파이프를 통해 유동하는 가스 혼합물의 질량 흐름과 같은 많은 요인에 의해 영향을 받는다.
예를 들어, 파이프를 통해 유동하는 가스 혼합물의 평균 온도 상승률은 가스 혼합물과 외부계(outside world) 사이의 온도 차이에 의해 결정된다. 동일한 조건 하에서, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 파이프로 유입될 때 초기 온도 T0가 높고, 파이프 외부의 반응기층과 온도 차이가 작은 경우, 평균 온도 상승률이 감소될 것이다.
다른 예로서, 파이프를 통해 유동하는 가스 혼합물의 평균 온도 상승률은 파이프 직경에 의해 영향을 받는다. 동일한 조건 하에서, 가스 혼합물의 평균 온도 상승률은 파이프 직경이 증가함에 따라 더 작아진다. 단지 이론적으로, 파이프의 직경이 어느 정도 증가하면 온도 상승률의 변화를 무시할 수 있다.
다른 예로서, 파이프 내 가스 혼합물의 평균 온도 상승률은 또한 가스 혼합물의 질량 흐름에 의해 영향을 받는다. 동일한 조건 하에서, 파이프로 이송된 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이송 중에 질량 흐름의 변화를 갖지 않으면, 파이프를 통과하는 동안 가스 혼합물의 평균 온도 상승률의 변화는 기본적으로 고정 된 값으로 간주될 수 있다. 그러나, 가스 혼합물이 분지부를 통해 파이프에 연속적으로 분포되어 파이프를 통해 유동하는 가스 혼합물의 질량 흐름이 감소하게 되면, 평균 온도 상승률이 증가할 것이다.
상기 영향 요인은 효과를 발생시키기 위해 조합된다는 점에 유의해야 한다. 예를 들어, 가스 혼합물은 일정한 직경을 갖는 z-파이프를 통과하고, 가스 혼합물의 진행 방향을 따라 이격된 노즐이 z-파이프에 제공되어, 가스 혼합물이 이 노즐을 통해 연속적으로. 반응기로 유입될 수 있다고 가정된다. 가스 혼합물이 반응기 내로의 연속적인 유동으로 인해 가스 혼합물의 이동 방향을 따라 파이프에서 가스 혼합물의 질량 흐름이 계속 감소하더라도, 파이프에서 가스 혼합물의 평균 온도 상승률은 계속적으로 증가되지 않을 것이다. 이는 유동 공정에서 가스 혼합물의 연속적인 온도 상승이 파이프 외부의 가스 혼합물과 반응기층 사이의 온도차를 점진적으로 감소시키고, 온도차의 감소는 이에 따른 가스 혼합물의 평균 온도 상승률을 감소시키기 때문이다. 이러한 방식으로, 파이프 내 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 이동 방향의 시작 말단 및 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 이동 방향의 꼬리 말단에서, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도 상승률이 상대적으로 높을 수 있고(프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도가 상기 시작 말단에서 상대적으로 낮을 수 있으며, 이는 파이프의 내부와 외부 사이에 큰 온도 차이를 야기하며, 따라서 가스 혼합물의 평균 온도 상승률이 증가되고; 가스 혼합물의 연속 전환은 상기 꼬리 말단에 도달하는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 질량 흐름을 감소시키므로, 가스 혼합물의 평균 온도 상승률은 이에 따라 증가한다), 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 이동 방향의 중간부에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도 상승률은 비교적 작을 수 있다. 파이프의 전체 길이에 대해, 온도 상승률의 안장 형태의 변화가 형성된다.
현대 아크릴로니트릴 생산 공정에서, 큰 생산 능력과 높은 수율을 달성하기 위해, 반응기의 크기는 크다. 반응기에서 균일한 가스 공급을 달성하기 위해, 반응기에 사용되는 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기는 또한 비교적 큰 크기를 가져야 하므로 복잡한 구조를 형성할 필요가 있다. 이 경우, 공급 분배기의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도가 상응하는 질화 온도를 초과하지 않도록 제어하기 위해, 공급 분배기의 구조가 정확하게 설계되고 배열될 필요가 있고, 파이프 내 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도 상승이 완전히 제어될 수 있도록, 혼합가스도 합리적으로 제어될 필요가 있다.
반응기 크기의 측면에서, 시판 촉매의 성능의 한계로 인해, 현대 산업 생산에서 아크릴로니트릴 반응기의 크기는 실제로 생산 능력과 밀접한 관련이 있다. 실제 생산에서, 직경이 너무 작은 반응기는 생산 능력이 낮고 비용이 많이 들기 때문에 단계적으로 중단되었다. 또한, 반응기 장비의 가공성 및 공기 분배 플레이트 및 기반에 대한 촉매 부하량으로 인해 반응기를 대형화할 수 없다. 현재, 프로필렌의 암모산화에 의한 아크릴로니트릴의 실제 생산에서의 반응기 직경은 5-12 미터의 범위이다. 현재의 시판 촉매를 사용하면, 아크릴로니트릴의 해당 생산 규모는 연간 약 40-200 킬로톤이다. 따라서, 공급 분배기의 구조 설계와 관련하여, 이 범위의 반응기 크기에 따라 조정 및 배열이 이루어져야 한다.
반응기 크기가 커지면, 공급 분배기의 크기는 그에 따라 확대되어야 한다는 것을 이해해야 한다. 이는 반응기 내에서 가스 혼합물의 균일한 분배를 보장하기에 충분한 길이 및 배열 밀도의 가스 가이드 파이프를 필요로 한다. 따라서, 이는 가스 혼합물이 반응기 내로 공급되기 위해 분배기 내에서 충분한 거리를 이동할 필요가 있음을 고려해야 한다는 것을 의미하기도 한다. 전술한 바와 같이, 가스 가이드 파이프의 동일한 평균 온도 상승률의 경우, 가스 가이드 파이프 내의 가스 혼합물의 온도 상승 ΔT가 더 커진 것을 의미한다. 이 때, 노즐로부터 최종적으로 유동하는 가스 혼합물의 온도를 제어하기 위해, 가스 혼합물의 초기 온도 T0가 이에 따라 조정될 필요가 있다.
