KR102381736B1 - 플렉서블 이차전지의 패키징 방법, 및 이 방법을 통해 제조된 플렉서블 이차전지와 그의 제조방법 - Google Patents
플렉서블 이차전지의 패키징 방법, 및 이 방법을 통해 제조된 플렉서블 이차전지와 그의 제조방법 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 플렉서블 이차전지의 패키징 방법 및 이 방법을 통해 제조된 플렉서블 이차전지와 그의 제조방법에 관한 것으로서, 본 발명에 따른 플렉서블 이차전지의 패키징 방법은, (1) 케이블형 또는 와이어형 플렉서블 이차전지용 전극 조립체를 제1 열수축 튜브에 삽입하고 상기 제1 열수축 튜브를 열수축시켜 패키징 내층을 형성하는 단계; (2) 상기 패키징 내층의 외주면에 수분 차단 필름을 감아 패키징 중간층을 형성하는 단계; 및 (3) 상기 패키징 중간층이 형성된 전극 조립체를 제2 열수축 튜브에 삽입하고 상기 제2 열수축 튜브를 열수축시켜 패키징 외층을 형성하는 단계를 포함한다. 이러한 전지의 패키징 방법을 적용하여 플렉서블 이차전지를 제조하면, 우수한 가요성 및 유연성을 가져 반복적인 굴곡이나 절곡에도 크랙 발생 및 이로 인한 전해액 누출을 방지할 수 있다.
Description
본 발명은 플렉서블 이차전지의 패키징 방법 및 이 방법을 통해 제조된 플렉서블 이차전지와 그의 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 패키징된 이차전지에 우수한 가요성(flexibility)을 부여하여 반복적인 굴곡이나 절곡에도 크랙 발생 및 이로 인한 전해액 누출을 방지할 수 있는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법 및 이 방법을 통해 제조된 플렉서블 이차전지와 그의 제조방법에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지에 대해 수요가 급격히 증가하고 있는 바, 이차전지의 형상 면에 있어서는 얇은 두께로 휴대폰 등과 같은 기기들에 적용할 수 있는 각형 이차전지와 파우치형 이차전지에 대한 수요가 높고, 재료 면에 있어서는 높은 에너지 밀도, 방전 전압, 출력 안정성을 갖는 리튬이온 전지, 리튬이온 폴리머 전지 등과 같은 리튬 이차전지에 대한 수요가 높다.
일반적으로 이차전지는 원통형, 각형 또는 파우치형의 전지가 대부분이다. 이들 이차전지는 음극, 양극 및 분리막으로 구성된 전극 조립체를 원통형 또는 각형의 금속 캔이나 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 내장하고, 상기 전극 조립체에 전해질을 주입시켜 제조한다. 이러한 이차전지의 원통형, 각형 또는 파우치형의 형태는 이차전지 장착을 위한 일정한 공간이 필수적으로 요구되므로 다양한 형태의 휴대용 기기의 개발에 대한 제약 요인으로 된다. 따라서, 형태의 변형이 자유로운 신규한 형태의 이차전지가 요구되고 있다.
이러한 요구에 따라, 직경에 비해 길이가 매우 큰 형태의 전지인 케이블형 또는 와이어형 이차전지가 제안되어 있다. 케이블형 또는 와이어형 이차전지는 원통형, 각형 또는 파우치형 전지에 비하여 큰 각도로 절곡 및 굴곡이 가능하므로 플렉서블 이차전지로도 불린다.
한편, 이차전지는 내부에 수분이 침투하게 될 경우 전해질이 오염되어 전지 성능의 열화가 발생할 수 있으므로 수분 차단 특성이 뛰어난 패키징을 구비할 필요가 있으며, 더구나 플렉서블 이차전지는 사용시 굴곡이나 절곡이 빈번하게 일어나므로 이로 인한 패키징의 크랙 등을 방지해 줄 필요가 더욱 절실하다.
이러한 플렉서블 이차전지의 요구에 부응할 수 있는 적합한 패키징에 관하여, 본 출원인은 수많은 연구를 거듭한 끝에 이미 여러 가지 패키징 구조, 방법 등을 안출하여 특허출원한 바 있으며, 일례로서, 본 출원인의 특허인 특허문헌 1(한국 등록특허공보 10-1470554호; 특허공개 10-2014-0128881호)에서는, 수분 차단성 필름의 양면에 실란트 폴리머층이 형성된 다층 수분 차단 필름으로 전극 조립체의 외면을 관 형태로 둘러싸고, 이 수분 차단 필름 양 단부의 실란트 폴리머층을 서로 겹쳐서 접착시킨 케이블형 이차전지용 패키징을 제공하고 있다. 이 특허에서의 수분 차단 필름(100)은, 그 일례가 도 1(a)에 도시되어 있는 바와 같이, 높은 수분 차단 성능을 지닌 알루미늄이나 구리 등의 금속 기재로 이루어진 수분 차단성 필름층(111)의 양면에 이를 보호하거나 다른 기재와의 접착성을 향상시키기 위해 실란트 폴리머층(112, 113)을 부가한 것으로서, 수분 차단성이 있으면서 금속 캔 등의 다른 패키징 재료에 비하여 절곡되는 정도가 크므로, 도 1(b)에 도시된 바와 같이 전극 조립체(200)에 감아서, 도 1(c)에 도시된 바와 같이 밀봉장치(300)를 이용하여 필름(100)의 양 단부를 겹쳐 열 압착시켜 밀봉하게 되면, 플렉서블 이차전지의 굴곡에 대응하여 함께 잘 굴곡될 수 있다. 도 1(b) 및 1(c)에서 도면 부호 101은 열압착부를 나타낸다.
