KR102476932B1 - Extraction method of hinoki cypress - Google Patents

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Abstract

본 발명은 편백 추출방법에 관한 것으로, 보다 상게하게는 ⅰ)편백 잎과 가지를 세척 후 1 내지 5 cm 범위로 절단하는 단계 및,; ⅱ)절단한 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율로 혼합하고 10 내지 50 ℃ 범위의 온도에서 4 내지 30 시간 동안 추출하는 단계를 포함한 편백 추출방법에 관한 것으로, 본 발명은 향균 및 방부 효과가 있다고 알려진 편백의 유효성분을 추출하는 데 있어서, 강한 향과 색을 띄는 부산물의 문제로 인해 화장료 원료로 사용이 불가능했던 기존 추출방법의 문제를 해결하여 유효성분만을 추출한 추출물을 수득할 수 있는 방법을 제공한다.The present invention relates to a cypress extraction method, and more specifically, i) cutting cypress leaves and branches into a range of 1 to 5 cm after washing; ii) It relates to a cypress extraction method comprising mixing 300 to 2,000 parts by weight of polyol with respect to 100 parts by weight of cut cypress leaves and branches and extracting at a temperature in the range of 10 to 50 ° C for 4 to 30 hours. In extracting the active ingredient of cypress, which is known to have antibacterial and antiseptic effects, the extract obtained by extracting only the active ingredient was solved by solving the problem of the existing extraction method, which was impossible to use as a cosmetic raw material due to the problem of by-products with strong fragrance and color. Provides a way to obtain it.

Description

편백 추출방법{EXTRACTION METHOD OF HINOKI CYPRESS}Cypress extraction method {EXTRACTION METHOD OF HINOKI CYPRESS}

본 발명은 편백 추출방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 ⅰ)편백 잎과 가지를 세척 후 1 내지 5 cm 범위로 절단하는 단계 및,; ⅱ)절단한 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율로 혼합하고 10 내지 50 ℃ 범위의 온도에서 4 내지 30 시간 동안 추출하는 단계를 포함한 편백 추출방법에 관한 것이다.The present invention relates to a cypress extraction method, and more particularly, i) cutting cypress leaves and branches into a range of 1 to 5 cm after washing; ii) A cypress extraction method including the step of mixing 300 to 2,000 parts by weight of polyol with respect to 100 parts by weight of cut cypress leaves and branches and extracting at a temperature in the range of 10 to 50 ° C. for 4 to 30 hours.

편백나무는 피톤치드(phytoncide)라는 물질을 뿜어내는데, 피톤치드는 나무가 각종 해충이나 박테리아로부터 자신을 보호하기 위해 내뿜는 방향성 물질로, 피톤치드의 주성분은 테르펜(terpene) 계통의 유기화합물이며, 포름알데히드와 같은 공기 중 유해물질을 제거하고, 항균 효과, 면역기능증대 효과는 물론 아토피, 알레르기 예방에도 탁월한 효과가 있는 것으로 알려져 있다. 따라서, 편백나무의 잎, 가지 등에서 항균 및 방부성분을 추출하여 화장품 원료 등 여러가지 생활용품에 적용하는 사례가 늘고 있다.Cypress trees emit a substance called phytoncide, which is an aromatic substance that trees emit to protect themselves from various pests and bacteria. The main component of phytoncide is an organic compound of the terpene family, It is known to have excellent effects in removing harmful substances in the air, antibacterial effect, immune function boosting effect, as well as preventing atopy and allergy. Therefore, there are increasing cases of extracting antibacterial and antiseptic ingredients from leaves and branches of cypress trees and applying them to various household items such as cosmetic raw materials.

기존 편백 추출 방법의 경우, 일반적으로 3가지 방법으로 제조를 하고 있다. 첫째, 유럽 및 일부 국내 업체의 경우, 식물 등의 잎, 뿌리, 가지 등을 건조하여 수분을 제거한 뒤, 에탄올 등의 용제로 상온 또는 가온하여 추출, 가온 및 진공 상태로 용제를 제거, 농축한 뒤 동결건조하여 분말 상의 추출물을 얻는 방법이 있다. In the case of the existing cypress extraction method, it is generally manufactured in three ways. First, in the case of European and some domestic companies, after removing moisture by drying leaves, roots, branches, etc. of plants, etc., extracting at room temperature or heating with a solvent such as ethanol, removing the solvent in a heated and vacuum state, concentrating There is a method of obtaining a powdery extract by freeze-drying.

둘째, 가압수증기추출법을 통해 식물의 유효성분을 수증기의 물과 함께 우려내어 일반적으로 에센셜오일이라 부르는 정유와 추출수를 수득하는 방법이 있다. 대한민국 등록특허 제 10-1514524호에는 a) 편백나무 잎을 저온건조기에서 건조한 다음, 건조된 편백나무 잎을 1 내지 3mm의 입자로 절단하여 1,000 내지 2,000메시를 통과하도록 분말화하는 단계; b) a) 단계의 편백나무 잎을 포집망에 넣고 증류탱크에 넣어 증류수를 공급하는 단계; c) 증류탱크를 가열하여 스팀을 공급하여 편백나무 잎을 통과하도록 하여 스팀에서 추출된 정유 성분이 함유된 수증기를 냉각기로 이동시켜 편백 오일과 편백수로 분리하는 단계로 제조되는 것을 특징으로 하는 항생제 내성균주의 생장 저해기능을 갖는 항균 세정제 조성물이 개시되어 있다. Second, there is a method of obtaining essential oil and extraction water, which are generally called essential oils, by brewing active ingredients of plants together with steam water through a pressurized steam extraction method. Korean Patent Registration No. 10-1514524 discloses a) drying cypress leaves in a low-temperature dryer, then cutting the dried cypress leaves into particles of 1 to 3 mm and powdering them to pass through 1,000 to 2,000 mesh; b) supplying distilled water by putting the cypress leaves of step a) in a trapping net and putting them in a distillation tank; c) Heating the distillation tank to supply steam so that it passes through the leaves of the cypress tree, and moving the water vapor containing the essential oil extracted from the steam to a cooler to separate it into cypress oil and cypress water Antibiotics, characterized in that produced An antibacterial detergent composition having a growth inhibitory function of resistant strains is disclosed.

