KR101423779B1 - 접착력이 향상된 파우치, 이의 제조방법, 및 이를 포함하는이차전지 - Google Patents

접착력이 향상된 파우치, 이의 제조방법, 및 이를 포함하는이차전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 열융착층, 금속층, 외부층이 순차적으로 적층된 이차전지용 파우치에 있어서, 자성층을 더 포함함으로써 파우치의 접착력을 향상시킬 수 있고, 접착력이 우수한 파우치 외장재에 전극조립체를 수납하여 외부로부터 수분의 침투나 전해액의 누출을 막아 이차전지의 안전성을 향상시킬 수 있다.
파우치*외장재*접착력*자성층*자성물질*안전성*전지*소자

Description

접착력이 향상된 파우치, 이의 제조방법, 및 이를 포함하는 이차전지{Pouch having enhanced adhebility, method for manufacturing the same, and secondary battery comprising the same}
본 발명은 이차전지의 파우치 제조시 파우치를 구성하는 적어도 한 층에 자성물질을 배향성을 가지도록 도포하여 자성층을 형성함으로써 파우치의 접착력을 향상시켜 수분의 침투나 전해액의 누출을 막아 이차전지의 안전성을 향상시킬 수 있는 파우치, 이의 제조방법 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
이차 전지(secondary battery)는 충전이 가능한 전지로서, 이른바 3C 제품으로 불리워지는 휴대용 전화기(cellular phone), 노트북 컴퓨터, 캠코더 등 첨단 전자 기기분야에서 널리 사용되고 있다. 특히, 리튬 이차 전지는 작동 전압이 3.6 V 로서 전자 장비 전원으로 많이 사용되는 니켈-카드뮴(Ni-Cd) 전지나 니켈-수소(Ni-MH) 전지의 3배에 해당되며, 단위 중량당 에너지 밀도가 우수하다는 점에서 급속도로 신장되고 있다.
리튬 이차 전지는 여러 가지 형상으로 제조되고 있는데 대표적인 형상으로는 리튬-이온 전지에 주로 사용되는 원통형 및 각형을 들 수 있다. 리튬 폴리머 전지는 리튬 이온 전지에 비해 유연성을 지녀 그 형상이 비교적 자유롭다.
이에 따라, 최근 들어서는 리튬-이온 전지나 리튬 폴리머 전지가 안전성과 형상의 자유도가 뛰어나고, 무게가 가벼워 휴대용 전자 기기의 슬림화 및 경량화에 유리하여 각종 연구가 진행되고 있다.
이차전지는 양극과 음극 사이에 분리막이 개재되어 있는 전극조립체가 전해질이 함침된 상태로 케이스에 밀봉되어 있는 구조로 이루어져 있다. 전극조립체는 긴 시트형의 집전체 호일(foil) 양면에 전극 활물질을 도포한 양극과 음극을 분리막을 개재한 상태로 둥글게 권취한 젤리-롤형과 일정한 단위 크기의 집전체 호일 양면에 전극 활물질을 도포한 다수의 양극과 음극을 분리막을 개재한 생태로 순차적으로 적층한 스택형으로 구분된다. 그 중 젤리-롤형 전극조립체는 제조가 용이하고 중량당 에너지 밀도가 높은 장점을 가지고 있다.
구체적으로, 젤리-롤은 활물질이 도포되어 있는 음극 시트와 양극 시트 사이에 분리막을 위치시키고 상기 음극 시트의 외면 또는 양극 시트의 외면에 또 다른 분리막을 위치시킨 상태에서, 상기 두 시트를 수평 단면상 원형의 구조로 권취하여 원통형 케이스에 내장함으로써 원통형 전지로 제조되거나, 또는 상기 원통형 구조 를 압축하여 각형 전지케이스에 내장함으로써 각형 전지로 제조된다.
상기 젤리-롤은 원통형 전지 또는 각형 전지로 제조되는 경우에 따라, 전기적 연결을 위한 전극 탭들의 위치가 달라진다. 예를 들어, 젤리-롤이 원통형 전지에 적용될 경우, 그것의 음극 탭은 음극 단자로서의 원통형 전지케이스에 직접 접속될 수 있도록 최외측의 음극 시트 자체로 위치하고, 양극 탭은 양극 시트에서 활물질이 도포되어 있지 않은 부위에 용접되어 돌출된 형태로 위치한다. 이러한 구조에 의하여, 상기 젤리-롤의 권심부위에는 양극 시트에 용접된 양극 탭에 의해 단차부위가 형성된다.