또한, 특허문헌 2(한국 공개특허공보 10-2016-0036477호)에서는, 복수의 층(이는 적어도 최내층, 최외층 및 이들 사이의 배어리층을 가짐)을 갖는 라미네이트 필름으로 형성되고, 튜브형으로 감아서 가요성을 갖는 튜브형 외장체를 형성하는 축전 디바이스용 외장 필름을 제공하고 있다.
그러나, 상기와 같은 종래의 수분 차단 필름이나 라미네이트 필름은 기본적으로 3층 구조로 이루어져 두께가 두껍고 패키징 과정에서 열압착 공정을 행하기 때문에, 직경이 작은 케이블형 또는 와이어형 플렉서블 이차전지의 패키징에 사용할 경우 플렉서블 이차전지의 굴곡성 혹은 가요성을 떨어뜨릴 수 있다. 이에 따라, 플렉서블 이차전지의 굴곡 및 절곡이 반복되면 패키징 필름이 손상되어 수분 차단 성능을 잃게 되고, 이에 따라 전해액이 누출되거나 전지 외부에서 내부로 수분이 침투되는 등의 문제가 발생할 수 있다. 따라서, 굴곡성 혹은 가요성이 더욱 향상된 플렉서블 이차전지의 패키징에 대한 개발이 끊임없이 요구되고 있는 실정이다.
이에 본 발명은 상기한 바와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 이차전지에 더욱 우수한 가요성을 부여하여 반복적인 굴곡이나 절곡에도 크랙 발생 및 이로 인한 전해액 누출이나 수분 침투를 더욱 잘 방지할 수 있는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
또한, 본 발명은 상기한 패키징 방법을 통해 전지의 패키징을 행함으로써 우수한 가요성을 갖는 플렉서블 이차전지와 그의 제조방법을 제공하는 것을 추가의 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 플렉서블 이차전지의 패키징 방법은,
(1) 케이블형 또는 와이어형 플렉서블 이차전지용 전극 조립체를 제1 열수축 튜브에 삽입하고 상기 제1 열수축 튜브를 열수축시켜 패키징 내층을 형성하는 단계;
(2) 상기 패키징 내층의 외주면에 수분 차단 필름을 감아 패키징 중간층을 형성하는 단계; 및
(3) 상기 패키징 중간층이 형성된 전극 조립체를 제2 열수축 튜브에 삽입하고 상기 제2 열수축 튜브를 열수축시켜 패키징 외층을 형성하는 단계
를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명의 바람직한 일 실시형태에 있어서, 상기 제1 열수축 튜브는 폴리올레핀계 수지, 폴리에스테르계 수지, 예컨대 폴리에틸렌테레프탈레이트 및 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리이미드, 실리콘 고무 등으로 이루어질 수 있으며, 바람직한 폴리올레핀계 수지의 예로는, CPP(casting polyprolypene), PPa(acid modified polypropylene), 폴리프로필렌 및 폴리에틸렌 등을 들 수 있다. 또한, 제1 열수축 튜브의 두께(수축되기 전의 튜브를 이루는 필름의 두께를 말함. 이하 달리 언급하지 않는 이상 동일함)는 바람직하게는 5 내지 40㎛이다.
상기 수분 차단 필름은 바람직하게는 금속 시트, 폴리머 시트 또는 이들의 조합을 포함할 수 있는데, 상기 금속 시트는 알루미늄, 니켈, 구리, 철, 크롬, 규소 산화물 및 규소 질화물로 이루어진 군 중에서 선택된 1종으로 이루어지고, 상기 폴리머 시트는 HDPE(High Density Polyethylene), PVDC(Polyvinylidene chloride), CTFE(Chlorotrifluoroethylene), 폴리아크릴레이트 및 CPI(Colorless polyimide)로 이루어진 군 중에서 선택된 1종으로 이루어지는 것이 바람직하다. 상기 금속 및 폴리머 시트는 바람직한 예로서 각각 5 내지 40㎛의 두께를 가질 수 있고, 따라서 필름 전체의 두께는 바람직하게는 5 내지 80㎛이 될 수 있다.
상기 제2 열수축 튜브는 바람직하게는 CPP(casting polyprolypene), PPa(acid modified polypropylene), 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트 및 폴리이미드로 이루어진 군 중에서 선택된 1종 이상으로 이루어지고, 보다 바람직하게는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트 및 폴리이미드로 이루어진 군 중에서 선택된 1종 이상으로 이루어지며, 그 두께는 바람직한 예로서 5 내지 40㎛일 수 있다.
상기 수분 차단 필름은 전극 조립체의 전체 길이를 한꺼번에 감싸도록 감을 수도 있지만, 패키징의 가요성 및 유연성을 더욱 향상시키기 위해, 테이프형으로 만들어 전극 조립체의 외주면에 나선형으로 2회 이상 감는 것이 바람직하다.