셋째, 초임계 추출방식을 사용한 정유의 추출방식이 있다. 대한민국 등록특허 10-1534837호에는 물로 세척하여 이물질을 제거한 편백의 잎에 35℃의 냉풍을 가해 24시간 동안 건조시키는 건조단계와; 상기 건조된 편백 잎을 믹서기로 분쇄한 후 초임계 유체 추출법을 이용하여 편백 초임계 추출물을 추출하는 추출단계와; 상기 편백 초임계 추출물을 바디케어로 제조하는 제형단계;를 포함하고, 상기 추출단계에서 상기 편백 초임계 추출물은 온도 40℃, 압력 150bar의 초임계 이산화탄소를 상기 건조된 편백 잎에 가하여 180분 동안 추출하며, 상기 제형단계에서 상기 바디케어는 세테아릴알코올 1.0중량%, 글리세릴스테아레이트 1.6중량%, 비즈왁스 0.5중량%, 하이드로제네이티드 레시틴 0.5중량%, 네오펜틸글라이콜디카프레이트 3.0중량%, 하이드로제네이트드폴리데센 4.0중량%, 카프릭트리글리세라이드 2.0중량%, 사이클로펜타실록산 5.0중량%, 토코페릴아세테이트 0.2중량%, 디메치콘 0.3중량%, 프로필파라벤 0.1중량%, 트리소듐이디티에이 0.02중량%, 메칠파라벤 0.2중량%, 글리세린 6.5중량%, 디프로필렌글라이콜 4.5중량%, 잔탄검 0.03중량%, 카보머 0.16중량%, 포타슘하이드록사이드 0.071중량%, 페녹시에탄올 0.2중량%, 디포타슘글리시리제이트 0.1중량%, 상기 편백 초임계 추출물 3.5중량%, 잔량의 정제수로 조성되어 보습활성을 갖는 것을 특징으로 하는 편백 초임계 추출물을 이용한 바디케어 화장료 조성물의 제조방법이 개시되어 있다.Third, there is an extraction method of essential oil using a supercritical extraction method. Korean Patent Registration No. 10-1534837 discloses a drying step of drying for 24 hours by applying cold air at 35 ° C. to the leaves of cypress washed with water to remove foreign substances; An extraction step of pulverizing the dried cypress leaves with a blender and then extracting a cypress supercritical extract using a supercritical fluid extraction method; Including, a formulation step of preparing the cypress supercritical extract as body care; in the extraction step, the cypress supercritical extract is extracted for 180 minutes by adding supercritical carbon dioxide at a temperature of 40 ° C and a pressure of 150 bar to the dried cypress leaves In the formulation step, the body care contains 1.0% by weight of cetearyl alcohol, 1.6% by weight of glyceryl stearate, 0.5% by weight of beeswax, 0.5% by weight of hydrogenated lecithin, and 3.0% by weight of neopentyl glycol dicaprate. Hydrogenated polydecene 4.0% by weight, capric triglyceride 2.0% by weight, cyclopentasiloxane 5.0% by weight, tocopheryl acetate 0.2% by weight, dimethicone 0.3% by weight, propylparaben 0.1% by weight, trisodium EDTA 0.02 wt%, methylparaben 0.2 wt%, glycerin 6.5 wt%, dipropylene glycol 4.5 wt%, xanthan gum 0.03 wt%, carbomer 0.16 wt%, potassium hydroxide 0.071 wt%, phenoxyethanol 0.2 wt% A method for producing a body care cosmetic composition using a cypress supercritical extract, characterized in that it has moisturizing activity by being composed of 0.1% by weight of dipotassium glycyrrhizate, 3.5% by weight of the cypress supercritical extract, and the remaining amount of purified water is disclosed have.

그 외에 국내의 대부분의 추출물 제조업체의 경우, 1,3-부틸렌글리콜 또는 1,3-프로판디올, 정제수 등을 사용하여 식물을 대체로 60~80℃ 수준으로 끓여서 활성물질을 추출하는 방식 및 그렇게 추출한 액상을 정제수에 희석하여 화장료의 원료로서 사용하고 있다. In addition, in the case of most domestic extract manufacturers, 1,3-butylene glycol or 1,3-propanediol, purified water, etc. are used to boil plants at a level of 60 ~ 80 ℃ to extract active substances, and The liquid phase is diluted with purified water and used as a raw material for cosmetics.

그러나, 전술한 편백 추출법은 화장료 원료 등으로 사용하기에는 제한이 있다. 첫째의 에탄올추출방식의 경우, 식물류가 고유하게 가지는 폴리페놀 등의 유효물질이 상대적으로 많은 비율로 나올 수 있도록 제조하는 것이 가능하나, 엽록소 등과 같은 색소의 추출도 동시에 많아지게 되어 그 색상이 갈색, 진갈색, 청녹색 등의 형태로 매우 진하게 나오는 경우가 대부분이다. 이에 그러한 분말상의 추출물은 특별한 컨셉 또는 화장료 조성물이 최소 황갈색에서 진갈색 등으로 되거나 이 추출방식의 장점이 무색하게 극소량 투입, 화장료의 색상이 무색 또는 백색 내지는 화장료 고유의 색상을 침해하지 않는 선에서 사용하고 있는 것이 그 한계점이라 볼 수 있다. 이 경우에는 추출물 고유의 기능이 없다고 봐도 무방하며 대체로 컨셉의 용도로 많이 사용중이다.However, the aforementioned cypress extraction method has limitations in its use as a raw material for cosmetics. In the case of the first ethanol extraction method, it is possible to produce effective substances such as polyphenols, which are unique to plants, in a relatively high ratio, but the extraction of pigments such as chlorophyll is also increased at the same time, so that the color is brown, Most of them come out very dark in the form of dark brown or blue green. Therefore, such a powdery extract is used in a line where a special concept or cosmetic composition is at least tan to dark brown, or a very small amount is added to the advantage of this extraction method, and the color of the cosmetic is colorless or white or the color of the cosmetic is not violated It can be seen that there is a limit. In this case, it is safe to say that there is no unique function of the extract, and it is mostly used for the purpose of the concept.

둘째의 가압수증기추출법은 색상의 부분에서는 매우 연한 미황색 계통을 띄거나 무색에 가까우나 그 성질 자체가 오일 또는 정유(일반적으로 에센셜 오일)이기 때문에 화장료 조성물에의 사용에 한정적이며, 더불어 식물 고유의 향이 진하게 배어나와 화장료 조성물의 조향에 어려움이 많아지게 된다. 또한 그 과정에서 나오는 일종의 부산물과 같은 추출수 - 수증기 추출에 따른 수용성 활성성분이 일부 용해되어 나오는 물 - 는 식물 고유의 향은 오일 또는 정유(에센셜오일)과 같이 보유하고 있어 향이 강하나 식물 자체가 보유하는 활성성분의 양은 극히 미약하고, 특히 본 발명의 주안점인 항균, 방부효과는 상당히 미비하다는 시험 결과를 얻었다. 이에 가압수증기추출법에 따라 제조되는 추출수는 유통과정에서의 부패가 일어나기 때문에 별도의 방부처리를 하여 사용되고 있다. 대표적으로 본 발명의 비교대상인 1,2-헥산디올을 2~3% 수준으로 화장료 조성물의 보존제 등으로 사용 중이다. The second pressurized steam extraction method has a very pale yellow system or is close to colorless in terms of color, but is limited to use in cosmetic compositions because the nature itself is oil or essential oil (generally essential oil), and in addition, the plant's own fragrance It comes out thickly and it becomes difficult to steer the cosmetic composition. In addition, the extraction water, which is a kind of by-product from the process - the water from which some of the water-soluble active ingredients are dissolved through steam extraction - has a plant-specific fragrance like oil or essential oil (essential oil), so it has a strong fragrance, but the plant itself retains it. The amount of the active ingredient is extremely weak, and in particular, the antibacterial and antiseptic effects, which are the main focus of the present invention, were obtained as a result of the test. Accordingly, the extracted water produced by the pressurized steam extraction method is used after a separate preservative treatment because corruption occurs in the distribution process. Typically, 1,2-hexanediol, which is a comparative object of the present invention, is used as a preservative in cosmetic compositions at a level of 2 to 3%.

셋째의 초임계추출방식은 설비 및 공정 비용이 과다하게 들어간다는 단점이 있으며 동시에 가압수증기추출방식과 동일한 단점이 존재한다. Third, the supercritical extraction method has the disadvantage of excessive equipment and process costs, and at the same time, the same disadvantage as the pressurized steam extraction method exists.