또한, 연간 아크릴로니트릴 수율이 고정될 때, 공급 분배기를 통해 반응기로 유입되는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 총 질량 흐름은 일반적으로 비교적 일정하다. 그러나, 이동 과정 동안, 특정 질량 흐름을 갖는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 공급 분배기를 통해 반응기로 유입 할 때, 공급 분배기의 형태의 변화에 따라, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 질량 흐름이 가스 혼합물이 유동하는 각각의 가스 가이드 파이프에 연속적으로 재분배될 것이다. 동시에, 가스 혼합물은 y- 및/또는 z-파이프를 통해 유동하면서 노즐을 통해 반응기로 연속적으로 방출하는데, 이는 파이프 내 혼합가스의 질량 흐름의 지속적인 감소도 야기할 것이다.
예를 들어, 본 발명의 일 구현예에 따르면, 도 4c에 도시된 공급 분배기에서, 가스 혼합물의 균일한 분포를 달성하기 위해, 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 x-파이프는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스를 4개의 y-파이프로 공급하고, 각각의 y-파이프는 가스 혼합물을 다수의 z-파이프로 공급한다. 이러한 방식으로, 파이프의 개수가 증가함에 따라, 단일 x-파이프에서의 가스 혼합물의 질량 흐름은 단일 y-파이프에서의 가스 혼합물의 질량 흐름보다 커야 하고, 단일 y-파이프에서의 가스 혼합물의 질량 흐름은 상응하는 단일 z-파이프에서의 가스 혼합물의 질량 흐름보다 커야 한다. 동시에, 전술한 바와 같이, 오리피스 및 노즐이 또한 y-파이프 및 z-파이프 상에 제공된다. 가스 혼합물이 이들 파이프를 통과하는 공정에서, 가스 혼합물은 노즐을 통해 반응기로 연속적으로 유입되어, 파이프 내의 가스 혼합물의 질량 흐름을 더 감소시키게 한다.
전술한 바와 같이, 파이프 내 가스 혼합물의 질량 흐름은 가스 혼합물의 온도 상승 속도에 직접 영향을 미치며, 파이프를 통해 유동은 가스 혼합물의 질량 흐름의 감소는 파이프 내 가스 혼합물의 평균 온도 상승률이 증가하도록 야기할 것이다. 따라서 공급 분배기에 너무 많은 분지를 배열하여 z- 및/또는 y-파이프를 형성하고, 긴 z- 및/또는 y-파이프를 배열하며, 파이프 상에 간격이 작은 노즐을 배열하면 가스 혼합물의 온도 상승 ΔTi을 확실히 제어하기가 더 어려워진다. 그러나, 반응기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 균일한 분배를 달성하기 위해, 공급 분배기는 긴 가스 가이드 파이프 및 많은 분지뿐만 아니라 고밀도 노즐로 배열되어야 한다. 따라서, 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 설계에서 이러한 두 가지 인자를 동시에 고려해야 한다.
공급 분배기의 온도 상승 ΔTi를 제어하기 위해, 하나의 가능한 수단은 이들 분지 파이프들의 직경을 증가시키는 것이다. 그러나, y- 및 z-파이프는 반응기의 단면에 평행하고 반응기층의 유동화 방향에 수직이기 때문에, 너무 큰 파이프 직경은 반응기의 단면의 넓은 면적을 차지하여, 촉매층의 유동화 품질에 열악한 결과를 초래한다. 따라서, 공급 분배기를 설계 할 때, 공급 분배기가 차지하는 반응기의 단면적을 감소시키기 위해 이 인자를 가능한 많이 고려할 필요가 있으며, 이로써 반응기층에서의 유동화 반응에 영향을 미치지 않기 위해 분배기가 차지하는 전체 단면적이 감소된다(예를 들어, 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 형상을 설계할 때, y-파이프의 직경(파이프 직경)이 x-파이프의 직경보다 작고, z-파이프의 직경이 y-파이프의 직경보다 훨씬 작을 필요가 항상 존재한다).
본 발명자는 이에 대해 많은 탐구와 실습을 해왔다. 본 발명자의 발견에 따르면, 유동화 효과에 영향을 받지 않을 수 있다고 고려하면, z-파이프의 직경의 상한이 바람직하게는 120 mm 이하, 더 바람직하게는 115 mm 이하이다. 상기 상한을 초과하면, 반응기의 총 단면적이 과도하게 점유되어 촉매층의 유동화 품질에 영향을 줄 것이다. 그러나, 노즐은 z-파이프 상에 설치될 필요가 있기 때문에, 공급 분배기의 가공성을 고려하면, z-파이프의 직경의 하한은 바람직하게는 70 mm 이상, 더 바람직하게는 75 mm 이상이다. 상기 하한값을 초과하면 파이프 가공성이 열악해 지므로, 파이프 상에 노즐을 설치하기 어려워진다.
z-파이프는 y-파이프 상에 설치될 필요가 있기 때문에, y-파이프의 직경은 바람직하게는 z-파이프의 직경보다 크고, y-파이프의 직경의 하한은 180 mm 이상, 바람직하게는 200 mm 이상이다. 그러나, 유동화 반응의 효과를 고려하면, y-파이프 직경의 상한은 바람직하게는 400 mm 이하, 더 바람직하게는 370 mm 이하이다. y-파이프의 직경이 상기 범위를 초과하면, 유동화 효과에 영향을 받고, y-파이프 상에 촉매가 쉽게 축적되어 촉매의 데드존을 형성할 수 있다.
유사하게, y-파이프가 x-파이프 상에 설치될 필요가 있기 때문에, x-파이프의 직경은 바람직하게는 y-파이프의 직경보다 더 크다. x-파이프의 직경의 하한은 바람직하게는 250 mm 이상, 더 바람직하게는 300 mm 이상이다. x-파이프 직경의 상한은 바람직하게는 700 mm 이하이고, 더 바람직하게는 650 mm 이하이다.
본 발명자는 아크릴로니트릴의 산업적 생산을 위한 기존 조건에 기초하여 설계된 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기가 크기, 구조적 설계 및 직경에 대한 전술 조건을 만족하는 경우, 공급 분배기에 포함된 x-, y- 및/또는 z-파이프 각각은, 각각의 길이 및 직경, 이를 통과하는 가스 혼합물의 질량 흐름, 및 이 안에 공급된 가스 혼합물의 초기 온도(T0) 및 반응 온도(TR)로 인해, 특정 범위의 평균 온도 상승률을 항상 나타낸다는 것을 항상 나타내었다.