상기 수분 차단 필름은 그의 치수를 전극 조립체의 길이와 직경, 필름의 감는 횟수에 따라 적절히 조절하면 되지만, 그 폭(전극 조립체의 길이 방향에 대응하는 방향으로의 필름의 치수)은 전극 조립체 길이의 100 내지 130%의 크기로 하는 것이 바람직하며, 또한 상기 제1 열수축 튜브 및 제2 열수축 튜브의 길이보다 짧게 하면, 전지 양 말단의 밀봉시 폴리머로 된 패키징 내층과 외층을 열융착 등에 의해 서로 직접 접착시킬 수 있어 더욱 바람직하다.
상기 단계 (2) 이전에 패키징 내층의 외주면에, 또는 상기 단계 (3) 이전에 패키징 중간층의 외주면에, 접착제를 도포하여 접착층을 형성하는 단계를 추가로 포함하면, 각 패키징층간에 더욱 긴밀하고 견고하게 접착될 수 있어 바람직하다.
한편, 상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 플렉서블 이차전지는, 플렉서블한 케이블형 또는 와이어형 전극 조립체, 및 상기 전극 조립체의 외주면을 감싸도록 형성된 전지 패키징부를 포함하여 이루어지는 플렉서블 이차전지에 있어서, 상기 전지 패키징부가 상기한 본 발명의 패키징 방법에 의해 형성된 것임을 특징으로 한다. 즉, 본 발명에 따른 전지 패키징부는, 상기 전극 조립체의 외주면에, 제1 열수축 튜브에 의해 형성된 패키징 내층, 수분 차단 필름이 감겨져 형성된 패키징 중간층, 및 제2 열수축 튜브에 의해 형성된 패키징 외층이 순차적으로 구비된 것을 특징으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명에 따른 플렉서블 이차전지의 제조방법은, 플렉서블한 케이블형 또는 와이어형 전극 조립체를 제조하는 단계, 및 상기 전극 조립체의 외주면을 감싸도록 전지 패키징부를 형성하는 단계를 포함하는 플렉서블 이차전지의 제조방법에 있어서, 상기 전지 패키징부의 형성 단계가 상기한 본 발명의 패키징 방법을 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따르면, 전극 조립체의 패키징에 사용하는 튜브나 필름이 우수한 가요성 및 유연성이나 수분 차단성을 갖는 것이고, 이러한 튜브나 필름이 패키징 공정을 거친 후에도 원래의 소재 자체가 갖는 성질을 상실하지 않고 잘 유지함으로써 궁극적으로 플렉서블 전지의 가요성이 우수하여 반복적인 굴곡이나 절곡에도 크랙 발생 및 이로 인한 전해액 누출이나 수분 침투를 방지할 수 있는 효과가 있다. 이에 따라, 본 발명에 따른 플렉서블 이차전지는 궁극적으로 성능 향상과 수명 향상을 가져온다. 또한, 패키징 내층과 패키징 외층의 형성에 열수축 튜브를 사용함으로써 필름을 감는 방식에 비해 공정이 간편하고 효율적인 효과가 있다.
도 1은 종래 기술에 따른 패키징 방법의 일예를 나타낸 것으로서, 도 1(a)는 종래의 패키징에 사용하던 필름의 단면을 나타낸 것이고, 도 1(b)는 종래의 필름을 전극 조립체에 감아 패키징한 상태를 나타낸 것이며, 도 1(c)는 종래의 필름을 전극 조립체에 감은 상태에서 열압착하는 방식을 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명에 따른 패키징 방법의 각 단계에서 형성된 패키징 상태를 나타낸 것으로서, 도 2(a) 내지 2(c)는 각각 본 발명의 단계 (1) 내지 (3)에서 패키징 내층, 패키징 중간층 및 패키징 외층이 형성된 상태를 나타낸다.
도 3은 본 발명의 패키징 방법에 따라 형성된 전지 패키징부의 횡단면 구조를 보여주는 개략적인 단면도이다.
도 2는 본 발명에 따른 패키징 방법의 각 단계에서 형성된 패키징 상태를 나타낸 것으로서, 도 2(a) 내지 2(c)는 각각 본 발명의 단계 (1) 내지 (3)에서 패키징 내층, 패키징 중간층 및 패키징 외층이 형성된 상태를 나타낸다.
도 3은 본 발명의 패키징 방법에 따라 형성된 전지 패키징부의 횡단면 구조를 보여주는 개략적인 단면도이다.
이하, 본 발명을 더욱 구체적으로 설명한다. 이하에서 기재하는 구체적인 사항이나 실시예 및 도면의 내용은 본 발명의 실시형태를 예시하는 것에 불과하므로, 본 발명은 이러한 기재 사항이나 내용에 한정되는 것으로 이해되어서는 아니될 것이다.
한편, 본 발명에서 “제1 열수축 튜브”, “패키징 내층” 등에서와 같이 '제1', '제2', '내', '중간', '외' 등의 용어를 사용하지만, 이들 용어는 공정 단계나 적층 구조 등을 서로 구별하여 본 발명을 쉽게 이해할 수 있도록 하기 위하여 상대적인 의미로 사용된 것임을 이해하여야 한다. 즉, 예컨대 '내층'은 '외층'에 비하여 상대적으로 안쪽에 배치된다는 의미이지, 그 '내층' 안쪽에 다른 층이 배치될 수 없다는 것이 아니며, 또한 예컨대 '제2 열수축 튜브”는 '제1 열수축 튜브'와는 다른 단계 또는 층에서 사용되는 것을 구별하기 위해 사용된 것이지, 그 재질, 치수 등이 반드시 다르다는 것을 의미하는 것이 아니다.