그 외의 국내 대다수 추출물업체에서 사용하는 1,3-부틸렌글리콜 및 1,3-프로판디올 또는 정제수를 사용하여 끓여 우려내는 방식은 첫째의 에탄올 추출방식과 유사하게 색상이 나와 그 사용에 제한이 있어 실제 화장료 조성물에 사용되는 함량은 수 % 미만이며 가온하는 온도, 시간, 함량에 따라 그 색상 등이 진해지거나 식물 고유 향이 강하게 나기 때문에 대부분 끓여서 추출한 후 정제수에 희석하는 방식으로 사용 중이다. 그러한 방식으로 제조되는 추출물들은 유통과정에서 오히려 부패가 되는 문제가 있어 대부분 본 발명의 비교 대상인 1,2-헥산디올을 1~3% 보존제로 사용하고 있다. 기존 특허, 논문 등의 추출방식은 말 그대로 편백의 효과만 중점적으로 평가하기 위해 모두 에탄올추출방식 또는 수증기추출, 초임계추출 방식을 사용하였다. 허나 이들 방식은 위에 기술한 바와 같이 근본적으로 화장료 조성물의 조색, 조향에 문제를 야기하고 또한 안정적으로 화장료 조성물에 섞기 위해 별도의 조제(유화제, 가용화제, 용제 등) 처리를 하는 수준이므로 편백의 효과의 확인 외에는 상업적으로 사용하기에는 분명한 무리가 있다.1,3-butylene glycol and 1,3-propanediol, or the method of boiling and brewing using purified water, which is used by most domestic extract companies, has a color similar to the first ethanol extraction method, and its use is limited. The content used in the actual cosmetic composition is less than several percent, and depending on the temperature, time, and content of heating, the color becomes darker or the plant's unique fragrance is strong, so most of them are boiled and extracted and then diluted in purified water. Extracts prepared in such a way have a problem of rather decaying in the distribution process, so 1,2-hexanediol, which is a comparative target of the present invention, is mostly used as a preservative. Existing patents and papers used ethanol extraction, steam extraction, and supercritical extraction to evaluate only the effect of cypress. However, as described above, these methods fundamentally cause problems in color and steering of the cosmetic composition, and also require separate preparation (emulsifier, solubilizer, solvent, etc.) treatment to stably mix in the cosmetic composition, so the effect of cypress Except for confirmation, there is a clear crowd for commercial use.

이에 본 발명은 화장료 조성물의 어떤 배합의 조성비를 갖더라도 조색, 조향에 영향을 끼치지 않는 수준에서의 천연추출물이라는 부분과 저온추출 방법으로 인한 편백나무 잎과 가지가 가지고 있는 물질의 열손상이나 물리적 손상이 없이 편백 자체가 가지고 있는 항균, 방부효과를 가진 물질의 효과적 추출을 동시에 만족할 수 있었다. Therefore, the present invention is a part of the natural extract at a level that does not affect the color and flavoring of the cosmetic composition regardless of the composition ratio of the cosmetic composition, and thermal damage or physical Without damage, it was possible to satisfy the effective extraction of substances with antibacterial and antiseptic effects of the cypress itself at the same time.

대한민국 등록특허 제10-1514524호Republic of Korea Patent No. 10-1514524 대한민국 등록특허 제10-1534837호Republic of Korea Patent No. 10-1534837

따라서, 본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 향균 및 방부 효과가 있다고 알려진 편백의 유효성분을 추출하는 데 있어서, 강한 향과 색을 띄는 부산물 추출의 문제로 인해 화장료 원료로 사용이 불가능했던 기존 추출방법의 문제를 해결한 편백 추출방법을 제공하는 것이다.Therefore, the technical problem to be achieved by the present invention is to extract the active ingredient of cypress, which is known to have antibacterial and antiseptic effects. It is to provide a cypress extraction method that solves the problem.

상기 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명은 ⅰ)편백 잎과 가지를 세척 후 1 내지 5 cm 범위로 절단하는 단계 및,; ⅱ)절단한 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율로 혼합하고 10 내지 50 ℃ 범위의 온도에서 4 내지 30 시간 동안 추출하는 단계를 포함한 편백 추출방법을 제공한다.In order to achieve the above technical problem, the present invention includes: i) cutting the cypress leaves and branches into a range of 1 to 5 cm after washing; ii) mixing 300 to 2,000 parts by weight of polyol with respect to 100 parts by weight of cut cypress leaves and branches and extracting at a temperature in the range of 10 to 50 ° C. for 4 to 30 hours.

또한, 본 발명은 ⅲ)추출 후 상온에서 10 내지 30시간 동안 숙성하는 과정을 더 포함한 편백 추출방법을 제공한다.In addition, the present invention provides a cypress extraction method further comprising the process of aging for 10 to 30 hours at room temperature after iii) extraction.

또한, 본 발명은 상기 폴리올이 1,3-프로판디올, 1,3-부틸렌글리콜, 2-메틸-1,3-프로판디올, 1,2-부틸렌글리콜, 2,3-부틸렌글리콜, 디프로필렌글리콜, 1,5-펜탄디올, 1,6-헥산디올, 1,8-옥탄디올, 1,2-데칸디올, 1,10-데칸디올, 부틸에틸프로판디올, 캠판디올(Camphanediol) 및 폴리에틸렌글리콜로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 편백 추출방법을 제공한다.In the present invention, the polyol is 1,3-propanediol, 1,3-butylene glycol, 2-methyl-1,3-propanediol, 1,2-butylene glycol, 2,3-butylene glycol, Dipropylene glycol, 1,5-pentanediol, 1,6-hexanediol, 1,8-octanediol, 1,2-decanediol, 1,10-decanediol, butylethylpropanediol, campanediol and It provides a cypress extraction method, characterized in that at least one selected from the group consisting of polyethylene glycol.

또한, 본 발명은 상기 방법으로 추출된 편백 추출물을 제공한다.In addition, the present invention provides a cypress extract extracted by the above method.

본 발명은 향균 및 방부 효과가 있다고 알려진 편백의 유효성분을 추출하는 데 있어서, 강한 향과 색을 띄는 부산물의 문제로 인해 화장료 원료로 사용이 불가능했던 기존 추출방법의 문제를 해결하여 유효성분만을 추출한 추출물을 수득할 수 있는 방법을 제공한다.The present invention extracts the active ingredient of cypress known to have antibacterial and antiseptic effects, and extracts only the active ingredient by solving the problem of the existing extraction method, which could not be used as a cosmetic raw material due to the problem of by-products with strong fragrance and color. A method by which an extract can be obtained is provided.