이러한 단차의 발생으로 인하여 상기 양극 및 음극단자의 단부가 폴리머 리튬 전지 외부로 인출된 상태에서 다층막으로 이루어진 상, 하부 케이스를 열융착으로 접합시킬 때, 접착성이 완전하지 못한 관계로 폴리머 리튬전지 내부의 전해액이 유출되거나 외부의 공기가 파우치 전지 내부로 유입되는 문제점이 발생된다. 이러한 문제점으로 인하여 파우치 전지의 안전성을 저하시키는 단점이 있다.
따라서, 본 발명에서는 파우치 전지 내부로 전해액이 유입되거나 수분이 침투되어 전지 안전성이 떨어지는 종래 기술의 문제점을 해결하고자 안출된 것이다.
본 발명자들은 전지의 파우치 외장재 제조시 자성물질을 일정하게 배향시킨 자성층을 포함함으로써 파우치간 접착력을 향상시켜 수분 침투나 전해액의 누출을 막아 전지의 안전성을 향상시킬 수 있게 되었다.
따라서, 본 발명의 목적은 파우치 외장재의 접착력이 우수한 이차전지의 파우치와 이의 제조방법을 제공하는 데 있다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 상기와 같은 파우치를 포함하는 이차전지를 제공하는 데 있다.
본 발명과 같이 파우치 제조시 파우치를 구성하는 적어도 한 층에 자성물질을 배향성을 가지도록 도포하여 자성층을 형성함으로써 파우치의 접착력을 향상시킴으로써 수분의 침투나 전해액의 누출을 막아 이차전지의 안전성을 향상시킬 수 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 파우치는 열융착층, 금속층, 외부층이 순차적으로 적층된 이차전지용 파우치에 있어서, 자성층을 더 포함하는 것을 그 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 다른 목적을 달성하기 위한 파우치의 제조방법은 열융착층/금속층/외부층이 순차적으로 적층된 이차전지용 파우치의 적어도 한 층에 자성층을 도포시키는 단계를 포함하는 것을 그 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 추가의 다른 목적을 달성하기 위한 이차전지는 상기 파우치를 포함함을 그 특징으로 한다.
이하에서 본 발명을 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.
다음 도 1은 통상의 열융착층(10)/금속층(20)/외부층(30)으로 이루어진 파우치 외장재(100) 구조를 나타낸 것이다.
본 발명에 따른 전지는 양극, 음극 및 분리막으로 이루어진 전극조립체를 두께 100㎛ 정도의 적층 필름으로 이루어지는 파우치 외장재로 피복하여 제조한다. 상기 파우치 외장재는 통상 열융착층/금속층/외부층의 구조로 이루어져 있으며, 상기 열융착층과 금속층 사이, 및 상기 금속층과 외부층 사이에는 강도와 내열성 향상을 위하여 다수의 고분자층을 더 포함하기도 한다. 상기와 같은 파우치 구조에서 본 발명은 상기 적어도 한 층에 자성층을 더 포함하는 데 있다.
상기 자성층 형성을 위하여 분말 상태의 자성물질을 단독으로 도포시키거나, 상기 자성물질을 바인더 고분자에 분산시킨 슬러리 상태로 도포시킬 수도 있다.
상기 자성물질의 구체 예를 들면, 페라이트계, Ni, Co, W, Fe 및 이들의 합금으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 것이나, 자성을 띄는 것이라면 특별히 한정되지 않는다.
상기 자성물질을 슬러리 상태로 도포시킬 경우 자성물질 분산을 위한 바인더 고분자로는 폴리비닐리덴플로라이드(PVDF), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 폴리머(EPDM), 술폰화-EPDM, 스티렌-부타디엔 고무, 불소 고무, 이들의 다양한 공중합체 등을 들 수 있으나, 이에 한정되지 않는다.
파우치 외장재가 상기 도 1과 같이 열융착층(10)/금속층(20)/외부층(30)=PE/Al/PET의 3층 구조인 경우, 상기 자성층(40)은 다음 도 2에서와 같이 열융착층(10)과 금속층(20) 또는 금속층(20)과 외부층(30)의 사이에 구성된다.
그러나, 통상의 파우치 외장재의 경우 다음 도 3에서와 같이 열융착층(110)/제1고분자층(150a)/금속층(120)/제2고분자층(150b)/외부층(130)과 같이 추가의 고분자층(150a, 150b)을 더 포함할 수 있으며, 이때 본 발명에 따른 자성층은 다음 도 4에서와 같이 열융착층/제1고분자층(140a), 제1고분자층/금속층(140b), 금속층/제2고분자층(140c), 및 제2고분자층/외부층(140d) 사이에 형성될 수 있다.