먼저, 본 발명에 따른 플렉서블 이차전지의 패키징 방법에 대해 상세히 설명한다. 본 발명의 방법은, (1) 케이블형 또는 와이어형 플렉서블 이차전지용 전극 조립체를 제1 열수축 튜브에 삽입하고 상기 제1 열수축 튜브를 열수축시켜 패키징 내층을 형성하는 단계; (2) 상기 패키징 내층의 외주면에 수분 차단 필름을 감아 패키징 중간층을 형성하는 단계; 및 (3) 상기 패키징 중간층이 형성된 전극 조립체를 제2 열수축 튜브에 삽입하고 상기 제2 열수축 튜브를 열수축시켜 패키징 외층을 형성하는 단계를 포함한다.
상기 열수축 튜브는 다양한 재질, 형태, 치수, 수축률 등을 갖는 것이 당업계에 잘 알려져 있으므로, 이들 중에서 본 발명의 목적에 적합한 것을 용이하게 입수하여 사용할 수 있다. 본 발명의 바람직한 일 실시형태에 따르면, 상기 패키징 내층의 형성 단계에서 사용하는 제1 열수축 튜브는 적당한 강도를 가지면서도 굴곡 및 절곡에 대응하여 잘 구부러질 수 있도록 가요성을 가질 필요가 있으며, 예들 들어 폴리올레핀계 수지, 폴리에스테르계 수지, 예컨대 폴리에틸렌테레프탈레이트 및 폴리부틸렌테레프탈레이트, 폴리이미드, 실리콘 고무 등으로 이루어질 수 있고, 바람직한 폴리올레핀계 수지의 예로는, CPP(casting polyprolypene), PPa(acid modified polypropylene), 폴리프로필렌 및 폴리에틸렌 등을 들 수 있으며, 보다 바람직한 예로는 CPP를 들 수 있으나, 본 발명은 이들에 한정되지는 않는다.
상기 패키징 외층의 형성 단계에서 사용하는 제2 열수축 튜브도 바람직한 예로서 상기 제1 열수축 튜브와 마찬가지의 재료로 이루어질 수 있지만, 제2 열수축 튜브는 수분 차단 필름에 의해 형성된 패키징 중간층을 외부 충격에 의한 손상, 긁힘 등으로부터 잘 보호할 수 있도록 제1 열수축 튜브보다 강성이나 내열성이 양호한 폴리머, 예컨대 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트 및 폴리이미드로 이루어지는 군 중에서 선택된 1종 이상으로 이루어지면 더욱 바람직하다.
상기 제1 및 제2 열수축 튜브의 두께(수축되기 전의 튜브를 이루는 필름의 두께를 말함. 이하 달리 언급하지 않는 이상 동일함)는 바람직하게는 5 내지 40㎛일 수 있고, 더욱 바람직하게는 7 내지 25㎛이고, 더더욱 바람직하게는 10 내지 20㎛이다. 튜브의 두께가 5㎛ 미만으로 얇으면, 충분한 강도가 확보되지 않기 때문에 튜브를 다루기 어려워 공정이 까다롭게 될 뿐만 아니라 패키징층으로서 제 기능을 하기도 어려우며, 두께가 40㎛를 초과하여 너무 두꺼우면 플렉서블 이차전지의 가요성 확보에 불리하므로 바람직하지 않다.
상기 열수축 튜브는 열수축을 행할 때 이차전지에 열적 손상을 주지 않도록 그 온도를 비교적 저온으로 하는 것이 필요하며, 일반적으로는 70 내지 200℃, 바람직하게는 70 내지 150℃, 더 바람직하게는 100 내지 150℃, 보다 더 바람직하게는 70 내지 120℃의 온도로 수축을 수행하는 것이 바람직하다.
상기와 같은 소재와 두께를 갖는 제1 및 제2 열수축 튜브는 가요성 및 유연성이 뛰어나서 본 발명의 패키징에 바람직하게 사용될 수 있는 바, 본 발명에서는, 이러한 별개의 열수축 튜브들로 플렉서블 이차전지용 전극 조립체의 외주면을 별도로 감싸게 되므로, 제조된 플렉서블 이차전지의 유연성이 1차적으로 확보될 수 있다. 즉, 상기와 같은 열수축 튜브는 종래 사용되던 3층 구조의 수분 차단 필름에 비해 상대적으로 두께가 얇고 유연하여, 작은 직경의 전극 조립체에도 긴밀하게 밀착될 수 있으며, 궁극적으로 제조된 플렉서블 이차전지의 유연성을 확보하여 전지의 사용시 많은 굴곡이나 절곡에 잘 대응할 수 있는 것이다.
본 발명에서 사용하는 수분 차단 필름은 금속 시트 또는 폴리머 시트의 단층으로 이루어져도 좋고, 또는 이들을 조합한 2층으로 이루어져도 좋다. 이 수분 차단 필름의 내외부에 각각 제1 열수축 튜브와 제2 열수축 튜브를 별도로 사용하기 때문에, 종래의 다층 구조의 필름과는 달리 하나의 층으로도 충분하다. 2개의 층으로 이루어지는 경우에는, 2개 층이 모두 수분 차단 기능을 수행하기도 하지만, 주로 금속 시트가 수분 차단 기능을 담당하고, 폴리머 시트는 기계적 보강층으로서 기능을 하게 된다.