도 1은 1,2-헥산디올의 항균력을 측정한 MIC 테스트 결과
도 2는 본 발명에 따른 실시예 3에서 수득된 조성물의 항균력을 측정한 MIC 테스트 결과
도 3은 본 발명에 따른 실시예 2에서 수득된 조성물의 항균력을 측정한 MIC 테스트 결과
도 4는 본 발명에 따른 실시예 1에서 수득된 조성물의 항균력을 측정한 MIC 테스트 결과
도 5는 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 수득된 편백 추출물과 1,2-헥산디올의 정제수 베이스 용액의 아스페르질러스 브라질리엔시스에 대한 방부효과를 비교한 그래프
도 6은 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 수득된 편백 추출물과 1,2-헥산디올의 마스크팩액 제형 용액의 아스페르질러스 브라질리엔시스에 대한 방부효과를 비교한 그래프
도 7은 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 수득된 편백 추출물과 1,2-헥산디올의 O/W 에멀젼 베이스 용액의 아스페르질러스 브라질리엔시스에 대한 방부효과를 비교한 그래프
도 8은 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 수득된 편백 추출물과 1,2-헥산디올의 음이온계 샴푸 제형의 아스페르질러스 브라질리엔시스에 대한 방부효과를 비교한 그래프
도 9는 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 수득된 편백 추출물 1중량% 용액의 방부 효과를 확인한 그래프
도 10은 본 발명에 따른 실시예 1 내지 3에서 수득된 편백 추출물 5중량% 용액의 방부 효과를 확인한 그래프
1 is a MIC test result measuring the antimicrobial activity of 1,2-hexanediol
Figure 2 is a MIC test result measuring the antimicrobial activity of the composition obtained in Example 3 according to the present invention
3 is a MIC test result measuring the antibacterial activity of the composition obtained in Example 2 according to the present invention
Figure 4 is a MIC test result measuring the antimicrobial activity of the composition obtained in Example 1 according to the present invention
Figure 5 is a graph comparing the preservative effects of the cypress extract obtained in Examples 1 to 3 according to the present invention and the purified water base solution of 1,2-hexanediol on Aspergillus brasiliensis.
Figure 6 is a graph comparing the preservative effects of the cypress extract obtained in Examples 1 to 3 according to the present invention and the mask pack solution of 1,2-hexanediol on Aspergillus brasiliensis.
Figure 7 is a graph comparing the preservative effects of the cypress extract obtained in Examples 1 to 3 according to the present invention and the O / W emulsion base solution of 1,2-hexanediol on Aspergillus brasiliensis.
8 is a graph comparing the preservative effects of cypress extracts obtained in Examples 1 to 3 according to the present invention and 1,2-hexanediol anionic shampoo formulations against Aspergillus brasiliensis.
Figure 9 is a graph confirming the preservative effect of the cypress extract 1% by weight solution obtained in Examples 1 to 3 according to the present invention
Figure 10 is a graph confirming the preservative effect of the cypress extract 5% by weight solution obtained in Examples 1 to 3 according to the present invention

이하에서 본 명세서에 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings.

본 발명의 편백 추출방법은 ⅰ)편백 잎과 가지를 세척 후 1 내지 5 cm 범위로 절단하는 단계 및; ⅱ)절단한 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율로 혼합하고 10 내지 50 ℃ 범위의 온도에서 4 내지 30 시간 동안 추출하는 단계를 포함한다The cypress extraction method of the present invention includes the steps of i) washing the cypress leaves and branches and then cutting them into a range of 1 to 5 cm; ii) mixing 300 to 2,000 parts by weight of polyol with respect to 100 parts by weight of cut cypress leaves and branches and extracting at a temperature in the range of 10 to 50 ° C. for 4 to 30 hours

우선, 본 발명은 ⅰ)편백 잎과 가지를 세척 후 1 내지 5 cm 범위로 절단하는 단계를 포함한다. 본 발명자가 편백에서 얻고자하는 항균/방부 성분은 편백의 잎과 가지 부분에 많이 함유되어 있는 바, 본 발명에서는 편백의 잎과 가지를 이용한다. 상기 세척은 추출물 중 불순물의 함량을 최소화하기 위하여 수행되며, 편백 잎과 가지를 1 내지 5cm 범위 길이로 절단하는 것은 추출단계에서 교반이나 추출 후 여과 등 공정상의 편의성 추구와 추출 효율을 높이기 위함이다. 상기 범위를 벗어나는 경우 교반이나 여과 공정의 효율이 저하되거나 추출 효율이 저하된다.First, the present invention includes the step of i) cutting the cypress leaves and branches into a range of 1 to 5 cm after washing. The antibacterial / antiseptic component that the present inventors want to obtain from the cypress is contained in the leaves and branches of the cypress, and the leaves and branches of the cypress are used in the present invention. The washing is performed to minimize the content of impurities in the extract, and cutting the cypress leaves and branches to a length in the range of 1 to 5 cm is to pursue convenience in the process such as stirring or filtration after extraction in the extraction step and to increase extraction efficiency. If it is out of the above range, the efficiency of the stirring or filtration process is lowered or the extraction efficiency is lowered.

세척 및 절단 과정을 거친 편백은 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율로 혼합하고 10 내지 50 ℃ 범위의 온도에서 4 내지 30 시간 동안 추출하는 단계를 거치게 된다. 전술한 바와 같이, 종래 추출방법은 모두 고온의 수증기 등 고온 조건에서 추출이 수행되어 색소나 기타 성분까지 추출되는 문제가 있어 화장품 원료로 사용할 수 없는 문제가 있었다. 본 발명자들은 10 내지 50℃ 범위의 저온에서 4 내지 30시간 동안 추출을 수행할 경우 편백에 포함된 색소나 VOC 성분 등 추출액에 포함되지 않아야 하는 성분의 추출을 최소화하면서 피톤치드 등 유효성분의 효과적인 추출이 가능함을 확인하여 본 발명을 완성할 수 있었다. 특히, 추출온도가 10℃ 미만이면 추출 효율이 저하되는 문제가 있고, 반면 50℃를 초과하는 경우에는 색소 등 문제 성분의 추출이 증대될 수 있기 때문이다. 추출온도와 시간의 경우 아래와 같은 조합으로 수행하는 것이 바람직하다.The cypress that has undergone the washing and cutting process is mixed in a ratio of 300 to 2,000 parts by weight of polyol with respect to 100 parts by weight of cypress leaves and branches, and subjected to extraction at a temperature in the range of 10 to 50 ° C. for 4 to 30 hours. As described above, all conventional extraction methods have a problem in that extraction is performed under high temperature conditions such as high temperature water vapor, and thus pigments and other components are extracted, so that they cannot be used as raw materials for cosmetics. When the present inventors perform extraction for 4 to 30 hours at a low temperature in the range of 10 to 50 ° C, effective extraction of active ingredients such as phytoncide is achieved while minimizing the extraction of components that should not be included in the extract, such as pigments and VOC components included in cypress. It was confirmed that this was possible, and the present invention could be completed. In particular, if the extraction temperature is less than 10 ℃ there is a problem that the extraction efficiency is lowered, on the other hand, if it exceeds 50 ℃ because it can increase the extraction of problem components such as pigments. In the case of extraction temperature and time, it is preferable to perform in the following combination.

Figure 112020108240258-pat00001
Figure 112020108240258-pat00001

상기 편백 잎 및 가지와 폴리올은 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율, 더욱 바람직하게는 500~1,000 중량부 비율로 혼입된다. 본 발명에 적용되는 추출용매로는 폴리올을 사용하게 되는데, 이는 본 발명자가 추출용매로 폴리올을 사용시 부스팅 효과를 가지는 것을 발견했기 때문이다. 본 명세서에서 부스팅이란 방부제를 단독으로 사용할 때보다 혼합하여 사용할 때, 또는 방부제의 조성에 폴리올을 추가하여 사용시 폴리올의 물분자 흡수에 따른 수분활성도 저해로 인해 미생물이 사용할 수 있는 수분의 활성도를 줄여주거나 삼투압에 의한 세포막의 파괴효과를 유도하여 방부제의 항균활성을 돕는 효과를 의미한다. 편백 잎과 가지 100중량부 대비, 폴리올의 비율이 2,000중량부 비율을 초과할 경우에는 실지 추출되는 편백의 활성분이 적어 본 발명에서의 만족스러운 항균, 방부 효과를 기대하기가 어려우며, 300중량부 미만으로 추출하는 경우에는, 유효성분의 추출비율이 상승하여 방부효과는 뛰어나나 앞서 언급한 바와 같은 에탄올 추출물 등과 같은 기존의 산업적 방법에 의한 추출물의 단점인 냄새, 색상이 너무 과다하여 실제의 화장료 조성물에의 적용은 매우 어려워진다. The cypress leaves and branches and polyol are incorporated in an amount of 300 to 2,000 parts by weight, more preferably 500 to 1,000 parts by weight, based on 100 parts by weight of cypress leaves and branches. Polyol is used as the extraction solvent applied in the present invention, because the present inventors found that the polyol has a boosting effect when used as the extraction solvent. In the present specification, boosting refers to reducing the activity of water that microorganisms can use due to the inhibition of water activity due to the absorption of water molecules by polyol when using a preservative rather than using it alone or when adding a polyol to the composition of the preservative. It means the effect of helping the antibacterial activity of the preservative by inducing the destruction of the cell membrane by osmotic pressure. When the ratio of polyol to 100 parts by weight of cypress leaves and branches exceeds 2,000 parts by weight, it is difficult to expect satisfactory antibacterial and antiseptic effects in the present invention because the active content of actually extracted cypress is small, and less than 300 parts by weight In the case of extraction, the extraction ratio of active ingredients increases and the preservative effect is excellent, but the smell and color, which are disadvantages of extracts by conventional industrial methods such as ethanol extracts as mentioned above, are too excessive, so that they are not suitable for actual cosmetic compositions. application becomes very difficult.