프로필렌 및 암모니아 공급 분배기에는 x-파이프가 제공될 수 있으며, x-파이프는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스를 그 안에 y-파이프로 직접 공급한다. 따라서, x-파이프에서 가스 혼합물의 이동 중에 가스 혼합물의 질량 흐름에 변화가 없으며, 가스 혼합물의 평균 온도 상승률은 기본적으로 고정된 값이다. 본 발명자에 의한 다수의 계산 및 실험적 검증에 따르면, 일반적으로, x-파이프에서 가스 혼합물의 평균 온도 상승률 a는 바람직하게는 2-9 ℃/m의 범위이다.
프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 반응기에 균일하게 유입되는 것을 보장할 필요가 있기 때문에, 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기는 바람직하게는 대칭적인 설계를 채택하고, 공습 분배기의 각각의 y-파이프의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 질량 흐름의 변화는 기본적으로 동일하다. 본 발명자에 의한 다수의 계산 및 실험적 검증에 따르면, 일반적으로, 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 y-파이프에서 가스 혼합물의 평균 온도 상승률 b는 바람직하게는 9-20 ℃/m의 범위이다.
각각의 z-파이프에 포함된 노즐의 개수는 정확히 동일하지 않으며, 각각의 z-파이프와 y-파이프 사이의 조인트에서 가스 혼합물의 초기 온도가 동일하지 않기 때문에, 프로필렌 및 암모니아 분배기의 각각의 z-파이프의 평균 온도 상승률은 다르다. 각각의 z-파이프는 독립적인 평균 온도 상승률을 갖는다. 본 발명자에 의한 다수의 계산 및 실험적 검증에 따르면, 일반적으로, 각각의 z-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 평균 온도 상승률 cj(j는 1 이상의 정수)은 바람직하게는 30-120 ℃/m의 범위이다.
아크릴로니트릴의 생산 능력 요구 사항에 따르면, 반응기의 크기와 공급 분배기의 모양은 일반적으로 많이 다르다. 그러나, 전술한 발견에 기초하여, 본 발명자는 다수의 계산 및 실험적 검증을 통해, 반응기의 크기와 공급 분배기의 형태를 조합하고 가스 혼합물의 적합한 초기 온도 T0를 사용함으로써, 적합한 공급 분배를 설계할 수 있고, 상기 공급 분배기 시스템이 파이프 내 질화 온도보다 높은 온도를 갖는 가스 혼합물의 형성을 완전히 피할 수 있는 것을 발견하였다.
구체적으로, 전술한 바와 같이, 공급 분배기에서, a는 일반적으로 2-9 ℃/m이고, b는 일반적으로 9-20 ℃/m이며, cj는 일반적으로 30-120 ℃/m이다. 따라서, x-, y- 및 z-파이프의 길이 X, Y 및 Z가 제어되는 한, ΔTi는 식(3)에 따라 계산될 수 있고, 적절한 T0과, 공급 분배기 내의 가스 혼합물의 온도는 항상 질화 온도보다 낮다는 것이 보장될 수 있다.
전술한 본 발명자의 발견으로부터, 공급 분배기의 z-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 평균 온도 상승률은 y-파이프에서의 가스 혼합물의 평균 온도 상승률보다 상당히 크다는 것을 알 수 있으며, y-파이프에서의 평균 온도 상승률은 x-파이프에서 가스 혼합물의 평균 온도 상승률보다 크다는 것을 알 수 있다. x- 및 y-파이프에서 가스 혼합물의 이동 중에 가스 혼합물의 온도는 계속적으로 상승하고, 가스 혼합물 ΔTi의 온도 상승은 x-, y-, 및 z-파이프에서의 가스 혼합물의 온도 상승의 중첩이다. 따라서, 반응기에 z-파이프들만 제공된 공급 분배기가 고려된다면, z-파이프 외에 반응기 내에 x- 및 y-파이프가 제공되는 공급 분배기와 비교할 때, 동일한 조건 하에서 공급 분배기는 반응기 내에 z-파이프들만 제공되는 경우, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 보다 낮은 최대 온도 상승 ΔTiMax를 달성할 수 있다. 여기서, 소위 최대 온도 상승 ΔTiMax는 공급 분배기의 유입구로부터 동일한 반응기의 노즐로 도달할 수 있는 최대 온도 상승을 지칭한다. 당업자는, 초기 온도 T0 더하기 최대 온도 상승 ΔTiMax는 공급 분배기의 설계 요건에 따라 질화 온도를 초과하지 않아야 하기 때문에, 공급 분배기의 온도 상승 범위가 최대 온도 상승 ΔTiMax에 의해 결정됨을 이해할 수 있다.
따라서, 본 발명에 제공된 일부 구현예에서, 도 7에 도시 된 바와 같이, 공급 분배기에서, z-파이프는 반응기 벽 상의 공급 분배기의 유입구와 직접 연통하여, 가스 혼합물이 많은 유입구를 통한 z-파이프로 공급되고; 따라서 반응기에는 z-파이프들만 존재한다. 다수의 실험 및 계산에 따르면, 종래 기술의 다양한 프로필렌 및 암모니아 분배기 및 본 발명자에 의해 발명된 다양한 공급 분배기와 비교할 때, 동일한 조건(반응기 크기, 생산 규모 등) 하에서, 도 7에 도시된 형태의 공급 분배기는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 최저의 최대 온도 상승 ΔTiMax를 달성할 수 있다.
예를 들어, 동일한 반응기 직경 및 생산 규모의 경우에, 도 4a 내지 4d에 도시된 형태의 공급 분배기에서, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 촉매층으로 들어가기 전에 공급 분배기에서 더 긴 경로를 이동하기 때문에, 공급 분배기에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 실제 온도 상승 ΔTi는 도 7에 도시된 공급 분배기에서의 ΔTi보다 크고, 따라서 공급 분배기는 도 4a 내지 4d에 도시된 형태의 공급 분배기는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 최저의 최대 온도 상승 ΔTiMax를 달성할 수 없다.