본 발명의 일 실시형태에 있어서, 상기 수분 차단 필름이 금속 시트와 폴리머 시트의 조합으로 이루어지는 경우 이들은 접착층에 의해 접착되어 있는 것이 바람직하다. 이러한 접착층을 형성하기 위해서는, 당업계에 공지된 통상적인 접착제를 사용할 수 있으며, 예컨대 접착성이 좋은 아크릴계 접착제, 우레탄계 접착제, 열가소성 엘라스토머 등을 포함하는 조성물 등을 사용할 수 있지만, 이에 한정되지는 않는다.
상기 수분 차단 필름을 이루는 금속 시트 및 폴리머 시트는 이들 중 하나가 포함되든 2개 모두 포함되든 관계없이 바람직하게는 각각 5 내지 40㎛의 두께를 가질 수 있으며, 더욱 바람직하게는, 금속시트는 10 내지 20㎛, 폴리머 시트는 15 내지 25㎛의 두께를 갖는다. 각각의 시트가 5㎛ 미만의 두께를 가지면 수분 차단 기능을 제대로 발휘할 수 없을 뿐만 아니라 가공성이나 공정성이 떨어져 바람직하지 않고, 40㎛ 초과의 두께를 가지면, 최종 패키징 전체의 두께가 너무 두꺼워져 가요성이 떨어질 수 있어 바람직하지 않다.
본 발명의 바람직한 일 실시형태에 있어서, 상기 수분 차단 필름을 이루는 금속 시트는 알루미늄, 니켈, 구리, 철, 크롬, 규소 산화물 및 규소 질화물로 이루어진 군 중에서 선택된 1종으로 이루어질 수 있고, 폴리머 시트는 HDPE(High Density Polyethylene), PVDC(Polyvinylidene chloride), CTFE(Chlorotrifluoroethylene), 폴리아크릴레이트 및 CPI(Colorless polyimide)로 이루어진 군 중에서 선택된 1종으로 이루어질 수 있다.
상기 수분 차단 필름은 그의 치수를 전극 조립체의 길이와 직경, 필름의 감는 횟수에 따라 적절히 조절하면 되지만, 그 폭(전극 조립체의 길이 방향에 대응하는 방향으로의 필름의 치수)은 전극 조립체 길이의 100 내지 130%의 크기로 하는 것이 바람직하다. 필름의 폭이 전극 조립체 길이의 100% 미만이면 전극 조립체 전체를 피복하지 못해 바람직하지 않음은 물론이고, 130%를 초과하면 전지 말단을 밀봉하고도 남는 부분이 생겨 재료의 낭비가 있을 뿐만 아니라 후가공이 필요하게 되어 바람직하지 않다. 또한 필름의 폭은 상기 제1 열수축 튜브 및 제2 열수축 튜브의 길이보다 짧게 하면, 전지 양 말단부의 밀봉시 폴리머로 이루어진 패키징 내층과 패키징 외층을 열융착 등에 의해 서로 직접 접착시킬 수 있고, 이에 따라 패키징 중간층의 수분 차단 필름(특히, 금속 시트로 된 경우의 필름)이 외부로 노출되지 않게 되므로 더욱 바람직하다.
한편, 상기 수분 차단 필름은 전극 조립체의 전체 길이를 한꺼번에 감싸도록 감을 수도 있지만, 테이프형으로 하여 전극 조립체의 외주면을 나선형으로 2회 이상 감아 주면, 패키징의 가요성 및 유연성이 더욱 향상될 수 있어 바람직하다.
본 발명에 의하면, 상기 제1 열수축 튜브, 수분 차단 필름 및 제2 열수축 튜브는 각각 1겹으로 해도 충분하며, 경우에 따라 각각의 두께가 얇다면 2겹이나 3겹으로 할 수도 있지만, 공정 효율상 바람직하지는 않다.
상기 단계 (2) 이전에 패키징 내층의 외주면에, 또는 상기 단계 (3) 이전에 패키징 중간층의 외주면에, 접착제를 도포하여 접착층을 형성하는 단계를 추가로 포함하면, 각 패키징 층들간에 더욱 긴밀하고 견고하게 접착될 수 있어 바람직하다. 이때 사용하는 접착제로는 당업계 알려진 통상적인 것을 사용할 수 있으며, 예컨대 전술한 바와 같은 것을 바람직하게 사용할 수 있다.
본 발명은 상기한 바와 같은 제1 열수축 튜브, 수분 차단 필름 및 제2 열수축 튜브를 사용하여 기본적으로 3단계에 걸쳐 이차전지의 패키징을 행하는 바, 도 2는 이러한 본 발명의 각 단계에서 형성된 패키징 상태를 나타낸 도면으로서, 도 2(a)는 전극 조립체(10)의 외주면에 제1 열수축 튜브에 의해 패키징 내층(20)이 형성된 상태를 나타내고, 도 2(b)는 수분 차단 필름에 의해 패키징 중간층(30)이 추가로 형성된 상태를 나타내며, 도 2(c)는 제2 열수축 튜브에 의해 패키징 외층(40)이 추가로 형성된 상태를 나타낸다.