이하에서 본 발명의 바람직한 태양인 실시예를 통해 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail through examples, which are preferred aspects of the present invention.

실시예 1Example 1

국내산 편백의 잎과 가지를 물로 깨끗이 세척하여 흙과 이물질을 제거한 다음, 이물질이 제거된 국내산 편백의 잎과 가지를 3-5 CM 크기/길이로 절단하였다. 0.1루베의 교반용기에 절단한 편백의 잎과 가지를 전체 원료 중량의 5~30%(w/w)로 투입하였다. 그 다음 폴리올인 1,3-프로판디올을 전체 중량을 기준으로 70~95% 투입하였다. 편백잎과 가지를 투입된 폴리올에 잘 침적되도록 하고, 20rpm으로 교반을 하며 30℃의 추출 온도에서 12시간 동안 추출을 수행하였다. The leaves and branches of domestic cypress were washed thoroughly with water to remove soil and foreign substances, and then the leaves and branches of domestic cypress from which foreign substances were removed were cut into 3-5 CM size/length. The leaves and branches of the cut cypress were put in 5 to 30% (w/w) of the total raw material weight in a stirring container of 0.1 rube. Then, 70 to 95% of 1,3-propanediol, a polyol, was added based on the total weight. Cypress leaves and branches were well deposited in the polyol, and extraction was performed for 12 hours at an extraction temperature of 30 ° C. while stirring at 20 rpm.

추출 종료 후 30℃로 항온하여 6~18시간 침적, 숙성하고, 숙성이 완료된 조성물을 여과하여 최종 제품을 수득하였다. After completion of the extraction, the mixture was immersed at a constant temperature of 30° C. for 6 to 18 hours, aged, and the aged composition was filtered to obtain a final product.

실시예 2Example 2

폴리올의 종류를 1,3-부틸렌글리콜을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that 1,3-butylene glycol was used as the type of polyol.

실시예 3Example 3

폴리올의 종류를 2-메틸-1,3-프로판디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that 2-methyl-1,3-propanediol was used as the type of polyol.

실시예 4Example 4

폴리올의 종류를 1,2-부틸렌글리콜을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that 1,2-butylene glycol was used as the type of polyol.

실시예 5Example 5

폴리올의 종류를 2,3-부틸렌글리콜을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that 2,3-butylene glycol was used as the type of polyol.

실시예 6Example 6

폴리올의 종류를 디프로필렌글리콜을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that dipropylene glycol was used as the type of polyol.

실시예 7Example 7

폴리올의 종류를 1,5-펜탄디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that 1,5-pentanediol was used as the type of polyol.

실시예 8Example 8

폴리올의 종류를 1,6-헥산디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that 1,6-hexanediol was used as the type of polyol.

실시예 9Example 9

폴리올의 종류를 1,8-옥탄디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that 1,8-octanediol was used as the type of polyol.

실시예 10Example 10

폴리올의 종류를 1,2-데칸디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that 1,2-decanediol was used as the type of polyol.

실시예 11Example 11

폴리올의 종류를 1,10-데칸디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that 1,10-decanediol was used as the polyol.

실시예 12Example 12

폴리올의 종류를 부틸에틸프로판디올을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that butylethylpropanediol was used as the type of polyol.

실시예 13Example 13

폴리올의 종류를 캠판디올(camphanediol)을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that camphanediol was used as the type of polyol.

실시예 14Example 14

폴리올의 종류를 폴리에틸렌글리콜을 사용한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 추출을 수행하였다. Extraction was performed in the same manner as in Example 1, except that polyethylene glycol was used as the type of polyol.

비교예 1 : 편백잎과 가지의 에탄올 추출물 제조 방법Comparative Example 1: Manufacturing method of ethanol extract of cypress leaves and branches

편백의 잎과 가지를 잘 건조하여 수분을 제거한다. 수분이 제거된 편백의 잎과 가지를 80% 에탄올(99.9% 에탄올 80%(w/w)와 정제수 20%(w/w)의 혼합)을 사용하여 50℃에서 12시간 추출한다. 자세하게는 편백의 잎과 가지를 잘 분쇄하여 100g을 플라스크에 투입하고, 80%(w/w) 에탄올을 2kg 투입한 뒤, 잘 침적시키고, 50℃로 승온하여 12시간 동안 환류시키면서 끓여 추출한다. 추출 종료 후, 침적시킨 뒤, 여과포 여과와 원심분리를 통해 잔사와 여액을 분리하고, 분리된 여액을 감압농축하여 편백 에탄올 추출물을 수득하였다. Dry the leaves and branches of cypress well to remove moisture. The leaves and branches of cypress, from which moisture has been removed, are extracted with 80% ethanol (a mixture of 99.9% ethanol 80% (w/w) and purified water 20% (w/w)) at 50° C. for 12 hours. In detail, the leaves and branches of cypress were well crushed, 100 g was added to the flask, 2 kg of 80% (w / w) ethanol was added, and then the mixture was well deposited, heated to 50 ° C, and boiled while refluxing for 12 hours. After completion of the extraction, after precipitation, the residue and the filtrate were separated through filter cloth filtration and centrifugation, and the separated filtrate was concentrated under reduced pressure to obtain an ethanol extract of Cypress.

위 본 발명의 실시예1 내지 3과 대조군인 비교예 1의 수득물 및 시험비교 대상인 수증기추출물(편백정유, 군산 소재의 편백마을에서 매입)은 각각 수득물 자체의 색상, 냄새 평가 및 처방에서의 희석 상태의 색상, 냄새를 비교하여 표 1에 정리하였다. The products obtained from Examples 1 to 3 of the present invention and comparative example 1, which is the control group, and the water vapor extract (cypress essential oil, purchased from Cypress Village in Gunsan), which are subject to test comparison, are obtained in color, odor evaluation and prescription, respectively. The diluted color and odor were compared and summarized in Table 1.