더욱이, 반응기 직경이 5-12 미터의 범위에 있을 때, 반응기 직경이 증가함에 따라, 동일한 유형의 공급 분배기의 y-파이프 및/또는 z-파이프의 길이가 이에 따라 연장되고, 따라서 파이프를 통한 가스 혼합물의 온도 상승은 더 크다는 것을 이해해야 한다. z-파이프의 길이는 그 위에 제공된 노즐의 수 및 노즐 사이의 간격에 의해 결정된다. z-파이프에서 가스 혼합물의 질량 흐름은 노즐의 수와 단일 노즐로부터 나오는 가스 혼합물의 질량 흐름의 곱이다. 단일 노즐에서 나오는 노즐과 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 동일한 질량 흐름과 노즐 사이의 동일한 간격을 가정하면, 가장 긴 z-파이프를 통해 흐르는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 질량 흐름이 이에 따라 증가한다. 직경이 상대적으로 고정된 z-파이프의 경우 z-파이프의 평균 온도 상승률이 약간 감소한다. 따라서 동일한 거리를 유동하는 가스 혼합물의 온도 상승이 감소한다. 결국, ΔTi의 변화는 전술한 변화의 조합일 것이다. 최대 온도 상승 ΔTiMax의 변화에 대해서도 마찬가지이다.
당업자는 최대 온도 상승 ΔTiMax가 반응기 직경의 변화에 따라 변한다는 것을 이해할 수 있다. 본 발명자에 의한 다수의 계산 및 실험적 검증에 따르면, 상업적으로 허용 가능한 공급 분배기의 반응기 직경이 5-12 m의 범위인 것으로 고려될 때, 반응기 직경이 1 미터 증가할 때마다 최대 온도 상승 ΔTiMax는 약 10-17 ℃만큼 증가한다.
또한, 최대 온도 상승 ΔTiMax만을 결정함으로써 노즐로부터 배출되는 가스 혼합물의 최종 온도의 제어를 달성할 수 없다. 식(1)에 따르면, 가스 혼합물의 최종 온도의 제어를 달성하기 위해 ΔTi를 T0과 조합해야 한다. T0도 가스 가이드 파이프의 평균 온도 상승률에 영향을 미친다는 것을 고려하면, 본 발명자는 z-파이프에 대해, 동일한 조건 하에서, 평균 온도 상승률이 감소하는 다수의 계산 및 실험 검증을 통해 T0이 10 ℃ 증가할 때마다 약 0.7-1.3 ℃/m이 감소한다는 것을 발견하였다.
요약하면, 공급 시스템에서 전술한 최저의 최대 온도 상승 ΔTi의 실현 조건과 조합하여, 본 발명자는 본 발명에서 제공되는 산업 조건에 대한 프로필렌 및 암모니아 공급 시스템에서 최종을 보장하기 위해 노즐로부터 분출된 가스 혼합물의 온도는 상응하는 질화 온도를 초과하지 않으며, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 초기 온도 T0는 220 ℃ 이하이어야 한다는 것을 확인하였다. 또한, 반응기 직경이 더 큰 경우, 예를 들어 반응기 직경이 7.5-12 미터인 경우, 초기 온도 T0는 200 ℃ 이하이어야 하고; 반응기 직경이 8.5-12 미터인 경우, 초기 온도 T0는 185 ℃ 이하이어야 한다.
또한, 가스 혼합물의 운송 중, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 반응기 내로 원활하게 공급될 수 있도록 하기 위해, 일정한 압력이 필요하다. 동시에, 운송 중 저온으로 인해 파이프에서 발생하는 응축물을 피하기 위해 증발기로부터 과열된 상태의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스를 반응기의 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기로 이송해야 한다. 따라서, 본 발명의 공급 시스템에서, T0은 10 ℃ 이상, 바람직하게는 20 ℃ 이상, 더 바람직하게는 35 ℃ 이상, 더욱 더 바람직하게는 45 ℃ 이상이다.
따라서, 반응기 직경이 5-12 미터인 경우, 상기 범위 내에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 초기 온도 T0를 제어함으로써, 공급 분배기 내의 임의의 위치에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도가 질화 온도보다 낮은 범위에서 효과적으로 제어될 수 있다.
또한, 상기 범위 내에서 초기 온도 T0를 제어하기 위해, 본 발명의 공급가스 공급 시스템에는 공급가스 혼합 시스템(2)이 제공된다. 이하, 도면을 참조하여 본 발명을 설명한다. 도 6에 도시된 바와 같이, 공급가스 혼합 시스템(2)은 프로필렌 증발기(11), 프로필렌 과열기(13), 암모니아 증발기(12), 암모니아 과열기(14) 및 파이프라인 믹서(15)를 포함한다. 상술한 바와 같이, 원료 프로필렌은 프로필렌 과열기(13)을 통해 프로필렌 증발기(11)로부터의 혼합 라인으로 유입한다. 유사하게, 원료 암모니아도 암모니아 과열기(14)를 통해 암모니아 증발기(12)로부터의 혼합 라인으로 유입한다. 원료 프로필렌 및 원료 암모니아는 혼합 라인에서 혼합된 다음, 공급 분배기(10)로 유입한다.
공급 분배기(10)로 들어가기 전에 프로필렌과 암모니아의 충분한 혼합을 달성하기 위해, 본 발명의 프로필렌 및 암모니아 공급가스 공급 시스템의 공급가스 혼합 시스템(2)은 파이프라인 믹서(15)를 더 포함한다. 파이프라인 믹서의 역할은 다음과 같다. 프로필렌 및 암모니아 분배기의 각각의 노즐로부터 배출되는 가스 혼합물이 동일한 비율의 원료 가스를 갖도록, 과열기로부터의 원료 가스가 혼합 라인에서 보다 균일하게 혼합되도록 한다. 원료 프로필렌 및 암모니아의 혼합 라인은 파이프라인 믹서로서 직접 사용될 수 있다. 프로필렌 및 암모니아 혼합 라인의 내부 구성요소를 포함하는 파이프라인 믹서의 특정 설치 위치에 제한은 없으며, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스를 함유하는 파이프라인의 임의의 위치에 설치될 수 있지만, 바람직하게는, 라인 믹서(15)는 반응기 근처의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 파이프라인에 제공된다. 바람직하게는, 도 5b에 도시된 내부 부재(16)가 라인 믹서(15)에 추가될 수 있다. 내부 부재의 특정 형상은 특별히 제한되지 않으며, 도 5b에 도시된 바와 같은 핀형 형상 또는 다른 형상을 가질 수 있다.