이와 같이 3단계에 걸쳐 이차전지의 패키징을 행하는 본 발명에서는, 전극 조립체가 제1 열수축 튜브에 삽입된 상태에서 열을 가하게 되면, 상기 튜브가 수축되어 내부의 전극 조립체를 긴밀하게 감싸면서 1차적으로 패키징 내층을 형성하게 된다. 이러한 제1 열수축 튜브에 의해 1차적으로 긴밀한 패키징 내층이 형성되지만, 이 패키징 내층은 그 구조상 기공이 존재하여 수분이 전지 내부로 침투할 수 있으므로, 상기와 같은 수분 차단 필름을 감아 패키징 중간층을 형성해 주고, 그 위에 다시 제2 열수축 튜브에 의해 패키징 외층을 형성해 주는 것이다. 이 패키징 외층은 밀봉성을 추가로 제공하면서 수분 차단 필름을 보호해 주는 역할을 한다. 이와 같이 별도로 적용되어 형성된 다층의 패키징 구조에 의해 완벽하게 수분 침투가 차단됨은 물론, 가요성 및 유연성이 우수하여 반복적인 절곡이나 굴곡에도 크랙이 발생하지 않아 사후적인 패키징의 손상에 의한 수분 침투도 방지해 줄 수 있는 것이다.
즉, 본 발명에서는, 패키징을 위한 소재들, 즉 열수축 튜브 및 수분 차단 필름이 각각 얇은 두께를 가져 가요성 및 유연성이 우수한 것이고, 특히 열수축 튜브는 어렵게 감을 필요없이 작은 직경의 케이블형 전극 조립체의 외주면에 간단하면서도 긴밀하게 잘 부착시킬 수 있을 뿐만 아니라, 두꺼운 적층체를 곡면의 외주면에 굴곡시키면서 감아 붙일때 나타날 수 있는 재료의 물리적 변형이나 주름의 발생, 적층 상태의 파괴 등이 일어나지 않기 때문에, 패키징의 층간 결합상태가 양호하고 원래의 가요성 및 수분 차단성이 잘 유지될 수 있다. 또한, 금속 시트 등으로 이루어지는 수분 차단 필름은 이를 테이프형으로 하여 나선형으로 감음으로써 추가로 유연성이나 가요성이 향상될 수 있으며, 더구나, 패키징 공정 동안에 적용되는 열 압착 등은 패키징 소재 자체의 유연성을 저하시킬 수 있지만, 본 발명에서는 종래와 달리 열 압착 등을 적용하지 않으므로 공정 동안에 일어날 수 있는 소재의 유연성 저하를 더욱 방지할 수 있다.
다음으로, 본 발명에 따른 플렉서블 이차전지 및 이의 제조 방법에 대해 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 플렉서블 이차전지는, 플렉서블한 케이블형 또는 와이어형 전극 조립체, 및 상기 전극 조립체의 외주면을 감싸도록 형성된 전지 패키징부를 포함하여 이루어지는 플렉서블 이차전지에 있어서, 상기 전지 패키징부가 상기한 본 발명의 패키징 방법에 의해 형성된 것임을 특징으로 한다. 즉, 본 발명에 따른 전지 패키징부는, 상기 전극 조립체의 외주면에 제1 열수축 튜브에 의해 형성된 패키징 내층, 수분 차단 필름이 감겨져 형성된 패키징 중간층, 및 제2 열수축 튜브에 의해 형성된 패키징 외층을 순차적으로 포함하는 것을 기본적인 특징으로 한다.
도 3은 본 발명에 따라 패키징부가 형성되어 있는 플렉서블 이차전지의 일례의 횡단면 구조를 도시한 것으로서, 본 발명에 따른 패키징부는 전극 조립체(10)의 외주면에 패키징 내층(20), 패키징 중간층(30) 및 패키징 외층(40)이 별도의 공정에 의해 순차적으로 형성된 구조로 되어 있다.
상기 패키징 방법에서 설명한 구체적인 사항은 본 발명에 따른 플렉서블 이차전지에도 그대로 적용될 수 있는 것이므로 전지 패키징부의 더욱 구체적인 사항에 대해서는 여기서 다시 설명하지 않기로 한다.
본 발명에 있어서, 플렉서블한 케이블형 또는 와이어형 전극 조립체는 당업계에 공지된 통상적인 것으로, 특별한 것으로 제한되지 않는다. 예시적인 일 실시형태에 있어서, 상기 전극 조립체는, 내부 전극, 상기 내부 전극의 외주면을 둘러싸는 분리막 및 상기 분리막의 외주면을 둘러싸는 외부 전극을 포함하며, 대략 원형의 횡단면을 가지고 길이 방향으로 길게 연장된 플렉서블한 케이블형일 수 있지만, 이에 제한되지 않음은 물론이다.
또한, 본 발명은 플렉서블 이차전지의 제조방법을 제공하는 바, 본 발명의 제조방법은, 플렉서블한 케이블형 또는 와이어형 전극 조립체를 제조하는 단계, 및 상기 전극 조립체의 외주면을 감싸도록 전지 패키징부를 형성하는 단계를 포함하는 플렉서블 이차전지의 제조방법에 있어서, 상기 전지 패키징부의 형성 단계가 상기한 본 발명의 패키징 방법을 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 있어서, 플렉서블한 케이블형 또는 와이어형 전극 조립체를 제조하는 단계는 당업계에 공지된 통상적인 것으로, 특별히 제한되지 않는다.
상기 패키징 방법에서 설명한 구체적인 사항은 본 발명에 따른 플렉서블 이차전지의 제조방법에도 그대로 적용될 수 있는 것이므로 전지 패키징부의 형성 단계에 관한 더욱 구체적인 사항에 대해서는 여기서 다시 설명하지 않기로 한다.