구분division 에탄올
추출물
ethanol
extract
수증기
증류물
(편백정유)
vapor
distillate
(pyeonbaek essential oil)
본 발명의 대표 추출물Representative extract of the present invention
편백MPO
추출물
Cypress MPO
extract
편백BG
추출물
Cypress BG
extract
편백PD
추출물
Cypress PD
extract
성상appearance 진갈색 분말dark brown powder 미황색오일pale yellow oil 미황색친수성액체pale yellow hydrophilic liquid 미황색친수성액체pale yellow hydrophilic liquid 미황색친수성액체pale yellow hydrophilic liquid 냄새smell 매우진한풀냄새very strong smell 강한편백향취strong cypress scent 매우연한편백취very mild white odor 색상colour 원물raw material APHA 측정불가(Over)
진갈색
APHA Not Measurable (Over)
dark brown
매번
확인필요
every time
Need to be confirmed
미황색
APHA 50~80
pale yellow
APHA 50-80
1%수용액1% aqueous solution APHA 측정불가(Over)
갈색
APHA Not Measurable (Over)
Brown
용해안됨
오일로 평가
not dissolved
rated as oil
무색
APHA 3~4
colorless
APHA 3-4

표 1에서 확인할 수 있는 바와 같이, 일반적인 분말 형태로 존재하는 에탄올(또는 타 알콜)추출물의 경우, 엽록소 등의 색소 및 지나친 추출효율로 인해 색상이 진하고, 냄새가 강하여 효과적인 유효성분의 함량이라는 측면에서는 양호하나 화장료 조성물에 사용하기에는 매우 부적합함을 알 수 있다. 기본적으로 화장료 조성물에 사용되는 원료는 무색/무취를 지향하여 근래의 제품 경향인 무취, 즉 무향에 가까운 것이 선호되고 있으며, 더불어 무색, 무취가 아니더라도, 제품의 조색과 조향에 영향을 줄 수 있는 냄새와 색상은 대부분의 업체에서 거부하고 있는 실정이다. 이에 많은 논문과 특허를 통해 편백추출물의 효과가 공지/발표되었으나 상업적으로 적용되지 못하는 이유가 있다.As can be seen in Table 1, in the case of ethanol (or other alcohol) extracts that exist in general powder form, the color is dark due to pigments such as chlorophyll and excessive extraction efficiency, and the smell is strong, so in terms of the content of effective active ingredients Although good, it can be seen that it is very unsuitable for use in cosmetic compositions. Basically, raw materials used in cosmetic compositions are colorless/odorless, and odorless, that is, odorless, which is the recent product trend, is preferred, and even if they are not colorless and odorless, odors that can affect the color and fragrance of the product and colors are rejected by most companies. In this regard, there is a reason why the effect of cypress extract has been known/announced through many papers and patents, but is not commercially applied.

또한, 편백정유라 불리는 수증기 증류물의 경우, 색상은 미황색으로 화장료의 조성에 큰 영향을 끼치지 않으나, 그 지나친 특이취(자극적인 에센셜 오일 계통의 특이취)로 인해 화장료 조성물의 조향에 매우 좋지 않은 영향을 끼치게 되며, 그 향 자체가 호불호가 강해 범용적인 상업적 사용에 적합하지 않다. 이에 오히려 에센셜 오일의 특성에 따른 향료로서 매우 소량 사용되고 있다. 또한 오일로만 조성된 화장료의 경우에는 그 편백정유의 향을 감안하여 사용한다고 할지라도, 앞서 언급한 바와 같이 그 향이 지나치게 강하여 사용자에게 불쾌감을 줄 수 있다. 그리고 대부분의 화장료 조성물은 물과 오일, 유화제의 구성으로 되어 있어, 실지 편백정유가 방부효과를 나타내기 위해서는 일정 함량 이상의 유화제 또는 가용화제를 사용하게 되어 있어 상대적인 함량 감소에 따른 방부효과 저하가 일어나게 되며, 화장료 조성물의 유화제 및 가용화제는 비이온계면활성제로 대부분 구성되어 있어 방부효과의 중화작용에 따른 효과 감소도 우려할 사항이다.In addition, in the case of steam distillate called cypress essential oil, the color is pale yellow and does not greatly affect the composition of cosmetics, but its excessive specific odor (specific odor of irritating essential oils) is not very good for the steering of cosmetic compositions. The fragrance itself is not suitable for general commercial use because it has strong likes and dislikes. Rather, it is used in very small amounts as a flavoring agent according to the characteristics of essential oils. In addition, in the case of cosmetics composed only of oil, even if used in consideration of the fragrance of cypress essential oil, as mentioned above, the fragrance is too strong and may cause discomfort to the user. In addition, most cosmetic compositions are composed of water, oil, and emulsifier, so in order for cypress essential oil to exhibit a preservative effect, an emulsifier or solubilizer of a certain amount or more is used. , Since the emulsifier and solubilizer of the cosmetic composition are mostly composed of nonionic surfactants, the reduction of the effect due to the neutralization of the preservative effect is also a matter of concern.

이와 대조적으로 본 발명의 항균/방부 조성물은 극히 연한 색상을 가지고 있으며 희석할수록 순수한 물(APHA color 3 미만)에 가까운 무색계열/투명도( 1%(w/w) 정제수 수용액 기준 APHA 3~4) 수준임을 알 수 있어, 화장수, 토너, 에센스, 마스크팩, 스킨, 세럼, 미스트, 추출수 등과 같은 무색 계통 화장료 조성물에 사용이 적합함을 알 수 있다. 본 발명은 특히 색상, 냄새에 예민한 화장품에 바람직하게 적용이 되는 것으로서, 엽록소와 같은 유용성 색소의 추출을 최대한 억제, 극히 연한 미황색(APHA 기준 100 이하)의 항균/방부조성물이다.In contrast, the antibacterial/preservative composition of the present invention has a very light color and is colorless/transparency (APHA 3-4 based on 1% (w/w) aqueous solution of purified water) close to pure water (APHA color 3 or less) as it is diluted. It can be seen that it is suitable for use in colorless cosmetic compositions such as lotion, toner, essence, mask pack, toner, serum, mist, and extract water. The present invention is particularly preferably applied to cosmetics sensitive to color and odor, and is an antibacterial/preservative composition of extremely light yellow color (APHA standard 100 or less) that suppresses extraction of useful pigments such as chlorophyll as much as possible.

또한, 본 발명에 따라 수득한 편백 추출물의 방부/향균효과를 시험하였다. 본 발명 방식의 추출물에 대한 항균 활성을 측정하기 위하여 5가지 미생물을 대상으로 미생물 생장 최소억제농도(MIC)를 평가하였다. 본 발명의 편백가지/잎을 3종의 폴리올로 추출한 샘플의 항균 활성을 확인하기 위하여 Minimum inhibitory concentration(MIC) test를 실시하였으며, 그 방법은 다음과 같다. 활성 배양된 각 균주는 염화나트륨 0.85%(w/w) 생리식염수에 희석하여 McFarland standards 0.5(1.5×107cells/ml)의 값으로 조절하여 접종 균액을 만들었다. 이때 각각의 균수는 시험균액의 Control을 만들어 10-fold serial dilution 방법을 통해 실제 투입된 정확한 균수를 측정하였다. 본 발명의 대표적 3종 추출물 및 1,2-헥산디올은 각 배지를 이용하여 2배수씩 희석(2-fold serial dilution)하는 방법을 기준으로 적용하여 측정하고자 하는 4종의 물질(3종의 추출물, 1,2-헥산디올)을 각각 5%, 4%, 3%, 2.5%, 2%, 1.5%, 1.25%, 1%, 0.5%, 0.25%, 0.1%(각 w/w)가 포함된 액체배양액을 test tube에 10ml씩 조제하여 사용하였다. 세균 3종은 37℃ Incubator에 24시간, 진균류는 25℃, 72시간 배양한 후 각 균주의 생장을 억제하는 최소농도를 확인하여 MIC를 판정하였다. 아래 표 2에 그 결과를 정리하였다. In addition, the antiseptic / antibacterial effect of the cypress extract obtained according to the present invention was tested. In order to measure the antibacterial activity of the extract of the method of the present invention, the minimum inhibitory concentration (MIC) of microbial growth was evaluated for five microorganisms. In order to confirm the antibacterial activity of the sample obtained by extracting the cypress branches/leaves of the present invention with three types of polyol, a minimum inhibitory concentration (MIC) test was performed, and the method is as follows. Each active cultured strain was diluted in sodium chloride 0.85% (w/w) physiological saline solution and adjusted to McFarland standards 0.5 (1.5×10 7 cells/ml) to prepare an inoculum solution. At this time, the number of each bacteria was measured by making a control of the test bacterial solution and the exact number of bacteria actually introduced through the 10-fold serial dilution method. The three representative extracts and 1,2-hexanediol of the present invention are four substances (three extracts) to be measured by applying a 2-fold serial dilution method using each medium. , 1,2-hexanediol) at 5%, 4%, 3%, 2.5%, 2%, 1.5%, 1.25%, 1%, 0.5%, 0.25%, 0.1% (w/w each), respectively. The prepared liquid culture medium was used by preparing 10 ml each in a test tube. Three species of bacteria were cultured in an incubator at 37 ° C for 24 hours, and fungi were cultured at 25 ° C for 72 hours, and then the minimum concentration that inhibited the growth of each strain was confirmed to determine the MIC. The results are summarized in Table 2 below.