과열기와 반응기의 프로필렌 및 암모니아 유입구 사이의 공급가스 파이프라인에는 절연 수단이 제공되지만, 공급가스는 프로필렌과 암모니아 과열기 사이의 파이프라인 및 반응기의 프로필렌 및 암모니아 유입구에서 생산 기업에 의한 장치의 전체 레이아웃의 제한으로 인해 항상 일정한 열 손실을 겪는다. 과열기에 의해 과열된 후의 공급가스의 온도는 공급가스가 프로필렌 및 암모니아 유입구에 도달하는 온도보다 높다. 또한, 계절에 따라 공급가스와 외부 환경의 온도 차이에 따라 열 손실 정도가 달라진다. 또한, 상이한 크기의 장치 및 상이한 디자인 형태의 프로필렌 및 암모니아 분배기의 경우, 프로필렌 및 암모니아 분배기의 유입구에서 초기 온도 T0의 설계값도 변한다.
외부의 불확실한 요인으로 인한 초기 온도 T0의 변동을 피하기 위해, 본 발명의 프로필렌 및 암모니아 공급가스 공급 시스템은 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 유입구에서 초기 온도 T0 제어 시스템을 더 포함한다. 도 6에 도시된 바와 같이, 초기 온도 T0 제어 시스템은 송신기, 열원, 바이패스 밸브 및 제어기를 포함한다. 상기 송신기는 공급 분배기의 유입구에 제공되며 초기 온도 T0를 검출하도록 구성된다. 열원(예컨대, 저압 증기 LP; 열원의 온도 및 압력은 일반적으로 안정적인 것으로 간주되며, 열원은, 이하에서, 가끔은, 열원 LP로 지칭됨)은 프로필렌 과열기(12) 및 암오니아 과열기(14)에 열을 공급하도록 구성된다. 바이패스 밸브는 열원 LP과 프로필렌 과열기(12) 사이에 연결된 파이프라인 및 열원 LP과 암모니아 과열기(14) 사이에 각각 연결된 파이프라인 상에 제공된다. 제어기는 송신기로부터 신호를 수신하고 송신기로부터의 신호에 응답하여 각각의 바이패스 밸브의 개도를 조정하도록 구성된다.
프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 유입구에서 온도 T0의 정확한 온도 제어는 일반적으로 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 측정된 온도 T0에 응답하여 공급가스 과열기에 공급되는 저압 증기와 같은 열원의 유량을 조정함으로써 달성된다. 구체적으로, 도 6에 도시된 바와 같이, 유입구에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 측정 온도가 설계 초기 온도 T0보다 낮을 때, 온도 송신기는 신호를 제어기로 전송하고, 제어기는 신호에 응답하여 각각의 바이패스 밸브의 개도를 조정하여 열원의 유동을 증가시키고 각각의 과열기의 배출구에서 공급가스의 온도를 증가시켜, 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 유입구에서 온도 T0가 설계된 초기 온도에 도달한다. 반대로, 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 측정 온도가 설계된 초기 온도 T0보다 높으면 온도 송신기가 신호를 제어기로 전송하고, 제어기는 신호에 응답하여 각각의 바이패스 밸브의 개도를 조정하여, 열원의 유동을 감소시키고 각각의 과열기의 배출구에서의 공급가스의 온도를 감소시켜, 프로필렌 및 암모니아 공급 분배기의 유입구에서의 온도 T0가 설계된 초기 온도에 도달하도록 한다. 일반적으로, 프로필렌 가스 및 암모니아 가스가 각각의 과열기에 의해 과열된 후, 각각의 과열기의 배출구에서의 프로필렌 가스 및 암모니아 가스의 온도는 유사하고, 프로필렌 과열기 바이패스 밸브 제어기 및 암모니아 과열기 바이패스 밸브 제어기의 작동은 모두 유입구 온도에 반응하고, 프로필렌 과열기의 바이패스 밸브의 제어기 작동 및 암모니아 과열기의 바이패스 밸브의 제어기의 작동은 유입구에 온도 T0에 반응한다.
실시예
본 발명의 구현예는 특정 실시예를 통해 보다 상세하게 설명될 것이다.
하기 실시예의 모든 데이터는 각각 직경이 5.0 m, 5.4 m, 7.5 m, 8.5 m, 10 m 및 12 m인 암모산화 유동층 반응기에서의 조건을 시뮬레이션하여 실험실에서 수득된 것이다. 실제 공급 분배기는 발명의 설명의 도면에서 다양한 공급 분배기의 형태에 따라 재료로서 탄소 강으로 시뮬레이션 되었고, 온도 분배기는 공급 분배기의 온도를 측정하고 이에 상응하는 평균 온도 상승률을 계산하기 위해 중요한 노드에 제공된 것이다. 하기 실시예 및 비교예에서, 모든 데이터는 여러 번 측정 후 평균화한 것이다.
실시예 1
유동층 반응기는 5.0 m의 직경을 갖고, 장치를 완전 부하에서 작동시켰다. 공급가스의 비 C3H6: NH3: 공기는 1: 1.2: 9.3이고, 반응온도는 440 ℃이며 반응 압력은 55 KPa이었다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 7과 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌고,
Figure 112020060718008-pct00001
80 mm의 직경인 z-파이프를 가졌다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달하였으며, 여기서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는, 상응하는 z-파이프에서 2.42 m 이동 길이를 이동한 때 가장 먼 꼬리 말단 노즐에 도달하였다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 분배기 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 220 ℃로 제어했으며, z-파이프에서 이동된 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동한 때의 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 52 ℃/m 이며, 상기 가장 먼 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 346 ℃였다.
실시예 2
유동층 반응기는 5.4 m의 직경을 갖고, 장치를 완전 부하에서 작동시켰다. 공급가스의 비 C3H6: NH3: 공기는 1: 1.2: 9.3이고, 반응온도는 440 ℃이며 반응 압력은 55 KPa이었다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 7과 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌고,
Figure 112020060718008-pct00002
90 mm의 직경인 z-파이프를 가졌다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달하였으며, 여기서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는, 상응하는 z-파이프에서 2.6 m 이동 길이를 이동한 때 가장 먼 꼬리 말단 노즐에 도달하였다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 분배기 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 160 ℃로 제어하였으며, z-파이프에서 이동된 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동한 때의 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 60 ℃/m이며, 상기 가장 먼 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 316 ℃였다.