상기와 같이 전극 조립체에 패키징부가 형성되면, 리튬염을 포함하는 비수 전해액을 전지 내부로 주입하고 밀봉함으로써 전지를 완성시킬 수 있다. 이때, 주입된 전해액이 외부로 빠져 나오지 않도록 플렉서블 이차전지의 양 말단 중 한쪽으로 연장되어 나온 열수축 튜브 및 수분 차단 필름을 전지의 중심 방향으로 절곡하여 겹쳐서 열 압착시키는 등의 방법으로 밀봉하고, 반대쪽 말단으로 전해액을 주입한 다음 마찬가지로 밀봉할 수 있다. 전해액의 주입에는, 플렉서블 이차전지의 직경이 매우 작으므로, 원통형, 각형 및 파우치형 전지에 사용되는 주액장치를 사용할 수는 없고, 니들이 달린 주사기 형태의 주액장치가 필요하다.
한편, 상기와 같이 이차전지의 양 말단을 밀봉하는 경우, 상기한 수분 차단 필름의 폭을 상기 제1 열수축 튜브 및 제2 열수축 튜브의 길이보다 짧게 하면, 전지 말단으로 연장되어 나온 제1 열수축 튜브와 제2 열수축 튜브를 열압착 등에 의해 서로 직접 접착시킬 수 있어 바람직하다. 이에 따라, 중간에 수분 차단 필름(특히, 금속 시트로 된 필름)이 개재됨이 없이 폴리머끼리 직접 접착됨으로써 말단부의 패키징 층간의 결합 상태가 견고하게 되고, 또한 패키징층 중간의 수분 차단 필름(특히, 금속 시트)이 외부로 노출되지 않게 되어 바람직하다.
이하, 실시예를 들어 본 발명을 더욱 상세히 설명한다. 하기 실시예는 본 발명을 구체적으로 예시하기 위한 것일 뿐이므로, 본 발명의 범위가 이들 실시예에 의해 한정되는 것이 아님은 물론이다.
실시예
1
내부 전극, 분리막, 외부 전극을 포함하는 플렉서블 이차전지의 전극 조립체를 통상적인 방법으로 제조하였다. 제조된 전극 조립체의 단면은 대략 원형이고, 직경은 3㎜, 길이는 200㎜였다.
제1 열수축 튜브로서, CPP로 형성되고 길이 220㎜, 내부 직경 5.5㎜, 두께 20㎛의 치수를 갖는 것을 사용하고, 이러한 튜브에 상기 전극 조립체를 삽입하여 열 수축을 행함으로써 패키징 내층을 형성하였다. 이때 열 수축은 100℃의 온도에서 약 15초간 실시하였으며, 열수축 후 형성된 패키징 내층의 두께는 35㎛였다.
그 다음, 수분 차단 필름으로서, 알루미늄(Al) 시트로 이루어지고 두께 15㎛, 폭 215㎜를 갖는 것을 사용하고, 이를 상기 패키징 내층의 외주면에 대략 1회(즉, 빈틈이 없도록 약간 겹치게) 감아 패키징 중간층을 형성하였다.
다음으로, 제2 열수축 튜브로서, PET로 형성되고 길이 220㎜, 내부 직경 6.5㎜, 두께 15㎛의 치수를 갖는 것을 사용하고, 이러한 튜브에 상기 패키징 중간층이 형성된 전극 조립체를 삽입하여 열 수축을 행함으로써 패키징 외층을 형성하였다. 이때 열 수축은 110℃의 온도에서 약 20초간 실시하였으며, 열수축 후 형성된 패키징 외층의 두께는 20㎛였다.
이상과 같이 패키징 층들이 형성된 전극 조립체의 한쪽 말단에서 연장되어 나온 제1 및 제2 열수축 튜브와 수분 차단 필름을 전지의 중심 방향으로 절곡하여 겹쳐서 열 압착시킴으로써 밀봉하고, 반대쪽 말단으로 전해액을 주입한 다음 마찬가지로 밀봉하여, 플렉서블 이차전지를 제조하였다.
실시예
2
실시예 1에 있어서 수분 차단 필름을 폭 15㎜의 테이프형으로 만들어서 패키징 내층의 외주면에 전체 면이 감싸지도록 나선형으로 감아 패키징 중간층을 형성한 것을 제외하고는, 실시예 1과 동일한 방법으로 플렉서블 이차전지를 제조하였다.
비교예
1
두께 35㎛의 CPP 필름층, 두께 15㎛의 알루미늄 필름층 및 두께 20㎛의 PET 필름층으로 이루어지고(각 층간 접착제의 두께를 포함한 전체 두께 대략 75㎛) 폭 220㎜를 갖는 3층의 복합 필름을 사용하고, 이를 실시예 1에서 제조된 것과 같은 전극 조립체의 외주면에 1회 감고 양 단부를 겹쳐 열 압착시켜 패키징을 형성하였다.
이와 같이 패키징이 형성된 전극 조립체를 실시예 1에서와 마찬가지의 방법으로 전해액을 주입하고 전지의 양 말단을 밀봉하여 플렉서블 이차전지를 제조하였다.