Minimum Inhibitory Concentration - %(w/w)Minimum Inhibitory Concentration - % (w/w) 구분division Escherichia coli
ATCC 8739
Escherichia coli
ATCC 8739
Pseudomonas aeruginosa
ATCC 9027
Pseudomonas aeruginosa
ATCC 9027
Staphylococcus aureus
ATCC 6538
Staphylococcus aureus
ATCC 6538
Candida albicans
ATCC 10231
Candida albicans
ATCC 10231
Aspergillus brasiliensis
ATCC 16404
Aspergillus brasiliensis
ATCC 16404
1,2-Hexanediol 국내 A사1,2-Hexanediol Company A in Korea 1.251.25 1.51.5 1.251.25 2.02.0 4.04.0 편백MPO
추출물
Cypress MPO
extract
0.50.5 0.250.25 0.250.25 0.250.25 1.01.0
편백BG
추출물
Cypress BG
extract
0.250.25 0.250.25 0.250.25 0.250.25 0.50.5
편백PD
추출물
Cypress PD
extract
0.250.25 0.250.25 0.250.25 0.250.25 0.50.5

또한, 본 발명에 따른 추출물과 각 비교물질의 향균효과를 비교 측정하였다. 측정은 Disk test method에 따랐고, 접종 균주로는 아스페르질러스 브라질리엔시스 ATCC 16404을 채택하였다. 이에 원액 5㎕ 접종 후 그 결과를 도 1 내지 4에 나타내었다. 도 1 내지 4에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따른 편백 추출 조성물은 편백정유에 1,2-헥산디올을 첨가한 조성물 대비 최대 2배 이상의 효과를 가지고 있음을 알 수 있었다. In addition, the antibacterial effect of the extract according to the present invention and each comparative substance was compared and measured. The measurement followed the Disk test method, and Aspergillus brasiliensis ATCC 16404 was adopted as the inoculation strain. Accordingly, after inoculating 5 μl of the stock solution, the results are shown in FIGS. 1 to 4. As can be seen in Figures 1 to 4, it was found that the cypress extract composition according to the present invention has an effect of up to twice or more compared to the composition in which 1,2-hexanediol is added to cypress essential oil.

또한, 1,2-핵산디올과 본 발명 조성물의 방부 효과를 여러 형태로 제조 내지 제형을 하여 비교하였다. 하기 표 3 내지 5는 각각 1,2-Hexanediol 1%, 2%(w/w) 및 본 발명 실시예 1 내지 3의 조성물 3종(화장료용도 대표 폴리올 사용) 각 1%(w/w) 정제수 수용액 베이스의 방부 효과를 비교한 결과이다. In addition, the antiseptic effects of 1,2-hexanediol and the composition of the present invention were compared by preparing or formulation in various forms. Tables 3 to 5 below show 1,2-Hexanediol 1%, 2% (w/w) and three compositions of Examples 1 to 3 of the present invention (using a representative polyol for cosmetic use) each 1% (w/w) purified water This is the result of comparing the antiseptic effect of the aqueous solution base.

Figure 112020108240258-pat00002
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Figure 112020108240258-pat00003
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Figure 112020108240258-pat00004
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위 표 3 내지 5의 결과 중 ATCC 16404에 대한 방부 효과 결과를 도 5에 정리하였다. 도 5에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따라 수득된 추출물의 경우 종래 방부제로 사용되던 1,2-Hexanediol 대비 훨씬 우수한 방부효과를 보임을 알 수 있었다.Among the results of Tables 3 to 5 above, the preservative effect results for ATCC 16404 are summarized in FIG. 5. As can be seen in Figure 5, it was found that the extract obtained according to the present invention showed a much better preservative effect compared to 1,2-Hexanediol, which was used as a conventional preservative.

또한, 마스크팩액 베이스 방부 효과를 평가하였다. 하기 표 6 내지 8은 각각 1,2-Hexanediol 1%, 2%(w/w) 및 본 발명 실시예 1 내지 3의 조성물 3종 각 1%(w/w) 정제수 수용액을 마스크 팩액제로 사용하여 방부 효과를 비교한 결과이다. In addition, the antiseptic effect of the mask pack solution base was evaluated. In Tables 6 to 8, 1%, 2% (w/w) of 1,2-Hexanediol and 1% (w/w) aqueous solution of purified water of each of the three compositions of Examples 1 to 3 of the present invention are used as mask pack solutions. This is the result of comparing the preservative effect.

Figure 112020108240258-pat00005
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Figure 112020108240258-pat00006
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Figure 112020108240258-pat00007
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또한, 도 6은 위 표 6 내지 8 중 Aspergillus brasiliensis ATCC 16404에 대한 방부 효과 비교 그래프이다. 도 6에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따라 수득된 추출물의 경우 종래 방부제로 사용되던 1,2-Hexanediol 대비 훨씬 우수한 방부효과를 보임을 알 수 있었다.In addition, Figure 6 is a comparison graph of preservative effects for Aspergillus brasiliensis ATCC 16404 in Tables 6 to 8 above. As can be seen in Figure 6, it was found that the extract obtained according to the present invention showed a much better preservative effect than 1,2-Hexanediol, which was used as a conventional preservative.

또한, 하기 표 9 내지 11은 각각 1,2-Hexanediol 1%, 2%(w/w) 및 본 발명 실시예 1 내지 3의 조성물 3종(화장료용도 대표 폴리올 사용) 각 1%(w/w)를 O/W 에멀젼 형태로 제형 후 그 방부 효과를 비교한 결과이다.In addition, the following Tables 9 to 11 show 1%, 2% (w/w) of 1,2-Hexanediol and three compositions of Examples 1 to 3 of the present invention (using a representative polyol for cosmetic use) each of 1% (w/w) ) in the form of an O / W emulsion, and then the preservative effect was compared.

Figure 112020108240258-pat00008
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Figure 112020108240258-pat00009
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Figure 112020108240258-pat00010

또한, 도 7은 위 표 9 내지 11 중 Aspergillus brasiliensis ATCC 16404에 대한 방부 효과 비교 그래프이다. 도 7에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따라 수득된 추출물의 경우 종래 방부제로 사용되던 1,2-Hexanediol 대비 훨씬 우수한 방부효과를 보임을 알 수 있었다.In addition, Figure 7 is a comparison graph of preservative effects for Aspergillus brasiliensis ATCC 16404 in Tables 9 to 11 above. As can be seen in Figure 7, it was found that the extract obtained according to the present invention showed a much better preservative effect compared to 1,2-Hexanediol, which was used as a conventional preservative.