실시예 3
유동층 반응기는 7.5 m의 직경을 갖고, 장치를 완전 부하에서 작동시켰다. 공급가스의 비, 반응 온도 및 반응 압력은 실시예 1과 동일하였다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 7과 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌고,
Figure 112020060718008-pct00003
90 mm의 직경인 z-파이프를 가졌다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달하였으며, 여기서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는, 상응하는 z-파이프에서 3.65 m 이동 길이를 이동한 때 가장 먼 꼬리 말단 노즐에 도달하였다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 분배기 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 200 ℃로 제어하였으며, z-파이프에서 이동된 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동한 때의 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 40 ℃/m 이며, 상기 가장 먼 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 346 ℃였다.
실시예 4
유동층 반응기는 8.5 m의 직경을 갖고, 장치를 완전 부하에서 작동시켰다. 공급가스의 비, 반응 온도 및 반응 압력은 실시예 1과 동일하였다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 7과 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌고,
Figure 112020060718008-pct00004
90 mm의 직경인 z-파이프를 가졌다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달하였으며, 여기서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는, 상응하는 z-파이프에서 4.15 m 이동 길이를 이동한 때 가장 먼 꼬리 말단 노즐에 도달하였다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 분배기 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 185 ℃로 제어하였으며, z-파이프에서 이동된 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동한 때의 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 39 ℃/m이고, 상기 가장 먼 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 347 ℃였다.
실시예 5
유동층 반응기는 12 m의 직경을 갖고, 장치를 완전 부하에서 작동시켰다. 공급가스의 비, 반응 온도 및 반응 압력은 실시예 1과 동일하였다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 7과 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌고,
Figure 112020060718008-pct00005
110 mm의 직경인 z-파이프를 가졌다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달하였으며, 여기서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는, 상응하는 z-파이프에서 5.9 m 이동 길이를 이동한 때 가장 먼 꼬리 말단 노즐에 도달하였다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 분배기 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 130 ℃로 제어하였으며, z-파이프에서 이동된 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동한 때의 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 37 ℃/m이고, 상기 가장 먼 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 348 ℃였다.
실시예 6
유동층 반응기는 10 m의 직경을 갖고, 장치를 완전 부하에서 작동시켰다. 공급가스의 비, 반응 온도 및 반응 압력은 실시예 1과 동일하였다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 4a 및 4c와 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌다. x-파이프는
Figure 112020060718008-pct00006
450 mm의 직경을 갖고, y-파이프는
Figure 112020060718008-pct00007
250 mm의 직경을 갖고, z-파이프는
Figure 112020060718008-pct00008
90 mm의 직경을 가졌다. x-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합 기체의 이동 길이는 13 m 이었다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기의 파이프를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달하였고, 분배기의 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 52 ℃로 제어하였다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 이러한 형태의 프로필렌 및 암모니아 분배기의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 가장 긴 z-파이프의 꼬리 말단 노즐로 이동할 때, 즉, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 각각 x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 13 m, 4.1 m 및 2.8 m의 이동 길이로 이동할 때, 최대 온도에 도달했다. x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동할 때 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 각각 4.5 ℃/m, 13.5 ℃/m 및 55 ℃/m 였다. 따라서, 상기 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 319 ℃였다.
실시예 7
유동층 반응기는 10 m의 직경을 갖고, 장치를 완전 부하에서 작동시켰다. 공급가스의 비, 반응 온도 및 반응 압력은 실시예 1과 동일하였다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 4a 및 4b와 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌다. x-파이프는
Figure 112020060718008-pct00009
500 mm의 직경을 갖고, y-파이프는
Figure 112020060718008-pct00010
250 mm의 직경을 갖고, z-파이프는
Figure 112020060718008-pct00011
100 mm의 직경을 가졌다. x-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합 기체의 이동 길이는 8 m 이었다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기의 파이프를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달하였고, 분배기의 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 36 ℃로 제어하였다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 이러한 형태의 프로필렌 및 암모니아 분배기의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 가장 긴 z-파이프의 꼬리 말단 노즐로 이동할 때, 즉, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 각각 x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 8 m, 0.3 m 및 4.8 m의 이동 길이로 이동할 때, 최대 온도에 도달했다. x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동할 때 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 각각 4 ℃/m, 13 ℃/m 및 50 ℃/m 였다. 따라서, 상기 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 312 ℃였다.
실시예 8
유동층 반응기는 10 m의 직경을 갖고, 장치를 완전 부하에서 작동시켰다. 공급가스의 비, 반응 온도 및 반응 압력은 실시예 1과 동일하였다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 1 및 4d와 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌다. y-파이프는
Figure 112020060718008-pct00012
300 mm의 직경을 갖고, z-파이프는
Figure 112020060718008-pct00013
100 mm의 직경을 가졌다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기의 파이프를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달하였고, 분배기의 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 110 ℃로 제어하였다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 이러한 형태의 프로필렌 및 암모니아 분배기의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 가장 긴 z-파이프의 꼬리 말단 노즐로 이동할 때, 즉, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 각각 y-파이프 및 z-파이프에서 1.3 m 및 3.4 m의 이동 길이로 이동할 때, 최대 온도에 도달했다. y-파이프 및 z-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동할 때 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 각각 14.5 ℃/m 및 58 ℃/m 였다. 따라서, 상기 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 326 ℃였다.
실시예 9
유동층 반응기는 7.5 m의 직경을 갖고, 장치를 완전 부하에서 작동시켰다. 공급가스의 비, 반응 온도 및 반응 압력은 실시예 1과 동일하였다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 4a 및 4c와 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌다. x-파이프는
Figure 112020060718008-pct00014
320 mm의 직경을 갖고, y-파이프는
Figure 112020060718008-pct00015
220 mm의 직경을 갖고, z-파이프는
Figure 112020060718008-pct00016
90 mm의 직경을 가졌다. x-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합 기체의 이동 길이는 14 m 이었다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기의 파이프를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달하였고, 분배기의 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 80 ℃로 제어하였다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 이러한 형태의 프로필렌 및 암모니아 분배기의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 가장 긴 z-파이프의 꼬리 말단 노즐로 이동할 때, 즉, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 각각 x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 14 m, 2.7 m 및 2.2 m의 이동 길이로 이동할 때, 최대 온도에 도달했다. x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동할 때 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 각각 5.8 ℃/m, 13.4 ℃/m 및 4.6 ℃/m 였다. 따라서, 상기 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 298 ℃였다.