또한, 상기 추가되는 각각의 고분자층들이 다음 도 5에서와 같이 2층 이상으로 구성될 수 있는 바, 이때의 자성층은 상기 도 4에서의 자성층(240a, 240b, 240c, 240d)에 더하여 다음 도 6에서와 같이 제1고분자층들 사이(240e) 또는 제2고분자층들 사이(240f)에 구성될 수 있다.
본 발명에 따른 자성층의 두께는 상기 1층의 고분자층이 가지는 두께 정도이면 충분하며, 특별히 한정되는 것은 아니다.
상기 외장재의 구체적인 구성의 예를 들면, 외부층/금속층/열융착층=Nylon(Ny)/Al/CPP, PET/Al/CPP, PET/Al/PET/CPP, PET/Ny/Al/CPP, PET/Ny/Al/Ny/CPP, PET/Ny/Al/Ny/PE, Ny/PE/Al/LLDPE, PET/PE/Al/PET/LDPE 또는 PET/Ny/Al/LDPE/CPP로 할 수 있다. 또한 여기서 상술한 바와 같이 금속층으로서는 알루미늄 이외의 금속을 채용할 수가 있음은 물론이다.
상기 파우치 외장재를 구성하는 금속층은 파우치 외장재의 강도 향상 외에, 수분, 산소, 빛의 진입을 막아 내용물을 보호하는 가장 중요한 역할을 담당하고 있으며, 스테인레스 또는 니켈 도금을 실시한 철 등을 재료로서 적절하게 이용할 수 있지만, 경량성, 신장성, 가격 및 가공의 용이성 면에서 알루미늄(Al)이 가장 바람직하다.
외부층에는 외관의 아름다움, 강도, 유연성 등의 면에서 나일론(Ny), 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 폴리에틸렌(PE)이 이용되며, 이들 중 복수종을 선택하여 이용할 수도 있다.
또한, 열융착층은 열 또는 초음파로 용융되어 상호 융착되는 부분으로, 폴리에틸렌(PE), 무연신 폴리프로필렌(CPP), 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET), 나일론(Ny) 외에, 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE), 직쇄상 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE)이 사용 가능하고, 이들로부터 복수종을 선택하여 이용하는 것도 가능하다. 이외에도 다른 폴리올레핀계 수지인 염화 폴리프로필렌, 에틸렌프로필렌 공중합체, 폴리에틸렌과 아크릴산 공중합체 및 폴리프로필렌과 아크릴산의 공중합체로 이루어진 군에서 선택된 물질층으로 대체될 수 있다.
파우치 외장재의 전체 두께는 통상 40 내지 120㎛이며, 외부층과 열융착층은 10 내지 40㎛, 금속층은 20㎛의 두께를 가진다. 홈의 형성 깊이는 파우치막 전체층에 걸쳐 홈을 형성하는 경우에는 파우치막의 통상적 두께에 해당하는 100㎛로 하는 것이 적당하며, CPP와 같은 열융착층에만 형성하는 경우, 열융착층의 두께와 비슷한 10 내지 40㎛로 하는 것이 제작의 용이성을 고려할 때 적합하다. 홈의 단면 형태는 반원형 혹은 삼각형 등 홈을 형성하기 쉬운 모양으로 할 수 있으며, 입구 폭은 홈의 깊이와 같이 할 수 있다.
전지 소자는 얇고, 열 용착은 감압 하에서 행해지기 때문에 적층 필름을 그대로 이용하여도 문제는 없지만, 전지의 내부 용적을 유효하게 이용하기 위해서 미리 오목부를 갖도록 성형하고, 전지 소자가 이 오목부에 포함되도록 할 수도 있다.
한편 본 발명은 열융착층/금속층/외부층이 순차적으로 적층된 이차전지용 파우치의 적어도 한 층에 자성층을 도포시키는 단계를 포함하는 이차전지용 파우치의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따른 자성층 형성을 위해서는 먼저 파우치를 구성하는 적어도 한 층에 자성물질을 분산시키는 단계, 상기 분산된 자성물질에 자석을 인가하여 상기 자성물질을 배향시키는 단계, 및 서로 다른 극을 가지는 파우치를 접착시키는 단계 를 포함한다.
상기 자성물질로서 N형 자성물질을 사용하게 되면 최종 생성되는 파우치 외장재는 N형 파우치가, P형 자성물질을 사용하게 되면 P형 파우치를 제조하게 된다. 이 경우 인가되는 자석의 경우 상기 자성물질과 반대의 전극을 가진 극이 상기 자성물질에 대향하도록 위치시킨다.