상기 실시예들 및 비교예에서 제조된 각각의 플렉서블 이차전지에 대해, 전해액 누출이 관찰될 때까지 횟수를 세면서 동일한 각도와 속도로 일정하게 절곡을 계속 행하였다. 이러한 절곡 실험을 각각 10개의 샘플에 대해 실시하였다. 그 결과, 비교예 1의 이차전지는 평균 85회 정도에서 알루미늄 층의 크랙(crack)이 관찰되었지만, 실시예 1 및 2의 이차전지는 각각 평균 125회 및 140회 정도에서 알루미늄 층의 크랙이 관찰되었다. 이러한 결과로부터, 본 발명에 따른 패키징 방법은 이차전지에 더욱 우수한 가요성과 유연성을 부여해 준다는 것을 알 수 있다.
이상에서 상세히 설명한 바와 같이, 본 발명은 이차전지를 반복적으로 굴곡이나 절곡하여도 전해액 누출이나 수분 침투를 방지해 줄 수 있는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법을 제공하며, 이러한 전지의 패키징 방법을 적용하여 플렉서블 이차전지를 제조하면 궁극적으로 전지의 성능 향상과 수명 연장을 가져오므로, 산업적으로 매우 유용하다.
한편, 이상에서 구체적인 실시형태나 실시예를 들면서 본 발명을 상세히 설명하였지만, 이러한 내용에 기초하여 본 발명의 범위를 벗어남이 없이 여러 가지 다른 형태로의 변형, 재료 등의 대체, 추가적인 구성요소의 부가 등을 할 수 있다는 것은 당업자에게 자명할 것이다.
10: 전극 조립체
20: 패키징 내층
30: 패키징 중간층
40: 패키징 외층
100: 수분 차단 필름
101: 열압착부
111: 수분 차단성 필름층
112, 113: 실란트 폴리머층
200: 전극 조립체
300: 밀봉장치
20: 패키징 내층
30: 패키징 중간층
40: 패키징 외층
100: 수분 차단 필름
101: 열압착부
111: 수분 차단성 필름층
112, 113: 실란트 폴리머층
200: 전극 조립체
300: 밀봉장치
Claims (15)
- (1) 케이블형 또는 와이어형 플렉서블 이차전지용 전극 조립체를 제1 열수축 튜브에 삽입하고 상기 제1 열수축 튜브를 열수축시켜 패키징 내층을 형성하는 단계;
(2) 상기 패키징 내층의 외주면에 수분 차단 필름을 감아 패키징 중간층을 형성하는 단계; 및
(3) 상기 패키징 중간층이 형성된 전극 조립체를 제2 열수축 튜브에 삽입하고 상기 제2 열수축 튜브를 열수축시켜 패키징 외층을 형성하는 단계를 포함하며,
상기 제1 열수축 튜브의 두께(수축되기 전의 튜브를 이루는 필름의 두께를 말함)는 7 내지 25㎛이고,
상기 수분 차단 필름의 두께는 5 내지 40㎛이며,
상기 제2 열수축 튜브의 두께(수축되기 전의 튜브를 이루는 필름의 두께를 말함)는 7 내지 25㎛인,
플렉서블 이차전지의 패키징 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 제1 열수축 튜브는 폴리올레핀계 수지, 폴리에스테르계 수지, 폴리이미드 및 실리콘 고무로 이루어진 군 중에서 선택된 1종 이상으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법. - 제 2 항에 있어서,
상기 제1 열수축 튜브는 폴리올레핀계 수지로 이루어지고, 상기 폴리올레핀계 수지는 CPP(casting polyprolypene), PPa(acid modified polypropylene), 폴리프로필렌 및 폴리에틸렌으로 이루어진 군 중에서 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 수분 차단 필름은 금속 시트, 폴리머 시트 또는 이들의 조합을 포함하는 것을 특징으로 하는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법. - 제 4 항에 있어서,
상기 금속 시트는 알루미늄, 니켈, 구리, 철, 크롬, 규소 산화물 및 규소 질화물로 이루어진 군 중에서 선택된 1종으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법. - 제 4 항에 있어서,
상기 폴리머 시트는 HDPE(High Density Polyethylene), PVDC(Polyvinylidene chloride), CTFE(Chlorotrifluoroethylene), 폴리아크릴레이트 및 CPI(Colorless polyimide)로 이루어진 군 중에서 선택된 1종으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법. - 제 6 항에 있어서,
상기 제2 열수축 튜브는 CPP(casting polyprolypene), PPa(acid modified polypropylene), 폴리프로필렌, 폴리에틸렌, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트 및 폴리이미드로 이루어진 군 중에서 선택된 1종 이상으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법. - 제 7 항에 있어서,
상기 제2 열수축 튜브는 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트 및 폴리이미드로 이루어진 군 중에서 선택된 1종 이상으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 수분 차단 필름은 테이프형으로 되어 있으면서 전극 조립체의 외주면에 나선형으로 2회 이상 감겨지는 것을 특징으로 하는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 수분 차단 필름은 그 폭(전극 조립체의 길이 방향에 대응하는 방향으로의 필름의 치수)이 전극 조립체 길이의 100 내지 130%인 것을 특징으로 하는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 수분 차단 필름은 그 폭(전극 조립체의 길이 방향에 대응하는 방향으로의 필름의 치수)이 상기 제1 열수축 튜브 및 제2 열수축 튜브의 길이보다 짧은 것을 특징으로 하는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 단계 (2) 이전에 패키징 내층의 외주면에, 또는 상기 단계 (3) 이전에 패키징 중간층의 외주면에, 접착제를 도포하여 접착층을 형성하는 단계를 추가로 포함하는 것을 특징으로 하는 플렉서블 이차전지의 패키징 방법. - 삭제
- 삭제
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