실시예 10
유동층 반응기는 12 m의 직경을 갖고, 장치를 완전 부하에서 작동시켰다. 공급가스의 비, 반응 온도 및 반응 압력은 실시예 1과 동일하였다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 4a 및 4c와 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌다. x-파이프는
Figure 112020060718008-pct00017
550 mm의 직경을 갖고, y-파이프는
Figure 112020060718008-pct00018
250 mm의 직경을 갖고, z-파이프는
Figure 112020060718008-pct00019
100 mm의 직경을 가졌다. x-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 이동 길이는 15 m이었다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기의 파이프를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달하였고, 분배기의 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 80 ℃로 제어하였다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 이러한 형태의 프로필렌 및 암모니아 분배기의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 가장 긴 z-파이프의 꼬리 말단 노즐로 이동할 때, 즉, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 각각 x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 15 m, 4.4 m 및 3.6 m의 이동 길이로 이동할 때, 최대 온도에 도달했다. x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동할 때 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 각각 3.3 ℃/m, 11 ℃/m 및 43 ℃/m 였다. 따라서, 상기 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 333 ℃였다.
실시예 11
유동층 반응기는 12 m의 직경을 갖고, 장치를 완전 부하에서 작동시켰다. 공급가스의 비, 반응 온도 및 반응 압력은 실시예 1과 동일하였다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 4a 및 4c와 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌다. x-파이프는
Figure 112020060718008-pct00020
550 mm의 직경을 갖고, y-파이프는
Figure 112020060718008-pct00021
250 mm의 직경을 갖고, z-파이프는
Figure 112020060718008-pct00022
100 mm의 직경을 가졌다. x-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 이동 길이는 15 m이었다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기의 파이프를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달하였고, 분배기의 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 80 ℃로 제어하였다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 이러한 형태의 프로필렌 및 암모니아 분배기의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 가장 긴 z-파이프의 꼬리 말단 노즐로 이동할 때, 즉, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 각각 x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 15 m, 4.4 m 및 3.6 m의 이동 길이로 이동할 때, 최대 온도에 도달했다. x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동할 때 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 각각 3.3 ℃/m, 11.2 ℃/m 및 46 ℃/m 였다. 따라서, 상기 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 304 ℃였다.
비교예 1
유동층 반응기의 직경은 10m이고, 장치를 완전 하중에서 작동시켰다. 공급 가스 비율, 반응 온도 및 반응 압력은 실시예 1과 동일하였다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 4a 및 4b와 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌다. x-파이프는
Figure 112020060718008-pct00023
500 mm의 직경을 갖고, y-파이프는
Figure 112020060718008-pct00024
250 mm의 직경을 갖고, z-파이프는
Figure 112020060718008-pct00025
90 mm의 직경을 가졌다. x-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 이동 길이는 13 m이었다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 이러한 형태의 프로필렌 및 암모니아 분배기의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 가장 긴 z-파이프의 꼬리 말단 노즐로 이동할 때, 즉, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 각각 x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 13 m, 0.3 m 및 4.8 m의 이동 길이로 이동할 때, 최대 온도에 도달했다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 분배기의 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도 T0를 7 ℃로 제어하였다. x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동할 때 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 각각 4.1 ℃/m, 13.5 ℃/m 및 58 ℃/m 였다. 따라서, 상기 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 343 ℃였다. 또한, 프로필렌 및 암모니아 분배기의 유입구에서 공급 가스 응축물이 생성되는 것을 발견하기도 하였다.
비교예 2
유동층 반응기의 직경은 12m이고, 장치를 완전 하중에서 작동시켰다. 공급 가스 비율, 반응 온도 및 반응 압력은 실시예 1과 동일하였다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 4a 및 4c와 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌다. x-파이프는
Figure 112020060718008-pct00026
650 mm의 직경을 갖고, y-파이프는
Figure 112020060718008-pct00027
400 mm의 직경을 갖고, z-파이프는
Figure 112020060718008-pct00028
130 mm의 직경을 가졌다. x-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 이동 길이는 14.5 m이었다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기의 파이프를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달하였고, 분배기의 유입구에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 130 ℃로 제어하였다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, 이러한 형태의 프로필렌 및 암모니아 분배기의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 가장 긴 z-파이프의 꼬리 말단 노즐로 이동할 때, 즉, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 각각 x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 14.5 m, 4.1 m 및 4.3 m의 이동 길이로 이동할 때, 최대 온도에 도달했다. x-파이프, y-파이프 및 z-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동할 때 단위 길이 당 평균 온도 상승률은 각각 3.0 ℃/m, 8.5 ℃/m 및 35 ℃/m 였다. 따라서, 상기 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 359 ℃였다.
비교예 3
유동층 반응기의 직경은 5.0 m이고, 장치를 완전 하중에서 작동시켰다. 공급 가스 비율, 반응 온도 및 반응 압력은 실시예 1과 동일하였다. 프로필렌 및 암모니아 분배기는, 도 7과 같은 형태를 가지며, 탄소 강으로 만들어졌고, z-파이프는
Figure 112020060718008-pct00029
80 mm의 직경을 가졌다. 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 프로필렌 및 암모니아 분배기를 통해 각각의 z-파이프의 꼬리 말단 노즐에 도달했으며, 여기서 프로필렌과 암모니아 혼합가스는 해당 z-파이프에서 5.9 m의 이동 길이에서 가장 먼 꼬리 말단 노즐에 도달했다. 관련 모델 데이터 및 이용 가능한 실험 데이터에 따르면, z-파이프에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 이동할 때 단위 길이 당 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 평균 온도 상승률은 52 ℃/m이고, 프로필렌의 온도는 분배기의 유입구에서의 암모니아 혼합가스를 225 ℃로 제어하였고, 상기 꼬리 말단 노즐에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도는 352 ℃였다.
본 발명의 공급 가스 공급 시스템이 사용되는 실시예 1 내지 11에서, 공급 분배기의 임의의 위치에서의 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도 T는 350 ℃보다 낮고, 즉, 암모니아는 활성 질소 원자로 분해된다. 비교하여, 비교예 1에서, 공급 시스템의 특정 파라미터가 본 발명의 범위를 벗어 났을 때, 공급 가스 응축물이 프로필렌 및 암모니아 분배기의 유입구에서 생성되어, 공급 가스의 공급량의 부정확성을 야기할 수 있음이 밝혀진 동시에, 비교예 2 및 3에서, 프로필렌 및 암모니아 분배기의 취성 파열이 쉽게 발생하여 분배기 교체 빈도를 증가시켰다는 것이 밝혀졌다.