즉, 다음 도 7에서는 N형 파우치 외장재의 제조과정을 도식한 것으로서, 파우치 외장재의 하부에는 S극과 N극으로 된 자석(222)을 위치시키고, 파우치 외장재를 구성하는 적어도 하나의 층(111, 도면에서는 금속층인 알루미늄층임.) 상에 자성물질이 포함된 호퍼(333) 등으로부터 N형 자성물질(444)을 분산시키게 되면, 분산된 N형 자성물질은 S극과 대향하게 되어 진행 방향쪽(화살표 방향)으로 상기 자성물질이 배향성을 가지면서 분산되어 자성층이 형성된다. 그 다음, 파우치 외장재를 구성하는 서로 다른 극을 가지는 추가의 층을 상기 파우치의 양면에 고온 고압을 이용하여 접착시키게 되면, 자성물질의 접착력의 크기에 따라 더 강한 힘으로 접착되게 된다.
S형 파우치 외장재를 제조하는 경우에 있어서도 파우치 외장재 하부에 위치된 자석의 전극만을 N극이 상기 S형 자성물질과 대향하도록 위치시키는 것을 제외하고는, 상기 N형 파우치 외장재를 제조하는 경우와 동일한 방법으로 진행할 수 있다.
자성물질의 공급은 호퍼(hopper) 등의 장치를 이용하여 제공될 수 있으며, 자성물질의 배향을 위한 자석은 예를 들면, 영구자석과 같이 N, S극을 갖는 자석을 형성할 수 있는 것이면 특별히 한정되지 않는다.
또한, 자성층의 구성은 상기 도면 2, 4, 및 6에서와 같이 파우치 외장재의 구조에 따라 다양하게 형성될 수 있으며, 자성층이 꼭 1층만 포함될 필요는 없으며 필요에 따라 다양하게 선택할 수 있다.
한편, 본 발명은 상기와 같이 자성층을 포함하는 파우치 외장재에 양극, 음극, 상기 양극과 음극 사이에 개재된 분리막 및 전해액을 포함하는 전극조립체를 수납한 이차전지를 제공한다.
특히, 2차 전지 중 리튬 이차 전지가 바람직하며, 이의 구체적인 예로는 리튬 금속 이차 전지, 리튬 이온 이차 전지, 리튬 폴리머 이차 전지 또는 리튬 이온 폴리머 이차 전지 등이 있다.
본 발명에 따른 이차전지는 수평 단면상으로 원형의 젤리-롤을 포함하고 있는 원통형 전지일 수 있으며, 수평 단면상으로 각형의 젤리-롤을 포함하고 있는 각형 전지일 수도 있다. 상기 원통형 전지에 적용될 수 있는 원형의 젤리-롤은 앞서 설명한 바와 같이 수평 단면상으로 둥글게 권취하여 제조된다. 상기 각형 전지에 적용될 수 있는 각형의 젤리-롤은, 예를 들어, 그 자체로 양극을 형성하는 각형 전지 케이스에 장착될 수 있도록, 양극 시트, 제 1 분리막, 음극 시트 및 제 2 분리막의 순으로 적층한 후, 상기 양극 시트에 대해 음극 시트가 내측에 위치하도록 둥글게 권취한 상태에서 압축하는 것으로 제조될 수 있다.
즉,상기 젤리-롤은, 권취된 상태에서 최외측에 위치하는 양극 시트의 단부가 양극 탭으로서 상기 각형 전지케이스에 직접 접속되고, 음극 시트의 활물질 미도포 부위에 음극 탭이 돌출된 형태로 연결됨으로써, 외부와의 전기적 연결을 위한 구조를 이룰 수 있다.
본 발명에 따른 이차전지는 당 업계에 알려진 통상적인 방법에 따라 제조할 수 있으며, 이의 일 실시예를 들면, 상기 전극과 분리막을 개재(介在)하여 조립하고, 이후 조립체에 전해액을 주입하여 제조한다. 본 발명의 음극, 양극, 전해액은 특별한 제한이 없으며, 종래 이차전지에 사용될 수 있는 통상적인 것을 사용할 수 있다.