또한, 하기 표 12 내지 11은 각각 1,2-Hexanediol 1%, 2%(w/w) 및 본 발명 실시예 1 내지 3의 조성물 3종(화장료용도 대표 폴리올 사용) 각 1%(w/w)를 음이온계 샴푸에 첨가 후 그 방부 효과를 비교한 결과이다.In addition, Tables 12 to 11 below show 1%, 2% (w/w) of 1,2-Hexanediol and three compositions of Examples 1 to 3 of the present invention (using a representative polyol for cosmetic use) each of 1% (w/w). ) is added to anionic shampoo and then the preservative effect is compared.

Figure 112020108240258-pat00011
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Figure 112020108240258-pat00013

또한, 도 8은 위 표 12 내지 14 중 Aspergillus brasiliensis ATCC 16404에 대한 방부 효과 비교 그래프이다. 도 8에서 볼 수 있는 바와 같이, 본 발명에 따라 수득된 추출물의 경우 종래 방부제로 사용되던 1,2-Hexanediol 대비 훨씬 우수한 방부효과를 보임을 알 수 있었다. In addition, Figure 8 is a comparison graph of preservative effects for Aspergillus brasiliensis ATCC 16404 in Tables 12 to 14 above. As can be seen in Figure 8, it was found that the extract obtained according to the present invention showed a much better preservative effect compared to 1,2-Hexanediol, which was used as a conventional preservative.

또한, 화장료 조성물의 대표적인 보습제로 사용되는 폴리올인 2-메틸-1,3-프로판디올, 1,3-부틸렌글리콜, 1,3-프로판디올은 각각 일정 수준 이상의 사용을 할 경우에 항균/방부 효과가 발현된다. 대체로 각 제조 업체의 소개에 따르면 10% 수준에서 MIC50~60 정도의 효과가 나오는 것으로 되어 있어 각각 1%, 5%(w/w) 수준에서 정제수 조건 하에서의 방부효과를 측정, 실제 본 발명의 편백추출물이 상승작용을 하는 가에 대한 확인을 진행하였다. 해당 시험 결과는 아스페르질러스 브라질리엔시스를 대상으로 감소 효과의 경향성을 확인하는 것으로 하였다. 그 결과는 도 9 및 10에 도시하였다. 도 9 및 10에서 확인할 수 있는 바와 같이, 아스페르질러스 브라질리엔시스에 대한 각 폴리올의 방부 효과는 5%(w/w) 기준 하에서 일정 수준 이상의 결과는 나타내고 있으나, 본 발명의 1%(w/w)의 결과에는 매우 못 미치는 결과로 확인된다. In addition, 2-methyl-1,3-propanediol, 1,3-butylene glycol, and 1,3-propanediol, which are polyols used as representative moisturizers in cosmetic compositions, are antibacterial/preservative when used at a certain level or higher, respectively. effect is manifested. In general, according to the introduction of each manufacturer, the effect is about MIC50 to 60 at the 10% level, so the preservative effect under the purified water condition is measured at the 1% and 5% (w / w) levels, respectively. The confirmation of whether this synergistic effect was carried out. The test result was to confirm the tendency of the reduction effect for Aspergillus brasiliensis. The results are shown in Figures 9 and 10. As can be seen in Figures 9 and 10, the antiseptic effect of each polyol on Aspergillus brasiliensis shows a certain level or higher under the 5% (w / w) standard, but the 1% (w / w) of the present invention /w) results are very poor.

위에서 살펴 본 바와 같이, 본 발명에 따라 추출된 편백 추출물은 화장료 조성물의 원료로서 사용하기에 적합한 냄새, 용해도(친수성) 및 색상을 얻을 수 있음을 알 수 있다. 또한 화장료 조성물이 거의 필수적으로 사용하는 보습제인 폴리올을 추출 용매로 사용하여 보다 더 범용적인 상업적 사용에 유용하다.As described above, it can be seen that the cypress extract extracted according to the present invention can obtain odor, solubility (hydrophilicity) and color suitable for use as a raw material for a cosmetic composition. In addition, it is useful for more general-purpose commercial use by using polyol, which is a humectant almost indispensably used in cosmetic compositions, as an extraction solvent.

앞에서 설명된 본 발명의 일실시예는 본 발명의 기술적 사상을 한정하는 것으로 해석되어서는 안 된다. 본 발명의 보호범위는 청구범위에 기재된 사항에 의하여만 제한되고, 본 발명의 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명의 기술적 사상을 다양한 형태로 개량 변경하는 것이 가능하다. 따라서 이러한 개량 및 변경은 통상의 지식을 가진 자에게 자명한 것인 한 본 발명의 보호범위에 속하게 될 것이다.One embodiment of the present invention described above should not be construed as limiting the technical spirit of the present invention. The protection scope of the present invention is limited only by the matters described in the claims, and those skilled in the art can improve and change the technical spirit of the present invention in various forms. Therefore, such improvements and changes will fall within the protection scope of the present invention as long as they are obvious to those skilled in the art.

Claims (4)

ⅰ)편백 잎과 가지를 세척하는 단계,;
ⅱ)건조한 편백 잎과 가지를 1 내지 5 cm 범위로 절단하는 단계 및,;
ⅲ)절단한 편백 잎과 가지 100중량부에 대하여 폴리올 300 내지 2,000중량부의 비율로 혼합하고 10 내지 50 ℃ 범위의 온도에서 4 내지 30 시간 동안 추출하는 단계를 포함한 편백 추출방법.
i) washing cypress leaves and branches;
ii) cutting the dried cypress leaves and branches into a range of 1 to 5 cm;
iii) A cypress extraction method comprising the step of mixing 300 to 2,000 parts by weight of polyol with respect to 100 parts by weight of the cut cypress leaves and branches and extracting at a temperature in the range of 10 to 50 ° C. for 4 to 30 hours.
제1항에 있어서,
ⅳ)추출 후 상온에서 10 내지 30시간 동안 숙성하는 과정을 더 포함한 편백 추출방법.
According to claim 1,
iv) Cypress extraction method further comprising a process of aging at room temperature for 10 to 30 hours after extraction.
제1항에 있어서,
상기 폴리올은 1,3-프로판디올, 1,3-부틸렌글리콜, 2-메틸-1,3-프로판디올, 1,2-부틸렌글리콜, 2,3-부틸렌글리콜, 디프로필렌글리콜, 1,5-펜탄디올, 1,6-헥산디올, 1,8-옥탄디올, 1,2-데칸디올, 1,10-데칸디올, 부틸에틸프로판디올, 캠판디올 및 폴리에틸렌글리콜로 구성된 군으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 편백 추출방법.
According to claim 1,
The polyol is 1,3-propanediol, 1,3-butylene glycol, 2-methyl-1,3-propanediol, 1,2-butylene glycol, 2,3-butylene glycol, dipropylene glycol, 1 1 selected from the group consisting of 5-pentanediol, 1,6-hexanediol, 1,8-octanediol, 1,2-decanediol, 1,10-decanediol, butylethylpropanediol, campanediol and polyethylene glycol Cypress extraction method, characterized in that more than species.
제1항 내지 제3항 중 어느 한 항의 방법으로 추출된 편백 추출물.A cypress extract extracted by the method of any one of claims 1 to 3.
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