이상, 본 발명의 기술적 해결 방법을 실시예에 따라 상세히 설명하였으나, 본 발명의 보호 범위가 이에 한정되는 것은 아니다.
비록 본 발명이 바람직한 실시예를 참조하여 설명되었지만, 본 발명의 다양한 변형이 본 발명에 대해 이루어질 수 있고 본 명세서의 구성 요소는 본 발명의 범위를 벗어나지 않으면 서 등가물로 대체될 수 있다. 특히, 실시예에서 언급된 기술적 특징은 구조적 충돌이 없는 한 임의의 방식으로 결합될 수 있다. 본 발명은 본 명세서에 개시된 특정 실시예로 한정되지 않고 청구 범위의 범위 내에 속하는 모든 기술 해결 방안을 포함한다.
1 프로필렌 암모산화 반응기
2 공급가스 혼합 시스템
3 노즐
6 공기 분배 플레이트
7 냉각 코일
10 공급 분배기
11 프로필렌 증발기
12 암모니아 증발기
13 프로필렌 과열기
14 암모니아 과열기
15 파이프라인 믹서
16 내부 부재(inner member)
x 헤더 파이프
y 메인 파이프
z 분지 파이프
LP 열원

Claims (15)

  1. 공급가스 혼합 시스템 및 공급 분배기를 포함하는 프로필렌 암모산화 반응기용 공급가스 공급 시스템으로서,
    프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 상기 공급가스 혼합 시스템에 의해 혼합된 다음, 공급 분배기에 의해 프로필렌 암모산화 반응기 내에 균일하게 분포되고,
    상기 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 상기 공급 분배기로 유입할 때 초기 온도 T0는 10~220 ℃이고,
    상기 공급가스 혼합 시스템은 프로필렌 증발기, 프로필렌 과열기, 암모니아 증발기, 암모니아 과열기 및 파이프라인 믹서를 포함하고,
    상기 프로필렌 증발기 및 암모니아 증발기는 파이프라인 믹서와 각각 연통하며, 상기 프로필렌 과열기는 프로필렌 증발기와 파이프라인 믹서 사이에 제공되고, 상기 암모니아 과열기는 암모니아 증발기와 파이프라인 믹서 사이에 제공되며,
    상기 파이프라인 믹서는 빈 파이프라인, 또는 내부 구성요소가 제공된 파이프라인이고,
    상기 공급가스 혼합 시스템은 초기 온도 T0 제어 시스템을 더 포함하고, 초기 온도 T0 제어 시스템은,
    공급 분배기의 유입구에 제공되고 초기 온도 T0를 검출하도록 구성된 송신기;
    프로필렌 과열기 및 암모니아 과열기에 열을 공급하도록 구성된 열원;
    상기 열원과 프로필렌 과열기 사이에 연결된 파이프라인 상 및 상기 열원과 암모니아 과열기 사이에 연결된 파이프라인 상에 각각 제공된 바이패스 밸브(bypass valve); 및
    초기 온도 T0의 제어를 달성하기 위해, 송신기로부터 신호를 수신하고 송신기로부터의 신호에 응답하여 각각의 바이패스 밸브의 개도(opening degree)를 조정하도록 구성된 제어기
    를 포함하는, 공급가스 공급 시스템.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 초기 온도 T0는 20~200 ℃ 인, 공급가스 공급 시스템.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 초기 온도 T0는 35~185 ℃ 인, 공급가스 공급 시스템.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 프로필렌 암모산화 반응기의 직경은 5~12 미터인, 공급가스 공급 시스템.
  5. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 프로필렌 암모산화 반응기의 직경은 7.5~12 미터인, 공급가스 공급 시스템.
  6. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 프로필렌 암모산화 반응기의 직경은 8.5~12 미터인, 공급가스 공급 시스템.
  7. 프로필렌 암모산화 반응기에서 프로필렌 및 암모니아 혼합가스의 온도를 제어하는 방법으로서,
    상기 프로필렌 암모산화 반응기는 공급 시스템을 포함하고, 상기 공급 시스템은 공급가스 혼합 시스템 및 공급 분배기를 포함하며, 프로필렌 및 암모니아 혼합가스는 공급가스 혼합 시스템에 의해 혼합된 다음, 공급 분배기를 통해 프로필렌 암모산화 반응기 내에 균일하게 분포되고,
    상기 방법은 프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 공급 분배기로 유입할 때 초기 온도 T0가 10~220 ℃가 되도록 하는 단계를 포함하고,
    초기 온도 T0를 제어하는 단계를 더 포함하고, 상기 단계는,
    열원에 의해 프로필렌 과열기 및 암모니아 과열기에 열을 공급하는 단계;
    공급 분배기의 유입구에 제공된 송신기를 사용하여 초기 온도 T0를 검출하는 단계; 및
    송신기에 의해 검출된 초기 온도 T0에 따라, 초기 온도 T0를 조정하기 위해 열원과 프로필렌 과열기 사이에 연결된 파이프라인 상 및 열원과 암모니아 과열기 사이에 연결된 파이프라인 상에 각각 제공된 바이패스 밸브의 개도를 조정하는 단계
    를 포함하는, 방법.
  8. 제7항에 있어서,
    프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 공급 분배기로 유입할 때 초기 온도 T0를 20~200 ℃이 되도록 하는 단계를 포함하는, 방법.
  9. 제7항에 있어서,
    프로필렌 및 암모니아 혼합가스가 공급 분배기로 유입할 때 초기 온도 T0를 35~185 ℃이 되도록 하는 단계를 포함하는, 방법.
  10. 제7항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 프로필렌 암모산화 반응기의 직경은 5~12 미터인, 방법.
  11. 제7항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 프로필렌 암모산화 반응기의 직경은 7.5~12 미터인, 방법.
  12. 제7항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 프로필렌 암모산화 반응기의 직경은 8.5~12 미터인, 방법.
  13. 삭제
  14. 삭제
  15. 삭제
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