도 1은 열융착층/금속층/외부층으로 3층으로 이루어진 통상의 파우치 외장재의 구조이고,
도 2는 3층 구조를 가진 파우치 외장재에 자성층이 구비된 본 발명에 따른 일 실시예의 파우치 외장재의 구조이고,
도 3은 상기 도 1과 같이 3층 구조의 파우치 외장재에서 추가의 고분자층을 더 포함한 파우치 외장재의 구조이고,
도 4는 상기 도 3과 같은 구조를 가지는 파우치 외장재에 자성층이 구비된 본 발명에 따른 일 실시예의 파우치 외장재의 구조이고,
도 5는 상기 도 3의 파우치 외장재에서 추가로 포함되는 고분자층이 2층 이상인 파우치 외장재의 구조이고,
도 6은 상기 도 5와 같은 구조를 가지는 파우치 외장재에서 고분자층 사이에 추가로 자성층이 구비된 본 발명에 따른 일 실시예의 파우치 외장재의 구조이고,
도 7은 자성층을 포함하는 파우치 외장재의 제조과정을 나타낸 도식도이다.
<도면 부호의 설명>
100, 200, 300, 400, 500, 600 : 파우치 외장재
10, 110, 210 : 열융착층
20, 120, 220 : 금속층
30, 130, 230 : 외부층
40, 140a, 140b, 140c, 140d, 240a, 240b, 240c, 240d, 240e, 240f : 자성층
150a, 150b, 250a, 250b, 250c, 250d : 고분자층
111 : 금속층
222 : 자석
333 : 호퍼(hopper)
444 : 자성물질
555 : 고분자층 코팅

Claims (15)

  1. 열융착층, 금속층, 외부층이 순차적으로 적층된 이차전지용 파우치에 있어서, 자성층을 더 포함하고,
    상기 자성층은 분말 상태의 자성물질이 일정하게 배향되어 구성되고,
    상기 자성물질은 페라이트계, Ni, Co, W, Fe 및 이들의 합금으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 자성층은 페라이트계, Ni, Co, W, Fe 및 이들의 합금으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 자성물질을 고분자 바인더에 분산시킨 슬러리로 구성된 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치.
  4. 제 3항에 있어서, 상기 고분자 바인더는 폴리비닐리덴플로라이드(PVDF), 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 폴리머(EPDM), 술폰화-EPDM, 스티렌-부타디엔 고무, 불 소 고무, 및 이들의 다양한 공중합체로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상임을 특징으로 하는 이차전지용 파우치.
  5. 제 1항에 있어서, 상기 자성층은 열융착층과 금속층 또는 금속층과 외부층의 사이에 구성됨을 특징으로 하는 이차전지용 파우치.
  6. 제 1항에 있어서, 상기 파우치는 열융착층/제1고분자층/금속층/제2고분자층/외부층으로 구성됨을 특징으로 하는 이차전지용 파우치.
  7. 제 6항에 있어서, 상기 제1고분자층과 제2고분자층은 1층 이상임을 특징으로 하는 이차전지용 파우치.
  8. 제 6항에 있어서, 상기 파우치에서 자성층은 열융착층/제1고분자층, 제1고분자층/금속층, 금속층/제2고분자층, 및 제2고분자층/외부층 사이에 구성됨을 특징으로 하는 이차전지용 파우치.
  9. 제 7항에 있어서, 상기 파우치에서 자성층은 각각 1층 이상의 제1고분자층과 제2고분자층 사이에 구성됨을 특징으로 하는 이차전지용 파우치.
  10. 열융착층/금속층/외부층이 순차적으로 적층된 이차전지용 파우치의 적어도 한 층에 자성층을 도포시키는 단계를 포함하고,
    상기 자성층은 분말 상태의 자성물질이 일정하게 배향되어 구성되고,
    상기 자성물질은 페라이트계, Ni, Co, W, Fe 및 이들의 합금으로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상인 것을 특징으로 하는 이차전지용 파우치의 제조방법.
  11. 제 10항에 있어서, 상기 파우치에서 자성층은 열융착층/제1고분자층, 제1고분자층/금속층, 금속층/제2고분자층, 및 제2고분자층/외부층 사이에 구성됨을 특징으로 하는 이차전지용 파우치의 제조방법.
  12. 제 11항에 있어서, 상기 제1고분자층과 제2고분자층은 1층 이상임을 특징으로 하는 이차전지용 파우치의 제조방법.
  13. 제 12항에 있어서, 상기 파우치에서 자성층은 각각 1층 이상의 제1고분자층 사이에, 제2고분자층 사이에 구성됨을 특징으로 하는 이차전지용 파우치의 제조방 법.
  14. 제 1항 및 제 3항 내지 제 9항 중 어느 한 항에 따른 파우치를 포함하는 이차전지.
  15. 제 14항에 있어서, 상기 전지는 리튬 이차 전지인 것을 특징으로 하는 이차전지.
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